How to estimate solid-electrolyte interphase features when screening electrolyte materials
电池电解质成分的计算筛选是一项极具挑战性的任务，因为至少在最终筛选阶段需要考虑非常复杂的特征，如固体电解质界面（SEI）形成和石墨剥离。我们提出了估计SEI形成和石墨剥离的基础上的组合方法与量子化学计算模型系统的反应，它可以自动应用于大量的化合物，从而允许系统的第一次评估筛选方法内的相关属性。热力学效应与量子力学计算进行评估，一个更启发式的方法是用来估计动力学效应。
2015-07-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Morphological Stability of Metal Anodes: Roles of Solid Electrolyte Interphases (SEIs) and Desolvation Kinetics
Northwestern University（西北大学）
本研究通过理论框架分析SEI和去溶剂化动力学对锂金属阳极形态稳定性的影响，提出表观Damköhler数以指导稳定阳极设计。
2026-01-28 cond-mat.mtrl-sci
Direct in-situ measurement of electrical properties of solid electrolyte interphase on lithium metal anode
本文采用原位偏压透射电子显微镜直接测量Cu和Li基底上SEI的电学性质，发现其并非典型绝缘体，而是具有电压依赖的微分电导。
2023-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Interface identification of the solid electrolyte interphase on graphite
通过密度泛函理论计算，我们评估了几种碳酸锂-石墨界面模型，作为锂离子电池中石墨阳极上的固体电解质界面覆盖层的原型。据发现，只有（a，b）-取向的Li 2CO 3板促进与石墨的紧密结合。这种相互组织的成分结合了它们的结构特征，并再现了离子的配位环境，导致石墨和碳酸锂之间的粘附能为116 meV/m2。该模型还呈现出与本体的高潜在亲和力。在这种界面处的相应电荷分布感应出电势梯度，这种梯度已经在实验中观察到。我们认为上述标准作为界面稳定性的关键描述符，并建议他们作为这种界面研究的主要评价。此外，我们评估了锂化石墨对模型界面稳定性的影响，并研究了作为Li界面传输介质的不同点缺陷的产生。结果表明，Li的扩散主要由金属间化合物提供。诱导的电势梯度从根本上帮助插层达到70%的锂化率。
2016-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Stability and surface diffusion at lithium-electrolyte interphases with connections to dendrite suppression
这项工作提出了一个从头探索的基本机制与直接相关的枝晶形成在锂电解质界面。具体而言，我们探索了锂金属电极的典型固体电解质界面层的表面扩散势垒和溶剂化表面能。我们的研究结果表明，表面扩散是一个重要的机制，了解最近观察到的枝晶抑制锂卤化物钝化层，这是我们以前的工作的动机。我们的研究结果揭示了减轻锂在金属上的树枝状电沉积的新途径的可能机制，从而有助于为可充电电池系统开发稳定的锂金属阳极的持续努力。
2015-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Stability of Solid Electrolyte Interphase Components on Lithium Metal and Reactive Anode Material Surfaces
锂离子电池（LIB）的特征在于在低电位下操作的反应性阳极，例如锂金属或硅，其通过固体电解质界面（SEI）膜钝化。众所周知，随着循环的进行，SEI会随着时间的推移而演变。在这项建模工作中，我们专注于两个主要的SEI组件，碳酸锂（Li 2CO 3）和锂乙烯二碳酸酯（LEDC）的稳定性。两种组分在接近平衡Li+/Li（s）电势时电化学稳定，但在接近平衡Li+/Li（s）电势时电化学不稳定。界面反应是引发本征热力学不稳定性的一种方式。预测Li（2）CO（3）和LEDC都在锂金属表面上表现出放热反应，并且势垒足够低以允许电池操作时间尺度上的反应。LEDC也容易在高Li含量的Li（x）Si表面上分解。我们的研究表明，锂金属表面上最内层的SEI层应该是Li（2）O薄层-唯一的化学和动力学稳定组分（在没有氟化物源的情况下）。这项工作也应该与电池循环过程中的锂电镀和Li（x）Si表面上的SEI演变有关。
2016-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Voltage dependent first-principles barriers to Li transport within Li ion battery Solid Electrolyte Interphases
本文应用量子连续介质近似（QCA）技术为第一性原理界面计算提供电子恒压器，计算了锂离子穿过多种SEI及晶界的势垒，发现考虑界面和电压效应会显著降低反应势垒。
2024-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Capacity Loss due to Solid-Electrolyte-Interphase Layer Formation on Silicon Negative Electrodes in Lithium-ion Batteries
