Impact of the Ligand Shell on Structural Changes and Decomposition of All-Inorganic Mixed-Halide Perovskite (CsPbX3) Nanocrystals under X-Ray Illumination
我们发现，铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体在连续X射线照射下的分解依赖于表面配体。对于油酸/油胺，我们观察到伴随着元素铅和卤素的形成的快速衰减。在用金属卟啉衍生物进行表面官能化后，衰减明显较慢，并且涉及铅向Pb 0和Pb 3+的反离子化。在这两种情况下，分解之前，原子晶格的收缩，这似乎开始衰变。我们发现，金属卟啉衍生物诱导的纳米晶体上，我们认为负责改变和较慢的分解途径的强表面偶极子。这些结果对卤化铅钙钛矿纳米晶在X射线吸收器中的应用具有重要意义。
2021-12-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Studies on Structural, Electronic, Optical and Mechanical Properties of Inorganic CS2NaTlX6 (X = F, Cl, Br) Double Halide Perovskites
在密度泛函理论的基础上，采用广义梯度近似（GGA）中的PBE泛函，计算了无铅卤化物双钙钛矿化合物Cs2NaTlX6 X = F，Cl，Br的结构、电学、光学和力学性质，计算了它们的晶格常数、晶胞体积、总能量、体积模量、压力导数、电子态密度揭示了该化合物的半导体性质，能带结构显示了带隙的直接性质，引入HSE 06泛函修正了GGA中低估的带隙，计算了该化合物的能带结构。PBE功能。实部和虚部的介电函数，吸收系数，能量损失函数，反射率，折射率和消光系数进行了分析和解释的电子结构。
2023-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Common acoustic phonon lifetimes in inorganic and hybrid lead halide perovskites
有机-无机卤化铅钙钛矿中的声学声子已被报道在布里渊区的大部分上具有非常短的寿命。由此产生的声子的缩短的平均自由程已被牵连作为低热导率的起源。我们应用中子能谱表明，相同的声学声子能量线宽加宽（对应于缩短的寿命）发生在完全无机CsPbBr $_{3}$通过比较有机-无机CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbCl $_{3}$的结果。我们研究了CsPbBr $_{3}$的立方$Pm\overline{3}m$布里渊区的三个区域边界附近的临界动力学，并发现在动量点处的能量和动量加宽的动力学，其中Cs位（$A$位）运动对截面有贡献。中子衍射是用来确认，无论是Cs和Br网站有异常大的热位移与各向异性，反映了低温结构的扭曲。有机分子的存在对于在远离卤化铅钙钛矿中的区域中心的动量转移处破坏低能声学声子不是必需的，并且这种阻尼可以由$A$位点上的大位移或可能的无序驱动。
2019-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Are Mobilities in Hybrid Organic-Inorganic Halide Perovskites Actually 'High'?
我们提出了一个典型的杂化有机-无机钙钛矿（HOIP）的电子载流子迁移率的实验和理论的观点。虽然这些迁移率通常被引用为高，但对它们的评论表明，尽管HOIP的半导体性质令人印象深刻，但大多数太阳能电池中使用的HOIP的迁移率实际上并不那么高。如果将它们与其他高效太阳能电池中使用的无机半导体进行比较，这一点尤其明显。我们严格审查可能的原因，并专注于在室温下活跃的电子晶格耦合机制，并可能导致载流子散射。从这一点，我们提出散射由于声学声子或极化子作为可能的原因，但也指出了这些在文献中的额外的实验和理论研究结果的困难。在这个方向上的进一步研究将有助于使HOIP太阳能电池比现在更有效。
2015-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Design of Lead-Free Inorganic Halide Perovskites for Solar Cells via Cation-Transmutation
具有原型材料CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbI $_{3}$的杂化有机-无机卤化物钙钛矿最近作为低成本和高性能的光伏吸收体引起了强烈的兴趣。尽管其太阳能电池实现了超过20%的高功率转换效率，但在大规模商业化之前需要解决两个关键问题-与其固有材料不稳定性相关的不良器件稳定性和由于水溶性Pb $^{2+}$引起的毒性。在这里，我们解决这些问题，利用阳离子嬗变的策略，设计稳定的无机无铅卤化物钙钛矿太阳能电池。该想法是将两个二价Pb $^{2+}$离子转化为一个单价M $^{+}$和一个三价M $^{3+}$离子，形成双钙钛矿结构的丰富的季卤化物类。通过第一性原理计算我们发现这类材料具有良好的抗分解相稳定性和宽范围可调的光电性能。与photophoric-functionality-directed材料筛选，我们确定了11个最佳的材料具有固有的热力学稳定性，合适的带隙，小的载流子有效质量，和低激子结合能作为有前途的候选人，以取代铅基光伏吸收剂在钙钛矿太阳能电池。还确定了此类材料的相稳定性和电子性质的化学趋势，为用它们制造的钙钛矿太阳能电池的开发提供了有用的指导。
2017-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of (organic-)inorganic metal halide perovskites: the dilemma of choosing the right functional
有机-无机金属卤化物钙钛矿（HaPs）因其捕光性能而被广泛研究。由于强的电子-电子相互作用和自旋-轨道耦合（SOC）之间的相互作用，它们的定量理论描述仍然是一个挑战，如文献中的各种结果所证明的。在这里，各种方法计算其电子结构进行评估，也占SOC。更具体地说，GW的方法以及混合泛函PBE 0和HSE的变体是我们的调查的中心。对于这两个泛函，我们探索的方法来确定混合参数$α$，和HSE，我们调查的筛选参数$ω$的影响。一个广泛的调查，PbI 2，许多HaPs的前体，导致的结论是，混合泛函与$α$调整的基于密度的混合方法是最适合于获得带隙可比的$G_0W_0$的结果。此外，该方法可转移到CsPbI 3，并且对于整个铅-碘钙钛矿家族预期相同的行为。
2021-10-31 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Metal ns2 Lone Pair on Luminescence Efficiency in Low-Dimensional Halide Perovskites
基于第一性原理计算，我们发现化学活性金属ns 2孤对电子在低维卤化物钙钛矿中激子弛豫和解离中起着重要作用。我们研究了几个最近发现的发光的全无机和混合有机-无机零维（0 D）锡和铅卤化物的激发态性质。结果表明，尽管Sn和Pb卤化物钙钛矿的基态电子结构相似，但Sn 2+的化学活性越高，其激发态结构畸变越大，斯托克斯位移越大.增强的斯托克斯位移阻碍了激发能传输，这减少了缺陷的能量损失并增加了光致发光量子效率（PLQE）。ns 2金属阳离子在0 D卤化物钙钛矿中的存在也促进激子解离成电子和空穴极化子，特别是在全无机化合物中，其中金属-卤化物簇之间的耦合是显著的。
