Ab initio Study of Graphene on SiC
采用密度泛函计算，我们研究了单，双石墨烯层的Si和C-终止的1x 1 - 6 H-SiC表面。我们表明，与早期的假设相反，第一碳层是共价键合到基板上，不能负责实验观察到的石墨烯型电子光谱。独立式石墨烯的特征光谱与第二碳层一起出现，其表现出与底层结构的弱范德华键合。对于Si终止的衬底，界面是金属的，而在C面上，对于单个或双石墨烯覆盖，界面分别是半导体或半金属的。
2007-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculation of the effect of stress on the chemical activity of graphene
石墨烯层是稳定的、坚硬的和相对惰性的。我们研究了拉伸应力如何影响$σ$和$π$键以及由此产生的化学活性变化。应力对$π$键的影响更强，这些键可变得具有化学活性并更强地与吸附物质结合。在拉伸时，单个C键在混合$120^{o}$和$90^{o}$的几何结构中被活化;这是$sp^{2}$和$sp^{3}$键合之间的中间状态。我们使用从头计算密度泛函理论研究氢在大团簇和石墨烯的二维周期模型上的吸附。讨论了交换关联泛函对吸附能的影响。
2009-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the influence of adsorbed atoms on vacancy-induced magnetic moments in graphene sheets
我们提出了单原子空位在石墨烯的从头计算。与先前的工作一致，我们发现空位是最近实验观察到的磁性的原因，它产生了一个具有净自旋的中心。对于小的超晶胞，相对于完美的石墨烯结构，在超晶胞中存在强对称性破缺，并且这种对称性破缺对于较大的超晶胞要小得多。研究了H、O和N原子的吸附对裸单原子空位自旋中心的影响及其对样品感生磁性的影响。在这个系统中发现了丰富多样的机制产生的磁性。
2006-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Fingerprints of stacking order in graphene layers from ab initio second-order Raman spectra
我们提出了一个\textit{ab initio}研究的基础上的密度泛函理论的一阶和二阶拉曼光谱的石墨烯基材料具有不同的堆叠安排和层数。从单层和双层石墨烯到周期性石墨结构，我们研究了由同一组光子能量激发的一阶G带和二阶2D带的行为。前者在所有考虑的石墨烯基材料中非常相似，而在后者中，我们发现了单个结构的特征。随着系统的分析，在不同频率的入射辐射的二阶拉曼光谱，我们监测的拉曼信号，并确定从不同的声子模式，每个特定的安排的特征的贡献。通过与实验结果和先前基于替代方法的理论研究的良好一致性，我们的研究结果提出了一种有效的工具来探测和分析石墨烯和其他低维材料的指纹。
2018-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Free energy landscape of dissociative adsorption of methane on ideal and defected graphene from ab initio simulations
我们研究了甲烷在石墨烯表面的解离吸附。自由能分布，其中包括不同步骤的反应的活化能，计算从约束从头分子动力学。在300 K时，反应势垒远低于实验测得的气态甲烷的键离解能，表明石墨烯表面对甲烷的分解起催化作用.另一方面，势垒仍然比镍表面高得多。因此，甲烷解离在镍上以比在石墨烯上更高的速率发生。该反应是从前体气体生长石墨烯的先决条件。因此，第一单层的生长应该是快速和有效的过程，而随后的层以减小的速率和更可控的方式生长。缺陷也可能影响反应能量学。这是显而易见的，从我们的结果，其中简单的缺陷（斯通-威尔士缺陷和氮取代）导致不同的自由能景观在解离和吸附的过程中的步骤。
2018-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Lithium incorporation at the MoS2/graphene interface: an ab initio investigation
基于从头计算，我们研究纳入锂原子在二硫化钼/石墨烯界面。我们发现，嵌入的锂原子是能量更稳定的比锂原子吸附在二硫化钼表面。插层原子与石墨烯片和MoS 2层相互作用，增加Li结合能。然而，平衡几何形状由MoS 2层决定，其中插入的Li原子位于MoS 2层的顶部（Li_T）和中空（Li_H）位置。我们计算了Li扩散势垒，沿着Li_T -> Li_H的扩散路径，我们发现类似的能量势垒相比，获得的Li吸附原子在MoS 2表面。我们的研究结果使我们能够推断，锂存储容量增加在二硫化钼/G接口，在与锂吸附原子的二硫化钼表面相比，然而，没有减少的流动性的嵌入锂原子。这些性质对于基于MoS 2的Li电池的开发是有趣的/有用的。
2013-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Valence Bond Order and Antiferromagnetism in Silicene - ab initio Results
硅烯和石墨烯相似，具有$π$ - $π^*$带。然而，硅烯的带宽仅为石墨烯的三分之一。这导致Hubbard U与带宽W的比率显著增加，石墨烯中的U/W $\sim$ 0.5比硅烯中的$\sim 1$。这种增强、二维性和唯象性表明硅烯（G. Baskaran，arXiv：1309.2242）.我们通过从头计算表明，与石墨烯不同，硅烯具有两种不稳定性：i）价键（凯库勒）二聚化和ii）弱的两个亚晶格反铁磁顺序，从而支持上述提议。这些不稳定性的存在，在费米面嵌套的情况下，指向莫特本地化，\textit{within the frame work of ab-initio scheme}。基底依赖的结构重建实验中看到的硅烯被解释为广义凯库勒键序。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of Coulomb drag driven electron-hole bifluidity in doped graphene
Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）
通过从头算玻尔兹曼输运计算，发现强库仑拖曳效应可在掺杂石墨烯的电子-空穴等离子体中诱导负电导和联合电子-空穴流体动力学（双流体性），并揭示了微观散射机制的作用。
2026-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic properties from a generalized third order ab~initio approach: theory and applications to graphite and graphene
我们已经实现了一个通用的方法，基于密度泛函微扰理论中的2n+1定理，计算具有任意波矢的三个声子之间的非谐散射系数。用该方法研究了石墨和石墨烯单层和双层中的声子展宽。高能光分支的展宽是高度不均匀的，并呈现出一系列突然的台阶和尖峰。在有限温度下，石墨烯的两个线性色散声学分支TA和LA对于小波矢具有非零展宽。石墨和双层石墨烯中的加宽总体上非常类似于石墨烯，最显著的特征是准声学ZO'分支的加宽。最后，在单模弛豫时间近似下，我们研究了这三个系统的固有非谐贡献。我们发现的电导是在良好的协议与实验数据的面外方向，但低估它的一个因素2面内。
2013-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Noncovalent functionalization of carbon nanotubes and graphene with tetraphenylporphyrins: Stability and optical properties from ab-initio calculations
通过密度泛函理论计算，包括对色散相互作用的修正，研究了单壁碳纳米管（CNTs）和四苯基卟啉（TPP）非共价功能化石墨烯的稳定性、电子和光学性质.我们研究了TPP在42种CNT物种上的物理吸附，特别是那些具有手性指数（$n$，$m$）的CNT物种，其中$5 \leq n \leq 12$和$0\leq m\leq n$。我们的研究结果表明，TPP和CNT表面之间有相当强的$π$ - $π$相互作用，结合能范围为1.1至1.8 eV，其中较高的能量可以与增加CNT直径相关。我们还发现，TPP的光学双折射不会受到CNT直径或手性的影响。石墨烯上TPP物理吸附的结果显示出显著的稳定性，结合能为3.2 eV，在$π$堆叠的TPP吸收带上引起小的红移。强石墨烯-TPP相互作用还诱导从TPP到石墨烯的电荷转移，表明$n$型掺杂机制而不损害石墨烯结构。
2015-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Metallic nanolines ruled by grain boundaries in graphene: an ab initio study
我们已经进行了从头算研究的能量稳定性，和电子性质的过渡金属（TM = Mn，Fe，Co和Ru）吸附在石墨烯上的存在下的晶界（GB）。我们的研究结果揭示了一个充满活力的偏好TM躺在沿GB网站（TM/GB）。这种能量偏好已经通过增加TM吸附原子的浓度而得到加强;产生由GB统治的石墨烯上的TM纳米线。Fe吸附原子的进一步扩散势垒计算支持这些TM纳米线的形成。我们发现，平行于GBs的能量势垒略低于无缺陷石墨烯的能量势垒，而垂直于GBs的Fe吸附原子面临更高的能量势垒。Fe和Co（Mn）纳米线是铁磁性的（亚铁磁性的），相比之下，Ru纳米线的磁性状态对Ru/GB吸附几何结构敏感。这些TM纳米线的电子性质，其特征在于通过广泛的电子能带结构计算。金属纳米线的形成是由TM和石墨烯（$π$）轨道之间沿GB位点的强杂化介导的。由于TM纳米线的净磁化，我们的能带结构结果表明，一些TM/GB系统的各向异性（自旋极化）的电子电流。
2015-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Role of Van der Waals forces in graphene adsorption over Pd, Pt and Ni
我们报告从头计算与维也纳从头计算模拟包（VASP），旨在阐明（111）Pd，Pt和Ni表面上的石墨烯类结构的吸附机制。为了研究吸附特性，我们模拟了已经形成的石墨烯层。我们提出了一个比较讨论的石墨烯与三种金属的相互作用，侧重于非常特殊的吸附石墨烯超过Pd。
2013-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Energetics of Graphene Oxide Isomers: Ab Initio Thermodynamic Analysis
氧化石墨烯（GO）在电子器件和纳米复合材料方面具有重要的应用前景。提出了许多模型的GO结构，结合羧基，羟基，羰基和环氧基团在不同的位置。GO异构体的复杂性和多样性，其热力学稳定性和形成动力学取决于应用条件，使得以原子级精度确定GO结构具有挑战性。我们报告高层次的理论研究的多个分子配置，这是预期在GO。我们的结论是，在GO表面的所有含氧基团是热力学允许的，而边缘位置是系统地比中心和侧部位置更有利。我们讨论了一种潜在的新型的化学键或键合增强GO，它由一个共价键和一个强大的静电贡献极化石墨烯平面。我们观察和分析氧化后石墨烯几何形状和电子结构的显着修改。所报道的热力学数据指导旨在破译GO化学组成和结构的实验，并形成预测纳米技术应用所需的GO性质的基础。
2015-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Theory of Gate Induced Gaps in Graphene Bilayers
