Tunable Semiconductors: Control over Carrier States and Excitations in Layered Hybrid Organic-Inorganic Perovskites
对于一类基于$π$共轭有机阳离子的2D混合有机-无机钙钛矿半导体，我们定量预测如何改变有机和无机组分允许以量子阱方式控制载流子态的性质、能量和局部化。我们的第一性原理预测，大规模的混合密度泛函理论与自旋轨道耦合的基础上，表明在一个单一的混合物的有机和无机部分之间的接口可以系统地调制，使我们能够选择不同的I型和II型能级排列。电子和空穴的能级、复合性质和传输行为因此通过选择特定的有机官能化并将它们与合适的无机组分并置而变得可调。
2018-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid nano-domain structures of organic-inorganic perovskites from molecule-cage coupling effects
在杂化钙钛矿中，有机分子和无机骨架表现出不同的静态和动态特性。它们的耦合将导致前所未有的现象，这引起了广泛的研究兴趣。本文采用具有DFT精度的大规模分子动力学模拟方法--深势分子动力学（DPMD）对$\mathrm{FA/MAPbI_3}$混合钙钛矿进行了研究。首次在低温下发现了多个分子旋转纳米畴嵌入单个$\mathrm{[PbI_6]^{4-}}$八面体旋转畴的自发混合纳米畴行为。这一行为起源于分子转动的长程序和晶格局部变形之间的相互作用，并澄清了$\mathrm{FAPbI_3}$在低温下令人困惑的衍射图案。我们的工作为杂化钙钛矿的结构特征和稳定性提供了新的见解，也为有机-无机耦合体系的结构表征提供了新思路。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Low energy paths for octahedral tilting in inorganic halide perovskites
与协同八面体倾斜相关的不稳定性在具有钙钛矿结构的材料中是常见的，并且特别是在卤化物钙钛矿的子类中。本文采用第一性原理密度泛函理论研究了无机金属卤化物钙钛矿化合物CsPbI $_3$和CsSnI $_3$中八面体倾斜的能量学。几个低能量的路径之间的对称性等价变体的稳定的正交（\textit{Pnma}）钙钛矿变体的确定和研究。结果支持了无机卤化物钙钛矿八面体倾斜相变中存在动力学无序的观点。特别是，一个特定类型的路径，对应于一个异相的“倾斜开关”，被发现有显着较低的能量势垒比其他的，这表明存在一个温度范围内的动态波动的八面体只遵循这种类型的路径。这可能会产生一个时间平均的结构对应于中间四（\textit{P4/mbm}）结构中观察到的实验。指出并讨论了目前常用的简单一维“双阱”势在描述八面体动力学过程中的缺陷。
2018-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Unraveling a Structure-Property Relationship for Methylammonium Lead/Tin Trihalide Organic-Inorganic Hybrid Perovskite Solar Cells
揭示了分子间氢键相互作用对设计新型甲基三卤化铵有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池材料的重要性，建立了计算的Y和Y之间统一的结构-性能关系。H分子间氢键距离和实验报告的光学吸收（带隙）的10元甲基铵三卤化铅（CH3NH3PbY3）钙钛矿太阳能电池系列，其中Y = X（X = Cl，Br，I）和混合卤素衍生物的体几何形状的开始。对于十元甲基铵锡三卤化物（CH3NH3SnY3）钙钛矿太阳能电池系列也揭示了相同的关系。这种关系明确地表明，分子间氢键相互作用不仅使上述材料具有光电子应用的功能，而且还可以部分解决经常争论的问题CH 3NH 3+有机阳离子所起的作用。
2017-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Ultra-low thermal conductivity in organic-inorganic hybrid perovskite CH3NH3PbI3
我们报告的单晶和多晶有机金属钙钛矿CH 3 NH3 PbI 3的热导率的温度依赖性。两种样品的形貌的可比的绝对值和温度依赖性表明晶界对热传输的次要作用。理论建模表明，在这两个标本的共振散射的重要性。声子波和CH 3 NH3+子晶格的旋转自由度之间的相互作用是热传输衰减和室温下0.5 W/（Km）的超低热导率的主要机制。
2014-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Thermal Conductivity of Organic-Inorganic Hybrid Perovskite CH3NH3PbI3
有机-无机钙钛矿太阳能电池在提高光伏能量转换效率方面取得了很大的成功，但对杂化钙钛矿中的热输运的了解非常有限，这将影响器件的寿命和稳定性。基于密度泛函理论计算得到的势函数，采用平衡分子动力学模拟研究了混合卤化物钙钛矿CH 3 NH3 PbI 3的晶格热导率.在160 K到400 K范围内，热导率随温度变化，其中包括四方相（160-330 K）和假立方相（> 330 K）。在室温下，在四方相中发现非常低的热导率（0.50 W/mK），而在伪立方相中发现高得多的热导率（在330 K下为1.80 W/mK）。低的声子群速度和强的非谐性被发现负责的四氢呋喃CH 3 NH3 PbI 3的相对较低的热导率。
2016-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Dominated Core-Level Absorption Spectra of Hybrid Organic-Inorganic Lead Halide Perovskites
在理论和实验相结合的工作中，我们研究了X射线吸收近边结构（XANES）光谱的I $L_3$和Pb $M_5$边缘的甲基铵碘化铅（$\textrm{MAPbI}_3$）混合无机-有机钙钛矿和它的二元相$\textrm{PbI}_2$。的吸收起始占主导地位的束缚激子具有相当大的结合能的几百毫电子伏和显着的各向异性。这两种材料的光谱表现出显着的相似性，这表明在$\textrm{MAPbI}_3$的核心激发指纹基本上是由其无机成分，与有机基团的影响可以忽略不计。补充实验观察的理论分析提供了对这种复杂材料进行全面表征所需的概念性见解。
