Hubbard-corrected DFT energy functionals: the LDA+U description of correlated systems
这篇综述文章的目的是评估Hubbard根LDA+U方法的描述能力，并澄清在何种条件下它可以被预期是最具预测性的。本文阐述了LDA+U的理论基础和相关材料研究的典型应用，讨论了其制定中使用的最相关的近似，并与其他方法进行了比较，也开发了类似的目的。公开的“问题”的方法进行了讨论，包括计算的电子耦合（Hubbard U），校正功能的精确表达和可能性使用LDA+U的其他类别的材料。文章的第二部分介绍了最近的扩展的方法，并说明了显着的改进，他们已经获得了几类不同的系统的描述。结论部分最后讨论了LDA+U未来可能的发展，以进一步扩大其预测能力和适用范围。
2013-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Importance of intersite Hubbard interactions in $β$-MnO$_2$: A first-principles DFT+$U$+$V$ study
本文采用传统的和扩展的Hubbard修正密度泛函理论（DFT+ $U$和DFT+ $U$ + $V$）对软锰矿（$β$-MnO $_2$）的结构、电子和磁性进行了第一性原理研究。现场$U$和intersite $V$ Hubbard参数计算使用线性响应理论的密度泛函微扰理论的框架。我们发现，虽然列入现场$U$是至关重要的描述Mn（$3d$）状态的本地化性质，站点间$V$是关键，以准确地捕捉相邻的Mn（$3d$）和O（$2p$）状态之间的强杂交。在这个框架中，我们稳定的简化共线反铁磁（AFM）订购（建议的古德诺-金盛规则），通常被用作实验观察到的非共线螺旋型螺旋磁有序的近似。铁磁和其他三个共线AFM自旋配置的详细调查。使用两种哈伯德流形-非正交化和正交化原子轨道-讨论了哈伯德修正DFT的结果，表明必须特别注意哈伯德投影仪的选择，在DFT+ $U$ + $V$中，正交化流形比非正交化流形提供更准确的结果。这项工作铺平了道路，为未来的研究复杂的过渡金属化合物含有强烈的本地化电子在存在明显的共价相互作用。
2021-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of lattice dynamics of group IV semiconductors using pseudohybrid functionals for extended Hubbard interactions
本文利用完全从头算扩展的Hubbard泛函研究了IV族半导体的晶格动力学。现场和intersite Hubbard相互作用确定自洽最近开发的pseudohybrid泛函，并包括在力计算。我们分析了Pulay力的原子轨道投影仪的选择和力的贡献的现场和intersite哈伯德条款。声子色散，GrUneisen参数和金刚石、硅和锗的晶格热导率，它们是最具代表性的共价键合半导体，被计算并与使用局部、半局部和混合泛函的结果进行比较。扩展的哈伯德泛函产生增加的声子速度和寿命，从而晶格热导率相比，本地和半本地的泛函，同意与实验非常好。考虑到我们的计算需求与简单的局部泛函相当，因此这项工作提出了一种以更高精度进行高通量电子和结构计算的方法。
2021-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent Hubbard parameters from density-functional perturbation theory in the ultrasoft and projector-augmented wave formulations
使用线性响应理论的Hubbard参数的自洽评估对于基于Hubbard校正的密度泛函理论的定量预测计算是至关重要的。在这里，我们扩展了最近推出的基于密度泛函微扰理论（DFPT）的现场哈伯德$U$的计算方法，也计算站点间哈伯德$V$。DFPT允许显着降低计算成本，提高数值精度，并完全自动化的哈伯德参数的计算，通过重铸的线性响应的本地化扰动到一个阵列的单色扰动，可以计算在原始细胞。此外，在这里，我们概括了整个形式主义从范数守恒超软和投影增强波的配方，并金属基态。基准DFPT对传统的实空间哈伯德线性响应的超级电池后，我们证明了本扩展哈伯德制定的有效性，在确定平衡晶体结构的Li $_x$ MnPO $_4$（x= 0，1）和微妙的能量锂嵌入。
2021-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the local magnetic moment in titanium doped zinc oxide with a corrected-band-gap scheme
采用第一性原理计算了Ti：ZnO的局域磁矩。结果表明，该体系具有磁性，每个掺杂剂的磁化强度为0.699 $μ_B$.局域磁矩的来源被认为是杂质带部分占据的施主电子在导带。进一步研究了在Ti-d轨道上应用Hubbard U对磁矩的影响。
2012-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory description of hole-trapping in SiO$_2$: a successful self-interaction-corrected approach
我们提出了一个自相互作用校正（SIC）密度泛函理论（DFT）的方法来描述系统的一个未成对的电子或空穴，如自旋1/2缺陷中心的固体或自由基。我们的功能是易于实现和它的最小化不需要额外的计算工作相对于普通DFT泛函。特别是，它不存在多个最小值，作为传统的SIC泛函。我们成功地验证了研究Al替代杂质在石英中的空穴自陷的方法。我们表明，我们的方法纠正了这个系统中的标准DFT泛函的众所周知的故障。
2004-07-29 cond-mat.mtrl-sci
CO adsorption on the Pt(111) surface: a comparison of a gradient corrected functional and a hybrid functional
用Perdew和Wang的梯度修正泛函和B3 LYP杂化泛函研究了CO在Pt（111）表面的吸附行为.一个平板是周期性的两个维度被用来模拟系统。Perdew-Wang泛函错误地给出了fcc站点作为最有利的吸附站点，与一组先前的研究一致。B3 LYP泛函给出顶部位点作为优选位点。这证实了簇研究的结果，其中有人建议，不同的分裂，取决于功能，最高占用和最低未占用分子轨道之间，可能是这种变化的原因吸附网站。这是支持基于预测的状态密度和Mulliken人口的分析。
