Assessment of long-range-corrected exchange-correlation kernels for solids: accurate exciton binding energies via an empirically scaled Bootstrap kernel
在含时密度泛函理论中，一类交换相关核函数，称为长程校正核函数（LRC），在计算固体中的激子效应中显示出了希望。我们进行了系统的评估现有的静态LRC内核（经验LRC，Bootstrap，和凝胶与间隙模型）的范围内的半导体和绝缘体，专注于光谱和激子结合能。我们发现，没有LRC内核是能够同时产生良好的光学光谱和定量准确的激子结合能的半导体和绝缘体。我们提出了一个简单而通用的，经验缩放的Bootstrap内核，产生精确的激子结合能的所有材料正在考虑，计算成本低。
2017-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Exchange-correlation kernels for excited states in solids
几个常见的近似的性能与时间相关的密度泛函理论的交换相关内核测试的元激发均匀电子气。虽然绝热局域密度近似给出了一个相当好的帐户的等离子体色散，系统误差指出，并追溯到忽略的波矢量依赖。为原子优化的内核被发现在扩展系统中表现不佳，由于在长波长限制的不正确行为，导致定量偏差，显着超过实验误差棒的等离子体激元分散在碱金属。
2001-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Deorbitalized meta-GGA Exchange-Correlation Functionals in Solids
最近，我们提出了一种从广义梯度近似（mGGA）交换相关泛函中去除显式轨道依赖的方法，将其转化为Laplacian依赖泛函，并在分子中得到了成功的应用。它使用一个近似的动能密度泛函（KEDF）参数化Kohn-Sham的结果（不是实验数据）在一个小的训练集。在这里，我们提出了广泛的验证计算周期性的固体，证明了相同的参数化，同样的脱轨也是成功的扩展系统。由于在其建设中使用的严格的限制和它最近的突出，我们的重点是在扫描元GGA。编码在\textsc{vasp}中的去轨道版本SCAN-L可以比原来的SCAN快三倍，这对于大规模从头算分子动力学来说是一个潜在的重大收获。
2018-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Orbital-free approximations to the kinetic-energy density in exchange-correlation MGGA functionals: tests on solids
Mejia-Rodriguez和Trickey [Phys. Rev. A 96，052512（2017）]最近的一项研究表明，应用于亚广义梯度近似（MGGA）的交换相关泛函的去轨道化程序（用近似的无轨道表达式代替精确的Kohn-Sham动能密度）可能会导致分子性质结果的重要变化。对于本工作，MGGA泛函的脱轨进一步研究，考虑到各种性质的固体。它示出，根据MGGA，常见的无轨道近似的动能密度可以足够准确的晶格常数，体积模量，和内聚能。对于用修正的Becke-Johnson MGGA势计算的带隙，脱轨道对结果有较大的影响。
2018-07-19 cond-mat.mtrl-sci
Pseudopotential study of binding properties of solids within generalized gradient approximations: The role of core-valence exchange-correlation
在密度泛函理论的从头计算赝势计算中，价电子和芯电子之间的非线性交换关联相互作用经常通过赝势线性地处理。我们讨论的准确性和局限性，这种近似的局部密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA），我们发现描述的核心价交换相关性显着不同的比较。(1)一些典型的固体的结合性能的评价，我们证明了赝势的方法，即芯价交换相关的线性化都是准确的，并限制在相同的方式在GGA在LDA。(2)检查的做法进行GGA计算使用LDA内的赝势，我们表明，随后的结果显着不同，从使用GGA内的赝势。作为这些差异的主要来源，我们确定了LDA和GGA的核心价交换相关性的不同行为，因此，大大有助于GGA引起的变化计算的结合性能。
1997-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Li+/H+ exchange in solid-state oxide Li-ion conductors
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）
本研究通过理论计算与机器学习模型，揭示了氧化物锂离子导体中Li+/H+交换的热力学驱动力及锂填充对导电性和湿度稳定性的影响。
2026-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of semilocal density functionals on solids and surfaces
最近，Tao和Mo（TM）提出了一种精确的通用非经验元广义梯度近似（meta-GGA）。交换部分由密度矩阵近似导出，而相关部分基于低密度或强相互作用极限下的TPSS相关的修改。为了进一步了解这种密度泛函，我们结合了TM交换部分与原来的TPSS相关性，并作出全面的评估，我们称之为TMTPSS功能，固体和固体表面上的这种组合。我们的测试包括22个晶格常数和体模量，30个半导体带隙，7个结合能，和表面交换相关能rs范围从2到3玻尔。我们的计算结果表明，TMTPSS功能是相当有竞争力的TM元GGA功能，改善后的非经验泛函LSDA，PBE GGA，和TPSS元GGA考虑的大多数属性。特别是，它显着提高了表面交换相关能量的计算，平均绝对误差只有1 erg/cm 2。