2018-04-18 cond-mat.mtrl-sci
Atomic structure of metal-halide perovskites from first principles: The chicken-and-egg paradox of the organic-inorganic interaction
我们用相对论密度泛函理论研究了有机-无机杂化钙钛矿CH_3NH_3PbI_3及其三个近亲CH_3NH_3SnI_3、CH_3NH_3PbCl_3和CsPbI_3。长程范德华力（vdW）相互作用被纳入Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换相关功能使用Tkatchenko-Scheffler成对计划。我们的研究结果表明，氢键，这是很好地描述了PBE功能，这些系统的结构参数，包括有机阳离子的位置和取向，以及无机框架的变形起着决定性的作用。无机骨架变形的大小敏感地依赖于有机阳离子的取向，并直接影响杂化钙钛矿的稳定性。我们的研究结果表明，有机和无机组分相互补充：有机阳离子的低对称性是无机骨架变形的起源，这有助于混合钙钛矿结构的整体稳定。这种稳定性是间接影响vdW相互作用，这导致更小的晶胞体积比PBE，因此调制的有机阳离子和无机框架之间的相互作用。VDW引起的晶格常数修正是系统相关的，并导致PBE+VDW晶格常数与实验符合得很好。通过分析vdW的贡献，获得了进一步的见解。在所有基于碘化物的混合钙钛矿中，有机阳离子和碘阴离子之间的相互作用提供最大的晶格常数变化，其次是碘-碘和有机阳离子-重金属阳离子相互作用。这些修正遵循在我们的研究中考虑的范围内的晶格常数几乎线性的依赖关系，因此近似添加剂。
2016-03-12 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on the chemical decomposition of inorganic perovskites \ce{CsPbI3} and \ce{RbPbI3} at finite temperature and pressure
无机卤化物钙钛矿\ce{Cs(Rb)PbI3}在钙钛矿太阳能电池吸光材料的应用中引起了广泛的研究兴趣。虽然人们对无机卤化物钙钛矿的结构和电子性质进行了广泛的研究，但对其热力学稳定性的研究还很缺乏。因此，我们使用第一性原理热力学研究Rb取代\ce{CsPbI3}中的Cs对化学分解和热力学稳定性的影响。通过计算固溶体\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}的形成能，从它们的成分\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$I}和\ce{PbI2}，我们发现，效率和稳定性之间的最佳匹配可以达到Rb含量$x\approx$ 0.7。计算的固溶体的亥姆霍兹自由能表明，由于\ce{RbPbI3}和\ce{CsPbI3}具有良好的相容性，\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}在室温下具有良好的热力学稳定性。通过晶格动力学计算，我们进一步强调，\ce{RbPbI3}从来没有稳定在立方相在任何温度和压力下，由于其成分\ce{RbI}和\ce{PbI2}的化学分解，而\ce{CsPbI3}可以稳定在立方相在0 $-$ 600 K的温度范围和0 $-$ 4 GPa的压力范围。我们的工作合理地解释了实验观察结果，并为理解无机卤化物钙钛矿的材料稳定性和设计高效的无机卤化物PSC铺平了道路。
2018-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Room-Temperature Processing of Inorganic Perovskite Films to Enable Flexible Solar Cells
无机卤化铅钙钛矿材料最近引起了极大的关注，这是由于它们与杂化有机钙钛矿相比具有更大的热稳定性的潜力。然而，在许多这些体系中，从非钙钛矿相转化为立方钙钛矿相的高加工温度限制了它们在柔性光电子器件中的应用。在这里，我们报告了室温处理的无机PSC的基础上CsPbI2Br作为光捕获层。通过将这种组合物与关键的前体溶剂相结合，我们表明可以在室温条件下在空气中通过真空辅助方法制备无机钙钛矿薄膜。未封装的器件实现了功率转换效率高达8.67%时，测量下1太阳照射。利用这种室温工艺，展示了基于无机金属卤化物钙钛矿材料的柔性无机PSC。
2018-06-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Out-of-Plane Mechanical Properties of 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites by Nanoindentation
2D层状杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）已经证明了改进的稳定性和有前途的光伏性能。这种功能材料的机械性能对于实现高性能和机械稳定（柔性）装置都是基本上和实际上重要的。在这里，我们报告了一系列二维层状碘化铅HOIP的机械性能，并研究了结构亚单元（例如，有机间隔分子的长度-R和无机层的数量-n）对机械性能的影响。虽然2D HOIP具有比3D HOIP低得多的标称弹性模量和硬度，但较大的n数和较短的R导致更硬的材料。DFT模拟结果显示出与实验结果相似的趋势。我们将这些发现与其他2D层状晶体进行了比较，并阐明了进一步调整2D层状HOIP平面外机械性能的路线。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Predicting the Inorganic Exciton Peak Position in 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites from Hybrid Density Functional Theory
本文结合含自旋轨道耦合的HSE06杂化密度泛函计算与实验关系，确定普适交换参数并建立PBE到实验光学带隙的映射，从而预测二维杂化有机-无机钙钛矿的无机激子能量，为筛选新型光电器件材料提供高效方法。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Are Mobilities in Hybrid Organic-Inorganic Halide Perovskites Actually 'High'?