由于在初始锂化过程中形成固体电解质界面（SEI）层，硅电极的每单位表面积的电荷损失被量化，并且构成该层的物质被鉴定。使用Si薄膜电极制成的纽扣电池经受恒电流和恒电位锂化和脱锂循环的组合，以准确测量SEI层形成所损失的容量。虽然非晶薄膜的平面几何形状允许精确计算表面积，但通过使Si膜的厚度最小化来防止由破裂产生额外的表面。用X射线光电子能谱学分析循环的电极以表征SEI层的组成。发现从硬币电池实验测量的由于SEI形成引起的电荷损失与具有平面几何形状的Si（100）晶体的初始锂化期间的第一循环容量损失良好一致。在这项工作中提出的方法，预计将提供一个有用的实用工具，电池材料开发商在估计预期的容量损失，由于第一次循环SEI层的形成，并在选择一个适当的粒度分布，平衡机械完整性和第一次循环容量损失的大体积膨胀电极的锂离子电池。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Study on Lithium Anode Interface Instability and Stabilization of Superionic Li3InCl6 and Li6PS5Cl Solid Electrolytes
该研究通过从头算计算揭示了LIC-Li和LPSC-Li界面的不稳定性，发现LPSC-Li具有稳定界面相而LIC-Li没有，并系统评估了中间层材料，为全固态锂电池稳定界面的开发提供了理论指导。
2024-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Simulations of the Initial Stages of Solid-electrolyte Interphase Formation on Lithium Ion Battery Graphitic Anodes
碳酸亚乙酯（EC）在溶剂-石墨阳极界面处的固体电解质界面（SEI）膜初始生长期间的分解对锂离子电池的操作至关重要。采用从头算分子动力学模拟研究了EC/石墨界面的电化学反应。我们表明，碳边缘终端是至关重要的，在这个阶段，可实现的实验条件下，可以导致令人惊讶的快速EC击穿机制，产生的分解产物在实验中看到，但以前没有预测。
2010-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Observation of Order and Disorder in Solid-Electrolyte Interphases of Lithium-Metal Anodes
该研究利用低温扫描电子纳米束衍射技术，首次在锂金属负极固态电解质界面中观测到短程有序与氟化锂纳米微晶混合结构，并证明短程有序仅存在于高可逆性电解质中，从而揭示界面结构对锂沉积形貌和电池性能的直接调控作用。
2025-05-06 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Unveiling the Stable Nature of the Solid Electrolyte Interphase between Lithium Metal and LiPON via Cryogenic Electron Microscopy
固体电解质界面（SEI）被认为是使用液体和固体电解质的二次电池中最复杂但最不了解的成分。最近报道了SEI的纳米结构对于SEI用于稳定液体电解质中的Li金属的化学同样重要。然而，在全固态电池（ASSB）中缺乏这种知识阻碍了对某些固态电解质（例如LiPON）如何表现出对Li金属的示例性稳定性的完全理解。表征这样的固体-固体界面是困难的，由于内的成分的掩埋，高反应性和束敏感的性质。通过采用低温电子显微镜（cryo-EM），锂金属和LiPON之间的界面被成功地保存和探测，揭示了一个多层镶嵌SEI结构与氮和磷的浓度梯度，在一个无定形基质中的微晶物质化。这种独特的SEI纳米结构小于80 nm，并且显示稳定且不含任何有机含锂物质或氟化锂组分，这与通常在现有技术的有机液体电解质中发现的SEI形成对比。我们的研究结果揭示了对这种SEI的纳米结构和化学性质的见解，作为锂金属电池中稳定锂金属阳极的关键组分。
2020-11-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Solid-electrolyte interphases (SEI) in nonaqueous aluminum-ion batteries
非水铝离子电池是一种有趣的新兴储能技术，与现有的电网储能解决方案相比，它具有许多优势。碳质和石墨材料是该系统中有吸引力的阴极材料，这归因于它们的低成本和优异的倍率性能。然而，在第一循环中库仑效率差的现象是某些类型的碳中的已知问题，其原因尚未完全理解。在这项工作中，我们提出，这样的过程是由固体电解质中间相的形成引起的，以类似的方式在锂离子电池中的石墨阳极。使用电纺碳纳米纤维作为具有可调结晶度的模型材料，发现这种现象的原因与阴极材料中表面缺陷的存在有关，并且通过高表面积进一步放大。然而，粘合剂聚合物的简单使用通过屏蔽表面缺陷与电解质的直接接触而有助于减轻该问题。
2020-01-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermodynamic effects of solid electrolyte interphase formation from solvation and ionic association in water-in-salt electrolytes
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；University of Oxford（牛津大学）；University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）
研究水-盐电解质中固态电解质界面形成对电化学稳定窗口的热力学影响，通过热力学理论分析溶剂化和离子结合对电极-电解质界面反应的影响。
2026-04-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Electron transport properties of heterogeneous interfaces in solid electrolyte interphase on lithium metal anodes
本研究通过非平衡格林函数方法理论计算，揭示锂金属负极SEI中LiF/Li2O异质界面的电子输运性质，发现正交界面阻碍电子输运，单晶LiF具有更小的临界厚度，为高性能电池设计提供指导。
