Imaging material functionality through 3D nanoscale tracking of energy flow
能量载体在原子和分子之间移动的能力是生物化学和物质功能的基础。然而,理解和控制能量流需要在超小和超快的时空尺度上观察它,其中能量和结构障碍决定了能量载体的命运。在这里,我们开发了一种非侵入性的光学方案,利用非共振干涉散射来跟踪由能量载体产生的材料极化率的微小变化。因此,我们在四维时空中以几纳米的横向精度映射不断变化的能量载流子分布,并直接与材料形态相关。我们可视化激子,电荷和热输运在多并苯,硅和钙钛矿半导体和阐明如何无序影响3D能量流。例如,我们发现,在多晶金属卤化物钙钛矿的形态边界具有横向和深度依赖的折射率,阻止横向运输的表面,但不是散装载流子。我们还揭示了在无序环境中解释能量传输的策略,这些策略将指导未来半导体工业的缺陷容限材料的设计。
2019-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Absence of lateral domain wall mobility in Zn1-xMgxO thin films
Oak Ridge National Laboratory(橡树岭国家实验室);The Pennsylvania State University(宾夕法尼亚州立大学)
该研究发现Zn₁₋ₓMgₓO的极化反转无横向畴壁迁移率,通过垂直柱状丝形核实现,与钙钛矿的生长介导开关机制不同,明确了其形核主导的开关特性。
2026-08-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Micron-size two-dimensional methylammonium lead halide perovskites
具有二维堆叠结构的混合卤化铅钙钛矿最近成为光电应用的有前途的材料。我们报告了一种用于生长混合卤化铅钙钛矿(I,Br和Cl)的2D纳米片的方法,其横向尺寸范围为0.05至8微米,并且结构由通过长烷基胺分离的n个堆叠的单层组成,可从批量向下调节到n=1。获得这种宽范围的钙钛矿性质的关键在于在热注入合成中利用相应的卤化铅纳米片作为前体,其提供对所有工艺参数的仔细控制。分层的量子限制(n小于4)纳米片由具有不同n的主要部分和次要部分组成。能量从低到高n(高到低能量)区域在一个单一的片,介导的堆栈之间的配体的长度,产生光致发光量子产率高达49%。这些大的、可调的2D纳米片可以作为未来高效光电子器件的方便平台。
2019-07-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Imaging the Long Transport Lengths of Photo-generated Carriers in Oriented Perovskite Films
有机金属卤化物钙钛矿已成为太阳能电池和光电子学的一种有前途的材料。虽然光生载流子的长扩散长度被认为是该材料在太阳能电池中具有高效率的关键因素,但仍然缺乏对有机金属卤化物钙钛矿中长距离载流子输运的直接研究。我们制备了具有长沟道长度(~ 120 $μ$ m)的高取向结晶CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$(MAPbI $_3$)薄膜横向传输器件。通过用局部照明进行空间扫描光电流成像测量,我们直接表明,这里制备的钙钛矿膜具有非常长的光生载流子传输长度,少数载流子(电子)扩散长度为10 $μ$ m的量级。将扫描光电流显微术应用于有机金属卤化物钙钛矿的方法可进一步用于阐明不同类型的有机金属卤化物钙钛矿中的载流子输运过程和极大不同的载流子扩散长度(~ 100 nm至100 $μ$ m)。
2016-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Detection mechanism for ferroelectric domain boundaries with lateral force microscopy
用横向力显微镜观察铁电畴界的对比机制通常被认为是由于逆压电效应引起的样品的机械变形。然而,我们发现,带电尖端和表面极化电荷所产生的电场之间的静电相互作用占主导地位的对比度机制。这种解释是支持定量分析的测量力,以及通过比较测量不同的材料。
2006-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Liquid Epitaxial Growth of Two-dimensional Non-layer structured hybrid Perovskite
杂化钙钛矿CH 3 NH3 PbX 3(X= Cl,Br,I)是一种很有前途的新型光电子器件材料。由于CH 3 NH3 PbX 3本身的非层状结构,合成大尺寸的分子薄CH 3 NH3 PbX 3仍然具有挑战性。在这里,我们报告了一种低成本和高效率的制造路线,通过液相外延在云母衬底上获得大规模的单晶2D CH 3 NH3 PbX 3钙钛矿。二维钙钛矿的特征在于厚度为8 nm,横向尺寸为数百微米。第一性原理计算表明,在钙钛矿/云母界面处的强钾-卤素相互作用降低了钙钛矿的界面能,从而驱动它们的快速面内生长。光谱研究表明,2D CH 3 NH3 PbBr 3具有30 meV的小激子结合能,允许具有126 A/W的光响应度和超过80 kHz的带宽的优异的可见光光电探测器。这些特征表明液相外延是一种自下而上的方法来制备非层状结构的二维钙钛矿,为器件应用和基础研究提供了一个新材料平台。
