Drastic Minimization in the van der Waals Interaction with the Bottom Epitaxial Graphene Layer by the Diels-Alder Surface Chemistry of the Top Graphene Layer
具有新产生的sp3碳中心对的Diels-Alder表面改性的顶部外延石墨烯层导致两个堆叠的石墨烯平面之间的层间范德华相互作用的突然最小化，并且在反应后操作阶段期间脱离晶片，使其下的层几乎是原始的。上图显示了Diels-Alder官能化的sp2/sp3石墨烯加合物离开母体晶片。在这篇文章中，我们系统地解决了石墨烯表面化学中的几个基本问题，这些问题对于器件制造以及在电子工业中成功实施共价改性石墨烯至关重要。
2014-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Water Oxidation Chemistry of Oxynitrides and Oxides: Comparing NaTaO$_3$ and SrTaO$_2$N
析氧反应（OER）在评价光催化剂和了解其表面化学方面起着重要作用。在这项工作中，我们提出了氧化物NaTaO $_3$（113）表面和氮氧化物SrTaO $_2$ N（001）表面的OER的比较研究。氮氧化物是非常有前途的光催化剂，由于其更小的带隙，并导致更好的可见光吸收相比，氧化物，但我们的知识，他们的表面结构和化学仍然是非常有限的。为了比较氧化物和氮氧化物的表面化学性质，我们进行了密度泛函理论计算，以获得与OER反应步骤相关的自由能变化。对于OER在Ta网站的清洁表面，我们的结果预测的速率限制步骤为两种材料的 *OOH中间体的形成，具有更大的过电位的氧化物比氮氧化物（1.30 V vs 1.01 V）。研究发现，氧化物表面的Na位比Ta位更活跃，OER过电位为0.88 V，而氧氮化物表面Sr位的OER过电位为1.14 V。对于A位，与Ta位相反，发现 *OH的去质子化是限速步骤。计算的Pourbaix图显示，在相关的（光）电化学条件下，所有的表面都覆盖着氧吸附物。然而，发现在A（Na，Sr）位点处的氧吸附物以O $_2$的形式偶联和解吸，在典型的操作条件下使这些位点为空。在这种解吸之后，我们发现OER通过常规的 *OOH机制在氧氮化物的SrO终止上进行，但是通过在氧化物表面上的Na位点处的相邻 *O的直接耦合进行。与氧氮化物的0.88 V相比，氧化物上的这种偶联机制具有最小的0.…
2018-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Resolving oxidation states and Sn-halide interactions of perovskites through Auger parameter analysis in XPS
通过XPS对Sn半导体进行可靠的化学状态分析受到Sn 3d区域中边缘观察到的移位的阻碍。特别是对于混合Sn基钙钛矿，与电荷参考相关的误差可以容易地超过化学相关的位移。研究的基础上修改俄歇参数$α'$提供了一个合适的替代方案，并已被用于解决以前在锡合金和氧化物的不同化学状态。然而，有意义的解释俄歇参数的变化对锡基钙钛矿半导体需要基础研究。在这项工作中，我们进行了全面的俄歇参数研究，通过系统的组成变化的锡卤化物钙钛矿。我们发现，除了氧化态，$α'$是高度敏感的卤化物网站的组成，诱导高达$Δα' = 2 eV$之间的ASnI $_3$和ASnBr $_3$型钙钛矿的位移。报道的$α'$对Sn氧化态、配位和局部化学的依赖性提供了一个框架，该框架能够可靠地跟踪Sn基钙钛矿和相关化合物的降解以及X-位点相互作用。这些研究的更高的鲁棒性和灵敏度不仅能够比以前进行更深入的Sn基钙钛矿表面分析，而且还提高了实验室的重现性。
2022-07-28 cond-mat.mtrl-sci
Size, oxidation, and strain in small Si/SiO2 nanocrystals
研究了不同尺寸和形状的Si纳米晶的结构、电子和光学性质，以及用氢、OH基团钝化或嵌入SiO2基质中的Si纳米晶的结构、电子和光学性质。嵌入式和自由的，悬浮的纳米晶体之间的比较表明，二氧化硅基质产生嵌入的NC上的应变，这有助于确定带隙值。通过包括氢氧化纳米晶体上的应变，我们能够再现完整的Si/SiO2系统的电子和光学性质。此外，我们发现，虽然在所有尺寸的氢化纳米晶体的量子限制占主导地位，氢化和嵌入的纳米晶体的行为强烈依赖于界面氧化程度，特别是直径小于2 nm。在这里，在Si/SiO2界面的NC原子的比例变得相关，产生表面相关的状态，可能会影响量子限制出现内部带隙状态，然后急剧改变系统的光学响应。
2010-08-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Influence of Ru-doping on structure, defect chemistry, magnetic interaction and carrier motion of the La1-xNaxMnO3+delta manganite
在这项工作中，我们报告的La 1-xNaxMn 1-yRuyO 3 +d（LNMRO）系统（x = 0.05，0.15和y = 0，0.05，0.15）的结构，电和磁的表征，还包括调查的氧含量对相关的氧化还原性能的作用。借助X射线粉末衍射、电子探针分析、热重分析、电阻率和磁化强度测量以及电子顺磁共振等手段，实现了实验研究。我们表明，钌掺杂对所研究的LNMRO化合物的影响不仅直接相关的Ru/Mn取代和Ru的氧化态，但也间接连接到样品中的氧含量。我们的数据表明，钌的添加可以改善非最佳（低）阳离子掺杂的锰氧化物的电和磁性能，导致TC值的增加和MR效应的叛乱，如观察到的x = 0.05和y = 0.05的样品。