2004-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Efficient First-Principles Approach with a Pseudohybrid Density Functional for Extended Hubbard Interactions
为了快速、准确地计算固体的带隙，我们提出了一种{ \it ab initio}方法，该方法将密度泛函理论加在位Hubbard相互作用（DFT+ $U$）扩展到包括位间Hubbard相互作用（$V$）.这种形式主义是适当的考虑各种相互作用，如当地的库仑排斥，共价杂交，以及它们在固体中的共存。为了实现$U$和$V$的自洽评价，我们适应最近提出的Agapito-Curtarolo-Buongiorno Nardelli pseudohydric functional DFT $+U$实现密度泛函的$V$和获得不同的散装材料的带隙准确的那些从$GW$或混合泛函方法与标准DFT计算成本。此外，我们还计算了几层黑磷和Si（111）-（$2\times1$）表面的带隙，计算结果与实验结果吻合得很好，从而为大规模、高通量的高精度计算提供了新的方法。
2021-01-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Hubbard U and Hund's J corrected approximate density-functional theory predicts an accurate fundamental gap in rutile and anatase TiO2
钛白（TiO $_2$）对近似Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）及其Hubbard修正扩展DFT+ $U$提出了长期的挑战。我们发现，先前提出的扩展的第一原理DFT+ $U$纳入洪德的$J$校正，称为DFT+ $U$ + $J$，结合使用最近提出的线性响应理论计算的参数，预测基本带隙准确以及在金红石和金红石TiO $_2$的实验不确定性。我们的方法建立在已建立的研究结果，哈伯德修正钛$3d$和氧$2p$在TiO $_2$子空间，象征性地给出DFT+ $U^{d,p}$，是必要的，以实现可接受的带隙使用DFT+ $U$。当包含Hund的$J$第一原理时，该要求仍然存在。我们还发现，即使使用子空间特定的第一性原理$U$和$J$参数时，计算出的间隙取决于相关的子空间定义。使用最简单合理的相关子空间定义和基本功能，局部密度近似，我们表明，高精度的结果，从使用一个相对简单的形式的DFT+ $U$ + $J$功能。对于闭壳层系统，如TiO $_2$，我们描述了如何各种DFT+ $U$ + $J$泛函减少到DFT+ $U$适当修改的参数，使可靠的带隙可以计算金红石和金红石没有修改传统的DFT+ $U$代码。
2020-06-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Self-consistent on-site and inter-site Hubbard parameters within DFT+U+V for UO$_2$ using density-functional perturbation theory
针对新材料设计中无实验数据拟合Hubbard参数的问题，采用基于密度泛函微扰理论的方法自洽计算UO₂的DFT+U+V框架下的Hubbard参数，发现PBE-sol近似的结果与实验吻合最好。
2023-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking total energies with Hund's J terms in Hubbard-corrected spin-crossover chemistry
本研究针对4种八面体配位Fe(II)自旋交叉分子，评估DFT+U+J校正中Hund's J项的作用，确定相关参数并测试泛函组合，发现标准正号Hund's J项未提升DFT+U的能量计算准确性，指出其在强共价体系静态关联描述中的局限及改进方向。
2025-08-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Magnons from time-dependent density-functional perturbation theory and nonempirical Hubbard functionals
本文提出一种基于含时密度泛函微扰理论和非经验Hubbard泛函的第一性原理方法，用于计算共线及非共线磁系统的自旋波谱，无需经验参数即可满足Goldstone条件，并在NiO和MnO上验证了其与实验的高度一致性。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci
Stability of the long-range corrected exchange-correlation functional and the Proca procedural functional in time-dependent density-functional theory
本文研究含时密度泛函理论中长程修正泛函的数值稳定性问题，发现激子结合能增大导致零力定理的时间平均违反并引发不稳定性，进而解释并验证了Dewhurst等人提出的Proca程序泛函稳定化方法。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of long-range corrected kernels and range-separated hybrids for excitons in solids
描述激子的最精确的理论方法是GW近似下的Bethe-Salpeter方程（GW-BSE）的解。然而，由于其计算成本，含时密度泛函理论（TDDFT）正在成为GW-BSE的替代方法来描述固体中的激子。目前，在TDDFT中描述固体光谱的最有效策略是在GW或剪刀校正能量之上使用长程校正的交换相关核。近年来，一种不同的策略，基于范围分离的混合泛函开始发展的框架内的时间相关的广义Kohn-Sham密度泛函理论（TDGKSDFT）。在这里，我们比较了远程校正内核与范围分离的混合泛函的描述激子在固体中的性能。这种比较的目的是权衡使用范围分离的杂交泛函的利弊，为这些泛函的理论发展提供新的视角。我们说明了比较的情况下，硅和LiF，固态激子的代表。
2022-09-29 cond-mat.mtrl-sci