2016-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic exchange bias in Zn$_x$Mn$_{3-x}$O$_4$ ($x \leq 1$) solid solutions
用中子衍射方法测定了锌-$_x$-Mn $_{3-x}$-O $_4$（其中$x$ = 0，0.25，0.5，0.75和1）的钙钛矿固溶体的均匀、纯相的多晶样品。具有$x$ = 0.25、0.5和0.75的样品在低温下表现出移位的磁滞回线，这是在磁性复合材料中通常看到的交换偏置的特征。我们提出，不寻常的磁性行为出现的结果，亚铁磁和反铁磁区域是不同的，但缺乏长程有序的纳米级混合物。虽然在AC磁测量中看到一些玻璃态行为，但其幅度不足以解释所观察到的戏剧性交换偏置。此外，等温和热释电磁化测量区分这种材料从纯自旋玻璃。标题系统提供了一个铁磁Mn $_3$ O $_4$与反铁磁ZnMn $_2$ O $_4$合金化的见解，其中不同的磁性簇生长和渗透，以产生竞争订单之间的平稳过渡。
2009-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the performance of the Random Phase Approximation for exchange and superexchange coupling constants in magnetic crystalline solids
总能量的随机相近似（RPA）以前已被证明提供了一个定性正确的描述分子系统中的静态相关性，其中密度泛函理论（DFT）与本地泛函必然会失败。这立即提出了一个问题，即RPA是否也能够捕获强相关固体（如莫特绝缘体）的正确物理。由于强的电子局域化，在这样的系统中的磁相互作用是由超交换，在最简单的图片可以被看作是分子的静态相关的模拟占主导地位。在目前的工作中，我们调查的RPA的性能，用于评估在磁性固体NiO，MnO，Na 3Cu 2SbO 6，Sr 2CuO 3，Sr 2CuTeO 6，和单层的CrI 3，这是选择代表各种各样的磁相互作用的超交换和直接交换相互作用。结果表明，RPA可以精确地校正Hartree-Fock引入的大误差，与微扰展开所用的输入轨道无关。然而，在大多数情况下，可以使用DFT+U获得类似于RPA的精度，从计算的角度来看，DFT+ U明显更简单。
2017-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Semilocal exchange-correlation potentials for solid-state calculations: Current status and future directions
Kohn-Sham（KS）密度泛函理论（DFT）是计算固体的各种性质的非常有效的方法，例如，总能量、电子密度或电子能带结构。KS-DFT方法导致相当快的计算，然而准确性关键地取决于所选择的近似的交换和相关（xc）功能$E_{\text{xc}}$和/或潜在的$v_{\text{xc}}$。在这里，xc方法来计算电子能带结构的概述，重点是所谓的半局域方法，是最快的KS-DFT，并允许处理系统包含多达数千个原子。其中，修正的贝克-约翰逊势被广泛用于计算半导体和绝缘体的基本带隙。的准确性，如磁矩或电子密度，也直接由$v_{\text{xc}}$确定的其他属性，也进行了讨论。
2019-09-18 cond-mat.mtrl-sci
A fast and reliable method for the calculation of band structure of solids with hybrid functionals
本文提出了计算固体电子结构的混合方法框架内的一个简单近似。通过只考虑在半局域轨道的基础上计算的微扰算子（Hartree-Fock交换减去半局域交换）的对角元素，计算时间大大减少，同时保持了在没有任何近似的情况下应用混合泛函所获得的结果的准确性。
2011-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Comparison between exact and semilocal exchange potentials: An all-electron study for solids
通过求解优化有效势（OEP）方程得到的精确交换势（ESX）与一组选定固体（C、Si、BN、MgO、Cu $_{2}$ O和NiO）的各种近似半局部交换势进行了比较。这是在线性化增广平面波方法的框架内完成的，该方法允许固体中电子结构问题的非常精确的全电子解决方案。为了评估半局域势近似EXX-OEP的能力，我们考虑了EXX总能量、电子结构、电场梯度和磁矩。还报道了一种尝试参数化的半局部交换潜力。
2015-01-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
A simple, efficient, and general treatment of the singularities in Hartree-Fock and exact-exchange Kohn-Sham methods for solids
本文提出了一种处理周期固体精确交换（EXX）Kohn-Sham或Hartree-Fock（HF）方法中可积奇异项的一般方法。我们表明，治疗这些分歧的奇异性校正仅取决于总数和位置的k点和晶格矢量，特别是晶胞体积，但不对特定位置的原子内的晶胞。这里提出的方法来处理的奇异性构成了一个稳定的，简单的实施，和一般的计划，可以应用到系统的任意晶格参数内的EXX科恩-沙姆或HF形式主义。我们适用于一个典型的对称结构，金刚石，和一个更一般的结构，反式聚乙炔的奇异性校正。我们考虑的体积优化和k点收敛的奇异性校正的效果。虽然奇点修正明显取决于k点的总数，但它对k点的特定排列的选择的依赖性非常小。