我们提出了一个典型的杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）的电子载流子迁移率的实验和理论的观点。虽然这些迁移率通常被引用为高，但对它们的评论表明，尽管HOIP的半导体性质令人印象深刻，但大多数太阳能电池中使用的HOIP的迁移率实际上并不那么高。如果将它们与其他高效太阳能电池中使用的无机半导体进行比较，这一点尤其明显。我们严格审查可能的原因，并专注于在室温下活跃的电子晶格耦合机制，并可能导致载流子散射。从这一点，我们提出散射由于声学声子或极化子作为可能的原因，但也指出了这些在文献中的额外的实验和理论研究结果的困难。在这个方向上的进一步研究将有助于使HOIP太阳能电池比现在更有效。
2015-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Spin Coherence and Spin Relaxation in Hybrid Organic-Inorganic Lead and Mixed Lead-Tin Perovskites
本研究利用时间分辨法拉第旋转光谱，系统探究两种杂化有机-无机铅基及铅锡混合钙钛矿的自旋动力学特性，测得目前同类材料中最高的电子朗德g因子，揭示温度对g因子的影响机制，为其自旋电子学应用奠定基础。
2023-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Hybrid Organic-Inorganic Perovskites as Promising Substrates for Pt Single-Atom Catalysts
单原子催化剂（SAC）通过桥接多相催化和均相催化而结合了两个世界的优点。然而，如果没有合适的底物，SAC的优异催化性能很难被利用。在这里，我们探索了使用混合有机-无机钙钛矿作为单个过渡金属原子的支撑材料的可能性。通过第一性原理计算，我们预测单个Pt原子可以通过取代最外层的甲基铵基团而被引入到甲基铵碘化铅表面。表面的碘离子为Pt原子提供了潜在的均匀锚定位点，并提供电子，产生带负电荷的Pt $_{1}^{δ-}$物种，允许在CO存在下优先吸附O $_{2}$。这种Pt位点能够催化CO氧化，也可能在CO $_{2}$还原中发挥作用。这里产生的基本理解将揭示混合钙钛矿在（光）催化领域的潜在应用。
2018-12-02 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic origin of entropy-driven polymorphism in hybrid organic-inorganic perovskite materials
熵是决定晶相相对稳定性的一个关键因素，但常常被忽视。熵的重要性在较软的材料中最为显著，其中自由能的微小变化可以驱动相变，这最近在有机-无机混合甲酸钙钛矿的情况下得到了证明。在这项研究中，我们证明了组合物和晶体结构之间的相互作用，是负责特别显着的作用，熵在确定多态性的混合有机-无机材料。利用从头算晶格动力学方法研究了四种典型钙钛矿结构（ABX $_3$）的振动熵的来源和影响。我们认为一种完全无机的材料（SrTiO $_3$），A位杂化卤化物材料，（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$），X位杂化材料（KSr（BH $_4$）$_3$）和混合的A-和X-位点杂化甲酸盐材料（N $_2$ H $_5$ Zn（HCO $_2$）$_3$），比较两种常见多晶型物之间的熵差异。结果表明，低频分子间模式在确定这些材料的相稳定性的重要性。所获得的理解使我们能够提出一个一般原则的相对稳定性的不同的多晶型的混合材料，随着温度的增加。
2016-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation
具有原型材料CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$的杂化有机-无机卤化物钙钛矿最近作为低成本和高性能的光伏吸收体引起了强烈的兴趣。尽管其太阳能电池实现了超过20%的高功率转换效率，但在大规模商业化之前需要解决两个关键问题-与其固有材料不稳定性相关的不良器件稳定性和由于水溶性Pb $^{2+}$引起的毒性。在这里，我们解决这些问题，利用阳离子嬗变的策略，设计稳定的无机无铅卤化物钙钛矿太阳能电池。该想法是将两个二价Pb $^{2+}$离子转化为一个单价M $^{+}$和一个三价M $^{3+}$离子，形成双钙钛矿结构的丰富的季卤化物类。通过第一性原理计算我们发现这类材料具有良好的抗分解相稳定性和宽范围可调的光电性能。与photophoric-functionality-directed材料筛选，我们确定了11个最佳的材料具有固有的热力学稳定性，合适的带隙，小的载流子有效质量，和低激子结合能作为有前途的候选人，以取代铅基光伏吸收剂在钙钛矿太阳能电池。还确定了此类材料的相稳定性和电子性质的化学趋势，为用它们制造的钙钛矿太阳能电池的开发提供了有用的指导。
2017-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale Coupled Polarization and BKT Transitions in Tow-Dimensional Hybrid Organic-Inorganic Perovskites
本文提出一个扩展的二维XY转子模型，通过解析粗粒化和大规模蒙特卡洛模拟，揭示了混合有机-无机钙钛矿单层中低温准铁电态与高温BKT拓扑转变的共存，并重现了介电双峰、涡旋增强等关键实验特征。
2025-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of (organic-)inorganic metal halide perovskites: the dilemma of choosing the right functional
有机-无机金属卤化物钙钛矿（HaPs）因其捕光性能而被广泛研究。由于强的电子-电子相互作用和自旋-轨道耦合（SOC）之间的相互作用，它们的定量理论描述仍然是一个挑战，如文献中的各种结果所证明的。在这里，各种方法计算其电子结构进行评估，也占SOC。更具体地说，GW的方法以及混合泛函PBE 0和HSE的变体是我们的调查的中心。对于这两个泛函，我们探索的方法来确定混合参数$α$，和HSE，我们调查的筛选参数$ω$的影响。一个广泛的调查，PbI 2，许多HaPs的前体，导致的结论是，混合泛函与$α$调整的基于密度的混合方法是最适合于获得带隙可比的$G_0W_0$的结果。此外，该方法可转移到CsPbI 3，并且对于整个铅-碘钙钛矿家族预期相同的行为。
2021-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Structural, elastic and optoelectronic properties of inorganic cubic FrBX3 (B = Ge, Sn; X = Cl, Br, I) perovskite: the density functional theory approach