HP -- A code for the calculation of Hubbard parameters using density-functional perturbation theory
我们介绍HP，密度泛函微扰理论的实现，旨在计算Hubbard参数（现场$U$和站点间$V$）的DFT+ $U$和DFT+ $U$ + $V$的框架。该代码不需要使用传统的线性响应方法的计算昂贵的超级细胞，相反，单位细胞使用单色扰动，显着降低了确定哈伯德参数的计算成本。HP是一个开源软件，根据GPL条款分发，作为Quantum ESSERO的一个组件。与其他组件一样，HP经过优化，可以在各种不同的平台上运行，从笔记本电脑到大规模并行架构，使用本地数学库（LAPACK和FFTW）和构建在MPI之上的自定义并行化层层次结构。该代码的有效性是通过计算Hubbard参数自洽的磷橄榄石锂$_x$锰$_{1/2}$铁$_{1/2}$ PO $_4$（$x=0, 1/2, 1$）和突出的几何形状和锂嵌入电压的预测的准确性。
2022-07-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles electron-phonon interactions with self-consistent Hubbard interaction: an application to transparent conductive oxides
本文实现自洽确定 $U$ 的 DFPT+$U$ 方法，并用于 CdO 与 ZnO，显著提升电子-声子相互作用、迁移率及吸收谱的计算精度。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of dielectric properties of ferroelectric perovskite oxides with on-site and inter-site Hubbard interactions
本文提出自洽确定在位与位间相互作用的扩展 Hubbard 泛函，用于三种铁电钙钛矿氧化物，以远低于 HSE06 的成本获得与实验和 GW 更吻合的结构、极化及带隙等性质。
2025-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Minimum tracking linear response Hubbard and Hund corrected Density Functional Theory in CP2K
本文在CP2K中实现了DFT+$U$+$J$功能及最小跟踪线性响应方法，通过NiO和TiO2等材料基准测试验证了其准确性与一致性。
2024-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Energetics and cathode voltages of LiMPO$_4$ olivines (M = Fe, Mn) from extended Hubbard functionals
过渡金属化合物对基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算提出了严峻的挑战，这是由于大多数近似的交换相关泛函无法捕获价电子在其$d$态上的局域化，这对于预测其性质的建模至关重要。在这项工作中，我们专注于一个众所周知的家庭的锂离子电池正极材料的两个代表，即正交LiMPO $_4$橄榄石（M = Fe，Mn）。我们发现，扩展的Hubbard泛函与现场（$U$）和网站间（$V$）相互作用（所谓的DFT+U+V）可以预测的混合价相的电子结构，形成能量的材料与中间锂含量，和整体平均电压的电池具有显着的准确性。我们发现，特别是，在校正哈密顿量中包含的位间相互作用大大改善了热力学量的预测时，电子局域化发生在存在显着的原子间杂化（如Mn化合物的情况），和有效的相互作用参数的自洽评估材料和基态-相关量允许预测不同相和浓度之间的能量差。
2019-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Pulay forces in density-functional theory with extended Hubbard functionals: From nonorthogonalized to orthogonalized manifolds
我们提出了一个推导的精确表达式Pulay力的密度泛函理论计算增强扩展的哈伯德泛函，并产生于使用正交化的原子轨道作为投影仪的哈伯德流形。轨道重叠矩阵的平方根倒数的导数作为相关的李雅普诺夫（西尔维斯特）方程的封闭形式的解决方案。在超软赝势和投影增广波方法的框架内，并使用平面波基组的力的所产生的贡献的表达式。我们已经基准的情况下，NiO的总能量的有限差异，找到很好的协议，目前的实施。由于Hubbard校正的密度泛函理论计算的准确性-提供的Hubbard参数计算的考虑中的歧管-目前的工作铺平了道路，系统的研究固态和分子过渡金属和稀土化合物。
2022-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Structures of bulk hexagonal post-transition-metal chalcogenides from dispersion-corrected density-functional theory
我们使用色散校正的密度泛函理论，以确定竞争的多型体的大块层状六方后过渡金属硫属化物的相对能量，寻找这些潜在的技术上重要的半导体的最稳定的结构。我们发现，有一定程度的共识之间的色散校正的交换相关泛函的多型体的能量排序，但我们发现，对于每种材料有多个堆垛层阶的相对能量小于1毫电子伏每单层晶胞，这意味着堆垛层错预计将是丰富的所有后过渡金属硫属化物。通过拟合一个简单的模型，我们所有的能量数据，我们预测，在每种情况下，最稳定的六方结构具有P $6_3$ /mmc空间群，但堆叠顺序不同的GaS，GaSe，GaTe和InS之间的一方面和InSe和InTe的另一方面。在零压力下，用不同的泛函获得的相对能量不一致约1-5毫电子伏每单层晶胞，这是不足以确定最稳定的结构明确;然而，多GPa的压力减少竞争相的数量显着。在较高的压力下，AB $'$ -堆叠结构的最稳定的单层多型体被认为是最稳定的散装结构，这种结构还没有在实验中报告到目前为止。
2021-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Crystal and electronic structure of BiTeI, AuTeI, and PdTeI compounds: A dispersion-corrected density-functional study