2007-02-27 cond-mat.mtrl-sci
A slow process in confined polymer melts: layer exchange dynamics at a polymer solid interface
采用分子动力学模拟的化学现实模型之间的石墨壁，我们表明，接近壁层之间的质量交换是一个缓慢的过程中已经在熔融状态的1，4-聚丁二烯。对于受限聚合物的玻璃化转变，由于堆积效应和分子内旋转障碍，该过程与减慢竞争。
2010-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The exchange energy in the local Airy gas approximation
艾里气体模型的边缘电子气被用来构建一个交换能量的功能，这是一个替代的局部密度和广义梯度近似中获得的。对稀有气体原子、分子、固体和表面的实验计算表明，Airy气体泛函在所有情况下都优于局域密度近似，对固体和表面也优于广义梯度近似。
2000-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Wave functions for quantum Monte Carlo calculations in solids: Orbitals from density functional theory with hybrid exchange-correlation functionals
我们研究固体的固定节点扩散蒙特卡罗能量如何依赖于斯莱特-杰斯特罗波函数中使用的单粒子轨道。我们表明，依赖性可以是显着的，特别是在3D过渡金属化合物的情况下，我们采用的例子。我们说明了如何交换相关泛函与可变的确切交换组件可以利用，以减少固定节点的错误。基于这些结果，我们认为，固定节点量子蒙特卡罗提供了一个变分的方法优化有效的哈密顿参数。
2010-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Assessment of a nonempirical semilocal density functional on solids and surfaces
最近，陶和莫发展了一个新的非经验半局域交换相关密度泛函。该泛函的交换部分是从密度矩阵展开导出的，该展开被校正以再现慢变极限中的四阶梯度展开，而相关部分是基于TPSS相关模型，并针对低密度极限进行了修改。在目前的工作中，陶-钼功能评估计算各种固体和jeltenic表面。这包括22个晶格常数和体积模量，7内聚能，和jeldom表面交换和相关能量的密度参数rs的范围从2到3玻尔。我们的计算表明，这种亚广义梯度近似可以为这里考虑的性质提供一致的显着准确性，晶格常数的平均绝对误差为0.017 Å，体模量的平均绝对误差为7.0 GPa，内聚能为0.08 eV，表面交换相关能为35 erg/cm 2，大大改善了现有的非经验半局域密度泛函。
2016-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Performance of Tao-Mo semilocal density functional in projector-augmented-wave method
我们评估了Tao-Mo半局部交换相关（TM）函数的性能[J. Tao和Y. Mo，Phys. Rev. Lett. 117，073001（2016）]使用具有维也纳从头算模拟包（VASP）中的平面波基组的投影增强波方法。元GGA水平的半局域泛函TM是一个通用的交换相关泛函，它可以精确地计算分子和固体的各种性质。TM的交换功能部分是由密度矩阵展开（DME）技术与缓变四阶梯度展开一起设计的。相应交换的相关泛函基于Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）泛函。我们评估的性能TM的固态晶格常数，体模量，带隙，内聚能和固体的磁矩。它已被建立，在平面波基TM泛函准确地执行在半局域水平上预测所有的固态性质。
2018-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Systematic investigation of a family of gradient-dependent functionals for solids
十一个密度泛函进行比较，就其性能的固体的晶格常数。我们考虑标准泛函，如局部密度近似和Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA），以及PBE GGA的变体，如PBESol和类似的泛函，PBE型泛函采用更严格的Lieb-Oxford边界，以及它们的组合。其中一些变化是首次提出的。在60个固体的测试集上，我们对选定的泛函进行逐系统分析，并对所有泛函进行全面的统计分析。恢复的梯度扩张和收紧的Lieb-Oxford界的影响进行了讨论，并面临着以前的结果从其他代码，泛函或测试集。没有一个函数对所有研究的系统都是一致的，但令人惊讶和高兴的是，对PBE的最简单的可能修改对其性能产生了最有益的影响。还考虑了分子的原子化能，并且在六个分子的测试组上，我们发现PBE官能性显然是最好的，其他导致强的过度结合。
2010-03-12 cond-mat.mtrl-sci
A new generalized Kohn-Sham method for fundamental band-gaps in solids
我们开发了一种方法来计算固态基态性质和基本的带隙使用广义Kohn-Sham方法结合局域密度近似（LDA）功能与远程显式交换轨道功能。我们发现，当根据公式γ=A/（\eps_\ inf - \eps_\ tilde）选择射程参数时，对于各种不同类型的固体，基本带隙的预测值接近于实验值，其中\eps_\ inf是固体的光学介电常数，\eps_\ tilde= 0.84，A= 0.216a0^（-1）。对于大多数固体，范围参数γ很小（即，仅在长距离处需要显式交换），因此晶格常数和体积模量的预测值与基于常规LDA计算的预测值相似。