无机金属卤化物立方钙钛矿半导体在光伏和光电子器件的工业应用中变得更加流行。在各种钙钛矿中，无铅材料由于其对环境的无毒作用而目前被探索得最多。本研究采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算方法研究了无铅立方钙钛矿材料FrBX 3（B = Ge，Sn; X = Cl，Br，I）的结构、电子、光学和力学性质。发现这些材料具有直接带隙能量和机械相稳定性的半导体行为。所观察到的带隙的变化解释的基础上的取代的阳离子和阴离子坐在B和X-网站的FrBX 3化合物。高吸收系数、低反射率和高光学传导性使得这些材料适合于光伏和其它光电子器件应用。观察到在B位中含有Ge（锗）的材料比含有Sn的材料具有更高的光吸收和电导率。系统的电子，光学和机械性能的分析表明，在所有的钙钛矿材料，FrGeI 3将是一个潜在的候选人的光电应用。含放射性元素Fr的钙钛矿FrGeI 3可在核医学和诊断（例如X射线成像技术）中具有应用。
2022-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Structural disorder by octahedral tilting in inorganic halide perovskites: New insight with Bayesian optimization
结构无序在金属卤化物钙钛矿中是常见的，并且对于理解这些材料的功能性质是重要的。第一性原理方法可以解决原子尺度上的结构变化，但它们往往受到缺乏表征无序所需的结构采样方案的限制。在这项工作中，在基准无机卤化物钙钛矿CsPbI $_3^{}$和CsPbBr $_3^{}$的结构无序计算研究的三个八面体倾斜角。由此产生的能量和性能的变化所描述的三维势能面（PES）和属性景观，提供贝叶斯优化结构搜索方法与集成密度泛函理论（DFT）计算。在三维搜索中，PES与约200个DFT数据点的快速收敛证明了贝叶斯优化的主动学习和策略采样的能力。进一步的分析表明，无序度随着温度的升高而增加，并揭示了在有限温度下材料的带隙是无序结构的统计平均值。
2023-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Disorder and Anharmonic Fluctuations on the Dynamical Rashba Effect in Purely Inorganic Lead-Halide Perovskites
用铯掺杂有机金属卤化物钙钛矿可能是稳定高效钙钛矿太阳能电池的最佳解决方案。因此，理解有机分子和无机晶格各自的作用对于优化混合阳离子结构的物理性质至关重要。特别是，重组机制的研究被认为是充分理解其工作原理的关键挑战之一。使用分子动力学和冻结声子，我们的证据亚皮秒非谐波动的完全无机$CsPbI_3$钙钛矿。我们揭示了这些波动的影响，结合自旋轨道耦合，电子能带结构，证明了动态Rashba效应。我们的研究表明，在一定条件下，空间无序可以淬灭Rashba效应。至于时间无序，我们证明了一个动态的Rashba效应，这是类似的发现$MAPbI_3$，这仍然是相当大的，尽管温度紊乱，大型研究超晶胞，和没有有机阳离子的运动。我们发现，与Rashba分裂的自旋织构不能被视为负责的复合率的一致减少，虽然价带和导带之间的自旋失配增加与铁电体畸变引起的Rashba分裂。
2018-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Homogenization of Halide Distribution and Carrier Dynamics in Alloyed Organic-Inorganic Perovskites
通过有机和无机阳离子合金化，Percent太阳能电池显示出超过22%的显着效率。然而，碱金属阳离子的作用还没有得到很好的理解。通过使用基于同步辐射的纳米X射线荧光和互补测量，我们表明，当添加RbI和/或CsI的卤化物分布变得均匀。这种均匀化转化为长寿命的载流子衰减，空间均匀的载体动力学可视化的超快显微镜，以及改善的光伏器件性能。我们发现，Rb和K相分离在高度集中的聚集体。基于同步辐射的X射线束感应电流和电子束感应电流的研究表明，Rb团簇对电流没有贡献，是复合活性的。我们的研究结果揭示了钙钛矿中碱金属卤化物的有益作用，并指出了这些复杂钙钛矿的元素组成中的薄弱领域，为提高这一快速增长的太阳能电池应用材料家族的性能铺平了道路。
2018-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Probabilistic deep learning approach for targeted hybrid organic-inorganic perovskites
我们开发了一个概率机器学习模型，并使用它来筛选具有目标电子带隙的新的混合有机-无机钙钛矿（HOIP）。用于这项工作的数据集是高度多样化的，包含多个原子结构的192个化学上不同的HOIP公式。因此，对给定公式的任何性质预测都必须与来自其未知原子细节的不可约的“不确定性”相关联。其结果是，几十个新的HOIP公式与带隙落在1.25和1.50 eV之间的确定和验证对合适的第一性原理计算。通过这个演示，我们证明了概率深度学习方法是鲁棒的，通用的，并且可以用来正确地量化这种不确定性。总之，本文描述的概率观点和方法对于非常常见且不可避免的数据不确定性可能会广泛有用，这种不确定性源于实验和/或计算期间信息的不完整性。
2021-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Common acoustic phonon lifetimes in inorganic and hybrid lead halide perovskites
有机-无机卤化铅钙钛矿中的声学声子已被报道在布里渊区的大部分上具有非常短的寿命。由此产生的声子的缩短的平均自由程已被牵连作为低热导率的起源。我们应用中子能谱表明，相同的声学声子能量线宽加宽（对应于缩短的寿命）发生在完全无机CsPbBr $_{3}$通过比较有机-无机CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbCl $_{3}$的结果。我们研究了CsPbBr $_{3}$的立方$Pm\overline{3}m$布里渊区的三个区域边界附近的临界动力学，并发现在动量点处的能量和动量加宽的动力学，其中Cs位（$A$位）运动对截面有贡献。中子衍射是用来确认，无论是Cs和Br网站有异常大的热位移与各向异性，反映了低温结构的扭曲。有机分子的存在对于在远离卤化铅钙钛矿中的区域中心的动量转移处破坏低能声学声子不是必需的，并且这种阻尼可以由$A$位点上的大位移或可能的无序驱动。
2019-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Organic-inorganic Copper(II)-based Material: a Low-Toxic, Highly Stable Light Absorber beyond Organolead Perovskites
卤化铅钙钛矿太阳能电池由于其优异的功率转换效率而最近成为非常有前途的光伏技术;然而，铅的毒性和钙钛矿材料的稳定性差仍然是需要解决的两个主要挑战。在这里，我们首次报道了一个无铅的，高度稳定的C6 H4 NH 2CuBr 2 I化合物。C6 H4 NH 2CuBr 2 I薄膜表现出非常好的疏水性，接触角约为90 °，其X-射线衍射图谱在浸泡4小时后仍保持不变。UV-Vis吸收光谱表明，C6 H4 NH 2CuBr 2 I化合物在整个可见光谱范围内具有良好的光吸收。我们将这种铜基光吸收剂应用于可印刷介观太阳能电池中进行初步试验，并实现了0.5%的功率转换效率。我们的研究代表了一种替代途径，以开发低毒性和高稳定性的有机-无机杂化材料的光伏应用。
2017-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Grain Boundaries on Efficiency and Stability of Organic-Inorganic Trihalide Perovskites
