Main physical characteristics of crystal, magnetic and electronic structures of Ce3+-based perovskites CeTmO3 [Tm3+ = Sc, Ti, V] investigated via the first-principles computational utilizing LDA, PBE-GGA and WC-GGA functionals
采用第一性原理计算方法，系统研究了铈基钙钛矿CeTmO 3 [Tm 3 + = Sc，Ti，V]的主要物理性质、晶体结构、磁性和电子结构.基于密度泛函理论，在Perdew-Burke-Ernzerh和Wu-Cohen的局域密度近似和广义梯度近似下，得到了全势线性缀加平面波。优化后的晶体参数表明，化合物的晶体属立方结构（空间群Pm-3 m，no.221），晶格常数与实验值吻合较好。计算的电子能带结构、态密度和电荷密度揭示了CeTmO 3的金属性质，除了[Tm 3 + = Sc]外，CeTmO 3表现出半金属特性。此外，所有的泛函提供了几乎相似的晶体结构的结果，DOS以及自旋磁矩确认CeTmO 3是铁磁（FM）金属。
2020-09-19 cond-mat.mtrl-sci
Comparing the performance of LDA and GGA functionals in predicting the lattice thermal conductivity of semiconductor materials: the case of AlAs
在这篇文章中，我们评估了两种不同的交换相关泛函在体半导体晶格热导率的第一性原理预测中的性能，即局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof实现。这两个泛函示出与实验测量结果吻合良好。这两个泛函之间的一致性似乎有点令人惊讶，因为已知LDA会过度结合，而GGA会软化原子间的键。这些特征应该会极大地影响晶格热导率的第一性原理预测所必需的系统原子间力常数的值。在这项研究中，我们表明，这种近似引入的错误往往会抵消自己。在LDA的情况下，过结合产生更大的绝对三阶IFC，这往往会增加三声子散射率。另一方面，更大的绝对二阶IFC导致更大的声光声子带隙，这又降低了三声子散射的可用相空间，补偿了由于更硬的IFC而导致的散射率的增加。
2018-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Impact of the electron-electron correlation on phonon dispersions: failure of LDA and GGA functionals in graphene and graphite
我们使用各种从头算方法计算了石墨烯和石墨中选定声子模式的电子-声子耦合（EPC）。GW方法中包含的非局域交换相关效应使A $'_1$ { \bf K}模式的平方EPC相对于LDA和GGA近似中的密度泛函理论强重整化了近80 $%$。在GW中，A $'_1$ { \bf K}模式的声子斜率几乎是GGA和LDA中的两倍，与非弹性X射线散射和拉曼光谱的声子色散一致。混合B3 LYP泛函在{ \bf K}处高估EPC约30%。在Hartree-Fock近似下，石墨烯结构在{ \bf K}处的A $'_1$声子之后的畸变下显示不稳定性。
2008-08-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Shell DFT-1/2 method towards engineering accuracy for semiconductors: GGA versus LDA
针对DFT的LDA/GGA带隙与半导体基本带隙不匹配的工程需求，对比不同XC泛函下shDFT-1/2计算多种共价半导体带隙的精度，揭示了提升能带结构计算准确性的规律与相关参数影响。
2022-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The melting curve of MgO from first principles simulations
基于密度泛函理论的第一性原理计算，采用局域密度近似（LDA）和广义梯度修正（GGA），以及投影增广波方法，模拟了在$0\le p \le 135$ GPa压力范围内直接共存的固体和液体MgO。计算得到LDA零压熔化温度为$ T_m^{\rm LDA} = 3110 \pm 50 $ K，与实验数据吻合较好。计算得到的GGA零压熔化温度$ T_m^{\rm GGA} = 2575 \pm 100 $ K明显低于LDA的熔化温度，但在高压下GGA和LDA熔化曲线之间的差异大大减小。LDA计算的零压熔化斜率为$dT/dp \sim 100$ K/GPa，其比目前可用的实验斜率高三倍以上（Zerr和Boehler，Nature { \bf 371}，506（1994））。随着压力的增加，熔化曲线明显偏离实验曲线。在135 GPa的核幔边界压力下，MgO熔体的温度为$T_m = 8140 \pm 150$ K.
2005-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Pseudopotential study of binding properties of solids within generalized gradient approximations: The role of core-valence exchange-correlation
在密度泛函理论的从头计算赝势计算中，价电子和芯电子之间的非线性交换关联相互作用经常通过赝势线性地处理。我们讨论的准确性和局限性，这种近似的局部密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA），我们发现描述的核心价交换相关性显着不同的比较。(1)一些典型的固体的结合性能的评价，我们证明了赝势的方法，即芯价交换相关的线性化都是准确的，并限制在相同的方式在GGA在LDA。(2)检查的做法进行GGA计算使用LDA内的赝势，我们表明，随后的结果显着不同，从使用GGA内的赝势。作为这些差异的主要来源，我们确定了LDA和GGA的核心价交换相关性的不同行为，因此，大大有助于GGA引起的变化计算的结合性能。
1997-07-23 cond-mat.mtrl-sci
First-principles LDA+U and GGA+U study of plutonium oxides
采用全电子投影缀加波（PAW）方法，从第一性原理出发研究了PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的电子结构和性质.用局域密度近似（LDA）+ $U$和广义梯度近似（GGA）+ $U$方法解释了局域Pu $5f$电子之间的强烈在位库仑排斥.我们讨论了如何PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的性能受到影响的选择的$U$以及选择的交换相关势。此外，还研究了Pu $_{2}$ O $_{3}$的氧化反应，导致形成PuO $_{2}$，及其对$U$和交换相关势的依赖性。研究结果表明，通过选择合适的$U$，可以准确、一致地描述PuO $_{2}$和Pu $_{2}$ O $_{3}$的结构、电子和热力学性质，从而为Pu基材料氧化还原过程的模拟提供了可能.