2009-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Efficient plane-wave approach to generalized Kohn-Sham density-functional theory of solids with mixed deterministic/stochastic exchange
提出一种混合确定性/稀疏随机平面波方法，实现大型超胞广义Kohn-Sham密度泛函理论的高效能带计算，适用于任意杂化泛函，内存和CPU需求准线性扩展。
2025-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Workhorse Semilocal Density Functional for Condensed Matter Physics and Quantum Chemistry
交换关联能的半局域密度泛函是大型电子系统所必需的。Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）亚广义梯度近似（meta-GGA）是半局部的并且有用地精确，但是预测太长的晶格常数。最近的“固体的GGA的”产生良好的晶格常数，但差的原子化能的分子。我们表明，其中之一的建设原则（恢复密度梯度膨胀交换在很宽的密度范围内）可以用来构建一个“修订TPSS”元GGA与准确的晶格常数，表面能，和原子化能量为普通物质。
2009-06-27 cond-mat.mtrl-sci
A More Accurate Generalized Gradient Approximation for Solids
我们提出了一个新的非经验密度泛函广义梯度近似（GGA），使晶格常数，晶体结构和金属表面能最流行的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA显着改善。新的功能是基于一个扩散的径向截止的交换孔在真实空间中，和解析梯度展开的小梯度的交换能量。没有可调参数，保持了PBE的约束条件，并且该功能易于在现有代码中实现。
2006-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Crossover Dynamics of Non-Fickian Ionic Diffusion in Solids
University of Chicago（芝加哥大学）；Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）；University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Argonne National Laboratory（阿贡国家实验室）；Stanford University（斯坦福大学）
通过示踪交换研究揭示了非弗ิก离子扩散在固体中的交叉动力学，发现电子传输是电化学反应的速率限制步骤，并揭示了晶格力学对离子扩散的影响。
2025-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Physical exact conditions as regularizers for exchange-correlation in solids and surface chemistry
SUNCAT Center for Interface Science and Catalysis（界面科学与催化SUNCAT中心）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）
研究DFT在固体和表面化学中交换关联近似的问题，指出针对表面结合能优化XC泛函可能使表面反应势垒描述变差，强调满足物理精确条件的重要性。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quantitative theory of magnetic interactions in solids
本报告回顾了磁性材料原子间交换相互作用的显式计算方法，详细阐述了微观电子结构理论与原子间交换的联系，展示了多种材料的实例，并讨论了相对论、动态关联及理论向非平衡和非磁性情况的扩展。
2023-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Strain-dependent solid surface stress and the stiffness of soft contacts
表面应力最近已成为高柔顺固体力学中的一个关键因素。接触力学的经典理论将与柔顺基底的粘附描述为驱动变形以建立接触的表面能与抵抗该变形的体弹性之间的竞争。然而，最近已经表明，表面应力提供了额外的回复力，该恢复力可以与高度顺应性材料中的弹性竞争，甚至占主导地位，特别是当长度尺度与表面应力与弹性模量之比$Υ/E$相比很小时。在这里，我们调查实验的表面应力的粘附力的贡献。我们发现，弹性和毛细管的贡献的粘合力是相似的幅度，并且都需要考虑到刚性二氧化硅球和顺应性，硅凝胶之间的测量的粘合力。值得注意的是，固体表面应力的应变依赖性对软固体接触的刚度有显著贡献。
2017-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Climbing the Density Functional Ladder: Non-Empirical Meta-Generalized Gradient Approximation Designed for Molecules and Solids
