Atomically thin sheets of lead-free one-dimensional hybrid perovskites feature tunable white-light emission from self-trapped excitons
低维有机-无机钙钛矿结合了两类独特材料的优点，为下一代光电子学提供了有趣的可能性：它们为原子级薄的层状材料提供了可定制的构建块，同时提供了增强的光捕获和混合钙钛矿的发射能力。在这里，我们超越了原子薄材料需要面内共价键的范例，并报告了一维有机-无机钙钛矿[C $_7$ H $_{10}$ N] $_3$ [BiCl $_5$ ]Cl的单层。其独特的1D-2D结构使单层和自陷激子的形成显示白光发射。激子自陷的厚度依赖性导致发射能量的极强的移位。因此，这样的二维钙钛矿表明，已经1D共价相互作用足以实现原子薄的材料，并提供访问独特的激子物理。这些发现使一个更一般的构造原理，用于定制和识别二维材料，不再限于共价键合的2D片材。
2021-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Chemically-Localized Resonant Excitons in Silver-Pnictogen Halide Double Perovskites
具有交替的银和磷族元素阳离子的卤化物双钙钛矿是一种新兴的光吸收材料家族，其具有稳健的稳定性和可见光范围内的带隙。然而，在这些系统中的光激发的性质还没有很好地理解，限制了它们的实用性。本文采用从头算多体微扰理论，在$GW$近似下，采用Bethe-Salpeter方程方法计算了双钙钛矿系列Cs $_2$ AgBX $_6$的电子结构和光激发，其中B=Bi $^{3+}$，Sb $^{3+}$，X = Br $^-$，Cl $^-$ .我们发现，这些材料表现出强烈的本地化共振激子的能量从170至434毫电子伏以下的直接带隙。与铅基钙钛矿相比，Cs $_2$ AgBX $_6$激子被计算为非氢的，具有各向异性的有效质量并且对局部场效应敏感，这是它们的化学异质性的结果。我们的计算证明了Wannier-Mott和Elliott模型对这类双钙钛矿的局限性，并有助于对它们的光-物质相互作用进行详细的原子理解。
2021-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Electrically pumped polarized exciton-polaritons in a halide perovskite microcavity
激子极化激元是半导体微腔中具有部分光部分物质性质的混合准粒子，由于具有极化激元凝聚和量子模拟等显著的物理现象而受到广泛的研究。这些现象最近已经在高达室温的高温下在新兴的卤化铅钙钛矿中被发现。为了将这些发现推进到实际应用中，一个关键的要求是实现电泵浦激子-极化激元。然而，具有钙钛矿的电泵浦极化激元发光器件尚未在实验上实现。在这里，我们设计了一种新的方法，将器件与微腔相结合，报道了第一个卤化物钙钛矿极化激元发光器件。具体而言，该器件基于CsPbBr 3电容结构，其可以从同一电极注入电子和空穴，有助于激子的形成，同时保持微腔的高质量。此外，由于CsPbBr 3微片的光学双折射，已经证明了高度偏振选择性的极化激元发射。这项工作为实现实用的极化激元器件，如用于信息通信的高速发光器件和基于钙钛矿的无反转电泵浦激光器铺平了道路。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Structural Distortions Control Scaling of Exciton Binding Energies in Two-Dimensional Ag/Bi Double Perovskites
针对Ag/Bi基二维双钙钛矿激子结合能随层厚变化的反常趋势，研究通过从头算多体微扰理论发现结构畸变是主因，明确了层间距、堆叠的影响，为层状无铅钙钛矿激子特性调控提供设计原则。
2025-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Exciton ground state fine structure and excited states landscape in layered halide perovskites from combined BSE simulations and symmetry analysis
层状卤化物钙钛矿是溶液处理的天然异质结构，其中低至纳米级的量子和介电限制效应强烈影响光学性质，导致束缚激子的稳定。实现激子特性的详细了解是至关重要的，以促进这些材料在能量转换和发光应用的开发，目前正在进行的辩论与最稳定的激子的四个组件的能量顺序。为了提供理论反馈并解决对比文献报道中的问题，我们在这里进行了Bethe Salpeter方程（BSE）的从头算解，并基于光谱分析对光谱观测值进行了详细的解释。我们确认Edark < Ein plane < Eout-of-plane精细结构分配，从最近的磁吸收实验。我们进一步建议，极性扭曲可能会导致稳定的面内组件，并最终在一个明亮的最低激子组件。此外，我们讨论了激子景观在一个广泛的能量范围内，并澄清激子自旋字符，当大自旋轨道耦合是在发挥作用，合理化的潜力卤化物钙钛矿作为三重态敏化剂与有机染料相结合。除了有助于目前对层状卤化物钙钛矿激子性质的理解外，这项工作还进一步证明了通过结合先进的从头算模拟和群论所获得的深入知识。
2022-12-08 cond-mat.mtrl-sci
Identification of Free and Bound Exciton States and Their Phase-Dependent Trapping Behavior in Lead Halide Perovskites
在这项工作中，我们探测多晶和单晶卤化铅钙钛矿中的子能隙能态，以更好地理解其固有的电子物理行为。通过结合温度和强度相关的光学测量，我们揭示了存在的自由和束缚激子的贡献内的子带隙能态流形。这些激子的捕获和重组动力学被证明是强烈依赖于钙钛矿的结构相。正交相表现出超快激子捕获和明显的陷阱发射，而四方相给出低的单分子复合速度和捕获截面（~10-18 cm 2）。在多声子跃迁的情况下，这种抑制电荷捕获是由于电子-晶格相互作用的减少导致的电荷捕获激活能的增加而引起的，这可能是这些材料系统中意外的长载流子寿命的起源。
2017-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Magnetic proximity effect on excitonic spin states in Mn-doped layered hybrid perovskites
