Efficient and improved prediction of the band offsets at semiconductor heterojunctions from meta-GGA density functionals
Accurate theoretical prediction of the band offsets at interfaces of semiconductor heterostructures can often be quite challenging. Although density functional theory has been reasonably successful to carry out such calculations and efficient and accurate semilocal functionals are desirable to reduce the computational cost. In general, the semilocal functionals based on the generalized gradient approximation (GGA) significantly underestimate the bulk band gaps. This, in turn, results in inaccurate estimates of the band offsets at the heterointerfaces. In this paper, we investigate the performa…
2022-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Effect of the double-counting functional on the electronic and magnetic properties of half-metallic magnets using the GGA+U method
基于通常的密度泛函理论（DFT）程序与哈伯德模型相结合的方法被广泛用于研究强关联材料的性质。使用第一性原理计算，我们研究了20个半金属磁体的电子和磁性进行自洽GGA+U计算使用原子极限（AL）和周围的平均场（AMF）泛函的双重计数项，用于从DFT总能量减去相关部分，并比较这些结果通常的广义梯度近似（GGA）计算。总体而言，AMF的使用产生的结果类似于GGA计算。另一方面，AL的效果是多样化的，这取决于所研究的材料。一般来说，AL功能产生更强的磁性倾向，在某些情况下导致非物理的电子和磁性。因此，选择适当的双重计数功能是至关重要的，使用GGA+U方法得到的结果。
2015-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory Meta-GGA+U Study of Water Incorporation in the Metal Organic Framework Material Cu-BTC
利用密度泛函理论在meta-GGA +U水平上研究了金属有机骨架材料Cu-BTC的吸水性，最高可达3.5 H $_2$ O/Cu离子.水分子的稳定排列显示氢键水分子的链和在高浓度下形成封闭笼的趋势。水分子团簇主要通过水-水氢键和铜-水-氧相互作用的结合而稳定。通过范德华相互作用、水-水键合的电场增强以及水与骨架氧的氢键合进一步增强稳定性。我们假设形成这种稳定簇的趋势解释了水对Cu-BTC和具有暴露金属位点的相关MOF的特别强的亲和力。
2015-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Formation energy puzzle in intermetallic alloys: Random phase approximation fails to predict accurate formation energies
我们进行了密度泛函计算，以估计金属间化合物合金的形成能。我们使用了两个半局部近似，广义梯度近似（GGA）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）和强约束和适当赋范（SCAN）元GGA。此外，我们利用了两个非局部DFT泛函，混合HSE 06，和国家的最先进的随机相位近似（RPA）。非局部泛函，如HSE 06和RPA产生准确的形成能的二元合金完全填充的d带金属，半局部泛函表现不佳。当合金中存在部分填充的d带金属时，非局部泛函的精度大大降低，而PBE-GGA在这些情况下表现出色。我们表明，任何DFT方法的准确预测的形成能取决于它的能力，预测准确的电子性质，例如，价带d带对态密度的贡献。SCAN元-GGA经常校正PBE-DOS，然而，与PBE相比，它不提供准确的形成能。这被认为是由于缺乏适当的误差消除，这是由于两种合金及其成分的相似的本体性质而应该预期的，这可以通过改变meta-GGA成分来改善。RPA产生太负的形成能与部分填充的d-带金属的合金。RPA结果可以通过恢复交换相关核来校正，从而改善金属密度中的短程电子-电子相关。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Employing semilocal exchange hole with an application to meta-GGA level screened range separated hybrid functional: A conventional wisdom method
区间分离的杂化密度泛函在精确描述分子和固体的各种性质方面是非常成功的。距离分离的混合泛函是从球平均或系统平均反向工程交换孔设计的。在目前的尝试中，我们采用筛选的范围分离的杂交功能方案的meta-GGA梯级通过使用陶-钼半局域交换孔（或功能）。本文提出的混合泛函在距离分离方案中利用了基于球平均密度矩阵展开的交换孔。对于缓变密度校正，我们采用基于局域密度近似（LDA）的交换空穴距离分离方案，并通过传统的智慧技术结合缓变的Tao-Mo增强因子。综合性能和测试结果表明，它准确地描述了几种分子的性质。这个筛选的杂化泛函最吸引人的特点是它将在meta-GGA水平上描述固态性质的实际上非常有用。
2017-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Deorbitalized meta-GGA Exchange-Correlation Functionals in Solids
最近，我们提出了一种从广义梯度近似（mGGA）交换相关泛函中去除显式轨道依赖的方法，将其转化为Laplacian依赖泛函，并在分子中得到了成功的应用。它使用一个近似的动能密度泛函（KEDF）参数化Kohn-Sham的结果（不是实验数据）在一个小的训练集。在这里，我们提出了广泛的验证计算周期性的固体，证明了相同的参数化，同样的脱轨也是成功的扩展系统。由于在其建设中使用的严格的限制和它最近的突出，我们的重点是在扫描元GGA。编码在\textsc{vasp}中的去轨道版本SCAN-L可以比原来的SCAN快三倍，这对于大规模从头算分子动力学来说是一个潜在的重大收获。
2018-07-24 cond-mat.mtrl-sci
