Direct observation of ultrafast lattice distortions during exciton-polaron formation in lead-halide perovskite nanocrystals
铅卤化物钙钛矿中慢载流子冷却的微观起源仍有争议，并对应用有直接影响。慢载流子冷却归因于极化子形成或在高激发载流子密度（> 10 $^{18}$ cm $^{-3}$）下的热声子瓶颈效应。这些效应无法仅从光学实验中明确地解开。然而，它们可以通过直接观察超快晶格动力学来区分，因为这些效应预计会产生定性的不同指纹。为此，我们采用飞秒电子衍射和直接测量弱限制CsPbBr $_3$纳米晶体的亚皮秒晶格动力学上述间隙光激发。数据揭示了光诱导的结构畸变出现在380 fs至1200 fs之间的时间尺度上，取决于激发通量。我们将这些动力学归因于激子-极化子对晶格的影响，而在高能量密度下较慢的动力学归因于较慢的热载流子冷却，这减慢了激子-极化子种群的建立。进一步的分析和模拟表明，这种畸变与[PbBr $_3$ ] $^{-}$八面体离子笼的运动是一致的，Pb-Br键的伸长与实验数据最为吻合.我们的工作演示了亚皮秒时间尺度上的晶格动力学的直接研究如何区分竞争方案，从而揭示了铅卤化物钙钛矿中缓慢载流子冷却的起源。
2022-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling UV Stability in Metal Halide Perovskites: From Degradation Mechanisms to Molecular Passivation
School of Physical Science and Technology, ShanghaiTech University（上海科技大学物理科学与技术学院）
本研究通过模拟和实验揭示了金属卤化物钙钛矿在紫外光下的降解机制，并通过引入BDO分子有效提升了其紫外稳定性。
2025-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Exciton and Carrier Dynamics in 2D Perovskites
二维Ruddlesden-Popper杂化卤化铅钙钛矿已成为钙钛矿光电子学的主要课题。在这里，我们的目标是解开超快动力学的载流子和激子在这些材料中的演变。使用超宽带时间分辨太赫兹（TRTS）和荧光上转换光谱的组合，我们发现，连续的载流子冷却和激子形成最好地解释了所观察到的动力学，激子-激子相互作用的俄歇加热和双激子形成的形式发挥了重要作用。我们表明，存在一个寿命较长的人口运营商是由于这些过程，而不是莫特过渡。因此，激子在激光激发密度下仍然占主导地位。我们使用动力学模型来比较苯乙基铵和丁基铵有机阳离子，同时调查所得薄膜的稳定性。此外，我们展示了使用超宽带TRTS的能力，研究激子在大结合能半导体在室温下通过光谱分析。
2020-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A-site Cation Influence on the Conduction Band of Lead Bromide Perovskites
热载流子太阳能电池有望超过Shockley-Queisser极限。缓慢的热载流子冷却是卤化铅钙钛矿最有趣的特性之一，并将这类材料与太阳能电池中使用的竞争材料区分开来。在这里，我们使用高分辨率X射线光谱的元素选择性来揭示导带态中先前隐藏的特征，σ-π能量分离，并发现它受到A-阳离子和溴化铅亚晶格之间的电子耦合强度的强烈影响。我们的发现提供了一种替代机制，通常讨论的极化屏蔽和热声子瓶颈载流子冷却机制。我们的工作强调了A-阳离子的光电作用，提供了A-阳离子在电子和晶体结构中的效应的全面视图，并概述了一种广泛适用的光谱方法，用于评估A-阳离子的化学变化对卤化物和潜在的非卤化物钙钛矿电子结构的影响。
2021-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-phonon Coupling Controls Exciton-polaron Formation and Hot Carrier Relaxation in Rigid Dion-Jacobson Type Two-Dimensional Perovskites
本研究结合超快光谱与电子结构计算，揭示刚性Dion-Jacobson型二维钙钛矿中激子的极化子特性，发现定向配体修饰可调控激子-声子耦合等过程，为定制性能的混合半导体开发提供依据。
2023-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Low Temperature Structural Phase Transition in the Perovskite Ba2CaMoO6
采用固相法合成了Ba_2CaMoO_6。室温下晶体结构为立方晶系，空间群为Fm-3 m，晶格常数为8.378231（5）埃。在冷却时，确定Ba 2CaMoO 6在200 K附近具有向四氢I 4/m（a=5.905763（6）{埃}和c=8.38817（1）{埃}）的结构相变。相变的结构探测同步辐射和中子衍射和比热和差示扫描量热法测量的结晶。这种结构相变将加深我们对钙钛矿家族的理解，特别是打破角共享网络的钙钛矿的形成。
2020-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Thermochromic Metal Halide Perovskite Windows with Ideal Transition Temperatures
本文通过介观建筑能量模型确定金属卤化物钙钛矿热致变色窗户的理想转变温度为20至27.5 °C，并通过甲醇共嵌入和氢键调控在复合钙钛矿薄膜中实验实现该温度，证明其在美国八个气候区均可降低建筑能耗。
2022-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
The role of thermalisation in hot carrier cooling dynamics