2019-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Relationships between distortions of inorganic framework and band gap of layered hybrid halide perovskites
层状混合卤化物钙钛矿（LHHP）的无机框架的前所未有的结构灵活性和多样性产生了广泛的有用的光电性质，从而预先确定了对该材料家族的特别高的兴趣。然而，其无机框架的不同类型的扭曲对关键物理性质如带隙的影响尚未被定量确定。系统地研究了LHHP的禁带宽度与无机骨架的6个主要结构参数的关系，包括层间距（dint）、八面体层的面内和面外扭曲角（θin，θout）、层移因子（LSF）、轴向和赤道向Pb-I键距（dax，deq）。利用所选择的结构畸变集，我们实现了基于多步DFT和机器学习方法的材料逆设计，以搜索具有目标带隙值的LHHP。对（100）单层LHHP的宽范围生成的模型结构的计算描述符带隙依赖性的分析导致其重要性的以下降序：dint > θin > dax > LSFmin > θout > deq > LSFmax，并且还暗示了某些结构描述符对的强相互作用值。此外，我们发现，具有完全不同的无机骨架畸变的结构可以具有相似的带隙，如由许多实验和模型结构所示。
2021-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Homogenization of Halide Distribution and Carrier Dynamics in Alloyed Organic-Inorganic Perovskites
通过有机和无机阳离子合金化，Percent太阳能电池显示出超过22%的显着效率。然而，碱金属阳离子的作用还没有得到很好的理解。通过使用基于同步辐射的纳米X射线荧光和互补测量，我们表明，当添加RbI和/或CsI的卤化物分布变得均匀。这种均匀化转化为长寿命的载流子衰减，空间均匀的载体动力学可视化的超快显微镜，以及改善的光伏器件性能。我们发现，Rb和K相分离在高度集中的聚集体。基于同步辐射的X射线束感应电流和电子束感应电流的研究表明，Rb团簇对电流没有贡献，是复合活性的。我们的研究结果揭示了钙钛矿中碱金属卤化物的有益作用，并指出了这些复杂钙钛矿的元素组成中的薄弱领域，为提高这一快速增长的太阳能电池应用材料家族的性能铺平了道路。
2018-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding description of inorganic lead halide perovskites in cubic phase
针对无机卤化铅钙钛矿能带结构特性，提出基于sp3d5s*基组的标准经验紧束缚模型，实现了与DFT计算的高精度拟合，为低成本原子级模拟钙钛矿纳米结构提供了有效方法。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
n-type Rashba Spin Splitting in a Bilayer Inorganic Halide Perovskite with External Electric Field
本文采用第一性原理计算研究了外电场作用下CsPbBr $_3$双层膜的Rashba效应。对于PbBr $_2$封端的双层膜，我们发现只有电子经历EEF下的Rashba分裂，而空穴不。这种n-型Rashba效应可以归因于表面弛豫效应，其反转顶部价带的位置。在1.35 V/nm的EEF下，n型Rashba参数可以单调地调谐到0.88 eV的最大值$Å$，在该最大值处，顶部价带的序列恢复到体样式。在此过程中，p型自旋将不会在这种二维CsPbBr $_3$中存在，这确实暗示了一种制造先进功能自旋电子器件的新方法。
2018-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Thermal Magnetoelectrics in all Inorganic Quasi-Two-Dimensional Halide Perovskites
研究在准二维卤化物(K,Rb)3Mn2Cl7中通过极性-反极性相变实现热控磁电耦合，证明卤化物可作为多铁性器件的新平台。
2023-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Roadmap for electronic structure, anharmonicity, and electron-phonon calculations in locally disordered inorganic and hybrid halide perovskites
Univ Rennes, INSA Rennes, CNRS, Institut FOTON - UMR 6082（雷恩大学，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，FOTON研究所）；Computation-based Science and Technology Research Center, The Cyprus Institute（塞浦路斯研究院计算科学与技术研究中心）；Univ Rennes, ENSCR, INSA Rennes, CNRS, ISCR - UMR 6226（雷恩大学，雷恩高等师范学院，雷恩国立应用科学学院，法国国家科学研究中心，ISCR研究所）；Oden Institute for Computational Engineering and Sciences, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校奥登计算工程与科学学院）；Department of Physics, The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校物理系）
本文提出了一种基于特殊位移方法的原位方法，用于研究无机和混合卤化物钙钛矿的局部无序电子结构、非谐振性和电子-声子耦合，以预测温度依赖的物理性质。
2026-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Spin-Orbital Coupling in All-Inorganic Metal-Halide Perovskites: the Hidden Force that Matters
本文综述了全无机金属卤化物钙钛矿中强自旋-轨道耦合对能带结构、磁阻、自旋寿命及Rashba效应等的影响，并结合晶体结构、光物理和能带拓扑研究，展望其在新型光电应用中的突破方向。
2023-11-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Influence of Disorder and Anharmonic Fluctuations on the Dynamical Rashba Effect in Purely Inorganic Lead-Halide Perovskites
