MnBi $_2$ Te $_4$中样品相关的Dirac点带隙及其对表面电荷的响应：光电子能谱和从头算研究
Sample-dependent Dirac point gap in MnBi$_2$Te$_4$ and its response to the applied surface charge: a combined photoemission and ab initio study
A. M. Shikin, D. A. Estyunin, N. L. Zaitsev, D. Glazkova, I. I. Klimovskikh, S. Filnov, A. G. Rybkin, E. F. Schwier, S. Kumar, A. Kimura, N. Mamedov, Z. Aliev, … 展开作者
A. M. Shikin, D. A. Estyunin, N. L. Zaitsev, D. Glazkova, I. I. Klimovskikh, S. Filnov, A. G. Rybkin, E. F. Schwier, S. Kumar, A. Kimura, N. Mamedov, Z. Aliev, M. B. Babanly, K. Kokh, O. E. Tereshchenko, M. M. Otrokov, E. V. Chulkov, K. A. Zvezdin, A. K. Zvezdin
最近发现的本征反铁磁拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$为实现量子反常霍尔效应和一些相关的高温现象提供了一个令人兴奋的平台。一个重要的特点，使这种材料的应用程序有吸引力的是其预测的大磁隙在狄拉克点（DP）。然而，虽然早期的实验测量报告了大的DP间隙，但最近的一些研究声称观察到MnBi $_2$ Te $_4$狄拉克锥的无间隙色散。在这里，我们使用微（$μ$）激光角分辨光电子能谱，研究了15个不同的MnBi $_2$ Te $_4$样品，由两个不同的化学家小组生长的电子结构。通过对能量分布曲线的分析，在Néel温度以下10-16 K时，观测到了15 - 65 meV的DP能隙。在这一点上，大约一半的研究样本显示约30 meV的DP差距，而四分之一的样本的差距是在50至60 meV的范围。总结我们和其他小组的结果，在目前可用的MnBi $_2$ Te $_4$样品中，DP间隙可以获得几个和几十个meV之间的任意值。此外，基于密度泛函理论，我们讨论了一个可能的因素，可能有助于减少DP间隙的大小，这是多余的表面电荷，可以出现由于在表面区域的各种缺陷。我们证明了DP带隙受外加表面电荷的影响，甚至可以闭合，这可以用来调节MnBi $_2$ Te $_4$ DP带隙的大小.
英文摘要：
Recently discovered intrinsic antiferromagnetic topological insulator MnBi$_2$Te$_4$ presents an exciting platform for realization of the quantum anomalous Hall effect and a number of related phenomena at elevated temperatures. An important characteristic making this material attractive for applications is its predicted large magnetic gap at the Dirac point (DP). However, while the early experimental measurements reported on large DP gaps, a number of recent studies claimed to observe a gapless dispersion of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac cone. Here, using micro($μ$)-laser angle-resolved photoemission spectroscopy, we study the electronic structure of 15 different MnBi$_2$Te$_4$ samples, grown by two different chemists groups. Based on the careful energy distribution curves analysis, the DP gaps between 15 and 65 meV are observed, as measured below the Néel temperature at about 10-16 K. At that, roughly half of the studied samples show the DP gap of about 30 meV, while for a quarter of the samples the gaps are in the 50 to 60 meV range. Summarizing the results of both our and other groups, in the currently available MnBi$_2$Te$_4$ samples the DP gap can acquire an arbitrary value between a few and several tens of meV. Further, based on the density functional theory, we discuss a possible factor that might contribute to the reduction of the DP gap size, which is the excess surface charge that can appear due to various defects in surface region. We demonstrate that the DP gap is influenced by the applied surface charge and even can be closed, which can be taken advantage of to tune the MnBi$_2$Te$_4$ DP gap size.
