Ab initio wavefunction based methods are applied to the study of electron correlation effects on the band structure of oxide systems. We choose MgO as a prototype closed-shell ionic oxide. Our analysis is based on a local Hamiltonian approach and performed on finite fragments cut from the infinite solid. Localized Wannier functions and embedding potentials are obtained from prior periodic Hartree-Fock (HF) calculations. We investigate the role of various electron correlation effects in reducing the HF band gap and modifying the band widths. On-site and nearest-neighbor charge relaxation as well as long-range polarization effects are calculated. Whereas correlation effects are essential for computing accurate band gaps, we found that they produce smaller changes on the HF band widths, at least for this material. Surprisingly, a broadening effect is obtained for the O 2p valence bands. The ab initio data are in good agreement with the energy gap and band width derived from thermoreflectance and x-ray photoemission experiments. The results show that the wavefunction based approach applied here allows for well controlled approximations and a transparent identification of the microscopic processes which determine the electronic band structure.
Bridging the Gap Between Simulated and Experimental Ionic Conductivities in Lithium Superionic Conductors
锂超离子导体（LSC）作为下一代全固态锂离子电池的固体电解质是非常重要的。虽然$ab$ $initio$分子动力学已被广泛应用于研究这些材料，但由于这种模拟的高温和短时间尺度，预测和实验测量的离子电导率和活化能之间往往存在很大的差异。在这里，我们提出了一个战略，以弥补这一差距，使用矩张量势（MTP）。我们表明，使用范德华optB 88功能计算的能量和力训练的MTP产生更准确的晶格参数，这反过来又导致准确预测的离子电导率和活化能的锂$_{0.33}$ La $_{0.56}$ TiO $_3$，锂$_3$ YCl $_6$和锂$_7$ P $_3$ S $_{11}$ LSC。使用optB88 MTP的NPT MD模拟还显示，所有三个LSC在相对较低的温度下在两个准线性Arrhenius制度之间发生转变。这种转变可以追溯到扩散途径的数量和多样性的扩张，在某些情况下，扩散的维度发生了变化。这项工作不仅提出了一种方法来开发高精度的MTP，但也概述了LSC的扩散特性，否则无法通过$ab$ $initio$计算。
Shallow donor wavefunctions and donor-pair exchange in silicon: Ab initio theory and floating-phase Heitler-London approach
硅中浅施主的电子和核自旋是量子计算机中量子比特的有吸引力的候选者。浅施主交换门经常被调用来执行这种提议中的两个量子比特操作。本文采用密度泛函和赝势框架下的{ \it ab initio}计算方法，结合Si导带六个带边的全Bloch态，采用Kohn-Luttinger包络函数方法研究了Si中浅施主电子的性质.硅的导带边态之间的谷间干涉导致单电子束缚态电荷分布和双电子态交换耦合的振荡行为。施体电子电荷分布的行为受到来自Bloch函数的平面波和周期部分的干扰的强烈影响。对于两个捐助者，在海特勒-伦敦（HL）的方法内计算的交换耦合的振荡是由于单独的布洛赫函数的平面波部分，这是钉扎到杂质网站。该结果的鲁棒性通过放松对供体位点的相位钉扎来评估。我们介绍了一个更一般的理论方案，浮动相HL，从以前报道的施主交换振荡行为定性和定量证实。浮相形式主义提供了一个“假设”，即如何在理论上预测与更一般的限制势（如量子点）中的电子束缚态相关的电子特性中振荡行为的发生。
Drastic changes of electronic structure and crystal chemistry upon oxidation of SnII2TiO4E2 into SnIV2TiO6: an ab initio study