2007-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Characterization of Thin Film Materials using SCAN meta-GGA, an Accurate Nonempirical Density Functional
我们讨论了自洽获得的单层石墨烯和一些超越石墨烯化合物的基态电子性质，包括过渡金属二硫属化物（TMD）的薄膜，使用最近提出的强约束和适当赋范（SCAN）的元广义梯度近似（meta-GGA）的密度泛函理论。SCAN元GGA的结果进行了比较的基础上的局部密度近似（LDA）以及广义梯度近似（GGA）。正如预期的那样，GGA产生了与LDA相关的扩展的晶格和软化的键，但是SCAN元GGA系统地提高了与实验的一致性。我们的研究表明，效率的扫描功能准确建模的层状材料的电子结构在高通量计算更普遍。
2017-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Phase Separation in Li$_x$FePO$_4$ Induced by Correlation Effects
我们报告了LDA和GGA再现混合价Li $_x$ FePO $_4$化合物的相稳定性和热力学的重大失败。实验上，已知Li $_x$ FePO $_4$组合物（$0 \leq x \leq 1$）是不稳定的，并且相分离成Li FePO $_4$和FePO $_4$。然而，用LDA/GGA的第一性原理计算产生能量上有利的中间体化合物，因此没有相分离。LDA/GGA的这一定性失败似乎有其起源在LDA/GGA的自相互作用，使混合价态Fe离子的电荷离域，并通过明确考虑在这种材料中的相关效应进行校正。这用LDA+U计算证明，其正确地预测了Li $_x$ FePO $_4$中$U-J \gtrsim 3.5$ eV的相分离。中间体化合物的不稳定的起源被确定为在不同的铁网站的电子本地化和电荷有序。相关性的引入还在FePO $_4$ /Li $_x$ FePO $_ 4$和Li/Li $^+$电极之间产生更准确的电化学反应能量。
2004-05-13 cond-mat.mtrl-sci
More-Realistic Band Gaps from Meta-Generalized Gradient Approximations: Only in a Generalized Kohn-Sham Scheme
与局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）不同，元广义梯度近似（meta-GGA）的计算通常根据广义Kohn-Sham（gKS）形式主义进行。交换相关势的gKS方程是非乘法的，这阻止了系统的比较元GGA能带结构的LDA和GGA。我们实现了优化的有效势（OEP）的元GGA的周期性系统，这使我们能够进行元GGA计算在相同的KS方式为LDA和GGA。我们将OEP应用于几个元GGA，包括新的SCAN功能[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]。我们发现meta-GGAs的KS能隙和KS能带结构与GGAs的接近。它们比偏-GGA的更真实的gKS能隙小，但可能接近精确KS势的能带结构中不太真实的能隙，如通过与EXX+RPA OEP势的能隙比较可以看出的。在OEP计算中，众所周知的元-GGA的网格敏感性要严重得多。
2016-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles LDA+U and GGA+U study of neptunium dioxide
我们进行了系统的第一性原理研究，计算的电子结构，力学性能，声子色散曲线的NpO $_{2}$。局域密度近似$+U$和广义梯度近似$+U$的形式已被用来解释强烈的本地Np $5f$电子之间的库仑排斥。通过选择Hubbard \emph{U}参数在4 eV左右，Np 5 \emph{f}和O2 \emph{p}的轨道占据特性与最近的实验结果吻合得很好[J. Nucl. Mater. \textbf{389}，470（2009）]。与我们以前对ThO $_{2}$的研究相比，我们注意到Np O $_{2}$中存在更强的共价性，这是由于Np的5个\emph{f}电子的更多局域化行为与锕系元素所表现出的局域化-离域化趋势一致。
2009-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Properties of real metallic surfaces: Effects of density functional semilocality and van der Waals nonlocality
我们计算了Al，Cu，Ru，Rh，Pd，Ag，Pt和Au的清洁（111），（110）和（100）表面的表面能，功函数和层间表面弛豫。这些金属表面中的许多具有技术或催化应用。我们将实验参考值与局部密度近似（LDA）、Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA）、PBESol（固体PBE）GGA、SCAN元GGA和SCAN+ rVV 10（具有远程范德华或vdW校正的SCAN）的参考值进行比较。与不确定的实验值最接近的协议是通过最简单的密度泛函（LDA）和最复杂的通用（SCAN+ rVV 10）。长程vdW相互作用使表面能增加约10%，功函数增加约1%。LDA通过比通常更强的误差消除作用来处理金属表面。PBE产生最被低估和大概最不准确的表面能和功函数。表面能内的无规相近似（RPA）也报告。层间弛豫从不同的泛函是在合理的协议彼此，通常与实验。
2017-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
A comparative study for structural and electronic properties of single-crystal ScN
本文采用基于密度泛函理论的FP-LAPW方法，在LDA、PBE-GGA、EV $_{ex}$ -PWPDMATHABMN-GGA和EV $_{ex}$ -GGA-LDA $_{co}$四种方法的基础上，对ScN在RS、ZB、WZ和CsCl四种相的结构和电子性质进行了比较研究。根据本工作中使用的所有近似，RS相是稳定的基态结构，并在高转变压力下转变为CsCl相。虽然PBE-GGA和EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA提供了更好的结构特征，例如平衡晶格常数和体积模量，但是只有EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA和EV $_{ex}$ -GGA-LDA $_{co}$给出了RS-ScN的非零、正的间接能隙，与实验结果相当。通过用U的势参数修正Sc定域d轨道的库仑自相互作用和交换关联相互作用，用$_{ex}$ -GGA+U $^{SIC}$计算方法，将ScN的RS相间接带隙扩大到相应的测量值。的EV $_{ex}$ -PW $_{co}$ -GGA计算也提供了良好的结果，在ZB，WZ，CsCl相的ScN的结构和电子特性与文献中的理论数据相媲美。当采用相同的交换相关能近似计算ScN的结构和电子性质时，EV $_{ex}$ -GGA和EV $_{ex}$ $_{co}$ -GGA+U $^{SIC}$是最好的两种方案.