More-Realistic Band Gaps from Meta-Generalized Gradient Approximations: Only in a Generalized Kohn-Sham Scheme
与局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）不同，元广义梯度近似（meta-GGA）的计算通常根据广义Kohn-Sham（gKS）形式主义进行。交换相关势的gKS方程是非乘法的，这阻止了系统的比较元GGA能带结构的LDA和GGA。我们实现了优化的有效势（OEP）的元GGA的周期性系统，这使我们能够进行元GGA计算在相同的KS方式为LDA和GGA。我们将OEP应用于几个元GGA，包括新的SCAN功能[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]。我们发现meta-GGAs的KS能隙和KS能带结构与GGAs的接近。它们比偏-GGA的更真实的gKS能隙小，但可能接近精确KS势的能带结构中不太真实的能隙，如通过与EXX+RPA OEP势的能隙比较可以看出的。在OEP计算中，众所周知的元-GGA的网格敏感性要严重得多。
2016-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Main physical characteristics of crystal, magnetic and electronic structures of Ce3+-based perovskites CeTmO3 [Tm3+ = Sc, Ti, V] investigated via the first-principles computational utilizing LDA, PBE-GGA and WC-GGA functionals
采用第一性原理计算方法，系统研究了铈基钙钛矿CeTmO 3 [Tm 3 + = Sc，Ti，V]的主要物理性质、晶体结构、磁性和电子结构.基于密度泛函理论，在Perdew-Burke-Ernzerh和Wu-Cohen的局域密度近似和广义梯度近似下，得到了全势线性缀加平面波。优化后的晶体参数表明，化合物的晶体属立方结构（空间群Pm-3 m，no.221），晶格常数与实验值吻合较好。计算的电子能带结构、态密度和电荷密度揭示了CeTmO 3的金属性质，除了[Tm 3 + = Sc]外，CeTmO 3表现出半金属特性。此外，所有的泛函提供了几乎相似的晶体结构的结果，DOS以及自旋磁矩确认CeTmO 3是铁磁（FM）金属。
2020-09-19 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of bcc chromium beyond the generalized gradient approximation (GGA)
Institute of Physics, Nicolaus Copernicus University（尼古拉·哥白尼大学物理研究所）；Department of Physics and Astronomy, Uppsala University（乌普萨拉大学物理与天文学系）；Center for Theoretical Physics of Complex Systems, Institute for Basic Science (IBS)（韩国基础科学研究院复杂系统理论物理中心）
本文通过GGA和多种meta-GGA功能化方法研究bcc铬的磁性，发现所有meta-GGA功能化均高估局部磁矩并增强磁摩擦，导致SDW态不稳定，TPSS功能化最接近GGA结果。
2026-04-14 cond-mat.mtrl-sci
SCAN: An Efficient Density Functional Yielding Accurate Structures and Energies of Diversely-Bonded Materials
Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）是一种广泛应用于材料和分子的电子结构理论。对于大型系统、从头计算分子动力学和高通量功能材料的搜索，DFT是特别需要的。DFT的精度和计算效率受到其交换相关能近似的限制。目前，局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）主要是由于它们的效率主导材料计算。我们在这里表明，最近开发的非经验的强约束和适当规范（SCAN）元GGA显着提高LDA和标准Perdew-Burke-Ernzerhof GGA的几何形状和能量的多样性结合的材料（包括共价键，金属，离子，氢，范德华键）在可比的效率。因此，即使对于软物质，SCAN也是有用的。通常，SCAN匹配或改进计算昂贵的混合泛函的精度，几乎是GGA的成本。因此，预计SCAN将对材料科学产生广泛的影响。
2015-11-03 cond-mat.mtrl-sci
A meta-GGA perspective on the altermagnetism of RuO2
Technical University of Darmstadt（达姆施塔特工业大学）
本文通过meta-GGA方法研究RuO₂的交替磁性，发现晶格膨胀、空穴掺杂和单轴应变可促进其形成，并在无参数框架下设定了交替磁性的阈值。
2025-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Shortcomings of meta-GGA functionals when describing magnetism
最近的一些研究表明，SCAN，属于亚广义梯度近似（MGGA）家庭的功能，导致显着高估磁矩在巡回铁磁金属。然而，这种行为并不是MGGA近似水平所固有的，因为TPSS不会导致如此严重的高估。为了提供一个更广泛的看法MGGA泛函的磁性的准确性，我们扩展到更多的泛函评估，但也反铁磁固体。结果表明，为了描述磁性，与GGA相比，使用MGGA泛函总体上没有真正的优势。对于这两种近似，铁磁金属的改进必然伴随着反铁磁绝缘体的退化（低估），反之亦然。我们还提供了一些分析，以便更详细地了解泛函的数学形式和结果之间的关系。
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Workhorse Semilocal Density Functional for Condensed Matter Physics and Quantum Chemistry
交换关联能的半局域密度泛函是大型电子系统所必需的。Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）亚广义梯度近似（meta-GGA）是半局部的并且有用地精确，但是预测太长的晶格常数。最近的“固体的GGA的”产生良好的晶格常数，但差的原子化能的分子。我们表明，其中之一的建设原则（恢复密度梯度膨胀交换在很宽的密度范围内）可以用来构建一个“修订TPSS”元GGA与准确的晶格常数，表面能，和原子化能量为普通物质。
2009-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Phase stability of cation-doped LiMnO$_{2}$]{Phase stability of cation-doped LiMnO$_{2}$ within the GGA+U approximation