用铯掺杂有机金属卤化物钙钛矿可能是稳定高效钙钛矿太阳能电池的最佳解决方案。因此，理解有机分子和无机晶格各自的作用对于优化混合阳离子结构的物理性质至关重要。特别是，重组机制的研究被认为是充分理解其工作原理的关键挑战之一。使用分子动力学和冻结声子，我们的证据亚皮秒非谐波动的完全无机$CsPbI_3$钙钛矿。我们揭示了这些波动的影响，结合自旋轨道耦合，电子能带结构，证明了动态Rashba效应。我们的研究表明，在一定条件下，空间无序可以淬灭Rashba效应。至于时间无序，我们证明了一个动态的Rashba效应，这是类似的发现$MAPbI_3$，这仍然是相当大的，尽管温度紊乱，大型研究超晶胞，和没有有机阳离子的运动。我们发现，与Rashba分裂的自旋织构不能被视为负责的复合率的一致减少，虽然价带和导带之间的自旋失配增加与铁电体畸变引起的Rashba分裂。
2018-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous Octahedral Tilting in the Cubic Inorganic Caesium Halide Perovskites CsSnX$_3$ and CsPbX$_3$ (X = F, Cl, Br, I)
许多钙钛矿结构材料的局部晶体结构偏离平均空间群对称性。我们证明，从晶格动力学计算的基础上量子化学力常数，所有的铯铅和铯锡卤化物钙钛矿表现出振动不稳定性与八面体倾斜在其高温立方相。非谐双阱势被发现在所有的化合物的势垒范围从108至512毫电子伏的带边界声子模式。井深与容差因子和组合物的化学性质相关，但与虚谐波声子频率不成比例。我们提供了定量的热力学驱动力的见解，并区分动态和静态无序的基础上的势能景观。一个积极的带隙变形（光谱蓝移）伴随着结构的扭曲，与理解这些材料的性能在应用领域，包括太阳能电池和发光二极管的影响。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Effect of inorganic cation mixing on hybrid halide perovskites using density functional theory for application in single and multi junction photovoltaics
本工作旨在利用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究混合阳离子（混合甲基铵+无机阳离子）卤化物钙钛矿，以寻找其在钙钛矿基光化学中的潜在应用。这是对作者之前关于混合卤化物和无机卤化物钙钛矿的高通量筛选的两项研究的补充。这项工作涉及将一定量的无机阳离子混合到有机部位（甲基铵），并研究所得物的电子结构。63个钙钛矿在其计算的稳定相进行了模拟，并预测了它们的带隙。带隙是预测的重要参数，因为这些表明它们有可能用作光电器件。从计算的带隙，37个钙钛矿被预测为适合于单结以及多结太阳能电池应用，7个不适合于单结或多结太阳能电池，其余21个适合于多结但不适合于单结太阳能电池。该研究还显示了有趣的过渡的性质的带隙从间接到直接，反之亦然，引起约50%的无机阳离子混合。
2021-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
The impact of the halide cage on the electronic properties of fully inorganic caesium lead halide perovskites
通过混合和完全无机化合物的合金化制备了具有创纪录的功率转换效率的Percent太阳能电池。虽然混合钙钛矿的基本电子性质现在已经很好地理解，但太阳能电池性能的关键电子参数，例如完全无机钙钛矿的激子结合能，仍然是未知的。通过进行磁透射测量，我们确定与高精度的激子结合能和约化质量的完全无机CsPbX $_3$钙钛矿（X=I，Br，和这些合金）。带隙随温度在$4-270$ 1，K范围内的良好表现（连续）演变表明完全无机钙钛矿不像它们的混合对应物那样经历结构相变。实验测定的介电常数表明，在低温下，当有机阳离子的运动被冻结时，对于混合和无机钙钛矿，介电屏蔽机制基本上是相同的，并且由铅-卤化物笼内原子的相对运动主导。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Layered structures of organic/inorganic hybrid halide perovskites
有机-无机混合卤化物钙钛矿（其中ABX $_3$钙钛矿的A阳离子被有机阳离子替代）可用于光伏和太阳能热电应用。在这篇文章中，我们系统地研究了三种无铅混合钙钛矿，即，碘化甲基铵锡CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$、碘化铵锡NH $_4$ SnI $_3$和碘化甲酰胺锡HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$。我们发现，除了通常已知的图案，其中角共享的SnI $_6$八面体形成一个三维网络，这些材料也可能有利于一个二维（分层）的图案，由交替层的SnI $_6$八面体和有机阳离子形成。这两个基序的自由能几乎相等，并且被低势垒分开。这些层状结构的特点是在带边附近有许多平坦的电子带，这使得它们的电子结构明显不同于由SnI $_6$八面体三维网络组成的结构相。此外，由于HC（NH $_2$）$_2$ SnI $_3$的电子结构与CH $_3$ NH $_3$ SnI $_3$的电子结构非常相似，因此碘化甲酰胺锡在碘化甲铵锡中也有应用前景.
2016-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Photophysics of Two-Dimensional Semiconducting Organic-Inorganic Metal-Halide Perovskites
2D有机-无机杂化钙钛矿（2DHP）由交替的阴离子金属卤化物层和阳离子有机层组成。它们具有广泛可调的结构和光学性质。我们回顾了有机阳离子在定义2DHP的结构和光学性质的作用，通过例如碘化铅2DHP。尽管激子存在于金属卤化物层中，但有机和无机框架不能分开-它们必须被视为一个单一单元以充分理解2DHP的物理学。我们关联阳离子诱导的扭曲和无序的无机晶格与由此产生的光学性质。我们还讨论了阳离子在创建和改变离散激子结构，出现在低温下的一些2DHP，包括阳离子依赖的存在下的热激子光致发光的作用。最后，我们的审查与展望2DHP，突出现有的差距，基础知识以及潜在的未来应用。
2021-11-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Pressure induced band structure evolution of halide perovskites: a first-principles atomic and electronic structure study
基于密度泛函理论（DFT）的计算已经进行，以绘制有机和无机卤化物钙钛矿材料的各个相中的压力诱导的能带结构演化的宽图。在较宽的压力范围内，观察到不同相的有机和无机钙钛矿之间具有不同的能带结构行为，包括带隙的大小变化、直接-间接/间接-直接带隙转变以及CBM/VBM位移。通过原子结构和电子结构计算，通过晶体轨道耦合变换解释了禁带变窄/变宽的合理性;基于结构对称性演化解释了直接-间接相互跃迁;分析了有机和无机钙钛矿之间不同的VBM/CBM位移行为，重点关注八面体外分子/原子的取向和极性。这些结果为钙钛矿材料压力工程的进一步实验研究提供了全面的指导。