2011-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the electronic structure of Co2FeSi from x-ray magnetic linear dichroism
支持和反对赫斯勒化合物Co2FeSi的半金属基态的实验证据都已发表。基于密度泛函理论的计算表明非半金属基态。有人认为，必须通过LDA+U方法考虑d电子的原位库仑相互作用，该方法预测U = 2.5的半金属基态。4.5 EV. X射线磁性线性二向色性（XMLD）可用作评估LDA+U方法的适当性的工具：LDA+U或GGA+U方案内的计算光谱不同于LDA或GGA内的那些。由于它能够分离不同的轨道对称性，XMLD使我们能够区分Co2FeSi电子结构的不同模型。在这篇文章中，我们将讨论实验XMLD光谱，并将它们与详细的第一性原理计算进行比较。我们的研究结果为LDA+U或GGA+U能带结构的不足提供了证据，而用GGA和固定自旋矩为6 μ B的约束计算则给出了实验与理论之间更好的总体一致性。
2012-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio lattice thermal conductivity of bulk and thin-film $α$-Al$\mathrm{_2}$O$\mathrm{_3}$
用局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）进行交换关联，从第一性原理出发计算了$α$ -Al $_2$ O $_3$体相和薄膜相的热导率（$κ$）.室温单晶LDA值$\sim39~$ W/mPDMATHABMR K与实验值$\sim35-39~$ W/mPDMATHABMR K符合得很好，而GGA值则小得多$\sim$ 26 $~$ W/mPDMATHABMR K。在整个温度范围内，LDA被发现稍微高估$κ$，而GGA强烈低估it. We计算结晶$α$ -Al $\mathrm{_2}$ O $\mathrm{_3}$薄膜的$κ$，并观察到最大79 $\%$减少$10~$ nm厚度。
2018-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Surface magnetism of Rh(001) from LDA+U calculations
我们报告的计算表明Rh（001）的表面磁矩的存在下，由磁性线性二色性实验检测到的有限时刻的动机。我们发现，虽然密度泛函与局部密度或广义梯度近似（LDA和GGA）的交换和相关产生一个非磁性的基态，GGA加上现场库仑相互作用U方法的应用预测表面磁性，从而提供了一个解决方案，长期存在的实验和理论之间的差异。计算的最外层Rh原子的磁矩随有效在位参数Ueff=U-J的强度而增加，当Ueff>=1.2 eV时，磁矩为1.24 μ_B，当Ueff=2.5 eV时，磁矩为1.24 μ_B.
2006-03-06 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of redox potentials in transition-metal compounds with LDA+U
局域密度近似（LDA）或广义梯度近似（GGA）中的第一性原理计算虽然非常成功，但已知低估了氧化还原电位，例如锂嵌入过渡金属化合物的氧化还原电位。我们认为，这种不准确性与LDA/GGA中电子自相互作用误差的抵消不足有关，并且可以通过使用DFT+ $U$方法对$U$参数进行自洽评估来改善。我们表明，使用这种方法，实验嵌锂电压的过渡金属化合物，包括橄榄石锂$_{x}$ MPO $_{4}$（M=Mn，Fe Co，Ni），层状锂$_{x}$ MO $_{2}$（$x=$ Co，Ni）和尖晶石样锂$_{x}$ M $_{2}$ O $_{4}$（M=Mn，Co），可以准确地再现。
2005-06-06 cond-mat.mtrl-sci
Influence of different exchange-correlation potentials on twisted structures of bilayer XS2 (X= Mo, Cr)
本文采用LDA、GGA和四种vdW修正的GGA方法研究了双层过渡金属双硫族化合物（TMDs）的晶体结构和电子结构。我们发现双层MoS2的GGA层间距与实验值吻合较好，但vdW校正方法仍需进一步改进。结果表明，具有扭转角的双层膜XS 2（X= Mo，Cr）的GGA层间距小于正常双层膜的GGA层间距，而LDA的情况则相反。GGA结果表明，带隙的减小是由于层间距的减小，平谷和导电带的出现是由于扭转角。我们的研究不仅为扭转二维材料的应用提供了有价值的信息，而且也将激发更多的相关研究。
2020-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Jahn-Teller distortion induced magnetic phase transition in cubic BaFeO$_{3}$
采用密度泛函理论（DFT）的局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）关联泛函，研究了立方BaFeO $_{3}$在铁磁（FM）和反铁磁（AFM）态下的电子和磁性结构.我们的LDA/GGA和LDA $+U$ /GGA $+U$计算结果表明立方BFO具有FM基态，与最近的实验结果一致.两种类型的Jahn-Teller（JT）失真，表示为JT 1和JT 2，被认为是。我们发现FM亚铁磁（FM）和FM AFM磁相变n在JT 1和JT 2型的扭曲，分别。与FM-AFM过渡相比，FM-AFM过渡需要更大的应变。密度泛函$+U$计算还表明，磁矩显着减少，在大应变，由于强烈的重叠之间的Fe和O原子。这些转变的起源进行了讨论，在双交换和超交换相互作用之间的竞争。因此，氧和Fe的位移负责的磁相变和磁矩的减少。
2013-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Assessing exchange-correlation functional performance in the chalcogenide lacunar spinels GaM$_4$Q$_8$ (M = Mo, V, Nb, Ta; Q = S, Se)
我们进行系统的密度泛函理论（DFT）计算，以评估各种交换相关势$V_{xc}$在描述硫属化物GaM $_4$ Q $_8$腔隙尖晶石（M=Mo，V，Nb，Ta; Q=S，Se）的性能。我们在$V_{xc}$的四个不同水平上研究了空隙尖晶石中晶体结构（立方和菱面体对称性）、电子结构、磁性、电导率和晶格动力学的依赖性：局域密度近似（LDA）、广义梯度近似（GGA）、元GGA和分数Fock交换混合。我们发现，LDA显着表现不佳的GGA和更高层次的泛函预测晶格常数。LDA也未能正确描述家族中的磁性，并且对于某些组合物，它没有发现基态扭曲的晶体结构。Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和PBE修订的固体（PBESol）GGA泛函在预测晶格常数以及电子结构方面表现得相当不错。我们发现，具有原位库仑相互作用的GGA（GGA $+U$）在扭曲的极性$R3m$相中产生半导体态是不必要的。然而，加上Hubbard $U$值在1 $\sim$ 2 eV范围内，改善了GGA泛函的定量性能。元GGA功能扫描预测合理的晶格常数和电子结构，它表现出类似的GGA $+U$泛函小$U$值的行为。混合泛函HSE 06在预测晶格常数方面是准确的，但导致菱形相中的带隙为$\approx$ 1 eV，这高于实验估计的0.2 eV。我们的研究结果表明，准确的定性和定量模拟的腔隙尖晶石家庭与DFT需要仔细注意…
2019-09-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
