A comprehensive study of electronic and piezoelectric properties of Li-based Tin-halide perovskites from GGA and Meta-GGA
本研究采用结合GGA和mGGA的DFT方法，探究两种锂基锡卤化物钙钛矿的多类性质，发现这类环保材料在光电子与压电领域颇具应用潜力。
2024-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Topological transition in Pb1-xSnxSe using Meta-GGA
采用虚晶近似计算了Pb_（1-x）Sn_xSe合金的镜陈数（MCN）和带隙随浓度x的变化。在广义梯度近似（GGA）和亚GGA近似下，我们使用相对论密度泛函理论计算的电子结构。使用修改后的Becke-Johnson Meta- GGA功能，我们的结果是可比较的MCN以及带隙的实验数据。我们建议用修正的Becke-Johnson近似（参数c=1.10）来描述这类化合物从平凡相到拓扑相的转变。
2023-02-13 cond-mat.mtrl-sci
The isostructural alpha-gamma phase transition in cerium from the perspective of meta-generalized gradient approximations
本文以铈的等结构α-γ相变为试验平台，评估近期meta-GGAs的表现，指出具有超非局域性的LAK meta-GGA能准确捕捉f电子关联驱动的相变，为局域电子量子材料的密度泛函方法开辟新方向。
2025-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Comparative first-principles studies of prototypical ferroelectric materials by LDA, GGA, and SCAN meta-GGA
铁电性起源于破缺的空间反转对称性，是具有电偶极子的材料的功能性，其可以通过外部电场来切换。自发极化是一种重要的铁电性质，其幅度由极性结构畸变的强度决定。密度泛函理论（DFT）是研究铁电性质最常用的理论方法之一，但它受到电子交换关联近似水平的限制。一方面，局域密度近似（LDA）被认为是更准确的传统钙钛矿铁电体，如BaTiO 3和PbTiO 3比广义梯度近似（GGA），其中遭受所谓的超四边形误差。另一方面，GGA比LDA更适合于氢键铁电体，LDA在很大程度上高估了氢键的强度。在这里，我们表明，最近开发的通用强约束和适当规范（SCAN）元GGA功能显着改善了传统的LDA/GGA的结构，电气和能量特性的多样性结合的铁电材料具有可比的计算工作量，从而大大提高了DFT在铁电材料的研究中的预测能力。我们还解决了所观察到的系统依赖性能的LDA和GGA的铁电体从化学键的角度来看。
2017-07-20 cond-mat.mtrl-sci
Performance of a non-empirical meta-GGA density functional for excitation energies
在含时密度泛函理论中，绝热近似能很好地描述分子的低激发态。在目前的工作中，绝热非经验元广义梯度近似（元GGA）的陶，Perdew，Staroverov，和Scuseria（TPSS）描述原子和分子激发的能力进行了测试。绝热（单参数）混合版本的TPSS元GGA和绝热GGA的Perdew，伯克，和恩泽霍夫（PBE）也包括在测试中。结果进行了比较实验和两个完善的混合泛函PBE 0和B3LYP。计算结果表明，绝热TPSS和TPSSh泛函产生的激发能与实验符合得相当好，并且改进了绝热局域自旋密度近似，特别是绝热PBE GGA.这进一步证实了TPSS确实是一个可靠的非混合通用功能，可以作为起点，从更高级别的近似可以构建。绝热近似下含时密度泛函分子的低垂直激发能的系统低估表明，可以进一步改进与非绝热修正。
2007-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Efficient and improved prediction of the band offsets at semiconductor heterojunctions from meta-GGA density functionals
Accurate theoretical prediction of the band offsets at interfaces of semiconductor heterostructures can often be quite challenging. Although density functional theory has been reasonably successful to carry out such calculations and efficient and accurate semilocal functionals are desirable to reduce the computational cost. In general, the semilocal functionals based on the generalized gradient approximation (GGA) significantly underestimate the bulk band gaps. This, in turn, results in inaccurate estimates of the band offsets at the heterointerfaces. In this paper, we investigate the performa…
2022-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the double-counting functional on the electronic and magnetic properties of half-metallic magnets using the GGA+U method
基于通常的密度泛函理论（DFT）程序与哈伯德模型相结合的方法被广泛用于研究强关联材料的性质。使用第一性原理计算，我们研究了20个半金属磁体的电子和磁性进行自洽GGA+U计算使用原子极限（AL）和周围的平均场（AMF）泛函的双重计数项，用于从DFT总能量减去相关部分，并比较这些结果通常的广义梯度近似（GGA）计算。总体而言，AMF的使用产生的结果类似于GGA计算。另一方面，AL的效果是多样化的，这取决于所研究的材料。一般来说，AL功能产生更强的磁性倾向，在某些情况下导致非物理的电子和磁性。因此，选择适当的双重计数功能是至关重要的，使用GGA+U方法得到的结果。
2015-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory Meta-GGA+U Study of Water Incorporation in the Metal Organic Framework Material Cu-BTC