半局域和色散校正的密度泛函计算已经进行了研究的晶体结构，状态方程和电子结构的金属碲卤化物与化学式MeTeI，其中Me=Bi，Au，或Pd。这些计算的结果进行了比较研究，揭示了范德华吸引力的作用。结果表明，由于包含范德华色散，金属碲卤化物的晶体结构的预测系统地改善。据发现，BiTeI和AuTeI的能量与体积的曲线是非常平坦的平衡体积附近和计算的状态方程有一个过于陡峭的斜率在低压区，这些也是固定的色散校正的计算。基于体积和轴向压缩系数计算的分析表明，用半局域计算方法预测BiTeI的各向异性会产生不切实际的结果，而色散校正的计算结果与实验压缩系数数据一致。我们的计算结果表明，BiTeI（AuTeI）是一个窄带隙半导体与Rashba型自旋分裂的带边（间接带隙），而PdTeI是一种金属，在费米能级的态密度相对较低。发现通过半局域（色散校正）计算得到的BiTeI和AuTeI的带隙大于（小于）各自的实验值，这是对（符合）预期的趋势。类似地，BiTeI的Rashba参数由通过半局域和色散校正计算获得的相应值包围。与实验Rashba参数的良好协议，通过插值计算（半局部和色散校正）的值。
2015-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Accurate electronic properties and intercalation voltages of olivine-type Li-ion cathode materials from extended Hubbard functionals
锂离子电池新型阴极材料的设计将极大地受益于对含有过渡金属元素的化合物的结构、电子和磁性以及嵌入电压的准确的第一性原理预测。对于这样的系统，密度泛函理论（DFT）与标准的（半）本地交换相关泛函是有限的使用，因为它经常失败，由于强自相互作用的错误，特别是在部分填充的$d$壳。在这里，我们使用四种电子结构方法：DFT、DFT+ $U$、DFT+ $U$ + $V$和HSE 06，对磷橄榄石阴极材料Li $_x$ MnPO $_4$、Li $_x$ FePO $_4$和混合过渡金属Li $_x$ Mn $_{1/2}$ Fe $_{1/2}$ PO $_4$（$x=0, 1/4, 1/2, 3/4, 1$）进行详细的比较研究。我们发现，DFT+ $U$ + $V$，现场$U$和intersite $V$哈伯德参数确定从第一原理和自洽的结构参数，通过密度泛函微扰理论（线性响应），提供了最准确的描述这些具有挑战性的化合物的电子结构。特别是，我们表明，DFT+ $U$ + $V$显示非常清楚的“数字”的过渡金属离子在所有化合物中的氧化态的变化，包括在中间锂浓度发生的混合价相，导致电压与实验显着一致。我们发现，列入站点间哈伯德相互作用是必不可少的热力学量的准确预测，平衡驱动器的本地化诱导的现场$U$与站点间$V$轨道杂交。
2022-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Energies and spectra of solids from the algorithmic inversion of dynamical Hubbard functionals
本文通过将Dyson方程映射为非线性特征值问题并引入局域GW近似的动力学Hubbard泛函，实现了固体能量与谱的高效精确计算，在SrVO3上验证了其准确性与低成本优势。
2024-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the effects of inter-site Hubbard interactions in spinel Li-ion cathode materials
对阴极材料的结构、电子、磁性和电化学性质的准确的第一性原理预测可以是设计新型高效锂离子电池的关键。尖晶石型正极材料Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$和Li $_x$ Mn $_{1.5}$ Ni $_{0.5}$ O $_4$是锂离子电池技术的有前途的候选材料，但在第一性原理建模方面存在严峻的挑战。在这里，我们使用密度泛函理论与扩展的Hubbard泛函- DFT+ $U$ + $V$与现场$U$和现场间$V$ Hubbard相互作用-来研究这些过渡金属氧化物的性质。Hubbard参数的计算从第一原理使用密度泛函微扰理论。我们表明，虽然$U$是至关重要的，以获得正确的趋势，这些材料的性能，$V$是必不可少的定量描述的结构和电子性能，以及锂嵌入电压。这项工作为其他阴极材料家族的可靠第一原理研究铺平了道路，而不依赖于经验拟合或校准程序。
2023-03-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of structure, energetics, formation enthalpy, elastic constants, polarization, and piezoelectric constants of AlN, GaN, and InN: comparison of local and gradient-corrected density-functional theory
采用平面波超软赝势方法，在交换相关泛函的LDA（局域密度）和GGA（广义梯度）近似下，从密度泛函理论中的第一性原理预测了氧化锌和纤锌矿III-V族氮化物AlN、GAN和InN的许多不同的体性质。除了结构和凝聚力，我们还研究了形成hoppies（预测缺陷溶解度和表面稳定性的关键成分），自发极化和压电常数（纳米结构建模的中心参数）和弹性常数。我们的研究证实了这两种密度泛函方法在描述III-V族氮化物（以及母种N $_2$、Al、Ga和In）的不同性质方面的相对优点，并使我们得出结论，与高精度技术（如多投影仪超软赝势或现代全电子方法）相关联的GGA近似在III-V族氮化物的研究中是优选的。
2000-11-25 cond-mat.mtrl-sci
The impact of Hubbard- and van der Waals-corrections on the DFT calculation of epsilon-zeta transition pressure in solid oxygen
本研究的目的是澄清的物理支配的固体氧从α相到zeta相的转变实验观察到在96 GPa使用密度泛函理论（DFT）。用PBE函数预测了在40 GPa下的转变。然后加入Hubbard修正以增强氧的p轨道局域化。ε-ζ转变压力显著提高到70 GPa。最后，我们加入了非局部范德瓦尔斯修正。转变压力略微增加到80 GPa。结果表明，Hubbard项的贡献优于van der Waals项.