热载流子太阳能电池（HCSC）概念已经被提出来通过在载流子失去其剩余能量之前捕获载流子来克服单个pn结太阳能电池的肖克利-奎塞尔极限。用于这些目的的有前景的材料家族是金属卤化物钙钛矿（MHP）。MHP在实验上显示出非常长的冷却时间，这是HCSC的关键要求。通过使用EnergyMonteCarlo（EMC）模拟，我们揭示了为什么这些材料的冷却时间会延长。在这份手稿中，我们集中在冷却过程中的热化作用。我们指定的作用，电子-声子和电子-电子相互作用的热化和冷却，同时进一步显示这些过程如何取决于几个相关的材料参数，如介电常数和有效质量。最后，我们量化了热化如何通过冷背景效应也可以作为一种冷却机制。在这里，我们强调的重要性，低程度的背景掺杂，以实现所观察到的延长冷却时间。这项工作为正在进行的关于MHP冷却时间的讨论提供了见解。此外，我们的研究结果是一个重要的除了辩论是否锡钙钛矿是合适的候选人HCSC。
2023-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Symbolic Regression Discovery of New Perovskite Catalysts with High Oxygen Evolution Reaction Activity
符号回归（SR）是一种新兴的方法，用于构建分析公式以找到最适合数据集的模型。在这里，SR用于指导具有改进的析氧反应（OER）活性的新型氧化物钙钛矿催化剂的设计。发现了一个前所未有的简单描述符μ/t，其中μ和t分别是八面体因子和容限因子，这加速了一系列具有改善OER活性的新型氧化物钙钛矿催化剂的发现。我们成功地合成了五种新的氧化物钙钛矿，并表征了它们的OER活性。值得注意的是，它们中的四种，Cs0.4La0.6Mn0.25Co0.75O3、Cs0.3La0.7NiO3、SrNi0.75Co0.25O3和Sr0.25Ba0.75NiO3，优于目前最先进的氧化物钙钛矿催化剂Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3（BSCF）。我们的研究结果证明了SR在加速数据驱动设计和发现具有改进性能的新材料方面的潜力。
2019-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Hot carrier redistribution, electron-phonon interaction, and their role in carrier relaxation in thin film halide perovskites
分析了随温度变化（4K-300 K）的光致发光和透射光谱，以研究改变钙钛矿化合物的不同组分（A、B或X）的效果。比较了四种不同的薄膜：FAMAPbSnI 3、FAPbI 3、FAMAPbI 3和FAPbBr 3。低温结果突出了特别发生的变化，这些变化在室温下很容易被掩盖。在室温下，对于仅基于3个Pb的样品，总体斯托克斯位移具有相似的幅度。这由相互作用强度GammaLO、声子能量ELO和激子结合能Eex决定。这种行为的一个例外是基于Sn的FAMAPbSnI 3膜，其显示出在吸收和光致发光之间缺乏斯托克斯位移。然而，在带隙以下的强吸收（超过100 meV）指示具有大的态密度的激子特征。瞬态吸收测量证实了在连续波（CW）测量中观察到的趋势，3铅只有膜都显示出卷积的激子功能内的20毫电子伏的带隙作为一个贡献因素的光漂白，随着一个区域的高能量PIA。然而，Sn基膜的行为是显著不同的（正如在CW测量中一样），具有不寻常的低能量PIA和缺乏高能量PIA。大的低能量PIA归因于在CW透射/吸收测量中观察到的大子带隙吸收。值得注意的是，无论互换组分如何，金属卤化物钙钛矿中载流子的缓慢冷却显示出GammaLO、ELO和Eex的影响很小。因此，这里提出：虽然载流子的初始冷却归因于LO声子，但载流子的总体冷却由所有金属卤化物钙钛矿的固有低热导率主导，这限制了这些系统中声学声子的耗散。
2021-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Continuous metal-insulator transition of the antiferromagnetic perovskite NaOsO3
新合成的钙钛矿型NaOsO 3在高温下表现出Curie-Weiss金属性质，在410 K冷却时突然进入反铁磁绝缘状态。在低温极限下的电子比热是不存在的，表明带隙完全打开。在电子显微镜原位观察未发现任何晶格异常的转变温度附近。反铁磁关联很可能是能隙开放的主要原因。
2009-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Hot Carrier Dynamics in Operational Metal Halide Perovskite Solar Cells
本文通过高功率瞬态吸收测量研究了工作状态下三卤化物钙钛矿太阳能电池的热载流子弛豫动力学，揭示了载流子密度、输运和提取之间的复杂相互作用及电子与空穴的非等效贡献。
2024-11-20 cond-mat.mtrl-sci
The intrinsic (trap-free) transistors based on perovskite single crystals with self-passivated surfaces
卤化铅钙钛矿作为新型半导体材料出现，适用于各种光电应用。然而，制造可靠的钙钛矿场效应晶体管（FET），这类材料的电荷传输特性的基础和应用研究所需的设备，已被证明具有挑战性。在这里，我们展示了基于溴化铯铅（CsPbBr 3）的外延单晶薄膜的高性能钙钛矿FET。一种改进的气相外延技术允许生长真正大面积的原子级平坦的钙钛矿薄膜，具有优异的结构和表面特性。基于这些CsPbBr 3膜的FET表现出教科书晶体管特性，具有非常低的滞后和高的本征载流子迁移率。这种高性能器件的可用性首次允许研究钙钛矿FET中的霍尔效应。我们的磁输运测量结果表明，载流子迁移率的CsPbBr 3 FET的冷却增加，从约30 cm 2 V-1 s-1在室温下，到约250 cm 2 V-1 s-1在50 K，表现出主要由声子散射限制的带输运。这里描述的外延生长和FET制造方法可以自然地扩展到其他钙钛矿，包括混合钙钛矿，从而代表了技术飞跃，克服了钙钛矿FET研究中的性能瓶颈。
2021-12-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Multi-Pulse Terahertz Spectroscopy Unveils Hot Polaron Photoconductivity Dynamics in Metal-Halide Perovskites