SCAN: An Efficient Density Functional Yielding Accurate Structures and Energies of Diversely-Bonded Materials
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）是一种广泛应用于材料和分子的电子结构理论。对于大型系统、从头计算分子动力学和高通量功能材料的搜索，DFT是特别需要的。DFT的精度和计算效率受到其交换相关能近似的限制。目前，局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）主要是由于它们的效率主导材料计算。我们在这里表明，最近开发的非经验的强约束和适当规范（SCAN）元GGA显着提高LDA和标准Perdew-Burke-Ernzerhof GGA的几何形状和能量的多样性结合的材料（包括共价键，金属，离子，氢，范德华键）在可比的效率。因此，即使对于软物质，SCAN也是有用的。通常，SCAN匹配或改进计算昂贵的混合泛函的精度，几乎是GGA的成本。因此，预计SCAN将对材料科学产生广泛的影响。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of the electronic, optical and elastic properties of CdIn2S4 spinel at the ambient and elevated pressure
采用第一性原理计算，在广义梯度近似和局域密度近似下，对CdIn 2 S4硫尖晶石进行了研究.在0 ~ 10 GPa的压力范围内计算了该化合物的结构、电子、光学和弹性性质，低于该化合物的相变压力。本文的主要结果之一是，以前在文献中遇到的争议的性质的CdIn 2S 4带隙得到解决，有利于间接的差距。带隙的压力系数估计为0.071/0.063 eV/GPa（GGA/LDA）与文献中的实验数据0.076或0.069 eV/GPa非常一致。计算的压力依赖性的晶胞体积遵循的实验结果非常密切。计算了声子距离、晶格常数和所有弹性常数与压力的关系。CdIn_2S_4的德拜温度的精确估计为280 K（LDA）和252 K（GGA）。弹性各向异性的CdIn 2S 4的可视化绘制三维依赖性的杨氏模量在晶格中的方向;它被建立，实现最低的杨氏模量值，如果外部应力沿晶轴施加。
2013-10-11 cond-mat.mtrl-sci
The role of non-local exchange in the electronic structure of correlated oxides
我们提出了一个系统的电子结构的几个原型相关的过渡金属氧化物：VO 2，V2 O3，Ti 2 O3，LaTiO 3，和YTiO 3的研究。在所有这些材料中，在低温绝缘相的局部和半局部密度近似（LDA和GGA）的密度泛函理论产生金属Kohn-Sham能带结构。在这里，我们表明，没有调用强相关效应，非本地交换的作用是必不可少的治疗LDA/GGA离域误差，并提供了一个带结构的描述与实验光电发射结果定性一致的电子性质。为此，我们利用混合泛函，混合一部分的非本地Fock交换与本地LDA交换相关势。最后，我们讨论了相关过渡金属氧化物中使用杂化泛函的优点和缺点。
2012-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Density-functional investigation of the rhombohedral to simple cubic phase transition of arsenic
我们报告我们的调查下压缩砷的晶体结构，主要集中在压力诱导的A7简单立方（SC）相变。两原子菱面体晶胞承受0 GPa至200 GPa的压力;对于每个给定的压力，允许晶胞长度和角度以及原子位置变化，直到获得完全松弛的结构。我们发现，最近和次近邻距离给出了最清晰的指示发生的结构相变。计算使用局域密度近似（LDA）和PBE和PW 91广义梯度近似（GGA-PBE和GGA-PW 91）的交换相关功能。在LDA中，A7到sc的转变发生在21+/-1 GPa处，在GGA-PBE中，在28+/-1 GPa处，在GGA-PW 91中，在29+/-1 GPa处;在这三种情况中的任何一种情况下，都没有观察到跨越转变的体积不连续性。我们使用k点网格密度为66 X66 X66，使我们能够提供可靠的收敛结果的A7到SC的砷过渡。
2008-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Band structure calculations of CuAlO2, CuGaO2, CuInO2 and CuCrO2 by screened exchange
报道了透明导电氧化物CuAlO 2、CuGaO 2、CuInO 2和CuCrO 2的密度泛函理论（DFT）能带结构计算.与标准局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）方法相比，使用混合泛函sX-LDA导致电子性质的显著改善。我们表明，由此产生的电子带隙比较以及与实验值和以前的准粒子计算，并显示正确的趋势相对于原子序数的阳离子（铝，镓，在）。由此产生的能量深度的Cu d和O p的水平和价带宽度是相当大的改进相比，LDA和GGA和良好的协议与可用的X射线光电子能谱学（XPS）数据。最后，我们显示了所有四个系统的介电函数的计算虚部。
2011-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Validation of density functionals for transition metals and intermetallics using data from quantitative electron diffraction
用定量会聚束电子衍射（QCBED）测量的精确的低阶结构因子（Fg）来验证不同的密度泛函理论（DFT）近似。采用多束离区轴（MBOZA）方法对过渡金属Cr、Fe、Co、Ni和Cu以及过渡金属基金属间化合物γ-TiAl、β-NiAl和γ1-FePd的23个低阶Fg进行了QCBED测量，并与采用局域自旋密度近似（LDA）和LDA+U以及不同广义梯度近似（GGA）泛函的DFT从头计算的Fg进行了比较。对于不同的材料和晶体结构，不同的泛函表现得非常不同。在GGA泛函中，PW 91和EV 93与实验确定的五种金属的低阶Fg实现了最佳的总体一致性，而PW 91对三种金属间化合物的性能最好。LDA+U的方法，通过仔细选择的U，实现了良好的匹配与实验测得的Fg本文研究的所有金属系统。类似于半导体的带隙，它建议，实验确定的低阶Fg可以用来调整LDA+U方法DFT计算金属和金属间化合物的U项。
2012-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Optimized Effective Potential Using The Hylleraas Variational Method
在电子结构计算中，优化有效势（OEP）是一种在密度泛函理论（DFT）中使用局部势精确处理交换相互作用的方法。我们提出了一种方法，使用密度泛函微扰理论结合的Hylleraas变分方法，找到OEP直接最小化，避免了任何未占状态的总和。该方法已实现内的平面波，赝势形式主义。用OEP方法计算了Zn掺杂半导体Si、Ge C、GaAs、CdTe和ZnSe，纤锌矿半导体InN、GAN和ZnO以及岩盐绝缘体CaO和NaCl的能带结构，并与局域密度近似（LDA）、广义梯度近似（GGA）和Hartree-Fock（HF）泛函的计算结果进行了比较。用OEP发现的带隙改善了LDA、GGA或HF的计算结果，Si的计算值为1.16eV，GAN为3.32eV，ZnO为3.48eV。与LDA相比，半芯d态的OEP能量也有很大提高。
