Ab initio Green-Kubo simulations of heat transport in solids: Method and implementation
本研究详细介绍固体热输运的从头算Green-Kubo模拟方法，提出基于分子动力学动力学性质选取数值参数的降噪与有限尺寸修正策略，减少人工干预，适配半自动化高通量框架，并在MgO和CuI的室温热导率计算中验证了有效性。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Determination of Phase Stabilities of Dynamically Disordered Solids: rotational C2 disorder in Li2C2
本文利用基于从头算分子动力学的应力-应变热力学积分方法，确定了Li2C2中旋转C2动态无序立方相与有序正交相之间的自由能差和相稳定性，并指出该方法与机器学习力场结合是研究动态无序材料的有效途径。
2023-04-13 cond-mat.mtrl-sci
The Ab Initio Melting Curve of Aluminium
用固体和液体自由能的第一性原理计算确定了0 ~150 GPa范围内铝的熔化曲线。计算是基于密度泛函理论的广义梯度近似使用超软范德比尔特赝势。的谐波固体的自由能已计算准谐波近似使用小位移法，液体的自由能和非谐波修正的自由能的固体已计算通过热力学积分从合适的参考系，热平均使用从头计算分子动力学。得到的熔化曲线与静态压缩测量和冲击数据都很好地吻合。
2001-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio electronic density in solids by many-body plane-wave auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations
我们提出了精确的多体结果的电子密度在几种固体材料，包括Si，NaCl，和Cu。这些结果是使用从头算场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法在一个平面波的基础上与范数守恒，多投影赝势工作。AFQMC已被证明是一个优秀的多体总能量方法。除了基态能量之外的观测量和关联函数的计算需要反向传播，本文讨论了反向传播在平面波基AFQMC框架下的适应性和实现。这一发展使我们能够计算关联函数，电子密度和原子间力，铺平了道路的几何优化和计算的热力学性质的固体。有限的超晶胞尺寸效应在多体框架中比在独立电子计算中要微妙得多。我们分析了电子密度的收敛性，并得到了热力学极限的最佳估计。从几个典型的密度泛函的密度基准对我们的近精确的结果。我们得到的电子密度也可以用来帮助构造改进的密度泛函。
2021-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Origins of singlet fission in solid pentacene from an ab initio Green's-function approach
我们发展了一种新的第一性原理方法来预测和理解单重态裂变率与从头算格林函数形式主义的基础上多体微扰理论。从GW加上Bethe-Salpeter方程方法计算的单重态和三重态激子开始，我们计算了库仑相互作用中最低阶的激子-双激子耦合，假设最终状态由两个非相互作用的自旋相关的三重态组成，具有有限的质心动量。对于结晶并五苯，对称性决定了从明亮的单重态开始的唯一纯库仑裂变衰变需要一个由两个不相等的近简并三重态组成的最终状态，三重态的质量动量不为零，相等且相反。对于这样一个过程，我们预测的单重态寿命为40至150 fs，在非常好的协议与实验数据，表明这个过程可以主导单重态裂变结晶并五苯。我们的方法是通用的，并提供了一个框架，预测和理解多激子在固体中的相互作用。
2017-11-21 cond-mat.mtrl-sci
The Phonon Quasiparticle Approach for Anharmonic Properties of Solids
晶格非谐性的知识对于阐明结晶固体中独特的热性质是必不可少的。然而，精确的\textit{ab initio}调查晶格非谐遇到困难，由于繁琐的计算。在这里，我们介绍了声子准粒子的方法，并审查其应用于各种材料。该方法通过将\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学计算相结合来有效且可靠地解决晶格非谐性。因此，原则上，它考虑了完全的非谐效应，克服了\textit{ab initio}分子动力学典型的有限尺寸效应。在弱非谐和强非谐系统的热力学和热输运性质的计算中证明了该方法的有效性。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio quasi-harmonic thermoelasticity, piezoelectricity, and thermoelectricity of polar solids at finite temperature and pressure: Application to wurtzite ZnO
School of Physics and Technology, Xinjiang University（新疆大学物理科学与技术学院）；International School for Advanced Studies (SISSA)（国际高等研究院）；IOM - CNR（意大利国家研究委员会材料研究所）
本文提出了一种从头计算方法，用于研究极性固体在有限温度和压力下的热弹性、压电和热电性质，并应用于纤锌矿ZnO的热力学性质计算。
2026-03-05 cond-mat.mtrl-sci
The search for high entropy alloys: a high-throughput $\textit{ab-initio}$ approach