电子密度、其梯度和Kohn-Sham轨道动能密度是元广义梯度近似（meta-GGA）的局部成分。我们构造了一个元GGA密度泛函的交换相关能，满足确切的限制，没有经验参数。交换项和相关项遵循{ \it two}范式：一个或两个电子密度和缓慢变化的密度，因此以高精度描述分子和固体，如广泛的数值试验所示。这个泛函完成了近似的“雅各布阶梯”的第三个梯级，高于局部自旋密度和GGA梯级。
2003-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Electrically Enhanced Exchange Bias via Solid State Magneto-Ionics
电诱导离子运动提供了一种实现电压控制磁性的新方法，为新一代逻辑，传感器和数据存储技术打开了大门。在这里，我们展示了一种有效的方法，磁离子和电调谐交换偏置在Gd/Ni $_{1-x}$ Co $_{x}$ O薄膜（x=0.50，0.67），其中没有单独的层是在室温下的铁磁性。沉积在反铁磁性Ni $_{1-x}$ Co $_{x}$ O上的Gd覆盖层引发固态氧化还原反应，该反应将氧化物的界面区域还原为铁磁性NiCo。交换偏置在磁场冷却后建立，在电压调节后可以增强高达35%，随后通过第二次磁场冷却重置。这些影响是由一个界面的铁磁NiCo层，进一步合金与Gd层场冷却和电压的应用，证实了电子显微镜和极化中子反射研究的存在。这些结果突出了固态磁离子方法的可行性，以实现交换偏置的电控制，具有节能磁离子设备的潜力。
2021-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The $ε$-$ζ$ Transition in Solid Oxygen
该研究通过第一性原理结构搜索与分子动力学模拟，确定Pm空间群结构为固态氧在111 GPa以上ζ相的最优候选，并与多种实验测量结果进行了对比验证。
2023-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Employing semilocal exchange hole with an application to meta-GGA level screened range separated hybrid functional: A conventional wisdom method
区间分离的杂化密度泛函在精确描述分子和固体的各种性质方面是非常成功的。距离分离的混合泛函是从球平均或系统平均反向工程交换孔设计的。在目前的尝试中，我们采用筛选的范围分离的杂交功能方案的meta-GGA梯级通过使用陶-钼半局域交换孔（或功能）。本文提出的混合泛函在距离分离方案中利用了基于球平均密度矩阵展开的交换孔。对于缓变密度校正，我们采用基于局域密度近似（LDA）的交换空穴距离分离方案，并通过传统的智慧技术结合缓变的Tao-Mo增强因子。综合性能和测试结果表明，它准确地描述了几种分子的性质。这个筛选的杂化泛函最吸引人的特点是它将在meta-GGA水平上描述固态性质的实际上非常有用。
2017-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Restoring the Surface Magnetic Gap in MnBi$_2$Te$_4$
Tsinghua University（清华大学）；Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学）
本文揭示表面缺陷通过降低静电势使拓扑表面态离域并抑制交换作用，从而闭合MnBi$_2$Te$_4$的表面磁隙；提出利用电场或界面场恢复磁隙并调控拓扑性，为稳健量子化输运提供位移场工程方案。
2026-09-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Faster Exact Exchange for Solids via occ-RI-K: Application to Combinatorially Optimized Range-Separated Hybrid Functionals for Simple Solids with Pseudopotentials Near the Basis Set Limit
In this work, we developed and showcased the occ-RI-K algorithm to compute the exact exchange contribution in density functional calculations of solids near the basis set limit. Within the gaussian planewave (GPW) density fitting, our algorithm achieves a 1-2 orders of magnitude speedup compared to conventional GPW algorithms. Since our algorithm is well-suited for simulations with large basis sets, we applied it to 12 hybrid density functionals with pseudopotentials and a large uncontracted basis set to assess their performance on band gaps of 25 simple solids near the basis set limit. The la…
2022-11-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Unconventional and Powerful Ion Sources for Solid-State Ion Exchange, Cu2SO4 and Cu3PO4: Exemplified by Synthesis of Metastable β-CuGaO2 from Stable β-LiGaO2