我们利用\textit{ab initio}密度泛函理论研究了石墨烯双层膜中的栅电压诱导能隙。我们的计算证实了定性的图片所提出的唯象紧束缚和连续模型。我们讨论了增强屏蔽的外部层间电位在小的栅极电压，这是更明显的\textit{ab initio}计算，并量化的作用，晶体的不均匀性使用紧束缚模型自洽哈特里计算。
2007-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Transforming carbon nanotubes by silylation: An ab initio study
我们使用从头算密度泛函方法研究了单壁碳纳米管和石墨烯单分子膜的硅基（SiH3）自由基和氢的化学功能化。我们发现，甲硅烷基自由基与石墨烯和纳米管壁形成强共价键，导致局部结构弛豫，增强这些石墨纳米结构的sp3特性。甲硅烷基化将所有碳纳米管转变为半导体，与它们的手性无关。计算的振动光谱表明，特定的频率偏移可以用作成功的硅烷化的签名。
2008-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Physical origin of satellite in photoemission of doped graphene: An ab-initio GW plus cumulant study
我们计算了悬浮和外延掺杂的石墨烯的光电子能谱使用从头算累积展开的格林函数的基础上GW的自能。我们的结果进行了比较实验和标准GW计算。对于碳化硅衬底上的掺杂石墨烯，我们发现，与早期的计算相反，GW的光谱函数仅不能再现实验卫星特性。然而，从头算GW加上累积量理论结合衬底筛选的准确描述，结果与实验吻合良好，但没有给出等离子体（即，没有满足戴森方程的额外的明确定义的激励）。
2013-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio thermodynamics of hydrocarbons relevant to graphene growth at solid and liquid Cu surfaces
使用从头算热力学，各种化学气相沉积（CVD）条件下（温度，甲烷和氢气压力）在固体和液体Cu表面的实验石墨烯生长协议中使用的各种烃吸附物的稳定性进行了探索。在所采用的高生长温度附近的熔点的铜，我们发现，常用的热力学模型，如谐振子模型可能不再是准确的。相反，我们考虑的平移和旋转流动性的吸附物使用最近开发的受阻翻译和旋转模型或二维理想气体模型。热力学的考虑是至关重要的解释实验结果，并使我们能够改善和扩展早期的理论研究的结果，氢和烃类物质在CVD中的作用。特别是，我们发现较小的烃类在大多数CVD条件下将完全分解。对于较大的集群，我们的研究结果表明，金属终止和氢终止的边缘有非常相似的稳定性。虽然这两种类型的集群可能因此在实验过程中形成，我们表明，低结合强度的氢终止边缘的集群可能会导致不稳定的解吸。
2019-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Optimal model of semi-infinite graphene for ab initio calculations of reactions at graphene edges by the example of zigzag edge reconstruction
我们调查的参数的半无限石墨烯的基础上的石墨烯纳米颗粒在周期性的边界条件下的影响的准确性的从头计算的反应在石墨烯边缘的例子的第一阶段的锯齿形石墨烯边缘的重建，形成一个五边形-七边形对。它示出，适当地收敛的结果，纳米线应包括至少6个之字形行和周期性的图像对沿纳米线轴应分开至少6个六边形。发现形成孤立的五边形-七边形对的会聚反应能和活化能垒分别为-0.15 eV和1.61 eV。它还揭示，这种缺陷减少石墨烯边缘的磁化仅在局部，但在相反的纳米线边缘的自旋顺序从反平行（反铁磁）切换到平行一个（铁磁）时，增加缺陷密度。
2022-11-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of two-dimensional crystals from ab-initio theory
我们报告从头计算的二维系统的二硫化钼2和NbSe 2，最近合成。我们发现二维MoS $_2$是一种半导体，其带隙与三维类似物的带隙相当接近，而NbSe $_2$是一种金属，与该化合物的三维类似物类似。我们进一步计算了Si和Ge的二维六方（类石墨烯）晶格的电子结构，并与石墨烯的电子结构进行了比较。据发现，与狄拉克锥相关的性质不会出现在二维六方锗的情况下，这是金属的，相反，二维六方硅，其具有与石墨烯非常相似的电子结构，使它们可能是等效的。
2009-01-05 cond-mat.mtrl-sci
Non-linear elastic effects in phase field crystal and amplitude equations: Comparison to ab initio simulations of bcc metals and graphene
我们研究了相位场晶体模型中的非线性弹性形变，并推导了振幅方程。两个来源的非线性被发现，其中之一是基于几何非线性表示通过有限应变张量。它反映了连续体模型的欧拉结构，并正确地描述了刚度的应变依赖性。通常，相关应变张量与左柯西-格林变形张量有关。在各向同性的一维和二维情况下，弹性能可以通过正确的变形张量等效地表示。预测的各向同性低温非线性弹性效应与体心立方的体积模量导数$K'=4$的Birch-Murnaghan状态方程直接相关。二维的推广建议使用$K'_{2D}=5$。这些预测是在协议与各种体心立方元素和石墨烯的大应变体变形的从头计算结果。如果考虑密度波振幅的应变依赖性，则会出现物理非线性，并导致弹性弱化。对于各向异性变形，振幅的大小取决于它们与所施加应变的相对取向。