虽然正在进行的探索发现新的高熵系统正在慢慢扩展到金属之外，但用于预测多组分系统的固溶体形成能力的合理有效方法仍有待开发。在这篇文章中，我们提出了一种新的高通量的方法，称为"LTVC"，用于估计的转变温度的固溶体：从头算能量被纳入平均场统计力学模型，其中的序参量如下的演变无序。的LTVC方法证实了蒙特卡罗模拟和结果，从目前最可靠的数据为二元，三元，四元和五元系统（96.6%，90.7%，100%和100%，正确的固溶体预测，分别）。通过扫描AFLOW联盟储存库中的数千个系统，可以预测大量以前未知的潜在四元和五元固溶体，以供将来的实验验证。
2018-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Finite temperature external potential in crystalline solids
热振动改变外部电势。Allen（Phys.Rev.B18（1978）5217）证明了在有限温度下赝势形状因子可以用Debye-Waller因子修正。我们把这个结果推广到晶体势。(The由于刚性原子近似的失败，对核势的全电子情况的推广失败了。）这种有限温度形式只能给出热平均性质，不能得到动力学信息。因此，它被称为准从头算形式主义。类似于在从头算研究中使用实验晶格参数，也可以使用实验晶格参数。理由是相同的;实验参数可以通过单独的从头算研究进行验证。四十年后，我们的工作改变了卡索斯基的实证研究（Phys. Rev. B. 8（1973）1378）引入到第一个从头算有限温度能带结构计算中。这种形式主义开辟了从一个单一的计算获得从头算有限温度的热平均性能的方式。
2015-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio thermodynamics of hydrocarbons relevant to graphene growth at solid and liquid Cu surfaces
使用从头算热力学，各种化学气相沉积（CVD）条件下（温度，甲烷和氢气压力）在固体和液体Cu表面的实验石墨烯生长协议中使用的各种烃吸附物的稳定性进行了探索。在所采用的高生长温度附近的熔点的铜，我们发现，常用的热力学模型，如谐振子模型可能不再是准确的。相反，我们考虑的平移和旋转流动性的吸附物使用最近开发的受阻翻译和旋转模型或二维理想气体模型。热力学的考虑是至关重要的解释实验结果，并使我们能够改善和扩展早期的理论研究的结果，氢和烃类物质在CVD中的作用。特别是，我们发现较小的烃类在大多数CVD条件下将完全分解。对于较大的集群，我们的研究结果表明，金属终止和氢终止的边缘有非常相似的稳定性。虽然这两种类型的集群可能因此在实验过程中形成，我们表明，低结合强度的氢终止边缘的集群可能会导致不稳定的解吸。
2019-06-13 cond-mat.mtrl-sci
\emph{Ab initio} calculation of spin-orbit coupling for NV center in diamond exhibiting dynamic Jahn-Teller effect
固体中的点缺陷可以实现固态量子比特。这些点缺陷中的自旋轨道耦合在决定量子比特操作条件的磁光性质中起着关键作用。然而，实验数据和方法不能直接产生这种非常重要的数据，特别是对于动态Jahn-Teller（DJT）效应抑制自旋-轨道相互作用的这种复杂系统。在这里，我们显示了一个示例性的量子位，氮空位（NV）中心的金刚石，\emph{ab initio}超晶胞密度泛函理论提供定量预测的自旋轨道耦合阻尼DJT。我们表明，DJT是负责在低温下的NV中心的多个系统间的交叉率。我们的研究结果为优化固态量子比特的量子信息处理和计量应用铺平了道路。
2017-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Towards exact predictions of spin-phonon relaxation times: an ab initio implementation of open quantum systems theory
自旋-声子耦合是有限温度下固态半导体中自旋弛豫和退相干的主要驱动力。控制这种相互作用是许多学科的核心问题，从磁共振到量子技术。自旋弛豫理论已经发展了近一个世纪，但通常采用声子及其与自旋耦合的唯象描述，导致不可预测的工具，阻碍了我们对自旋动力学的详细理解。在这里，我们结合四阶时间局域量子主方程与先进的电子结构方法和执行的自旋-声子弛豫时间的预测为一系列的固态配位化合物的基础上过渡金属和镧系Kramers离子。实验和模拟之间的协议表明，一个准确的，普遍的，完全从头实现自旋弛豫理论是可能的，从而铺平了道路，系统研究自旋声子弛豫在固态材料。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Solid-like to Liquid-like Behavior of Cu Diffusion in Superionic Cu2X (X=S, Se): An Inelastic Neutron Scattering and Ab-Initio Molecular Dynamics Investigation
Cu 2Se和Cu 2S是具有大扩散系数的超离子导体的优良模型系统，已报道其表现出不同的固-液状Cu离子扩散。在本文中，我们澄清这些化合物的原子动力学与温度相关的从头算分子动力学（AIMD）模拟和非弹性中子散射（INS）实验。利用动力学结构因子和Van-Hove关联函数，我们询问了跳跃时间、跳跃长度分布和相关的扩散系数。在500 K下，我们发现在Cu-Cu_2Se中，Cu跳跃长度与晶体中~3 μ m的第一近邻Cu-Cu距离很好地匹配的固体扩散，并且清楚地定义了涉及Cu振动的光学声子。在700 K以上，跳跃长度分布变成一个宽的最大值，在4 μ m左右，跨越第一和第二相邻的晶格距离，并同时加宽的Cu-声子态密度。此外，高于900 K，Cu扩散变得接近液体状，Cu原子的分布连续连接晶体位点，而涉及Cu运动的振动模式是高度阻尼的，尽管仍然没有完全过阻尼的液体。在低温下，类固体扩散与先前的X射线衍射和准弹性中子散射实验一致，而类液体扩散的高温观察与先前的AIMD模拟一致。我们还报告AIMD模拟在Cu 2S的六方和立方超离子相，并观察类似的固体和液体扩散在低温和高温下，分别。计算的离子电导率与报道的实验值是在公平的协议。
