Antisite defect qubits in monolayer transition metal dichalcogenides
二维（2D）材料具有原子级的薄且易于外部控制的特性，为在室温下实现图案化量子比特的制备和操作提供了新的范例，从而应用于量子信息科学。在这里，我们表明，二维过渡金属二硫属化物（TMD）中的反位缺陷可以提供一个可控的固态自旋量子比特系统。使用高通量的原子模拟，我们确定了几个中性的反位缺陷，位于深的散装带隙和主机的顺磁三重基态的TMD。我们的深入分析揭示了光学跃迁和三重态-单重态系统间交叉过程的存在，这些缺陷量子比特的指纹。作为一个说明性的例子，我们讨论了WS 2中的反位量子位的初始化和读出原理，预计它在未来基于量子位的器件中对多层结构中的层间相互作用是稳定的。我们的研究为在2D TMD中创建可扩展的室温自旋量子位开辟了一条新途径。
2021-05-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Dynamic modulation of phonon-assisted transitions in quantum defects in monolayer transition-metal dichalcogenide semiconductors
通过半导体中的原子点缺陷实现量子局域化具有重要的基础和技术意义。单层过渡金属二硫族化物半导体中的量子缺陷已经被提出作为稳定的和可扩展的光学可寻址自旋量子比特。然而，强自旋-轨道耦合对它们的动力学响应的影响，例如在光学激发下，仍然是难以捉摸的。在这方面，我们研究了自旋轨道耦合对单层过渡金属二硫族化合物，二硫化钼（MoS $_2$）和二硫化钨（WS $_2$）中单个硫族空位缺陷中的电子-声子相互作用的影响。从从头算电子结构理论计算，我们发现，自旋轨道相互作用调整的电子-声子耦合的大小在光学和电荷状态的转变的缺陷，调制各自的效率。这一观察开辟了一个有前途的计划，动态调制材料特性，以调整量子缺陷的局部行为。
2020-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Fast Exciton Annihilation by Capture of Electrons or Holes by Defects via Auger Scattering in Monolayer Metal Dichalcogenides
二维金属二硫族化物中强的库仑相互作用和小的激子半径可以导致由俄歇过程产生的中隙缺陷对激子的电子和空穴的非常快的捕获。在这里考虑的俄歇过程中，激子在缺陷位置处被湮灭，电子（或空穴）被缺陷捕获，并且空穴（或电子）被散射到高能量。在激子的情况下，发现彼此靠近的电子和空穴的概率与自由的不相关电子和空穴的情况相比提高了许多倍。因此，对于在$10^{11}$ - $10^{12}$ cm $^{-2}$范围内的载流子密度，来自金属二硫属化物中激子的俄歇散射的缺陷的载流子捕获速率可以是不相关电子和空穴的100-1000倍。我们计算了缺陷对电子和空穴的俘获时间，并表明俘获时间可以在亚皮秒到几皮秒的范围内。的捕获率表现出线性以及二次依赖于激子密度。这些快速的时间尺度同意与最近的实验观察，并指出控制金属二硫属化物的光电应用中的缺陷的重要性。
2014-12-08 cond-mat.mes-hall
Spin relaxation in hole-doped transition metal dichalcogenide monolayer and bilayer with the crystal defects
本文研究了空穴掺杂的单层和双层过渡金属双硫族化合物在晶体缺陷存在下的电子自旋弛豫效应。我们考虑现实模型的晶格空位和实际估计的自旋弛豫率使用多轨道紧束缚模型。在单层中，自旋弛豫时间被发现是非常长的动量弛豫时间相比，这是由于这样的事实，即自旋杂化的能带结构被抑制的镜面反射对称性。双层TMD的自旋弛豫时间要短得多，这是由于没有镜像对称性而导致的更强的自旋杂化。
2015-08-24 cond-mat.mes-hall
$C_n$-symmetric higher-order topological crystalline insulators in atomically thin transition-metal dichalcogenides