利用密度泛函理论在meta-GGA +U水平上研究了金属有机骨架材料Cu-BTC的吸水性，最高可达3.5 H $_2$ O/Cu离子.水分子的稳定排列显示氢键水分子的链和在高浓度下形成封闭笼的趋势。水分子团簇主要通过水-水氢键和铜-水-氧相互作用的结合而稳定。通过范德华相互作用、水-水键合的电场增强以及水与骨架氧的氢键合进一步增强稳定性。我们假设形成这种稳定簇的趋势解释了水对Cu-BTC和具有暴露金属位点的相关MOF的特别强的亲和力。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Employing semilocal exchange hole with an application to meta-GGA level screened range separated hybrid functional: A conventional wisdom method
区间分离的杂化密度泛函在精确描述分子和固体的各种性质方面是非常成功的。距离分离的混合泛函是从球平均或系统平均反向工程交换孔设计的。在目前的尝试中，我们采用筛选的范围分离的杂交功能方案的meta-GGA梯级通过使用陶-钼半局域交换孔（或功能）。本文提出的混合泛函在距离分离方案中利用了基于球平均密度矩阵展开的交换孔。对于缓变密度校正，我们采用基于局域密度近似（LDA）的交换空穴距离分离方案，并通过传统的智慧技术结合缓变的Tao-Mo增强因子。综合性能和测试结果表明，它准确地描述了几种分子的性质。这个筛选的杂化泛函最吸引人的特点是它将在meta-GGA水平上描述固态性质的实际上非常有用。
2017-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Main physical characteristics of crystal, magnetic and electronic structures of Ce3+-based perovskites CeTmO3 [Tm3+ = Sc, Ti, V] investigated via the first-principles computational utilizing LDA, PBE-GGA and WC-GGA functionals
采用第一性原理计算方法，系统研究了铈基钙钛矿CeTmO 3 [Tm 3 + = Sc，Ti，V]的主要物理性质、晶体结构、磁性和电子结构.基于密度泛函理论，在Perdew-Burke-Ernzerh和Wu-Cohen的局域密度近似和广义梯度近似下，得到了全势线性缀加平面波。优化后的晶体参数表明，化合物的晶体属立方结构（空间群Pm-3 m，no.221），晶格常数与实验值吻合较好。计算的电子能带结构、态密度和电荷密度揭示了CeTmO 3的金属性质，除了[Tm 3 + = Sc]外，CeTmO 3表现出半金属特性。此外，所有的泛函提供了几乎相似的晶体结构的结果，DOS以及自旋磁矩确认CeTmO 3是铁磁（FM）金属。
2020-09-19 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of bcc chromium beyond the generalized gradient approximation (GGA)
Institute of Physics, Nicolaus Copernicus University（尼古拉·哥白尼大学物理研究所）；Department of Physics and Astronomy, Uppsala University（乌普萨拉大学物理与天文学系）；Center for Theoretical Physics of Complex Systems, Institute for Basic Science (IBS)（韩国基础科学研究院复杂系统理论物理中心）
本文通过GGA和多种meta-GGA功能化方法研究bcc铬的磁性，发现所有meta-GGA功能化均高估局部磁矩并增强磁摩擦，导致SDW态不稳定，TPSS功能化最接近GGA结果。
2026-04-14 cond-mat.mtrl-sci
A meta-GGA perspective on the altermagnetism of RuO2
Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）
本文通过meta-GGA方法研究RuO₂的交替磁性，发现晶格膨胀、空穴掺杂和单轴应变可促进其形成，并在无参数框架下设定了交替磁性的阈值。
2025-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Shortcomings of meta-GGA functionals when describing magnetism
最近的一些研究表明，SCAN，属于亚广义梯度近似（MGGA）家庭的功能，导致显着高估磁矩在巡回铁磁金属。然而，这种行为并不是MGGA近似水平所固有的，因为TPSS不会导致如此严重的高估。为了提供一个更广泛的看法MGGA泛函的磁性的准确性，我们扩展到更多的泛函评估，但也反铁磁固体。结果表明，为了描述磁性，与GGA相比，使用MGGA泛函总体上没有真正的优势。对于这两种近似，铁磁金属的改进必然伴随着反铁磁绝缘体的退化（低估），反之亦然。我们还提供了一些分析，以便更详细地了解泛函的数学形式和结果之间的关系。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Accurate Cathode Properties of LiNiO2, LiCoO2, and LiMnO2 Using the SCAN Meta-GGA Density Functional
层状嵌锂过渡金属氧化物是一种很有前途的锂离子电池正极材料。在这里，我们仔细检查最近开发的强约束和适当规范（SCAN）密度泛函方法研究原型正极材料LiNiO 2，LiCoO 2和LiMnO 2在不同的锂嵌入限制的结构，磁性和电化学性能。我们发现，扫描优于早期流行的功能组合，提供的结果在相当好的协议与实验，而不使用哈伯德参数，色散校正被发现有一个小的影响。特别是，扫描提供了一个很好的描述的电子结构，电子密度，带隙，预测电池参数，和电压分布。
2018-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of Cu2ZnSn(SxSe1-x)4 by first-principles calculations
从理论上研究了不同S和Se离子浓度下Cu_2ZnSn（SxSe_（1-x））_4半导体的结构、电子和光学性质。在三个层次的理论，在广义梯度近似（GGA），元GGA，并与混合功能的光学性能进行计算。的GGA和元GGA计算校正与现场库仑Ud项。晶格常数、介电常数和带隙随S浓度几乎呈线性变化。我们还表明，一个密集的布里渊区的采样需要准确地占的形状的介电函数，这是很难实现与混合泛函。这个问题是解决与最近开发的k点p为基础的插值方案，这使我们能够比较结果的混合功能的计算在平等的基础上与GGA和元GGA的结果。我们发现，混合泛函提供了与实验介电函数的总体最佳协议。
2018-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Physically motivated iso-orbital indicator for meta-GGA exchange functionals
National Institute of Science Education and Research（国家科学教育研究中心）；Indian Institute of Information Technology Surat（印度信息 technological 学院苏拉特分校）