2022-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio molecular and solid state studies of Fe$^{II}$ spin cross-over system [Fe(btz)$_2$(NCS)$_2$
本文报道了自旋交叉复合物[Fe（btz）$_{2}$（NCS）$_{2}$ ]的密度泛函理论从头计算，其中3d $^6$ Fe $^{II}$的特征是高自旋态（HS t $_{2g}^4$，e $_g^2$）和低自旋态（LS t $_{2g}^6$，e $_g^0$）.红外光谱和拉曼光谱的孤立的分子的结果是补充的结晶固体的电子能带结构特性的充分考虑：评估晶体场效应的状态密度和化学键指定一个特定的作用，Fe $^{II}$的协调领域内的Fe-N相互作用。
2007-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ab initio inspection of thermophysical experiments for zirconium near melting
本文采用量子分子动力学方法计算了固态和液态锆在熔化过程中的热物理性质。概述了现有的实验数据。重点分析了固态和液态锆的热膨胀、摩尔焓、电阻率和法向光谱发射率。第一性原理模拟和实验之间的差异的可能原因进行了讨论。我们的计算揭示了一个显着的体积变化与静电悬浮实验的协议熔化。同时，我们证实了在一些脉冲加热实验中获得的熔化焓的低值。在我们的模拟中，固体和液体Zr的电阻率被系统地低估，然而电阻率温度依赖性的斜率与实验一致。我们的计算预测几乎恒定的液体锆的法向光谱发射率。
2021-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Recently synthesized (Ti1-xMox)2AlC (0 < x < 0.20) solids solutions: Deciphering the structural, electronic, mechanical and thermodynamic properties via ab initio simulations
采用密度泛函理论研究了（Ti 1-xMox）2AlC（0 < x < 0.20）的结构、电子、力学和热力学性质.计算得到的晶格常数与实验值吻合较好。电子能带结构证实了金属性质。通过对能带结构、电子态密度和电荷密度分布的研究，证实了Mo取代对共价键的增强作用。弹性常数满足机械稳定性准则。共价键的强化导致机械性能的增强。（Ti_（1-x）Mox）_2AlC化合物具有脆性。通过对（Ti_（1-x）Mox）_2AlC的杨氏模量、压缩模量、剪切模量、泊松比以及剪切各向异性常数和普适各向异性因子的测定，揭示了（Ti_（1-x）Mox）_2AlC的各向异性本质。计算了不同Mo含量下（Ti_（1-x）Mox）_2AlC的德拜温度、最小热导率、Gruneisen参数和熔化温度。我们的计算值与报告值进行比较，如果可用的话。
2020-05-18 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} Studies of Magnetism and Topology in solid Pd-rich a-PdSi Alloys
1965年，Duwez \textit{et al.}报道了在15至23原子百分比（at.）范围内产生了钯-硅的非晶稳定相。1%）硅。这些开创性的努力导致了现在被称为块状金属玻璃（BMG）的固体材料的发展。在2019年，我们通过计算发现，大块非晶Pd变得具有磁性，多孔/非晶Pd也是如此。我们的研究结果使我们感到困惑，我们对富钯区的几个固体二元系进行了研究，特别是对玻璃态金属合金$a$ -$_{100-c}$的研究，对于$0 \leq c \leq 22$，（$c$在at.观察它们的拓扑结构、电子性质以及它们的磁性。在这里，我们表明，这种金属玻璃实际上是磁性的区域$0 \leq c < 15$。附带地，我们提出了$α$和$β$磁化曲线，表明观察到的净磁矩。我们还讨论了对分布函数的拓扑结构和前几个峰的位置，这与实验符合得很好。到目前为止，实验生产的BMG在尺寸上是有限的，但尽管有这个限制，最近的工业努力已经开发出一些有用的设备，可能会彻底改变技术。
2021-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Modeling the High-Pressure Solid and Liquid Phases of Tin from Deep Potentials with ab initio Accuracy
本研究开发了基于机器学习的深度势模型，用于模拟锡在0-50 GPa和0-2000 K条件下的高压固相和液相，成功预测了相图及三相点。
2023-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Simulations of the Initial Stages of Solid-electrolyte Interphase Formation on Lithium Ion Battery Graphitic Anodes
碳酸亚乙酯（EC）在溶剂-石墨阳极界面处的固体电解质界面（SEI）膜初始生长期间的分解对锂离子电池的操作至关重要。采用从头算分子动力学模拟研究了EC/石墨界面的电化学反应。我们表明，碳边缘终端是至关重要的，在这个阶段，可实现的实验条件下，可以导致令人惊讶的快速EC击穿机制，产生的分解产物在实验中看到，但以前没有预测。
2010-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Ab-initio chemical potentials of solid and liquid solutions and the chemistry of the Earth's core