基于第一性原理计算和对称性分析，我们预测了原子级薄（$1-N$层）的2 H VIB族TMDs $MX_2$（$M$ = Mo，W; $X$ = S，Se，Te）是受$C_3$旋转对称性保护的大禁带高阶拓扑晶体绝缘体.我们明确地证明了非平凡的拓扑指数和存在的标志性的角落状态与量子化分数电荷这些熟悉的TMD与大的散装光学带隙（$1.64-1.95$ eV的单层），这将有利于实验检测STM。我们发现在原子薄的（$1-N$层）2 H族-VIB TMD的扶手椅边缘的三角形有限尺寸薄片中存在定义明确的角态，并且相应的量子化分数电荷是层数$N$除以3模整数，它将简单地加倍包括自旋自由度。
2021-09-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Frequency-dependent substrate screening of excitons in atomically thin transition metal dichalcogenide semiconductors
过渡金属二硫属化物（TMDC）的原子薄层由于与弱介电屏蔽有关的二维载流子限制而在载流子之间表现出异常强的库仑相互作用。层间耦合的范德华性质使得容易将TMDC层集成到具有不同电介质或金属衬底的异质结构中。这允许定制这些材料的电子和光学性质，因为原子薄层内的库仑相互作用非常容易受到环境的屏蔽。在这里，我们从理论上研究动态屏蔽效应在TMDC由于体衬底掺杂载流子在一个大的密度范围内，从而提供三维等离子体激元作为可调的自由度。我们报告了一个广泛的补偿重整化效应导致光谱更稳定的激子比预测的静态基板屏蔽，即使等离子体激元和激子共振。我们还发现了一个非平凡的依赖于衬底掺杂密度的单粒子带隙由于动态屏蔽。我们的调查提供了微观的洞察机制，允许操纵TMDC激子通过任意的等离子体环境在纳米尺度上。
2018-04-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface Recombination Limited Lifetimes of Photoexcited Carriers in Few-Layer Transition Metal Dichalcogenide MoS2
利用非简并超快光抽运探测技术研究了少层过渡金属二硫属化物MoS_2的光激发载流子寿命。我们的研究结果表明，在样品中的层数的载流子寿命急剧增加。载流子寿命从单层样品中的几十皮秒增加到10层样品中的一纳秒以上。发现载流子寿命的倒数根据载流子存在于表面层处的概率而缩放，如由可以被视为量子阱的几层样品中的载流子波函数所给出的。载流子寿命在很大程度上与温度无关，载流子寿命的倒数与光激发载流子密度成线性关系。这些观察结果与缺陷辅助的载流子复合是一致的，其中缺陷通过俄歇散射捕获电子和空穴。我们的研究结果表明，载流子寿命在几层样品的表面复合有限，由于更大的缺陷密度在表面层相比，内层。
2015-11-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Charge State-Dependent Symmetry Breaking of Atomic Defects in Transition Metal Dichalcogenides
本研究利用STM和nc-AFM直接成像了单层和双层MoS$_2$中原子量子发射体的电荷态依赖性对称性破缺，揭示了硫空位和铼掺杂剂在不同电荷态下的晶格畸变与缺陷轨道对称性破缺机制。
2023-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical signature of symmetry variations and spin-valley coupling in atomically thin tungsten dichalcogenides
由于石墨烯在电子应用中的成功和局限性，第VI族过渡金属二硫属化物的原子薄层作为一类在可见频率范围内具有所需带隙的石墨烯类半导体引起了广泛的兴趣。在第一布里渊区的两个谷中存在一个符号相反的价带自旋分裂。这种自旋-谷耦合，特别是在钨二硫属化物中显著，可以有益于潜在的自旋电子学和谷电子学，具有自旋-谷相互作用以及抑制自旋和谷弛豫的重要后果。在这里，我们报告的第一个光学研究WS 2和WSe 2单层和多层膜。二次谐波产生的效率显示出戏剧性的偶奇振荡的层数，一致的存在（不存在）的反转对称的偶数层（奇数层）。光致发光（PL）的测量表明，从一个间接带隙半导体在多层膜的直接带隙在单层的交叉。PL光谱和第一性原理计算一致地揭示了0.4 eV的自旋-谷耦合，其抑制了层间跳跃，并表现为在K点附近的价带边缘处的厚度无关的分裂图案。这种巨大的自旋谷耦合，连同谷依赖的物理性质，可能会导致丰富的可能性操纵自旋和谷自由度在这些原子薄的二维材料。