将半导体的光电功能与自旋自由度的控制相结合的材料对于量子技术器件的进步是高度追求的。在这里，我们报告了顺磁性Ruddlesden-Popper混合钙钛矿Mn：（PEA）2 PbI 4（PEA =苯乙基铵），其中孤立的Mn 2+离子与磁增亮激子的相互作用导致圆偏振光致发光。结合超导量子干涉仪（SQUID）的磁光测量和磁光实验，我们发现光致发光的布里渊偏振曲线与材料的磁化强度有关。这表明局部锰磁矩和激子自旋之间通过磁邻近效应发生耦合。在4 K和6 T下15%的饱和极化表明高度不平衡的自旋布居，并表明锰掺杂能够有效控制Ruddlesden-Popper钙钛矿中的激子自旋态。我们的发现构成了磁掺杂混合钙钛矿中偏振控制的第一个例子，并将刺激对这种高度可调材料平台的研究，该平台有望实现磁矩和电子状态之间的定制相互作用。
2020-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Hydrostatic Pressure Driven Band Gap Tuning and Self-Trapped Exciton Formation in (4FPEA)$_2$SnBr$_{4}$ Halide Perovskite
Wrocław University of Science and Technology（弗罗茨瓦夫科技大学）；Universitat Jaume I（海梅一世大学）
该研究通过压力调控揭示了(4FPEA)₂SnBr₄中带隙调制与自陷激子形成机制，发现压力对激子态行为有显著影响。
2026-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent Raman and Brillouin light scattering on excitons in CsPbBr$_3$ perovskite crystals
Ioffe Institute, Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院约费研究所）；Technische Universität Dortmund（多特蒙德工业大学）；Research Center FEMS, Technische Universität Dortmund（多特蒙德工业大学FEMS研究中心）
研究CsPbBr$_3$钙钛矿晶体中激子和载流子的自旋特性，通过自旋依赖性光散射揭示激子极子的色散分裂及三重态参与的新型机制。
2026-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Role of Polar Phonons in the Photo Excited State of Metal Halide Perovskites
高效钙钛矿太阳能电池的发展引发了对这些材料光学特性的大量测量。对于研究最多的甲基铵（MA）PbI $_3$钙钛矿，已经通过各种实验报道了大范围（6-55 meV）的激子结合能。激子在室温下是否存在还不清楚。对于MAPb $X_3$钙钛矿，我们报告相对论$GW$ -BSE计算。该方法能够直接从第一性原理计算激子性质。在低温下，它预测激子结合能与报告的“大”值。对于MAPbI $_3$，在此频率范围内存在的声子模式对离子屏蔽的贡献可以忽略不计。通过从有限温度分子动力学计算极化时间，我们表明，在室温下，这不会改变。因此，我们排除离子屏蔽作为实验观察到的激子结合能在室温下减少的解释。
2016-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure fingerprints of visible-range excitons in $d^0$ double perovskite oxides
结合理论与实验研究$d^0$双钙钛矿氧化物的吸收光谱，发现可见光范围内存在结合能高达3 eV的低能激子，并通过电子结构分析揭示了激子性质与成分间的关联。
2025-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Self-Trapped Excitons in Metal-Halide Perovskites Investigated by Time-Dependent Density Functional Theory
该研究使用结合 DDH 泛函的 TDDFT 模拟 Cs$_4$SnBr$_6$ 与 Cs$_2$AgInCl$_6$ 中自陷激子形成，强调激发态几何弛豫的关键作用。
2024-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Exciton Bohr radius of lead halide perovskites for photovoltaic and light-emitting applications
本研究提出两种基于净激子能的理论方法，可同时测定卤化铅钙钛矿的激子玻尔半径与介电常数、以及激子结合能，揭示介电限域的影响并解释碘化物钙钛矿更适用于光伏器件的原因。
2025-05-21 cond-mat.mtrl-sci
Non-hydrogenic excitons in perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
采用有效质量近似方法研究了钙钛矿型化合物CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$正交相中的激子。电子-空穴相互作用被距离依赖的介电函数屏蔽，如Haken势或Pollmann-Büttner势所描述。计算了这两种情况下的能谱和本征函数。的有效质量，低和高频率的介电常数，和带间吸收矩阵元素，从广义密度泛函理论计算得到。结果表明，Pollmann-Büttner模型与实验结果吻合较好。激子光谱的离散部分由具有24 meV的结合能的基本状态和从未结合激子连续体开始的2 meV内的更高状态组成。光吸收主要由具有0.013的振子强度的基本线，其次是激子连续谱。计算过程中不需要对实验数据进行任何拟合，计算结果与最近的实验结果吻合较好。
2015-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling the exciton binding energy and the dielectric constant in single crystal methylammonium lead tri-iodide perovskite
利用磁反射率法在很强的磁场下精确地测定了甲基三碘化铅铵单晶的激子结合能和折合质量。该单晶具有优良的光学性能，激子跃迁的线宽为$\sim 3$ meV，并且即使在零磁场下也清晰可见的2s跃迁。激子结合能的$16 \pm 2$毫电子伏在低温正交相几乎是相同的多晶样品中发现的值，至关重要地排除任何可能性，激子结合能取决于晶粒尺寸。在室温下的四元相，由高磁场下1 s-2s分裂的演化估算出激子结合能的上限为$12 \pm 4$ meV.