2005-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Edge Oxidation on the Structural, Electronic, and Magnetic Properties of Zigzag Boron Nitride Nanoribbons
研究了边缘化学对锯齿形氮化硼纳米带的相对稳定性和电子性质的影响。在所有考虑的官能团中，完全羟基化的ZBNNRs被发现是能量最稳定的。当面内外加电场垂直于氢化和羟基化的ZBNRs的轴向时，诱导出自旋极化的半金属态，其性质与ZGNRs的预测不同.发现实现半金属态的起始场主要取决于带的宽度。我们的研究结果表明，ZBNNRs的边缘功能化可能为新的纳米电子和纳米自旋电子器件的设计开辟了道路。
2013-08-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Real-time observation of bond-by-bond interface formation during the oxidation of (111) Si
固体的原子级结构通常通过对原子位置敏感的X射线和电子衍射等技术来确定，1，2，3，4。几乎没有必要提及这些技术对几乎所有科学领域的影响。然而，原子之间的键对于确定整体结构至关重要。这些债券的动态很难量化。在这里，我们结合二次谐波产生和非线性光学的键电荷模型5，6探测，在实时，键的化学变化的动态过程中的H-终止（111）硅，表面已被很好地表征了静态方法的氧化。因此，我们表明，我们的方法提供了新的信息，这个详尽的研究系统。例如，氧化是由一个令人惊讶的小应用宏观应变激活，并表现出各向异性的动力学与轴上样品的三个等效的背键之一的反应不同于其他两个。各向异性氧化动力学也导致观察到的键方向的瞬态变化。通过比较不同方向应变的表面的结果，我们发现，表面化学的面内控制是可能的。非线性光学作为一种键特异性的表征工具，很容易适用于研究许多其他凝聚态系统的结构和化学动力学。
2010-04-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
How unconventional oxidation state Au$^{2+}$ is stabilized in halide perovskite Cs$_4$Au$_3$Cl$_{12}$: a first-principles study of its polaron crystal nature
University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
通过第一性原理计算，发现Cs4Au3Cl12中Au2+的稳定源于极化子晶体的形成，其中[Au2+Cl4]2-和[Au3+Cl4]1-方形平面基序的电子局域化及晶格畸变抑制了歧化反应。
2026-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Modern Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries: Materials Chemistry, Structure, and Transport
Southern University of Science and Technology（南方科技大学）
本文综述了无机固态电解质的结构-性质关系，探讨了氧化物、硫化物和卤化物三大类材料的结构特征与传输机制，强调了框架拓扑、缺陷化学和局部阴离子灵活性对离子传导的影响。
2026-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Hunting Structural Demons in Digital Reticular Chemistry: Lessons from Metal-Organic Frameworks
Department of Chemistry, Ulsan National Institute of Science and Technology（蔚山科学技术院化学系）
研究探讨了数字网状化学中结构错误的来源、发现与预防方法，指出通过整合衍射数据与合成细节、保持数据库整理一致性及拓扑学筛选可减少无效结构。
2026-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
An Improved Laboratory-Based XAFS and XES Spectrometer for Analytical Applications in Materials Chemistry Research
X射线吸收精细结构（XAFS）和X射线发射光谱（XES）是影响广泛学科的先进X射线光谱学。然而，与大多数其他光谱方法不同，XAFS和XES伴随着不寻常的访问模型，其中;该技术的主要用途是在世界级设施进行首要的研究，即，同步加速器X射线光源。在本文中，我们报告了一个改进的光谱仪XAFS和XES的设计和性能的基础上的一般概念设计的Seidler，等人，Rev. Sci.仪器2014.新的发展包括减少机械自由度，大大增加通量，和更宽的布拉格角范围，使扩展的X射线吸收精细结构（EXAFS）首次与这种类型的现代实验室XAFS配置。该仪器实现了一类新的常规应用，这些应用与同步加速器光源的任务和访问模型不兼容。为了说明这一点，我们提供了许多例子的X射线吸收近边结构（XANES），EXAFS和XES结果的各种问题和能量范围。亮点包括电池电极材料的XAFS和XES测量，Ni和V的EXAFS与完整的结果建模，以验证单色性能，3d过渡金属化合物的价核XES，以及不同氧化态的铀XANES和XES。总之，这些结果进一步支持了现代实验室XAFS和XES有潜力发展分析化学新分支的观点。