2012-08-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Emergence of new optical resonances in single-layer transition metal dichalcogenides with atomic-size phase patterns
本研究通过理论预测与实验验证，在单层过渡金属二硫属化物中利用1T相原子尺寸斑块形成独特电子带，产生具有强吸收、圆偏振发射和长辐射寿命的新光学共振，为光收集与激子光子学开辟新途径。
2024-04-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
Real-Space Imaging of the Band Topology of Transition Metal Dichalcogenides
该研究利用STM结合位点特异性取代掺杂，在实空间定位WSe₂价带Wannier中心，并证明其为拓扑受阻原子绝缘体。
2024-12-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons in atomically thin transition metal dichalcogenides
原子薄的材料，如石墨烯和单层过渡金属二硫属化物（TMD）表现出显着的物理性质，这是由于它们的降维和晶体对称性。半导体过渡金属二硫属化物的家庭是一个特别有前途的平台，二维（2D）系统的基础研究，在光电子学和谷电子学由于其直接带隙在单层极限和高效的光-物质耦合的潜在应用。具有破缺的反转对称性的晶格结合强自旋-轨道相互作用导致自旋和谷自由度的独特组合。此外，2D字符的单分子膜和弱介电屏蔽的环境产生显着增强的库仑相互作用。由此形成的束缚电子-空穴对或激子主导了材料的光学和自旋性质。在这里，我们回顾了最近的进展，我们了解的激子性能在单层TMD和布局未来的挑战。我们着重讨论了直接库仑作用和交换库仑作用的结果，激子-光相互作用以及其他载流子和激子对TMD中电子-空穴对的影响。最后，谷极化的影响进行了描述和调谐的能量和极化观察到的电场和磁场进行了总结。
2017-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Atomic reconstruction and moiré patterns in transition metal dichalcogenide van der Waals heterostructures
范德华层状材料，如过渡金属二硫属化物（TMD），是一类令人兴奋的材料，具有弱层间键合，使人们能够创建范德华异质结构（vdWH）。最近的工作表明，控制层之间的扭转角可以对vdWH特性产生显著影响。对于TMD vdWH，扭转角仅通过使用刚性晶格莫尔图案来处理。迄今为止，实验上还没有报道过原子重构，即单个层内原子的任何重排。在这里，我们证明了扭转角小于1°的MoSe 2/WSe 2和MoS 2/WS 2的vdWH经历了显著的原子级重构，导致由窄畴壁划分的离散相称畴，而不是如先前工作中假设的平滑变化的刚性晶格莫尔图案。使用导电原子力显微镜（CAFM），我们表明，两个TMD晶体的堆叠方向对原子重构有着深远的影响，与最近的石墨烯/石墨烯和MoS 2/MoS 2结构的理论工作和石墨烯双层和hBN/graphene vdWH的实验工作一致。透射电子显微镜（TEM）提供了MoSe 2/WSe 2结构中原子重构的额外证据，并展示了大角度刚性晶格莫尔图案和小角度原子重构之间的过渡。我们用密度泛函理论计算了相应重构畴的能带结构，发现相对电子带边的调制与CAFM结果和重构vdWH的光致发光光谱一致. TMD异质结构中原子重构的存在以及所观察到的对纳米尺度电子性质的影响为这类重要的异质结构的行为提供了基本的见解。
2019-11-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced Magnetism in Heterostructures with Transition-Metal Dichalcogenide Monolayers
二维材料及其异质结构为纳米尺度的磁性开辟了新的可能性。在这项研究中，我们利用第一性原理模拟研究的结构，电子和磁性的$\textrm{Fe}/\textrm{WSe}_2/\textrm{Pt}$系统包含原始的，有缺陷的，或掺杂的$\textrm{WSe}_2$单层。铁磁Fe层的邻近效应进行了研究，考虑缺陷和钒掺杂的$\textrm{WSe}_2$单层。所有的异质结构被发现是铁磁性的，和插入的过渡金属dichalcogenide的自旋取向的重新分配和磁性原子的密度增加，由于磁化的$\textrm{WSe}_2$的结果。由于$\textrm{WSe}_2$，费米能级处的总态密度增加;然而，过渡金属二硫属化物可能由于比范德华耦合更强而失去其独特的半导体性质。自旋分辨的电子结构特性与$\textrm{WSe}_2$单层异质结构中发现的较大自旋塞贝克系数有关。