2025-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Measuring the buried interphase between solid electrolytes and lithium metal using neutrons
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Brookhaven National Laboratory（布鲁克海文国家实验室）；Technical University Munich（慕尼黑工业大学）；Czech Academy of Sciences（捷克科学院）
本文利用中子深度剖面和反射法研究固态电解质与锂金属之间的界面，发现两者均为厚度小于30nm的梯度界面层，并展示了两种技术在不同长度尺度上的互补性。
2026-02-18 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Solvation Restructuring Accelerates Early SEI Nucleation in Lithium Metal Batteries
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）
本文提出基于深度势的机器学习分子动力学框架，用于研究高浓度LiTFSI和LiPF6电解质中SEI的形成机制，揭示其对锂金属电池循环稳定性和倍率性能的影响。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Highly Antioxidative Lithium Salt Enables High-Voltage Ether Electrolyte for Lithium Metal Battery
为解决醚类电解液在高压下不稳定的问题，提出LiPFBS/DME电解液，通过构建坚固的无机主导CEI层并维持SEI兼容性，显著提升了4.6 V高压锂金属电池的性能。
2024-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-regulated mechanochemistry at lithium metal-sulfide electrolyte interfaces
Seoul National University（首尔大学）
本研究通过压力感知机器学习分子动力学方法，揭示了压力大小、加载几何对锂金属-硫化物电解质界面中间相形成的非单调调控作用，为硫化物固态电池压力效应提供了机制框架。
2026-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Identification of Solid-Electrolyte Interphase Species by Joint Characterization of Li-ion Battery Chemistry by Mass Spectrometry and Electro-Chemical Reaction Networks
Bakar Institute of Digital Materials for the Planet, University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校巴克数字材料星球研究所）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Department of Materials Science and Engineering, University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校材料科学与工程系）；Université de Rouen Normandie, INSA Rouen Normandie, Université de Caen Normandie, ENSICAEN, CNRS, Institut CARMeN UMR 6064（鲁昂诺曼底大学、鲁昂国立应用科学学院、卡昂诺曼底大学、ENSICAEN、法国国家科学研究中心CARMeN联合研究所）；TotalEnergies OneTech, TotalEnergies Research & Technology Gonfreville（道达尔能源OneTech、道达尔能源贡夫勒维尔研究与技术部）；Saft, Corporate Research（萨博公司企业研究部）；International Joint Laboratory-Complex Matrices Molecular Characterization (iC2MC)（国际联合实验室-复杂基体分子表征）；TotalEnergies OneTech Belgium（道达尔能源OneTech比利时）；TotalEnergies EP Research & Technology（道达尔能源勘探与生产研究与技术部）；Universite de Pau et des Pays de l’Adour, CNRS, IPREM（波城与阿杜尔地区大学、法国国家科学研究中心IPREM）
通过联合质谱和电化学反应网络表征，识别固电解质界面物种并揭示其形成机制，推动锂离子电池设计优化。
2026-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Temperature-Dependence of the Solid-Electrolyte Interphase Overpotential: Part I. Two Parallel Mechanisms, One Phase Transition