Unoccupied Topological Surface State in MnBi$_2$Te$_4$
用第一性原理计算研究了磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$的能带结构.我们发现了第二个未被占据的拓扑表面态，其电子结构与著名的被占据的拓扑表面态相似。该态在能量上位于$Γ$点附近占据的狄拉克表面态上方约$1.6$ eV处，这使得它可以通过双光子角分辨光电子能谱直接观察到。我们提出了一个统一的有效模型的占领和未占领的表面状态。由于这两个表面态之间的直接光学耦合，我们进一步提出了两种光学效应来检测未被占据的表面态。另一种是在偶数层产生高阶太赫兹边带，其中未占据表面态的非零Berry曲率直接由光发射的巨大法拉第旋转观测到。
Chemical Aspects of the Antiferromagnetic Topological Insulator MnBi$_{2}$Te$_{4}$
MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的晶体生长已经提供了3D反铁磁拓扑绝缘体状态的第一个实验证实。我们目前的研究结果证实，MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的合成可以扩大规模，并加强它作为一个有前途的实验平台，研究磁有序和非平凡拓扑结构之间的交叉。通过在Bi $_{2}$ Te $_{3}$（586 °C）和MnBi $_{2}$ Te $_{4}$（600 °C）的熔点之间的窄范围内缓慢冷却来生长MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的高质量单晶。单晶X-射线衍射和电子显微镜揭示无处不在的反位缺陷的阳离子网站，并可能，锰空位。MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的粉末可以在亚固相线温度下获得，并且补充的热化学研究建立了相稳定性的有限高温范围。然而，淬火粉末在室温下是稳定的，并在24 K以下表现出长程反铁磁有序。预期的Mn（II）的面外磁状态证实了磁化强度，X射线光电子能谱，X射线吸收和线性二色性数据。MnBi $_{2}$ Te $_{4}$在4.5-300 K范围内表现出金属型电阻率。该化合物是一种n型导体，其热电优值高达ZT = 0.17。角分辨光电子能谱实验提供了形成带隙狄拉克锥的表面态的证据。
Light-Tunable Surface State and Hybridization Gap in Magnetic Topological Insulator MnBi$_8$Te$_{13}$
MnBi $_8$ Te $_{13}$是一种具有不同复杂表面终端的本征铁磁（FM）拓扑绝缘体。解决不同的终端表面的电子结构和操纵的电子状态是重要的。在这里，通过使用微米点的时间和角度分辨光电子能谱（$μ$ -TRARPES），我们解决了电子结构，并揭示了超快动力学光激发。光诱导填充的表面状态的杂化间隙观察到的Bi $_2$ Te $_3$五重层直接在MnBi $_2$ Te $_4$伴随着一个非平凡的表面状态的转变，表明光可调层间相互作用。在1-2 ps内观察到光激发电子和空穴的弛豫。我们的工作揭示了光激发作为一个潜在的控制旋钮定制层间相互作用和表面态的MnBi $_8$ Te $_{13}$。
Coexistence of Surface Ferromagnetism and Gapless Topological State in MnBi$_2$Te$_4$
表面磁性及其与电子结构的相关性对于理解内禀磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$的无带隙拓扑表面态是至关重要的。在这里，使用静态和时间分辨角分辨光电子能谱（ARPES），我们发现了一个显着的ARPES强度变化与间隙开放的拉什巴样导带。与模型模拟的比较强烈地表明，解理MnBi $_2$ Te $_4$的表面磁性与其体相状态相同。表面铁磁性和无带隙TSS的共存揭示了MnBi $_2$ Te $_4$的新的复杂性，这可能是负责剥离的MnBi $_2$ Te $_4$的低量子反常霍尔温度。
Native point defects and their implications for the Dirac point gap at MnBi$_2$Te$_4$(0001)