基于密度泛函理论，提出了一套用{ \em ab initio}方法计算固液混合物化学势的通用方法。该方法的目的是给一个{ \em ab initio}的方法来处理共存的固体和液体溶液之间的化学平衡，特别是分配比的溶质之间的解决方案。对于液相，该方法是基于热力学积分的一般技术，应用于计算与溶剂和溶质原子的连续相互转化相关的自由能的变化，所需的热平均值由DFT分子动力学模拟计算。对于固相，自由能，因此化学势得到使用DFT计算的振动频率的系统包含取代溶质原子，与非谐波的贡献计算，在需要的地方，通过热力学积分。的实际使用的方法说明，应用它们来研究地球的核心，模拟为解决方案的S，Si和O的Fe的外部液体和内部固体部分之间的化学平衡。计算对核心的化学成分有很强的约束，并允许估计内核/外核边界的温度。
2001-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Plasmon Lifetime in K: A Case Study of Correlated Electrons in Solids Amenable to Ab Initio Theory
基于含时密度泛函理论的从头算全电子响应方案，我们解决了K中等离激元线宽的反常色散所带来的难题。关键的阻尼机制被证明是衰变到粒子-空穴对涉及空的d-对称状态。虽然多粒子相关性的影响很小，但“最终状态”-d带中的相关性发挥了重要且新颖的作用-这与与这些平坦带相关的相空间复杂性有关。我们的等离子体激元寿命在K的案例研究说明了从头算范式的重要性，在相关电子系统的激发研究。
1998-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
\textit{Ab initio} \textit{GW}-BSE theory of optical activity in $α$-quartz
The University of Toledo（托莱多大学）
本文提出了一种基于GW-BSE框架的从头计算理论，用于研究固体中的光学活性。通过对比两种方法，发现激发子包络调制方法能捕捉低频区域，而求和激发子态方法对再现完整频率依赖性至关重要。
2026-04-07 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure II-III phase transition in solid hydrogen: Insights from state-of-the-art ab initio calculations
本研究通过多种高精度从头算方法探究固态氢高压II-III相变，明确交换关联精确处理对相变压力的影响，揭示II相低对称结构的成因及相变实验特征的来源，阐明零点振动能对III相的稳定作用。
2022-09-11 cond-mat.mtrl-sci
An efficient ab-initio quasiharmonic approach for the thermodynamics of solids
提出了一种计算有限温度下固体热膨胀、热力学和热力学函数的第一性原理方法--{ \it{self-consistent quasiharmonic approximation} }（SC-QHA）方法。与传统的QHA方法相比，SC-QHA方法需要更少的声子计算，并且还便于对宏观热现象的微观起源进行方便的分析。通过将其与传统的QHA方法和对硅、金刚石和氧化铝的实验测量进行比较，系统地检查了SC-QHA方法的优越性能。然后用它来研究压力对金刚石和氧化铝的非谐晶格性质的影响。计算了Ca $_3$ Ti $_2$ O $_7$的热膨胀系数和热力学性质，这是一种新发现的具有复杂晶体结构的铁电陶瓷. SC-QHA方法可以显着减少各种准谐热性质的计算费用，特别是当有大量的结构考虑或当固体结构复杂。预计该算法将是有用的各种领域，包括氧化，腐蚀，高压物理，铁电体，和高通量结构筛选时，温度效应需要准确地描述现实的属性。
2016-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion of Lithium Ions in Lithium-Argyrodite Solid-State Electrolytes from Equilibrium and Nonequilibrium Molecular Dynamics Simulations
使用固态电解质来提供更安全的下一代可再充电电池变得更加可行，因为设计了具有更大稳定性和更高离子扩散系数的新材料。然而，在固体中扩散系数的准确测定是有问题的，并且可靠的计算是非常受欢迎的。在本文中，我们首次比较了使用非平衡和平衡从头算分子动力学模拟计算的高扩散固态电解质的扩散系数，以证明可以获得的准确性。此外，我们表明，从头算非平衡分子动力学可以用来确定扩散系数时，扩散太慢，它是可行的，以获得他们使用从头算平衡模拟。因此，使用从头算非平衡分子动力学模拟，我们能够获得准确的估计锂离子在Li $_6$ PS $_5$ Cl和Li $_5$ PS $_4$ Cl $_2$，两个有前途的电解质全固态电池的扩散系数。此外，这些计算表明，锂离子在Li $_5$ PS $_4$ Cl $_2$中的扩散系数高于许多其他潜在的全固态电解质，使其有望用于未来技术。还讨论了使用计算和实验方法确定的电导率变化的原因。它表明，小程度的无序和空缺，可以导致在数量级的差异，在锂$_6$ PS $_5$ Cl中的锂离子的扩散系数，这些因素很可能有助于在实验报道的值中观察到的不一致。值得注意的是，Li空位和无序的引入可以增强Li $_6$ PS $_5$ Cl的离子电导率。
2019-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of structural, vibrational and optical properties of solid oxidizers