金属卤化物钙钛矿（MHP）中热载流子的行为为理解材料中载流子-声子耦合的细节以及高效热载流子和载流子倍增太阳能电池的未来发展提供了有价值的基础。虽然在冷却过程中的载流子种群动力学已被深入研究，热载流子性质的演变，即热载流子迁移率，仍然在很大程度上未被探索。为了解决这个问题，我们引入了一种新的超快可见泵浦-红外推-太赫兹探测光谱（PPP-THz）来监测甲基碘化铅铵中冷却载流子的实时电导率动态。我们发现，在光学沉积能量的载流子，这是典型的带传输的流动性下降。令人惊讶的是，电导率恢复动力学是不相称的带内弛豫测量通过一个类似的实验与红外探针（PPP-IR），并表现出可忽略不计的热载流子的密度的依赖性。这些结果和动力学模型揭示了高度局域化的晶格加热对热电子态迁移率的重要性。这种集体极化子晶格现象可能有助于在MHP中观察到的不寻常的量子物理学，并且应该在利用热载流子的设备中考虑。
2021-08-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Symmetry of high-piezoelectric Pb-based complex perovskites at the morphotropic phase boundary I. Neutron diffraction study on Pb(Zn1/3Nb2/3)O3 -9%PbTiO3
用中子衍射方法研究了Pb（Zn 1/3 Nb 2/3）O3 - 9%PbTiO3（PZN/9 PT）晶体的对称性，PZN/9 PT晶体的组成位于Pb（Zn 1/3 Nb 2/3）O3和PbTiO 3之间的准同型相界（MPB）。并与其他成分相同但史前史不同的标本进行了比较。所有试样的平衡态都不是端元菱方相和四方相的混合物，而是存在于一条新的极化旋转线Mc#（正交-单斜线）上。在所检查的样品中，一个在室温下表现出四方对称性，但在冷却和加热循环后恢复单斜相。
2001-10-17 cond-mat.mtrl-sci
ABO3 Perovskites' Formability Prediction and Crystal Structure Classification using Machine Learning
可再生能源对应对全球变暖具有极大的意义，但像光伏（PV）电池这样有前途的能源不够高效和便宜，无法作为传统能源的替代品。Percent作为PV材料具有很高的潜力，但为特定应用设计合适的材料通常是一个漫长的过程。本文利用机器学习技术对ABO3型钙钛矿的可成形性进行了预测，并对其晶体结构进行了高精度的分类，从而提供了一种快速的筛选过程。虽然这项研究是在考虑太阳能电池应用的情况下进行的，但预测框架足够通用，可以用于其他目的。采用随机森林模型对钙钛矿的可成形性进行了预测，并对其晶体结构进行了分类，经过5次交叉验证后，分类准确率分别为98.57%和90.53%。我们的机器学习模型可以通过提供一种快速机制来提前了解材料的特性，从而有助于加速开发所需的钙钛矿结构。
2022-02-21 cond-mat.mtrl-sci stat.ML
Confinement-induced Ultrafast Conductivity in 2D Perovskites resolved by correlative Terahertz-NIR Spectroscopy
University of Bayreuth（拜罗伊特大学）；Ulm University（乌尔姆大学）；Bayreuth Institute of Macromolecular Research (BIMF)（拜罗伊特大分子研究所）；Bavarian Polymer Institute (BPI)（巴伐利亚聚合物研究所）；The University of Melbourne（墨尔本大学）
本研究通过OPTP与TA和TRPL结合，揭示二维钙钛矿中因热点载流子瓶颈导致的超快导电性变化，揭示了载流子冷却与激子形成对导电性的影响。
2026-02-05 cond-mat.mtrl-sci
New, Lead Free, Perovskites With a Diffuse Phase Transition: NaNbO_{3} ~ Solid Solutions
当第二组分浓度超过阈值x_0时，某些（1-x）NaNbO_3-（x）ABO_3钙钛矿固溶体的介电常数ε ′最大值发生剧烈的扩散，表现出弛豫型行为。从ε ′（T）最高温度T_m对x的依赖关系中可以看出，向类弛豫相的浓度相变是突变的（一级）。这种转变的前兆是一个巨大的（高达100 K）ε '（T）的温度滞后。某些弛豫性质在冷却过程中甚至在x < x_0时出现，而在加热过程中消失。得到的实验数据定性描述内的朗道型唯象的方法，假设弛豫型行为是局部应力诱导的。
2002-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Ultra-sharp magnetization steps in perovskite manganites
我们报告了一个详细的研究的阶梯状变磁性转变的磁化强度和电阻率的多晶Pr0.5Ca0.5Mn0.95Co0.05O3。台阶在低于临界温度时突然开始，非常尖锐（宽度< 0.2 mT），并且发生在临界场，该临界场线性地依赖于制备样品的冷却场的绝对值。在低温下，在非Co掺杂的锰氧化物，包括单晶样品中也观察到类似的转变。这些数据表明，这些步骤是一个内在的属性，定性地不同于先前观察到的更高的温度在锰氧化物或在其他材料中观察到的变磁性转变的变磁性转变。
2002-11-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
High-Throughput Imaging of Degradation-Inducing Microscopic Impurities in Perovskite Solar Cells
King Abdullah University of Science and Technology (KAUST)（阿卜杜拉国王科技大学）；Ludwig-Maximilians-University (LMU) Munich（慕尼黑路德维希-马克西米利安大学）
本研究开发了一种基于纳米红外光谱和机器学习图像分析的高通量成像框架，用于快速检测钙钛矿薄膜中的有害杂质，并将其作为稳定性筛选的早期预警指标。
2026-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Effect of doping and oxygen vacancies on the octahedral tilt transitions in the BaCeO3 perovskite
