Performance of a non-empirical meta-GGA density functional for excitation energies
在含时密度泛函理论中，绝热近似能很好地描述分子的低激发态。在目前的工作中，绝热非经验元广义梯度近似（元GGA）的陶，Perdew，Staroverov，和Scuseria（TPSS）描述原子和分子激发的能力进行了测试。绝热（单参数）混合版本的TPSS元GGA和绝热GGA的Perdew，伯克，和恩泽霍夫（PBE）也包括在测试中。结果进行了比较实验和两个完善的混合泛函PBE 0和B3LYP。计算结果表明，绝热TPSS和TPSSh泛函产生的激发能与实验符合得相当好，并且改进了绝热局域自旋密度近似，特别是绝热PBE GGA.这进一步证实了TPSS确实是一个可靠的非混合通用功能，可以作为起点，从更高级别的近似可以构建。绝热近似下含时密度泛函分子的低垂直激发能的系统低估表明，可以进一步改进与非绝热修正。
2007-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Comparing the performance of LDA and GGA functionals in predicting the lattice thermal conductivity of semiconductor materials: the case of AlAs
在这篇文章中，我们评估了两种不同的交换相关泛函在体半导体晶格热导率的第一性原理预测中的性能，即局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof实现。这两个泛函示出与实验测量结果吻合良好。这两个泛函之间的一致性似乎有点令人惊讶，因为已知LDA会过度结合，而GGA会软化原子间的键。这些特征应该会极大地影响晶格热导率的第一性原理预测所必需的系统原子间力常数的值。在这项研究中，我们表明，这种近似引入的错误往往会抵消自己。在LDA的情况下，过结合产生更大的绝对三阶IFC，这往往会增加三声子散射率。另一方面，更大的绝对二阶IFC导致更大的声光声子带隙，这又降低了三声子散射的可用相空间，补偿了由于更硬的IFC而导致的散射率的增加。
2018-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the Performance of Recent Density Functionals for Bulk Solids
我们评估最近的密度泛函的非分子固体的交换相关能量的性能，通过应用精确的计算与高斯，波段，和VASP代码的测试集的24种固体金属和非金属。测试的泛函是修改的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBESol GGA），二阶GGA（SOGGA）和Armiento-Mattsson 2005（AM 05）GGA。为了完整性，我们还测试了更标准的泛函：局部密度近似，原始的PBE GGA和Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）元GGA。我们发现，最近的密度泛函固体达到了高精度的散装性能（晶格常数和体积模量）。正如预期的那样，对于内聚能，PBE总体上优于PBESol，但PBESol实际上对于碱金属和碱金属卤化物更好。为了公平地比较计算结果和实验结果，我们考虑了零点声子和有限温度效应被许多工作者忽略。我们展示了高斯基集和不准确的实验参考数据可能会影响泛函质量的评级。结果表明，PBESol和AM 05对于碱金属、碱土金属和碱金属卤化物晶体的性能彼此略有不同（其中约化密度梯度的最大值为约2），但对于大多数其他固体的性能非常相似（其中约化密度梯度的最大值通常为约1）。我们对此的解释是一致的交换相关非局域性的核心价重叠的区域中的重要性。
2009-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Testing the broad applicability of the PBEint GGA functional and its one-parameter hybrid form
我们回顾性能的PBEint GGA功能（物理修订版B 2010年，82，113104）最近提出的混合接口的描述，我们介绍了它的单参数混合形式（hPBEint）。我们考虑不同的良好建立的基准分子和固态系统的能量和结构特性，以及模型系统和新开发的基准集的偶极矩和金属分子相互作用。我们发现，PBEint和hPBEint（16.67%的Hartree-Fock交换）产生的整体性能最好，工作以及大多数考虑的属性和系统，并显示出不同的问题的平衡行为。特别是，由于其良好的平衡精度，他们表现良好的混合金属分子界面的描述。
2013-01-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonempirical Density Functionals Investigated for Jellium: Spin-Polarized Surfaces, Spherical Clusters, and Bulk Linear Response
早期的测试表明，Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）的交换相关能的非经验元广义梯度近似（meta-GGA）比自旋非极化凝胶的局域自旋密度（LSD）近似产生更准确的表面能。在这项研究中，在"内部“和外部磁场的存在下的果冻金属的功函数和表面能计算与LSD，Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA，和TPSS元GGA及其前身，几乎非经验Perdew-Kurth-Zupan-Blaha（PKZB）元GGA，使用自洽的LSD轨道和密度。结果表明：（i）对于正常的堆积密度，TPSS中的表面相关能与PBE中的表面相关能相同，因为TPSS努力代表对PBE的自相关校正;（ii）正常的表面密度分布可以均匀地缩放到低密度或强相互作用极限，并且TPSS提供了对该极限的估计，该估计与（但可能更准确）其他估计;（iii）对于正常和低密度，TPSS提供了相同的描述表面磁性PBE，这表明这些近似可能是一般等同的磁性。使用密度泛函计算了具有多达106个电子的jeldom球的能量，并与用扩散量子蒙特卡罗数据获得的能量进行了比较，包括我们对固定节点校正的估计。最后，我们使用这些密度泛函计算的线性响应的体胶态，并发现不仅LSD，而且PBE GGA和TPSS元GGA产生的线性响应与量子蒙特卡罗方法的很好的协议，为波矢量的扰动外势的费米波矢量的两倍。
2008-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory study of the electronic structure of fluorite Cu$_{2}$Se
我们采用密度泛函理论计算方法，在LDA、PBE和AM 05近似下，以及在非局域混合PBE 0和HSE近似下，研究了萤石Cu $_{2}$ Se的电子结构.我们的结果表明，Cu $_{2}$ Se是一个零间隙半导体时，使用局域或半局域密度泛函近似，而存在一个间隙时，使用PBE 0功能。对于HSE近似，我们发现，间隙的存在取决于HSE近似内的非本地交换的范围分离。对于占据态，我们发现LDA，PBE，AM 05，PBE 0和HSE在整体结构上是一致的，然而，与LDA，PBE和AM 05相比，杂化泛函向较低的能量值移动。用杂化泛函得到的价带与实验价带谱符合得很好。我们还发现，PBE，PBE 0和HSE近似给出了类似的结果，关于体性质，如晶格常数和体积模量。此外，我们已经研究了本地化的铜d-状态和它的带隙在材料中使用LDA+U方法的效果。我们发现，通过增加$U$可以打开间隙，然而，间隙打开所需的$U$值高得不切实际。
2012-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure and bonding properties of cobalt oxide in the spinel structure