2022-10-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hyperfine interaction in atomically thin transition metal dichalcogenides
载流子在过渡金属二硫属化物（TMD）单层（ML）中的局部化显著增加自旋和谷相干时间，并且通过与其他系统类比，超精细相互作用的作用应该增强。基于群表示理论，我们对TMD多层膜中谷间超精细相互作用进行了理论分析。我们证明，自旋谷锁定导致的螺旋结构的面内超精细相互作用。在上价带中，超精细相互作用是伊辛型的，可以用来制备具有长自旋和谷相干时间的原子级薄量子点。
2018-10-15 cond-mat.mes-hall
Intervalley Polaron in Atomically Thin Transition Metal Dichalcogenides
本文从理论上研究了过渡金属双硫族化物单分子膜中电子与短波长声子相互作用引起的谷间耦合。我们证明，这种谷间极化子耦合的结果在（i）的导带自旋分裂的重整化和（ii）的电子有效质量的增加。我们还计算了在外加磁场作用下的回旋能量重整化和朗道能级分裂。发现了谷间磁-声子共振现象。对于价带空穴，也预期有类似但弱得多的效应。这些结果可能有助于解决从头计算的电子有效质量的值之间的差异，从磁输运测量推导。
2019-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The Defects Genome of 2D Janus Transition Metal Dichalcogenides
本研究结合HRSTEM、DFT与光谱测量，明确二维Janus TMDs中常见稳定点缺陷的结构、形成能及对光学特性的影响，提出缺陷基因组作为材料质量与器件性能评估的重要指南。
2024-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Large spin splitting in the conduction band of transition metal dichalcogenide monolayers
我们研究了过渡金属二硫属化物（TMD）半导体单分子膜如MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$中由于自旋轨道耦合和缺乏反转对称性而引起的导带自旋分裂.进行了两种类型的计算。首先，密度泛函理论（DFT）计算的基础上，平面波和赝势产生大分裂，3和30毫电子伏之间。其次，我们推导出一个紧束缚模型，允许解决分裂的原子起源。该模型的基组由DFT计算得到的最大定域Wannier轨道提供，并由11个类原子轨道形成，分别对应于过渡金属（W，Mo）和硫属化物（S，Se）原子的5个$d$和3个$p$轨道。在所得到的哈密顿量中，我们可以独立地改变两个原子物种在单位晶胞处的原子自旋轨道耦合常数，这允许分析它们对高对称点处的自旋分裂的贡献。我们发现-与价带相反-两个原子对导带分裂的贡献相当。鉴于这些材料通常是$n-$掺杂，我们的研究结果是重要的TMD自旋电子学的发展。
2013-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent Refraction at the Atomic Step of Transition-metal Dichalcogenides
我们从理论上提出了一种新的自旋相关的电子输运机制，在该机制中，自旋非偏振电子束被分裂成不同的方向，这取决于在非磁性材料中的原子畴边界处的自旋。具体来说，我们计算了过渡金属二硫属化物的单层和双层之间的边界的电子传输，并证明了进入边界的上自旋和下自旋电子被折射和准直到相反的方向。这种现象归因于强的自旋-轨道相互作用、三角翘曲的费米面以及单层和双层系统之间不同的晶体对称性。自旋相关的折射表明了自旋分裂器的潜在应用，它可以简单地通过使电流通过边界来空间分离上自旋和下自旋电子。
2014-11-12 cond-mat.mes-hall
Raman spectrum of Janus transition metal dichalcogenide monolayers WSSe and MoSSe