研究针对元广义梯度近似泛函中等轨道指标在低密度尾部发散问题，通过采用物理动机的泡利KED取代分母消除发散，测试两个增强因子，在不同交换泛函中改进效果显著，推动了相关泛函进一步发展。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci
More-Realistic Band Gaps from Meta-Generalized Gradient Approximations: Only in a Generalized Kohn-Sham Scheme
与局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）不同，元广义梯度近似（meta-GGA）的计算通常根据广义Kohn-Sham（gKS）形式主义进行。交换相关势的gKS方程是非乘法的，这阻止了系统的比较元GGA能带结构的LDA和GGA。我们实现了优化的有效势（OEP）的元GGA的周期性系统，这使我们能够进行元GGA计算在相同的KS方式为LDA和GGA。我们将OEP应用于几个元GGA，包括新的SCAN功能[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]。我们发现meta-GGAs的KS能隙和KS能带结构与GGAs的接近。它们比偏-GGA的更真实的gKS能隙小，但可能接近精确KS势的能带结构中不太真实的能隙，如通过与EXX+RPA OEP势的能隙比较可以看出的。在OEP计算中，众所周知的元-GGA的网格敏感性要严重得多。
2016-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Opening band gaps of low-dimensional materials at the meta-GGA level of density functional approximations
最近的任务元GGA密度泛函[Phys. Rev. Research，1，033082（2019）]在广义Kohn-Sham方案中构建了增强的非局域性，因此为带隙预测提供了很大的机会。虽然这种近似被发现产生良好的带隙的散装固体，这种精度不能直接转移到低维材料。这些材料的减少的屏蔽导致与它们的本体对应物相比更大的带隙，作为要克服的额外障碍。在这项工作中，我们演示了如何在此功能的确切物理约束的改变影响的带隙的单层和纳米带，并提出准确的带隙与HSE 06近似竞争。为了实现这一目标，我们修改了ASK泛函（a），将单电子或双电子系统（$h_X^0$）的严格上限从1.174更改为1.29（b），通过更改内插交换增强因子$F_X (s,α)$的ASK泛函的内插函数（$f_X (α\rightarrow \infty$）的极限从$α=$ 0更改为1。对从3D到2D再到1D（纳米带）的各种材料测试了所得的修改的ASK（mASK），并将其与更高级别的混合功能HSE 06的结果或与多体微扰理论内的G $_0$ W $_0$近似的结果进行了比较。我们发现，与PBE-GGA和SCAN meta-GGA相比，mASK大大提高了2D和1D系统的带隙和能带结构，而不会显著影响原始ASK对大块3D材料的准确性。我们通过评估TMD纳米带相对于各种弯曲曲率的能带结构进一步证明了mASK的适用性。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Climbing the Density Functional Ladder: Non-Empirical Meta-Generalized Gradient Approximation Designed for Molecules and Solids
电子密度、其梯度和Kohn-Sham轨道动能密度是元广义梯度近似（meta-GGA）的局部成分。我们构造了一个元GGA密度泛函的交换相关能，满足确切的限制，没有经验参数。交换项和相关项遵循{ \it two}范式：一个或两个电子密度和缓慢变化的密度，因此以高精度描述分子和固体，如广泛的数值试验所示。这个泛函完成了近似的“雅各布阶梯”的第三个梯级，高于局部自旋密度和GGA梯级。
2003-08-07 cond-mat.mtrl-sci
-Quantum Effects or Theoretical Artifacts? A Computational Reanalysis of Hydrogen's High-Pressure Phase Stability and Properties
University of Cambridge（剑桥大学）；State University of New York at Buffalo（纽约州立大学布法罗分校）
通过meta-GGA泛函（R2SCAN和SCAN0）与GGA-PBE泛函对比，发现PBE高估分子相稳定性，而meta-GGA更接近扩散蒙特卡洛结果，表明PBE预测的动力学不稳定性和非谐性可能源于泛函缺陷而非量子核效应。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Laplacian-level density functionals for the kinetic energy density and exchange-correlation energy
本文对密度为$n$的电子基态的非相互作用（Kohn-Sham轨道）正动能密度$τ$构造了一个Laplacian水平的亚广义梯度近似（meta-GGA）.该元广义遗传算法在慢变极限下恢复四阶梯度展开$τ^{GE4}$，在快变极限下恢复von Weizsäcker表达式$τ^{W}=|\nabla n|^2/(8n)$.它被约束为满足严格的下限$τ^{W}(\mathbf{r})\leqτ(\mathbf{r})$。我们的元广义遗传算法是一个典型的强有力的改进$τ$的梯度展开的原子，球形jeltronicclusters，jeltronicsurfaces，艾里气体，虎克原子，单电子高斯密度，准二维电子气，和非均匀标度的氢原子。我们还构建了一个拉普拉斯层次的元GGA的交换和相关性，采用我们的近似$τ$在道，Perdew，Staroverov和Scuseria（TPSS）元GGA密度泛函。拉普拉斯能级的TPSS给出了与完整TPSS几乎相同的交换相关增强因子和能量，这表明$τ$和$\nabla^2 n$携带的信息与$n$和$\nabla n$携带的信息大致相同。我们的动能密度积分为一个无轨道的动能泛函，对于许多真实密度，它与四阶梯度展开近似一样精确（分子原子化能有明显的改善），但对于快速变化的密度，它要精确得多。
2006-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of semilocal density functionals on solids and surfaces
最近，Tao和Mo（TM）提出了一种精确的通用非经验元广义梯度近似（meta-GGA）。交换部分由密度矩阵近似导出，而相关部分基于低密度或强相互作用极限下的TPSS相关的修改。为了进一步了解这种密度泛函，我们结合了TM交换部分与原来的TPSS相关性，并作出全面的评估，我们称之为TMTPSS功能，固体和固体表面上的这种组合。我们的测试包括22个晶格常数和体模量，30个半导体带隙，7个结合能，和表面交换相关能rs范围从2到3玻尔。我们的计算结果表明，TMTPSS功能是相当有竞争力的TM元GGA功能，改善后的非经验泛函LSDA，PBE GGA，和TPSS元GGA考虑的大多数属性。特别是，它显着提高了表面交换相关能量的计算，平均绝对误差只有1 erg/cm 2。