2016-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of angle-resolved electron reflection spectroscopy of few-layer graphene
本文利用第一性原理研究少层石墨烯的角分辨电子反射谱，纳入非弹性效应，证明该方法可确定层数、堆垛类型及扭转双层中的莫尔图案，且预测对比度足以用于实验检测。
2025-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Preserving the 7x7 surface reconstruction of clean Si(111) by graphene adsorption
我们采用室温超高真空扫描隧道显微镜（UHV STM）和{ \em ab-initio}计算来研究吸附在Si（111）$-$ 7 $\times$ 7表面上的石墨烯薄片。该半导体衬底的特征7 $\times$ 7重构可以在所有扫描偏压下通过石墨烯解析，因此表明半导体衬底的原子构型在石墨烯吸附时不改变。大规模的{ \em ab-initio}计算证实了这些实验观察结果，并指出界面石墨烯和硅原子之间缺乏化学键合。我们的工作为石墨烯和高活性表面之间的原子级化学提供了深入了解，指导了石墨烯基异质结构中未来的钝化和化学相互作用工作。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Note: Bridging Information Science: AB Initio Calculation Vortex of 2D Materials of Bismuthene(Bismuth Molecule) Graphene-Shaped through Kohn-Sham Equations
本研究基于Kohn-Sham方程的第一性原理计算，系统分析了锡烯、砷烯、锑烯、硅烯和铋烯等二维蜂窝状材料的电子与非线性光学行为，揭示了其在先进数字器件和信息技术中的潜在变革性应用。
2024-04-19 cond-mat.mtrl-sci
An Ab Initio Study on Energy Gap of Bilayer Graphene Nanoribbons with Armchair Edges
采用局域密度近似方法研究了双层扶手椅型石墨烯纳米带（AGNRB）的能带宽度、层间距（D）和边缘掺杂浓度对能带宽度的影响，并与单层石墨烯纳米带（AGNRM）的结果进行了比较.虽然一般来说，AGNRB的Eg小于AGNRM，但AGNRB表现出两种不同的基团，金属和半导体，而AGNRM表现出纯粹的半导体行为。此外，AGNRB的Eg对D高度敏感，表明通过改变D来调谐Eg的可能应用。最后，两种AGNR系统的边缘掺杂分别使AGNRM/AGNRB的Eg降低11-17%/4-10%。
2008-06-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab-initio study of gap opening and screening effects in gated bilayer graphene
采用密度泛函理论计算方法研究了掺杂双层石墨烯在底栅和顶栅存在下的电子性质。独立地改变底栅和顶栅，可以分别控制样品上的总掺杂电荷和作用在双层上的平均外部电场。结果表明，在一定的掺杂浓度下，布里渊区K点处的带隙与平均电场成线性关系，而相应的比例系数与掺杂浓度成非单调关系.我们发现，DFT计算的带隙在K，对于小的掺杂水平，大约是一半的带隙与标准的紧结合的方法。我们发现，这种差异产生于低估，在TB模型中，系统的外部电场的筛选。特别地，基于我们的DFT结果，我们观察到，当双层石墨烯在外部电场的存在下，层间和层内屏蔽都发生。只有层间屏蔽包括在TB计算中，而这两个屏蔽是基本的带隙开口的描述。最后，我们提供了一个一般的方案，以获得全能带结构的门控双层石墨烯，为任意值的外部电场和掺杂。
2009-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Properties of Various Graphene Quantum Dot Structures: an Ab Initio Study
采用密度泛函理论（DFT）和热DFT（thDFT）计算来评估各种石墨烯量子点（GQD）的能量能带结构、带隙和总能量。DFT计算使用交换相关泛函和范数守恒赝势的局域密度近似进行。我们考虑三角形和六边形的GQD与锯齿形和扶手椅边缘和1-3 nm的尺寸与数百个原子。模拟结果表明，这些量子点都是具有平坦能带结构的直接带隙半导体，适合于电子学和光电子学应用。对A和B亚晶格对称性被破坏的GQD的分析显示出退化的零能壳。使用thDFT计算进行的温度高达1400 K，我们评估的GQD的带隙和总能量的温度依赖性通过熵项和电子动能。结果表明，基态DFT计算是有效的确定GQD的电子性质，直到室温。此外，我们调整紧束缚模型的半经验参数的DFT结果在小GQD，以减少计算成本的大GQD，其中包含多达数千个原子的电子结构计算。
2021-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Periodic arrays of intercalated atoms in twisted bilayer graphene: an \it{ ab initio} investigation
我们已经进行了\it {ab initio}调查的过渡金属（TM = Mo，Ru，Co和Pt）嵌入扭曲双层石墨烯（tBG）层。我们的总能量结果表明，由石墨烯层之间的错位触发，Mo和Ru原子可以形成准周期（三角形）的嵌入原子阵列。相比之下，对于其他TM、Co和Pt原子，预期不会形成这些结构。Mo和Ru原子的净磁矩（m）可以在嵌入时淬灭，这取决于堆叠区域（AA或AB）。例如，我们发现插入堆叠扭曲层的AA（AB）区域之间的Ru原子的磁矩为0.3 $μ_{\rm B}$（1.8 $μ_{\rm B}$）。通过模拟的扫描隧道显微镜（STM）图像，我们验证了插层TM的存在下，可以通过形成明亮的（六角形）点躺在石墨烯表面上识别。