尖晶石钴氧化物Co 3 O 4是一种磁性半导体，含有Co2+和Co 3+氧化态的钴离子。采用密度泛函理论（DFT）在广义梯度近似（GGA）、GGA+U和PBE 0杂化能级上研究了Co 3 O 4的电子、磁性和成键性质. GGA正确地预测Co 3 O 4是半导体，但严重低估了带隙。GGA+U的带隙（1.96 eV）与可用的实验值（~ 1.6 eV）吻合良好，而使用PBE 0杂化泛函获得的带隙（3.42 eV）被严重高估。所有采用的交换相关泛函预测3个未配对的d电子的Co 2+离子，与晶体场论，但由GGA+U和PBE 0给出的磁矩的值更接近于实验比GGA值，表明钴局域d态的更好的描述。成键性质研究的最大局部化Wannier函数（MLWFs）的装置。我们发现d型MLWFs的钴离子，以及Wannier功能与钴和氧离子之间的sp 3d键的字符。这种杂化的键合状态表明在该化合物的主要离子键合机制中存在小的共价组分。
2011-04-22 cond-mat.mtrl-sci
The melting curve of MgO from first principles simulations
基于密度泛函理论的第一性原理计算，采用局域密度近似（LDA）和广义梯度修正（GGA），以及投影增广波方法，模拟了在$0\le p \le 135$ GPa压力范围内直接共存的固体和液体MgO。计算得到LDA零压熔化温度为$ T_m^{\rm LDA} = 3110 \pm 50 $ K，与实验数据吻合较好。计算得到的GGA零压熔化温度$ T_m^{\rm GGA} = 2575 \pm 100 $ K明显低于LDA的熔化温度，但在高压下GGA和LDA熔化曲线之间的差异大大减小。LDA计算的零压熔化斜率为$dT/dp \sim 100$ K/GPa，其比目前可用的实验斜率高三倍以上（Zerr和Boehler，Nature { \bf 371}，506（1994））。随着压力的增加，熔化曲线明显偏离实验曲线。在135 GPa的核幔边界压力下，MgO熔体的温度为$T_m = 8140 \pm 150$ K.
2005-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Pseudopotential study of binding properties of solids within generalized gradient approximations: The role of core-valence exchange-correlation
在密度泛函理论的从头计算赝势计算中，价电子和芯电子之间的非线性交换关联相互作用经常通过赝势线性地处理。我们讨论的准确性和局限性，这种近似的局部密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA），我们发现描述的核心价交换相关性显着不同的比较。(1)一些典型的固体的结合性能的评价，我们证明了赝势的方法，即芯价交换相关的线性化都是准确的，并限制在相同的方式在GGA在LDA。(2)检查的做法进行GGA计算使用LDA内的赝势，我们表明，随后的结果显着不同，从使用GGA内的赝势。作为这些差异的主要来源，我们确定了LDA和GGA的核心价交换相关性的不同行为，因此，大大有助于GGA引起的变化计算的结合性能。
1997-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Formation energy puzzle in intermetallic alloys: Random phase approximation fails to predict accurate formation energies
我们进行了密度泛函计算，以估计金属间化合物合金的形成能。我们使用了两个半局部近似，广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA。此外，我们利用了两个非局部DFT泛函，混合HSE 06，和国家的最先进的随机相位近似（RPA）。非局部泛函，如HSE 06和RPA产生准确的形成能的二元合金完全填充的d带金属，半局部泛函表现不佳。当合金中存在部分填充的d带金属时，非局部泛函的精度大大降低，而PBE-GGA在这些情况下表现出色。我们表明，任何DFT方法的准确预测的形成能取决于它的能力，预测准确的电子性质，例如，价带d带对态密度的贡献。SCAN元-GGA经常校正PBE-DOS，然而，与PBE相比，它不提供准确的形成能。这被认为是由于缺乏适当的误差消除，这是由于两种合金及其成分的相似的本体性质而应该预期的，这可以通过改变meta-GGA成分来改善。RPA产生太负的形成能与部分填充的d-带金属的合金。RPA结果可以通过恢复交换相关核来校正，从而改善金属密度中的短程电子-电子相关。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Characterization of Thin Film Materials using SCAN meta-GGA, an Accurate Nonempirical Density Functional
我们讨论了自洽获得的单层石墨烯和一些超越石墨烯化合物的基态电子性质，包括过渡金属二硫属化物（TMD）的薄膜，使用最近提出的强约束和适当赋范（SCAN）的元广义梯度近似（meta-GGA）的密度泛函理论。SCAN元GGA的结果进行了比较的基础上的局部密度近似（LDA）以及广义梯度近似（GGA）。正如预期的那样，GGA产生了与LDA相关的扩展的晶格和软化的键，但是SCAN元GGA系统地提高了与实验的一致性。我们的研究表明，效率的扫描功能准确建模的层状材料的电子结构在高通量计算更普遍。
2017-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Phase Separation in Li$_x$FePO$_4$ Induced by Correlation Effects
我们报告了LDA和GGA再现混合价Li $_x$ FePO $_4$化合物的相稳定性和热力学的重大失败。实验上，已知Li $_x$ FePO $_4$组合物（$0 \leq x \leq 1$）是不稳定的，并且相分离成Li FePO $_4$和FePO $_4$。然而，用LDA/GGA的第一性原理计算产生能量上有利的中间体化合物，因此没有相分离。LDA/GGA的这一定性失败似乎有其起源在LDA/GGA的自相互作用，使混合价态Fe离子的电荷离域，并通过明确考虑在这种材料中的相关效应进行校正。这用LDA+U计算证明，其正确地预测了Li $_x$ FePO $_4$中$U-J \gtrsim 3.5$ eV的相分离。中间体化合物的不稳定的起源被确定为在不同的铁网站的电子本地化和电荷有序。相关性的引入还在FePO $_4$ /Li $_x$ FePO $_ 4$和Li/Li $^+$电极之间产生更准确的电化学反应能量。
2004-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Impact of the electron-electron correlation on phonon dispersions: failure of LDA and GGA functionals in graphene and graphite
我们使用各种从头算方法计算了石墨烯和石墨中选定声子模式的电子-声子耦合（EPC）。GW方法中包含的非局域交换相关效应使A $'_1$ { \bf K}模式的平方EPC相对于LDA和GGA近似中的密度泛函理论强重整化了近80 $%$。在GW中，A $'_1$ { \bf K}模式的声子斜率几乎是GGA和LDA中的两倍，与非弹性X射线散射和拉曼光谱的声子色散一致。混合B3 LYP泛函在{ \bf K}处高估EPC约30%。在Hartree-Fock近似下，石墨烯结构在{ \bf K}处的A $'_1$声子之后的畸变下显示不稳定性。
2008-08-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Re-thinking CO adsorption on transition-metal surfaces: Density-driven error?