本研究提出利用第一性原理计算筛选出 Cu2SO4 和 Cu3PO4 作为非传统且强大的固态离子交换离子源，成功实现了从 β-LiGaO2 到亚稳态 β-CuGaO2 的合成，扩展了亚稳材料的合成潜力。
2025-01-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Direct coupling of first-principles calculations with replica exchange Monte Carlo sampling of ion disorder in solids
我们证明了直接从第一原理进行足够的无序氧化物的构型采样的可行性，而不诉诸于使用拟合模型，如集群扩展。这是通过利用现代集群超级计算机的能力，使用副本交换蒙特卡罗方法直接与密度泛函代码执行的结构弛豫和能量计算相结合来实现的。这一思想被成功地应用于计算MgAl $_2$ O $_4$尖晶石氧化物的阳离子亚晶格的反转度随温度的变化关系。绕过拟合模型的可能性将导致对无序系统的研究，其中已知簇膨胀表现不佳：例如，由于缺陷而具有大晶格变形的系统，或长程相互作用占主导地位的系统，如电化学界面。
2018-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Broken-symmetry self-consistent GW approach: degree of spin contamination and evaluation of effective exchange couplings in solid antiferromagnets
我们采用对称性破缺的策略来计算全自洽GW方法中的有效磁常数$J$。为了理解破对称周期解中存在的自旋污染程度，我们提出了几个尺寸广泛的量，证明无限制自洽GW很好地保留了无限制Hartree-Fock解的破对称特征。所提取的$J$与多参考波函数计算结果接近。在本文中，我们建立了一个强大的计算程序，找到磁耦合常数从自洽GW计算，并将其应用到固体反铁磁镍和锰氧化物。
2022-07-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Optical spectra of solids obtained by time-dependent density-functional theory with the jellium-with-gap model exchange-correlation kernel
在从头算含时密度泛函理论（TD-DFT）的框架下，我们提出了一个基于带隙凝胶模型的交换相关核的静态近似。该核考虑了电子-空穴相互作用，并且能够解决强束缚激子和弱激子效应。TD-DFT吸收光谱的几种散装材料（半导体和绝缘体）的再现非常好的协议与实验和计算成本低。
2012-10-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.str-el
Accurate and numerically efficient r$^2$SCAN meta-generalized gradient approximation
最近提出的rSCAN泛函[J. Chem. Phys. 150，161101（2019）]是SCAN泛函[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]，其以打破从精确交换相关函数已知的约束为代价来提高SCAN的数值性能。我们构造了一个新的元广义梯度近似恢复精确的约束遵守rSCAN。由此产生的功能保持rSCAN的数值性能，同时恢复可转移的精度扫描。
2020-09-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Uncertainty of DFT calculated mechanical and structural properties of solids due to incompatibility of pseudopotentials and exchange-correlation functionals
本研究针对赝势与交换关联泛函不匹配的问题，量化其对DFT计算晶体力学与结构性质带来的误差，并一致评估LDA、PBE等常用XC泛函的计算性能。
2024-10-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Valence and core excitons in solids from velocity-gauge real-time TDDFT with range-separated hybrid functionals: An LCAO approach
提出了一种原子轨道基组框架，用于在周期系统中采用距离分离混合泛函进行速度规范实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟。本文研究了含时Kohn-Sham方程在体硅、氟化锂和单层六方氮化硼等典型固体材料中的线性光学响应。此外，在单层六方BN在B和N K-边缘的核心激发进行了研究和远程和短程非局域交换捕获价和核心激子效应的作用进行了讨论。使用这个时域原子轨道基组框架得到的结果与文献中的等效频域平面波结果一致。讨论的发展导致一个时域广义Kohn-Sham TDDFT实现的核心和价电子动力学和轻物质的相互作用在周期性的固态系统的治疗。
2018-09-30 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of competing magnetic interactions in (Mn,Fe)Ru$_2$Sn Heusler solid solutions