2018-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Effect of heterostructure engineering on electronic structure and transport properties of two-dimensional halide perovskites
有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池由于其低成本制造、灵活性和高功率转换效率而引起了人们的广泛关注。最近的努力表明，从三维到二维（2D）的有机-无机卤化物钙钛矿的减少有望提供一个令人兴奋的机会来调整其电子特性。在这里，我们探讨了降维和异质结构工程的内在材料性能，如能量稳定性，带隙和输运性能的二维混合有机-无机卤化物钙钛矿使用第一性原理密度泛函理论的效果。我们表明，能量稳定性显着增强工程钙钛矿异质结构，也具有良好的传输特性类似于他们的散装同行。这些层状化学物质还展示了宽范围的可调谐带隙和可见光谱中的高吸收系数的优点。所提出的二维异质结构材料具有用于纳米光电子器件以及有效的光电子器件的潜力。
2021-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Tuning Bandgap and Energy Stability of Organic-Inorganic Halide Perovskites through Surface Engineering
具有各种表面结构和形貌的有机卤化物钙钛矿由于异质结构依赖的稳定性的类型的选择而显示出有前途的潜力。我们系统地研究和讨论了二维二硫化钼（MoS 2）、二硒化铼（MoSe 2）、二硫化钨（WS 2）、二硒化钨（WSe 2）、氮化硼（BN）和石墨烯单层对有机-无机卤化物钙钛矿的带隙和能量稳定性的影响。我们发现在BN-ML上沉积的MAPbI 3 ML具有室温稳定性（-25 meV~ 300 K），最佳带隙为~1.6 eV。计算的吸收系数也位于可见光范围内，在2.8 eV光子能量下达到最大值4.9 x 104 cm-1。在我们的计算的基础上，我们建议，半导体单层的有机-无机卤化物钙钛矿单层的封装可能提供更大的灵活性，用于调整能量稳定性和带隙。
2018-10-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First-principles study on the chemical decomposition of inorganic perovskites \ce{CsPbI3} and \ce{RbPbI3} at finite temperature and pressure
无机卤化物钙钛矿\ce{Cs(Rb)PbI3}在钙钛矿太阳能电池吸光材料的应用中引起了广泛的研究兴趣。虽然人们对无机卤化物钙钛矿的结构和电子性质进行了广泛的研究，但对其热力学稳定性的研究还很缺乏。因此，我们使用第一性原理热力学研究Rb取代\ce{CsPbI3}中的Cs对化学分解和热力学稳定性的影响。通过计算固溶体\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}的形成能，从它们的成分\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$I}和\ce{PbI2}，我们发现，效率和稳定性之间的最佳匹配可以达到Rb含量$x\approx$ 0.7。计算的固溶体的亥姆霍兹自由能表明，由于\ce{RbPbI3}和\ce{CsPbI3}具有良好的相容性，\ce{Cs$_{1-x}$Rb$_x$PbI3}在室温下具有良好的热力学稳定性。通过晶格动力学计算，我们进一步强调，\ce{RbPbI3}从来没有稳定在立方相在任何温度和压力下，由于其成分\ce{RbI}和\ce{PbI2}的化学分解，而\ce{CsPbI3}可以稳定在立方相在0 $-$ 600 K的温度范围和0 $-$ 4 GPa的压力范围。我们的工作合理地解释了实验观察结果，并为理解无机卤化物钙钛矿的材料稳定性和设计高效的无机卤化物PSC铺平了道路。
2018-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Atomic structure of metal-halide perovskites from first principles: The chicken-and-egg paradox of the organic-inorganic interaction
我们用相对论密度泛函理论研究了有机-无机杂化钙钛矿CH_3NH_3PbI_3及其三个近亲CH_3NH_3SnI_3、CH_3NH_3PbCl_3和CsPbI_3。长程范德华力（vdW）相互作用被纳入Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换相关功能使用Tkatchenko-Scheffler成对计划。我们的研究结果表明，氢键，这是很好地描述了PBE功能，这些系统的结构参数，包括有机阳离子的位置和取向，以及无机框架的变形起着决定性的作用。无机骨架变形的大小敏感地依赖于有机阳离子的取向，并直接影响杂化钙钛矿的稳定性。我们的研究结果表明，有机和无机组分相互补充：有机阳离子的低对称性是无机骨架变形的起源，这有助于混合钙钛矿结构的整体稳定。这种稳定性是间接影响vdW相互作用，这导致更小的晶胞体积比PBE，因此调制的有机阳离子和无机框架之间的相互作用。VDW引起的晶格常数修正是系统相关的，并导致PBE+VDW晶格常数与实验符合得很好。通过分析vdW的贡献，获得了进一步的见解。在所有基于碘化物的混合钙钛矿中，有机阳离子和碘阴离子之间的相互作用提供最大的晶格常数变化，其次是碘-碘和有机阳离子-重金属阳离子相互作用。这些修正遵循在我们的研究中考虑的范围内的晶格常数几乎线性的依赖关系，因此近似添加剂。
2016-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-driven wavefunction localization promotes room-temperature, pure single-photon emission in large organic-inorganic lead-halide quantum dots
研究发现在软性APbBr3胶体量子点中A位阳离子通过非谐晶格振动诱导激子波函数局域化，无需缩小尺寸即可实现室温下高亮度、高稳定性和高纯度的单光子发射，为可扩展量子光源提供新途径。
2024-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Mixed Organic Cation in Chiral Two-Dimensional Organic-Inorganic Hybrid Metal Halides: An ab-initio Study of Nonlinear Optical (NLO) Properties
Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM), Chinese Academy of Sciences (CAS)（中国科学院福建物质结构研究所）；Anna University（安娜大学）；Sivas Cumhuriyet University（锡瓦斯恰姆别特大学）；CNR-SPIN（意大利国家研究委员会自旋电子学中心）