CO分子在金属表面的吸附是Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）中一个重要的未解决的问题。我们提出了一个详细的研究一氧化碳吸附在fcc（111）表面的3d，4d和5d金属使用非经验半局域密度泛函的交换相关能：局域密度近似（LDA），两个广义梯度近似或GGA（PBE和PBESol），和一个元GGA（SCAN）。由于满足更精确的约束条件，从LDA到PBE或PBESol到SCAN的结果得到改善的典型误差模式（如之前对自由分子和自由过渡金属表面所发现的）在这里没有发现。相反，对于过渡金属表面上的CO吸附，我们发现，虽然SCAN overbinds远低于LDA，它overbinds略高于PBE。此外，测试的泛函经常预测错误的吸附位点，正如在“CO/Pt（111）之谜”中首次指出的LDA和GGA。这种异常的模式使我们怀疑PBE和SCAN在这个问题上的错误是与分子和金属表面之间不正确的电荷转移相关的密度驱动的自相互作用错误。我们指出，由变分原理，过度绑定的近似泛函将减少，如果该功能不适用于其自洽密度的吸附系统，但一个准确的或更正确的密度为该系统。最后，我们表明，CO在Pt（111）的位置偏好是正确的，并提高了吸附能的PBE功能，而不是使用自洽的PBE密度，但PBE+U密度。由此产生的修正PBE总能量是大得多的吸附系统比其解吸的成分，显示的错误是在吸附系统的密度。这似乎在原则上解决了“CO…
2019-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting the Global Minimum Structure of the Pt5V Cluster
本文利用连续生长算法结合DFT计算重新研究Pt5V团簇的全局最小结构，发现两种结构相互竞争，并分析了其结构与电子性质。
2024-08-07 cond-mat.mtrl-sci
An Exchange-Correlation Functional for Fast and Accurate Modeling of Ferroelectric Perovskites
King’s College London（伦敦国王学院）
该研究提出新型交换关联泛函C09x-PBEc，兼具准确性与计算效率，用其训练的机器学习原子间势可准确复现钛酸铅的铁电-顺电相变温度，性能优于基于GGA训练的模型。
2026-08-06 cond-mat.mtrl-sci
A comparative study for structural and electronic properties of single-crystal ScN
本文采用基于密度泛函理论的FP-LAPW方法，在LDA、PBE-GGA、EV $_{ex}$ -PWPDMATHABMN-GGA和EV $_{ex}$ -GGA-LDA $_{co}$四种方法的基础上，对ScN在RS、ZB、WZ和CsCl四种相的结构和电子性质进行了比较研究。根据本工作中使用的所有近似，RS相是稳定的基态结构，并在高转变压力下转变为CsCl相。虽然PBE-GGA和EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA提供了更好的结构特征，例如平衡晶格常数和体积模量，但是只有EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA和EV $_{ex}$ -GGA-LDA $_{co}$给出了RS-ScN的非零、正的间接能隙，与实验结果相当。通过用U的势参数修正Sc定域d轨道的库仑自相互作用和交换关联相互作用，用$_{ex}$ -GGA+U $^{SIC}$计算方法，将ScN的RS相间接带隙扩大到相应的测量值。的EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA计算也提供了良好的结果，在ZB，WZ，CsCl相的ScN的结构和电子特性与文献中的理论数据相媲美。当采用相同的交换相关能近似计算ScN的结构和电子性质时，EV $_{ex}$ -GGA和EV $_{ex}$ $_{co}$ -GGA+U $^{SIC}$是最好的两种方案.