2017-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-carrier coupling in a metal halide perovskite nanocrystal assembly probed by two-dimensional coherent spectroscopy
本研究利用二维相干光谱，表征了无配体甲脒铅溴钙钛矿纳米晶组件中激子与自由载流子态的耦合，揭示了Fano干涉、耦合激发态及超快载流子热化，证实了100飞秒以下尺度的相干耦合。
2023-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Multiple low-energy excitons and optical response of $d^0$ double perovskite Ba$_2$ScTaO$_6$
大带隙绝缘体被认为在光催化剂、介质谐振器和干涉滤波器等方面有着广阔的应用前景。基于同步辐射X射线衍射、漫反射测量和密度泛函理论，我们报道了合成的$d^0$双钙钛矿Ba $_2$ ScTaO $_6$的晶体结构、光学响应和电子性质。与先前的预测相反，电子带隙被发现是大的，$\sim 4.66$ eV。光学响应的特征在于存在多个激子模式延伸到可见光范围。基于Elliot公式，对直接带隙激子进行了详细的研究.基于密度泛函理论在广义梯度近似下对电子性质的研究严重低估了电子能隙。为了达到一个定量的协议，我们考虑不同的可用口味的修改贝克-约翰逊交换相关势，并讨论其对电子和光学性质的影响。
2022-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Dominated Core-Level Absorption Spectra of Hybrid Organic-Inorganic Lead Halide Perovskites
在理论和实验相结合的工作中，我们研究了X射线吸收近边结构（XANES）光谱的I $L_3$和Pb $M_5$边缘的甲基铵碘化铅（$\textrm{MAPbI}_3$）混合无机-有机钙钛矿和它的二元相$\textrm{PbI}_2$。的吸收起始占主导地位的束缚激子具有相当大的结合能的几百毫电子伏和显着的各向异性。这两种材料的光谱表现出显着的相似性，这表明在$\textrm{MAPbI}_3$的核心激发指纹基本上是由其无机成分，与有机基团的影响可以忽略不计。补充实验观察的理论分析提供了对这种复杂材料进行全面表征所需的概念性见解。
2018-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Chalcogenide Perovskites: An Emerging Class of Semiconductors for Optoelectronics
硫系钙钛矿由于其热稳定性和水稳定性、无毒性和无铅组成而在光伏研究界受到相当大的兴趣。然而，到目前为止，理论研究主要集中在激子和极化子的性质没有严格探索，由于其巨大的计算需求。本文采用混合密度泛函理论和多种体微扰方法（GW和BSE），研究了一系列硫系钙钛矿ABS $_3$（A=Ba，Ca，Sr，B=Hf，Sn）的激子和极化子效应.我们发现，这些钙钛矿具有较大的激子结合能比3D无机-有机混合卤化物钙钛矿。我们研究了电子和离子的贡献的介电屏蔽的相互作用，并得出结论，电子的贡献是占主导地位的离子的贡献。进一步利用费曼极化子模型计算了极化子参数，发现电荷分离极化子态比束缚激子态稳定性差。最后，理论计算的光谱极限最大效率（SLME）表明，在所有硫属钙钛矿中，CaSnS $_3$可以作为光伏应用的最佳选择。
2022-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Exciton diffusion in two-dimensional metal-halide perovskites
其中无机层通过有机间隔分子稳定的二维钙钛矿作为常规三维金属卤化物钙钛矿的更稳健的类似物正吸引越来越多的关注。然而，降低钙钛矿维度会显著改变其光电性质，产生由被称为激子的束缚电子-空穴对主导的激发态，而不是由其本体对应物常见的自由载流子主导。尽管人们对用于光捕获和光发射应用的二维钙钛矿越来越感兴趣，但激子性质对其光电性质的全部影响仍然不清楚，特别是关于二维（2D）平面内激子的空间动力学。在这里，我们提出了直接测量的平面激子输运在单晶层状钙钛矿。使用时间分辨荧光显微镜，我们表明，激子经历一个初始的快速，内在的正常扩散通过晶面，然后过渡到一个较慢的亚扩散制度的激子被困。有趣的是，早期本征激子扩散率敏感地取决于钙钛矿的确切组成，例如有机间隔物的选择。我们将激子输运性质的这些变化归因于强激子-声子相互作用和大激子-极化子的形成。我们的研究结果提供了一个明确的设计策略，以优化激子在这些系统中的传输。
2020-01-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Determining Exciton Binding Energy and Reduced Effective Mass in Metal Tri-Halide Perovskites from Optical and Impedance Spectroscopy Measurements
Universidade Federal Fluminense（弗鲁米嫩塞联邦大学）；Universidad Privada del Norte（北方私立大学）；UNESP（圣保罗州立大学）
本文提出一种考虑极化效应的新方法，利用Elliott模型和Pollmann-Buttner模型从光谱测量中确定钙钛矿的激子结合能和折合有效质量，结果与实验高度一致。
2025-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Relaxation Between Bright Optical Wannier Excitons in Perovskite Solar Absorber CH$_3$NH$_3$PbI$_3$