2018-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Halide Perovskite Light Emitting Photodetector
光发射和光检测是光电子通信系统的两个基本属性。到目前为止,这两种功能都已使用p-n二极管进行了演示,该二极管已被广泛应用。然而,由于载流子注入和光生载流子收集的竞争动力学,利用该器件,通过切换所施加的电偏置的方向来分别实现光发射和检测。在这里,我们使用卤化物钙钛矿中的移动离子来演示在施加电偏压的任一条件下的发光光电探测。我们的装置由CsPbBr $_3$微丝与单壁碳纳米管薄膜电极集成。这种双重功能源于对由移动离子与光生载流子在钙钛矿-电极界面处的协同作用引起的能量势垒的调制。此外,这种复杂的电荷动力学还导致了一种新的效应:光增强电致发光。在我们的简单横向器件设计中观察到的新的光电现象将扩展混合离子-电子导体在多功能光电子器件中的应用。
2022-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Biorealistic Response in Optoelectrically-Driven Flexible Halide-Perovskite Single-Crystal Memristors
本研究在柔性卤化物钙钛矿单晶忆阻器中实现了光电探测与突触功能结合,并展示了类似生物学习的频率依赖双向突触权重修改,为人工视觉系统奠定基础。
2025-04-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Mapping the Trap-State Landscape in 2D Metal-Halide Perovskites using Transient Photoluminescence Microscopy
瞬态显微镜在理解光电子材料中光学激发态的动力学方面具有至关重要的作用,因为它允许能量载体在空间和时间中的运动的直接可视化。使用这种技术可以获得关于陷阱状态的影响的重要信息,通常观察到作为载流子在缺陷位点处被捕获的能量传输的减慢。然而,迄今为止,对陷阱态动力学的研究大多局限于早期时间动力学的唯象描述。在这份报告中,我们展示了如何长时间采集瞬态光致发光显微镜可以用来提供一个详细的地图的陷阱状态景观在2D钙钛矿,特别是当与瞬态光谱结合使用。我们揭示了二维钙钛矿中激子的异常空间动力学,这不能用现有的仅占单一陷阱类型的陷阱限制激子输运模型来解释。相反,使用连续扩散模型和布朗动力学模拟,我们表明,这种行为可以解释占一个独特的分布在这种材料中的陷阱。我们的研究结果突出了瞬态显微镜作为一种补充工具,更常见的瞬态光谱技术在半导体中的激发态动力学特性的价值。
2020-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Unravelling the role of vacancies in lead halide perovskite through electrical switching of photoluminescence
钙钛矿型三碘化铅(MAPbI 3)半导体材料具有优异的光伏和发光性能。我们解决了独特的行为,其中偏置电压可以用来打开和关闭横向对称电极的平面薄膜的发光。而不是一个均匀的抑制发射,如在其他有机半导体薄膜中,在MAPbI 3膜的暗区从正电极在1 μ m s-1的顺序缓慢的速度前进。在这里,我们解释了存在的尖锐的前在漂移的离子空位,大大降低了在膜中的辐射复合率。基于动态输运模型,我们表明,电流的平方倒数与时间成线性关系,与实验观察一致。这一见解导致碘空位D = 6 10-9 cm 2 s-1的扩散系数的直接测定,并提供了详细的信息和控制离子传导的混合钙钛矿材料的电光性能的影响。
2018-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Carrier Diffusion in Thin-Film CH3NH3PbI3 Perovskite Measured using Four-Wave Mixing
我们报告的飞秒四波混频(FWM)的应用程序的载流子输运的研究在溶液处理CH3NH3PbI3。扩散系数提取通过直接检测的横向扩散的载流子利用瞬态光栅技术,再加上同时测量的衰减动力学利用的boxcar激发光束的几何形状的多功能性。瞬态光栅的指数衰减与脉冲间延迟的观察表明,在激发后的第一个纳秒内,具有可忽略不计的捕获的扩散传输。在我们的实验中的面内传输的几何形状,使扩散长度直接与晶粒尺寸进行比较,表明载流子在复合之前跨越多个晶界移动。我们的实验说明了广泛的实用程序的四波混频光谱快速表征宏观薄膜输运性质。
2017-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Heterostructure Design in Two-Dimensional Perovskites by Sequential Recrystallization
Italian Institute of Technology (IIT)(意大利理工学院);Dipartimento di Chimica e Chimica Industriale, Università degli Studi di Genova(热那亚大学化学与工业化学系)
通过顺序重结晶方法设计多种二维钙钛矿异质结构,实现多色发光和光学耦合,为新型光电子器件开发提供新途径。