2015-08-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of the kinetic properties of the hydrogen monomer on graphene
氢（同位素）原子吸附在石墨烯上的动力学性质的理解在许多领域都是重要的。采用密度泛函理论、密度泛函微扰理论和简谐过渡态理论相结合的方法，对氢同位素（H、D和T）单体的动力学性质进行了模拟.讨论了氢化石墨烯的磁性和芳香$π$键在氢单体脱附和扩散过程中的动力学变化。的振动零点能校正的活化能被认为是显着的，范围从0.072至0.205 eV。在较宽的温度范围内，将量子力学修正的简谐过渡态理论与经典极限简谐过渡态理论的结果进行了比较.氢化石墨烯的声子谱被用来解释氢单体的前因子、活化能和跳跃频率中的（反向）同位素效应。在退火10分钟和以恒定速率（1.0 K/s）加热的条件下模拟氢同位素单体的动力学性质。观察到同位素效应;即，较低质量的氢单体被解吸并且更容易扩散（具有较低的活化能）。本文给出的结果与其他报道的实验观察结果非常相似。对氢单体的动力学性质和许多其他隐含机制的研究提供了对氢和石墨烯之间相互作用的更好理解。
2010-11-18 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} studies of influence of periodic-direction electric fields on spin lifetime and spin diffusion length and the validation of an \textit{ab initio} matrix-drift-diffusion model
Hefei University of Technology（合肥工业大学）
本文提出了一种从头计算矩阵漂移扩散模型，用于研究电场对自旋寿命和扩散长度的影响，并验证了该模型在不同材料中的有效性。
2026-01-21 cond-mat.mtrl-sci
A Machine Learning Potential for Graphene
我们提出了一个精确的石墨烯原子间势，使用高斯近似势（GAP）机器学习方法构建。该GAP模型获得了密度泛函理论（DFT）势能面的忠实表示，便于高精度（接近从头算方法的精度）分子动力学模拟。这是实现在一个计算成本是数量级低于直接调用电子结构方法的可比计算。我们使用实验和从头算数据作为参考，评估了我们的机器学习模型的准确性以及一些流行的经验和键序势。我们发现，虽然经验原子间势和参考数据之间存在显着差异-以及经验势本身-这里介绍的机器学习模型在所有测试领域提供了示范性的性能。计算的属性包括：石墨烯声子色散曲线在0 K（我们预测亚meV精度），声子光谱在有限的温度下，在平面热膨胀高达2500 K相比，NPT从头算分子动力学模拟和石墨烯拉曼光谱的热诱导色散的实验观察比较。我们已经在[http://www.libatoms.org]上免费提供了我们的潜力。
2017-10-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Many-body Study of Cobalt Adatoms Adsorbed on Graphene
最近已经进行了许多计算来研究吸附在石墨烯上的Co原子，在成键的性质上具有显著不同的结果。我们使用非相干场量子Monte Carlo（AFQMC）和尺寸修正嵌入方案精确计算了Co在石墨烯上的结合能。我们发现，随着Co原子与六重空位之间的距离h的变化，存在三种不同的基态，对应于Co原子的三种电子构型.其中两种状态提供结合，并表现出双阱特征，在h = 1.51和h = 1.65埃时具有几乎相等的0.4 eV的结合能，分别对应于低自旋$^2$ Co（3d9 4s0）和高自旋$^4$ Co（3d8 4s1）。
2012-10-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the relationship between spontaneous polarization and p-type doping in quasi-freestanding graphene on H-passivated SiC surfaces
通过在SiC表面和石墨烯之间插入氢层而获得的准自立式石墨烯（QFG）被认为是用于开发基于石墨烯的技术的优秀候选者。此外，最近提出的直接等效的$p$型掺杂通常发现这些系统和自发极化（SP）相关联的特定SiC多型体之间，打开的可能性调谐的狄拉克锥中的载流子的数量，而不需要外部栅极电压。然而，缺乏可以在原子尺度上确认SP的效果的第一性原理计算，这主要是由于难以将诸如SP的本体性质与表面限制的石墨烯掺杂相结合。在这里，我们开发了一种基于标准的密度泛函理论（DFT）板计算的方法，以量化的SP上的QFG掺杂水平的影响。首先，我们提出了一个准确的计划来估计SP利用板的偶极矩与其厚度的依赖关系。接下来，并且为了规避与极性板几何形状相关联的DFT缺点，在板的C端接的底部处附接双金层，其引入金属诱导的间隙状态，该间隙状态钉扎间隙内的化学势，从而允许不同多型体之间的QFG掺杂的有意义的比较。此外，通过调整Au-Au层间距，可以消除板状偶极子。我们的研究结果证实，SP确实诱导了大量的p型掺杂的狄拉克锥，这可以是高达几百毫电子伏取决于六角形的多型体。掺杂随板厚度的演变揭示了需要几十个SiC双层来有效地去除去极化场并恢复宏观状态，由此石墨烯掺杂应等于SP。
2015-01-20 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ four-band Wannier tight-binding model for generic twisted graphene systems