许多Heusler化合物具有非常适合作为自旋电子材料应用的磁性。赝二元Mn $_{0.5}$ Fe $_{0.5}$ Ru $_2$ Sn，作为两个完整的Heusler的固溶体形成，最近已被证明表现出交换硬化暗示两个磁相，尽管存在作为\textit{single}化学相。我们已经进行了第一性原理研究的化学和磁自由度的Mn $_{1-x}$ Fe $_{x}$ Ru $_2$ Sn伪二元系，以确定起源的独特的磁行为负责在一个单一的阶段内的交换硬化。我们发现从反铁磁（AFM）铁磁（FM）行为的转变后，用Fe取代Mn，与实验结果一致。Mn $_{1-x}$ Fe $_{x}$ Ru $_2$ Sn中的最低能量有序由化学和磁性均匀的（111）平面组成，富Fe区域优选FM有序，富Mn区域优选AFM有序，与整体组成无关。电子结构的分析表明，这种合金的磁行为产生于AFM有利于Sn介导的超交换和FM有利于RKKY交换自旋极化传导电子介导的竞争。用Fe置换Mn时的价态变化将平衡从超交换主导的相互作用转移到RKKY主导的相互作用。
2017-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learned exchange-correlation functionals for molecules, solids, and reactive surfaces
Harvard University（哈佛大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Robert Bosch LLC Research and Technology Center（罗伯特博世有限责任公司研究与技术中心）；Initiative for Computational Catalysis, Flatiron Institute（计算催化倡议，平顿研究所）
该研究针对传统密度泛函近似的缺陷，提出机器学习结合物理信息描述符的CIDER26SS泛函，解决CO/Pt难题，对分子、固体及过渡金属表面体系预测精度优异且可迁移性强。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The role of van der Waals and exchange interactions in high-pressure solid hydrogen
本文研究了固体分子氢结构中的范德华相互作用。我们计算焓和吉布斯自由能，分别获得零温度和有限温度相图。我们采用密度泛函理论（DFT）计算电子结构，采用密度泛函微扰理论（DFPT）和vanderWaals（vdW）泛函计算声子谱。我们专注于固体分子$C2/c$，$Cmca$-12，$P6_3/m$，$Cmca$，和$Pbcn$结构的压力范围内的200 $<$ P $<$ 450 GPa。我们提出了两种结构的$C2/c$和$Pbcn$的第三阶段，这是稳定在不同的压力范围内超过200 GPa。我们发现vdW泛函对振动和有限温度相稳定性有很大的影响，但是不同的vdW泛函有不同的影响。我们的结论是，除了VDW相互作用，正确的治疗高电荷梯度限制是必不可少的。我们表明，交换相关的分子键长的依赖性也有相当大的影响，计算的金属化压力，引入误差高达100 GPa。
2017-08-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Natural orbitals and two-particle correlators as tools for analysis of effective exchange couplings in solids
本文用有限温度GW方法研究反铁磁过渡金属氧化物，发现自然轨道占据数依赖动量且氧2s轨道重要，与GK规则不符，并揭示电子屏蔽通过稳定电荷转移调节超交换，影响有效交换耦合常数。
2023-04-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Influence of Exchange-Correlation Functionals and Neural Network Architectures on Li$^+$-Ion Conductivity in Solid-State Electrolyte from Molecular Dynamics Simulations with Machine-Learning Force Fields
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所凝聚态物理国家实验室）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）
本文研究了交换关联泛函和神经网络架构对固态电解质中Li+离子导电性的影响，发现不同泛函和网络架构对MLFF预测结果有显著影响，需建立标准化协议以减少模型依赖性偏倚。
2026-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Accurate semilocal density functional for condensed matter physics and quantum chemistry
大多数密度泛函都是通过对交换相关能施加已知的精确约束，或者通过拟合选定系统的一组属性，或者两者兼而有之来开发的。然而，传统的交换孔的精确建模提出了一个很大的挑战，由于离域的孔。利用空穴在一般坐标变换下可以局域化的性质，我们从密度矩阵展开导出交换空穴，而关联部分则通过施加低密度极限约束得到。从孔，半局域交换相关功能的计算。我们的综合测试表明，这种功能可以实现显着的精度为不同性质的分子，固体和固体表面，大大提高了近几年提出的非经验泛函。精确的半局部泛函基于它们的相关洞是物理上有吸引力的，实际上是有用的发展非局部泛函。
2016-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Density-Polarization Functional Theory of the response of a periodic insulating solid to an electric field.