我们用密度泛函和多体计算研究了混合卤化物钙钛矿CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_2$ Cl和三碘化物钙钛矿CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_3$的光吸收态，以解释这些材料所需的光伏特性。该光伏材料中产生的短寿命电子-空穴束缚态具有卤化物诱导电子转移的特征，具有Wannier型激子。Bethe-Salpeter（GW+BSE）计算的吸收截面揭示了电子-空穴相互作用的强屏蔽。激子的原子特征在可见光谱内保持配体-金属特征，在晶胞外具有不同程度的局部化。发现最低激子中的平均电子-空穴间距约为5 $A^{\circ}$，略大于Pb-I键长。最后，我们确定的作用，甲基铵的偶极子在超快弛豫准备的皮秒电子动力学的三碘化物，PbI $_3$的原子模型。我们的模型使我们能够识别耦合强烈的电子激发的声子模式，并解释了皮秒时间尺度的带内弛豫动力学在最近的瞬态吸收实验。我们在很大程度上证实了三带模型的动力学，但也确定了其他可能的弛豫通道的三碘化物。
2014-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Polaron Masses in CH3NH3PbX3 Perovskites Determined by Landau Level Spectroscopy in Low Magnetic Fields
我们通过在弱磁场中观察朗道能级和高阶激子来研究CH 3 NH3 PbX 3卤化铅钙钛矿中的电子-声子耦合，其中回旋能量明显小于纵向光学声子能量.从这些数据中得到的载流子的约化质量和激子结合能明显受到极化子形成的影响。我们分析了场相关的极化子和激子的性质，并表明它们可以定量再现的Frohlich大极化子模型。
2021-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Pressure influence on excitonic luminescence of CsPbBr3 perovskite
本文研究了静水压力对CsPbBr3单晶低温发光的影响，揭示了自由激子与Rashba激子的压力演化规律，并归因于八面体键长和角度变化。
2023-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism of carrier localization in doped perovskite nanocrystals for bright emission
基于金属卤化物钙钛矿的纳米晶体为高效照明提供了有前途的材料平台。利用瞬态光谱技术研究了锰掺杂的钙钛矿型纳米晶体CsPb（Cl，Br）3的激发复合动力学。我们发现，在掺杂时，本征激子辐射复合率增加，这通常是一个具有挑战性的材料特性定制。通过从头计算，我们可以将增强的发射速率归因于通过Mn掺杂剂的晶格周期性断裂增加的激子局域化，这增加了激子有效质量和电子和空穴波函数的重叠，从而增加了振子强度。我们的报告的基本策略，提高钙钛矿纳米晶体的发光效率将是有价值的发光应用效率最大化。
2020-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Probing of Excitonic Transitions in All Inorganic Perovskite Quantum Dots (CsPbX$_3$: X= Cl, Br, I) by Magnetic Circular Dichroism Spectroscopy
本研究利用磁圆二色性光谱指认了全无机钙钛矿量子点中的激子跃迁，揭示了其异常温度依赖性及磁场下自旋-轨道相互作用，为通过热手段操控自旋推动电子和光子器件发展提供新见解。
2023-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Carrier thermalization and zero-point bandgap renormalization in halide perovskites from the Urbach tails of the emission spectrum
通过对卤化物钙钛矿的发射光谱的分析，我们发展了研究温度相关的局域化、热化以及声子散射对激子的影响的技术。激子Urbach边缘，当推断从低能量尾巴的温度相关的发光光谱，被证明是敏感的电子分布和热化。设计了一种方法来观察Urbach焦点的卤化物钙钛矿激子间隙的温度依赖性是反常的。的零点带隙重整化的值被推断为约33毫电子伏。带隙重整化的这个小值排除了小极化子的形成，并表明电子-声子耦合较弱。实验是在原型卤化物钙钛矿CsPbBr $_3$的纳米片上进行的。
2022-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic Properties of Chalcogenide Perovskites by Many-Body Perturbation Theory
硫属钙钛矿已经成为无毒且稳定的光伏材料，充当具有类似光电性质的铅卤化物混合钙钛矿的替代物。本文采用密度泛函理论（DFT）和多体微扰理论（MBPT，即G $_0$ W $_0$和BSE）研究了硫系钙钛矿化合物AZrS $_3$（A=Ca，Sr，Ba）的电子和光学性质。本研究包括上述系统的激子分析。发现激子结合能（E $_\textrm{B}$）大于卤化物钙钛矿的激子结合能，因为在前者中离子对介电屏蔽的贡献可以忽略。我们还观察到一个更稳定的电荷分离极化态相比，束缚激子。最后，直接间隙和吸收系数的基础上，估计的光谱限制的最大效率（SLME）的太阳能电池是大的，并建议这些钙钛矿在photoelectronics的适用性。