本文报道了五种离子-分子固体氧化剂MNO $_3$（M = Li，Na，K）和MClO $_3$（M = Na，K）的结构、弹性和振动性质。色散校正方法通过处理长程电子相关效应，可以更准确地预测KNO $_3$多晶型物的结构性质和相稳定性。所获得的弹性模量显示了这些材料的柔软性，并且与超声脉冲回波测量结果一致。我们对振动模式进行了完整的指认，并与已有的实验结果进行了比较。从计算的红外光谱和拉曼光谱中发现，硝酸盐（氯酸盐）的振动频率分别从Li -> Na -> K（Na -> K）和N -> Cl红移，这是由于金属原子和非金属原子的质量增加所致。电子结构的计算表明，材料是宽带隙绝缘体，金属与NO $_3^-$ /ClO $_3^-$离子之间以离子键为主，硝酸根和氯酸根阴离子基团之间以共价键（N-O和Cl-O）为主.从计算的光谱，我们观察到，电偶极跃迁是由于硝酸盐/氯酸盐基团低于20 eV和阳离子跃迁发生在20 eV以上。计算得到的反射率谱与已有的实验谱一致。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Investigation of a Possible Liquid-Liquid Phase Transition in MgSiO3 at Megabar Pressures
我们进行密度泛函分子动力学模拟的液体和固体MgSiO 3的压力范围为120-1600 GPa和温度高达20000 K，以提供新的洞察力的性质的液-液相变，最近预测的基础上衰减激光冲击波实验[物理。108（2012）065701]。然而，我们的模拟并没有显示出任何迹象的相变在液相中。我们推导了液相和固相的状态方程，并计算了冲击Hugoniot曲线。我们讨论了不同的热力学函数，并通过探索实验结果的替代解释。
2012-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Correlation and Geometrical Frustration in Molecular Solids -- A Systematic ab initio Study of $β^\prime$-$X$[Pd(dmit)$_{2}$]$_{2}$
利用从头计算密度泛函理论，系统地推导了分子固体$β^\prime$ - $X$ [Pd（dmit）$_{2}$ ] $_{2}$（$X$代表阳离子）的低能有效哈密顿量，阐明了阳离子如何控制二聚体间的转移积分和相互作用参数.使用精确对角化方法求解有效模型，反铁磁有序矩被证明是显着抑制周围的自旋液体候选人的$X$ =EtMe $_{3}$ Sb，这是在实验中报道。我们还表明，几何挫折和场外相互作用发挥重要作用，在抑制反铁磁有序。对低能有效哈密顿量的系统推导和分析为阐明$β^\prime$ -EtMe $_{3}$ Sb[Pd（dmit）$_{2}$ ] $_{2}$中量子自旋液体的性质提供了坚实的基础。
2020-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ground-state properties of metallic solids from ab initio coupled-cluster theory
金属固体是基于波函数的电子结构理论的一个具有挑战性的目标，并且还没有通过这样的方法进行非常详细的研究。在这里，我们使用耦合团簇理论与单双激发（CCSD）研究固体锂和铝的结构，使用优化的高斯基组。我们计算的平衡晶格常数，体积模量，和结合能，并将它们与实验值进行比较，发现精度可比常见的密度泛函。由于量子化学“金标准”CCSD（T）（具有微扰三重激发的CCSD）不适用于热力学极限的金属，因此我们测试了对CCSD的两种近似改进，发现它们可以提高预测的内聚能。
2022-04-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ab-initio predictions of spin relaxation, dephasing and diffusion in solids
本文提出第一性原理实时密度矩阵方法模拟固态系统自旋动力学，成功预测并再现多种材料的自旋寿命，发现锗烯在自旋谷电子学应用中的优势，并提出新物理量自旋翻转角以解释谷间自旋翻转散射。
2023-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Thermal conductivity of Li$_3$PS$_4$ solid electrolytes with ab initio accuracy
该研究用面向多种从头算泛函的机器学习势与多组分 Green–Kubo 分子动力学方法，计算 Li$_3$PS$_4$ 三种多晶型的热导率，揭示其非谐性及 $α$、$β$ 相的类玻璃热输运行为。
2024-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Oxidation of GaN: An ab initio thermodynamic approach
GAN是一种用于高效LED和太阳能电池的宽带隙半导体。该固体在工业上通过气相沉积以高化学纯度生产，并且在该阶段可以包括氧。氧化是一种潜在的途径，可以在不引入更多外来元素或极端加工条件的情况下调整其性能。在这项工作中，从头计算方法被用来检查的能量潜力和电子性质的不同程度的氧化在GAN。用超原胞简谐近似方法研究了Ga、GAN、Ga_2O_3和单代位氧缺陷的固态振动性质。一个热力学模型概述了从头计算的结果与实验文献中的数据相结合。该模型允许自由能被预测为任意反应条件下，在一个广泛的过程信封。它示出，完全氧化是有利的所有工业相关的条件下，而形成的缺陷可以通过使用高温和高的N2：O2比反对。
2013-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab-Initio self-energy embedding for the photoemission spectra of NiO and MnO
对强关联周期性固体的精确从头算模拟是凝聚态物理的重大挑战之一。虽然弱关联固体存在成熟的方法，但强关联系统的从头计算描述是一个活跃的研究领域。在这项工作中，我们显示的两个相关的$d$ -电子固体NiO和MnO的自能嵌入理论的单粒子光谱函数的结果。与早期的工作不同，该理论不使用任何可调参数，完全从头算，同时能够处理这些材料的强相关性和非局域屏蔽物理。我们得出的方法，讨论方面的嵌入和选择的物理上重要的轨道，并比较我们的结果，x射线和角度分辨光电子能谱以及韧致辐射等色光谱。