2011-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the electronic structure of Co2FeSi from x-ray magnetic linear dichroism
支持和反对赫斯勒化合物Co2FeSi的半金属基态的实验证据都已发表。基于密度泛函理论的计算表明非半金属基态。有人认为，必须通过LDA+U方法考虑d电子的原位库仑相互作用，该方法预测U = 2.5的半金属基态。4.5 EV. X射线磁性线性二向色性（XMLD）可用作评估LDA+U方法的适当性的工具：LDA+U或GGA+U方案内的计算光谱不同于LDA或GGA内的那些。由于它能够分离不同的轨道对称性，XMLD使我们能够区分Co2FeSi电子结构的不同模型。在这篇文章中，我们将讨论实验XMLD光谱，并将它们与详细的第一性原理计算进行比较。我们的研究结果为LDA+U或GGA+U能带结构的不足提供了证据，而用GGA和固定自旋矩为6 μ B的约束计算则给出了实验与理论之间更好的总体一致性。
2012-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional investigation of the rhombohedral to simple cubic phase transition of arsenic
我们报告我们的调查下压缩砷的晶体结构，主要集中在压力诱导的A7简单立方（SC）相变。两原子菱面体晶胞承受0 GPa至200 GPa的压力;对于每个给定的压力，允许晶胞长度和角度以及原子位置变化，直到获得完全松弛的结构。我们发现，最近和次近邻距离给出了最清晰的指示发生的结构相变。计算使用局域密度近似（LDA）和PBE和PW 91广义梯度近似（GGA-PBE和GGA-PW 91）的交换相关功能。在LDA中，A7到sc的转变发生在21+/-1 GPa处，在GGA-PBE中，在28+/-1 GPa处，在GGA-PW 91中，在29+/-1 GPa处;在这三种情况中的任何一种情况下，都没有观察到跨越转变的体积不连续性。我们使用k点网格密度为66 X66 X66，使我们能够提供可靠的收敛结果的A7到SC的砷过渡。
2008-10-09 cond-mat.mtrl-sci
-Quantum Effects or Theoretical Artifacts? A Computational Reanalysis of Hydrogen's High-Pressure Phase Stability and Properties
University of Cambridge（剑桥大学）；State University of New York at Buffalo（纽约州立大学布法罗分校）
通过meta-GGA泛函（R2SCAN和SCAN0）与GGA-PBE泛函对比，发现PBE高估分子相稳定性，而meta-GGA更接近扩散蒙特卡洛结果，表明PBE预测的动力学不稳定性和非谐性可能源于泛函缺陷而非量子核效应。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci
A More Accurate Generalized Gradient Approximation for Solids
我们提出了一个新的非经验密度泛函广义梯度近似（GGA），使晶格常数，晶体结构和金属表面能最流行的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA显着改善。新的功能是基于一个扩散的径向截止的交换孔在真实空间中，和解析梯度展开的小梯度的交换能量。没有可调参数，保持了PBE的约束条件，并且该功能易于在现有代码中实现。
2006-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the performance of the recent non-empirical semilocal density functionals on describing the lattice constants, bulk moduli and cohesive energies of alkali, alkaline-earth, and transition metals
在最近开发的元GGA（元广义梯度近似）半局域交换相关泛函的框架内，研究了碱金属、碱土金属和过渡金属的体性质（晶格常数、体模量和结合能）。为了建立元GGA泛函的适用性，广泛性和准确性，我们还把PBE（Perdew-Burke-Ernzerhof）和PBESol（PBE reparametrized for solids）泛函的结果。本论文的有趣的特点是，它测量最近开发的TM（陶-莫）和TMTPSS（TM交换与陶-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）相关）和SCAN（强约束和适当赋范）泛函描述上述属性的准确性。本系统的调查表明，TM是准确的，而在描述的晶格常数的内聚能和体积模量的准确性是偏向PBE和TPSS泛函。
2018-07-08 cond-mat.mtrl-sci
PBE-GGA Predicts the B8$\leftrightarrow$B2 Phase Boundary of FeO at Earth's Core Conditions
本研究通过PBE-GGA + Mermin泛函计算完全非谐自由能，成功预测了地球内核条件下FeO的B8$\leftrightarrow$B2相边界，验证了标准DFT泛函的适用性并提供了预测该区域的理论框架。
2022-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Shell DFT-1/2 method towards engineering accuracy for semiconductors: GGA versus LDA
针对DFT的LDA/GGA带隙与半导体基本带隙不匹配的工程需求，对比不同XC泛函下shDFT-1/2计算多种共价半导体带隙的精度，揭示了提升能带结构计算准确性的规律与相关参数影响。
2022-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Systematic investigation of a family of gradient-dependent functionals for solids
十一个密度泛函进行比较，就其性能的固体的晶格常数。我们考虑标准泛函，如局部密度近似和Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA），以及PBE GGA的变体，如PBESol和类似的泛函，PBE型泛函采用更严格的Lieb-Oxford边界，以及它们的组合。其中一些变化是首次提出的。在60个固体的测试集上，我们对选定的泛函进行逐系统分析，并对所有泛函进行全面的统计分析。恢复的梯度扩张和收紧的Lieb-Oxford界的影响进行了讨论，并面临着以前的结果从其他代码，泛函或测试集。没有一个函数对所有研究的系统都是一致的，但令人惊讶和高兴的是，对PBE的最简单的可能修改对其性能产生了最有益的影响。还考虑了分子的原子化能，并且在六个分子的测试组上，我们发现PBE官能性显然是最好的，其他导致强的过度结合。
2010-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and Thermal Properties of ZnX (X=Se, Te): Density Functional Theory (LDA and GGA) versus Experiment
用从头算方法计算了ZnX（X=Se，Te）的声子色散关系.这些关系已被用来评估与不同的同位素组成的晶体各自的比热的温度依赖性。这些结果已与测量晶体上进行了比较，低至2 K。计算值与实测值基本吻合。本文讨论了锌硫族化合物系列闪锌矿型材料的声子色散关系和相应的态密度的变化趋势。
2011-12-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab initio lattice thermal conductivity of bulk and thin-film $α$-Al$\mathrm{_2}$O$\mathrm{_3}$
用局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）进行交换关联，从第一性原理出发计算了$α$ -Al $_2$ O $_3$体相和薄膜相的热导率（$κ$）.室温单晶LDA值$\sim39~$ W/mPDMATHABMR K与实验值$\sim35-39~$ W/mPDMATHABMR K符合得很好，而GGA值则小得多$\sim$ 26 $~$ W/mPDMATHABMR K。在整个温度范围内，LDA被发现稍微高估$κ$，而GGA强烈低估it. We计算结晶$α$ -Al $\mathrm{_2}$ O $\mathrm{_3}$薄膜的$κ$，并观察到最大79 $\%$减少$10~$ nm厚度。
2018-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Exchange-Correlation Hole of a Generalized Gradient Approximation for Solids and Surfaces
本文提出了多电子系统角平均和系统平均交换关联空穴的广义梯度近似（GGA）。这个洞，它满足已知的精确约束，恢复PBESol（Perdew-Burke-Ernzerhof固体）交换相关能量泛函，GGA，准确地描述了密集堆积的固体及其表面的平衡性质。我们发现，我们的PBEsol交换相关孔描述的波矢分析的jeldom交换相关表面能与一个复杂的随时间变化的密度泛函计算（其三维波矢分析，我们在这里报告）。
2009-01-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles LDA+U and GGA+U study of plutonium oxides
采用全电子投影缀加波（PAW）方法，从第一性原理出发研究了PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的电子结构和性质.用局域密度近似（LDA）+ $U$和广义梯度近似（GGA）+ $U$方法解释了局域Pu $5f$电子之间的强烈在位库仑排斥.我们讨论了如何PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的性能受到影响的选择的$U$以及选择的交换相关势。此外，还研究了Pu $_{2}$ O $_{3}$的氧化反应，导致形成PuO $_{2}$，及其对$U$和交换相关势的依赖性。研究结果表明，通过选择合适的$U$，可以准确、一致地描述PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的结构、电子和热力学性质，从而为Pu基材料氧化还原过程的模拟提供了可能.