2018-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Implementation and benchmark of a long-range corrected functional in the density functional based tight-binding method
基于密度泛函的紧束缚方法（DFTB）弥补了第一性原理方法和经验方案之间的差距，在过去的几年中已经成为预测原子模拟的通用工具。这种方法的主要限制之一是对局部或梯度校正的交换相关泛函的限制。这不包括重要的一类混合或远程校正的泛函，这是有利的热化学，以及在振动，光电子和光谱的计算。目前的工作提供了一个详细的实施DFTB的远程校正功能在广义Kohn-Sham理论。我们应用该方法对一组有机分子的电离势和电子亲合势与原来的DFTB方法和更高层次的理论进行比较。新方案治愈了局部DFTB中发现的电场中的显著过极化，这与第一性原理密度泛函理论（DFT）中的功能依赖性平行。与此同时，如数值基准数据所证明的，相对于完整DFT计算的计算节省并没有受到损害。
2015-04-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermoelectric transport of GaAs, InP, and PbTe: Hybrid functional with ${\bf \it k \cdot p}$ interpolation versus scissor-corrected generalized gradient approximation
基于密度泛函理论（DFT）产生的能带结构的玻尔兹曼输运计算经常用于热电材料的发现和分析。在标准实现中，这样的计算需要布里渊区的密集${\it k}$点采样，因此通常限于广义梯度近似（GGA），而更精确的方法（例如混合泛函）将是优选的。然而，GGA变体通常低估了带隙。虽然少数载流子的过早出现可以通过带隙校正来避免，但是带隙也影响带曲率。在这项研究中，我们通过扩展我们最近开发的${\it k}$插值方案[Comput. Mater. Sci. 134，17（2017）]到非局部单电子势和自旋轨道耦合。的Seebeck系数的基础上产生的混合泛函被发现同意更好地比GGA与GaAs，InP，和PbTe的实验数据。对于碲化铅，甚至混合功能的选择有关系的实验数据的解释，我们归因于谷收敛的价带的描述。
2018-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory for the Hubbard model: numerical results for the Luttinger liquid and the Mott insulator
我们构造并应用了一维哈伯德模型的交换关联泛函。这个泛函在其中建立了存在于哈伯德模型中的Luttinger-液体和Mott-绝缘体关联，就像通常的{ \it ab initio}局域密度近似（LDA）在其中建立了存在于电子气中的费米-液体关联一样。基于Bethe Answer（BA）给出了均匀哈伯德模型交换关联能的精确表达式，并将所得LDA泛函应用于各种非均匀哈伯德模型.这些包括有限尺寸的哈伯德链和环、哈伯德模型中的各种杂质、自旋密度波和莫特绝缘体。对于小的系统，数值精确对角化是可行的，我们从我们的BA-LDA得到的结果与精确的比较，发现非常令人满意的协议。在相反的限制，大型和复杂系统，BA-LDA允许调查的系统和参数制度，是无法通过传统的方法。
2002-09-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electrical response of molecular systems: the power of self-interaction corrected Kohn-Sham theory
扩展分子体系的电子响应性质的准确预测一直是传统的显式密度泛函的挑战。我们证明，严格实施内科恩-沙姆理论通过优化的有效势（OEP）的自相互作用校正产生的极化率接近的那些从高度精确的波函数为基础的计算和超过的质量的精确交换OEP。讨论了用OEP-SIC泛函得到的轨道结构及其近似。
2008-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Better without U: Impact of Selective Hubbard U Correction on Foundational MLIPs
本文指出，选择性应用Hubbard U修正导致fMLIPs出现不一致的势能面，从而引起结合不足和排斥，建议未来数据集排除+U以提升模型性能。
2026-01-28 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.chem-ph
Oxygen Vacancy in ZnO-$w$ Phase: Pseudohybrid Hubbard Density Functional Study
在均匀电子气近似下，氧化锌的研究导致锌$3d$壳层与氧$2p$壳层的过度杂化，这是大多数过渡金属硫属化物所显示的问题。这个问题可以通过使用LDA+ $U$（或GGA+ $U$）方法部分地克服。然而，与锌$3d$轨道相反，对于氧$2p$轨道通常排除Hubbard型校正。在这项工作中，我们提供的电子结构计算的ZnO超电池中的氧空位的从头算的角度来看，与两个Hubbard型修正，$U_{\mathrm{Zn}-3d}$和$U_{\mathrm{O}-2p}$。我们的数值模拟的结果清楚地表明，$U_{\mathrm{O}-2p}$帐户有显着的影响，体ZnO的性质，特别是弛豫的晶格常数，有效质量的载流子以及带隙。对于一组验证值的$U_{\mathrm{Zn}-3d}$和$U_{\mathrm{O}-2p}$，我们证明了一个本地化的状态与定位在ZnO超电池的带隙中的氧空位的外观。我们的数值研究结果表明，缺陷态的特点是最高的重叠与导带态的计算中得到的没有Hubbard型校正。我们认为，缺陷态的电子密度主要由最接近空位的Zn原子决定。
2020-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Self Interaction Corrected Density Functional Theory with Unitary Invariance: Applications to Molecules
多电子基态交换相关能的标准自旋密度泛函存在严重的自相互作用误差，可以用Perdew-Zunger自相互作用修正（SIC）进行修正。我们提出了一个规模广泛的SIC轨道的建设，与以前的建设，使SIC计算效率高，和一个真正的自旋密度泛函。SIC轨道是从明确依赖于非相互作用的单粒子密度矩阵的幺正变换构造的。当此SIC应用于局域自旋密度近似时，发现分子的原子化能有所改善。
2014-01-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structure and Binding in Halide Perovskites: Analysis of Static and Dynamic Effects from Dispersion-Corrected Density Functional Theory