2016-10-03 cond-mat.mtrl-sci
Formation energy puzzle in intermetallic alloys: Random phase approximation fails to predict accurate formation energies
我们进行了密度泛函计算，以估计金属间化合物合金的形成能。我们使用了两个半局部近似，广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA。此外，我们利用了两个非局部DFT泛函，混合HSE 06，和国家的最先进的随机相位近似（RPA）。非局部泛函，如HSE 06和RPA产生准确的形成能的二元合金完全填充的d带金属，半局部泛函表现不佳。当合金中存在部分填充的d带金属时，非局部泛函的精度大大降低，而PBE-GGA在这些情况下表现出色。我们表明，任何DFT方法的准确预测的形成能取决于它的能力，预测准确的电子性质，例如，价带d带对态密度的贡献。SCAN元-GGA经常校正PBE-DOS，然而，与PBE相比，它不提供准确的形成能。这被认为是由于缺乏适当的误差消除，这是由于两种合金及其成分的相似的本体性质而应该预期的，这可以通过改变meta-GGA成分来改善。RPA产生太负的形成能与部分填充的d-带金属的合金。RPA结果可以通过恢复交换相关核来校正，从而改善金属密度中的短程电子-电子相关。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Nonempirical Density Functionals Investigated for Jellium: Spin-Polarized Surfaces, Spherical Clusters, and Bulk Linear Response
早期的测试表明，Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）的交换相关能的非经验元广义梯度近似（meta-GGA）比自旋非极化凝胶的局域自旋密度（LSD）近似产生更准确的表面能。在这项研究中，在"内部“和外部磁场的存在下的果冻金属的功函数和表面能计算与LSD，Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA，和TPSS元GGA及其前身，几乎非经验Perdew-Kurth-Zupan-Blaha（PKZB）元GGA，使用自洽的LSD轨道和密度。结果表明：（i）对于正常的堆积密度，TPSS中的表面相关能与PBE中的表面相关能相同，因为TPSS努力代表对PBE的自相关校正;（ii）正常的表面密度分布可以均匀地缩放到低密度或强相互作用极限，并且TPSS提供了对该极限的估计，该估计与（但可能更准确）其他估计;（iii）对于正常和低密度，TPSS提供了相同的描述表面磁性PBE，这表明这些近似可能是一般等同的磁性。使用密度泛函计算了具有多达106个电子的jeldom球的能量，并与用扩散量子蒙特卡罗数据获得的能量进行了比较，包括我们对固定节点校正的估计。最后，我们使用这些密度泛函计算的线性响应的体胶态，并发现不仅LSD，而且PBE GGA和TPSS元GGA产生的线性响应与量子蒙特卡罗方法的很好的协议，为波矢量的扰动外势的费米波矢量的两倍。
2008-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study on lattice thermal conductivity of Cu$_2$O using GGA and hybrid density functional methods
用从头算密度泛函方法研究了Cu $_2$ O的晶格热导率.广义梯度近似，GGA-PBE，PBE 0交换相关泛函的性能进行了比较，为各种电子和声子相关的属性。已知3d过渡金属氧化物如Cu $_2$ O对于纯GGA泛函是具有挑战性的情况，并且与GGA-PBE相比，PBE 0杂化泛函明显改善了电子和声子相关性质的描述。最显著的差异是晶格热导率，与实验相比，GGA低估了40%，而实验与PBE 0混合泛函之间的差异只有几个百分点。
2017-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Workhorse Semilocal Density Functional for Condensed Matter Physics and Quantum Chemistry
交换关联能的半局域密度泛函是大型电子系统所必需的。Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）亚广义梯度近似（meta-GGA）是半局部的并且有用地精确，但是预测太长的晶格常数。最近的“固体的GGA的”产生良好的晶格常数，但差的原子化能的分子。我们表明，其中之一的建设原则（恢复密度梯度膨胀交换在很宽的密度范围内）可以用来构建一个“修订TPSS”元GGA与准确的晶格常数，表面能，和原子化能量为普通物质。
2009-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Strain Induced Enhanced Photocatalytic Activities in Layered Two Dimensional C2N/MoS2 Heterostructure: A Meta-GGA Study
使用2D材料的改进的光催化水分解对于经济上可行的可再生能源具有技术重要性。本研究采用第一性原理密度泛函理论，利用PBE和SCAN泛函，研究了单轴、双轴和垂直应变对C2 N/MoS 2范德华异质结能隙和带边位置的影响.计算结果表明，SCAN函数提供了相对更好的结果相比，PBE的带隙和带对齐的研究。异质结构表现出II型能带排列，这有利于载流子的有效分离.对于良好的光催化剂，带边位置应跨越水的氧化还原电位。据观察，无论是压缩和拉伸垂直应变，水的氧化还原电位值位于异质结构的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM）。另一方面，对于单轴和双轴应变，该体系仅在较大的压应变下才能用作有用的光催化剂，而对于拉伸应变，VBM和CBM之间的能隙不断减小，并位于水的氧化/还原电位之内。我们的研究还确定，元GGA扫描功能显示出类似的结果相比，计算昂贵的混合HSE泛函。目前的工作可以是非常有用的实验设计人工异质结构器件，以更好地表现在光催化水裂解。
2023-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the Performance of Recent Density Functionals for Bulk Solids