有机-无机钙钛矿太阳能电池由于其非常高的功率转换效率（PCE）而引起了极大的关注。然而，为了进一步提高器件的性能，必须从微观水平上对光响应和长期稳定性进行基本了解。在这里，我们报告的第一个定量纳米光电导成像的两个甲基铵三碘化铅（MAPbI 3）薄膜与不同的PCE的光刺激微波阻抗显微镜。本征光响应在晶粒和晶界上基本上是均匀的，这是钙钛矿薄膜中微结构固有的良性性质的直接证据。相比之下，载流子迁移率和寿命受到样品结晶度等体性质的强烈影响。如通过局部光电导性的空间演变所可视化的，由于水扩散通过覆盖层的退化开始于大晶粒的解体，而不是从晶界的成核和传播。我们的研究结果提供了新的见解，以改善电光性能的MAPbI 3薄膜走向大规模商业化。
2016-10-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Studies on Structural, Electronic, Optical and Mechanical Properties of Inorganic CS2NaTlX6 (X = F, Cl, Br) Double Halide Perovskites
在密度泛函理论的基础上，采用广义梯度近似（GGA）中的PBE泛函，计算了无铅卤化物双钙钛矿化合物Cs2NaTlX6 X = F，Cl，Br的结构、电学、光学和力学性质，计算了它们的晶格常数、晶胞体积、总能量、体积模量、压力导数、电子态密度揭示了该化合物的半导体性质，能带结构显示了带隙的直接性质，引入HSE 06泛函修正了GGA中低估的带隙，计算了该化合物的能带结构。PBE功能。实部和虚部的介电函数，吸收系数，能量损失函数，反射率，折射率和消光系数进行了分析和解释的电子结构。
2023-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Impact of the Ligand Shell on Structural Changes and Decomposition of All-Inorganic Mixed-Halide Perovskite (CsPbX3) Nanocrystals under X-Ray Illumination
我们发现，铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体在连续X射线照射下的分解依赖于表面配体。对于油酸/油胺，我们观察到伴随着元素铅和卤素的形成的快速衰减。在用金属卟啉衍生物进行表面官能化后，衰减明显较慢，并且涉及铅向Pb 0和Pb 3+的反离子化。在这两种情况下，分解之前，原子晶格的收缩，这似乎开始衰变。我们发现，金属卟啉衍生物诱导的纳米晶体上，我们认为负责改变和较慢的分解途径的强表面偶极子。这些结果对卤化铅钙钛矿纳米晶在X射线吸收器中的应用具有重要意义。
2021-12-18 cond-mat.mtrl-sci
First principles investigation of cubic RbGeO3 novel inorganic lead-free germanate perovskite material for optoelectronic and plasmonic applications
本文通过第一性原理DFT计算研究立方相RbGeO3锗酸盐钙钛矿，证明其具有与立方SrGeO3相似的热力学、动力学稳定性及反铁畸变不稳定性，并首次报道其光电性质，表明该材料适用于光电和等离激元应用。
2023-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Mixing I and Br in Inorganic Perovskites: Atomistic Insights from Reactive Molecular Dynamics Simulations
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
研究通过分子动力学模拟探讨了钙钛矿相变及离子动力学，发现Br含量增加会降低钙钛矿形成立方结构的温度，通过诱导晶格应变影响相稳定性。
2024-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Relationships between distortions of inorganic framework and band gap of layered hybrid halide perovskites
层状混合卤化物钙钛矿（LHHP）的无机框架的前所未有的结构灵活性和多样性产生了广泛的有用的光电性质，从而预先确定了对该材料家族的特别高的兴趣。然而，其无机框架的不同类型的扭曲对关键物理性质如带隙的影响尚未被定量确定。系统地研究了LHHP的禁带宽度与无机骨架的6个主要结构参数的关系，包括层间距（dint）、八面体层的面内和面外扭曲角（θin，θout）、层移因子（LSF）、轴向和赤道向Pb-I键距（dax，deq）。利用所选择的结构畸变集，我们实现了基于多步DFT和机器学习方法的材料逆设计，以搜索具有目标带隙值的LHHP。对（100）单层LHHP的宽范围生成的模型结构的计算描述符带隙依赖性的分析导致其重要性的以下降序：dint > θin > dax > LSFmin > θout > deq > LSFmax，并且还暗示了某些结构描述符对的强相互作用值。此外，我们发现，具有完全不同的无机骨架畸变的结构可以具有相似的带隙，如由许多实验和模型结构所示。
2021-05-11 cond-mat.mtrl-sci
The role of thermal fluctuations and vibrational entropy for the delta-to-alpha transition in hybrid organic-inorganic perovskites: the FAPbI3 case
FAPbI 3作为一种典型的有机-无机杂化钙钛矿材料，由于其具有适合于可见光吸收的禁带宽度和良好的热稳定性，引起了人们的广泛关注。FAPbI 3在商业上稳定的器件中使用的障碍是其在约300 K下不需要的黑色到黄色（非钙钛矿到钙钛矿，通常称为δ到α）相变。这种相变的内在机制远不清楚，仍然缺少对α相的详细结构描述。通过结合密度泛函理论（DFT）计算、晶格动力学分析和DFT分子动力学模拟，我们将α相分配给高度动态的四元相，高对称性立方结构作为系统势能景观中动态不稳定的最大值出现。我们证明计算衍射观察到的立方结构是平均的不同tetravel失真采样的实验检测时间尺度作为增强FA动态的结果，而不是一个静态系统的立方对称性。进一步的有限温度吉布斯自由能计算证实，δ-α转变应被认为是一个六边形到四角形的转变，而不是以前的六边形到立方分配。更重要的是，模拟表明，该过程的驱动力是振动熵差，而不是以前提出的转动熵。这些结果指出了α相的动力学性质、被忽视的四元结构的重要性以及振动熵在钙钛矿相关的相变中的关键作用，其利用对于ABX 3杂化有机-无机钙钛矿在商业应用中的成功吸收是至关重要的。
2022-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding description of inorganic lead halide perovskites in cubic phase
针对无机卤化铅钙钛矿能带结构特性，提出基于sp3d5s*基组的标准经验紧束缚模型，实现了与DFT计算的高精度拟合，为低成本原子级模拟钙钛矿纳米结构提供了有效方法。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