反铁磁拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$表面的狄拉克点能隙是一个备受争议的问题。虽然早期的光电子能谱测量报告了与理论预测一致的大间隙，但其他实验发现MnBi $_2$ Te $_4$狄拉克锥的分裂非常小。在这里，我们研究了MnBi $_2$ Te $_4$（0001）的晶体结构和电子结构，使用扫描隧道显微镜/光谱（STM/S），微（$μ$）-激光角分辨光电子能谱（ARPES），和密度泛函理论（DFT）计算。我们的地形STM图像清楚地揭示了对应于点缺陷的功能，在表面的Te和表面下的Bi层，我们确定与STM模拟的帮助下，作为Bi $_\text{Te}$反位（Bi原子在Te网站）和Mn $_\text{Bi}$取代（Mn原子在Bi网站），分别。X射线衍射（XRD）实验进一步证明了阳离子（Mn-Bi）混合的存在。总之，这影响了Mn原子的分布，这不可避免地导致MnBi $_2$ Te $_4$磁结构与理想晶体结构预测的磁结构的偏差。我们的传输测量表明，这种偏离的程度因样品而异。ARPES/STS实验结果表明，对于不同的样品/样品劈裂，拓扑表面态的Dirac点能隙是不同的.我们的DFT表面电子结构的计算表明，由于占主导地位的本地化的拓扑表面状态附近的Bi层，Mn $_\text{Bi}$缺陷可以导致强烈的减少MnBi $_2$ Te $_4$狄拉克点间隙，最近证明的反平行对齐的Mn…
Origins of electronic bands in antiferromagnetic topological insulator MnBi$_2$Te$_4$
尽管在理解第一个内禀磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$方面取得了快速进展，但其电子结构仍然是一个有争议的话题。在这里，我们进行了彻底的光谱研究MnBi $_2$ Te $_4$的电子结构，通过基于激光的角分辨光电子能谱。通过定量分析，我们估计的上限为3毫电子伏的拓扑表面态的间隙大小。此外，我们的圆二色性测量揭示了带手性的拓扑表面状态和准二维带，这可以很好地再现在一个带杂交模型。一个基于四带模型的能量动量色散的数值模拟与一个额外的台阶附近的表面提供了一个有希望的解释准二维带的起源。我们的研究代表了一个坚实的一步，在调和现有的争议在电子结构的MnBi $_2$ Te $_4$，并提供了一个重要的框架，以了解其他相关的拓扑材料MnBi $_{2n}$ Te $_{3n+1}$的电子结构。
Interplay between the magnetic structures and the surface states in MnBi$_{2}$Te$_{4}$ from first-principles studies
反铁磁（AFM）拓扑绝缘体MnBi $_{2}$ Te $_{4}$由于表面的铁磁（FM）有序性而被认为具有大带隙的拓扑表面态（TSS），并且能够承载长期以来寻找的轴子态。然而，最近的角分辨光电子能谱（ARPES）实验表明，TSS是无间隙的，与理论预测相矛盾。同时，一些实验表明，在MnBi $_{2}$ Te $_{4}$表面上存在稳健的面外FM阶。为了理解这些看似矛盾的结果，我们进行了全面的第一性原理计算，调查表面磁性和TSS之间的相互作用。我们的计算提供了直接的证据，在很宽的参数范围内，（几乎）无带隙TSS可以与表面FM订单共存，从而解决了表面磁性和无带隙TSS的悖论。我们进一步表明，邻近效应可以是一个很有前途的路线，以打开在TSS的MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的差距。我们的研究加深了对表面磁性与TSS之间关系的理解。
Universal gapless Dirac cone and tunable topological states in (MnBi$_2$Te$_4$)$_m$(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ heterostructures
在新发现的磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$中，通过对磁性结构的调节，观察到了轴子绝缘体态和量子化的反常霍尔效应（QAHE）.相关的（MnBi $_2$ Te $_4$）$_m$（Bi $_2$ Te $_3$）$_n$异质结构具有增加的调谐旋钮，被预测为奇异拓扑状态的更通用的平台。在这里，我们报告的角度分辨光电子能谱（ARPES）的异质结构（MnBi $_2$ Te $_4$，MnBi $_4$ Te $_7$和MnBi $_6$ Te $_{10}$）的一系列研究。在MnBi $_2$ Te $_4$的（0001）面上观察到一个普遍的无带隙狄拉克锥。这是在鲜明的对比，从原来的反铁磁基态的预期差距，表明表面附近的磁性结构发生变化，可能是由于表面终止。在此期间，表面状态的电子带色散，大概占主导地位的顶面，被发现是敏感的底层MnBi $_2$ Te $_4$和Bi $_2$ Te $_3$层的不同堆叠。我们的研究结果表明，在（MnBi $_2$ Te $_4$）$_m$（Bi $_2$ Te $_3$）$_n$异质结构中，拓扑表面态的磁性和电子结构具有很高的可调谐性，这对于实现各种新颖的拓扑态是必不可少的.