对锂离子电池的候选阴极材料LiMn $_{1-x}$ M $_x$ O $_{2}$（其中（$x=0.25$，M=Ni，Fe，Co，Mg））进行GGA+U近似内的第一原理密度泛函理论计算，以研究掺杂对单斜结构相对于层状菱面体结构的不稳定性的影响。这项工作的主要动机是确定在何种程度上的预测电子更现实的GGA+U治疗将不同于GGA内获得的。发现了一些显著的质的变化：对于菱形结构的原始体系，Mn离子在GGA+U中表现出高自旋态，而不是GGA中的低自旋（金属）态。掺杂的菱面体结构在GGA+U中是不稳定的，而不是像在GGA中那样是亚稳定的。在单斜结构中，GGA+U和GGA中的掺杂剂氧化态相同（三价Fe，二价Co，Ni）。Co和Ni离子在GGA+U中的自旋态比在GGA中的自旋态高。二价掺杂剂在GGA+U内比三价掺杂剂更大程度上使单斜结构不稳定，如从先前GGA计算所预期。总的来说，我们的研究结果表明，GGA和GGA+U中计算的性质之间的相对接近的协议有时可能是误导，因为潜在的电子行为可能是深刻的不同。
2008-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Accurate Cathode Properties of LiNiO2, LiCoO2, and LiMnO2 Using the SCAN Meta-GGA Density Functional
层状嵌锂过渡金属氧化物是一种很有前途的锂离子电池正极材料。在这里，我们仔细检查最近开发的强约束和适当规范（SCAN）密度泛函方法研究原型正极材料LiNiO 2，LiCoO 2和LiMnO 2在不同的锂嵌入限制的结构，磁性和电化学性能。我们发现，扫描优于早期流行的功能组合，提供的结果在相当好的协议与实验，而不使用哈伯德参数，色散校正被发现有一个小的影响。特别是，扫描提供了一个很好的描述的电子结构，电子密度，带隙，预测电池参数，和电压分布。
2018-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Suppression of Jahn-Teller distortion by chromium and magnesium doping in spinel LiMn2O4: A first-principles study using GGA and GGA+U
采用第一性原理自旋密度泛函理论，在GGA（广义梯度近似）和GGA+U下研究了铬和镁掺杂对尖晶石LiMn 2 O 4的影响.我们发现GGA和GGA+U对LiMn_2 O_4的基态不同，而对掺杂体系的基态相同。对于LiMn_2O_4，GGA和GGA+U的基态结构为体心四方相，而对于LiM_0.5Mn_1.5O_4（M= Cr或Mg）的基态结构为基心单斜相，对于LiMM_nO_4（M= Cr或Mg）的基态结构和GGA+U的基态结构均为体心正交相。我们发现，GGA预测的原始LiMn_2O_4是金属，而GGA+U预测它是绝缘的，这是符合实验观察。对于掺杂尖晶石，GGA预测基态是半金属的，而GGA+U预测它是绝缘的或金属的，这取决于掺杂浓度。GGA+U预测绝缘体-金属-绝缘体转变作为掺杂的函数的情况下的Cr和Mg的情况下的基态被发现从绝缘到半金属状态作为掺杂的函数。电荷密度和态密度的分析表明，电荷从掺杂剂转移到相邻的氧原子和锰原子。我们用GGA和GGA+U计算了掺杂化合物的Jahn-Teller激活模位移Q_3。由GGA+U计算的键长与实验值吻合较好。基于金属和氧的键长，我们还估计了掺杂剂的平均氧化态。
2009-07-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Optical properties of Cu2ZnSn(SxSe1-x)4 by first-principles calculations
从理论上研究了不同S和Se离子浓度下Cu_2ZnSn（SxSe_（1-x））_4半导体的结构、电子和光学性质。在三个层次的理论，在广义梯度近似（GGA），元GGA，并与混合功能的光学性能进行计算。的GGA和元GGA计算校正与现场库仑Ud项。晶格常数、介电常数和带隙随S浓度几乎呈线性变化。我们还表明，一个密集的布里渊区的采样需要准确地占的形状的介电函数，这是很难实现与混合泛函。这个问题是解决与最近开发的k点p为基础的插值方案，这使我们能够比较结果的混合功能的计算在平等的基础上与GGA和元GGA的结果。我们发现，混合泛函提供了与实验介电函数的总体最佳协议。
2018-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Physically motivated iso-orbital indicator for meta-GGA exchange functionals
National Institute of Science Education and Research（国家科学教育研究中心）；Indian Institute of Information Technology Surat（印度信息 technological 学院苏拉特分校）
研究针对元广义梯度近似泛函中等轨道指标在低密度尾部发散问题，通过采用物理动机的泡利KED取代分母消除发散，测试两个增强因子，在不同交换泛函中改进效果显著，推动了相关泛函进一步发展。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Opening band gaps of low-dimensional materials at the meta-GGA level of density functional approximations
最近的任务元GGA密度泛函[Phys. Rev. Research，1，033082（2019）]在广义Kohn-Sham方案中构建了增强的非局域性，因此为带隙预测提供了很大的机会。虽然这种近似被发现产生良好的带隙的散装固体，这种精度不能直接转移到低维材料。这些材料的减少的屏蔽导致与它们的本体对应物相比更大的带隙，作为要克服的额外障碍。在这项工作中，我们演示了如何在此功能的确切物理约束的改变影响的带隙的单层和纳米带，并提出准确的带隙与HSE 06近似竞争。为了实现这一目标，我们修改了ASK泛函（a），将单电子或双电子系统（$h_X^0$）的严格上限从1.174更改为1.29（b），通过更改内插交换增强因子$F_X (s,α)$的ASK泛函的内插函数（$f_X (α\rightarrow \infty$）的极限从$α=$ 0更改为1。对从3D到2D再到1D（纳米带）的各种材料测试了所得的修改的ASK（mASK），并将其与更高级别的混合功能HSE 06的结果或与多体微扰理论内的G $_0$ W $_0$近似的结果进行了比较。我们发现，与PBE-GGA和SCAN meta-GGA相比，mASK大大提高了2D和1D系统的带隙和能带结构，而不会显著影响原始ASK对大块3D材料的准确性。我们通过评估TMD纳米带相对于各种弯曲曲率的能带结构进一步证明了mASK的适用性。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Climbing the Density Functional Ladder: Non-Empirical Meta-Generalized Gradient Approximation Designed for Molecules and Solids