2012-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of A1g phonons in YBa2Cu3O7 by means of LAPW atomic-force calculations
我们报告的第一性原理冻结声子计算YBa_2Cu_3O_7的无力几何和动力学矩阵的五个拉曼活性A1 g模式的测定。为了建立声子势的形状，在LAPW方法内计算原子力。两种不同的计划-局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）-用于处理电子交换和相关效应。我们发现，在LDA的情况下，得到的声子频率显示出约-10%的偏离实验值。与GGA相比，频率值有了明显的提高，特征向量也与实验结果非常吻合。
1997-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Structural, Vibrational, Elastic and Topological Properties of PaN Under Pressure
电子，结构，振动和弹性性能的PAN已在环境和高压下进行了研究，使用第一原理方法与几个常用的参数化的交换相关能。广义梯度近似（GGA）令人满意地再现了基态性质。在压力下，发现PaN经历了一个结构转变，从NaCl的R-3 m结构附近的58 GPa。（1，0，0）和（1，1，0）方向的声学声子支的高压行为以及C44弹性常数的异常，表明结构发生了转变。在GGA交换关联下，电荷密度的拓扑转变发生在结构转变附近，这可以被视为量子相变，其中序参量服从平均场标度律。然而，当调用其他交换相关泛函（局域密度近似（LDA）和混合泛函）时，拓扑转变是不存在的。因此，这构成了一个例子，GGA和LDA导致定性不同的预测，它是非常感兴趣的实验研究是否发生这种拓扑转变。
2013-08-14 cond-mat.mtrl-sci
5f Delocalization of Bulk FCC Americium and the (111) Surface: A FP-LAPW Electronic Structure Study
用WIEN 2K程序包中的全势线性缀加平面波（FP-LAPW）方法研究了面心立方结构的镅体相和（111）面的电子性质.在不同的理论水平上对Am的反铁磁基态进行了研究：（1）标量相对论与完全相对论;（2）局域密度近似（LDA）与广义梯度近似（GGA）。我们的结果表明自旋轨道耦合在决定体相和（111）面的电子性质方面起着重要的作用。在一般情况下，LDA被发现给一个更高的总能量相比，GGA的结果。自旋轨道耦合显示出类似的影响，表面计算，无论模型，GGA与LDA。用镅的5 f定域-离域跃迁解释了我们的结果。此外，还研究了面心立方（111）超薄膜（UTF）的表面能和功函数的量子尺寸效应。
2006-03-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Relative phase stability and lattice dynamics of NaNbO$_3$ from first-principles calculations
我们报告的总能量计算不同的晶体结构的NaNbO $_3$在一个范围内的晶胞体积使用全电子全电位（L）APW方法。我们采用局域密度近似（LDA）和Wu-Cohen形式的广义梯度近似（GGA-WC）来检验这些泛函对NaNbO $_3$复杂结构行为的描述的准确性。我们发现，LDA不仅低估了系统的平衡体积，但也预测了一个不正确的基态这种氧化物。另一方面，GGA-WC功能，显着提高了平衡体积，并提供了相对的相稳定性，更好地符合实验。然后，我们使用GGA-WC功能的立方NaNbO $_3$的声子色散曲线的计算，以确定在整个布里渊区的结构不稳定性的存在。最后，我们报告的结构不稳定性作为体积的函数在NaNbO $_3$和KNbO $_3$的比较计算，以提供见解的结构行为的K $_{1-x}$ Na $_x$ NbO $_3$固溶体的理解。
2011-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Employing semilocal exchange hole with an application to meta-GGA level screened range separated hybrid functional: A conventional wisdom method
区间分离的杂化密度泛函在精确描述分子和固体的各种性质方面是非常成功的。距离分离的混合泛函是从球平均或系统平均反向工程交换孔设计的。在目前的尝试中，我们采用筛选的范围分离的杂交功能方案的meta-GGA梯级通过使用陶-钼半局域交换孔（或功能）。本文提出的混合泛函在距离分离方案中利用了基于球平均密度矩阵展开的交换孔。对于缓变密度校正，我们采用基于局域密度近似（LDA）的交换空穴距离分离方案，并通过传统的智慧技术结合缓变的Tao-Mo增强因子。综合性能和测试结果表明，它准确地描述了几种分子的性质。这个筛选的杂化泛函最吸引人的特点是它将在meta-GGA水平上描述固态性质的实际上非常有用。
2017-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional limit of exchange-correlation energy functional approximations in density functional theory
研究了具有二维特征的各向异性体系中密度泛函理论的三维交换相关能泛函近似的行为。利用准二维电子气和双电子量子点两个简单模型，给出了局域密度近似（LDA）的{ \it基本极限}及其半局域扩展形式广义梯度近似（GGA）和亚广义梯度近似（MGGA），它们在强二维极限下的性能都比LDA差.这些缺点的起源是在本地（LDA）和半本地（GGA/MGGA）近似的能力来描述系统的交换相关孔的性质是非常非本地的2D字符。非局部泛函提供了一种替代的方法，明确的平均密度近似（ADA）被证明是非常准确的准二维电子气系统。我们的研究不仅与理解泛函有关，而且对半导体量子结构和材料如石墨和金属表面也有实际应用。我们还评论的影响，我们的研究结果的实际设备模拟的基础上（半）局部密度泛函方法。
1999-11-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetic states of iron-based superconducting compounds calculated by using GGA$+U$ method with negative \emph{U}
用局域自旋密度近似的第一性原理方法计算了高$T{_\textrm{c}}$铁基超导化合物BaFe $_{2}$ As $_{2}$和LaFeAsO中Fe原子的磁矩，得到的结果比实验值大得多。为了解决理论和实验之间的矛盾结果，我们采用了所谓的LDA $+ U$（或更准确地说，GGA $+ U$）技术与负\emph{U}的第一性原理计算。对BaFe $_{2}$ As $_{2}$和LaFeAsO分别在负\emph{U}、负$- 0.09$ Ry和负$- 0.10$ Ry下的计算值与实验值符合得很好。通过比较用简单GGA和负$U$的GGA $+ U$计算的\emph{d} -轨道占据数和自旋密度的差异，发现这两种化合物的磁矩与变磁性Fe $_{3}$ Al合金的低自旋态的情况相似.
2014-07-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A precaution for the hybrid density functional calculation of open-shell systems
我们发现，一个天真的处理开壳层系统的混合密度泛函计算忽略自旋依赖性会导致显着的错误，由于一种自相互作用，是不会出现在自旋相关的计算。作为数值算例，我们比较了LDA、GGA和PBE 0对C $_{60}$分子电离势和电子亲合势的计算结果，以及GGA和HSE对硅单晶单空位的计算结果.