本研究通过从头计算分析了手性二维有机-无机混合金属卤化物中混合有机阳离子对非线性光学性质的影响，发现其具有宽带隙、强二次谐波生成响应和中等双折射，可能用于非线性光学材料。
2026-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Texture Formation in Polycrystalline Thin Films of All-Inorganic Lead Halide Perovskite
控制多晶全无机卤化物钙钛矿太阳能电池内的晶粒取向可以帮助将转换效率提高到其热力学极限，然而控制纹理形成的力是模糊的。利用同步辐射X射线衍射，我们报告的多晶CsPbI2.85Br0.15粉末内的介观结构的形成，因为他们从高温立方钙钛矿（α相）冷却。四面体畸变（\b{eta} -相）触发多晶系综内的优先晶体学对准，我们建议的一个特征是通过选择某些晶格畸变的界面力在多个相邻晶粒之间协调。外部各向异性，然后施加在正交（γ-相）CsPbI 3-xBrx钙钛矿的多晶薄膜通过衬底夹持，揭示了两个基本的单轴织构的形成;（i）I丰富的薄膜具有正交状织构（<100>面外;<010>和<001>面内），而（ii）Br丰富的薄膜形成四边形状织构（<110>面外;<1-10>和<001>面内）。与衬底选择、薄膜厚度和退火温度等相对无影响的因素相比，Br的掺入通过减少正交晶格畸变（使其更像四方形）来改变γ-CsPbI 3-xBrx晶体结构，并控制多晶薄膜内不同的、能量上有利的织构的形成。
2021-01-16 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Studies of Second-Order Nonlinear Optical Properties of Organic-Inorganic Hybrid Halide Perovskites
有机-无机混合卤化物钙钛矿在光伏应用中引起了极大的兴趣。然而，它们的非线性光学响应还没有被研究，虽然许多这些结构缺乏中心对称性和铁电性。在这项工作中，我们采用我们开发的大规模并行，第一性原理模拟工具（ArchNLO），探索二阶非线性光学性质的一个典型的家庭的有机-无机混合卤化物钙钛矿，CH 3 NH 3 MX 3（M= Ge，Sn，Pb; X=Cl，Br，I）。我们发现这些混合钙钛矿具有二次谐波产生和线性电光效应。阳离子/阴离子的种类和位置以及相应的带隙对非线性光学效应有很大的影响。特别地，CH 3 NH3 SnI 3的畸变的立方相，其基本上是三斜的，显示出显著的二次谐波产生和电光效应，这与那些广泛使用的材料，如GaAs相当。有机-无机混合卤化物钙钛矿的这些二阶光学性质及其低温、基于溶液的制备为以低成本实现和实施非线性光学器件铺平了道路。
2020-02-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.optics
Opto-thermal transport engineering in hybrid organic-inorganic lead halide perovskites metasurfaces
近年来，卤化物钙钛矿因其优异的光电性能而受到广泛关注，并被广泛的光谱研究所阐明。在这篇文章中，使用软光刻的纳米光子表面工程已被用于复制具有增强功能的纳米结构。采用基于拉曼光谱和光致发光（PL）光谱的非侵入式光学技术研究了表面图案化的有机-无机卤化物钙钛矿薄膜的热行为和光学行为的交互作用。工程钙钛矿薄膜的热物理性质是从样品的拉曼光谱和PL光谱中的代表性峰位置的软化提取的，其作为温度标记。研究表明，图案化薄膜的局部温度升高相对较高，这是由于其增强的吸收。因此，建立了压印钙钛矿薄膜中的光热传输现象之间的串扰，该串扰与增强器件性能以及保持器件稳定性有关。
2021-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Single-orbital tight-binding model for chiral one-dimensional hybrid organic-inorganic lead halide perovskites
Waseda Institute for Advanced Study, Waseda University（早稻田大学先进研究院）；Institute for Materials Research, Tohoku University（东北大学物质材料研究所学）；Department of Chemistry and Biochemistry, School of Advanced Science and Engineering, Waseda University（早稻田大学理工学术院化学·生物化学系）；Department of Applied Physics, Tokyo University of Science（东京理科大学应用物理系）
该研究针对手性一维有机-无机混合铅卤化物钙钛矿提出单轨道紧束缚模型，由原胞位点的单个有效轨道构建，含多种自由度，能再现能带色散与自旋分裂，还分析了偶然简并性，为理解其电子结构及相关响应提供起点。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Atomic-level description of thermal fluctuations in inorganic lead halide perovskites
卤化铅钙钛矿的实际应用潜力目前受到其在功能活化下有限的长期稳定性的阻碍。虽然晶格柔性在钙钛矿的热响应中的作用已经变得越来越明显，但热致畸变的描述仍然不清楚。在这项工作中，我们提供了跨长度尺度的CsPbBr 3热激活的统一图像，表明晶格对称性在高温下不会增加。我们结合温度依赖的XRD，Br K边XANES，从头算MD模拟，和计算的XANES光谱的第一性原理，占热波动和芯孔最终状态的影响。我们发现，八面体倾斜的Pb-Br无机框架统计采用多个本地配置随着时间的推移-在短期内。反过来，随机性质的本地热波动提升了较长范围的周期性八面体倾斜的低温结构的特点，与统计平均的本地配置导致在一个类似的时间平均晶格。这些意见可以合理化的位移热相变通过软模式模型，其中的声子非谐性的灵活的无机框架导致的过剩自由能表面作为温度的函数变化。我们的工作表明，热动力学对XANES谱的影响可以有效地描述为主要的非谐系统，提供从头算MD模拟进行，以确定动态波动的结构，和核心孔最终状态的影响，包括为了检索一个准确的XANES线的形状。此外，它表明，软模式模型，以前调用来描述在氧化物钙钛矿的位移热相变，进行更普遍的有效性。
2021-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Symmetry Breaking and Spin Splitting in Metal Halide Perovskites
金属卤化物钙钛矿表现出不同于传统无机和有机半导体的材料物理学。虽然诸如CH 3 NH3 PbI 3的材料是非磁性的，但是在非中心对称晶体环境中重元素（Pb和I）的存在通过Rashba-Dresselhaus效应导致前沿电子带的显著自旋分裂。我们表明，从结合\textit{ab initio}分子动力学，密度泛函理论，和相对论准粒子\textit{GW}理论，带分裂的性质（幅度和方向）取决于周围的铅和我的网站在钙钛矿结构的局部不对称性。由于Pb（II）6s $^{2}$ 6p $^{0}$离子的热无序和动态孤对不稳定性，电势波动随时间变化。我们发现，有机-无机CH 3 NH3 PbI 3和无机CsPbI 3化合物出现相同的物理。这些结果与这些化合物的化学物理学有关，并且预期对其他含碘化铅的钙钛矿具有普遍意义。