Janus过渡金属二硫属化物（TMDs）失去了普通TMDs的水平镜像对称性，导致出现额外的特征，例如天然压电性、Rashba效应和增强的催化活性。虽然拉曼光谱是一种必不可少的非破坏性的，相位和成分敏感的工具，以监测材料的合成，Janus单层的拉曼光谱的全面研究仍然缺失。在这里，我们讨论的拉曼光谱的WSSe和MoSSe在室温和低温下测量，近共振和关闭。通过结合偏振分辨拉曼数据与声子色散的计算和使用对称性的考虑，我们确定了四个一阶拉曼模式和高阶双声子模式。此外，我们观察到缺陷激活的声子过程，这提供了一条通往定量评估的缺陷浓度，因此，合成的材料的晶体质量的路线。我们的工作为Janus TMD单分子膜的材料合成、研究和应用奠定了坚实的基础。
2021-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient $GW$ band structure calculations using Gaussian basis functions and application to atomically thin transition-metal dichalcogenides
本研究提出了一种基于高斯基函数的高效$GW$能带结构计算方法，用于原子薄过渡金属二硫化物，实现了快速且准确的能隙计算。
2025-11-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonlinear dark-field imaging of 1D defects in monolayer dichalcogenides
具有比主体的一维小的一维的扩展缺陷，例如3D材料中的2D晶界或2D材料中的1D晶界，可能是特别有害的，因为它们直接阻碍电荷、自旋或热的传输，并且可能将金属特性引入到其他半导体系统中。不幸的是，缺乏快速且非破坏性地成像2D材料中的1D缺陷的技术。扫描透射电子显微镜（STEM）、拉曼、光致发光和非线性光学光谱都是非常有价值的，但是当前的实施方式遭受低吞吐量和破坏性性质（STEM）或其在纳米级的明确灵敏度的限制。在这里，我们表明，暗场二次谐波发生（SHG）显微镜可以快速，有效，非破坏性的探测单层dichalcogenides（即MoSe 2，MoS2和WS2）的晶界和边缘。暗场SHG有效地分离了发射光的空间分量，并利用来自不同取向的晶畴的干涉效应，通过切伦科夫型SHG发射将晶界和边缘定位为非常明亮的1D图案。这种发射在MoSe 2单分子膜的频率依赖性解释在等离子体增强的SHG有关的缺陷金属字符。这种用于纳米尺度成像的颗粒结构，畴取向和2D不同半导体中的局部1D等离子体激元的新技术，因此能够在应用和基础材料发现方面取得更快的进展。
2019-03-12 cond-mat.mes-hall
Super-resolved optical mapping of reactive sulfur-vacancy in 2D transition metal dichalcogenides
过渡金属二硫属化物（TMD）代表了一类全新的半导体二维材料，具有令人兴奋的性能。2D TMD中的缺陷会严重影响其物理和化学性能。然而，缺陷的存在和空间分布的表征在吞吐量或分辨率方面受到限制。在这里，我们展示了大面积映射的反应性硫缺乏缺陷的二维TMDs耦合单分子定位显微镜与荧光标记，使用硫醇化学。我们的方法，让人想起PAINT策略，依赖于通过可逆的物理吸附的荧光探针的硫空位通过硫醇基团和它们的间歇性发射的特异性结合，以应用本地化的标记的缺陷的精度下降到15 nm。调节荧光团和对接巯基位点之间的距离使我们能够控制Föster共振能量转移（FRET）过程，并揭示由于局部不规则晶格结构而导致的大的结构缺陷，如晶界和线缺陷。我们的方法提供了一个简单而快速的替代大规模映射的非辐射缺陷的二维材料，并铺平了道路，原位和空间分辨监测化学试剂和二维材料中的缺陷之间的相互作用，具有一般意义的缺陷工程在水的条件。
2020-06-22 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.chem-ph
Atomically-Thin Transition Metal Dichalcogenide Nanolasers: Challenges and Opportunities
本文概述了单层过渡金属硫族化物（TMDs）纳米激光器领域，评估了近期声称实现激射的研究，并探讨了实现实用化TMDs纳米激光器面临的挑战与未来方向。
2025-04-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electronic and Optical Properties of Vacancy Defects in Transition Metal Dichalcogenides