电子密度、其梯度和Kohn-Sham轨道动能密度是元广义梯度近似（meta-GGA）的局部成分。我们构造了一个元GGA密度泛函的交换相关能，满足确切的限制，没有经验参数。交换项和相关项遵循{ \it two}范式：一个或两个电子密度和缓慢变化的密度，因此以高精度描述分子和固体，如广泛的数值试验所示。这个泛函完成了近似的“雅各布阶梯”的第三个梯级，高于局部自旋密度和GGA梯级。
2003-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of semilocal density functionals on solids and surfaces
最近，Tao和Mo（TM）提出了一种精确的通用非经验元广义梯度近似（meta-GGA）。交换部分由密度矩阵近似导出，而相关部分基于低密度或强相互作用极限下的TPSS相关的修改。为了进一步了解这种密度泛函，我们结合了TM交换部分与原来的TPSS相关性，并作出全面的评估，我们称之为TMTPSS功能，固体和固体表面上的这种组合。我们的测试包括22个晶格常数和体模量，30个半导体带隙，7个结合能，和表面交换相关能rs范围从2到3玻尔。我们的计算结果表明，TMTPSS功能是相当有竞争力的TM元GGA功能，改善后的非经验泛函LSDA，PBE GGA，和TPSS元GGA考虑的大多数属性。特别是，它显着提高了表面交换相关能量的计算，平均绝对误差只有1 erg/cm 2。
2016-10-03 cond-mat.mtrl-sci
-Quantum Effects or Theoretical Artifacts? A Computational Reanalysis of Hydrogen's High-Pressure Phase Stability and Properties
University of Cambridge（剑桥大学）；State University of New York at Buffalo（纽约州立大学布法罗分校）
通过meta-GGA泛函（R2SCAN和SCAN0）与GGA-PBE泛函对比，发现PBE高估分子相稳定性，而meta-GGA更接近扩散蒙特卡洛结果，表明PBE预测的动力学不稳定性和非谐性可能源于泛函缺陷而非量子核效应。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Meta-GGA dielectric-dependent and range-separated screened hybrid functional for reliable prediction of material properties
提出一种范围分离的meta-GGA杂化泛函，通过介电函数确定Hartree-Fock交换比例，准确预测带隙、光学性质及铜基半导体带隙问题。
2025-02-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Nonempirical Density Functionals Investigated for Jellium: Spin-Polarized Surfaces, Spherical Clusters, and Bulk Linear Response
早期的测试表明，Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）的交换相关能的非经验元广义梯度近似（meta-GGA）比自旋非极化凝胶的局域自旋密度（LSD）近似产生更准确的表面能。在这项研究中，在"内部“和外部磁场的存在下的果冻金属的功函数和表面能计算与LSD，Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA，和TPSS元GGA及其前身，几乎非经验Perdew-Kurth-Zupan-Blaha（PKZB）元GGA，使用自洽的LSD轨道和密度。结果表明：（i）对于正常的堆积密度，TPSS中的表面相关能与PBE中的表面相关能相同，因为TPSS努力代表对PBE的自相关校正;（ii）正常的表面密度分布可以均匀地缩放到低密度或强相互作用极限，并且TPSS提供了对该极限的估计，该估计与（但可能更准确）其他估计;（iii）对于正常和低密度，TPSS提供了相同的描述表面磁性PBE，这表明这些近似可能是一般等同的磁性。使用密度泛函计算了具有多达106个电子的jeldom球的能量，并与用扩散量子蒙特卡罗数据获得的能量进行了比较，包括我们对固定节点校正的估计。最后，我们使用这些密度泛函计算的线性响应的体胶态，并发现不仅LSD，而且PBE GGA和TPSS元GGA产生的线性响应与量子蒙特卡罗方法的很好的协议，为波矢量的扰动外势的费米波矢量的两倍。
2008-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Laplacian-level density functionals for the kinetic energy density and exchange-correlation energy
本文对密度为$n$的电子基态的非相互作用（Kohn-Sham轨道）正动能密度$τ$构造了一个Laplacian水平的亚广义梯度近似（meta-GGA）.该元广义遗传算法在慢变极限下恢复四阶梯度展开$τ^{GE4}$，在快变极限下恢复von Weizsäcker表达式$τ^{W}=|\nabla n|^2/(8n)$.它被约束为满足严格的下限$τ^{W}(\mathbf{r})\leqτ(\mathbf{r})$。我们的元广义遗传算法是一个典型的强有力的改进$τ$的梯度展开的原子，球形jeltronicclusters，jeltronicsurfaces，艾里气体，虎克原子，单电子高斯密度，准二维电子气，和非均匀标度的氢原子。我们还构建了一个拉普拉斯层次的元GGA的交换和相关性，采用我们的近似$τ$在道，Perdew，Staroverov和Scuseria（TPSS）元GGA密度泛函。拉普拉斯能级的TPSS给出了与完整TPSS几乎相同的交换相关增强因子和能量，这表明$τ$和$\nabla^2 n$携带的信息与$n$和$\nabla n$携带的信息大致相同。我们的动能密度积分为一个无轨道的动能泛函，对于许多真实密度，它与四阶梯度展开近似一样精确（分子原子化能有明显的改善），但对于快速变化的密度，它要精确得多。
2006-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Rehabilitation of PBE-GGA for Layered Materials
层状材料的结构和能量性质对交换关联的半局域近似的密度泛函理论提出了挑战。通过结合最广泛使用的半局部广义梯度近似（GGA），Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE），与修订的Vydrov-Van Voorhis非局部相关泛函（rVV 10），28层材料的优异的结构和能量特性都恢复了明智的参数选择。我们将所得泛函称为PBE+ rVV 10 L，其中“L”表示层状材料。这种组合并不新鲜，只涉及重新调整一个单一的整体参数，但由此产生的卓越建议，这种修正的PBE的层状材料的理论研究的许多方面。为了比较，我们还提出了PBE+ rVV 10的结果，其中参数是由22分子之间的相互作用能。