2017-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Computational Study of Halide Perovskite-Derived A$_2$BX$_6$ Inorganic Compounds: Chemical Trends in Electronic Structure and Structural Stability
在密度泛函理论（DFT）和混合（HSE06）泛函的框架内，计算研究了钙钛矿衍生的KPDMATHABMM PtCl $_6$原型结构的立方和四元变体的A $_2$ BX $_6$卤化物的电子结构和能量稳定性.对七种已知的A $_2$ BX $_6$化合物进行了HSE06计算，其中A = K、Rb和Cs，B = Sn、Pd、Pt、Te，X = I。确定了带隙和能量稳定性的趋势，进一步采用DFT计算在更大的化学范围内探索，其特征在于A = K，Rb，Cs，B = Si，Ge，Sn，Pb，Ni，Pd，Pt，Se和Te，X = Cl，Br，I。对于在这项工作中研究的系统，带隙增加从碘化物溴氯化物。此外，A位阳离子的变化影响带隙以及优选的四重畸变程度。较小的A位阳离子，如K和Rb，有利于四元结构畸变，导致带隙略大。对于（Ni，Pd，Pt）组和（Se，Te）组中的B位点的变化，带隙随着阳离子尺寸的增加而增加。然而，没有观察到的化学趋势相对于阳离子尺寸的带隙被发现（Si，Sn，Ge，Pb）组。这项工作中的发现提供了指导原则的卤化物A $_2$ BX $_6$化合物的设计潜在的光伏应用。
2017-06-27 cond-mat.mtrl-sci
Characterization of the Ammonium Bending Vibrations in Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites from Raman Spectroscopy and First-Principles Calculations
二维有机-无机杂化钙钛矿（2D HOIPs）的易合成性和电子性质使得这些自组装体系成为一类重要的能源材料。这些材料的基本构建块包括通常由卤化铅八面体和具有铵官能团的有机分子组成的无机晶格框架。了解无机层和有机层之间的耦合是解开2D HOIP的电子性质与其结构之间关系的关键。在这项工作中，我们利用拉曼光谱测量和第一性原理计算来表征四个2D HOIP中的拉曼活性模式：己基铵碘化铅[（HA）$_2$ PbI $_4$，HA = C $_6$ H $_{13}$ NH $_3^+$ ]，己基铵溴化铅[（HA）$_2$ PbBr $_4$ ]，丁基铵碘化铅[（BA）$_2$ PbI $_4$，BA = C $_4$ H $_9$ NH $_3^+$ ]和苄基铵碘化铅[（BNA）$_2$ PbI $_4$，BNA = C $_6$ H $_5$ CH $_2$ NH $_3^+$ ]。我们专注于1400-1600 cm $^{-1}$范围内的分子成分的拉曼强度是最强的，并分配在实验中观察到的主要峰作为铵弯曲振动。我们采用密度泛函微扰理论的基础上的局域密度近似和冻结声子的方法的基础上的vdw-DF-cx功能找到定量的实验和计算的拉曼光谱之间的协议。此外，通过比较孤立的分子阳离子与附近的铅卤化物集群的振动光谱，我们显示了无机晶格框架调制的有机阳离子的振动特性。我们的结论是，拉曼活性的铵弯曲模式的性…
2020-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical response of butylamine based Ruddlesden Popper organic-inorganic lead halide perovskites
2D Ruddlesden Popper钙钛矿因其特殊的光学和电子特性而被广泛研究，而只有少数研究揭示了其机械性能。现有的文献主要讨论单晶钙钛矿的机械强度，但对二维钙钛矿薄膜的结构可调性的系统研究还很缺乏。在这项研究中，我们报告了使用纳米压痕技术的丁基铵基的2D，准2D钙钛矿和3D钙钛矿的弹性模量的无机层的数量“n”的效果。实验结果也得到了证实，使用第一性原理密度泛函理论计算。了解2D Ruddlesden Popper钙钛矿薄膜与传统3D钙钛矿相比的机械行为，提供了对原子层相关性质的有趣见解，并为下一代机械耐用的新型器件铺平了道路。
2021-06-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Strongly Anharmonic Organic Cation Vibrations in Hybrid Lead Halide Perovskite CH3NH3PbI3 on Electronic Ground State
研究了室温下四方相的无机-有机混合卤化铅钙钛矿CH 3 NH3 PbI $在略低于带隙的中等光激发下的超快振动动力学。时间分辨光克尔效应信号表现出周期性调制，由于在4和8太赫兹的甲基铵分子的振动和扭曲，除了在1.2太赫兹的无机亚晶格变形。这些振荡被严重阻尼，并且它们的频率随着泵浦密度的增加而呈现蓝移，这与传统激光加热的预期相反。我们的从头算晶格动力学模拟揭示了强烈的非谐振动势的带中心光学声子模式，从而证实了非谐性是实验观察到的频率蓝移的起源。
2021-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-Dependent Chirality in Halide Perovskites
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；University of Twente（特文特大学）
研究通过二维金属卤化物钙钛矿中的手性有机阳离子诱导手性，发现温度影响手性光学和自旋选择性输运性质，通过分子动力学模拟揭示手性特征随温度变化的机制。
2024-08-08 cond-mat.mtrl-sci
Domain Walls and Defects in Ferroelectric Inorganic Halide Perovskites CsGeX$_3$ (X = Cl, Br, I)
本文利用密度泛函理论研究铁电钙钛矿 CsGeX$_3$ 的畴壁与点缺陷相互作用，发现缺陷对畴壁亲和性弱、畴壁迁移能垒低且不被钉扎，表明其适合低能耗高频开关应用，但难以实现导电畴壁。
2025-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Efficient Modelling of Ion Structure and Dynamics in Inorganic Metal Halide Perovskites
金属卤化物钙钛矿（MHP）由于其作为太阳能电池中的活性层的优异性能而成为当今研究最多的半导体之一。虽然MHP是优异的固态半导体，但它们也是离子化合物，其中离子迁移在它们的形成、光伏性能和长期稳定性中起决定性作用。鉴于上述复杂性，基于经典力场的分子动力学模拟特别适合于研究MHP性质，例如晶格动力学和离子迁移。特别是，模拟混合成分的可能性是重要的，因为它们与优化光学带隙和稳定性最相关。为此，我们采用密度泛函理论和遗传算法，建立了一个适用于基准无机钙钛矿组份CsPb（Br_xI_（1-x））_3（x = 0，1/3，2/3，1）的完全可转移的经典力场。由此产生的力场正确地再现，与一组共同的参数有效的所有组合物，实验晶格参数作为溴/碘比的函数，离子-离子的距离和纯和混合结构的XRD光谱。模拟的纯化合物的热导率和离子迁移活化能也与实验趋势吻合得很好。我们的分子动力学模拟，使人们有可能预测的溴/碘比和空位浓度的离子扩散系数的组成依赖性。当空位浓度约为9 × 10^21 cm^-3时，我们得到CsPbBr 3和CsPbI 3在室温下的离子扩散系数分别为10^-11和10^-13 cm 2/s。有趣的是，与纯化合物相比，我们预测一个显着降低的激活能空位迁移和更快的扩散混合钙钛矿。