In-Plane Mechanical Properties of Ultrathin 2D Hybrid Organic-Inorganic Perovskites
二维有机-无机杂化钙钛矿（HOIP）材料是二维材料家族中的新成员，具有宽的可调性、高动态结构特征和优异的物理性能。超薄二维HOIP及其与其他二维材料的异质结构已被用于研究新的物理现象和新的器件应用。平面内的力学性能的二维MEMS HOIPs是理解机械和其他物理场之间的耦合和集成器件的应用至关重要。在这里，我们报告的第一次在平面内的机械性能的无支撑的2D碘化铅钙钛矿膜及其依赖于膜的厚度。二维HOIP的面内杨氏模量小于常规共价键合的二维材料。由于变形过程中层间滑移的影响，随着厚度从单层增加到4层，杨氏模量和断裂强度均先下降后趋于平稳。我们的研究结果表明，与许多其他广泛使用的工程材料和聚合物柔性基板相比，2D HOIP具有出色的断裂强度/杨氏模量比，这使得它们适合应用于柔性电子器件。
2018-06-13 cond-mat.mtrl-sci
GW quasiparticle band gap of the hybrid organic-inorganic perovskite CH$_3$NH$_3$PbI$_3$: Effect of spin-orbit interaction, semicore electrons, and self-consistency
采用基于$GW$近似的多体微扰理论，研究了有机-无机混合钙钛矿卤化铅CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$的准粒子带隙.我们对相对论自旋轨道效应的带隙敏感性、半核Pb-5 $d$和I-4 $d$电子的描述以及起始Kohn-Sham本征值进行了系统分析。我们发现，半核心状态的列入增加了0.2 eV的计算的带隙，和自洽准粒子本征值，使用一个修正的$G_0W_0$的结果增加了0.4 eV的带隙。这些发现使我们能够解决先前报告的CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$的$GW$计算之间的不一致性。我们最准确的带隙是1.65 eV，并在考虑一个小的激子位移后，在实验中确定的测量的光学间隙是在良好的协议。
2014-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Layered structures of organic/inorganic hybrid halide perovskites
有机-无机混合卤化物钙钛矿（其中ABX $_3$钙钛矿的A阳离子被有机阳离子替代）可用于光伏和太阳能热电应用。在这篇文章中，我们系统地研究了三种无铅混合钙钛矿，即，碘化甲基铵锡CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$、碘化铵锡NH $_4$ SnI $_3$和碘化甲酰胺锡HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$。我们发现，除了通常已知的图案，其中角共享的SnI $_6$八面体形成一个三维网络，这些材料也可能有利于一个二维（分层）的图案，由交替层的SnI $_6$八面体和有机阳离子形成。这两个基序的自由能几乎相等，并且被低势垒分开。这些层状结构的特点是在带边附近有许多平坦的电子带，这使得它们的电子结构明显不同于由SnI $_6$八面体三维网络组成的结构相。此外，由于HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$的电子结构与CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$的电子结构非常相似，因此碘化甲酰胺锡在碘化甲铵锡中也有应用前景.
2016-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical response of butylamine based Ruddlesden Popper organic-inorganic lead halide perovskites
2D Ruddlesden Popper钙钛矿因其特殊的光学和电子特性而被广泛研究，而只有少数研究揭示了其机械性能。现有的文献主要讨论单晶钙钛矿的机械强度，但对二维钙钛矿薄膜的结构可调性的系统研究还很缺乏。在这项研究中，我们报告了使用纳米压痕技术的丁基铵基的2D，准2D钙钛矿和3D钙钛矿的弹性模量的无机层的数量“n”的效果。实验结果也得到了证实，使用第一性原理密度泛函理论计算。了解2D Ruddlesden Popper钙钛矿薄膜与传统3D钙钛矿相比的机械行为，提供了对原子层相关性质的有趣见解，并为下一代机械耐用的新型器件铺平了道路。
2021-06-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
MaPBI3 and 2D hybrid organic inorganic perovskite based microcavities employing periodic, aperiodic and disordered photonic structures and with the possibility of light-induced tuning
无机-有机钙钛矿半导体由于其显著的光学性质而变得越来越令人感兴趣，例如高光致发光量子产率和在宽波长范围内显示光学增益的可能性。我们在这里模拟了嵌入MaPBI 3和2D混合有机无机钙钛矿半导体的微腔，通过将这种活性层嵌入周期性，非周期性和无序的光子结构之间。我们已经仔细考虑了所采用的所有材料的折射率色散，例如二氧化硅、二氧化钛和钙钛矿层。此外，通过采用光致变色聚合物，即基于二芳基乙烯的聚酯pDTE，我们已经设计了一个微腔与光致调谐的腔模式是可能的。
2021-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Pressure induced band structure evolution of halide perovskites: a first-principles atomic and electronic structure study
基于密度泛函理论（DFT）的计算已经进行，以绘制有机和无机卤化物钙钛矿材料的各个相中的压力诱导的能带结构演化的宽图。在较宽的压力范围内，观察到不同相的有机和无机钙钛矿之间具有不同的能带结构行为，包括带隙的大小变化、直接-间接/间接-直接带隙转变以及CBM/VBM位移。通过原子结构和电子结构计算，通过晶体轨道耦合变换解释了禁带变窄/变宽的合理性;基于结构对称性演化解释了直接-间接相互跃迁;分析了有机和无机钙钛矿之间不同的VBM/CBM位移行为，重点关注八面体外分子/原子的取向和极性。这些结果为钙钛矿材料压力工程的进一步实验研究提供了全面的指导。
2018-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Rashba-Dresselhaus Effect in Inorganic/Organic Lead Iodide Perovskite Interfaces