我们调查的影响，在密度泛函理论计算的原型卤化物钙钛矿MAPbI $_3$的结构和结合性能的各种水平的近似。具体来说，我们测试如何包括不同的校正方案，包括色散相互作用，以及如何另外使用混合密度泛函理论，影响相关的结构观测结果的比较实验数据。特别是，有限的温度上的晶格常数和体积模量的影响，以及在计算它们的色散相互作用的作用，检查通过使用基于密度泛函理论的分子动力学。我们的研究结果证实了以前的理论工作表明，包括色散校正是至关重要的精确计算的结构和结合特性的MAPbI $_3$。他们还强调，使用计算上昂贵得多的混合密度泛函对这些观测值只有很小的影响。这允许建议使用半局域密度泛函理论，增强成对色散校正，作为结构上更复杂的卤化物钙钛矿计算的合理选择。使用这种方法，我们进行分子动力学计算和讨论的动态效应的分子旋转的结构和结合的MAPbI $_3$，这使得合理化微观同时发生的立方八面体对称性和MA无序。
2019-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Reduced density-matrix functionals applied to the Hubbard dimer
常见的密度矩阵泛函，Müller和功率泛函，已被基准的半填充的Hubbard二聚体，它允许模拟键的解离问题和过渡从弱到强相关的限制。无偏的数值计算与分析结果相结合。尽管Müller泛函取得了众所周知的成功，但基态是退化的一维铁磁溶液。由此产生的无限磁化率表明穆勒泛函的另一个定性缺陷。相对于颗粒数的导数不连续性不存在，表明不正确的金属样行为。对于弱相互作用，幂函数实际上倾向于铁磁态。类似于Hartree-Fock近似，功率泛函经历了一个超过临界相互作用强度的过渡，然而在这种情况下，到一个非共线的反铁磁状态。
2016-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Density functional theory in transition-metal chemistry: a self-consistent Hubbard U approach
过渡金属中心是许多生物和无机化学反应的活性中心。尽管如此，基于广义梯度近似的密度泛函理论计算往往不能描述活性位点周围的能量、多重态结构、反应势垒和几何形状。我们建议在这里的替代方法，来自于哈伯德U校正固态的问题，提供了一个很好的协议与相关电子量子化学计算的测试情况下，范围从基态的Fe $_2$和Fe $_2^-$的FeO $^+$上的分子氢的加成-消除。的哈伯德U确定一种新的自洽的程序的基础上的线性响应方法。
2006-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Onsite and intersite electronic correlations in the Hubbard model for halide perovskites
卤化物钙钛矿（HPs）由于其在可见光范围内具有良好的禁带宽度而被广泛认为是一种很有前途的光伏和发光材料。采用（半）局部交换相关泛函的密度泛函理论（DFT）计算通常低估了这些系统的带隙。要准确描述HP的电子结构，通常需要更高阶的理论，例如Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合密度泛函和GW近似，这些近似比标准DFT计算昂贵得多。在这里，我们研究了三种代表性类型的HP，ABX 3卤化物钙钛矿，空位有序双钙钛矿（VODP），和键合的卤化物钙钛矿（BDHPs），使用DFT+U+V与现场U和intersite V Hubbard参数计算自洽没有先验假设。包括哈伯德校正提高了所有三种类型的HP的带隙预测精度的先进方法的类似水平。此外，自洽的Hubbard U是一个有意义的指标，在HP中的多价金属原子的真实局部电荷状态。包含的intersite Hubbard V是至关重要的，以适当地捕获在BDHPs，具有卤素八面体的呼吸模式失真的相邻原子上的价电子之间的杂化。特别是，哈伯德参数和晶体几何形状的同时收敛使得BDHPs的带隙预测精度优于HSE，但成本仅为一小部分。我们的工作突出了使用自洽的Huabbard参数时，往往具有复杂的竞争现场本地化和站点间杂交处理HP的重要性。
2022-07-13 cond-mat.mtrl-sci
A DFT+$U$+$V$ study of pristine and oxygen-deficient HfO$_2$ with self-consistent Hubbard parameters
Zhejiang University（浙江大学）；Westlake University（西湖大学）；Korea Institute for Advanced Study（韩国高等研究院）；Westlake Institute for Advanced Study（西湖高等研究院）
本研究通过DFT+$U$+$V$方法探讨HfO₂的电子结构，揭示自洽Hubbard参数对预测热力学稳定性、带隙和氧空位形成能的重要性。
2025-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Pivotal Role of Intersite Hubbard Interactions in Fe-doped $α$-MnO$_2$
我们提出了一个第一性原理调查的结构，电子和磁性的原始和Fe掺杂的$α$ -MnO $_2$使用扩展的Hubbard泛函密度泛函理论。现场$U$和intersite $V$哈伯德参数确定的第一性原理和自洽使用密度泛函微扰理论的基础上Löwdin正交化的原子轨道。对于原始的$α$ -MnO $_2$，我们发现，所谓的C2-AFM自旋配置是最积极有利的，与实验观察到的反铁磁基态。对于Fe掺杂的$α$ $_2$，考虑了两种类型的掺杂：Fe插入到$2 \times 2$隧道中以及Fe部分取代Mn。我们发现，只有当现场$U$和intersite $V$哈伯德校正包括间隙掺杂保留的C2-AFM自旋配置的主机晶格，而对于替代掺杂的现场哈伯德$U$校正单独是能够保留的C2-AFM自旋配置的主机晶格。Fe的氧化态分别为$+2$和$+4$，Mn的氧化态分别为$+4$.这项工作铺平了道路，准确的研究其他MnO $_2$多晶型物和复杂的过渡金属化合物时，本地化的$3d$电子发生在强共价相互作用的存在下与配体。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Rare-earth/transition-metal magnets at finite temperature: Self-interaction-corrected relativistic density functional theory in the disordered local moment picture
与技术相关的永磁材料的原子尺度计算建模面临两个关键挑战。首先，材料的磁性对温度敏感，因此计算必须考虑热致磁无序。其次，最广泛使用的永磁体是基于稀土元素，其高度局域化的4 $f$电子很难用标准电子结构方法描述。在这里，我们采取两个既定的理论，热致磁无序和自相互作用校正的密度泛函理论的无序局部矩图片，并设计一个计算框架来克服这些挑战。用这种新方法计算了稀土钴（RECo $_5$）族（RE= Y-Lu）的磁矩和居里温度。计算正确地再现了整个系列的实验测量的趋势，并确认，除了假设的化合物EuCo $_5$，SmCo $_5$具有最强的磁性在高温下。序参数分析表明，不同的RE有一个令人惊讶的强烈影响的Co-Co磁相互作用确定的居里温度，即使当晶格参数保持固定。我们提出这种行为的起源是位于费米能级附近的$f$特征电子对密度的一个小贡献。