我们提出了一个系统的研究Y掺杂和水化水平的BaCeO 3的结构转变的滞弹性光谱实验的基础上的效果。菱形和正交Imma相之间的中间转变的温度上升与Y的摩尔分数x的增加大致为（500 K）x在水合状态下，和被压低的两倍以上的量完全脱水后。这是解释的平均（Ce/Y）-O和Ba-O键长的掺杂效果，从O空位晶格弛豫。过渡到较低的温度Pnma正交相的不同行为的初步解释在逐步平坦的有效形状的OH离子和O空位在冷却过程中的顺序。
2010-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast carrier thermalization in lead iodide perovskite probed with two-dimensional electronic spectroscopy
在带状半导体中，载流子在光激发后迅速形成热能分布。在混合卤化铅钙钛矿中，这种热载流子分布的冷却经由载流子-声子散射在~300 fs的时间尺度上发生。然而，由于在时间和能量上都需要高分辨率，因此用泵浦探测技术难以解决热分布的初始积累。在这里，我们使用二维电子光谱与子10 fs分辨率直接观察载流子的相互作用，导致形成的热载流子分布。我们发现，热化主要发生在通过载波载波散射下的调查的能量和报告的过剩能量和载流子密度的载流子散射率的依赖。我们提取特征载流子热化时间从低于10 fs到85 fs。这些值允许在低于2x10^19 cm^（-3）的载流子密度下高达500 cm ^2 V^（-1）s^（-1）的迁移率，并且限制了热载流子太阳能电池中载流子提取的时间。
2017-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Modeling the Ferroelectric Phase Transition in Perovskite Relaxors and New Corresponding Solving Method
首次采用三维随机伊辛模型（3D-RSIM）结合Glauber赝自旋动力学（PSs）对钙钛矿-弛豫铁电体（PRFE）的弛豫-铁电相变（RFPT）进行了详细的研究。为了解决这个问题，我们提出了一种新的方法，平均场的PS弦（MF-PSS）。我们发现：1）3D-RSIM是由永久顺电子系统（PPSS）、低转变温度铁电子系统（LTT-FSS）和高转变温度铁电子系统（HTT-FSS）组成的混合系统。当模型中PS浓度（phi）< phi_p（phi_p为3D-RSIM的逾渗阈值）时，HTT-FSS在整个体系中占主导地位。在冷却时，系统经历了一个不稳定的扩散铁电相变（IDFPT），随着phi的增加，它显示出从临界，逐渐Vogel-Fulcher和Arrhenius型减速的交叉。具体地说，我们从PS的相关弛豫的真实磁化率的峰值温度（Tm）与角频率（ω）之间的关系中观察到这种交叉; 3）当phi = phi_p时，三个子系统具有可比的含量。随着温度的降低，整个体系的自发极化和比热呈现IDFPT，但Tm随温度的升高而向低温方向移动，直到0 K。由于PPSS的弛豫时间在较低温度下迅速增加，在0 K时发散，在有限速率的冷却过程中，PPSS必须在一定温度下冻结，即发生PS玻璃化转变。总之，随着phi的增加，3D-RSIGM逐渐从IDFPT系统向PS系统演化，而phi_p是这种演化的特征浓度。此外，基于PS与晶格…
2018-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis, Optoelectronic Properties, and Charge Carrier Dynamics of Colloidal Quasi-two-dimensional Cs3Bi2I9 Perovskite Nanosheets
无毒性和稳定性使得二维（2D）卤化铋钙钛矿更好地替代铅基钙钛矿用于光电应用和催化。在这项工作中，我们合成了亚微米尺寸的胶体准二维Cs3 Bi 2 I9钙钛矿纳米片，并研究了它们的载流子的产生和弛豫。稳态吸收光谱揭示了2.07 eV的间接带隙，这是由密度泛函理论计算的能带结构支持。纳米片在室温下在带边激发下不显示可检测的光致发光，这归因于间接带隙。然而，阴极射线发光跨越一个广泛的范围从500 nm到750 nm的不对称和斯托克斯位移光谱观察，表明声子和陷阱辅助复合。利用飞秒瞬态吸收光谱研究了Cs3 Bi 2 I9纳米片中的超快载流子动力学。用高于其带隙的泵浦能量激发样品，并根据热载流子产生（<1 ps）、局部声子热化（~1 ps）和冷却（>30 ps）解释结果。此外，激子在能带边缘的相对缓慢的弛豫（>3 ns）表明形成了稳定的极化子，其通过发射声子而非辐射地衰减。
2023-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Hydrostatic Pressure Driven Band Gap Tuning and Self-Trapped Exciton Formation in (4FPEA)$_2$SnBr$_{4}$ Halide Perovskite
Wrocław University of Science and Technology（弗罗茨瓦夫科技大学）；Universitat Jaume I（海梅一世大学）
该研究通过压力调控揭示了(4FPEA)₂SnBr₄中带隙调制与自陷激子形成机制，发现压力对激子态行为有显著影响。
2026-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Infrared optical absorption of Frohlich polaron in metal halide perovskites
金属卤化物钙钛矿材料中Frohlich极化子的形成是由于载流子与纵光学（LO）声子的耦合，这一现象被用来解释其特殊的性质，但如何有效地识别这些材料中的极化子仍然是一个挑战性的任务。本文基于Huang-Rhys模型，从理论上研究了Frohlich极化子的红外光学吸收。我们发现当入射光子的能量与多个LO声子相匹配时，会出现多声子泛音，其中极化子的平均声子数可以直接用最强泛音的阶数来计算。这些多声子结构敏感地依赖于基态电子分布的尺度和钙钛矿材料的维数，这为有效调控极化子形成和载流子冷却之间的竞争过程提供了启示。此外，最强泛音的顺序随着温度的升高而向更高的顺序移动，这为载流子迁移率受LO声子散射影响提供了潜在的证据。该模型不仅提供了验证Frohlich极化子的直接方法，而且丰富了对金属卤化物钙钛矿中极化子性质的理解。