在密度泛函理论的框架下研究了无限大周期性绝缘固体对无限小电场的响应。我们发现，所施加的微扰势不是周期性密度变化的唯一泛函：它还依赖于宏观{ \em极化}的变化。此外，交换相关能对极化的依赖性诱导交换相关电场。这些效果表现为一个模型半导体。我们还表明，剪刀算子技术是绕过这种偏振依赖性的近似方法。
1995-01-31 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Semiclassical atom theory applied to solid-state physics
利用半经典中性原子理论，将密度泛函理论交换能的修正梯度展开式推广到四阶。这种扩展可以应用于大原子和固态问题。此外，我们表明，它可以用来构建一个简单的和非经验的广义梯度近似（GGA）交换相关功能的竞争与国家的最先进的GGA固体，但也相当准确的大原子和普通化学。
2016-01-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Realistic non-collinear ground states of solids with source-free exchange correlation functional
本工作将无源交换关联泛函扩展到平面波DFT，应用于GGA-PBE+U+J，显著改善磁性材料非共线磁基态与实验的一致性，并分析概率电流与XC力矩。
2024-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Auger neutralization and ionization processes for charge exchange between slow noble gas atoms and solid surfaces
原子或分子与表面之间的电子和能量转移过程对于物理和化学中的许多应用是极其重要的。因此，为了分析各种各样的物理系统，深刻理解这些过程是必不可少的。双电子俄歇过程的微观描述，导致在固体表面前的离子/中性原子的中和/电离，一直是一个长期存在的问题。它可以追溯到20世纪50年代，当时H。D. Hagstrum建议使用慢惰性气体离子中和过程中发射的电子光谱中所含的信息，作为补充光电子能谱学的表面分析工具。然而，直到最近的俄歇中和机制的综合描述已经取得了理论和实验方法的共同努力。在这篇文章中，我们回顾了这个问题的理论模型，强调他们的结果与实验结果相比。我们还分析了俄歇电离的逆问题。我们强调的关键数量的管理过程的理解，并概述了仍然存在的挑战。这为该领域的理论和实验工作的未来发展开辟了新的前景。
2014-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Performance Improvement of Deorbitalized Exchange-Correlation Functionals
University of Florida（佛罗里达大学）；George Mason University（乔治梅森大学）；Ball State University（鲍尔州立大学）
本文提出一种改进的去轨道化方法，用于提升r²SCAN泛函在固态计算中的性能，同时提高准确性和计算效率。
2026-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Improving the applicability of the Pauli kinetic energy density based semilocal functional for solids
泡利动能增强因子$α=(τ-τ^W)/τ^{unif}$是一个重要的密度成分，用于构造许多元广义梯度近似（meta-GGA）交换相关（XC）能量泛函，包括非常成功的强约束和适当赋范（SCAN）半局部泛函。最近还提出了另一种称为MGGAC的元GGA泛函[Phys. Rev. B 100，155140（2019）]，其仅取决于$α$成分，并基于Becke-Bessel方法与无尖氢交换空穴密度的推广。MGGAC泛函被证明是一个非常有用的和有竞争力的meta-GGA半局部泛函的固体和分子的电子结构性质。在成功引入$α$的基础上，我们提出了修正的MGGAC交换泛函的相关能，该泛函更精确、更稳健，尤其适用于均匀密度标度的高、低密度极限.目前XC功能，命名为修订MGGAC（rMGGAC），显示了令人印象深刻的改善固体的结构和能量性质相比，其以前的版本。此外，本构造的功能的评估表明是非常有用的固态物理在解决当前具有挑战性的固态问题。
2021-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Assessing the Performance of Recent Density Functionals for Bulk Solids
我们评估最近的密度泛函的非分子固体的交换相关能量的性能，通过应用精确的计算与高斯，波段，和VASP代码的测试集的24种固体金属和非金属。测试的泛函是修改的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBESol GGA），二阶GGA（SOGGA）和Armiento-Mattsson 2005（AM 05）GGA。为了完整性，我们还测试了更标准的泛函：局部密度近似，原始的PBE GGA和Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）元GGA。我们发现，最近的密度泛函固体达到了高精度的散装性能（晶格常数和体积模量）。正如预期的那样，对于内聚能，PBE总体上优于PBESol，但PBESol实际上对于碱金属和碱金属卤化物更好。为了公平地比较计算结果和实验结果，我们考虑了零点声子和有限温度效应被许多工作者忽略。我们展示了高斯基集和不准确的实验参考数据可能会影响泛函质量的评级。结果表明，PBESol和AM 05对于碱金属、碱土金属和碱金属卤化物晶体的性能彼此略有不同（其中约化密度梯度的最大值为约2），但对于大多数其他固体的性能非常相似（其中约化密度梯度的最大值通常为约1）。我们对此的解释是一致的交换相关非局域性的核心价重叠的区域中的重要性。
2009-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Stability of the long-range corrected exchange-correlation functional and the Proca procedural functional in time-dependent density-functional theory
本文研究含时密度泛函理论中长程修正泛函的数值稳定性问题，发现激子结合能增大导致零力定理的时间平均违反并引发不稳定性，进而解释并验证了Dewhurst等人提出的Proca程序泛函稳定化方法。
2025-04-09 cond-mat.mtrl-sci