2007-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Surface magnetism of Rh(001) from LDA+U calculations
我们报告的计算表明Rh（001）的表面磁矩的存在下，由磁性线性二色性实验检测到的有限时刻的动机。我们发现，虽然密度泛函与局部密度或广义梯度近似（LDA和GGA）的交换和相关产生一个非磁性的基态，GGA加上现场库仑相互作用U方法的应用预测表面磁性，从而提供了一个解决方案，长期存在的实验和理论之间的差异。计算的最外层Rh原子的磁矩随有效在位参数Ueff=U-J的强度而增加，当Ueff>=1.2 eV时，磁矩为1.24 μ_B，当Ueff=2.5 eV时，磁矩为1.24 μ_B.
2006-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Accuracy of generalized gradient approximation functionals for density functional perturbation theory calculations
我们评估的有效性，各种交换相关泛函计算的结构，振动，介电和材料的物理性质的密度泛函微扰理论（DFPT）的框架。我们考虑五个广义梯度近似（GGA）泛函（PBE，PBESol，WC，AM 05和HTBS）以及局域密度近似（LDA）泛函。我们研究了各种各样的材料，包括半导体（硅），金属（铜），和各种绝缘体（SiO $_2$ $α$ -石英和stishovite，ZrSiO $_4$锆石，和MgO方镁石）。对于结构性质，我们发现PBESol和WC最接近实验，AM 05表现仅略差。与HTBS相比，所有三种官能度实际上都比LDA和PBE有所改善，HTBS显示出对于$α$ -石英显著失效。对于振动和折射率性质，LDA表现得令人惊讶地非常好。在大多数测试情况下，它的性能明显优于PBE，也优于WC、PBESol和AM 05功能，尽管幅度较小（并且不利于结构参数）。另一方面，HTBS表现也不佳的振动量。对于介电性质，不能提出任何泛函。它们都（i）由于众所周知的带隙问题而无法再现电子介电常数，以及（ii）倾向于高估振荡器强度（因此高估静态介电常数）。
2013-09-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of redox potentials in transition-metal compounds with LDA+U
局域密度近似（LDA）或广义梯度近似（GGA）中的第一性原理计算虽然非常成功，但已知低估了氧化还原电位，例如锂嵌入过渡金属化合物的氧化还原电位。我们认为，这种不准确性与LDA/GGA中电子自相互作用误差的抵消不足有关，并且可以通过使用DFT+ $U$方法对$U$参数进行自洽评估来改善。我们表明，使用这种方法，实验嵌锂电压的过渡金属化合物，包括橄榄石锂$_{x}$ MPO $_{4}$（M=Mn，Fe Co，Ni），层状锂$_{x}$ MO $_{2}$（$x=$ Co，Ni）和尖晶石样锂$_{x}$ M $_{2}$ O $_{4}$（M=Mn，Co），可以准确地再现。
2005-06-06 cond-mat.mtrl-sci
More-Realistic Band Gaps from Meta-Generalized Gradient Approximations: Only in a Generalized Kohn-Sham Scheme
与局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）不同，元广义梯度近似（meta-GGA）的计算通常根据广义Kohn-Sham（gKS）形式主义进行。交换相关势的gKS方程是非乘法的，这阻止了系统的比较元GGA能带结构的LDA和GGA。我们实现了优化的有效势（OEP）的元GGA的周期性系统，这使我们能够进行元GGA计算在相同的KS方式为LDA和GGA。我们将OEP应用于几个元GGA，包括新的SCAN功能[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]。我们发现meta-GGAs的KS能隙和KS能带结构与GGAs的接近。它们比偏-GGA的更真实的gKS能隙小，但可能接近精确KS势的能带结构中不太真实的能隙，如通过与EXX+RPA OEP势的能隙比较可以看出的。在OEP计算中，众所周知的元-GGA的网格敏感性要严重得多。
2016-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles LDA+U and GGA+U study of neptunium dioxide
我们进行了系统的第一性原理研究，计算的电子结构，力学性能，声子色散曲线的NpO $_{2}$。局域密度近似$+U$和广义梯度近似$+U$的形式已被用来解释强烈的本地Np $5f$电子之间的库仑排斥。通过选择Hubbard \emph{U}参数在4 eV左右，Np 5 \emph{f}和O2 \emph{p}的轨道占据特性与最近的实验结果吻合得很好[J. Nucl. Mater. \textbf{389}，470（2009）]。与我们以前对ThO $_{2}$的研究相比，我们注意到Np O $_{2}$中存在更强的共价性，这是由于Np的5个\emph{f}电子的更多局域化行为与锕系元素所表现出的局域化-离域化趋势一致。
2009-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Theoretical characterization of NV-like defects in 4H-SiC using ADAQ with the SCAN and r2SCAN meta-GGA functionals
本研究借助ADAQ框架评估SCAN系列meta-GGA泛函，发现其表征4H-SiC中类NV色心的精度优于PBE、接近HSE且计算成本更低，可为新型色心筛选提供高效实用的方案。
2025-01-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing r2SCAN meta-GGA functional for structural parameters, cohesive energy, mechanical modulus and thermophysical properties of 3d, 4d and 5d transition metals
本文系统评估了 r2SCAN 等半局域密度泛函对 22 种过渡金属结构、力学和热物理性质的计算精度，发现 r2SCAN 整体表现均衡，推荐其作为高通量评估过渡金属化合物热物理性质的主力方法。
2023-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Strain Induced Enhanced Photocatalytic Activities in Layered Two Dimensional C2N/MoS2 Heterostructure: A Meta-GGA Study