最近的研究表明，由碱金属离子通过内部致密固体电解质界面（SEI）的离子传导引起的过电位是强非线性的。提出了一个经验公式，将25 $^{\circ}$ C下恒电流循环（GS）和电化学阻抗谱（EIS）测量的电阻合并。在此，该分析被扩展到从-40 $^{\circ}$ C到+80 $^{\circ}$ C的电池的全温度范围，用于碳酸盐电解质中的Li、Na、K和Rb金属电极。发现了两种不同的输运机制：第一种在所有温度下都是传导碱金属离子的。第二种传输机制传导所有七种测量的Li离子电解质和四种Na离子电解质中的一种的离子，然而，仅高于某一临界温度$T_C$。在$T_C$观察到一个相变关闭更有效的传输机制，只留下一般的离子传导机制。根据碱金属离子、盐和溶剂，相关的过电位在低于$T_C$时迅速增加，并成为所有锂离子电解质在低温下恒电流操作期间的限制因素。通常，电流分析将由EIS测量的范围从最佳Li的26 $Ω$ cm $^2$到Rb电极的292 M $Ω$ cm $^2$的SEI电阻合并到其超过七个数量级的恒电流响应。对于测试的Li，所确定的临界温度在0-25 $^{\circ}$ C之间，对于Na电解质，所确定的临界温度在50 $^{\circ}$ C以上。
2018-01-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Investigating Cathode Electrolyte Interphase Formation in NMC 811 Primary Particles Through Advanced 4D-STEM ACOM Analysis
本研究通过4D-STEM ACOM分析NMC811的CEI层，发现不同电压下形成LiF或LiF/LiOH层，但LiF无法有效防止降解，需开发添加剂或涂层等保护策略。
2023-12-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Interfacial Effects on Solid Electrolyte Interphase in Lithium-ion Batteries
界面处钝化层的存在是实现现代锂离子（Li离子）电池的主要因素。它们的特性决定了电池的循环寿命、性能和安全性。一种特殊情况是固体电解质中间相（SEI），一种由于电解质的不稳定性和随后在阳极表面的分解而形成的异质多组分膜。SEI充当阻碍电解质进一步分解的钝化层，这对库仑效率是有害的。在这项工作中，我们使用第一性原理模拟研究氟化锂（LiF）和碳酸锂（Li $_2$ CO $_3$）之间的界面的动力学和电子特性，这两种常见的SEI组件存在于具有有机液体电解质的锂离子电池中。我们发现，这些组件之间的一致的接口，限制在他们每个人的应变低于3%。我们发现，界面引起的弗伦克尔缺陷的形成能量的大幅度增加，产生Li空位的LiF和Li晶体中的Li $_2$ CO $_3$负责运输。另一方面，Li间隙跳跃势垒从体Li $_2$ CO $_3$中的$0.3$ eV降低到所考虑的界面结构中的$0.10$或$0.22$ eV，表明界面的有利作用。在异质SEI中控制这两种效应对于在SEI中保持快速离子传输是至关重要的。我们进一步进行了Car-Parrinello分子动力学模拟，以探讨在我们的界面结构，这揭示了增强的界面附近的锂离子扩散的锂离子传导。了解多相SEI的界面特性是实现下一代电池的重要前沿。
2020-12-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Unraveling Lithium Dynamics in Solid Electrolyte Interphase: From Graph Contrastive Learning to Transport Pathways
University of Macau（澳门大学）
本文提出GET-SEI框架，通过图对比学习、动态模式分解和过渡路径理论，揭示固态电解质界面中锂的传输路径与动力学瓶颈，为高性能全固态电池提供定量分析工具。
2026-03-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
On the Hidden Transient Interphase in Metal Anodes: Dynamic Precipitation Controls Electrochemical Interfaces in Batteries
该研究通过旋转圆盘电极与原位可视化发现快速溶解时形成可弛豫的T-SEI，其动态盐沉淀调控界面动力学并影响后续沉积形貌。
2025-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Interfacial breathing as a dynamic failure law in all-solid-state batteries: amplitude, phase lag and dual-timescale memory as design principles
BEI corp.（BEI公司）
研究揭示全固态电池失效由界面呼吸与反应记忆耦合过程主导，通过四个描述符和记忆指标分析，发现压力抑制呼吸波动但不改变反应记忆，提出需同时抑制呼吸并独立控制反应记忆的设计目标。
2026-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Machine-Learning-Guided Insights into Solid-Electrolyte Interphase Conductivity: Are Amorphous Lithium Fluorophosphates the Key?
Bakar Institute of Digital Materials for the Planet, UC Berkeley（加州大学伯克利分校巴卡尔数字材料行星研究所）；Materials Sciences Division, Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室材料科学部）；Department of Materials Science and Engineering, National University of Singapore（新加坡国立大学材料科学与工程系）
研究通过机器学习和生成结构预测探讨了非晶锂氟磷酸盐的导电性，发现其在室温下具有较高的导电性和低激活能，提出非晶混合阴离子相作为SEI中的潜在导电介质。