本文采用第一性原理研究了含空位缺陷（VD）的过渡金属二硫属化合物（TMDC）（MX ${}_2$ ; M=过渡金属如Mo、W和X= S、Se、Te）的电子和光学性质.缺陷通常在半导体的电子、光学和磁性方面起着重要的作用。我们考虑SL TMDC中的三种类型的VD i）$X$ -空缺，$X_{2}$ -空缺，和iii）$M$ -空缺。我们发现，VD导致局域缺陷态（LDS）的能带结构，这反过来又引起急剧的转变，在平面内和平面外的光学可伸缩性，$χ_{\parallel}$和$χ_{\perp}$。自旋轨道耦合（SOC）的影响也被考虑。我们发现，在LDS中的SOC分裂是直接相关的过渡金属原子的原子序数。除了电子和光学性质外，我们还发现了MoSe $_{2}$中存在Mo空位时的磁性特征（$\simμ_{B}$的局部磁矩），这打破了时间反演对称性，从而提高了Kramers简并度。我们表明，一个简单的定性紧束缚模型（TBM），只涉及周围的空位与现场SOC项原子之间的跳跃，是足以捕捉LDS的基本特征。此外，LDS的存在性可以理解的二维狄拉克哈密顿量的解决方案，采用无限质量边界条件。为了提供一个清晰的描述的光学吸收光谱，我们使用群论推导出LDS之间的光学选择规则的$χ_{\parallel}$和$χ_{\perp}$。
2017-04-06 cond-mat.mes-hall
High Intrinsic Mobility and Ultrafast Carrier Dynamics in Multilayer Metal Dichalcogenide MoS2
在金属二硫属化物中载流子迁移率的最终限制，以及与载流子弛豫相关的动力学，尚不清楚。我们提出了测量的多层dichalcogenide二硫化钼的频率依赖性的电导率的光泵太赫兹探测光谱。我们发现这种材料在低温下的迁移率接近4200 cm 2/Vs。散射的温度依赖性表明，迁移率，一个数量级大于以前报道的二硫化钼，是固有的限制在太赫兹频率的声学声子散射。我们的测量载流子弛豫揭示皮秒冷却时间，然后再复合持续数十纳秒，并占主导地位的俄歇散射到缺陷。我们的研究结果提供了一个有用的背景下，了解和评估的二硫化钼为基础的电子和光电子器件的性能。
2014-08-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Proximity spin-orbit coupling in graphene on alloyed transition metal dichalcogenides
石墨烯和过渡金属二硫属化物（TMDC）堆叠异质结构中的邻近效应可以增强石墨烯中可忽略的固有自旋轨道耦合（SOC）。TMDC层的组成在确定石墨烯层中诱导的所得SOC的性质和强度中起关键作用。在这里，我们研究的邻近诱导SOC的TMDC层的演变是故意缺陷。用密度泛函理论模拟了不同组分（$χ$）和缺陷分布的合金化${\rm G/W_χMo_{1-χ}Se_2}$异质结构.与连续和紧束缚模型的比较，可以澄清的金属原子合金化的本地和全球的签名。我们的研究结果表明，尽管个别缺陷的局部参数的一些戏剧性的扰动，低能量的自旋和电子的行为遵循一个简单的有效介质模型，它只依赖于TMDC层中的金属物种的组成比。此外，我们证明，这种合金系统的拓扑状态可以通过控制这个比例进行可行的调整。
2022-06-30 cond-mat.mes-hall
Atomic relaxation and flat bands in strain-engineered transition metal dichalcogenide bilayer moiré systems
本文研究应变TMD同质双层莫尔体系的原子弛豫与电子结构，揭示拉伸孤子、星形缺陷及价导带边缘平带，并验证波函数局域化与实验一致。
2025-10-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct Optical-Structure Correlation in Atomically Thin Dichalcogenides and Heterostructures
原子薄的过渡金属二硫属化物（TMD）具有独特的光电性能，包括增强的发光和高的开关电流比，可以通过制备更复杂的TMD异质结构来进一步调制。然而，传统的光学方法的分辨率限制不允许在这些材料中，特别是在TMD异质结构中的掩埋界面的直接光学结构相关测量。在这里，我们使用，第一次，在扫描透射电子显微镜（CL-STEM）中的电子束诱导阴极射线发光测量单层TMD（WS 2，二硫化钼和WSSe合金）之间的hBN层封装的光学性质。我们观察到暗区局部（~ 100 nm）的不完美的界面和单层折叠，这表明，在这个应用相关的异质结构层之间的紧密接触所需的适当的层间耦合。我们还实现了一个合适的成像方法，最大限度地减少电子束引起的变化，并提供测量的内在属性。为了克服TMD单层中小的电子相互作用体积的限制（因此光子产率低），我们发现用hBN封装TMD单层并随后退火是重要的。CL-STEM提供了一种强大的方法来直接测量横向或垂直异质结构和合金中的结构-光学对应关系。