我们评估最近的密度泛函的非分子固体的交换相关能量的性能，通过应用精确的计算与高斯，波段，和VASP代码的测试集的24种固体金属和非金属。测试的泛函是修改的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBESol GGA），二阶GGA（SOGGA）和Armiento-Mattsson 2005（AM 05）GGA。为了完整性，我们还测试了更标准的泛函：局部密度近似，原始的PBE GGA和Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）元GGA。我们发现，最近的密度泛函固体达到了高精度的散装性能（晶格常数和体积模量）。正如预期的那样，对于内聚能，PBE总体上优于PBESol，但PBESol实际上对于碱金属和碱金属卤化物更好。为了公平地比较计算结果和实验结果，我们考虑了零点声子和有限温度效应被许多工作者忽略。我们展示了高斯基集和不准确的实验参考数据可能会影响泛函质量的评级。结果表明，PBESol和AM 05对于碱金属、碱土金属和碱金属卤化物晶体的性能彼此略有不同（其中约化密度梯度的最大值为约2），但对于大多数其他固体的性能非常相似（其中约化密度梯度的最大值通常为约1）。我们对此的解释是一致的交换相关非局域性的核心价重叠的区域中的重要性。
2009-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Implementation of the SCAN Exchange-Correlation Functional with Numerical Atomic Orbitals
本文在ABACUS软件包中基于数值原子轨道和平面波基组实现了SCAN meta-GGA泛函，涵盖交换关联势、力和应力计算，并通过有限差分、收敛性测试及水六聚体、S22弱相互作用分子和13种半导体等体系验证了实现的准确性。
2023-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Half-Metallic Ferrimagnetism in Mn_2VAl
我们发现Mn_2VAl是一种化合物，对于该化合物，密度泛函理论中交换相关泛函的广义梯度近似（GGA）与通常的局域密度近似（LDA）相比，在预测的行为上发生了质的变化。GGA的应用导致Mn_2VAl是一个半金属亚铁磁体，少数通道是导电的。分析了其电子结构和磁结构，并与等结构增强半金属Fe_2VAl进行了对比。
1999-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Electron doping and correlation effects on crystal, electronic and magnetic structures of A$_2$NRuO$_6$ (A2 = Ba$_2$, BaLa; N = V, Cr, Fe)
用密度泛函方法研究了新型有序双钙钛矿结构A2 NRuO 6（A2 = Ba 2，BaLa; N = V，Cr，Fe）的晶体结构、电子结构和磁性.在掺杂的化合物中，A位被1：1的Ba和La阳离子BaLaNRuO 6取代。所有的化合物A2 NRuO 6晶体立方对称，空间群Fm-3 m和倾斜系统a0 a0 a0。电子和磁性的计算采用全势线性muffin-tin轨道方法，采用广义梯度近似和GGA+在位电子关联效应GGA+U.在GGA中，N = V，Cr，Fe时，Ba_2NRuO_6分别表现为半金属、半导体和金属性质，当A_2 = BaLa时，Ba_2NRuO_6完全转变为半金属性质。而GGA+U方法在所有化合物中得到了明显的半金属结构，除了Ba_2FeRuO_6表现出绝缘性。磁性结构计算结果表明，当N = V和Cr时，A2 NRuO 6化合物具有亚铁磁性，当N = Fe时，化合物转变为铁磁性。由于反铁磁耦合，V3+、Cr 3+、Fe 3+和Ru 5+离子处于高自旋磁矩态。
2019-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and structural phase stability of group-IV elemental solids with the r$^2$SCAN functional
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）
本文评估了r$^2$SCAN元泛泛梯度近似功能在IV族元素固体碳、硅、锗和锡中的准确性与可靠性，发现其在弹性常数、体积模量和声子色散方面与SCAN功能一致，但数值稳定性更优，但对Ge和Sn的α↔β相变预测不如SCAN。
2026-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Meta-GGA dielectric-dependent and range-separated screened hybrid functional for reliable prediction of material properties
提出一种范围分离的meta-GGA杂化泛函，通过介电函数确定Hartree-Fock交换比例，准确预测带隙、光学性质及铜基半导体带隙问题。
2025-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Meta-GGA exchange-correlation functional with a balanced treatment of nonlocality
我们构造了一个元广义梯度近似，适当地平衡了非局域性的贡献，在半局域水平上的交换和相关。这种非经验的功能表现出良好的准确性，广泛的调色板的性质（热化学，结构性质）和系统（分子，金属簇，表面和散装固体）。在电子结构计算中的几个众所周知的问题，如银三聚体的弯曲电位和阴离子金簇的尺寸交叉的准确性，也被证明。最后讨论和分析了经验色散修正的引入。
2013-05-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evaluating SCAN and r$^2$SCAN meta-GGA functionals for predicting transition temperatures in antiferromagnetic materials
本研究评估meta-GGA泛函SCAN和r²SCAN预测反铁磁材料奈尔转变温度的性能，通过DFT计算磁构型能量、拟合交换参数并结合蒙特卡洛模拟，结果显示二者显著优于GGA、GGA+U且与实验值高度吻合，相关系数达0.97和0.98。
2025-01-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Correct and accurate polymorphic energy ordering of transition-metal monoxides obtained from semilocal and onsite-hybrid exchange-correlation approximations
常见的反铁磁过渡金属氧化物（MnO，FeO，CoO和NiO）的半局域和混合密度泛函的结构相的相对能量稳定性充满了困难。特别是，MnO是已知的是最困难的情况下，几乎所有常见的半局部和混合密度近似。在这里，我们表明，亚广义梯度近似（meta-GGA）构建的无尖氢模型和泡利动能密度（MGGAC）可以导致正确的基态的MnO。使用MGGAC计算的锌-钙钛矿（zb）和岩盐（rs）结构的相对能量差被发现是在很好的协议从高层次的相关方法，如随机相位近似或量子蒙特卡罗技术。此外，我们还应用了基于GGA和meta-GGA泛函的现场杂化泛函（与DFT+U密切相关），并表明相对较高的Hartree-Fock交换量是获得正确基态结构所必需的。我们目前的调查表明，半本地MGGAC和现场的混合动力车，都是计算便宜，作为反铁磁过渡金属氧化物的相对稳定性的计算方法的选择，具有潜在的应用在固态物理和结构化学。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, optical, and transport properties of alkali metal oxides (Cs2O): A DFT study