2016-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study on lattice thermal conductivity of Cu$_2$O using GGA and hybrid density functional methods
用从头算密度泛函方法研究了Cu $_2$ O的晶格热导率.广义梯度近似，GGA-PBE，PBE 0交换相关泛函的性能进行了比较，为各种电子和声子相关的属性。已知3d过渡金属氧化物如Cu $_2$ O对于纯GGA泛函是具有挑战性的情况，并且与GGA-PBE相比，PBE 0杂化泛函明显改善了电子和声子相关性质的描述。最显著的差异是晶格热导率，与实验相比，GGA低估了40%，而实验与PBE 0混合泛函之间的差异只有几个百分点。
2017-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Meta-GGA exchange-correlation functional with a balanced treatment of nonlocality
我们构造了一个元广义梯度近似，适当地平衡了非局域性的贡献，在半局域水平上的交换和相关。这种非经验的功能表现出良好的准确性，广泛的调色板的性质（热化学，结构性质）和系统（分子，金属簇，表面和散装固体）。在电子结构计算中的几个众所周知的问题，如银三聚体的弯曲电位和阴离子金簇的尺寸交叉的准确性，也被证明。最后讨论和分析了经验色散修正的引入。
2013-05-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Strain Induced Enhanced Photocatalytic Activities in Layered Two Dimensional C2N/MoS2 Heterostructure: A Meta-GGA Study
使用2D材料的改进的光催化水分解对于经济上可行的可再生能源具有技术重要性。本研究采用第一性原理密度泛函理论，利用PBE和SCAN泛函，研究了单轴、双轴和垂直应变对C2 N/MoS 2范德华异质结能隙和带边位置的影响.计算结果表明，SCAN函数提供了相对更好的结果相比，PBE的带隙和带对齐的研究。异质结构表现出II型能带排列，这有利于载流子的有效分离.对于良好的光催化剂，带边位置应跨越水的氧化还原电位。据观察，无论是压缩和拉伸垂直应变，水的氧化还原电位值位于异质结构的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM）。另一方面，对于单轴和双轴应变，该体系仅在较大的压应变下才能用作有用的光催化剂，而对于拉伸应变，VBM和CBM之间的能隙不断减小，并位于水的氧化/还原电位之内。我们的研究还确定，元GGA扫描功能显示出类似的结果相比，计算昂贵的混合HSE泛函。目前的工作可以是非常有用的实验设计人工异质结构器件，以更好地表现在光催化水裂解。
2023-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Evaluating SCAN and r$^2$SCAN meta-GGA functionals for predicting transition temperatures in antiferromagnetic materials
本研究评估meta-GGA泛函SCAN和r²SCAN预测反铁磁材料奈尔转变温度的性能，通过DFT计算磁构型能量、拟合交换参数并结合蒙特卡洛模拟，结果显示二者显著优于GGA、GGA+U且与实验值高度吻合，相关系数达0.97和0.98。
2025-01-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Assessing the Performance of Recent Density Functionals for Bulk Solids
我们评估最近的密度泛函的非分子固体的交换相关能量的性能，通过应用精确的计算与高斯，波段，和VASP代码的测试集的24种固体金属和非金属。测试的泛函是修改的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBESol GGA），二阶GGA（SOGGA）和Armiento-Mattsson 2005（AM 05）GGA。为了完整性，我们还测试了更标准的泛函：局部密度近似，原始的PBE GGA和Tao-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）元GGA。我们发现，最近的密度泛函固体达到了高精度的散装性能（晶格常数和体积模量）。正如预期的那样，对于内聚能，PBE总体上优于PBESol，但PBESol实际上对于碱金属和碱金属卤化物更好。为了公平地比较计算结果和实验结果，我们考虑了零点声子和有限温度效应被许多工作者忽略。我们展示了高斯基集和不准确的实验参考数据可能会影响泛函质量的评级。结果表明，PBESol和AM 05对于碱金属、碱土金属和碱金属卤化物晶体的性能彼此略有不同（其中约化密度梯度的最大值为约2），但对于大多数其他固体的性能非常相似（其中约化密度梯度的最大值通常为约1）。我们对此的解释是一致的交换相关非局域性的核心价重叠的区域中的重要性。
2009-03-24 cond-mat.mtrl-sci
DFT-GGA errors in NO chemisorption energies on (111) transition metal surfaces: Possible origins and correction schemes
在这里，我们调查是否众所周知的DFT-GGA的错误预测的化学吸附能（$E_{\rm chem}$）过渡金属表面上的CO表现在类似的NO化学吸附系统。为了验证DFT-GGA对NO化学吸附中反馈机制的高估，我们利用电子结构分析表明部分填充的NO2分子$π^{*}$轨道与过渡金属$d$ -带再杂化形成新的成键和反键态.我们涉及的反馈捐赠电荷转移与化学吸附促进电子从5 $σ$轨道的2 $π^{*}$轨道在气相NO G $^{2}Σ^{-}\leftarrow \rm{X}^{2}Π$激发。我们建立了$E_{\rm chem}$和$ΔE_{\rm G\leftarrow X}$之间的线性关系，并继续以Mason { \it et al.}的风格制定$E_{\rm chem}$校正方案，{[物理审查B { \bf 69}，161401（R）]}。我们将NO $E_{\rm chem}$校正方法应用于Pt、Pd、Rh和Ir的（111）表面，其中NO化学吸附在0.25 ML的覆盖率下建模。我们注意到，$E_{\rm chem}$ { \it vs.} $ΔE_{\rm G\leftarrow X}$和偶极矩强烈地依赖于每种金属的吸附位点，并且我们利用这一事实来构建近似的校正方案，我们继续使用NO/Pt（100）化学吸附来测试该方案。
2013-07-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Implementation of the SCAN Exchange-Correlation Functional with Numerical Atomic Orbitals