尽管太阳能电池效率至关重要，但钙钛矿太阳能电池与相邻载流子传输层之间界面处的有趣现象几乎没有被发现。在这里，我们表明，PbI $_2$ /Al封端的碘化铅钙钛矿（APbI $_3$ ; A=Cs $^+$ /甲基铵（MA））与石墨烯或TiO 2的电荷传输介质接口表现出相当大的/强大的Rashba-Dresselhaus（RD）效应使用密度泛函理论和从头算分子动力学（AIMD）模拟高于α相温度。在PbI $_2$封端的石墨烯/CsPbI 3（001）界面处，朝向石墨烯的铁电畸变促进反转破坏场。在MAI封端的TiO $_2$ /MAPbIPDMATHABMN（001）界面处，MAPDMATHABMO通过短强氢键和伴随的PbI $_3$畸变对TiO $_2$的定向排列保持了RD相互作用，甚至在330 K以上。即使在高温下，界面处的鲁棒RD效应也与本体不同，将直接型带改变为间接型带以抑制电子和空穴的复合，从而使这些积累的载流子克服钙钛矿和电荷转移材料之间的势垒，这提高了太阳能电池的效率。
2018-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Functionality-directed Screening of Pb-free Hybrid Organic-inorganic Perovskites with Desired Intrinsic Photovoltaic Functionalities
杂化有机-无机钙钛矿的材料类别已经从短短7年前光伏应用中几乎未知的材料迅速上升为约20%效率的薄膜太阳能电池材料。作为有前途的这类材料是，但是，有其长期稳定性差，非最佳的带隙，存在对环境有毒的铅元素等的限制，我们在这里申请的功能导向的理论材料选择方法作为过滤器的化合物，满足所需的固有光伏功能，并可能克服上述限制的初始筛选。采用第一性原理计算，系统研究了数百种候选杂化钙钛矿的热力学稳定性和光致发光相关性质。我们已经确定在此材料选择过程中，十四锗和锡基材料具有潜在的优越的体材料本征光伏性能。一类独特的化合物含有NH3 COH $^+$与有机分子衍生的状态有趣地出现在带边found. Comparison的各种候选材料提供的见解如何组成的变化和微观结构的变化影响关键光伏相关性能在这个家庭的材料。
2016-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Switchable Rashba Anisotropy in Two-dimensional Hybrid Organic-Inorganic Perovskite by Hybrid Improper Ferroelectricity
二维（2D）杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）在2D材料领域中引入了新的方向。铁电性和自旋轨道相互作用的共存对它们的光电性质起着关键作用。我们对最近合成的铁电2D-HOIP（AMP）PbI $_4$（AMP = 4-aminomethyl-piperidinium）进行了详细的研究。计算的极化率和Rashba参数与实验值符合得很好。我们报告了一个惊人的新效果，即，一种非常大的Rashba各向异性，可通过铁电极化进行调节：当极化反转时，不仅自旋纹理手性反转，而且k空间中Rashba各向异性椭圆的长轴和短轴也互换-伪旋转。$k \cdot p$模型汉密尔顿和对称模式分析揭示了负责Rashba椭圆伪旋转、骨架旋转和极化的阳离子旋转模式之间的四线耦合。这些发现可能为自旋光电子器件如自旋阀或自旋场效应晶体管提供新的途径。
2021-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Mixtures of quasi-two and three dimensional hybrid organic-inorganic semiconducting perovskites for single layer LED
报道了简单合成的准二维（准2D）疏水钙钛矿半导体的新共混物，其用于高性能发光二极管（LED），其由于激子能量转移效应而起作用。这些材料是2D、准2D和三维（3D）杂化有机-无机半导体（HOIS）的自组装共混物。此外，首次显示，3D钙钛矿和未质子化胺的粗混合提供了类似的半导体。本文报道的HOIS基于有机阳离子CH 3 NH3+、CH 3（CH 2）7 CH =CH（CH 2）8 NH3+或C6 H5 CH 2CH 2NH 3+和由PbX 42-阴离子（X=I、Br、Cl）形成的无机网络。HOIS在室温下表现出强束缚激子态，其具有增加的振子强度，可通过简单的卤化物取代来调节。HOIS共混物表现出能量转移效应，其中不同带隙能量（Eg）的相邻纳米颗粒将光能转移到具有最低Eg的纳米颗粒;这里建议的发光机制。LED制造通过疏水混合物的单次沉积实现，降低了器件复杂性、成本和降解性。即使在光下也观察到LED的二极管行为，尽管其光伏和光电导准2D和3D分量。LED器件在不利的实验室条件下暴露超过四个月，显示出稳定的光发射。对这类准2D/3D HOIS混合物的进一步研究有望产生新型量子电子器件。
2016-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Atomic structure, electronic structure and optical absorption of inorganic perovskite compounds Cs2SnI6-nXn (X=F, Cl, Br; n= 0~6): A first-principles study
无机Cs_2SnI_6作为有机-无机杂化钙钛矿卤化物的替代材料，近年来受到越来越多的关注。为了寻找更多的Cs_2SnI_6衍生物作为太阳能电池吸收剂材料，将Cs_2SnI_6中的I-离子替换为其它卤素离子，形成Cs_2SnI_6-nXn（X=F，Cl，Br; n=1~6）化合物，并利用第一性原理计算研究了其原子结构、电子结构和光吸收特性。随着合金化程度的增加，平均晶格常数、加权Sn-X键长和Cs-X键长均呈线性减小，八面体结构内部各Sn-X键长略有减小，Cs2 SnI 6-nXn的Eg呈非线性增大。11种Cs_2SnI_6-nXn化合物的Eg在1.0 eV和2.0 eV之间，因此可以潜在地用作太阳能电池的光吸收层。部分态密度表明，随着合金化程度n的增加，VBM和CBM中的I 5 p轨道逐渐被Br 4p、Cl 3 p或F 2 p轨道取代。11种Cs_2SnI_6-nXn合金都具有直接带隙，尽管合金化的X ~-离子引起了晶格畸变。
2021-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous Octahedral Tilting in the Cubic Inorganic Caesium Halide Perovskites CsSnX$_3$ and CsPbX$_3$ (X = F, Cl, Br, I)
许多钙钛矿结构材料的局部晶体结构偏离平均空间群对称性。我们证明，从晶格动力学计算的基础上量子化学力常数，所有的铯铅和铯锡卤化物钙钛矿表现出振动不稳定性与八面体倾斜在其高温立方相。非谐双阱势被发现在所有的化合物的势垒范围从108至512毫电子伏的带边界声子模式。井深与容差因子和组合物的化学性质相关，但与虚谐波声子频率不成比例。我们提供了定量的热力学驱动力的见解，并区分动态和静态无序的基础上的势能景观。一个积极的带隙变形（光谱蓝移）伴随着结构的扭曲，与理解这些材料的性能在应用领域，包括太阳能电池和发光二极管的影响。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Effect of inorganic cation mixing on hybrid halide perovskites using density functional theory for application in single and multi junction photovoltaics