2016-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Density functionals and half-metalicity in La2/3Sr1/3MnO3
采用密度泛函方法研究了La_（2/3）Sr_（1/3）MnO_3的电子结构和平衡几何构型.通过引入空穴和补偿胶凝背景来处理掺杂。局域密度近似（LDA）的结果同意与以前的LDA计算，与平衡体积5.3%太小，多数和少数自旋状态存在于费米能级的放松系统。广义梯度近似（GGA）提供了一个定性改进的描述系统，更现实的体积，和半金属行为的松弛结构，这使得研究需要理论relaxation.The理想的MnO 2终止（001）表面，然后描述明确的掺杂。
2005-11-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
On the crystalline structure of orthorhombic SrRuO$_3$: A benchmark study of DFT functionals
通过研究基态正交SrRuO $_3$的晶体结构，我们提出了一个基准研究的一些最流行的密度泛函理论（DFT）的方法从局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），和混合功能的家庭。最近在室温下稳定SrRuO $_3$的四方相和单斜相的实验成功揭示了通过应用第一性原理计算精确描述这种材料的几何形状的能力。因此，我们的工作旨在分析不同的DFT泛函的性能，并提供一些建议，为未来的研究SrRuO $_3$。将所得结果与低温实验数据进行比较表明，修正的固体GGA具有较好的精度和较低的计算成本，是计算晶格常数和体积的最佳选择。然而，当倾斜和旋转角度出现在场景中时，修改的GGA与混合方案的组合成为最优选的选择。值得注意的是，LDA泛函的较差性能在某种程度上被其对SrRuO $_3$的电子和磁性结构的真实再现所补偿，如果还考虑物理特征，则使其成为强有力的竞争者。
2016-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Re-thinking CO adsorption on transition-metal surfaces: Density-driven error?
CO分子在金属表面的吸附是Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）中一个重要的未解决的问题。我们提出了一个详细的研究一氧化碳吸附在fcc（111）表面的3d，4d和5d金属使用非经验半局域密度泛函的交换相关能：局域密度近似（LDA），两个广义梯度近似或GGA（PBE和PBESol），和一个元GGA（SCAN）。由于满足更精确的约束条件，从LDA到PBE或PBESol到SCAN的结果得到改善的典型误差模式（如之前对自由分子和自由过渡金属表面所发现的）在这里没有发现。相反，对于过渡金属表面上的CO吸附，我们发现，虽然SCAN overbinds远低于LDA，它overbinds略高于PBE。此外，测试的泛函经常预测错误的吸附位点，正如在“CO/Pt（111）之谜”中首次指出的LDA和GGA。这种异常的模式使我们怀疑PBE和SCAN在这个问题上的错误是与分子和金属表面之间不正确的电荷转移相关的密度驱动的自相互作用错误。我们指出，由变分原理，过度绑定的近似泛函将减少，如果该功能不适用于其自洽密度的吸附系统，但一个准确的或更正确的密度为该系统。最后，我们表明，CO在Pt（111）的位置偏好是正确的，并提高了吸附能的PBE功能，而不是使用自洽的PBE密度，但PBE+U密度。由此产生的修正PBE总能量是大得多的吸附系统比其解吸的成分，显示的错误是在吸附系统的密度。这似乎在原则上解决了“CO…
2019-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional study of plutonium monoxide monohydride
在LDA/GGA和LDA/GGA+U的框架下，采用密度泛函方法研究了一氢化钚（PuOH）的结构、电子、力学、光学和热力学性质.根据总能量计算，预测PuOH的最低能量晶体结构为F-43 m（No.216）空间群.在LDA+U框架下，F-43 m-PuOH的晶格常数计算值与实验值符合较好，相应的基态被预测为反铁磁电荷转移绝缘体.通过电子结构分析，研究了PuOH的成键特性，发现PuOH中存在较强的Pu-O键和较弱的Pu-H键，并计算了PuOH的弹性常数、弹性模量和德拜温度等力学性质以及反射率和吸收系数等光学性质。计算了F-43 m-PuOH的声子谱，验证了其动力学稳定性。一些热力学量，如比热的评估。最后计算了PuOH的生成能、PuOH和PuOH包覆的Pu的氧化反应能，与实验值符合较好.
2016-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and Optical Properties of γ- and θ- Alumina by First Principle Calculations
在密度泛函理论（DFT）框架下，用第一性原理研究了γ-Al_2O_3和θ-Al_2O_3的电子和光学参数.计算方法是基于全势线性缀加平面波方法（FP-LAPW）的广义梯度近似（GGA），局域密度近似（LDA），和修改的贝克-约翰逊势（mBJ）。结果表明，γ-Al 2 O3和θ-Al 2 O3的直接带隙分别为5.375 eV和4.716 eV。这些材料的一些光学参数也进行了研究。γ-Al_2O_3和θ-Al_2O_3的介电常数实部分别为3.259和3.694，与实验值（3.416）接近。γ-Al_2O_3和θ-Al_2O_3的折射率分别为1.806和1.922，与实验值1.86吻合较好。GGA的结果与实验结果一致，并且优于其他近似。GGA和LDA结果之间没有显著差异。结果表明，该材料可作为太阳能电池结构中的透明导电层，可在较宽的能量范围内工作。
2019-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Half-Metallic Ferrimagnetism in Mn_2VAl
我们发现Mn_2VAl是一种化合物，对于该化合物，密度泛函理论中交换相关泛函的广义梯度近似（GGA）与通常的局域密度近似（LDA）相比，在预测的行为上发生了质的变化。GGA的应用导致Mn_2VAl是一个半金属亚铁磁体，少数通道是导电的。分析了其电子结构和磁结构，并与等结构增强半金属Fe_2VAl进行了对比。
1999-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Assessing exchange-correlation functional performance for structure and property predictions of oxyfluoride compounds from first principles