使用2D材料的改进的光催化水分解对于经济上可行的可再生能源具有技术重要性。本研究采用第一性原理密度泛函理论，利用PBE和SCAN泛函，研究了单轴、双轴和垂直应变对C2 N/MoS 2范德华异质结能隙和带边位置的影响.计算结果表明，SCAN函数提供了相对更好的结果相比，PBE的带隙和带对齐的研究。异质结构表现出II型能带排列，这有利于载流子的有效分离.对于良好的光催化剂，带边位置应跨越水的氧化还原电位。据观察，无论是压缩和拉伸垂直应变，水的氧化还原电位值位于异质结构的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM）。另一方面，对于单轴和双轴应变，该体系仅在较大的压应变下才能用作有用的光催化剂，而对于拉伸应变，VBM和CBM之间的能隙不断减小，并位于水的氧化/还原电位之内。我们的研究还确定，元GGA扫描功能显示出类似的结果相比，计算昂贵的混合HSE泛函。目前的工作可以是非常有用的实验设计人工异质结构器件，以更好地表现在光催化水裂解。
2023-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Gradient-dependent density functionals of the PBE type for atoms, molecules and solids
在现代电子结构理论中使用的标准广义梯度近似（GGA）之一，PBE，和最近提出的专门为固体设计的修改，PBEsol，被确定为一个家庭的泛函的特定成员，从均匀或不均匀的电子液体的不同性质的参数。这个家族的另外三个成员与原始的PBE和PBESol一起构建和测试，用于原子，分子和固体。我们发现，PBE，尽管其在固态物理和量子化学的普及，并不总是最好的性能的家庭成员，PBESol，尽管已经专门为固体构建，是不是最好的固体。有限系统的GGA的性能被发现敏感地依赖于来自无限系统的约束的选择。为用户和开发人员的密度泛函的准则出现从这项工作。
2009-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.atom-ph
Properties of real metallic surfaces: Effects of density functional semilocality and van der Waals nonlocality
我们计算了Al，Cu，Ru，Rh，Pd，Ag，Pt和Au的清洁（111），（110）和（100）表面的表面能，功函数和层间表面弛豫。这些金属表面中的许多具有技术或催化应用。我们将实验参考值与局部密度近似（LDA）、Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA）、PBESol（固体PBE）GGA、SCAN元GGA和SCAN+ rVV 10（具有远程范德华或vdW校正的SCAN）的参考值进行比较。与不确定的实验值最接近的协议是通过最简单的密度泛函（LDA）和最复杂的通用（SCAN+ rVV 10）。长程vdW相互作用使表面能增加约10%，功函数增加约1%。LDA通过比通常更强的误差消除作用来处理金属表面。PBE产生最被低估和大概最不准确的表面能和功函数。表面能内的无规相近似（RPA）也报告。层间弛豫从不同的泛函是在合理的协议彼此，通常与实验。
2017-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Importance of bond exchange in MnC structural stability and half-metallic ferromagnetism: a comprehensive density functional benchmark study
本研究通过密度泛函计算探讨MnC结构稳定性和半金属铁磁性中键交换的作用，发现不同泛函对预测基态结构及磁性特性有显著影响，可能为自旋电子材料提供新方向。
2025-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Jahn-Teller distortion induced magnetic phase transition in cubic BaFeO$_{3}$
采用密度泛函理论（DFT）的局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）关联泛函，研究了立方BaFeO $_{3}$在铁磁（FM）和反铁磁（AFM）态下的电子和磁性结构.我们的LDA/GGA和LDA $+U$ /GGA $+U$计算结果表明立方BFO具有FM基态，与最近的实验结果一致.两种类型的Jahn-Teller（JT）失真，表示为JT 1和JT 2，被认为是。我们发现FM亚铁磁（FM）和FM AFM磁相变n在JT 1和JT 2型的扭曲，分别。与FM-AFM过渡相比，FM-AFM过渡需要更大的应变。密度泛函$+U$计算还表明，磁矩显着减少，在大应变，由于强烈的重叠之间的Fe和O原子。这些转变的起源进行了讨论，在双交换和超交换相互作用之间的竞争。因此，氧和Fe的位移负责的磁相变和磁矩的减少。
2013-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Assessing exchange-correlation functional performance in the chalcogenide lacunar spinels GaM$_4$Q$_8$ (M = Mo, V, Nb, Ta; Q = S, Se)
我们进行系统的密度泛函理论（DFT）计算，以评估各种交换相关势$V_{xc}$在描述硫属化物GaM $_4$ Q $_8$腔隙尖晶石（M=Mo，V，Nb，Ta; Q=S，Se）的性能。我们在$V_{xc}$的四个不同水平上研究了空隙尖晶石中晶体结构（立方和菱面体对称性）、电子结构、磁性、电导率和晶格动力学的依赖性：局域密度近似（LDA）、广义梯度近似（GGA）、元GGA和分数Fock交换混合。我们发现，LDA显着表现不佳的GGA和更高层次的泛函预测晶格常数。LDA也未能正确描述家族中的磁性，并且对于某些组合物，它没有发现基态扭曲的晶体结构。Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和PBE修订的固体（PBESol）GGA泛函在预测晶格常数以及电子结构方面表现得相当不错。我们发现，具有原位库仑相互作用的GGA（GGA $+U$）在扭曲的极性$R3m$相中产生半导体态是不必要的。然而，加上Hubbard $U$值在1 $\sim$ 2 eV范围内，改善了GGA泛函的定量性能。元GGA功能扫描预测合理的晶格常数和电子结构，它表现出类似的GGA $+U$泛函小$U$值的行为。混合泛函HSE 06在预测晶格常数方面是准确的，但导致菱形相中的带隙为$\approx$ 1 eV，这高于实验估计的0.2 eV。我们的研究结果表明，准确的定性和定量模拟的腔隙尖晶石家庭与DFT需要仔细注意…
2019-09-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Structural and electronic properties of V2O5 and their tuning by doping with 3d elements - Modelling with DFT+U method and dispersion correction