2020-07-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
$Ab$ $initio$ Study of Substitutional Defects in Li$_{3}$OCl Solid Electrolyte for Li-ion Batteries
University of Missouri Research Reactor, University of Missouri（密苏里大学研究反应堆，密苏里大学）；Department of Physics and Astronomy, University of Missouri（密苏里大学物理与天文学系）；Materials Science and Engineering Institute, University of Missouri（密苏里大学材料科学与工程研究所）；Department of Chemical and Biomedical Engineering, University of Missouri（密苏里大学化学与生物医学工程系）
本研究通过密度泛函理论计算，探讨了中子辐照产生的B、He、H替代缺陷对反钙钛矿固态电解质Li$_3$OCl缺陷化学的调控作用，为全固态电池材料设计提供了新策略。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
High Pressure Phase Diagram of Beryllium from \emph{Ab Initio} Free Energy Calculations
采用第一性原理分子动力学模拟结合热力学积分方法研究了铍在1600 GPa压力下的hcp-bcc相变和熔化。通过平衡固液两相的吉布斯自由能，得到了熔点线，并用SimonGlatzel拟合$T_m= 1564~\text{K} (1 + P/(15.6032 ~\text{GPa}))^{0.383}$表示，与6000 K以下的两相模拟结果吻合较好.我们还推导出hcp-bcc固-固相边界，并表明准谐波近似低估了hcp结构的稳定性，预测hcp和bcc相之间的较低的过渡压力。然而，我们的结果是一致的声子准粒子方法预测的稳定性制度。我们还预测了hcp-bcc-liquid的三相点位于164.7 GPa和4314 K。此外，我们还计算了冲击Hugoniot曲线，结果表明，它与实验符合得很好，并与我们导出的熔化曲线在4900 K时$\sim$ 235 GPa相交。最后，我们证明了在液态下，在低温和高温下与熔化曲线相交的等熵压缩路径，可以在大到7000 K的间隙后在固体中再现。因此，我们预测，熔化曲线的大部分可以被采样，在原则上，通过斜坡压缩实验，其中固体和液体Be将共存的样品被压缩。
2021-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio wavefunction based methods for excited states in solids: correlation corrections to the band structure of ionic oxides
采用从头算波函数方法研究了电子关联对氧化物体系能带结构的影响。我们选择MgO作为原型闭壳层离子氧化物。我们的分析是基于一个本地的哈密顿方法和有限的片段从无限的固体。局部化的Wannier函数和嵌入势是从先前的周期性Hartree-Fock（HF）计算中获得的。我们研究了各种电子相关效应在减小HF带隙和修改带宽中的作用。在现场和最近邻电荷弛豫以及远程极化效应进行了计算。虽然相关效应对于计算准确的带隙是必不可少的，但我们发现它们对HF带宽产生的变化较小，至少对于这种材料来说是这样。令人惊讶的是，获得了O 2 p价带的加宽效应。从头算数据与热反射和x射线光电子能谱实验得到的能隙和能带宽度符合得很好。结果表明，基于波函数的方法在这里应用允许控制良好的近似和透明的识别的微观过程，确定电子能带结构。
2007-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Metallic bonding due to correlations: A quantum chemical ab-initio calculation of the cohesive energy of mercury
菱面体结构中的固体汞在自洽场（Hartree-Fock）近似下是未结合的。金属的结合完全是由于电子相关性。我们确定的结合能内的从头计算多体展开的相关部分的固体汞。$5d$壳层中的电子关联对内聚能的贡献约为一半。相对论效应被认为是非常重要的。与实验值非常好的协议。
2004-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Melting curve of magnesium up to 460 GPa from ab initio molecular dynamics simulations
基于从头算分子动力学模拟，采用固液共存方法计算了Mg在~460 GPa压力下的熔化曲线.在~30和100 GPa之间，我们的熔化曲线明显低于静态实验，但与最近的冲击实验吻合得很好。高达~450 GPa，我们的熔化曲线通常与使用小电池共存方法的第一性原理计算的熔点一致。我们发现，在几百GPa的高压下，由于液相中原子间相互作用的强烈软化，Mg的固-液共存模拟显示出与其他金属系统（如铝）明显不同的一些特征。例如，在给定的体积下，用于保持稳定的固液共存状态的压力和温度范围可以非常小。液相中的强烈软化也导致在非常高的压力下发生不寻常的重入熔融行为。折返熔融的开始预测在~305 GPa，接近小电池共存方法在~300 GPa。我们表明，计算的熔点，考虑重入熔化，可以很好地拟合到一个低阶Kechin方程，从而使我们有可能获得第一原理熔化曲线的Mg在压力高于50 GPa的第一次。固液共存模拟中的类似特性，以及重入熔融，也预计在高压下的液相中具有强软化的其他系统。