本文在ABACUS软件包中基于数值原子轨道和平面波基组实现了SCAN meta-GGA泛函，涵盖交换关联势、力和应力计算，并通过有限差分、收敛性测试及水六聚体、S22弱相互作用分子和13种半导体等体系验证了实现的准确性。
2023-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Partially deorbitalized meta-GGA
本文提出一种部分去轨道化的meta-GGA方法，在能量泛函中使用精确动能密度但用近似泛函计算其导数，确保局域势，并验证了其在固体性质预测中的精度，同时可评估近似动能泛函质量。
2023-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Assessing the performance of the recent non-empirical semilocal density functionals on describing the lattice constants, bulk moduli and cohesive energies of alkali, alkaline-earth, and transition metals
在最近开发的元GGA（元广义梯度近似）半局域交换相关泛函的框架内，研究了碱金属、碱土金属和过渡金属的体性质（晶格常数、体模量和结合能）。为了建立元GGA泛函的适用性，广泛性和准确性，我们还把PBE（Perdew-Burke-Ernzerhof）和PBESol（PBE reparametrized for solids）泛函的结果。本论文的有趣的特点是，它测量最近开发的TM（陶-莫）和TMTPSS（TM交换与陶-Perdew-Staroverov-Scuseria（TPSS）相关）和SCAN（强约束和适当赋范）泛函描述上述属性的准确性。本系统的调查表明，TM是准确的，而在描述的晶格常数的内聚能和体积模量的准确性是偏向PBE和TPSS泛函。
2018-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Half-Metallic Ferrimagnetism in Mn_2VAl
我们发现Mn_2VAl是一种化合物，对于该化合物，密度泛函理论中交换相关泛函的广义梯度近似（GGA）与通常的局域密度近似（LDA）相比，在预测的行为上发生了质的变化。GGA的应用导致Mn_2VAl是一个半金属亚铁磁体，少数通道是导电的。分析了其电子结构和磁结构，并与等结构增强半金属Fe_2VAl进行了对比。
1999-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and structural phase stability of group-IV elemental solids with the r$^2$SCAN functional
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）
本文评估了r$^2$SCAN元泛泛梯度近似功能在IV族元素固体碳、硅、锗和锡中的准确性与可靠性，发现其在弹性常数、体积模量和声子色散方面与SCAN功能一致，但数值稳定性更优，但对Ge和Sn的α↔β相变预测不如SCAN。
2026-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Role of Kohn-Sham Kinetic Energy Density in Designing Asymptotically Correct Semilocal Exchange-Correlation Functionals in Two Dimensions
正定Kohn-Sham动能（KS-KE）密度在设计低维量子系统的半局部Meta广义梯度近似（Meta-GGA）中起着至关重要的作用。已经严格地表明，在核附近和渐近区域，KE-KS不同于其von Weizsäcker（VW）对应物，因为来自不同轨道的贡献（即，s和p轨道）起重要作用。利用二维各向同性量子谐振子作为一个测试案例，对此进行了探索。我们还构造了几种不同物理行为的元GGA成分，并利用它们在元GGA水平上设计了一个精确的半局部泛函。在渐近区域，一个新的交换能泛函构造使用元GGA成分与形式上的增强因子的确切性质。此外，它已被证明，交换能量密度和潜在的精确渐近行为可以通过准确地选择增强因子作为一个功能的meta-GGA成分。
2017-03-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Balanced and broadly-normed meta-generalized gradient approximation
Tulane University（杜兰大学）
本研究提出bn-r$^2$SCAN meta-GGA泛函，通过引入成键范式平衡带隙与晶格常数等性能，带隙精度接近LAK，晶格常数接近r$^2$SCAN。
2026-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessment of the Accuracy of Density Functionals for Calculating Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen Doped Graphene
在氮掺杂的石墨烯电极处的氧还原反应（ORR）的实验研究已经报道了与基于Pt的电极类似的0.5V量级的显著低的超电势。使用密度泛函理论的理论计算支持了这一说法。然而，其他测量表明，过渡金属杂质实际上是ORR活性的原因，从而对实验和计算的可靠性提出了质疑。为了评估理论计算的准确性，本文采用了各种广义梯度近似（GGA），元GGA和混合泛函，并针对基于高水平波函数的耦合团簇计算（CCSD（T））的超势以及自相互作用校正的密度泛函计算和发表的O吸附原子与石墨烯结合的量子Monte Carlo计算进行了校准。发现PBE 0和HSE 06混合泛函给出比GGA和间-GGA泛函更准确的结果，如预期的那样，并且对于低掺杂剂浓度3.1%，计算出的过电位为1.0 V。GGA和间-GGA泛函给出低至0.4 V的估计值。当掺杂剂浓度加倍时，用混合泛函计算的过电位下降，而它在GGA函数计算中增加。相反的趋势导致从不同的潜在的决定步骤，*OOH物种是在混合功能计算的核心重要性，而 *O的减少确定GGA和meta-GGA计算中获得的过电位。这里提出的结果主要是基于系统的周期表示的计算，但也与分子薄片模型，发现给不稳定的结果进行了比较。
2021-09-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fermi-Löwdin orbital self-interaction correction using the strongly constrained and appropriately normed meta-GGA functional