Interplay between exchange split Dirac and Rashba-type surface states in MnBi$_2$Te$_4$/BiTeI interface
采用从头计算方法，研究了由反铁磁拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$和极性半导体三层结构BiTeI组成的BiTeI/MnBi 2 Te 4异质结界面的电子结构.我们发现，在不同类型的基板和覆盖层之间的接触的电子特性的显着差异。Te-Te界面的情况形成了衬底的自然膨胀，当Dirac锥态主要位于极性覆盖层区域并发生轻微的交换分裂时，Te-I接触是衬底Dirac锥和极性三层的Rashba型态贡献的四带态的来源。由于磁邻近，该态的Kramers简并对被解除，在输运区产生霍尔响应。我们相信，我们的研究结果提供了新的机会，构建新型的自旋电子器件。
Coexistence of Ferromagnetism and Topology by Charge Carrier Engineering in intrinsic magnetic topological insulator MnBi4Te7
本征磁性拓扑绝缘体（MTIs）MnBi 2 Te 4和MnBi 2 Te 4/（Bi 2 Te 3）n有望实现高温量子反常霍尔效应（QAHE）和无耗散电输运。人们在这一领域做了大量的工作，但仍然缺乏理想的具有铁磁（FM）基态磁有序的MTI候选物。在这里，我们展示了一个MTI样品的Mn（Bi 0.7Sb 0.3）4 Te 7，它持有的FM基态和拓扑非平凡的共存。利用原子力显微镜有序化技术，通过在MnBi_4 Te_7基体中引入Sb元素，实现了载流子工程化过程对磁性的显著调制。通过磁性测量和理论计算，系统地研究了Mn（Bi 1-xSbx）4 Te 7的磁性演化. x = 0.3的FM样品的清晰的拓扑表面态也被角分辨光电子能谱所证实。我们还知道，x = 0.3的FM样本接近电荷中性点。因此，本征FM-MTI的Mn（Bi_（0.7）Sb_（0.3））_4 Te_7在本工作中的演示为QAHE实现和优化的进一步研究提供了启发。
Defect-induced displacement of topological surface state in quantum magnet MnBi$_2$Te$_4$
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；University of Tennessee, Knoxville（田纳西大学诺克斯维尔分校）；Forschungszentrum Jülich（于利希研究中心）；Peter Grünberg Institute (PGI-3)（彼得·格林伯格研究所（PGI-3））；Jülich Aachen Research Alliance (JARA), Fundamental of Future Information Technology（于利希亚琛研究联盟（JARA），未来信息技术基础）；Universität zu Köln（科隆大学）；Ames National Laboratory（艾姆斯国家实验室）；Iowa State University（爱荷华州立大学）；Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）；The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
Distinct magnetic gaps between antiferromagnetic and ferromagnetic orders driven by surface defects in the topological magnet MnBi2Te4
磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$在薄膜输运中在零磁场下表现出金属行为（反铁磁相，AFM），这与角分辨光电子能谱观察到的无隙表面态相一致，而在大于6 T的磁场下它可以变成陈氏绝缘体（铁磁相，FM）。因此，零场表面磁性一度被推测为不同于体AFM相。然而，最近的磁力显微镜驳斥了这一假设，通过检测表面上的持续AFM秩序。在这项工作中，我们提出了一个机制，表面缺陷，可以合理化这些矛盾的意见，在不同的实验。我们发现，共同antisites（交换Mn和Bi原子在表面范德华层）可以强烈地抑制在AFM阶段的磁隙下降到几毫电子伏，而不违反磁秩序，但保留在FM阶段的磁隙。AFM相和FM相之间的不同间隙尺寸是由缺陷引起的表面电荷在两个范德华层之间的重新分布引起的。这一理论可以在未来的表面光谱测量中通过位置和场相关的间隙来验证。我们的工作建议抑制样品中的相关缺陷，以实现量子反常霍尔绝缘体或轴子绝缘体在零场。
Distinct Topological Surface States on the Two Terminations of MnBi$_4$Te$_7$
最近发现的内禀磁性拓扑绝缘体MnBi 2 Te 4在承载量子反常霍尔效应和轴子绝缘体态等涌现现象方面取得了不寻常的成功。然而，由超晶格MnBi_2Te_4/（Bi_2Te_3）_n（n = 0，1，2，3.）层状结构，仍然很有趣，但难以捉摸。在这里，通过使用扫描隧道显微镜（STM）和角分辨光电子能谱（ARPES）技术，我们明确地分配两个不同的表面状态MnBi 4 Te 7（n = 1）的五层（QL）Bi 2 Te 3终止和七层（SL）MnBi 2 Te 4终止，分别。实验观测与理论计算的比较揭示了两个终端上的发散拓扑行为，特别是磁性层和非磁性层之间的杂化效应：QL终端上的能隙起源于QL的拓扑表面态与下面SL的能带的杂化，SL终端上的无能隙Dirac-cone能带结构具有时间反演对称性.准粒子干涉图样进一步证实了两种终端的表面态的拓扑性质，继续远远高于费米能。QL终端携带一个自旋螺旋狄拉克态与六边形翘曲，而在SL终端，强烈倾斜的螺旋状态从表面之间的一对拉什巴分裂状态从其相邻的层。我们的工作揭示了拓扑表面态的积木块之间前所未有的杂化效应，也揭示了磁性拓扑绝缘体中依赖于终止的时间反转对称性破缺，为实现半整数量子霍尔效应及相关量子现象提供了一个理想的平台.