新出现的扭曲石墨烯体系如扭曲双层石墨烯（TBG）、扭曲双层石墨烯（TDBG）和扭曲三层石墨烯（TTG）引起了广泛的理论关注。因此，建立一个简单、准确的系统模型对于进一步的研究具有重要意义。在这里，我们构造了一般小扭曲角扭曲石墨烯系统的自适应局域Wannier函数和相应的$\textit{ab initio}$最小两谷四带有效紧束缚模型.这种双谷模型避免了单谷模型中脆弱拓扑所造成的Wannier障碍。引入实空间谷算子来明确描述谷$U_{v}\left(1\right)$对称性。每个Wannier轨道都呈现出一种特殊的三峰形式，其最大值位于AA点，中心位于AB或BA点。给出了一个扩展的哈伯德模型，并给出了有关参数的显式表达式。我们提供了一种方法来系统地建立通用扭曲石墨烯系统的Wannier紧束缚模型。我们的模型为进一步研究这些系统中的多体效应提供了坚实的基础。
2020-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Friction of Water on Graphene and Hexagonal Boron Nitride from ab initio Methods: Very Different Slippage Despite Very Similar Interface Structures
摩擦是液体/水/固体界面处耗散的主要来源之一。尽管最近的进展，水/固体摩擦与固体表面的结构和能量学的详细了解是缺乏的。在这里，我们第一次表明，\textit{ab initio}分子动力学可以用来解开纳米级水的结构和液体水与石墨烯和六方氮化硼接触的摩擦之间的联系。我们发现，虽然界面呈现出非常相似的结构之间的两个片，氮化硼上的摩擦系数是$\approx 3$倍大于石墨烯。这是因为特定的电子结构效应引起的氮化硼上的能量景观的更大变化。我们讨论了一个微妙的依赖表面上的原子细节的摩擦，这是不相关的润湿性能，可能会有显着的影响，在纳米尺度上的水的运输，与膜的开发脱盐和渗透电力收获的影响。
2015-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio theory of graphene-iron(II) phthalocyanine hybrid systems as scalable molecular spintronics
石墨烯-过渡金属酞菁（G-MPc）杂化体系构成了用于密集堆积的单分子磁体（SMM）的有前途的平台。在这里，我们选择了酞菁铁（FePc），并采用密度泛函理论研究其与原始和有缺陷的石墨烯层的相互作用。我们的计算表明，通过适当的脱氢的苯环的FePc分子的吸附到石墨烯是有利的。通常，石墨烯层上锚定位点（即点缺陷）的存在另外促进FePc的吸附，从而允许实现每单位面积的高密度SMM。结合群论，配位场分裂，和计算PBE 0 Kohn-Sham本征值谱，我们解决了电子结构和预测的自旋状态，孤立的FePc和G-FePc混合系统。无论吸附位点和从FePc的苯环上去除的氢原子的数量如何，SMM的磁矩相对于游离FePc保持不变。这些结果应该介导致密堆积的G-MPc系统的成功合成，并且可以在设计用于自旋电子学应用的可扩展的石墨烯- SMMs系统中开辟新的途径。
2020-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio studies on strain-dependant thermal transport properties of Graphene
本研究基于第一性原理密度泛函微扰理论计算石墨烯热导率，提出“速度-寿命权衡”概念解释其对拉伸与压缩应变的优异不变性，确立其为下一代二维沟道FET器件热输运基准材料。
2024-12-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio Wannier-function-based many-body approach to Born charge of crystalline insulators
在本文中，我们提出了一种方法，旨在执行多体计算的晶体绝缘体的玻恩有效电荷，包括电子相关效应。该方案完全在实空间中实现，使用Wannier函数作为单粒子轨道。相关效应的计算包括虚拟激励从Hartree-Fock平均场，和激励组织为每一个贝特-戈德斯通一样的多体层次。我们的计算结果表明，这里提出的方法是有前途的。
2004-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of low-energy quasiparticle lifetimes in bilayer graphene
本研究基于第一性原理和$GW$近似计算了双层石墨烯中低能准粒子的寿命，发现未掺杂时逆寿命与能量呈线性关系且衰减率为单层3倍，掺杂后因声学等离激元介导的额外衰变通道而呈现非线性依赖。
2023-09-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio energetics of graphite and multilayer graphene: stability of Bernal versus rhombohedral stacking
人们对扭曲双层石墨烯中的超导性的观察感到非常兴奋，这种超导性与接近费米能级的平带有关。这种相关的电子态也发生在多层菱面体堆叠的石墨烯（RG）中，这在过去几年中受到越来越多的关注。然而，在天然和人造样品中，多层堆叠的Bernal石墨烯（BG）更频繁地出现，使得需要确定它们的相对稳定性以及在哪些条件下RG可能是有利的。在这里，我们使用第一性原理计算研究了BG和RG的能量学以及多层堆叠的石墨烯。它表明，电子温度，没有占在以前的研究中，起着至关重要的作用，在确定哪个阶段是首选。我们还表明，在室温下的低能态包括BG，RG和混合BG-RG系统具有特定类型的接口。计算了N = 12层时所有堆垛序列的能量，并用伊辛模型进行拟合，该模型也适用于较大的N层。通过这种方式，可以根据一些参数来确定和分析低能SS的排序。我们的工作澄清了文献中不一致的结果，并为在第一性原理计算中研究外部因素对多层石墨烯体系稳定性的影响奠定了基础。