尽管密度泛函近似（DFAs）在描述多电子系统的电子性质方面取得了成功，但最广泛使用的近似存在自相互作用误差（SIE），这限制了其预测能力。在这里，我们描述了从强约束和适当赋范（SCAN）元广义梯度近似（GGA）使用费米-Lowdin轨道自相互作用校正（FLOSIC）方法去除SIE的影响。FLOSIC是Perdew-Zunger自相互作用修正（PZ-SIC）形式主义的一个尺寸扩展实现。我们发现，FLOSIC-SCAN计算需要仔细处理的数值细节，并描述了一个集成网格，产生可靠的精度与这种方法。我们研究了FLOSIC-SCAN的性能，用于预测各种属性，并发现它在几乎所有情况下都比FLOSIC-LDA和FLOSIC-PBE提供了更好的结果。它也给出了更好的预测比扫描轨道能量和离解能的自相互作用的影响是已知的重要，但总能量和原子化能量更糟。对于这些属性，我们还研究了在SCAN泛函中使用自洽的FLOSIC-SCAN密度，并发现这种DFA@FLOSIC-DFA方法与纯自洽的SCAN计算相比，产生了更好的结果。因此，如果使用SCAN@FLOSIC-SCAN方法，则在SIE占主导地位的情况下，甚至在SIE不占主导地位的情况下，FLOSIC-SCAN提供优于父SCAN函数的改进结果。
2019-09-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Benchmark tests of a strongly constrained semilocal functional with a long-range dispersion correction
强约束和适当赋范（SCAN）半局部密度泛函[J. Sun，A. Ruzsinszky，J. P. Perdew \textit{Phys. Rev. Lett.} { \bf 115}，036402（2015）]遵守元广义梯度近似（元GGA）的所有17个已知精确约束，并且包括一些中程相关效应。长程伦敦色散相互作用仍然缺失，但可以通过适当的修正方案来解释。在这项研究中，我们结合SCAN与一个有效的伦敦色散校正，并表明简单的有机晶体的晶格能可以提高50%的应用校正。伦敦色散校正的SCAN元-GGA优于所有其他测试的伦敦色散校正的元-GGA的分子几何形状。我们的新方法提供了平均绝对偏差（MAD）的主基团键长始终低于1 μ m，旋转常数与MAD的0.2%，和非共价距离与MAD低于1%。对于一般主基热化学和动力学的大型数据库，它还提供了低于4 kcal/mol的加权平均绝对偏差，这是长程校正的meta-GGA泛函的最低值之一。我们还讨论了元GGA遇到的数值敏感性的一些后果。
2016-05-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Assessing r2SCAN meta-GGA functional for structural parameters, cohesive energy, mechanical modulus and thermophysical properties of 3d, 4d and 5d transition metals
本文系统评估了 r2SCAN 等半局域密度泛函对 22 种过渡金属结构、力学和热物理性质的计算精度，发现 r2SCAN 整体表现均衡，推荐其作为高通量评估过渡金属化合物热物理性质的主力方法。
2023-09-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Restoring the density-gradient expansion for exchange in solids and surfaces
成功的现代广义梯度近似（GGA）偏向于原子能。恢复交换的第一原理梯度展开在很宽的密度梯度范围内消除了这种偏差。我们介绍PBESol，一个修订的Perdew-Burke-Ernzerhof GGA，提高了致密填充固体及其表面的平衡性能。
2008-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Correct and accurate polymorphic energy ordering of transition-metal monoxides obtained from semilocal and onsite-hybrid exchange-correlation approximations
常见的反铁磁过渡金属氧化物（MnO，FeO，CoO和NiO）的半局域和混合密度泛函的结构相的相对能量稳定性充满了困难。特别是，MnO是已知的是最困难的情况下，几乎所有常见的半局部和混合密度近似。在这里，我们表明，亚广义梯度近似（meta-GGA）构建的无尖氢模型和泡利动能密度（MGGAC）可以导致正确的基态的MnO。使用MGGAC计算的锌-钙钛矿（zb）和岩盐（rs）结构的相对能量差被发现是在很好的协议从高层次的相关方法，如随机相位近似或量子蒙特卡罗技术。此外，我们还应用了基于GGA和meta-GGA泛函的现场杂化泛函（与DFT+U密切相关），并表明相对较高的Hartree-Fock交换量是获得正确基态结构所必需的。我们目前的调查表明，半本地MGGAC和现场的混合动力车，都是计算便宜，作为反铁磁过渡金属氧化物的相对稳定性的计算方法的选择，具有潜在的应用在固态物理和结构化学。
2021-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Electronic, optical, and transport properties of alkali metal oxides (Cs2O): A DFT study
本文利用DFT结合GGA、LDA和GGA-mBJ方法研究Cs2O的电子、光学及热电性质，发现其为间接带隙p型半导体，并具有热电材料潜力。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient computation of the Kohn-Sham orbital kinetic energy density in the full-potential linearized augmented plane wave method
Kohn-Sham轨道动能密度$τ_σ(\vec{r}) = \sum_{i} w_{iσ} \big|\nabla ψ_{iσ}(\vec{r}) \big|^2$是用于构建由密度泛函理论使用的元广义梯度近似（meta-GGA）的一个基本量。提出了一种全位势线性缀加平面波方法的$τ_σ(\vec{r})$计算格式。我们的计划是高度准确和有效的，易于实现现有的计算机代码。为了说明它的性能，我们构造了Be，Ne，Mg，Ar，Ca，Zn，Kr，Cd原子的Becke-Johnson meta-GGA交换势，与原来的结果非常一致。对于散装固体，我们构建的trans-blaha修改的贝克-约翰逊势（mBJ），并确认其计算带隙的能力，与报告的不良收敛的mBJ势得到大幅改善。本计算方案的$τ_σ(\vec{r})$也应该是有价值的开发其他元GGA的FLAPW以及在类似的方法，利用原子中心的基础功能。
2015-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Efficient and accurate calculation of exact exchange and RPA correlation energies in the Adiabatic-Connection Fluctuation-Dissipation theory