2020-03-20 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on the electronic and optical properties of inorganic perovskite Rb1-xCsxPbI3 for solar cell applications
最近，已经报道了用无机Cs或Rb阳离子替换或混合卤化物钙钛矿中的有机分子以增加材料稳定性，同时具有可比的太阳能电池性能。在这项工作中，我们系统地研究了所有无机碱碘钙钛矿Rb 1-xCsxPbI 3的电子和光学性质，使用第一性原理虚晶近似计算。我们的计算表明，随着Cs含量x的增加，晶格常数，带隙，激子结合能，和有效质量的载流子以下的二次（线性的有效质量）函数减少，而静态介电常数增加以下的二次函数，表明太阳能电池性能的增强Rb除了CsPbI 3。当在GW近似中包括多体相互作用并结合自旋轨道耦合（SOC）时，与CsPbI 3的实验相比，我们获得了更可靠的带隙，突出了使用GW+SOC方法对全无机以及有机-无机混合卤化物钙钛矿材料的重要性。
2018-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning Recognition of hybrid lead halide perovskites and perovskite-related structures out of X-ray diffraction patterns
针对杂化卤化铅晶体结构识别耗时且易出错的问题，提出基于粉末XRD数据与决策树分类模型的快速识别方法，在理论与实验数据上均取得较高准确率，可简化加速相关XRD数据解析。
2024-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Nonlinear optical responses of all-inorganic lead halide perovskite nanostructures by time-resolved beam-deflection technique
我们研究了非线性折射在全无机卤化物钙钛矿，CsPbBr $_3$和CsPbBr $_{1.5}$ I $_{1.5}$纳米片和量子点胶体在甲苯中，通过一种新的光束偏转技术，使用近共振连续波激光。本文所测量的非线性折射及其随时间的演化是由热透镜效应引起的。热输运的强度依赖的热扩散速率的非线性行为已被观察到。在高强度下测量了对流热流的影响。与相应的纳米片样品相比，量子点具有更高的非线性折射，这可能是由于降低的维度。非线性折射率的有效值，估计在这里的近共振激发，超过那些在文献中报道的有机-无机混合钙钛矿在非共振激发制度，由几个数量级。
2019-11-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.flu-dyn
Decoupled molecular and inorganic framework dynamics in CH$_3$NH$_3$PbCl$_3$
有机-无机卤化铅钙钛矿由嵌入无机骨架中的有机分子组成。具有通式CH $_{3}$ NH $_{3}$ PbX $_{3}$（MAPbX $_{2}$）的化合物在各种各样的样品几何形状和制备方法中对卤素$X$ =Cl、Br和I显示出大的光伏效率。有机阳离子和无机骨架通过氢键结合，将分子束缚在卤素阴离子上，这对光电性能很重要。我们研究了这种键合的影响，使用飞行时间中子能谱测量CH $_3$ NH $_3$ PbCl $_3$（MAPbCl $_3$）的分子动力学。低能/高分辨率中子背散射揭示了热激活分子动力学，特征温度为$\sim$ 95\，K。在这个相同的温度下，高能中子光谱表明存在与分子振动相关的能量异常加宽（寿命缩短）。相比之下，中子粉末衍射表明，在178“，K（立方$\rightarrow$四方晶系）和173”，K（四方晶系$\rightarrow$正交晶系）处发生空间长程结构相变。这两个温度标度之间的巨大差异表明，MAPbCl $_3$中的分子和无机晶格动力学实际上是解耦的。假设潜在的物理机制不随有机-无机钙钛矿中的不同卤素而改变，我们推测与铅-卤素钙钛矿的光伏性质最相关的能量尺度由铅-卤化物键而不是由氢键设定。
2019-12-26 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic doping limitations in inorganic lead halide perovskites
CsPbX 3（X=I、Br、Cl）型无机卤化物钙钛矿（HP）在光伏太阳能电池效率方面已经达到显著水平。然而，特别的是，它们被空穴掺杂而不是被电子掺杂的能力是不对称的。实际上，结构缺陷诱导的掺杂以及非本征杂质诱导的掺杂奇怪地导致具有低自由载流子浓度的单极掺杂（主要为p型）。这就提出了一个问题，这种掺杂限制是否只是由于掺杂过程的不充分优化而导致的暂时挫折，或者这可能代表了一个内在的、物理上强制的瓶颈。在本文中，我们研究了三个基本的设计原则（DP）的理想掺杂，通过密度泛函掺杂理论，这些HP的应用，从而确定违反DP解释的掺杂限制和不对称性，在这些HP的。这里，目标DP是：（i）要求由掺杂剂引起的热力学跃迁能级必须理想地对于施主（n型）或受主（p型）都是能量浅的; DP-（ii）要求电子和空穴的“费米能级钉扎能（是在补偿自发形成的掺杂的结构缺陷之前费米能级的极限值）应该理想地位于导带内，型掺杂和价带内的p型掺杂。DP-（iii）要求掺杂诱导的平衡费米能对于n型掺杂向导带移动（对于p型掺杂向价带移动）足够大。我们发现，即使在基于Br和Cl的HP中，也存在许多满足DP-（i）的浅能级掺杂剂，相比之下，DP-（ii）仅对空穴满足，DP-（iii）对空穴和电子都不满足，这是碘HP中n型掺杂的最终瓶颈。
2021-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Thickness-dependent optical properties of layered hybrid organic-inorganic halide perovskites: A tight-binding GW-BSE study
我们提出了一个多体计算的能带结构和光谱的层状混合有机-无机卤化物钙钛矿在Ruddlesden-Popper相与通式A $^{'}_{2}$ A $_{n-1}$ M $_{n}$ X $_{3n+1}$，特别是碘化铅家庭。我们计算的平均场的带结构与自旋轨道耦合，准粒子的GW近似内的修正，和光谱使用的Bethe-Salpeter方程。该模型是参数化的第一性原理计算和经典的静电屏蔽，使大的单位细胞和相应的厚度依赖性的性能的准确，但具有成本效益的研究。随着$n$的增加，电子和光学性质从准二维行为向三维行为转变，并分析了激子里德堡系列的非氢性质.厚度依赖的1 s和2s激子能级与最近报道的实验结果吻合良好，1 s激子结合能计算为302 meV的$n=1$，97 meV的$n=5$，和37 meV的$n=\infty$（散装MAPbI 3）。