本文利用DFT结合GGA、LDA和GGA-mBJ方法研究Cs2O的电子、光学及热电性质，发现其为间接带隙p型半导体，并具有热电材料潜力。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient computation of the Kohn-Sham orbital kinetic energy density in the full-potential linearized augmented plane wave method
Kohn-Sham轨道动能密度$τ_σ(\vec{r}) = \sum_{i} w_{iσ} \big|\nabla ψ_{iσ}(\vec{r}) \big|^2$是用于构建由密度泛函理论使用的元广义梯度近似（meta-GGA）的一个基本量。提出了一种全位势线性缀加平面波方法的$τ_σ(\vec{r})$计算格式。我们的计划是高度准确和有效的，易于实现现有的计算机代码。为了说明它的性能，我们构造了Be，Ne，Mg，Ar，Ca，Zn，Kr，Cd原子的Becke-Johnson meta-GGA交换势，与原来的结果非常一致。对于散装固体，我们构建的trans-blaha修改的贝克-约翰逊势（mBJ），并确认其计算带隙的能力，与报告的不良收敛的mBJ势得到大幅改善。本计算方案的$τ_σ(\vec{r})$也应该是有价值的开发其他元GGA的FLAPW以及在类似的方法，利用原子中心的基础功能。
2015-01-07 cond-mat.mtrl-sci
SCAN: An Efficient Density Functional Yielding Accurate Structures and Energies of Diversely-Bonded Materials
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）是一种广泛应用于材料和分子的电子结构理论。对于大型系统、从头计算分子动力学和高通量功能材料的搜索，DFT是特别需要的。DFT的精度和计算效率受到其交换相关能近似的限制。目前，局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）主要是由于它们的效率主导材料计算。我们在这里表明，最近开发的非经验的强约束和适当规范（SCAN）元GGA显着提高LDA和标准Perdew-Burke-Ernzerhof GGA的几何形状和能量的多样性结合的材料（包括共价键，金属，离子，氢，范德华键）在可比的效率。因此，即使对于软物质，SCAN也是有用的。通常，SCAN匹配或改进计算昂贵的混合泛函的精度，几乎是GGA的成本。因此，预计SCAN将对材料科学产生广泛的影响。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
Exchange-correlation corrections for electronic properties of half-metallic Co$_2$FeSi and nonmagnetic semiconductor CoFeTiAl
我们考虑了两种钴基全Heusler化合物CoFeTiAl和Co $_2$ FeSi，库仑相关效应对它们起着重要的作用。由于标准的GGA方案不能提供费米能级附近的电子性质的精确描述，我们使用一个元GGA功能能够改善CoFeTiAl和Co $_2$ FeSi的电子性质的描述。特别是，我们发现一个更好的协议与实验的磁矩和能带隙。此外，我们的计算表明，压力增强的绝缘性能的Co $_2$ FeSi和CoTiFeAl。
2020-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Role of Kohn-Sham Kinetic Energy Density in Designing Asymptotically Correct Semilocal Exchange-Correlation Functionals in Two Dimensions
正定Kohn-Sham动能（KS-KE）密度在设计低维量子系统的半局部Meta广义梯度近似（Meta-GGA）中起着至关重要的作用。已经严格地表明，在核附近和渐近区域，KE-KS不同于其von Weizsäcker（VW）对应物，因为来自不同轨道的贡献（即，s和p轨道）起重要作用。利用二维各向同性量子谐振子作为一个测试案例，对此进行了探索。我们还构造了几种不同物理行为的元GGA成分，并利用它们在元GGA水平上设计了一个精确的半局部泛函。在渐近区域，一个新的交换能泛函构造使用元GGA成分与形式上的增强因子的确切性质。此外，它已被证明，交换能量密度和潜在的精确渐近行为可以通过准确地选择增强因子作为一个功能的meta-GGA成分。
2017-03-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Balanced and broadly-normed meta-generalized gradient approximation
Tulane University（杜兰大学）
本研究提出bn-r$^2$SCAN meta-GGA泛函，通过引入成键范式平衡带隙与晶格常数等性能，带隙精度接近LAK，晶格常数接近r$^2$SCAN。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing the performance of the recent non-empirical semilocal density functionals on describing the lattice constants, bulk moduli and cohesive energies of alkali, alkaline-earth, and transition metals
在最近开发的元GGA（元广义梯度近似）半局域交换相关泛函的框架内，研究了碱金属、碱土金属和过渡金属的体性质（晶格常数、体模量和结合能）。为了建立元GGA泛函的适用性，广泛性和准确性，我们还把PBE（Perdew-Burke-Ernzerhof）和PBESol（PBE reparametrized for solids）泛函的结果。本论文的有趣的特点是，它测量最近开发的TM（陶-莫）和TMTPSS（TM交换与陶-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）相关）和SCAN（强约束和适当赋范）泛函描述上述属性的准确性。本系统的调查表明，TM是准确的，而在描述的晶格常数的内聚能和体积模量的准确性是偏向PBE和TPSS泛函。
2018-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Assessment of the Accuracy of Density Functionals for Calculating Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen Doped Graphene