2025-12-13 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unveiling Mechanisms of SEI Formation and Sodium Loss in Sodium Batteries via Interface Reactor Sampling
Harbin Institute of Technology, Shenzhen（哈尔滨工业大学（深圳））；Shandong University（山东大学）；Shenzhen University（深圳大学）
研究通过界面反应器采样策略揭示钠电池SEI形成机制及钠损失机制，揭示不同电解质形成不同SEI结构，并建立原子尺度框架指导SEI工程。
2026-04-08 cond-mat.mtrl-sci
An Effective Strategy to Enable Argyrodite Sulfides as Superb Solid-State Electrolytes: Safeguarding Remarkable Ionic Conductivity and Interfacial Stability with Electrodes
硫银矿具有良好的离子电导率、塑性和机械强度，是高性能全固态电池（ASSB）的理想固体电解质。但由于其与锂金属阳极和高压阴极的不相容性差，对空气的敏感性大，严重阻碍了其实际应用。在此，我们设计了一种有效的策略来克服这些具有挑战性的缺点，通过修改的硫族化学理论建模的指导下。所得的Li6.25PS4O1.25Cl0.75提供了与纯Li阳极和高压LiCoO 2阴极的优异的电化学相容性，而不会对原始硫化物的极好的离子电导率产生有害影响。此外，目前的SSE还表现出对空气中的氧气和水分的高度改善的稳定性，进一步的优点是对电子更绝缘。与电极的显著增强的相容性归因于原位形成的固体阳极电解质界面（AEI）和阴极电解质界面（CEI）层。原位AEI的形成使得能够在Li中以高达1 mAh cm-2的创纪录的高电流密度进行超稳定的Li电镀/剥离。|Li6.25PS4O1.25Cl0.75| Li对称细胞超过1800小时。原位CEI促进保护SSE免于在升高的电压下分解。因此，AEI和CEI的协同作用有助于LiCoO 2| Li6.25PS4O1.25Cl0.75| Li电池单元在高面积负载的活性阴极材料（4 mg cm-2）下实现比使用原始Li 6PS 5Cl作为SSE的循环稳定性明显更好的循环稳定性。这项工作在硫化银矿家族中增加了一种理想的SSE，因此甚至可以在环境空气中制造高性能固体电池。
2020-10-17 cond-mat.mtrl-sci
An infrared, Raman, and X-ray database of battery interphase components
本文针对固体电解质界面（SEI）光谱数据收集与解释的困难，构建了包含十种SEI化学成分的红外、拉曼和X射线衍射数据库，为储能研究提供关键数据支持。
2023-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Novel Lithium-Sulfur Polymer Battery Operating at Moderate Temperature
一种安全的锂硫（Li-S）电池采用基于室温下的聚（乙二醇）二甲醚（PEGDME）固体的复合聚合物电解质。该电解质膜在50 ° C下已经能够实现稳定和可逆的Li-S电化学过程，在电极/电解质界面处具有低电阻和快速Li+传输。PEGDME的相对低的分子量和在盐和陶瓷方面的最佳膜组成允许通过在适度高温下加热进行液体状Li-S转化反应，仍然保持电池的固体状聚合物状态。因此，聚合物Li-S电池的电化学反应的特征在于在放电期间多硫化锂典型地溶解到电解质介质中，并且随后在充电期间硫在电极/电解质界面处沉积。另一方面，复合聚合物电解质的显著热稳定性（高达300 ° C）表明锂金属电池的安全含量显著高于使用普通易燃液体溶液的锂金属电池。因此，Li-S聚合物电池在50 ° C和2 V下可提供接近700 mAhgS-1的稳定容量，稳态库仑效率为98%。这些结果提出了一种新的替代方法来实现具有固体聚合物配置的安全的高能电池。
2021-10-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Conformal Three-Dimensional Interphase of Li Metal Anode Revealed by Low Dose Cryo-Electron Microscopy
使用低温透射电子显微镜，我们揭示了三维（3D）的电化学镀锂（Li）薄片和它们的固体电解质界面（SEI）的结构细节，包括复合SEI皮层和埋在Li基质内的SEI化石片。由于SEI表层主要由无定形聚合物基质中的纳米晶体LiF和Li2O组成，当发生完全的Li剥离时，受损的SEI三维框架弯曲，形成纳米级弯曲和褶皱。我们表明，SEI皮肤层的灵活性和弹性在Li剥离后保持完整的SEI 3D框架方面起着至关重要的作用。完整的SEI网络使得新镀覆的Li能够在随后的循环中在先前形成的SEI网络内成核和生长，防止在新镀覆的Li金属和电解质之间形成额外的大量SEI。此外，在精确控制的单轴压力下循环的电池可以进一步提高SEI骨架的重复利用率，并将库仑效率（CE）提高高达97%，证明了减少额外SEI和无活性死Li形成的有效策略。这种柔性和多孔3D SEI框架的识别阐明了电池用锂金属阳极中SEI的工作机制。这项工作中提供的见解将激励研究人员在其他金属阳极上设计更多功能的人工3D SEI，以提高可充电金属电池的循环寿命。
2021-06-10 cond-mat.mtrl-sci eess.IV
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Electrochemical Removal of HF from Carbonate-based $LiPF_6$-containing Li-ion Battery Electrolytes
提出一种简单高效的电化学原位方法，通过在高表面积金属电极上施加合适电势，从含 $LiPF_6$ 的碳基 Li 离子电池电解液中选择性去除 ppm 级 HF 杂质。