2018-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Coordination corrected ab initio formation enthalpies
生成焓的正确计算是从头计算材料设计的关键之一。对于几类系统（例如氧化物），标准密度泛函理论会产生不正确的值。在这里，我们提出了“配位校正焓”方法（CCE），基于最近邻阳离子-阴离子键的数量，也能够校正多晶型物的相对稳定性。CCE使用Perdew，Burke和Ernzerhof（PBE），局域密度近似（LDA）和强约束和适当规范（SCAN）交换相关泛函的计算，结合准谐波德拜模型来处理零点振动和热效应。的基准，进行二元和三元氧化物（卤化物），显示出非常准确的室温结果的所有功能，与最小的平均绝对误差的27（24）meV/原子与扫描。零点振动和热对地层扰动的贡献很小，而且符号不同--很大程度上相互抵消。
2019-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Hubbard-$U$-corrected electron-phonon interactions in strongly correlated materials via the finite-displacement method
East China Normal University（华东师范大学）；NYU-ECNU Institute of Physics, NYU Shanghai（纽约大学-华东师范大学物理研究所，上海纽约大学）；School of Information and Electronic Engineering, East China Normal University（华东师范大学信息与电子工程学院）；University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Department of Physics and ICQD/Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学物理系及微尺度物质科学国家研究中心/量子凝聚态物理学中心）；Synergetic Innovation Center of Quantum Information & Quantum Physics, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学量子信息与量子物理协同创新中心）；University of Pittsburgh（匹兹堡大学）；New York University（纽约大学）
本文提出一种结合DFT+U方法和有限位移法的算法，用于计算声子和电子-声子g矩阵，探讨Hubbard-U修正对电子-声子相互作用的影响，并在两种典型关联材料中验证了该算法的可行性。
2026-08-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Static dipole polarizabilities of polyacenes using self-interaction-corrected density functional approximations
已知密度泛函近似显著高估长链状分子的极化率。采用Fermi-Löwdin轨道自相互作用修正（FLOSIC）密度泛函方法，研究了从苯到并五苯的多并苯分子的静电偶极极化率和垂直电离势.轨道的轨道自相互作用校正密度泛函近似的高估倾向。然而，用FLOSIC-DFA计算的极化率被过度校正。我们还测试了最近开发的本地规模的自相互作用校正（LSIC）方法的聚并苯。局部标度法在单电子区域应用全SIC，并在均匀密度极限下恢复SIC交换相关泛函的适当行为。结果表明，LSIC消除了FLOSIC-DFA的过校正趋势，并产生与参考CCSD值非常一致的结果。垂直电离势与LSIC也表现出良好的协议与现有的实验值。
2021-03-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Reformulation of DFT+U as a pseudo-hybrid Hubbard density functional
以较低的计算费用准确预测材料的电子性质是发展有效的高通量量子力学（HTQM）框架以加速材料发现的必要条件。HTQM基础设施依赖于密度泛函理论（DFT）的预测能力，这是材料性能第一性原理研究的首选方法。然而，DFT的近似导致半导体和绝缘体的电子能带结构的描述有些不准确。在这篇文章中，我们介绍ACBN 0，一个伪混合哈伯德密度泛函，产生一个改进的预测的能带结构的绝缘体，如过渡金属氧化物，如TiO 2，MnO，NiO和ZnO，只有一个微不足道的增加计算成本。
2014-10-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
(Spin-)density-functional theory for open-shell systems: exact magnetization density functional for the half-filled Hubbard trimer
根据密度泛函理论的Hohenberg-Kohn定理，相互作用电子系统的所有可观测量都可以表示为基态密度的泛函。原则上，这包括开壳层系统的自旋极化（磁化）;然而，磁化作为总密度的函数的显式形式是未知的。在实践中，开壳层体系通常用自旋密度泛函理论来处理，其中的基本变量是自旋密度。在这里，DFT和自旋DFT的开壳层系统之间的关系进行了说明和精确的磁化强度密度泛函得到半填充的Hubbard三聚体。本文分析了自旋受限和自旋非受限的精确交换Kohn-Sham计算所产生的误差，并通过精确磁化泛函部分消除了这些误差。
2019-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Molecule-surface interaction from van der Waals-corrected semilocal density functionals: the example of thiophene on transition-metal surfaces
半局域密度泛函近似被广泛使用。它们都不能捕获分离的子系统之间的远程范德华（vdW）吸引力，但它们在捕获负责相邻的小闭壳层子系统之间的平衡键的中程vdW效应的程度上显着不同。局部密度近似（LDA）往往高估了这种效应，而Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA）往往低估了这种效应，而强约束和适当赋范（SCAN）元GGA往往能很好地估计这种效应。所有这些半局部泛函都需要一个附加的非局部修正，如修订的Vydrov-Van Voorhis 2010（rVV 10），以捕捉长程部分。本文报道了芳香噻吩（C $_4$ H $_4$ S）在过渡金属表面的吸附能和相应的几何构型。吸附过程需要共价和弱结合的真正相互作用，并需要同时准确描述表面和吸附能，并正确预测吸附位点。所有这些量必须来自平衡良好的短期和长期的相关效应的弱相互作用与化学精度的普遍适用的方法。