2022-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theoretical Study of Temperature Dependence of Phonons in Orthorhombic SrZrO$_3$ Perovskite
该研究通过第一性原理计算，结合准谐近似和三阶非谐效应，系统分析了正交SrZrO3钙钛矿声子频率、线宽和线位移随温度的变化，发现多数模式呈正常温度依赖，少数异常模式经修正后也趋于正常。
2023-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Photo-induced high-temperature order-disorder phase transition in CaSnO3 perovskite revealed by Raman spectroscopy
用拉曼光谱研究了钙钛矿型锡酸钙（CaSnO 3）在两个激发波长（514.5nm和632.8nm）下的拉曼光谱。一个新的一级有序-无序相变诱导拉曼频移和线宽加倍在121 ℃加热（94 ℃冷却），看到在实验中使用的514.5 nm线的Ar+离子激光。用623.8 nm He-Ne激光和差示扫描量热法（DSC）也观察到这种相变，但没有明显的有序-无序特征，表明这种相变依赖于光激发。高温粉末X射线衍射测量提供了ax = 13.9 x 10-6 K-1、ay = 2.7 x 10-6 K-1、az = 14.3 x 10-6 K-1的热膨胀系数。该相变被假定为与光激发的带电和导电的纳米级铁电有序-无序相关联。因此，CaSnO 3可以代表具有额外潜在光催化性能的新型光电材料中的第一种。
2012-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Lattice-site-specific spin-dynamics in double perovskite Sr2CoOsO6
我们研究了有序双钙钛矿结构的SrPDMATHABMM CoOsO $_6$的磁性和自旋动力学。我们的中子衍射，μ子自旋弛豫和交流磁化率测量揭示了两个反铁磁（AFM）阶段从室温冷却到2 K。在第一AFM阶段，与转变温度$T_{\mathrm{N}}=108$ K，钴（3 $d^7$，$S=3/2$）和锇（5 $d^2$，$S=1$）的时刻动态波动，而他们的\textit{average}有效时刻进行长程有序。在具有$T_{\mathrm{N}}=67$ K的第二AFM阶段中，钴矩首先被冻结并诱导非共线自旋倾斜AFM状态，而动态波动的锇矩随后在$T\approx 5$ K下被冻结成随机倾斜状态。我们的\textit{ab initio}计算表明，钴和锇的网站之间的有效交换耦合是相当弱的，使钴和锇亚晶格表现出不同的基态和自旋动力学，使Sr $_2$ CoOsO $_6$不同于以前报道的双钙钛矿化合物。
2014-03-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Non-epitaxial perovskite polariton laser diode operating under direct current
本文提出将溶液生长CsPbBr3微片与单壁碳纳米管电极集成并嵌入光学微腔，在8 K和65 μA直流下实现强耦合区极化激元激光。
2025-09-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Giant photocaloric effects across a vast temperature range in ferroelectric perovskites
本研究利用第一性原理模拟揭示 KNbO$_{3}$ 等铁电钙钛矿中的光驱动相变可在数百开尔文范围内产生巨光卡效应，为宽温区固态制冷提供新途径。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Stable biexcitons in two-dimensional metal-halide perovskites with strong dynamic lattice disorder
具有在室温下强束缚且稳定的激子的单层、二维有机-无机杂化钙钛矿是用于发光量子光电子学应用的可行半导体。在这样的技术背景下，它是必要的，以全面探索所有的因素-化学，电子和结构-支配强多激子关联。在这里，通过二维相干光谱，我们研究激子多体效应在纯的，单层（PEA）$_2$ PbI $_4$（PEA = phenylethylammonium）。我们确定了室温下双激子--关联两电子两空穴准粒子--的结合能为$44 \pm 5$，meV。非常高的值类似于在其他强激子二维材料，如过渡金属dichalchogenides。重要的是，我们表明，这一结合能增加$\sim25$ %时，冷却到5\，K。我们的工作突出了多激子相关性在这类技术上有前途的，溶液加工材料的重要性，尽管晶格波动和动态无序的强烈影响。
2018-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Spin-phonon coupling probed by infrared transmission spectroscopy in the double perovskite Ba$_2$YMoO$_6$
在这项工作中，我们研究了局域结构畸变的双钙钛矿Ba $_2$ YMoO $_6$通过红外透射光谱。在300 K时，在$\sim$ 255.1 cm $^{-1}$、$\sim$ 343.4 cm $^{-1}$和$\sim$ 561.5 cm $^{-1}$处观察到三个谱带，它们分别与阳离子Ba $^{2+}$和阴离子YMO $_6^{-2}$之间的运动、Y-O伸缩运动和MoO $_6$八面体的伸缩振动有关.由于晶格常数的收缩，这些模式在冷却时继续硬化。当温度降低到$T \leq$ 130 K时，在$\sim$ 611 cm $^{-1}$处出现了一个额外的声子模，表明MoO $_6$八面体发生了局部畸变.随着温度的进一步降低，其强度增强，峰位不变。这些结果表明，自旋单重态二聚体的形成伴随着MoO $_6$八面体局域结构畸变的发生，为双钙钛矿Ba $_2$ YMoO $_6$中强自旋-声子耦合提供了证据.