2022-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Regularized Perturbation Theory for Ab initio Solids
本文针对固体MP2的发散和过度关联问题，开发并评估了κ-MP2、σ-MP2和BW-s2三种正则化二阶微扰理论，其中BW-s2在金属、半导体和分子晶体中达到高精度，媲美或超越CCSD且成本更低，但在稀有气体固体中表现不佳。
2025-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Hydrogen diffusion in ceria: solid state NMR, combined scattering and spectroscopic studies, and ab initio calculations
本研究结合 NMR、多种散射技术与从头算，揭示 CeO₂ 中氢的 Chudley-Elliot 型跳跃扩散，并给出跳跃距离、激活能垒及扩散指前因子。
2025-06-10 cond-mat.mtrl-sci
Mixed ab initio quantum mechanical and Monte Carlo calculations of secondary emission from SiO2 nanoclusters
提出了一种计算纳米团簇俄歇谱的量子力学和蒙特卡罗混合方法。该方法基于聚类方法，包括两个步骤。首先进行量子力学从头计算，以获得准确的能量和概率分布的生成俄歇电子。在第二步中，使用计算的线形状作为电子源，蒙特卡罗方法被用来模拟非弹性损耗对原始俄歇线形状的影响。所得到的光谱可以直接与“获得的”实验光谱进行比较，从而避免背景扣除或去卷积程序。作为一个案例研究，被认为是从固体SiO2的O K-LL光谱。在电子穿过固体之前或之后计算的光谱，即，不受外部能量损失的影响或受外部能量损失的影响，与我们组内测量的相关实验光谱进行比较。跃迁能量和相对强度都得到了很好的再现。
2009-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Molecular dynamics simulation of the order-disorder phase transition in solid NaNO$_2$
本文采用刚性离子模型对固体NaNO $_2$进行了分子动力学模拟。晶体势面的计算采用\emph{a priori}方法，该方法将\emph{ab initio}计算与Gordon-Kim电子气理论相结合。通过使用不同的群体分析方法和比较分子间相互作用从这种方法与那些从\emph{ab initio} Hartree-Fock计算，这种方法进行了仔细检查。我们的数值计算表明，固体NaNO $_2$中的铁电-顺电相变是由亚硝酸根离子围绕晶体学c轴的旋转触发的，与最近的X射线实验一致[Gohda \textit{et al.}，Phys. Rev. B \textbf{63}，14101（2000）]。亚硝酸根离子的晶体场效应也解决了。发现了显著的内电荷转移效应。
2003-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of light-induced relativistic spin-flip effects in magneto-optics
用强飞秒激光脉冲激励金属铁磁体（如Ni）会在约300 fs内产生超快退磁。提出了飞秒磁光实验中测量到的超快退磁可能是相对论性光诱导过程的结果。我们进行了第一性原理研究相对论效应对镍的磁光响应的影响。为此，我们开发，第一，响应理论制定的额外出现的超相对论性条款的Foldy-Wouthuysen变换的狄拉克哈密顿量由于电磁场，第二，计算相对论性光诱导自旋翻转跃迁的磁光的影响。我们的相对论自旋翻转光激发的从头计算预测，这些可以给只有一个非常小的贡献（$\leq 0.1$ %）的激光诱导的磁化强度变化在Ni。
2015-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Local structure of glassy lithium phosphorus oxynitride thin films: a combined experimental and ab initio approach
锂磷氮氧化物（LiPON）是一种非晶态固体锂离子导体，其显示出对锂金属阳极的示例性循环性。由于对LiPON结构的了解有限，因此对这种稳定性没有明确的解释。我们提供了一个结构模型的RF溅射LiPON通过实验和计算光谱方法。有关短程结构的信息来自1D和2D固态核磁共振实验，研究化学位移各向异性和偶极相互作用。这些结果进行了比较与第一原理化学屏蔽计算的Li-P-O/N晶体和从头分子动力学产生的无定形LiPON模型，明确地确定玻璃状结构，主要是孤立的磷酸盐单体与N纳入两个顶端和磷酸盐二聚体的桥接位点。结构结果表明LiPON的稳定性是其玻璃特性的结果。独立的LiPON薄膜的生产表现出高度的灵活性，突出了玻璃质材料的独特机械性能。
2020-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent surface relaxation for Al(110) and Mg(10-10) studied by orbital free ab initio molecular dynamics
本文用无轨道从头计算分子动力学模拟研究了金属固体体系的两个开放面，即面心立方Al的（110）面和六方晶系Mg的（10-10）面的热行为。我们的研究结果再现定性的实验测量和以前的从头计算进行更昂贵的科恩-沙姆方法的密度泛函理论。这些计算可以看作是对半无限曲面无轨道方法的验证，其结果支持其可靠性。
2006-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Accurate ab initio modeling of solid solution strengthening in high entropy alloys