2021-02-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Edge effects in Bilayer Graphene Nanoribbons
我们发现锯齿形双层石墨烯纳米带的基态是非磁性的。它也具有有限的间隙，它具有非单调依赖的宽度作为一个结果之间的竞争散装和强吸引力的边缘相互作用。所有结果都是使用{从头算}总能量密度泛函理论计算与参数化范德华相互作用。
2008-10-25 cond-mat.mtrl-sci
The convergence of the ab-initio many-body expansion for the cohesive energy of solid mercury
本文对汞团簇的多体展开式E = \sum_{i<j} Δε_{ij} + \sum_{i<j<k} Δε_{ijk} +. \quad，并不随着团簇尺寸向固态的增加而平滑地收敛。即使对于较小的集群大小（高达n=6），范德华力仍然占主导地位，人们观察到不良的收敛行为。对于固态汞的收敛性的多体膨胀可以显着改善的增量程序内嵌入集群的方法。在这里，一个添加的耦合集群多体电子相关的嵌入集群的批量HF能量的贡献。以这种方式，我们得到一个内聚能（不校正零点振动）为0.79 eV，与实验值完全一致。
2004-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio phonon transport across grain boundaries in graphene using machine learning based on small dataset
建立晶界的结构-性能关系是开发下一代功能材料的关键，但由于其极大的构型空间而受到严重阻碍。具有低计算成本和高预测能力的原子模拟是强烈期望的，但是使用经验原子间相互作用势和密度泛函理论的常规模拟分别遭受缺乏预测能力和高计算成本的问题。最近出现了一种机器学习原子间势（MLIP），但通常需要大量的训练数据集，这使得它成为一种不太可行的方法。在这里，我们证明了用合理设计的小训练数据集训练的MLIP可以以负担得起的计算成本以从头算的准确性预测石墨烯中跨GB的热输运。特别是，我们采用了一种基于结构单元模型的合理方法来找到一小部分可以代表整个配置空间的GB，从而可以作为MLIP的具有成本效益的训练数据集。发现仅5个GB足以代表石墨烯GB的整个构型空间。使用原子格林函数方法和MLIP，我们揭示了石墨烯中的结构-热阻关系并不遵循大位错密度导致更大热阻的普遍理解。事实上，在室温下，热阻几乎与位错密度无关，并且在亚室温下，当位错密度较小时，热阻较高。我们解释了这种有趣的行为与附近的GB屈曲引起的弯曲声子模式的强烈散射。
2021-11-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomic-scale defects restricting structural superlubricity: Ab initio study study on the example of the twisted graphene bilayer
采用带有范德华修正的密度泛函理论（DFT）计算方法，研究了扭曲双层石墨烯层间相互作用的势能面.对于互质指数（2，1）（扭转角21.8 $^\circ$）的莫尔图案，这些计算给出了每个空位28 meV的不可忽略的PES振幅和每个空位7 - 8 meV的层的相对滑动的势垒。同时，利用半经验势拟合DFT结果，我们证实了没有缺陷的扭曲双层石墨烯对相同的莫尔图案表现出超润滑性，并且无限双层的PES振幅低于计算精度。我们的研究结果意味着，原子尺度的缺陷限制了二维层的超润滑性，并可以确定这些层在超润滑状态下的静态和动态摩擦学性能。我们还分析了计算成本低的方法，可用于建模的摩擦学行为的大型系统的缺陷。充分使用国家的最先进的半经验潜力层间相互作用和近似的基础上的第一空间傅立叶谐波的描述与缺陷的石墨烯层之间的相互作用进行了讨论。
2021-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of graphene nanoribbons: the role of many-body effects
我们从第一性原理研究了纳米尺寸扶手椅型石墨烯纳米带（GNRs）的光电性质。我们表明，多体效应是必不可少的正确描述的能隙和光学响应。作为受限几何的签名，我们观察到强烈的束缚激子主导的光谱，具有明确的家庭依赖的结合能。我们的研究结果表明，GNRs构成的一维纳米结构，其吸收和发光性能可以通过改变家庭和边缘终止控制。
2007-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Specific many-electron effects in X-ray spectra of simple metals and graphene
本文用从头计算和半经验模型研究了多电子效应对简单金属Mg和Al的特征X射线发射带形状的影响。这些方法也被用于分析的C K-发射和吸收光谱的石墨烯。同时考虑了芯空位的动力学屏蔽和价带（VB）中的俄歇效应。在密度泛函理论的框架下，从头算研究了价电子对核心空位的动态屏蔽（即所谓的MND效应）。在半经验方法中考虑了VB中的俄歇效应，近似地表示了VB空穴能级宽度与能级能量和费米能之差的二次依赖关系.所有的理论光谱与现有的实验数据非常吻合。
2013-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Valence Force Model for Phonons in Graphene and Carbon Nanotubes
许多计算需要一个简单的经典模型来描述sp^2键碳原子之间的相互作用，比如石墨烯或碳纳米管。在这里，我们提出了一个新的价力模型来描述这些相互作用。计算得到的石墨烯的声子谱和纳米管的呼吸模式能量与实验测量和从头计算结果吻合得很好。该模型不假设底层晶格，因此它也可以直接应用于扭曲的结构。讨论了该模型的特点和局限性。