近年来，人们对实际体系的精确交换能和RPA相关能的计算又产生了新的兴趣。这些量是所谓的EXX/RPA+方案的主要成分，该方案已被证明是LDA和GGA表现不佳的弱结合系统的标准LDA/GGA DFT的有前途的替代方法。在本文中，我们提出了一个有效的方法来计算RPA相关能的绝热连接涨落耗散形式主义的框架。该方法是基于一个相对较小的RPA介电矩阵的本征模的计算，有效地计算密度泛函微扰理论的框架中的迭代密度响应计算。我们还将讨论在精确交换能量计算中对可积发散的仔细处理，这说明了在布里渊区采样时收敛缓慢的问题。作为一个例子的方法，我们显示的应用程序的结果，体硅，Be二聚体和原子系统。
2009-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Strongly Constrained and Appropriately Normed Semilocal Density Functional
当交换相关能作为密度的函数被半局部近似时，普通物质的基态能量、电子密度和相关性质可以被有效地计算。我们提出了第一个元GGA（元广义梯度近似），这是完全约束，遵守所有17个已知的确切的约束，元GGA可以。对于一组适当的范数，包括稀有气体原子和非键相互作用，它也是精确的或接近精确的。这种SCAN（强约束和适当赋范）元GGA实现了显着的准确性，系统的确切的交换相关孔是本地化附近的电子，特别是晶格常数和弱相互作用。
2015-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exchange-Correlation Energy Functional Based on the Airy-Gas Reference System
在最近的工作中，广义梯度近似（GGA的）已被构造从能量密度的Airy气体的交换，但不相关。本文报道了无规相位近似（RPA）下最简单的边缘电子气--艾里气体的常规关联能量密度，其中辅助非相互作用电子经历线性势。通过拟合Airy-gas RPA交换关联能量密度并对RPA进行精确的短程修正，我们提出了一个简单的交换关联能量的超越RPA GGA密度泛函（“ARPA+”）。我们的功能，测试凝胶表面，原子，分子和固体，改善温和的局部自旋密度近似原子化能量和晶格常数没有太多恶化已经很好的表面交换相关能。
2009-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Testing the r$^2$SCAN density functional for the thermodynamic stability of solids with and without a van der Waals correction
材料发现的一个中心目标是对热力学性质进行准确和可靠的数值描述，例如形成和分解的过程。的r $^2$ SCAN修订的强约束和适当规范（SCAN）元广义梯度近似（元GGA）平衡数值稳定性与高的一般精度。为了评估固态热力学的r $^2$ SCAN描述，我们使用r $^2$ SCAN、SCAN和PBE以及两种色散校正变体SCAN+ rVV 10和r $^2$ SCAN+ rVV 10评估了超过1,000种固体的形成和分解谱、平衡体积和基本带隙。我们表明，r $^2$扫描实现的精度与扫描，并经常提高扫描的已经很好的精度。尽管经常观察到SCAN+ rVV 10使SCAN的形成能力变差，并且对SCAN的细胞体积预测没有实质性校正，但是r $^2$ SCAN+ rVV 10预测的形成能力比r $^2$ SCAN稍微更不准确，并且比r $^2$ SCAN稍微更准确的细胞体积。从GGA水平到元GGA水平，预测地层压力的平均绝对误差减小了1.5 ~ 2.5倍。较小的减少，在误差中观察到的分解的crackpies。对于金属间化合物系统，$^2$ SCAN比SCAN更适合于形成金属间化合物。对于几类系统--过渡金属、金属间化合物、弱结合固体和分解成化合物的碎片--GGA与元GGA相当。总的来说，r $^2$ SCAN和r $^2$ SCAN+ rVV 10可以被推荐为用于材料发现的稳定的通用元GGA。
2022-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Properties of real metallic surfaces: Effects of density functional semilocality and van der Waals nonlocality
我们计算了Al，Cu，Ru，Rh，Pd，Ag，Pt和Au的清洁（111），（110）和（100）表面的表面能，功函数和层间表面弛豫。这些金属表面中的许多具有技术或催化应用。我们将实验参考值与局部密度近似（LDA）、Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）广义梯度近似（GGA）、PBESol（固体PBE）GGA、SCAN元GGA和SCAN+ rVV 10（具有远程范德华或vdW校正的SCAN）的参考值进行比较。与不确定的实验值最接近的协议是通过最简单的密度泛函（LDA）和最复杂的通用（SCAN+ rVV 10）。长程vdW相互作用使表面能增加约10%，功函数增加约1%。LDA通过比通常更强的误差消除作用来处理金属表面。PBE产生最被低估和大概最不准确的表面能和功函数。表面能内的无规相近似（RPA）也报告。层间弛豫从不同的泛函是在合理的协议彼此，通常与实验。
2017-05-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Construction of meta-GGA functionals through restoration of exact constraint adherence to regularized SCAN functionals
SCAN元GGA交换相关泛函[Phys. Rev. Lett. 115，036402（2015）]被构建为两个单独的能量密度之间的化学环境确定的插值：一个精确地描述单轨道电子密度，另一个精确地描述缓慢变化的密度。为了保存已知的确切的交换相关功能的约束，该插值的导数消失在缓慢变化的限制。虽然理论上很方便，但这种选择引入了降低泛函效率的数值挑战。我们最近报道了对SCAN功能的修饰，称为r $^2$ SCAN [J. Phys. Chem. Lett. 11，8208（2020）]，其将两个正则化引入到SCAN中，这以不恢复用于交换的缓慢变化的密度梯度展开的四阶项为代价来改善其数值性能。在这里，我们展示了一系列泛函（rSCAN，r++SCAN，r $^2$ SCAN和r $^4$ SCAN）的推导过程，这些泛函在保持平滑插值的同时越来越符合精确条件。r $^2$ SCAN的更大平滑度似乎导致比SCAN或r $^4$ SCAN的附加精确约束更好的总体精度。
2021-10-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
A More Accurate Generalized Gradient Approximation for Solids
我们提出了一个新的非经验密度泛函广义梯度近似（GGA），使晶格常数，晶体结构和金属表面能最流行的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）GGA显着改善。新的功能是基于一个扩散的径向截止的交换孔在真实空间中，和解析梯度展开的小梯度的交换能量。没有可调参数，保持了PBE的约束条件，并且该功能易于在现有代码中实现。
2006-01-24 cond-mat.mtrl-sci