2021-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Dark and Bright Excitons in Halide Perovskite Nanoplatelets
半导体纳米片（NPL），其大的激子结合能，窄的光致发光（PL），和正常的NPL表面发射的光子的介电屏蔽的情况下，可以预期成为所有胶体纳米结构中最快的发光体。然而，超快发射被暗（光学无源）激子基态抑制，该激子基态基本上从较高的亮（光学有源）态分裂。在此，通过考虑量子限制和介电限制各向异性的有效质量模型，结合温度分辨PL谱和时间分辨PL衰减，揭示了2-8单层（ML）厚的Cs_{n-1} Pb_ nBr_{3n+1} NPL中激子的精细结构.这种方法暴露了厚度依赖的亮-暗激子分裂，达到32.3meV的2 ML NPL。该模型还揭示了5-16 meV分裂的明亮的激子状态与过渡偶极子极化平行和垂直的NPL表面，其顺序是相反的最薄的NPL，TR-PL测量证实。因此，必须考虑单个亮态，而暗激子态强烈影响最薄NPL的光学性质，即使在室温下。值得注意的是，导出的模型可以推广到任何各向同性或各向异性限制的纳米结构。
2021-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Defect-mediated electron-phonon coupling in halide double perovskite
本文通过拉曼光谱和光致发光研究Cs2AgInCl6与Cs2NaInCl6双钙钛矿中缺陷介导的电子-声子耦合，揭示Fano异常与缺陷态发光带随温度演化的关联。
2024-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure of Excitons in Vacancy Ordered Halide Double Perovskites
本研究通过第一性原理计算和Bethe-Salpeter方程，揭示了空位有序卤化物双钙钛矿（VODP）中激子的精细结构、束缚能及暗-亮分裂等性质，发现其并非理想的无铅钙钛矿替代品。
2022-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-bottleneck enhanced exciton emission in 2D perovskites
本研究结合低温磁光测量与多粒子理论，揭示二维卤化物钙钛矿中亮激子高效发射源于声子瓶颈抑制向暗态弛豫，并提出通过亮暗能量分裂与声子能量调控发射的策略。
2023-12-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Improper Ferroelectricity and Moiré Superlattices-induced Exciton Quantization in Layered 2D Halide Perovskite
Monash University（莫纳什大学）；Indian Institute of Technology Bombay（印度理工学院孟买分校）
研究通过伪等轴孪生揭示了层状二维卤化物钙钛矿中混合非对称铁电性和莫尔超晶格诱导的激子量子化现象，解决了长期存在的异常二次光致发光争议，并为扭曲电子学、光铁电和压电光电子器件开辟了新途径。
2026-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Confinement-Driven Exciton Behavior in 2D Halide Perovskites from Dielectric-Dependent Hybrid Methods
Uppsala University（乌普萨拉大学）；Universidad Andres Bello（安德烈斯贝洛大学）
研究揭示了二维卤化物钙钛矿中介电各向异性对激子行为的影响，通过理论和实验分析，展示了介电约束与各向异性屏蔽对电子结构和激子结合能的调控作用。
2025-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Exciton and Carrier Dynamics in 2D Perovskites
二维Ruddlesden-Popper杂化卤化铅钙钛矿已成为钙钛矿光电子学的主要课题。在这里，我们的目标是解开超快动力学的载流子和激子在这些材料中的演变。使用超宽带时间分辨太赫兹（TRTS）和荧光上转换光谱的组合，我们发现，连续的载流子冷却和激子形成最好地解释了所观察到的动力学，激子-激子相互作用的俄歇加热和双激子形成的形式发挥了重要作用。我们表明，存在一个寿命较长的人口运营商是由于这些过程，而不是莫特过渡。因此，激子在激光激发密度下仍然占主导地位。我们使用动力学模型来比较苯乙基铵和丁基铵有机阳离子，同时调查所得薄膜的稳定性。此外，我们展示了使用超宽带TRTS的能力，研究激子在大结合能半导体在室温下通过光谱分析。
2020-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Steric Engineering of Exciton Fine Structure in 2D Perovskites
该研究通过磁光光谱与有效质量模型探究二维钙钛矿的激子精细结构，揭示有机间隔基引发的晶格畸变可调控暗-亮激子能量间距，为激子调控提供新机制，助力发光与量子技术应用。
2025-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Influence of Organic Spacer Cation on Dark Excitons in 2D Perovskites
本研究通过低温磁光光谱探究有机间隔阳离子对二维RP钙钛矿暗激子的影响，发现中等面内磁场可调控暗激子发射，不同间隔基对激子结构作用不同，还区分了体相与表面暗激子差异，为二维钙钛矿光电器件研发提供依据。