2019-06-05 cond-mat.mtrl-sci
In2O3 doped with hydrogen: electronic structure and optical properties from the pseudopotential Self-Interaction Corrected Density Functional Theory and the Random Phase Approximation
讨论了类赝势自相互作用修正（pSIC）在In 2 O3缺陷能量学和电子结构研究中的适用性.我们的研究结果预测，替代（在氧位点）和间隙（在反键位置）氢，以及氧空位与电荷+1和+2，是稳定的配置的缺陷立方In 2 O 3;前者形成浅层次（仅作为替代缺陷），而后者形成深层次。用pSIC计算的能带结构与实验数据吻合得很好。特别是，无缺陷的In 2 O3的间隙为2.85 eV，这与实验范围2.3-2.9 eV相当。pSIC结果还指出了从间接间隙到直接间隙的变化，这取决于掺杂。在有关的光学性质，在无规相位近似，它示出，它们主要是由氧空位的存在下的影响。
2015-11-23 cond-mat.mtrl-sci
A self-interaction corrected pseudopotential scheme for magnetic and strongly-correlated systems
局域自旋密度泛函计算在应用于磁性和强关联材料的研究时，可能会受到严重误差的影响。其中一些错误可以追溯到密度泛函中的虚假自相互作用的存在。由于应用程序的完全自洽的自相互作用校正是非常苛刻的，即使是中等规模的系统，我们追求的战略近似的自相互作用校正的潜力与非本地的，pseudopotential-like投影仪，首先产生的孤立的原子内，然后在晶体中的自洽周期更新。该方案的实现是完全不复杂的，特别适合于赝势形式主义，大大提高了LSDA结果的各种化合物，以最小的增加计算成本。
2003-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Understanding the role of Hubbard corrections in the rhombohedral phase of BaTiO$_3$
该研究通过第一性原理计算发现，仅对BaTiO$_3$施加位点内Hubbard $U$修正会抑制Ti-O杂化并破坏菱方相，而同时考虑位点内$U$和位点间$V$的PBEsol+$U$+$V$泛函能恢复菱方相并准确预测带隙、介电常数和拉曼光谱。
2023-12-27 cond-mat.mtrl-sci
The Levy-Lieb embedding of density functional theory and its Quantum Kernel: Illustration for the Hubbard Dimer using near-term quantum algorithms
Levy和Lieb的约束搜索公式提供了从N-可表示密度到N-粒子波函数空间的具体映射，并明确定义了密度泛函理论的泛泛函。我们数值实现的Levy-Lieb程序的范式晶格系统，哈伯德二聚体，使用修改后的变分量子本征求解器的方法。我们证明了密度变分最小化使用所产生的混合量子经典计划具有实时计算的Levy-Lieb功能沿搜索轨迹。我们进一步说明了一个保真度为基础的量子内核与密度的纯态嵌入隐含的Levy-Lieb程序，并采用内核学习可观察的泛函的密度。我们研究的核心的能力，概括了高精度，通过数值实验的哈伯德二聚体。
2022-07-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el quant-ph
Density-functional theory for systems with noncollinear spin: orbital-dependent exchange-correlation functionals and their application to the Hubbard dimer
发展了一类新的轨道相关交换相关势，用于非共线自旋密度泛函理论。从优化的有效势（OEP）的形式主义的确切的交换势-广义的非共线的情况下-相关效应通过一个自洽的程序的启发Singwi-Tosi-Land-Sjolander（STLS）方法。的轨道相关的xc电位施加到均匀和非共线的磁场的哈伯德二聚体和精确对角化和Bethe-anastrous本地自旋密度近似。STLS给出了总能量，密度和磁化强度的整体最佳性能，特别是在弱到中等相关的制度。
2018-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Poisoning of magnetism in silicon doped with Re, caused by a charge transfer from interstitials to substitutionals, by means of the self-interaction corrected density-functional approach
用自相互作用修正的密度泛函方法计算了硅中的Re杂质及其对。铼离子在主晶体中形成不太紧密的对，杂质被一个Si原子或接近两个硅键的距离分开。比较各种对的替代品的形成能，mixed-site杂质，mixed-site杂质有利于最后一种类型。电子从间隙向替代杂质的转移使两个Re位都恢复磁性，但p型和n型共掺杂再次恢复磁性，后者更有效。
2012-07-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A variational polaron self-interaction corrected total-energy functional for charge excitations in wide-band gap insulators
我们在密度泛函理论（DFT）中对交换相关（XC）泛函的标准近似中的极化子自相互作用（pSI）误差进行了详细的研究。pSI导致极化子波函数和能量中的离域误差，如从极化子的本征电荷状态中的Kohn-Sham（KS）电势计算的。这就构成了DFT描述能带绝缘体中极化子形成的系统失败的根源。结果表明，在这些系统中的离域误差，但是，在很大程度上不存在的封闭壳层中性电荷状态的KS电位。这导致DFT总能量泛函的修改，其校正XC泛函中的pSI。所得到的pSIC-DFT方法构成了一个精确的无参数{ \it ab initio}方法，用于计算极化子在绝缘体中的性能，计算成本是数量级小于混合XC泛函。与依赖于参数化定域势的方法（如DFT+ $U$）不同，pSIC-DFT方法正确地捕获了位点和键中心极化子构型。这是通过研究碱金属卤化物中自陷空穴的形成和迁移（键心）以及钾长石化合物中自陷电子的形成和迁移（位心）来证明的。pSIC-DFT方法一致地再现了由DFT+ $G_0W_0$计算参数化的混合XC泛函所获得的结果。最后，我们推广的pSIC方法的混合泛函，并表明，在形成鲜明对比的极化子能量的传统混合计算，pSIC混合方法是不敏感的混合XC功能的参数化。在此基础上，我们进一步合理化的pSIC-DFT方法的成功。
2015-07-27 cond-mat.mtrl-sci