2024-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio modeling of electrolyte molecule Ethylene Carbonate decomposition reaction on Li(Ni,Mn,Co)O2 cathode surface
锂离子电池电极上的电解质分解反应有助于形成固体电解质界面（SEI）层。这些SEI层是重复充电/放电循环中电池电压和容量损失的已知原因之一。采用基于密度泛函理论（DFT）的从头计算方法，研究了有机电解质组分碳酸亚乙酯（EC）在锂离子电池正极晶体Li（Nix，Mny，Co 1-x-y）O2（NMC）（10-14）表面上的分解过程.由于电解质溶液中溶解的Li+离子和含有吸收的羟基-OH或氟-F物种的不同NMC阴极表面终端对EC反应途径的影响被明确考虑。我们预测了一个非常快的化学反应组成的EC开环过程的裸阴极表面上，其速率是独立的电池工作电压。一旦阴极材料与电解质接触，这种EC开环反应是不可避免的，因为该过程本质上是纯化学的而不是电化学的。吸附的-OH和-F物种显示对EC反应的表面上的钝化作用，但程度是有限的，除了的情况下，-OH键合到表面过渡金属原子。我们的工作意味着电解质分子分解的可能限速步骤是在阴极表面上而不是在裸阴极表面上的分解的有机产物上的反应。
2017-06-19 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Modeling of Mn(II) Migration above and Dissolution from Li(x)Mn(2)O(4) (001) Surfaces
采用密度泛函理论和从头算分子动力学模拟研究了Mn（II）离子在尖晶石Li（x）Mn（2）O（4）（001）表面的迁移、Mn在有机电解质中的溶解以及Mn（II）离子扩散通过隔膜后对石墨阳极固体电解质界面（SEI）钝化膜的影响.溶解机理证明是复杂的，经常引用的Mn（III）形成Mn（II）的Hunter反硝化作用是远远不够的。促进Mn（II）损失的关键步骤包括一致的液体/固体状态运动、质子诱导的Mn-O键的弱化形成移动OH-表面基团以及吸附的分解的有机片段的化学反应。Mn（II）存在于无机Li（2）CO（3）和有机锂乙烯二氢化物（LEDC）阳极SEI组分之间促进LEDC的电化学还原和分解。这些发现有助于为保护涂层、电解质、添加剂和界面的未来设计提供信息。
2017-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Parabolic-growth universality and its nucleation-driven breakdown across lithium-battery anode chemistries
BEI corp.（BEI公司）
研究通过分析四种负极配置的循环数据，发现三种化学体系中抛物线增长定律成立，而第四种无负极体系表现出超抛物线增长，揭示了成核控制机制。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Observing Li Nucleation at Li Metal-Solid Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries
本研究通过深度势能分子动力学模拟与增强采样技术，揭示了全固态锂电池中锂枝晶在负极/固态电解质界面处SEI内部成核的原子级机制，发现SEI的局域电子结构（带隙减小）是关键因素，为抑制锂枝晶策略提供指导。
2024-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Atomic Insights into the Oxidative Degradation Mechanisms of Sulfide Solid Electrolytes
本文结合XAS实验、第一性原理模拟与无监督机器学习，揭示Li3PS4硫化物电解质界面氧化降解的原子机制及谱学指纹，并验证其可推广至Li6PS5Cl。
2023-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Ionic Interdiffusion at Cathode-Solid-Electrolyte Interface: A Machine Learning-Assisted Multiscale Investigation and Mitigation Strategies
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）
本文通过机器学习分子动力学研究了LCO/LGPS界面的离子互扩散问题，揭示了保护层形成与容量衰减的关系，并探讨了LNTO作为中间层的防护效果及其局限性。
2025-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Two-electron reduction of ethylene carbonate: a quantum chemistry re-examination of mechanisms
对低压锂离子电池阳极表面上由电解质分解产生的固体电解质界面（SEI）膜进行钝化对于电池操作至关重要。我们回顾了最近的理论文献电解质分解，并强调碳酸亚乙酯（EC，一个关键的电池有机溶剂）的双电子还原的模拟工作。其中一个双电子路径，释放CO气体，重新检查使用简单的量子化学计算。过量电子优先攻击EC的顺序为（断裂EC^-）>（完整EC^-）> EC。这证实了两个电子过程的可行性，并强调在解释SEI实验时需要考虑它们。在均匀反应区近似下，提出了一个单电子和双电子制度之间的交叉的估计。
2013-07-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Kinetics-Controlled Degradation Reactions at Crystalline LiPON/Li(x)CoO(2) and Crystalline LiPON/Li-metal Interfaces