2013-01-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Polar and antipolar polymorphs of metastable perovskite BiFe0.5Sc0.5O3
在高压（6 GPa）和高温（1500 K）条件下合成的亚稳钙钛矿BiFe_（0.5）Sc_（0.5）O_3通过加热/冷却热循环下的不可逆行为以两种不同的多晶型（反极性Pnma和极性Ima_2）获得。Ima 2相代表了倾斜铁电结构的原始类型，其中Bi 3+阳离子分别沿着正交的[1 - 10]p和[1-10]p伪立方方向表现出极性和反极性位移，并且与关于极轴的反相八面体倾斜相结合。在TN ~ 220 K以下，Pnma和Ima 2结构变体均表现出长程反铁磁有序，并具有弱铁磁成分。基于一般唯象方法的偶极、磁和弹性序参量之间的耦合分析表明，两相的弱铁磁性主要是由反相八面体倾斜引起的，其轴向性质直接代表了Dzyaloshinskii矢量的相关部分.在极性Ima 2相允许的自发磁化的磁电贡献描述的第五度自由能不变，预计将是小的。
2014-03-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Incipient geometric lattice instability of cubic fluoroperovskites
无机金属卤化物钙钛矿是下一代技术的有前途的材料，因为它具有许多独特的物理性质，其中许多在氧化物钙钛矿中无法观察到。另一方面，在无铅无机卤化物钙钛矿中寻找铁电性和多铁性仍然是一个具有挑战性的研究课题。在这里，我们的实验表明，立方氟钙钛矿表现出接近初期的铁电体，这表现在软化的低频极性声子在布里渊区中心在冷却。此外，我们还揭示了软化声子的简谐和非简谐力常数之间的耦合以及它们与钙钛矿容限因子的相关性。接下来，使用第一性原理计算，我们研究了立方氟钙钛矿的晶格动力学，并揭示了初始的晶格不稳定性，在该不稳定性处，低位置声子的谐波力常数趋于随着在布里渊区的所有高对称点处的容差因子的减小而减小。与公差因子的相关性表明观察到的初期晶格不稳定性在立方氟perovskites所造成的立体效应，由于体积填充的晶胞由不同半径的离子的几何起源。这些结果提供了对无机无铅金属卤化物钙钛矿的晶格动力学和潜在的铁电性质的见解，与进一步设计和合成新的多功能材料有关。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Phase transitions in inorganic halide perovskites from machine learning potentials
本研究利用机器学习势系统分析CsPbX3无机卤化物钙钛矿的相变，发现速率低于30 K/ns且尺寸达数万原子时收敛，并评估不同泛函对相变温度和晶格参数的预测精度，为相关模拟提供指导。
2023-01-09 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Accelerated prediction of dielectric functions in solar cell materials with graph neural networks
本文提出ALIGNN图神经网络模型，直接从晶体结构预测介电函数，实现高通量筛选，并发现钒是钙钛矿材料高SLME的强指示元素。
2025-10-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Orientational disorder and molecular correlations in hybrid organic-inorganic perovskites: From fundamental insights to technological applications
该研究借助分子动力学模拟与熵计算，揭示MAPI相变中刚性旋转、分子关联及角-振耦合对熵增和极性纳米畴形成的作用。
2024-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Role of Defects in the Paramagnetism of Fe-doped Cs$_{2}$AgBiBr$_{6}$ Double Perovskite
Julius-Maximilian University of Würzburg（维尔茨堡大学）；Institute for Scintillation Materials, National Academy of Sciences of Ukraine（乌克兰国家科学院闪烁材料研究所）；Paderborn University（帕德博恩大学）；Universidade Estadual de Campinas-UNICAMP（坎皮纳斯州立大学）
铁掺杂Cs₂AgBiBr₆双钙钛矿中，Fe³+相关中心通过电子态调控光学和磁性性质，揭示其为稳定的取向敏感自旋探针。
2026-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Ground-state structure, orbital ordering and metal-insulator transition in double-perovskite PrBaMn2O6
近年来，A位有序半掺杂双钙钛矿锰氧化物$\rm RBaMn_2O_6$（R=稀土）由于其优异的物理性能以及作为磁电阻、多铁性和储氧材料的应用前景而受到广泛关注。由于实验和理论研究的复杂性，${\rm RBaMn_2O_6}$中基态的性质以及在冷却时发生的相变序列尚未得到很好的理解。在这里，我们解决的基态结构的PrBaMn $_2$ O $_6$以及它的电子和磁性的起源。利用GGA+U方法和专门设计的策略进行结构优化，我们发现该系统有两个竞争的AFM-A和AFM-CE磁结构非常接近的能量。AFM-A结构是金属，而AFM-CE是绝缘体，并且向绝缘状态的转变伴随着电荷Mn $^{3+}$ /Mn $^{4+}$和轨道$3x^2-r^2$ / $3y^2-r^2$有序化。这种轨道排序导致强的合作Jahn-Teller（JT）失真，降低晶体对称性。我们的研究结果提供了一个关键的理解在${\rm PrBaMn_2O_6}$现有的实验数据的矛盾，并开辟了前景，理论上的其他${\rm RBaMn_2O_6}$化合物的基态结构的改进。