2026-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the Structural and Orientational Ordering of 2D Metal Halide Perovskites
Uppsala University(乌普萨拉大学)
本研究以CsPbBr₃纳米片为对象,探究厚度与加工方式对其结构和取向有序性的调控,发现厚度决定加工敏感性,2层纳米片取向受加工方式影响小,厚纳米片易出现取向无序。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Morphology control and low-temperature magnetotransport in chiral 2D perovskite R-(MBA)$_2$PbI$_4$
通过工程化手性钙钛矿薄膜形貌,首次实现横向器件集成,在霍尔棒结构中测量到空穴迁移率约0.2 cm²/V·s和载流子密度约3×10¹⁴ cm⁻²,并观察到晶界增强磁阻效应。
2026-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Photo-physics and electronic structure of lateral graphene/MoS2 and metal/MoS2 junctions
将半导体过渡金属二硫属化物(TMD)集成到功能光电电路中需要理解TMD与接触材料之间界面上的电荷转移。在这里,我们使用空间分辨光电流显微镜来证明在外延石墨烯/二硫化钼(EG/MoS2)界面的电子均匀性。当与金属(Ti/Au)/MoS2界面相比时,在EG/MoS2界面处提取10倍大的光电流。这得到了半局域密度泛函理论(DFT)的支持,该理论预测EG/MoS2界面处的肖特基势垒比Ti/MoS2低约2倍。我们提供了一个直接的可视化的二维材料肖特基势垒,通过结合角分辨光电子能谱与空间分辨率选择为~300 nm(纳米ARPES)和DFT计算。通过nano-ARPES观测到MoS2的价带最大值在~2 - 3微米的长度尺度上的~500 meV的弯曲。我们解释了实验演示和理论预测的石墨烯/TMD界面的障碍之间的相关性。空间分辨的光电流映射允许直接可视化异质结构界面处的内置电场的均匀性,为跨异质界面的电荷传输的微观工程提供指导。这种简单的基于探针的技术也直接与2D合成社区对话,以阐明域边界处的电子均匀性以及大面积上的形态均匀性。
2020-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
An Interfacial Balance Rule Governs Binder-Electrolyte Coupling in Lead-Free Perovskite Energy Storage
Indian Institute of Technology Roorkee(印度理工学院鲁尔基分校);SR University(SR大学)
该研究发现无铅钙钛矿超级电容器中PVDF粘结剂与Li⁺的界面化学具普适性,提出界面平衡规则,揭示PVDF平面构型调控锂吸附的机制,表明粘结剂负载是储能界面的活性设计参数。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Direct Visualization of Electric Field induced Structural Dynamics in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
层状过渡金属二硫属化物(TMD)为下一代低维器件几何结构提供了许多有吸引力的特征。由于与原位方法相关的实际和制造挑战,导致可实现的宏观器件特性的原子动力学通常不清楚。在这项研究中,原位透射电子显微镜技术,以了解在发挥作用的结构动力学,特别是在界面和缺陷,在原型膜的单层二硫化钼电偏置下。通过我们的样品制造过程中,我们清楚地确定存在的横向电场的质量传输的存在。特别是,我们观察到,在晶界处存在的空隙相结合,诱导结构变形。电场介导从晶界内部到暴露的表面边缘位置的净空位通量,其在其尾流中留下钼簇。然而,在初始偏置循环之后,质量流量大大减少,并且所得结构在重复偏置过程中保持稳定。我们相信这项工作的见解可以帮助解释这些材料中晶界位置的非均匀加热和优先氧化的观察结果。
2020-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Direct visualization of the charge transfer in Graphene/$α$-RuCl$_3$ heterostructure
本文通过空间分辨光电子能谱、低能电子显微镜和DFT计算,首次直接可视化石墨烯与α-RuCl₃异质结构中的大规模电荷转移,并证实RuCl₃的Mott转变及界面偶极子,为低功耗光电器件设计提供依据。
2023-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Spectral effects on the energy harvesting efficiency of 2- and 4-terminal tandem photovoltaics
本文研究了光谱辐照度与顶部电池带隙对2T和4T钙钛矿//硅叠层太阳能电池能量收集效率的影响,通过验证的光电模型和光谱分箱方法模拟发现,电流匹配下2T器件效率与4T相当或更高,带隙偏离会显著降低效率。
2023-10-10 cond-mat.mtrl-sci