深入了解固-固界面结构-功能关系对于全固态电池的改进和广泛应用至关重要。据报道，锂磷氧氮化物（“LiPON”）固体电解质材料与锂金属阳极之间、LiPON与Li（x）CoO（2）阴极表面之间的界面产生固体电解质界面（“SEI”）样产物和/或无序区域。使用电子结构计算和晶体LiPON模型与原子层沉积类化学计量比，我们预测LiPON模型与纯P-N-P骨架在室温下对锂动力学惰性。相反，氧原子从低能Li（x）CoO（2）（104）表面转移到LiPON在环境条件下快得多。的主要反应步骤的机制，LiPON图案，容易与锂金属反应，实验结果对无定形LiPON部分证实这些预测，和可能的缓解策略，以减少退化进行了讨论。LiPON接口被发现是有用的案例研究，突出动力学控制过程中的重要性，在电池组装过程中，在中等的加工温度。
2018-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Electrode Thickness and Electrolyte Composition on SEI Formation and Cycle Stability in Binder-Free Hard Carbon Anodes for Na-Ion Batteries
Université de Haute-Alsace（阿尔萨斯大学）；Institut de Science des Matériaux de Mulhouse (IS2M)（穆尔豪斯材料科学研究所）；CNRS UMR 7361（法国国家科学研究中心联合研究实验室7361）；Université de Strasbourg（斯特拉斯堡大学）；Réseau sur le Stockage Electrochimique de l’Energie (RS2E)（电化学储能网络）；CNRS FR3459（法国国家科学研究中心自由研究基金3459）
本研究探讨了硬碳自支撑电极厚度、大孔率及电解液添加剂对钠离子电池SEI形成和循环稳定性的影响，发现FEC添加剂可改善稳定性，实现高达93%的初始库仑效率和328 mAh g-1的可逆容量。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Cation Solvation in the Helmholtz Layer of Li-ion Battery Electrolytes
University of Oxford（牛津大学）；Harvard University（哈佛大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Brown University（布朗大学）
本文提出并测试了非水锂离子电池电解质Helmholtz层中阳离子溶剂化理论，通过原子分子动力学模拟验证了该理论在描述溶剂化环境方面的有效性，并发现bulk溶剂化环境可以作为理解新电池电解质的合理起点。
2025-03-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Modeling Electrochemical Decomposition of Fluoroethylene Carbonate on Silicon Anode Surfaces in Lithium Ion Batteries
氟代碳酸亚乙酯（FEC）显示出作为电解质添加剂用于改善锂离子电池（LIB）中使用的硅阳极上的钝化固体电解质界面（SEI）膜的前景。我们应用密度泛函理论（DFT），从头算分子动力学（AIMD），和量子化学技术来研究过量电子诱导FEC分子分解机制，导致FEC改性SEI。我们考虑一个和两个电子的反应，使用集群模型和明确的界面之间的液体电解质和模型Li（x）Si（y）表面，分别。发现FEC比未取代的碳酸亚乙酯表现出更多样的反应途径。单电子和双电子反应的初始键断裂事件和产物在性质上是相似的，在两种情况下都分离出氟离子。然而，大多数单电子产物是电荷中性的，不是阴离子的，并且可能不会聚结以形成有效的Li+传导SEI，除非它们被进一步还原或参与其他反应。讨论了这些反应对硅阳极锂离子电池的影响。
2014-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
XPS on Li-Battery-Related Compounds: Analysis of Inorganic SEI Phases and a Methodology for Charge Correction
准确识别与电极和固体电解质界面相（SEI）相关的化学相对于理解和控制含锂电池系统中的界面降解机制是至关重要的。为了研究这些关键的电池材料和界面，X射线光电子能谱学（XPS）是一种广泛使用的技术，其提供定量化学见解。然而，由于与电池界面相关的大多数化学相是不良电子导体的事实，主要依赖于绝对XPS芯能级结合能（BE）的相识别可能是有问题的。XPS测量期间的充电导致可能难以校正的BE偏移。这些困难通常由于SEI中多个含Li相与重叠XPS芯能级的共存而加剧。为了便于准确的电池相关阶段的阶段识别，我们提出了一个简单的方法来消除XPS数据集的充电效应。我们将这种方法应用于从六种电池相关无机相获得的XPS数据集，包括锂金属（Li0）、氧化锂（Li2O）、过氧化锂（Li2O2）、氢氧化锂（LiOH）、碳酸锂（Li2CO3）和氮化锂（Li3N）。具体而言，我们证明，BE分离存在于一个特定的阶段（例如BE分离之间的O 1s和Li 1s的核心水平在Li2O）提供了一个额外的约束，可以显着提高相识别的可靠性。最后，作为一个示例性的情况下，我们应用的电荷校正方法XPS数据从一个对称的电池的基础上的Li 2 S P2 S5固体电解质。该分析表明，准确地考虑XPS BE位移作为电流偏置条件的函数可以提供与电池材料相关的离子电导率的直接探测。
2018-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing ReaxFF for Molecular Dynamics Simulations of Lithium-Ion Batteries: An interactive reparameterization protocol
本文提出交互式 ReaxFF 重新参数化协议，借助 Python 自动化流程与 LiF 数据集提升 SEI 的反应性 MD 模拟精度，将室温锂扩散预测改善两个数量级，并指出训练集敏感性与力场局限。