受有序氟化物和氟氧化物的电子和光学性质设计的复兴的启发，我们提出了一个密度泛函理论（DFT）研究19种材料的结构，从简单到复杂，和可变的氧氟比。我们专注于理解的准确性的交换相关势（$V_{xc}$）DFT预测的结构，电子和晶格动力学性质在四个不同的理论水平，\emph{i.e.}，局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），元GGA，和混合功能水平，其中包括分数的确切交换。我们详细研究了元GGA泛函MS 2 [Sun \emph{et al} .，物理学\修订版本\信件：\textbf{111}，106401（2013）]和SCAN [Sun \emph{et al} .，物理学\修订版本\信件：\textbf{115}，036402（2015）]，并且表明尽管元GGA在描述电子结构和声子频率方面显示出对LDA和GGA泛函的改进，但是氟化物和氟氧化物的静态结构性质通常由GGA级泛函PBesol更准确地预测。LDA计算的结果对于任何化合物都是不令人满意的，无论氧浓度如何。PBESol或HSE 06在所有氧化物或所有氟化物化合物中均具有良好的性能。对于氟氧化物，PBESol在所有氧浓度下的结构特性始终更准确，但是，我们强调需要对具有可变组成的氟氧化物进行详细的性能评估。“最佳”泛函预计将更强烈地依赖于感兴趣的属性。我们的研究提供了有用的见解，在选择一个$V_{xc}$，实现最佳的性…
2016-10-28 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of bcc chromium beyond the generalized gradient approximation (GGA)
Institute of Physics, Nicolaus Copernicus University（尼古拉·哥白尼大学物理研究所）；Department of Physics and Astronomy, Uppsala University（乌普萨拉大学物理与天文学系）；Center for Theoretical Physics of Complex Systems, Institute for Basic Science (IBS)（韩国基础科学研究院复杂系统理论物理中心）
本文通过GGA和多种meta-GGA功能化方法研究bcc铬的磁性，发现所有meta-GGA功能化均高估局部磁矩并增强磁摩擦，导致SDW态不稳定，TPSS功能化最接近GGA结果。
2026-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Orbital localization error of density functional theory in shear properties of vanadium and niobium
一般认为，密度泛函理论（DFT）能很好地描述大多数具有s、p和d轨道的元素，除了某些具有强定域和关联价电子的材料。在这项工作中，我们发现，广泛使用的交换相关（xc）泛函，包括LDA，GGA和meta-GGA，低估了剪切模量和相稳定性的V和Nb大大。另一方面，通常对相关系统更好的高级混合泛函在这两种简单金属中完全失效。这一惊人的失败是由于GGA的轨道定位误差，这是进一步恶化的混合泛函。这一观察结果证实了一个类似的失败的DFT+U和范德瓦尔斯泛函时，适用于V和Nb。为了解决这个问题，提出了一种半经验的DFT+J方法，它可以通过促进原位交换来使电子离域。此外，它被观察到，包括密度导数略有改善的性能的半局部泛函，与元GGA优于GGA，后者是优于LDA。这一发现表明，为了完全消除V和Nb中的轨道定域误差（主要来自d轨道）和离域误差（主要来自s和p轨道），从而更好地描述它们的电子结构，在Laplacian能级之外引入高阶密度导数是可能和必要的。同样的策略也适用于其他d电子和f电子系统。
2020-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Assessing r2SCAN meta-GGA functional for structural parameters, cohesive energy, mechanical modulus and thermophysical properties of 3d, 4d and 5d transition metals
本文系统评估了 r2SCAN 等半局域密度泛函对 22 种过渡金属结构、力学和热物理性质的计算精度，发现 r2SCAN 整体表现均衡，推荐其作为高通量评估过渡金属化合物热物理性质的主力方法。
2023-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermally-assisted-occupation density functional theory with generalized-gradient approximations
我们扩展了最近提出的热辅助占据密度泛函理论（TAO-DFT）[J. - D. Chai，J.Chem.Phys.136，154104（2012）]到广义梯度近似（GGA）交换相关密度泛函。相对于我们之前的TAO-LDA（即，TAO-DFT的局域密度近似），所得TAO-GGA对于广泛的应用，例如热化学、动力学和反应能是显著优越的。对于非共价相互作用，TAO-GGA与经验色散校正显示出优异的性能。由于TAO-LDA和TAO-GGA对具有强静态相关效应的系统的计算效率，它们被应用于研究电子性质（例如，单重态-三重态能隙、垂直电离势、垂直电子亲合势、基本能隙和对称化的冯诺伊曼熵），这对于传统的电子结构方法是非常具有挑战性的。并苯的基态在所有的链长下都是单态。随着并苯长度的增加，单重态-三重态能隙、垂直电离势和基本能隙单调减小，而垂直电子亲合势和对称化冯诺伊曼熵（即，多根特征的度量）单调地增加。
2014-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.atm-clus
Achieving accurate ionization potential of semiconductors by the efficient Kohn-Sham scheme of density functional theory
尽管密度泛函理论的Kohn-Sham（DFT-Kohn-Sham）方案在大量的应用中取得了巨大的成功，但由于局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）中的自相互作用误差以及在表面计算中难以使用渐近长程势，DFT-Kohn-Sham方案一直不能得到可靠的半导体电离势（IP）。利用一种近似的优化有效势（OEP），即Becke-Johnson'06交换，探讨了OEP计算半导体激电的能力，并采用了一种既适用于短程势又适用于长程势的表面技术。结合LDA相关性，近似OEP已经实现了17个半导体的IP精度，这是类似于更复杂的$GW$近似（GWA），与计算成本只有LDA/GGA。这是第一次，这开辟了系统计算的半导体IP的DFT-科恩-沙姆计划的方式。$v_{xc}$的长程部分对于固体表面并不像对于原子和分子那样重要，因为波函数主要束缚在平板上，而较少暴露于渐近区域。尽管如此，它对总IP的贡献很大，因此不应简单地忽略。在不包括其影响的情况下，相同的GWA过程不太可能同时实现普遍准确的带隙和准确的IP，如在实际计算中确实看到的那样。
2016-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, structural, and elastic properties of metal nitrides XN (X = Sc, Y): A first principle study
我们利用一个简单的，强大的，第一原理方法，基于基组优化与BZW-EF方法，研究过渡金属单氮化物的电子和相关性质：ScN和YN。我们解决了KS系统的方程自洽内的线性组合的原子轨道（LCAO）形式主义。结果表明，带隙和低能量导带，以及弹性和结构性能，可以计算出合理的精度时，LCAO形式主义是用来获得最佳的基础。我们计算的ScN的间接电子带隙（E $^\mathrm{Γ-X}_g$）为0.79（LDA）和0.88 eV（GGA）。在YN的情况下，我们预测间接带隙（E $^\mathrm{Γ-X}_g$）为1.09（LDA）和1.15 eV（GGA）。我们还计算了两个系统的平衡晶格常数，体积模量（B $_{o}$），有效质量和弹性常数。我们的计算值与实验值非常吻合，后者是可用的。