在氮掺杂的石墨烯电极处的氧还原反应（ORR）的实验研究已经报道了与基于Pt的电极类似的0.5V量级的显著低的超电势。使用密度泛函理论的理论计算支持了这一说法。然而，其他测量表明，过渡金属杂质实际上是ORR活性的原因，从而对实验和计算的可靠性提出了质疑。为了评估理论计算的准确性，本文采用了各种广义梯度近似（GGA），元GGA和混合泛函，并针对基于高水平波函数的耦合团簇计算（CCSD（T））的超势以及自相互作用校正的密度泛函计算和发表的O吸附原子与石墨烯结合的量子Monte Carlo计算进行了校准。发现PBE 0和HSE 06混合泛函给出比GGA和间-GGA泛函更准确的结果，如预期的那样，并且对于低掺杂剂浓度3.1%，计算出的过电位为1.0 V。GGA和间-GGA泛函给出低至0.4 V的估计值。当掺杂剂浓度加倍时，用混合泛函计算的过电位下降，而它在GGA函数计算中增加。相反的趋势导致从不同的潜在的决定步骤，*OOH物种是在混合功能计算的核心重要性，而 *O的减少确定GGA和meta-GGA计算中获得的过电位。这里提出的结果主要是基于系统的周期表示的计算，但也与分子薄片模型，发现给不稳定的结果进行了比较。
2021-09-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
DFT-GGA errors in NO chemisorption energies on (111) transition metal surfaces: Possible origins and correction schemes
在这里，我们调查是否众所周知的DFT-GGA的错误预测的化学吸附能（$E_{\rm chem}$）过渡金属表面上的CO表现在类似的NO化学吸附系统。为了验证DFT-GGA对NO化学吸附中反馈机制的高估，我们利用电子结构分析表明部分填充的NO2分子$π^{*}$轨道与过渡金属$d$ -带再杂化形成新的成键和反键态.我们涉及的反馈捐赠电荷转移与化学吸附促进电子从5 $σ$轨道的2 $π^{*}$轨道在气相NO G $^{2}Σ^{-}\leftarrow \rm{X}^{2}Π$激发。我们建立了$E_{\rm chem}$和$ΔE_{\rm G\leftarrow X}$之间的线性关系，并继续以Mason { \it et al.}的风格制定$E_{\rm chem}$校正方案，{[物理审查B { \bf 69}，161401（R）]}。我们将NO $E_{\rm chem}$校正方法应用于Pt、Pd、Rh和Ir的（111）表面，其中NO化学吸附在0.25 ML的覆盖率下建模。我们注意到，$E_{\rm chem}$ { \it vs.} $ΔE_{\rm G\leftarrow X}$和偶极矩强烈地依赖于每种金属的吸附位点，并且我们利用这一事实来构建近似的校正方案，我们继续使用NO/Pt（100）化学吸附来测试该方案。
2013-07-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmark tests of a strongly constrained semilocal functional with a long-range dispersion correction
强约束和适当赋范（SCAN）半局部密度泛函[J. Sun，A. Ruzsinszky，J. P. Perdew \textit{Phys. Rev. Lett.} { \bf 115}，036402（2015）]遵守元广义梯度近似（元GGA）的所有17个已知精确约束，并且包括一些中程相关效应。长程伦敦色散相互作用仍然缺失，但可以通过适当的修正方案来解释。在这项研究中，我们结合SCAN与一个有效的伦敦色散校正，并表明简单的有机晶体的晶格能可以提高50%的应用校正。伦敦色散校正的SCAN元-GGA优于所有其他测试的伦敦色散校正的元-GGA的分子几何形状。我们的新方法提供了平均绝对偏差（MAD）的主基团键长始终低于1 μ m，旋转常数与MAD的0.2%，和非共价距离与MAD低于1%。对于一般主基热化学和动力学的大型数据库，它还提供了低于4 kcal/mol的加权平均绝对偏差，这是长程校正的meta-GGA泛函的最低值之一。我们还讨论了元GGA遇到的数值敏感性的一些后果。
2016-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing r2SCAN meta-GGA functional for structural parameters, cohesive energy, mechanical modulus and thermophysical properties of 3d, 4d and 5d transition metals
本文系统评估了 r2SCAN 等半局域密度泛函对 22 种过渡金属结构、力学和热物理性质的计算精度，发现 r2SCAN 整体表现均衡，推荐其作为高通量评估过渡金属化合物热物理性质的主力方法。
2023-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Strongly Constrained and Appropriately Normed Semilocal Density Functional
当交换相关能作为密度的函数被半局部近似时，普通物质的基态能量、电子密度和相关性质可以被有效地计算。我们提出了第一个元GGA（元广义梯度近似），这是完全约束，遵守所有17个已知的确切的约束，元GGA可以。对于一组适当的范数，包括稀有气体原子和非键相互作用，它也是精确的或接近精确的。这种SCAN（强约束和适当赋范）元GGA实现了显着的准确性，系统的确切的交换相关孔是本地化附近的电子，特别是晶格常数和弱相互作用。
2015-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Topological Dirac Semimetal Phase in Bismuth Based Anode Materials for Sodium-Ion Batteries
铋最近由于其高体积容量而引起了与Na离子电池阳极相关的兴趣。它与Na反应形成Na $_3$ Bi，这是具有非平凡电子结构的原型狄拉克半金属。基于密度泛函理论的第一性原理计算在理解Na $_3$ Bi和其他拓扑材料的迷人电子结构中起着关键作用。特别是，强约束和适当赋范（SCAN）元广义梯度近似（Meta-GGA）已显示出显着的改进，广泛使用的广义梯度近似（GGA）计划在捕捉能量，结构和电子性能的许多类别的材料。在这里，我们讨论的电子结构的Na $_3$ Bi的扫描框架内，并表明，由此产生的费米速度和{ \it s}带移周围的$Γ$点是在更好的协议与实验比相应的GGA预测。与早期的GGA结果相比，SCAN在Na $_3$ Bi中产生了纯自旋轨道耦合（SOC）驱动的狄拉克半金属态。我们的分析揭示了存在的拓扑相变从狄拉克半金属到一个平凡的带绝缘体相在Na $_{3}$ Bi $_{x}$ Sb $_{1-x}$合金的SOC的强度随Sb含量的变化，并提供了洞察的SOC在调制的Na $_3$ Bi的导电性能的作用。
2020-06-15 cond-mat.mtrl-sci
Re-thinking CO adsorption on transition-metal surfaces: Density-driven error?