碱性离子电池的新电极材料是一个及时的话题。在众多的正极材料中，V_2O_5是最受关注的正极材料之一。虽然具有非常高的理论容量，但在实践中，其性能受到低稳定性和差导电性的阻碍。关于V2 O 5的理论描述，普通的DFT-GGA计算不能再现电子和晶体结构。当带隙被低估时，层间距被高估，因为弱色散相互作用在GGA中没有被正确描述。在这里，我们表明，DFT+U方法和半经验D2校正的组合可以弥补GGA近似的缺点，当涉及到V2 O 5的建模。与常规PBE计算相比，PBE+U+D2计算在计算量略有增加的情况下，完全再现了V2 O 5的实验禁带，而晶格参数的误差仅为百分之几。采用所提出的PBE+U+D2方法，我们研究了3d元素（从Sc到Zn）掺杂的V2 O 5。我们发现，结构和电子参数的掺杂的影响。最重要的是，掺杂后电导率有望显著增加，这对于V2 O 5在金属离子电池中的应用非常重要。
2018-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Study of self-interaction errors in density functional predictions of dipole polarizabilities and ionization energies of water clusters using Perdew-Zunger and locally scaled self-interaction corrected methods
我们研究了自相互作用误差（SIE）对三种日益复杂的非经验密度泛函近似（DFA）--局域自旋密度近似（LDA）、Perdew-Burke-Ernzherof（PBE）广义梯度近似（GGA）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA--模拟的水团簇静态偶极极化率的影响，在Fermi-Löwdin轨道SIC（FLO-SIC）框架中使用Perdew-Zunger自相互作用校正（PZ-SIC）能量泛函。我们的研究结果表明，虽然所有三个DFA高估了集群的极化率，描述系统地提高从LDA到PBE到SCAN。自相关自由SCAN预测极化率相当准确的平均绝对误差（MAE）为0.58玻尔$^3$相对于耦合集群单打和双打（CCSD）值。使用PZ-SIC去除SIE正确地降低了DFA极化率，但是过度校正，导致SIC-LDA、-PBE和-SCAN中的极化率被低估。最后，我们应用了最近提出的局域尺度SIC（LSIC）方法，该方法使用准自洽方案，并使用动能密度比作为等轨道指标。结果表明，LSIC极化率与最新CCSD极化率的平均绝对误差分别为0.08 Bohr $^3$（LSIC-LDA）和0.06 Bohr $^3$（LSIC-PBE）。同样，电离能估计值作为LSIC预测的最高占据能量本征值的绝对值，也与CCSD（T）电离能非常一致，LSIC-LDA的MAE为0.4 eV，LSIC-PBE为0.04 eV。LSIC-LD…
2020-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles Studies on Structural, Electronic, Optical and Mechanical Properties of Inorganic CS2NaTlX6 (X = F, Cl, Br) Double Halide Perovskites
在密度泛函理论的基础上，采用广义梯度近似（GGA）中的PBE泛函，计算了无铅卤化物双钙钛矿化合物Cs2NaTlX6 X = F，Cl，Br的结构、电学、光学和力学性质，计算了它们的晶格常数、晶胞体积、总能量、体积模量、压力导数、电子态密度揭示了该化合物的半导体性质，能带结构显示了带隙的直接性质，引入HSE 06泛函修正了GGA中低估的带隙，计算了该化合物的能带结构。PBE功能。实部和虚部的介电函数，吸收系数，能量损失函数，反射率，折射率和消光系数进行了分析和解释的电子结构。
2023-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Density-gradient-free variable in exchange-correlation functionals for detecting inhomogeneities in the electron density
提出了密度泛函理论中交换和关联泛函的另一种近似形式。该近似依赖于变量$u$，该变量能够在不使用$ρ$的衍生物的情况下检测电子密度$ρ$中的不均匀性。相反，$u$取决于轨道能量，轨道能量也可以用来测量系统与均匀电子气的区别。从Perdew，Burke和Ernzerhof（PBE）的功能开始[Phys. Rev. Lett. 77，3865（1996）]，构造了依赖于$u$的泛函。对固体的晶格常数、体积模量和内聚能的测试表明，这种$u$依赖的PBE样泛函平均与原始PBE或其固态版本PBESol一样准确。由于$u$比广义梯度近似（GGA）的泛函（如元GGA中使用的PBE和$α$）中使用的约化密度梯度$s$具有更大的非局域性，因此它肯定会对未来更精确的交换相关泛函的发展有用。
2018-12-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electronic properties of the FeSe/STO interface from first-principle calculations
与实验结果相比，在LDA、PBESol和PBE交换相关（xc）泛函中，尽管失配从LDA到PBE逐渐减小，但计算的FeSe体晶格常数仍然偏小。另一方面，在块状SrTiO 3（STO）中，LDA过结合，PBE欠结合，PBESol与实验最一致。在相反方向的错误，在FeSe单层STO上的应变取决于xc功能，特别是在非磁性状态下，被强烈高估。在这项工作中，我们调查的xc功能和磁性的影响，在密度泛函计算上的电子成键性质和电荷转移的FeSe单层STO衬底上。此外，我们考虑了虚晶近似下的氧空位效应。在与早期的工作，我们发现，能带结构的棋盘形反铁磁配置符合最好的实验，此外，FeSe的相对应变是最好的描述。对于一个小的空位浓度，在最近的实验中，FeSe单层Ti层的距离增加，而对于更高的浓度，它减少。
2016-05-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
SCAN: An Efficient Density Functional Yielding Accurate Structures and Energies of Diversely-Bonded Materials
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）是一种广泛应用于材料和分子的电子结构理论。对于大型系统、从头计算分子动力学和高通量功能材料的搜索，DFT是特别需要的。DFT的精度和计算效率受到其交换相关能近似的限制。目前，局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）主要是由于它们的效率主导材料计算。我们在这里表明，最近开发的非经验的强约束和适当规范（SCAN）元GGA显着提高LDA和标准Perdew-Burke-Ernzerhof GGA的几何形状和能量的多样性结合的材料（包括共价键，金属，离子，氢，范德华键）在可比的效率。因此，即使对于软物质，SCAN也是有用的。通常，SCAN匹配或改进计算昂贵的混合泛函的精度，几乎是GGA的成本。因此，预计SCAN将对材料科学产生广泛的影响。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