Quantitative Photoemission Predictions of Semiconducting Photocathodes from Many-Body Ab Initio Theory
Carl von Ossietzky Universität Oldenburg（奥尔登堡卡尔·冯·奥西茨基大学）；Friedrich-Schiller Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Helmholtz-Zentrum Berlin（柏林赫尔姆霍兹中心）；Universität Siegen（锡根大学）；Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）；Universitá degli Studi di Salerno（萨莱诺大学）
Visualizing the interplay of Dirac mass gap and magnetism at nanoscale in intrinsic magnetic topological insulators
在内禀磁性拓扑绝缘体中，狄拉克表面态能隙是量子反常霍尔态和轴子绝缘态的先决条件。然而，要在非纳米比亚实验性的基础上确定这些差距，已证明是一项挑战。在这里，我们使用分子束外延生长本征MnBi_2 Te_4薄膜。使用扫描隧道显微镜/光谱，我们直接可视化狄拉克质量间隙和它的消失低于和高于磁序温度。我们进一步揭示了狄拉克质量间隙和局部磁缺陷的相互作用。我们发现，在高缺陷区，狄拉克质量间隙崩溃。从头算和耦合狄拉克锥模型计算提供了深入了解缺陷密度和空间间隙变化之间的相关性的微观起源。该工作提供了明确的识别的狄拉克质量间隙在MnBi 2 Te 4，并通过揭示其间隙变化的微观起源，建立了一个材料设计原则，实现奇异态的内禀磁性拓扑绝缘体。
Ab initio simulation of photoemission spectroscopy in solids: Plane-wave pseudopotential approach, with applications to normal-emission spectra of Cu(001) and Cu(111)
Spectroscopic realization of large surface gap in a doped magnetic topological insulator
拓扑材料中量子反常霍尔效应和轴子电动力学的实现是凝聚态物理中的典型现象。最近，在MnBi $_2$ Te $_4$（一种化学计量的反铁磁拓扑绝缘体）薄膜中观察到这两种相的特征。在轴子绝缘体中的体拓扑磁电响应的直接证据需要在其拓扑表面态（TSS）的能隙。然而，独立的光谱实验表明，这样的表面间隙是不存在的，或比以前认为的小得多，在MnBi $_2$ Te $_4$。在这里，我们利用角分辨光电子能谱和密度泛函理论计算表明，一个相当大的TSS间隙出乎意料地存在于Sb掺杂的MnBi $_2$ Te $_4$。这个能隙是拓扑非平凡的，对体反铁磁-顺磁跃迁不敏感，而随着Sb浓度的增加而增大。我们的工作表明Mn（Bi $_{1-x}$ Sb $_x$）$_2$ Te $_4$是一个潜在的平台，可以用来观察高温轴子绝缘体态的关键特性，如拓扑磁电响应和半整数量子霍尔效应。
Ab initio time-dependent GW approach for nonequilibrium exciton-phonon coupled dynamics across momentum space
University of Southern California（南加州大学）；University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Tamkang University（淡江大学）；Stanford University（斯坦福大学）；University of Washington（华盛顿大学）