2019-10-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Optical properties of atomically thin transition metal dichalcogenides: Observations and puzzles
本文综述了过渡金属二硫族化合物半导体单层和多层光学性质的最新研究结果。实验观察和现有模型的框架中进行了讨论，突出了我们在这一新兴研究领域的理解的局限性。我们首先介绍了这些系统的代表性能带结构和它们的带间光跃迁。外部磁场的影响，然后被认为是讨论塞曼光谱和光泵浦实验，都揭示了谷自由度相关的现象。最后，我们讨论了在不同类型的层状材料，包括宽带隙六方氮化硼单光子发射器的观察。在讨论这些主题时，我们试图把重点放在开放性问题和实验观察上，这些问题还没有一个明确的解释。
2016-12-18 cond-mat.mes-hall
Optical nonlinearities in the excited carrier density of atomically thin transition metal dichalcogenides
在基于过渡金属二硫属化物的原子级薄半导体中，光激发可用于产生高密度的电子-空穴对。由于光学非线性，这源于泡利阻塞和多体效应的激发载流子，所产生的载流子密度将偏离线性增加的泵注量。在本文中，我们使用的理论方法，结合从头算电子态计算的结果与多体治疗的光激发来描述非线性吸收特性和由此产生的激发载流子动力学。我们确定的有效范围内的线性近似的激发载流子密度与泵浦功率和识别的作用和幅度的光学非线性在升高的激发载流子密度为MoS 2，MoSe 2，WS 2，和WSe 2考虑各种激发条件。我们发现，对于上述带隙光激发，使用的线性吸收系数的未激发系统可以强烈低估可实现的载流子密度为广泛的泵浦注量，由于多体重整化的两粒子的状态密度。
2020-12-14 cond-mat.mes-hall
Understanding and predicting trends in adsorption energetics on monolayer transition metal dichalcogenides
本研究考察多种过渡金属在二维TMDs表面的吸附规律，建立吸附能与原子及电子结构描述符的预测模型，并将其关联至非易失性电阻开关能。
2025-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical identification of atomically thin dichalcogenide crystals
我们提出了一个系统的研究的光学对比度的二硒化物（NbSe2）和二硫化钼（MoS2）的薄片沉积到Si晶片上的热生长的SiO2层。我们测量薄片的光学对比度，其厚度范围从200层到单层，使用不同的照明波长在可见光谱。这些薄晶体的折射率已获得从测量的光学对比度依赖于薄片厚度通过使用一个简单的模型的基础上的菲涅耳定律。通过这些NbSe 2和MoS2微晶的折射率，可以定量分析光学显微镜数据，以快速和非破坏性的方式确定薄片的厚度。
2010-06-22 cond-mat.mes-hall
Superradiant coupling effects in transition-metal dichalcogenides
合作效应使光-物质相互作用系统具有迷人的特性。在这里，我们研究自然发生的超辐射耦合在一类准二维，分层半导体系统。我们进行了不同原子层数的过渡金属二硫族化合物的最低激子的光吸收实验。我们研究了两种代表性的材料，MoSe $_2$和WSe $_2$，使用非相干宽带白光。在A激子共振下测得的透射率对于由数百个原子层组成的光学厚样品不饱和，并且透射率随层数非单调变化。一个自洽的微观计算再现了实验观察，清楚地确定超辐射耦合效应作为这种意想不到的行为的起源。
2018-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Accurate force-field methodology capturing atomic reconstructions in transition metal dichalcogenide moiré systems