First principle studies on electronic and thermoelectric properties of Fe$_{2}$TiSn based multinary Heusler alloys
具有8/18/24价电子数（VEC）的合金是在低温和高温下高效能量转换和制冷应用的有希望的候选者。采用WIEN 2k程序中的全势线性缀加平面波方法，结合PBE $-$ GGA和TB $-$ mBJ交换势和Boltzmann输运理论，研究了体系的电子结构和TE输运性质.计算的单晶弹性常数、声子色散和声子态密度证实了这些系统是力学和动力学稳定的。TE输运性质通过包括从计算的弹性性质计算（$κ^{elastic}_{L}$）和从声子色散曲线（$κ^{phonon}_{L}$）的两种方法获得的热导率的晶格部分（$κ_{L}$）来计算。在Fe $_{2}$ TiSn的Ti/Sn位置处的等价/异价取代的大质量差/应变波动引起的强声子$-$声子散射降低了晶格热导率，这导致Fe $_{2}$ Sc $_{0.25}$ Ti $_{0.5}$ Ta $_{0.25}$ Al $_{0.5}$ Bi $_{0.5}$在900 K下的高\textit{ZT}值为0.81。利用PBE $-$ GGA和TB $-$ mBJ泛函计算的能带结构对TE输运性质进行了比较分析，发现TB $-$ mBJ方案得到的\textit{ZT}值明显高于基于PBE $-$ GGA的值.计算出的相对低的晶格热导率和高的\textit{ZT}值表明，等价/异价取代的Fe $_{2}$ TiSn是中高温废热回收的有希望的候选者。
2022-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Restoring the density-gradient expansion for exchange in solids and surfaces
成功的现代广义梯度近似（GGA）偏向于原子能。恢复交换的第一原理梯度展开在很宽的密度梯度范围内消除了这种偏差。我们介绍PBESol，一个修订的Perdew-Burke-Ernzerhof GGA，提高了致密填充固体及其表面的平衡性能。
2008-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Thermal PBE in warm dense matter: Does it matter and is it accurate?
Helmholtz–Zentrum Dresden–Rossendorf (HZDR)（德累斯顿罗森多夫亥姆霍兹中心）；University of California, Irvine（加州大学尔湾分校）
通过实现和系统基准测试热PBE泛函，证明其在Kohn-Sham密度泛函理论计算中显著改善温稠密物质性质描述，与路径积分蒙特卡洛参考数据高度一致且计算成本低。
2026-05-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.plasm-ph
A Hybrid Density Functional Theory Benchmark Study on Lithium Manganese Oxides
具有$0\leq x\leq 2$的锂锰氧化物尖晶石Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$是锂离子电池中阴极材料的重要实例。然而，通过第一原理方法如密度泛函理论对Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$的准确描述远非微不足道，这是由于其复杂的电子结构，具有各种能量接近的电子和磁性状态。研究发现，局域密度近似和广义梯度近似（GGA）都不能正确描述Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$.在这里，我们报告了一个广泛的基准不同的锂$_x$锰$_y$ O $_z$系统使用的混合泛函PBE 0和HSE 06，以及最近推出的本地混合泛函PBE 0 r。我们发现，所有这些泛函产生能量，结构，电子和磁性与实验数据吻合得很好。PBE 0 r泛函的显着好处是，它只依赖于现场Hartree-Fock交换，是一个大大减少的计算工作量，可与GGA泛函。此外，PBE 0 r中的Hartree-Fock混合因子小于PBE 0，这改善了（锂）锰氧化物的结果。对Li $_x$ Mn $_2$ O $_4$的研究表明，Mn的两种氧化态+III和+IV共存。Mn $^\text{III}$离子处于高自旋态，相应的MnO $_6$八面体是Jahn-Teller畸变的。Mn $^\text{III}$和Mn $^\text{IV}$之间的比率以及因此电子结构随着Li含量而变化，而在从$x=0$到$1$的范围内…
2020-04-15 cond-mat.mtrl-sci
A precaution for the hybrid density functional calculation of open-shell systems
我们发现，一个天真的处理开壳层系统的混合密度泛函计算忽略自旋依赖性会导致显着的错误，由于一种自相互作用，是不会出现在自旋相关的计算。作为数值算例，我们比较了LDA、GGA和PBE 0对C $_{60}$分子电离势和电子亲合势的计算结果，以及GGA和HSE对硅单晶单空位的计算结果.
2016-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Dependency of XC functionals and role of 3s(2p) orbitals of Co(Si) as core/valence states on the vibrational and thermodynamic properties of CoSi
第一性原理声子计算和密度泛函理论（DFT）在研究材料的动力学和热学性质中起着重要的作用。在这里，我们调查的交换相关（XC）功能的振动和热力学性质的CoSi的效果。研究了Co（Si）的3s（2 p）轨道作为核价态对该化合物声子性质的影响。声子计算采用有限位移法和超原胞方法，并利用DFT计算得到的平衡晶体结构。计算结果与已有的实验结果进行了比较。三个XC泛函，即，用LDA、PBESol和SCAN计算了该化合物的声子色散、声子态密度（DOS/偏态密度）和热学性质。发现SCAN给出的最高声子频率为$\sim$ 56 meV，这与实验值很好地吻合，而LDA（PBESol）给出的$\sim$ 54（$\sim$ 55）meV。对于所有的泛函，零点能计算为$\sim$ 10 kJ/mol。LDA、PBESol和SCAN的德拜温度（$Θ_{D}$）分别计算为$\sim$ 626 K、$\sim$ 638 K和$\sim$ 650 K。由LDA得到的$Θ_{D}$与文献值吻合较好。声子色散和声子态密度依赖于Co（Si）的3s（2 p）轨道是芯态还是价态。但是，这种轨道依赖性似乎对该化合物的热性质无关紧要。
2020-10-17 cond-mat.mtrl-sci