2012-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Role of semi core levels in determining the band-gaps of semiconductors: First-principles calculations with model Hamiltonians
基于LDA/GGA近似的第一性原理计算结果低估了GaX（X = N，P和As）半导体中半芯3d能级的位置。LDA+U/GGA+U近似中的自相互作用校正方案被发现足以校正这种差异。这种校正的结果是半导体的带隙（E_g）也得到改善。人们一直认为，带隙校正来自修改的半芯价相互作用。我们研究这个经常使用的近似非常详细，并发现，虽然带隙变化高达0.63 eV的GaAs，0.42 eV的GaP和0.46 eV的GAN在这种方法内获得的U= 20 eV的Ga d状态，只有0.1 eV，0.1 eV和0.15 eV的GaAs，GaP和GAN产生的半芯价相互作用。随着U的增加，带隙不断改善。我们跟踪这种效果主要是在导带中的Ga 4d状态与阴离子p状态的相互作用。
2007-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Study of self-interaction errors in density functional predictions of dipole polarizabilities and ionization energies of water clusters using Perdew-Zunger and locally scaled self-interaction corrected methods
我们研究了自相互作用误差（SIE）对三种日益复杂的非经验密度泛函近似（DFA）--局域自旋密度近似（LDA）、Perdew-Burke-Ernzherof（PBE）广义梯度近似（GGA）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA--模拟的水团簇静态偶极极化率的影响，在Fermi-Löwdin轨道SIC（FLO-SIC）框架中使用Perdew-Zunger自相互作用校正（PZ-SIC）能量泛函。我们的研究结果表明，虽然所有三个DFA高估了集群的极化率，描述系统地提高从LDA到PBE到SCAN。自相关自由SCAN预测极化率相当准确的平均绝对误差（MAE）为0.58玻尔$^3$相对于耦合集群单打和双打（CCSD）值。使用PZ-SIC去除SIE正确地降低了DFA极化率，但是过度校正，导致SIC-LDA、-PBE和-SCAN中的极化率被低估。最后，我们应用了最近提出的局域尺度SIC（LSIC）方法，该方法使用准自洽方案，并使用动能密度比作为等轨道指标。结果表明，LSIC极化率与最新CCSD极化率的平均绝对误差分别为0.08 Bohr $^3$（LSIC-LDA）和0.06 Bohr $^3$（LSIC-PBE）。同样，电离能估计值作为LSIC预测的最高占据能量本征值的绝对值，也与CCSD（T）电离能非常一致，LSIC-LDA的MAE为0.4 eV，LSIC-PBE为0.04 eV。LSIC-LD…
2020-09-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Orthorhombic phase of La$_{0.5}$Bi$_{0.5}$NiO$_{3}$ studied by first principles
本研究通过第一性原理计算探究La$_{0.5}$Bi$_{0.5}$NiO$_{3}$正交相的电子结构，验证了轨道杂化对金属性与磁性的影响，发现LSDA方法与实验吻合，证实该材料为弱关联金属。
2017-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Predicting band gaps and band-edge positions of oxide perovskites using DFT and machine learning
局域或半局域密度近似下的密度泛函理论（DFT-LDA/GGA）已经成为固体电子结构理论中的主力，它在能量学和结构性质方面非常快速和可靠，但在预测半导体和绝缘体的带隙方面仍然非常不准确。使用第一性原理方法准确预测带隙是耗时的，需要混合泛函，准粒子GW，或量子蒙特卡罗方法。有效地校正DFT-LDA/GGA带隙并揭示这种校正中涉及的主要化学和结构因素对于在高通量计算中发现新材料是期望的。在这个方向上，我们使用DFT和机器学习技术来校正ABO 3钙钛矿氧化物的代表性子集的带隙和带边位置。依靠HSE 06混合泛函计算的结果作为带隙的目标值，我们发现这类材料的系统带隙校正为~1.5 eV，其中~1 eV来自向下移动价带，~0.5 eV来自提升导带。通过特征选择过程确定了决定带隙校正的主要化学和结构因素。
2022-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure Properties of UO2 as a Mott Insulator
本文利用密度泛函理论（DFT）研究了具有反铁磁1 k-、2k-和3 k-级结构的二氧化铀的结构、电子和磁性。在密度泛函理论中，通常的近似方法，如局域密度近似（LDA）或广义梯度近似（GGA），对于这种强关联电子系统，通常预测不正确的金属行为。采用Hubbard项修正f电子，LDA+U方法，以及采用屏蔽的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）混合泛函进行交换关联（XC），我们得到了正确的绝缘体基态行为，带隙与实验符合良好.
2019-07-06 cond-mat.mtrl-sci
First-principles accurate total-energy surfaces for polar structural distortions of BaTiO3, PbTiO3, and SrTiO3: consequences to structural transition temperatures
在基于第一性原理密度泛函理论的计算中，交换相关能泛函的具体形式，例如局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA），产生具有-2%和2%的典型误差的结构晶格参数。由于铁电相变的序参量--结构与极化之间的强耦合，导致对铁电相变温度特性的估计存在较大误差。在这里，我们采用了最近开发的GGA功能的吴和科恩[物理评论B 73，235116（2006）]和确定总能量表面的带中心扭曲的钛酸钡，钛酸铅，钛酸锶，并将它们与计算的基础上标准LDA和GGA。说明吴和科恩功能允许更好地估计在0 K的结构特性，我们确定了一组新的参数定义的有效哈密顿BaTiO 3的铁电转变。使用新的一组参数，我们进行分子动力学（MD）模拟下的有效压力p=0.0 GPa，p=-2.0 GPa，和p=-0.005T GPa。在p=-0.005TGPa下的模拟表明，铁电四元相的立方相到四方相的转变温度和c/a参数有明显的改善，而在较低温度下向正交相和菱形相转变的描述略有改善。我们的研究结果预示着很好的使用Wu-Cohen功能在纳米尺度的铁电体的研究，特别是在外延膜的形式，其中的性能取决于至关重要的晶格失配。
2010-09-15 cond-mat.mtrl-sci