2023-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hydrogen-bond-mediated structural variation of metal guanidinium formate hybrid perovskites with unit cell volume
混合钙钛矿是具有与无机钙钛矿相同的拓扑结构的配位框架，但具有由不同化学驱动的性质，包括主体-框架氢键。与无机钙钛矿一样，这些材料表现出许多不同的相，包括具有潜在可开发功能的结构。然而，人们对他们在压力下的行为知之甚少。本文用单晶X射线衍射和粉末中子衍射研究了加压下甲酸胍锰和甲酸胍钴的结构。值得注意的是，当压力降低这些材料的体积时，它们转变为与甲酸胍镉同构的相，甲酸胍镉具有更大的体积。使用DFT计算，我们表明，这种违反直觉的行为取决于胍离子的氢键网络，其作为支柱保护金属甲酸盐框架免受压缩。我们的研究结果更普遍地表明，在混合钙钛矿中设计理想的晶体结构将取决于实现合适的主客体氢键几何形状。
2018-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Dark Self-Healing Mediated Negative Photoconductivity of Lead-Free Cs3Bi2Cl9 Perovskite Single Crystal
卤化物钙钛矿是近年来出现的一种前沿光电材料，在过去的几年中得到了广泛的研究。其中，铅基材料的研究最为广泛，而无铅钙钛矿材料的光学性能研究还很有限。由于具有光学活性，这些材料预计将显示出光致增强的光电导性，卤化铅钙钛矿单晶也有同样的报道。然而，相反，本文报道了卤化铋钙钛矿Cs3 Bi 2Cl 9单晶的光诱导降解，这通过具有缓慢恢复的负光电导性来证明。飞秒瞬态反射（fs-TR）光谱研究进一步揭示了这些电子输运性质是由于在钙钛矿晶体内形成光激活的亚稳态陷阱态。计算了Cs_3Bi_2Cl_9单晶探测器的响应率（17 mA/W）、探测率（6.23 × 10 ~（-1）× 11）和电流比（~7160）等性能指标，发现它们与已报道的钙钛矿单晶正型光电探测器相当或更高。对于光学活性但在辐照时显示出逆向光电流的无铅钙钛矿单晶的这种观察对于这种材料仍然是独特的。
2021-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Lead Free Alloyed Double Perovskites: An Emerging Class of Materials from Many-Body Perturbation Theory
无铅全无机合金化双钙钛矿的发现彻底改变了光伏研究，显示出有前途的发光效率和其可调谐性。然而，关于光学，激子，极化子和输运性质的详细研究仍然没有探索。在这里，我们报告了一个理论研究的变化的载流子-晶格相互作用和光电性能的原始以及合金Cs $_2$ AgInCl $_6$双钙钛矿。采用多体微扰理论（$_0$）和密度泛函微扰理论（DFPT）计算了不同合金化双钙钛矿的激子结合能（E $_\textrm{B}$）和激子寿命。我们发现声子散射限制了电荷载流子的迁移率，因此，在高效钙钛矿光致发光材料的发展中起着重要的作用。鉴于此，在室温附近通过Fröhlich机制观察到占主导地位的载流子-声子散射。此外，我们观察到一个显着的增加，空穴和电子迁移率合金化。我们相信，我们的研究结果将有助于更好地了解这些双钙钛矿的光电性能和晶格动力学。
2021-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Interference and Optical Tuning of Self-Trapped Exciton State in Double Halide Perovskite
该研究通过 Cs2Ag0.4Na0.6InCl6 中激光能量依赖的 Raman 与光致发光 Fano 共振，揭示自陷激子的激子-声子杂化本质，并实现激光能量和强度对杂化态的连续光学调控。
2024-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of ultrafast lattice distortions during exciton-polaron formation in lead-halide perovskite nanocrystals
铅卤化物钙钛矿中慢载流子冷却的微观起源仍有争议，并对应用有直接影响。慢载流子冷却归因于极化子形成或在高激发载流子密度（> 10 $^{18}$ cm $^{-3}$）下的热声子瓶颈效应。这些效应无法仅从光学实验中明确地解开。然而，它们可以通过直接观察超快晶格动力学来区分，因为这些效应预计会产生定性的不同指纹。为此，我们采用飞秒电子衍射和直接测量弱限制CsPbBr $_3$纳米晶体的亚皮秒晶格动力学上述间隙光激发。数据揭示了光诱导的结构畸变出现在380 fs至1200 fs之间的时间尺度上，取决于激发通量。我们将这些动力学归因于激子-极化子对晶格的影响，而在高能量密度下较慢的动力学归因于较慢的热载流子冷却，这减慢了激子-极化子种群的建立。进一步的分析和模拟表明，这种畸变与[PbBr $_3$ ] $^{-}$八面体离子笼的运动是一致的，Pb-Br键的伸长与实验数据最为吻合.我们的工作演示了亚皮秒时间尺度上的晶格动力学的直接研究如何区分竞争方案，从而揭示了铅卤化物钙钛矿中缓慢载流子冷却的起源。
2022-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the Inorganic Exciton Peak Position in 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites from Hybrid Density Functional Theory