2009-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Charge transfer due to defects in hexagonal boron nitride/graphene heterostructures: an ab initio study
本研究采用DFT研究h-BN/石墨烯异质结中四类本征点缺陷与石墨烯的电荷转移，指出传统方法的电荷分配问题并提出态密度积分法，发现空位缺陷发生单电子转移且缺陷几何结构与电荷态相关，为相关器件应用及方法推广提供支撑。
2023-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio electronic density in solids by many-body plane-wave auxiliary-field quantum Monte Carlo calculations
我们提出了精确的多体结果的电子密度在几种固体材料，包括Si，NaCl，和Cu。这些结果是使用从头算场量子蒙特卡罗（AFQMC）方法在一个平面波的基础上与范数守恒，多投影赝势工作。AFQMC已被证明是一个优秀的多体总能量方法。除了基态能量之外的观测量和关联函数的计算需要反向传播，本文讨论了反向传播在平面波基AFQMC框架下的适应性和实现。这一发展使我们能够计算关联函数，电子密度和原子间力，铺平了道路的几何优化和计算的热力学性质的固体。有限的超晶胞尺寸效应在多体框架中比在独立电子计算中要微妙得多。我们分析了电子密度的收敛性，并得到了热力学极限的最佳估计。从几个典型的密度泛函的密度基准对我们的近精确的结果。我们得到的电子密度也可以用来帮助构造改进的密度泛函。
2021-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio Van der Waals electrodynamics: polaritons and electron scattering from plasmons and phonons in BN-capped graphene
本文提出从头算模型研究范德瓦尔斯异质结中电子、等离激元与极性声子的动力学耦合，并应用于BN覆盖石墨烯，揭示声子-等离激元混合模式及其对电子散射的影响。
2025-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body interactions in quasi-freestanding graphene
准粒子的朗道-费米液体图像假设载流子被多体相互作用修饰，形成了固体的基本理论之一。这种情况是否仍然适用于中性点的半金属如石墨烯，即，当化学势与狄拉克点能重合时，如何确定狄拉克点能是这一领域长期存在的难题之一。在这里，我们提出了这样的研究，在准独立石墨烯使用高分辨率角分辨光电子能谱。我们看到，当接近半金属状态时，电子-电子和电子-声子相互作用经历了实质性的变化，包括由于强电子-电子相互作用而引起的重正化，与边缘费米液体行为相似。这些发现为我们理解石墨烯中的多体物理和各种具有狄拉克费米子的新型材料树立了新的基准。
2011-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-induced many-body renormalization of graphene electronic properties
我们发展了一个理论的电子-声子相互作用对石墨烯的电子性质的影响。我们解析地计算了声子介导的电子-电子相互作用引起的电子自能、谱函数和带速重整化。我们发现声子介导的电子-电子耦合对石墨烯能带结构重整化有很大的影响，我们的分析理论成功地捕捉到了在ARPES实验中观察到的石墨烯电子光谱的基本特征，预测了在费米能级以下的$\sim 200\mathrm{meV}$处的扭结和在实验掺杂水平下由$\sim 10-20%$降低的带速。
2007-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding model for opto-electronic properties of penta-graphene nanostructures
我们提出了一个紧束缚的参数化五石墨烯，正确地描述了它的电子能带结构和线性光学响应。通过与单层penta-graphene的从头算密度泛函理论计算比较，验证了参数集，显示出非常好的全局一致性。我们将此参数化五石墨烯纳米带，实现了量子尺寸效应的充分描述。此外，一个基于能量的能带结构和吸收光谱中涉及的光学跃迁的分析被引入，允许这些系统的光电功能的解释。
2017-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Electron spectrum of epitaxial graphene monolayers
SiC上的外延石墨烯具有与独立样品类似的电子光谱。然而，耦合到基板，虽然很小，影响准粒子的属性。结合\emph{ab initio}计算和对称性分析，我们导出了石墨烯外延层的一个修正的Dirac-Weyl哈密顿量。C面外延层的狄拉克锥几乎保持不变，Si面外延层的能带分裂约为30.meV.在一定的能量下，狄拉克带被界面态的共振相互作用显著扭曲，这将导致迁移率抑制，特别是在Si面上。
2010-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio tight-binding Models for Mono- and Bilayer Hexagonal Boron Nitride (h-BN)
本文基于极大局域万尼尔函数从头算推导出单层和双层h-BN的有效紧束缚模型，通过考虑四近邻跃迁、应变拟合参数化及双中心近似推广层间跃迁，实现了对K点和M点带边及扭转体系电子结构的精确描述。
2024-09-03 cond-mat.mtrl-sci