从基于DFT的计算建立的能量-体积状态方程和电子局域化映射，电子结构和晶体化学的变化，从Sn 2 TiO 4到Sn 2 TiO 6的氧化是合理的，关键的影响是不稳定的二价锡II对四价状态SnIV导致金红石型Sn 2 TiO 6的实验观察。随后的电子结构变化突出显示在电子带隙的相对变化中，其从约1 eV增加到2.2eV，并且体积模量增加1.5倍，这归因于从共价SnII基化合物到更离子化的SnIV基化合物的变化。这种趋势也面临着黑色SnIIO的相关性能，其特征在于非常小的带隙。
本文采用{ \it ab initio}多体GW方法计算了自支撑未掺杂石墨烯的自能、准粒子能带图和光谱函数。相对于其他方法，我们在数值上考虑了真实石墨烯的完整离子和电子结构，并从第一原理引入了电子-电子相互作用和相关效应。非厄米和动力学组件的自能被充分考虑。相对于DFT-LDA，费米速度大大重整化，并提高了17%，与磁输运实验更好地吻合。此外，接近狄拉克点的线性色散被修改的扭结的存在下，在ARPES实验中观察到的。我们的计算表明，扭结是由于低能量的$π\to π^*$单粒子激发和$π$等离子体激元。最后，GW自能不打开带隙。
Anisotropic Optical Properties of 2D Silicon Telluride From Ab Initio Calculations
碲化硅（Si_2Te_3）是一种在光电子领域具有潜在应用前景的硅基二维硫族化合物。它具有独特的晶体结构，其中Si原子形成Si-Si二聚体以占据“金属”位点。在本文中，我们报告了一个从头计算研究其光学介电性能的GW近似和Bethe-Salpeter方程（BSE）。发现了很强的光学各向异性。平行于Si-Si二聚体方向的介电常数虚部远低于垂直于二聚体方向的介电常数虚部。我们表明，这种效果源于特定的组合物中的价带和导带的波函数。BSE计算减少GW准粒子带隙0.3 eV的散装和0.6 eV的单层，表明一个大的激子效应在Si 2 Te 3。此外，包括电子-空穴相互作用在体计算中显着降低了虚部的介电常数在面外方向，这表明在Si 2 Te 3多层膜中的强层间激子效应。
Strain-Dependent Ionic Transport in Li3YCl6 Solid Electrolytes
William A. Brookshire Department of Chemical and Biomolecular Engineering, University of Houston（休斯顿大学威廉·A·布鲁克夏尔化学与生物分子工程系）；Institute of Fundamental and Frontier Sciences, University of Electronic Science and Technology of China（电子科技大学前沿科学与工程学院）
Predicting Crystal Structures and Ionic Conductivities in Li$_{3}$YCl$_{6-x}$Br$_{x}$ Halide Solid Electrolytes Using a Fine-Tuned Machine Learning Interatomic Potential
Université de Bordeaux, CNRS, Bordeaux INP, ICMCB（波尔多大学，法国国家科学研究中心，波尔多国立高等电子、计算机、电信与无线电通信学院，材料化学与分子物理研究所）；Réseau sur le Stockage Electrochimique de l’Energie (RS2E), CNRS FR 3459（电化学储能网络（RS2E），法国国家科学研究中心）
$Ab$ $initio$ Study of Substitutional Defects in Li$_{3}$OCl Solid Electrolyte for Li-ion Batteries
University of Missouri Research Reactor, University of Missouri（密苏里大学研究反应堆，密苏里大学）；Department of Physics and Astronomy, University of Missouri（密苏里大学物理与天文学系）；Materials Science and Engineering Institute, University of Missouri（密苏里大学材料科学与工程研究所）；Department of Chemical and Biomedical Engineering, University of Missouri（密苏里大学化学与生物医学工程系）
Non-ionic contributions to the electric-field gradient at $^{181}$Ta and $^{111}$Cd impurity sites in R$_2$O$_3$ (R= Sc, In, Lu, Yb, Tm, Er, Y, Ho, Dy, Gd, Eu, Sm) bixbyites
Crystal orbital overlap population based on all-electron ab initio simulation with numeric atom-centered orbitals and its application to chemical-bonding analysis in Li-intercalated layered materials