CO分子在金属表面的吸附是Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT）中一个重要的未解决的问题。我们提出了一个详细的研究一氧化碳吸附在fcc（111）表面的3d，4d和5d金属使用非经验半局域密度泛函的交换相关能：局域密度近似（LDA），两个广义梯度近似或GGA（PBE和PBESol），和一个元GGA（SCAN）。由于满足更精确的约束条件，从LDA到PBE或PBESol到SCAN的结果得到改善的典型误差模式（如之前对自由分子和自由过渡金属表面所发现的）在这里没有发现。相反，对于过渡金属表面上的CO吸附，我们发现，虽然SCAN overbinds远低于LDA，它overbinds略高于PBE。此外，测试的泛函经常预测错误的吸附位点，正如在“CO/Pt（111）之谜”中首次指出的LDA和GGA。这种异常的模式使我们怀疑PBE和SCAN在这个问题上的错误是与分子和金属表面之间不正确的电荷转移相关的密度驱动的自相互作用错误。我们指出，由变分原理，过度绑定的近似泛函将减少，如果该功能不适用于其自洽密度的吸附系统，但一个准确的或更正确的密度为该系统。最后，我们表明，CO在Pt（111）的位置偏好是正确的，并提高了吸附能的PBE功能，而不是使用自洽的PBE密度，但PBE+U密度。由此产生的修正PBE总能量是大得多的吸附系统比其解吸的成分，显示的错误是在吸附系统的密度。这似乎在原则上解决了“CO…
2019-06-29 cond-mat.mtrl-sci
O$_2$ on Ag(110): A puzzle for exchange-correlation functionals
尽管密度泛函理论在描述材料方面取得了巨大的成功，但目前的交换相关泛函仍有一些失败的例子。我们在这个列表中添加了另一个例子，推动了泛函的进一步发展。我们发现O $_2$与Ag（110）的相互作用不能用一些最流行的GGA，Meta GGA和杂化泛函来描述。我们发现问题，并提供线索的功能，应该能够正确地描述这个和类似的系统。
2021-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Testing the r$^2$SCAN density functional for the thermodynamic stability of solids with and without a van der Waals correction
材料发现的一个中心目标是对热力学性质进行准确和可靠的数值描述，例如形成和分解的过程。的r $^2$ SCAN修订的强约束和适当规范（SCAN）元广义梯度近似（元GGA）平衡数值稳定性与高的一般精度。为了评估固态热力学的r $^2$ SCAN描述，我们使用r $^2$ SCAN、SCAN和PBE以及两种色散校正变体SCAN+ rVV 10和r $^2$ SCAN+ rVV 10评估了超过1,000种固体的形成和分解谱、平衡体积和基本带隙。我们表明，r $^2$扫描实现的精度与扫描，并经常提高扫描的已经很好的精度。尽管经常观察到SCAN+ rVV 10使SCAN的形成能力变差，并且对SCAN的细胞体积预测没有实质性校正，但是r $^2$ SCAN+ rVV 10预测的形成能力比r $^2$ SCAN稍微更不准确，并且比r $^2$ SCAN稍微更准确的细胞体积。从GGA水平到元GGA水平，预测地层压力的平均绝对误差减小了1.5 ~ 2.5倍。较小的减少，在误差中观察到的分解的crackpies。对于金属间化合物系统，$^2$ SCAN比SCAN更适合于形成金属间化合物。对于几类系统--过渡金属、金属间化合物、弱结合固体和分解成化合物的碎片--GGA与元GGA相当。总的来说，r $^2$ SCAN和r $^2$ SCAN+ rVV 10可以被推荐为用于材料发现的稳定的通用元GGA。
2022-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Data-efficient multi-fidelity training for high-fidelity machine learning interatomic potentials
该研究提出基于等变图神经网络的多保真MLIP训练框架，仅需少量高保真数据即可准确学习高保真势能面，性能优于迁移学习与Δ-学习，可扩展至耦合簇级别保真度，为构建高精度通用或定制原子间势提供新路径。
2024-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Testing the broad applicability of the PBEint GGA functional and its one-parameter hybrid form
我们回顾性能的PBEint GGA功能（物理修订版B 2010年，82，113104）最近提出的混合接口的描述，我们介绍了它的单参数混合形式（hPBEint）。我们考虑不同的良好建立的基准分子和固态系统的能量和结构特性，以及模型系统和新开发的基准集的偶极矩和金属分子相互作用。我们发现，PBEint和hPBEint（16.67%的Hartree-Fock交换）产生的整体性能最好，工作以及大多数考虑的属性和系统，并显示出不同的问题的平衡行为。特别是，由于其良好的平衡精度，他们表现良好的混合金属分子界面的描述。
2013-01-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