2022-05-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Precision Multi-Mode Dielectric Characterization of a Crystalline Perovskite Enables Determination of the Temperature-Dependent Phase Transitions
本研究通过多模微波精密测量技术表征钛酸锶单晶介电常数的温度演化，明确了室温介电常数的各向同性数值，确定了不同温度下结构相变对应的介电各向异性类型。
2021-08-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Contrasting the magnetism in La$_{2-x}$Sr$_x$FeCoO$_6$ ($x$ = 0, 1, 2) double perovskites: the role of electronic and cationic disorder
在密度泛函理论计算的支持下，利用磁化强度、中子衍射和电子顺磁共振对双钙钛矿化合物\SLFCOx \（$x$ = 0，1，2）的磁性进行了对比. \LFCO \是一种长程有序反铁磁体，在$T_N$ = 270 K处发生近室温相变，在$T_S$ = 200 K处发生低温结构相变. $T_S$的结构相变发生在从300 K的$R\overline{3}c$到200 K的$Pnma$之间。密度泛函理论计算支持绝缘非补偿AFM结构。当La被Sr取代后，\LFCO \的长程有序磁性转变为短程玻璃磁性。\LFCO \的磁性与\SFCO \和\SLFCO \的非平衡玻璃态特征不同，使用{ \em在不均匀场中冷却和加热}（CHUF）磁化协议。电子参磁共振研究证实了\SLFCOx \系列中的这种磁性对抗。用密度泛函理论计算得到的电子态密度与\LFCO的绝缘性和\SFCO的金属性形成了对比。从\SLFCOx目前的实验和计算结果套件，它出现的电子自由度，随着反位无序，在控制双钙钛矿中观察到的磁性发挥重要作用。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Anti-Stokes Photoluminescence from CsPbBr3 Nanostructures Embedded in a Cs$_4$PbBr$_6$ Crystal
卤化铅钙钛矿具有较高的光致发光效率和较强的电子-声子相互作用，因此利用上转换光致发光实现光学制冷备受期待。我们研究了绿色发光Cs $_4$ PbBr $_6$的反斯托克斯光致发光，其起源是由于嵌入Cs $_4$ PbBr $_6$晶体中的CsPbBr 3纳米结构。由于Cs $_4$ PbBr $_6$的高透明度、低折射率和高稳定性，绿色PL显示出高的外量子效率而没有光降解。时间分辨光致发光谱揭示了复合过程中的激子行为。PL谱的形状几乎与激发光子能量无关，这意味着谱宽由均匀加宽决定。我们表明，声子辅助过程占主导地位的乌尔巴赫尾的光吸收和反斯托克斯PL在室温下。在70K以下观察到反斯托克斯光致发光。我们确定的Urbach能量的温度依赖性和估计的电子-声子耦合的强度。我们的光谱数据表明，CsPbBr 3纳米结构具有潜在的有用功能的光学冷却。
2022-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Free-spin dominated magnetocaloric effect in dense Gd$^{3+}$ double perovskites
具有致密磁晶格的阻挫镧系氧化物由于其大的基态熵和抑制的有序温度而在低温制冷中具有潜在的基本兴趣，但通常受到短程关联的限制。在这里，我们提出的挫折fcc氧化物的例子，Ba $_2$ GdSbO $_6$和Sr $_2$ GdSbO $_6$和新的位置无序类似物Ca $_2$ GdSbO $_6$（[CaGd] $_A$ [CaSb] $_B$ O $_6$），其中磁热效应的影响最小的超交换（$J_1 \sim 10$ mK）。我们报告的晶体结构，使用粉末X射线衍射和体磁性能，通过低场磁化率和等温磁化测量。Gd化合物在2 K下在7 T的磁场中表现出高达-15.8 J/K/mol $_\textrm{Gd}$的磁熵变，与磁制冷中的标准Gd $_3$ Ga $_5$ O $_{12}$的-13.0 J/K/mol $_\textrm{Gd}$的值相比，过量20%。热容量测量表明，Ba $_2$ GdSbO $_6$和Sr $_2$ GdSbO $_6$在0.4 K以下缺乏磁有序，这表明通过液体4-He制度冷却。一个平均场模型是用来阐明的作用，主要是自由自旋行为的磁热性能的这些化合物相比，其他顶级性能的Gd基氧化物。双钙钛矿的化学柔性提高了进一步增强Gd $^{3+}$ fcc晶格中磁热效应的可能性。
2022-03-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Frustrated Gd3+ Double Perovskites as High-Performance Magnetocaloric Materials for Sub-100 mK Adiabatic Demagnetization Refrigeration
University of Augsburg（奥格斯堡大学）；University of Leipzig（莱比锡大学）
本研究提出 Gd3+ 双钙钛矿 Ba2GdSbO6 和 Sr2GdSbO6 作为磁热材料，通过受挫几何与交换/偶极相互作用抑制反铁磁有序，实现亚 100 mK 绝热退磁制冷，创下 Gd3+ 磁体最低 ADR 温度纪录。
2026-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Acoustic Phonon Lifetimes Limit Thermal Transport in Methylammonium Lead Iodide
杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）已经成为用于太阳能电池和其他光电应用的一类重要的半导体。电子-声子耦合在所有光电子器件中起着关键的作用，尽管HOIP的晶格动力学和声子频率已经得到了很好的研究，但很少有人关注声子寿命。我们报告的第一个高精度测量的声学声子寿命的混合钙钛矿甲基铵碘化铅（CHM），使用非弹性中子光谱提供高能量分辨率和完全氘代单晶，以减少从氢的非相干散射。我们的测量揭示了皮秒量级的极短寿命，对应于纳米平均自由程，并表明声学声子无法有效地散热。晶格动力学计算从头算三阶微扰理论表明，短的寿命源于强的三声子相互作用和高密度的低能量光学声子模式有关的自由度的有机阳离子。如此短的寿命对于MEMS和其他HOIP中的电子-声子耦合具有重要意义，在热载流子的冷却和带边载流子的传输和复合中对光电子器件具有直接影响。这些发现说明了HOIP和传统光伏半导体之间的根本区别，并证明了在开发金属卤化物钙钛矿光电子器件的努力中理解晶格动力学的重要性。
2018-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Electric field induced phase transition and electrocaloric effect in PMN-PT
铁电钙钛矿氧化物具有很大的电热（EC）效应，但通常在铁电/顺电相变温度附近的高温下，这限制了它们作为下一代固态冷却装置的潜在应用。采用经典分子动力学方法研究了PMN-PT（PbMg_（1/3）Nb_（2/3）O_3-PbTiO_3）体系的电场诱导相变和EC效应。我们发现PMN-PT的最大EC强度出现在300 K的准同型相界（MPB）区域。大的绝热温度变化是由MPB区内的极化容易旋转引起的。
2017-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Accelerated discovery of cost-effective photoabsorber materials for near-infrared (λ=1600 nm) photodetector applications
本研究开发基于r²SCAN和HSE计算的高通量筛选方法，发现ZnSnAs₂等低成本近红外光吸收材料，并扩展至窄带隙材料筛选。
2025-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
First-Order Phase Transition in Perovskites Pr$_{0.67}$Sr$_{0.33}$MnO$_{3}$ - Magneto-Caloric Properties -- Effect of Multi-Spin Interaction
本文通过Monte Carlo模拟引入多自旋相互作用，成功再现了钙钛矿Pr$_{0.67}$Sr$_{0.33}$MnO$_{3}$中磁化强度随温度反常上升并在$T_C$处骤降的一阶相变行为，并验证了其磁热性质与实验吻合，展现出制冷应用潜力。
2024-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Phase Transition and Magneto-caloric Properties of Perovskites Pr$_{0.55}$Sr$_{0.45}$MnO$_{3}$: Modeling versus Experiments
本文通过引入多自旋相互作用的多态伊辛模型和蒙特卡洛模拟，重现了Pr$_{0.55}$Sr$_{0.45}$MnO$_{3}$的急剧相变与磁化行为，并计算了磁熵变和相对制冷能力，结果与实验吻合。
2024-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Terahertz and Infrared Studies of Antiferroelectric Phase Transition in Multiferroic Bi_0.85Nd_0.15FeO_3
在100 ~ 900 K之间对Bi_（0.85）Nd_（0.15）FeO_3陶瓷的高频介电性能进行了研究，发现在600 K附近，当温度低于反铁电相变时，大多数极性声子发生硬化。此外，在顺电相中观察到强的THz介电弛豫。当冷却到Tc ~ 600 K时，弛豫频率变软，介电强度下降，最终弛豫消失。声子和介电弛豫行为是负责在反铁电相变的介电常数的降低。讨论了顺电相THz介电弛豫异常强的原因。Bi_（0.85）Nd_（0.15）FeO_3结构位于极性斜方相和非极性斜方相之间的相界上，极化旋转和极化延伸可以增强该体系的压电响应。与铅基压电钙钛矿，表现出两个铁电相之间的morphotrophic相边界的相似性和差异进行了讨论。
2011-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Two Displacive Ferroelectric Phase Transitions in Multiferroic Quadruple Perovskite $BiMn_{7}O_{12}$
本文通过微波、太赫兹、红外和拉曼光谱研究了 $BiMn_{7}O_{12}$ 陶瓷，揭示了其在 460 和 300 K 处的两个位移型铁电相变及低温下的多铁性本质，并证实了自旋-声子耦合。
2024-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Graphene Oxide Photoreduction Recovers Graphene Hot Electron Cooling Dynamics
本研究通过光还原悬浮在聚合物基体中的还原氧化石墨烯（rGO），发现其可复现单层石墨烯的热电子冷却等理想光物理特性，揭示了缺陷对超碰撞冷却速率的调控机制。
2023-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