2023-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Microstructure-Resolved Impedance Modeling of Solid-State Batteries
The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
本文提出一种微观结构分辨的阻抗建模框架，预测固态电池Li/Li6PS5Cl/Li对称电池的阻抗谱，揭示孔隙率、接触和SEI相的影响，并展示AI分割实验图像直接预测阻抗的路径。
2026-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Galvanic Corrosion and Electric Field in Lithium Anode Passivation Films: Effects on Self-Discharge
电池界面有助于控制倍率性能、安全性/稳定性、循环寿命和自放电，但我们在原子长度尺度上的理解仍存在重大差距，可以利用这些差距来改善界面性能。特别地，与作为高密度能量电池研究的圣杯的无阳极锂金属电池相关的部分镀覆在铜集流体上的Li最近被报道经历电偶腐蚀并表现出短的保存期限。我们应用大规模密度泛函理论（DFT）计算和X射线光电子能谱学研究了电解质与Li之间的反应|在两个外加电压下，用薄的、均匀的电解质界面（SEI）钝化膜涂覆的铜结。这些新的DFT电偶腐蚀模拟表明，电解质降解优先发生在镀锂区域，并应导致更厚的SEI膜。我们的模拟揭示了传统的金属局部点蚀和锂腐蚀机制之间的相似之处，但也有根本的区别。此外，使用最近提出的，高反应性的氢化锂（LiH）组件SEI为例，我们区分电化学和化学降解途径，这是部分负责自放电，与化学途径发现表现出缓慢的动力学。我们还预测，电场通常应该存在于天然SEI组件（如LiH）和人工SEI膜（如LiI和LiAlO（2））之间，这些薄膜通常用于改善电池循环。这些预测的基础和统一是DFT电压/过电位定义的框架，我们从电化学学科，如结构金属腐蚀研究中得出;我们的分析只能使用正确的电子电压定义。
2022-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantifying Phase Transformations in Alloying Anodes via In-Situ Liquid Cell Hard X-ray Spectroscopy and Cryogenic Microscopy
本研究通过原位X射线光谱和低温显微镜技术，揭示了铂基合金阳极在锂化过程中的相变机制及界面化学演变，为设计耐用的储能电极提供了新思路。
2025-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of reversible ionic polarization at a buried solid-state battery interface
Nuclear Physics Institute of Czech Academy of Sciences（捷克科学院核物理研究所）；Slovak University of Technology in Bratislava（布拉迪斯拉发斯洛伐克理工大学）；SRM University-AP（SRM大学安得拉邦分校）；CNR-ITAE（意大利国家研究委员会离子技术及应用研究所）；University of Messina（墨西拿大学）
本研究通过结合ERDA和NDP方法直接观测到固态电池埋藏界面处锂离子的可逆极化，证明界面具有电可重构的离子可逆性，为空间电荷物理提供微观证据。
2026-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical kinetics of SEI growth on carbon black, I: Experiments
固体电解质界面（SEI）的生长是锂离子电池中容量衰减的主要驱动因素。尽管其对该设备的重要性和强烈的研究兴趣，但支撑SEI增长的基本机制仍不清楚。在这项工作的第一部分中，我们提出了一种电分析方法来测量的依赖性的SEI生长的电位，电流大小，和电流方向在恒电流循环的炭黑/锂半电池。我们发现，SEI的增长强烈依赖于所有三个参数，最值得注意的是，我们发现SEI的增长率与名义C率增加，并显着高于锂化比脱锂。我们在恒电流和恒电位实验中观察到这种定向效应，并讨论了可以解释这种观察的假设。这项工作确定了SEI生长和电荷存储之间的强耦合（例如，嵌入和电容）。
2019-01-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Operando Characterization of Volume Changes in Lithium-Ion Battery Electrodes during Cycling using Isotope Multilayers
Clausthal University of Technology（克莱斯特大学）；Clausthal Center for Materials Technology（克莱斯特材料技术中心）；Center for Neutron and Muon Sciences, Paul Scherer Institute（保罗谢勒研究所中子与缪子科学中心）
研究通过同位素多层结合原位中子反射仪，实现实时监测锂离子电池电极材料在循环过程中的体积变化，发现非晶锗在Li含量为3时体积变化达250%，且与电流密度、循环次数及单层厚度无关。
2026-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Guidelines for Correlative Imaging and Analysis of Reactive Lithium Metal Battery Materials
本研究系统评估了锂金属及其SEI的储存稳定性、FIB制样、冷冻TEM转移及电子束辐照敏感性，提出了一套从储存到原子级表征的稳健样品处理方案，为下一代锂金属电池的研究提供指南。
2024-12-26 cond-mat.mtrl-sci