2019-08-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Lone-Pair Stereochemistry Induces Ferroelectric Distortion and the Rashba Effect in Inorganic Halide Perovskites
本研究利用第一性原理计算预测了CsSnI3等无机卤化物钙钛矿中由锡孤对立体化学表达驱动的稳定铁电极性相，发现其具有Rashba效应和明亮基态激子潜力，并探讨了实验实现路径。
2023-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hybrid Halide Perovskites: Fundamental Theory and Materials Design
混合有机-无机卤化物钙钛矿已经成为一种颠覆性的新材料，表现出广泛的光电应用，最值得注意的是光电子学的最佳性能。2012年，第一份关于高效有机-无机钙钛矿太阳能电池的报告标志着光伏研究的新时代，报告称其功率转换效率超过10%。在这一发现仅仅五年之后，钙钛矿光伏器件已经达到了22.7%的认证效率，使其成为第一个超越薄膜和多晶硅太阳能电池的可溶液加工技术。钙钛矿太阳能电池的显著发展归功于有机-无机铅卤化物钙钛矿理想的光电性能。原型化合物甲基铵碘化铅CH 3 NH3 PbI 3是一种直接带隙半导体，具有可见光带隙、高载流子迁移率、长扩散长度和低激子结合能。由于这些理想的性质，CH 3 NH3 PbI 3也引起了人们对光致发光以外的许多其他应用的兴趣，例如发光器件，激光器，光催化剂和晶体管。金属卤化物钙钛矿光电子学的持续发展不仅依赖于对该类材料的电子和光学特性的详细了解，还依赖于通过控制化学成分等参数来调整其特性的实用策略的开发。在这种情况下，从头计算模型可以发挥关键作用，提供一个物理解释的实验测量，并指导设计的新的卤化物钙钛矿定制性能。在本章中，我们将介绍我们的计算建模组对这一快速发展的研究领域的贡献。
2018-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Structural and optoelectronic properties of the inorganic perovskites AGeX3 (A = Cs, Rb; X = I, Br, Cl) for solar cell application
用第一性原理方法预测了无机锗基卤化物钙钛矿化合物AGeX 3（A = Cs，Rb; X = I，Br，Cl）的结构、电子和光学性质。特别是，绝对电子能带水平计算使用两个不同的表面终端的每种化合物，再现实验频带对齐。
2018-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Radiation-induced Instability of Organic-Inorganic Halide Perovskite Single Crystals
University of Toronto（多伦多大学）；Canadian Light Source（加拿大光源）
本研究通过电子和X射线束探讨了有机-无机卤化物钙钛矿单晶在辐射下的不稳定性，揭示了有机成分挥发导致的裂纹与组成变化，并提出了基于体积应变的机理。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Machine learning the DFT potential energy surface for inorganic halide perovskite CsPbBr$_3$
作为温度函数的结构相变决定了许多技术上重要的材料的结构-功能关系。谐波哈密顿量已被证明在预测许多材料的振动特性方面是成功的。然而，他们是不够的建模结构相变的晶体与势能面，无论是强非谐或非\n凸集体原子位移或均匀应变。在本文中，我们开发了一个框架来表达高度非谐的第一性原理势能面作为集体集团变形的多项式。我们进一步适应的方法，通过使用人工神经网络模型的集群扩展形式主义的非线性扩展。机器学习模型在第一性原理计算的大型数据库上进行训练，并显示出以低误差再现势能面。
2019-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Mapping the Pathways of Photo-induced Ion Migration in Organic-inorganic Hybrid Halide Perovskites
有机-无机杂化钙钛矿（OIHP）由于其可调谐性和低制造成本而具有优异的光伏和光电性能，具有基本的和实际的兴趣。然而，对于实际应用，需要理解和解决诸如材料不稳定性和光暴露下钙钛矿太阳能电池中发生的光电流滞后等挑战。虽然广泛的研究表明，离子迁移是这些有害影响的一个合理的起源，离子迁移途径的详细了解仍然难以捉摸。在这里，我们报告的表征光诱导离子迁移在OIHPs使用\textit{in situ}激光照射内的扫描电子显微镜，加上次级电子成像，能量色散X射线光谱和阴极发光与不同的初级电子能量。使用甲基铵碘化铅（MAPbI $_3$），甲脒碘化铅（FAPbI $_3$）和混合甲脒-甲基铵碘化铅作为模型系统，我们观察到光诱导的长距离迁移的卤素离子超过数百微米，并阐明了各种离子的运输途径都在表面附近和内部的OIHP，包括铅离子的垂直迁移的一个令人惊讶的发现。我们的研究为OIHP中的离子迁移过程提供了见解，可以帮助OIHP材料在未来应用中的设计和加工。
2022-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Experimental demonstration of correlated flux scaling in photoconductivity and photoluminescence of lead-halide perovskites
卤化铅钙钛矿作为高效太阳能电池和发光应用的材料引起了人们的注意。它们的属性包括溶液可加工性、在可见光谱范围内的高吸光度和缺陷容限，如长的光生载流子寿命和扩散长度所示。然而，钙钛矿的物理性质的微观起源仍然不清楚，并处于争论之中。在这里，我们已经观察到一个有趣的通用缩放行为在一系列（混合和全无机）钙钛矿单晶的研究通过同时测量的霍尔效应，光电导和光致发光。观察到光电导和光致发光作为入射光子通量的函数之间存在明显的相关性。虽然光电导性在幂指数1和1/2之间的幂律依赖性中表现出交叉，但光致发光在幂指数2和3/2之间表现出交叉。这种相关性在所有研究的化合物中发现，无论阳离子类型（有机或无机）或结晶相。我们提出了现象学的微观机制，解释这些有趣的非平凡的幂指数和它们之间的交叉在这广泛的一类铅卤化物钙钛矿。
2018-03-30 cond-mat.mtrl-sci
Achieving Different Stoichiometries and Morphologies in Vapor Phase Deposition of Inorganic Halide Perovskites: Single or Dual Precursor Sources?
本文研究单源与双源气相沉积制备CsPbBr3薄膜，发现双源蒸发通过精确控制通量比可改善相纯度，生长受CsBr限制，为调控钙钛矿化学计量比和形貌提供关键见解。
2024-09-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