本研究针对高熵合金成分复杂难研究的问题，提出基于相干势近似从头算的高效计算方法，经修正后与实验数据吻合良好，可用于高熵合金优化设计的自适应学习工作流。
2025-10-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Comprehensive $ab$ $initio$ investigation of the phase diagram of quasi-one-dimensional molecular solids
该研究通过从头算推导扩展Hubbard模型并结合多变分蒙特卡罗方法，系统揭示了TM$_2$$X$分子固体的材料参数与关联效应在统一相图中的自旋和电荷有序行为。
2023-09-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio thermodynamics of liquid and solid water
本研究结合杂化泛函密度泛函理论、自由能方法与机器学习技术，从头算预测液态水及两种冰的热力学性质，验证结构性质与实验吻合，揭示核量子效应对冰稳定性的关键作用，提供通用的从头算热力学预测框架。
2018-11-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Ab initio molecular dynamics modelling of organic crystal electro-optical properties
对有机晶体4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基-芪对甲苯磺酸盐（DAST）和4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基芪2，4，6-三甲基苯磺酸盐（DSTMS）进行了分子动力学计算。研究了结构的振动模式，以检查有机晶体对其太赫兹产生能力的单个单元格声子贡献。线性光学性能也计算了分子动力学结构的快照通过Green-Kubo关系，并与实验传输。
2021-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo in the Thermodynamic Limit
Harvard University（哈佛大学）
本文提出一种基于张量超收缩与k点对称性的从头计算辅助场量子蒙特卡洛方法，实现对固体的热力学极限和完整基组极限的高效计算，为预测性固体模拟提供了一种新的通用方法。
2026-02-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Ab-initio calculation of Kerr spectra for semi-infinite systems including multiple reflections and optical interferences
本文基于Luttinger公式，在自旋极化相对论屏蔽Korringa-Kohn-Rostoker方法的框架内，利用围道积分技术计算了层状体系的复电导率张量。对于极性几何和垂直入射的从头算克尔光谱的多层系统，然后通过包括通过一个2 × 2矩阵技术层之间的所有多次反射和层中的光学干涉。应用于Co| Pt 5和Pt 3 |Co| Pt 5在半无限面心立方Pt（111）衬底上的光谱与实验结果有很好的定性一致性，但与通常使用的双介质方法得到的结果不同。
2002-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic stability of Fe/O solid solution at inner-core conditions
我们提出了一种新的技术，它允许完全{ \em ab initio}计算的替代杂质在高温晶体中的化学势，包括谐波和非谐波晶格振动。该技术使用的热力学积分和参考模型的组合最近开发的{ \em从头计算的液体和非谐固体的自由能。我们应用的技术的情况下，在h. c. p.铁在地球的核心条件下，早期的静态{ \em从头计算表明是非常不稳定的替代氧杂质。我们的研究结果表明，熵效应所产生的大振动振幅的氧杂质给氧化学势的主要减少，使溶解在高压铁中的氧可以稳定在几个摩尔%的浓度下的核心条件。
2000-02-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Ab-initio calculations of the optical properties of the Si(113)3x2ADI surface
我们用从头算方法研究了稳定硅（113）表面的3 × 2ADI重构。利用密度泛函理论得到了基态性质。我们提出了分散的电子能带结构，其中的表面带已被区分从投影散装带通过计算它们的本地化在板。在独立粒子无规相位近似下得到了反射各向异性（RAS）的光谱。我们确定了表面特征的光谱跟踪他们回到负责的电子状态，并研究了他们的本地化在板。与现有的能带结构和RAS的实验数据的比较显示出良好的一致性。
2006-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Response of Correlated Electrons in Solids Probed by Inelastic Scattering Experiments: An Ab Initio Theoretical Perspective
我们目前的从头算理论研究的相关电子在金属（铝，钾，锂）的激发光谱和它们的相互作用与非弹性散射实验的结果。我们解决各种异常的数据中，这最初被视为强动态电子相关的签名，我们表明，相反，异常是由于带结构效应。在我们的密度响应计算的基础理论框架是含时的密度泛函理论，与此计划，我们讨论的K等离子体的寿命，和Al的动力学结构因子。从一个自洽的解决方案的Dyson方程在GW近似的电子自能，我们讨论了在Li的电子动量密度。我们的研究结果和方法指出了一种新的方式来思考在实际材料中的电子激发。未来的主要挑战是正确处理能带结构的真实表示的动力学相关性。
1999-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