本文结合含自旋轨道耦合的HSE06杂化密度泛函计算与实验关系，确定普适交换参数并建立PBE到实验光学带隙的映射，从而预测二维杂化有机-无机钙钛矿的无机激子能量，为筛选新型光电器件材料提供高效方法。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Capturing Excitonic Effects in Lead Iodide Perovskites from Many-Body Perturbation Theory
碘化铅钙钛矿在即将到来的光伏技术和光电子器件中引起了相当大的兴趣。因此，准确的理论描述的电子和光学性质，特别是了解这类材料中的激子效应是科学和实践的兴趣。然而，尽管过去进行了一些理论研究，但对太阳能电池性能的关键电子参数，如光学性质、有效质量、激子结合能（E $_B$）和辐射激子寿命的最准确分析在很大程度上仍然未知。在这里，我们采用最先进的第一性原理为基础的方法，即混合泛函（HSE 06）结合自旋轨道耦合（SOC），多体微扰理论（GW，BSE），模型BSE（mBSE），Wannier-Mott（WM）和密度泛函微扰理论（DFPT）。以APbI $_3$（A =甲脒（FA）、甲基铵（MA）和铯）为模型体系，从理论上分析了其光学、电子和激子性质.我们表明，调整的精确交换参数（$α$）在HSE 06计算纳入SOC，其次是Single Shot GW，和BSE在获得一个可靠的预测实验带隙发挥了关键作用。我们证明了mBSE方法改善了光谱w.r.t实验的特征。此外，WM方法和离子介电屏蔽的贡献（低于16 meV）改善E $_B$。我们的研究结果表明，直接-间接的带隙跃迁（Rashba分裂）可能是一个因素，负责降低电荷载流子复合率在MAPbI $_3$和FAPbI $_3$。阳离子“A "对于获得长寿命激子寿命的作用是很好理解的。该方法允许设计具有定制激子性质的新材料。
2020-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Optical-phonon mediated exciton energy relaxation with highly preserved spin states Optical-phonon mediated exciton energy relaxation with highly preserved spin states in a single quantum dot
在单个量子点中，在光学声子介导的能量弛豫过程中，自旋态的高度保持被证明。光-声子共振和自旋弛豫的相关抑制被清楚地确定为在光致发光激发光谱探测的正三电子发射的下降结构。连续态的不存在使得在相对于圆偏振泵浦的交叉圆偏振检测下的这种观察成为可能。因此，不需要在光-声子共振处施加外部磁场，就可以实现高达~0.85的极高圆偏振度。速率方程分析表明，在能量弛豫过程中的自旋翻转概率被限制在7.5%以下。正激子基态的自旋翻转时间比中性激子基态的自旋翻转时间延长了3倍以上。这对应于自旋翻转时间长于11 ns的正三振子基态。本文还讨论了核极化对测量结果的影响。
2008-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Controlling Excitons in Quasi-1D Perovskites by Dielectric Screening and Connectivity
该研究采用GW近似和Bethe-Salpeter方程框架的第一性原理多体微扰理论，揭示一维限域、八面体连通性与介电屏蔽对准一维钙钛矿激子特性的影响，为相关材料设计和光学实验解读提供依据。
2025-09-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long-range self-hybridized exciton polaritons in two-dimensional Ruddlesden-Popper perovskites
本文证明二维Ruddlesden-Popper钙钛矿薄片通过自杂化效应实现室温下强激子-光子耦合，形成具有高耦合效率和低损耗定向传播的长程激子极化激元。
2024-05-05 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Intrinsic exciton transport and recombination in single-crystal lead bromide perovskite
Tsinghua University（清华大学）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所、凝聚态物理国家实验室）；Beijing Academy of Quantum Information Sciences（北京量子信息科学研究院）；Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；State Key Laboratory of Semiconductor Physics and Chip Technologies, Institute of Semiconductors, Chinese Academy of Sciences（中国科学院半导体研究所、半导体物理与芯片技术国家重点实验室）；Key Lab of Organic Optoelectronics and Molecular Engineering of Ministry of Education, Department of Chemistry, Tsinghua University（清华大学化学系、教育部有机光电子和分子工程重点实验室）；State Key Laboratory of Flexible Electronics Technology, Tsinghua University（清华大学柔性电子技术国家重点实验室）
本研究结合高纯度 CsPbBr3 单晶、瞬态光栅光谱与第一性原理计算，揭示26–300 K下激子输运由光学声子散射主导，并解释辐射寿命随温度升高的机制。