2018-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Effect of local chemistry and structure on thermal transport in doped GaAs
使用第一性原理的方法，我们分析的\textit{DX}中心形成的S，Se和Te掺杂原子对GaAs的热导率的影响。我们的结果与实验结果吻合得很好，并揭示了每种缺陷的显著不同影响背后的物理机制。我们建立了一个因果链连接的掺杂剂的电子结构的大块固体的热导率，宏观输运系数。具体而言，孤对电子的存在导致形成结构不对称的\textit{DX}中心，其引起入射声子的共振散射。当这些共振影响与热输运最相关的光谱部分时，它们的影响被放大。我们发现，这些共振与本地化的振动模式在扰动声子谱。最后，我们通过对缺陷结构的能量景观的详细分析，说明了能量景观中平坦的相邻极小值与共振声子散射之间的联系。
2019-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Excitonic effects in X-ray absorption spectra of fluoride salts and their surfaces
操作X射线吸收光谱（XAS）可以探测电极-电解质界面，具有个位数的纳米深度分辨率，并提供了丰富的洞察原型电池的演变和库仑效率或退化，前提是光谱可以可靠地解释局部氧化态，原子配位和激发原子的电子结构。为此，我们探索氟K-边缘XAS的单-（锂，钠，钾）和二价（镁，钙，锌）氟化物盐从理论的角度来看，并发现了令人惊讶的水平详细的电子结构信息，这些材料，尽管相对可预测的氧化态和离子性的氟阴离子和金属阳离子。利用最近开发的多体方法的基础上的delta-SCF方法，我们计算的XAS使用密度泛函理论和实验的光谱轮廓被很好地再现，尽管在文献中，我们可以纠正在我们的模拟能量对齐的一些实验差异。我们概述了一个一般的方法来解释在一个简单的激子模型方面的主要XAS峰能量的变化，并解释线形状的差异导致混合的核心激发态与金属d字符（特别是K和Ca）。考虑到最终的应用程序不断发展的接口，一些理解的作用，表面和它们的终端在定义新的光谱特征提供了指示这种测量的灵敏度，在界面化学的变化。
2022-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Controlled electrochemical functionalization of CNT fibers: structure-chemistry relations and application in current collector-free all-solid supercapacitors
纳米碳的化学官能化是通过产生具有额外法拉第贡献的表面官能团、通过增加它们的表面积和相应的电容贡献以及通过改善与水性电解质和其它活性材料（例如赝电容金属氧化物）的相容性来产生具有更高能量/功率密度的电化学系统的重要策略。在这里，我们提出了一种电化学方法，同时溶胀和功能化的碳纳米管，使材料亲水性的宏观纤维织物组成的大电极，并产生比电容和能量密度在水性电解质的大幅增加。通过拉曼光谱、透射电子显微镜、X射线光电子能谱（XPS）和小角X射线散射（SAXS）对碳纳米管纤维（CNTF）进行深入表征，我们确定了对这种改进的各种贡献，包括表面氧化、管状解链、解束和束间溶胀。通过分析极性和非极性液体在电极中的扩散动力学，确定功能化CNTF的亲水性变化。提取的接触角和极性和色散的表面能成分为不同的处理条件下是一致的偶极距的变化通过XPS获得。最后，功能化CNTF电极中采用的电流收集器自由固体柔性超级电容器，这表明增强的电化学性能相比，所产生的疏水性。
2020-08-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Mathematical crystal chemistry: A formal theory for crystal structure prediction by generalized disjunctive programming
Institute for Solid State Physics, The University of Tokyo（东京大学固体物理研究所）
提出基于广义析取规划（GDP）的晶体结构预测形式理论，通过连续和布尔变量联合优化，利用图论描述晶体结构，实现基于原子半径和配位数的快速结构设计。
2026-06-06 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Correlative Analysis of Iron-Driven Structural, Optical, and Magnetic Properties in Natural Biotite Crystals
本研究通过多种表征技术分析不同铁含量与氧化态的天然黑云母，揭示铁化学性质对其结构、光学与磁学性质的调控规律，并发现黑云母衬底的铁杂质会影响单层MoSe₂的能谷性质，为超薄黑云母的应用研究提供参考。
2025-10-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Chemical bonding in carbide MXene nanosheets
用表面敏感价带X射线光电子能谱学研究了一组新的过渡金属碳化物Tin+1Cn-Tx（n= 1，2）（MXenes）的碳化物核内化学键和表面化学。不同厚度的堆叠纳米片的能带结构的变化进行了分析连接到已知的杂交区域的TiC和TiO 2，影响弹性和传输性能。通过采用高激发能，提高了价带底部C2 s-Ti 3d杂化区的光电子截面.如在这项工作中所示，O 2 p和F 2 p带示出强烈依赖于键长的表面基团和吸附位点。讨论了表面氧化和Ar ~+溅射对电子结构的影响。
2018-03-20 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