本工作旨在利用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究混合阳离子（混合甲基铵+无机阳离子）卤化物钙钛矿，以寻找其在钙钛矿基光化学中的潜在应用。这是对作者之前关于混合卤化物和无机卤化物钙钛矿的高通量筛选的两项研究的补充。这项工作涉及将一定量的无机阳离子混合到有机部位（甲基铵），并研究所得物的电子结构。63个钙钛矿在其计算的稳定相进行了模拟，并预测了它们的带隙。带隙是预测的重要参数，因为这些表明它们有可能用作光电器件。从计算的带隙，37个钙钛矿被预测为适合于单结以及多结太阳能电池应用，7个不适合于单结或多结太阳能电池，其余21个适合于多结但不适合于单结太阳能电池。该研究还显示了有趣的过渡的性质的带隙从间接到直接，反之亦然，引起约50%的无机阳离子混合。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Detection of Rashba spin splitting in 2D organic-inorganic perovskite via precessional carrier spin relaxation
有机-无机钙钛矿中与重元素（\textit{e.g.} Pb，I）的结合相关的强自旋-轨道相互作用使得这些材料在自旋电子学中的应用令人感兴趣。由于缺乏与金属卤化物八面体的扭曲相关的反转对称性，Rashba效应（在自旋场效应晶体管和自旋滤波器中使用的\textit{e.g.}）在这些材料中比在传统的III-V半导体例如GaAs中大得多，最近观察到CH $_3$ NH $_3$ PbBr $_3$中的近记录Rashba自旋分裂，分辨光电子能谱（ARPES）。需要更多的实验研究来确认和量化Rashba效应在有机-无机钙钛矿材料家族中的存在。在这里，我们应用时间分辨圆二色性技术来研究二维钙钛矿薄膜[（BA）$_2$ MAPb $_2$ I $_7$ ; BA = CH $_3$（CH $_2$）$_3$ NH $_3$，MA = CH $_3$ NH $_3$ ]中的载流子自旋动力学。我们的研究结果证实了存在的Rashba自旋分裂通过旋进自旋弛豫引起的Rashba有效磁场的优势。在我们的系统中的Rashba自旋分裂的大小提取从模拟测得的自旋动力学纳入LO-声子和电子-电子散射，产生一个值为10毫电子伏的电子能量为50毫电子伏以上的带隙，代表一个20倍以上的值比GaAs量子阱。
2018-07-27 cond-mat.mtrl-sci
Plasmon Soft Mode in an Organic-Inorganic Hybrid Perovskite
我们报告了氮杂环丁烷溴化铅（AzPbBr 3）中欠阻尼等离子体激元的非弹性光散射。等离子体激元是非常强烈的温度依赖性，并作为一个软模式的超导体-绝缘体相变附近TC> 150 K，证明了连续减少的空穴浓度np（T）的至少四个因素，并暗示了近三临界转变。等离子体激元频率和线宽同意独立的测量，和阻抗分析揭示了频率依赖性（建模的恒定相位元件，CPE），可以确定为由于电子-声子耦合。等离子体频率对（TC-T）的依赖性类似于磁性绝缘体中的磁振子或铁电体和铁弹体中的软横光学声子，或非线性调制绝缘体中的相位子。
2019-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Spin-Orbital Coupling in All-Inorganic Metal-Halide Perovskites: the Hidden Force that Matters
本文综述了全无机金属卤化物钙钛矿中强自旋-轨道耦合对能带结构、磁阻、自旋寿命及Rashba效应等的影响，并结合晶体结构、光物理和能带拓扑研究，展望其在新型光电应用中的突破方向。
2023-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Texture Formation in Polycrystalline Thin Films of All-Inorganic Lead Halide Perovskite
控制多晶全无机卤化物钙钛矿太阳能电池内的晶粒取向可以帮助将转换效率提高到其热力学极限，然而控制纹理形成的力是模糊的。利用同步辐射X射线衍射，我们报告的多晶CsPbI2.85Br0.15粉末内的介观结构的形成，因为他们从高温立方钙钛矿（α相）冷却。四面体畸变（\b{eta} -相）触发多晶系综内的优先晶体学对准，我们建议的一个特征是通过选择某些晶格畸变的界面力在多个相邻晶粒之间协调。外部各向异性，然后施加在正交（γ-相）CsPbI 3-xBrx钙钛矿的多晶薄膜通过衬底夹持，揭示了两个基本的单轴织构的形成;（i）I丰富的薄膜具有正交状织构（<100>面外;<010>和<001>面内），而（ii）Br丰富的薄膜形成四边形状织构（<110>面外;<1-10>和<001>面内）。与衬底选择、薄膜厚度和退火温度等相对无影响的因素相比，Br的掺入通过减少正交晶格畸变（使其更像四方形）来改变γ-CsPbI 3-xBrx晶体结构，并控制多晶薄膜内不同的、能量上有利的织构的形成。
2021-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Localized holes and delocalized electrons in photoexcited inorganic perovskites: Watching each atomic actor by picosecond X-ray absorption spectroscopy
我们报告的光激发无机CsPbBr 3和CsPb（ClBr）3钙钛矿纳米晶体（NC）在甲苯溶液中使用时间分辨X射线吸收光谱与80 ps的时间分辨率的电荷载流子的命运的元素选择性研究。通过对Br的K边、Pb的L3边和Cs的L2边的探测，我们发现价带中的空穴局域在Br原子上，形成小的极化子，而电子则在导带中表现为离域.在Cs的L2-边缘没有观察到电子或结构变化的签名。在Br和Pb边缘的结果表明存在弱局域激子，而在Cs边缘的签名的情况下，表明Cs+阳离子在电荷传输中没有作用，至少超过80 ps。这些结果可以解释这些材料中相当适度的载流子迁移率。
2016-10-07 cond-mat.mtrl-sci
n-type Rashba Spin Splitting in a Bilayer Inorganic Halide Perovskite with External Electric Field
本文采用第一性原理计算研究了外电场作用下CsPbBr $_3$双层膜的Rashba效应。对于PbBr $_2$封端的双层膜，我们发现只有电子经历EEF下的Rashba分裂，而空穴不。这种n-型Rashba效应可以归因于表面弛豫效应，其反转顶部价带的位置。在1.35 V/nm的EEF下，n型Rashba参数可以单调地调谐到0.88 eV的最大值$Å$，在该最大值处，顶部价带的序列恢复到体样式。在此过程中，p型自旋将不会在这种二维CsPbBr $_3$中存在，这确实暗示了一种制造先进功能自旋电子器件的新方法。
2018-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Leveraged Tight-binding Insights into Inorganic Halide Perovskites
本研究采用Wannier化紧束缚方法研究无机铅卤钙钛矿，通过阴离子交换调控带隙，构建简化可解释的TB模型，揭示不同钙钛矿的跃迁机制差异，并为提升热电性能的掺杂策略提供指导。
2025-01-11 cond-mat.mtrl-sci