2025-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Mitigating Singlet Exciton Back-Transfer using 2D Spacer Layers for Perovskite-Sensitised Upconversion
本文通过在体相钙钛矿敏化剂与红荧烯发射体之间引入二维钙钛矿间隔层，抑制单线态激子回传，在低激发功率密度下提升上转换效率并延长稳定性，推动钙钛矿敏化光子上转换的实用化。
2025-05-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Theory of nonlinear excitonic response of hybrid organic perovskites in the regime of strong light-matter coupling
我们提出了一个定量研究的非线性光学响应的层状钙钛矿放置在平面内的光子微腔中的政权的强光物质耦合，当激子和光子模式杂交，并产生腔极化激元。两个来源的非线性被指定，激子跃迁的饱和与增加的光泵和激子之间的库仑相互作用。它表明，特殊形式的相互作用势，特定于多层结构的有机钙钛矿，是负责激子结合能和拉比分裂相对于传统的半导体系统的大幅增加。这导致拉比分裂猝灭效应在非线性光学响应中的主要贡献。此外，由于激子的紧密束缚特性，莫特跃迁的密度基本上更高，允许达到约50 meV的极大极化子蓝移，这比传统半导体高一个数量级。
2021-12-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced screening and spectral diversity in many-body elastic scattering of excitons in two-dimensional hybrid metal-halide perovskites
在二维混合有机-无机金属卤化物钙钛矿中，本征光学线形反射具有不同结合能的多个激子，每个激子通过混合晶格进行不同的修饰。考虑到这种复杂性，一个根本上意义深远的问题是如何库仑介导的多体相互作用-弹性散射，如激发诱导的退相，非弹性激子双分子散射，和多激子绑定-取决于特定的激子晶格耦合。我们报告的内在和密度依赖的激子纯退相率和它们的依赖于温度的相干非线性光谱。我们发现，相对于其他二维单原子层半导体，多激子散射具有非常强的屏蔽效应。重要的是，不同激子的退相速率的激子密度依赖性明显不同。这些研究结果建立了特定的晶格敷料上激子多体量子动力学的后果，严格定义基本的光学特性，支持相关激子密度制度的光子学和量子光电子学。
2019-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrafast Exciton-Polariton Transport and Relaxation in Halide Perovskite
National Center for Nanoscience and Technology（中国科学院国家纳米科学中心）；CAS Key Laboratory of Standardization and Measurement for Nanotechnology（中国科学院纳米技术标准化与测量重点实验室）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；School of Materials Science and Engineering, Peking University（北京大学材料科学与工程学院）；Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Paderborn University（帕德博恩大学）
本研究通过能量分辨瞬态反射显微镜揭示了卤化物钙钛矿中激子极子的超快输运与弛豫特性，展示了其高扩散速度和短弛豫时间，为极子器件设计提供理论支持。
2025-12-30 cond-mat.mtrl-sci
Intra- and Interlayer Excitonic Fine Structure of the Two-Dimensional Perovskite (PEA)$_2$PbI$_4$
Julius-Maximilians-University Würzburg（维尔茨堡大学）；MESA+ Institute for Nanotechnology, University of Twente（特温特大学 MESA+ 纳米技术研究所）；School of Metallurgy and Materials, University of Birmingham（伯明翰大学冶金与材料学院）
研究通过低温光致发光和G₀W₀+BSE计算揭示了(PEA)₂PbI₄的层内和层间激子精细结构，阐明了其由晶格对称性和畸变主导的特性，修正了二维钙钛矿的激子描述。
2026-04-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface Plasmon Enhanced Strong Exciton-Photon Coupling in Hybrid Inorganic-Organic Perovskites Nanowires
在半导体微腔中操纵强的光-物质相互作用是发展高性能激子极化激元器件的关键，在下一代全固态量子技术中具有巨大的潜力。在这项工作中，我们报告了表面等离子体增强强激子-光子相互作用的CH 3 NH3 PbBr 3钙钛矿纳米线。在室温下，在混合介质-绝缘体-金属波导腔中，在激子共振附近观察到特征的反交叉行为，表明Rabi分裂能量高达~ 560 meV。激子-光子耦合强度增强因子约为1.4倍，这主要归因于表面等离子体激元诱导的局域激发场重新分布。此外，系统地研究了纳米线和绝缘体尺寸对激子-光子相互作用的影响。这些结果为实现极高的耦合强度提供了新的途径，并推动了电泵浦和超低阈值小型激光器的发展。
2017-11-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