提出一种结合 Stillinger-Weber 与 Kolmogorov-Crespi 势的广义力场方法，可精确弛豫大型 TMD 莫尔双层，并提取层间莫尔势、结合能及小扭转角原子重构。
2023-06-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Resonant thermoelectric transport in atomic chains with Fano defects
附着在低维系统上的原子团簇，称为Fano缺陷，产生丰富的波干涉。在这项工作中，我们分析发现一个增强的热电优值（ZT）的周期性原子链与Fano缺陷，相比那些没有这样的缺陷。我们进一步研究了自组装DNA类系统的周期性和准周期性放置的Fano缺陷，通过使用实空间重整化方法开发的Kubo-Greenwood公式，其中紧束缚和玻恩模型分别用于电和晶格热导率。结果表明，准周期性可能是另一个提高ZT的因素，其长程无序抑制了低频声学声子对局域缺陷不敏感。
2018-05-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Emerging Device Applications for Semiconducting Two-Dimensional Transition Metal Dichalcogenides
随着剥离和合成技术的进步，最近已经分离和表征了半导体过渡金属二硫属化物的原子薄膜。它们的二维结构，加上在电磁波谱的可见光部分的直接带隙，表明适合于数字电子学和光电子学。为此，已经报道了几类高性能设备，以及在理解其物理特性方面的重大进展。在这里，我们提出了一个审查的架构，工作原理和物理的电子和光电子器件的基础上，过渡金属二硫族化物半导体。通过严格评估和比较这些器件与竞争技术的性能，确定了这类新兴电子材料的优缺点，从而为未来的发展提供了路线图。
2014-02-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum Spin Hall Effect and Topological Field Effect Transistor in Two-Dimensional Transition Metal Dichalcogenides
报道了一类新的二维过渡金属二硫属化物大禁带量子自旋霍尔绝缘体MX $_2$（M=（Mo，W），X=（S，Se，Te）），其拓扑电子性质可通过外加电场高度调谐.我们提出了一种新的拓扑场效应晶体管，这些原子层材料和它们的范德华异质结构。我们的器件通过拓扑保护的输运通道表现出参数增强的电荷-自旋电导，并且可以通过拓扑相变而不是载流子耗尽被电场快速关断。我们的工作为拓扑量子电子学提供了一个实用的材料平台和器件结构。
2014-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hybrid k$\cdot$p tight-binding model for subbands and infrared intersubband optics in few-layer films of transition-metal dichalcogenides: MoS$_2$, MoSe$_2$, WS$_2$ and WSe${}_2$
提出了一个密度泛函参数化的杂化k $\cdot$ p紧束缚模型，用于研究过渡金属二硫属化物原子薄膜2 H-$MX_2$（$M$ =Mo，W; $X$ =S，Se）的电子性质.我们使用这个模型来分析$p$和$n$掺杂的$2{\rm H}-MX_2$薄膜的子带间跃迁，并预测子带间激发的线形，由子带相关的二维电子和空穴质量，以及激发寿命，由于光学声子的发射和吸收。我们发现，具有$N=2$到$7$层厚度的2 H-${MX_2}$族原子薄膜的子带间光谱密集地覆盖了$2$和$30\ {\rm μm}$之间波长的红外光谱范围。详细的分析表明，对于$n$掺杂薄膜，最低能量子带的电子色散和自旋谷简并度在奇数和偶数层之间振荡，这也可能为这些系统中的量子霍尔效应研究提供有趣的机会。
2018-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct exciton emission from atomically thin transition metal dichalcogenide heterostructures near the lifetime limit
我们证明了原子薄的过渡金属二硫属化物（TMDC）MoSe $_{2}$，WSe $_{2}$和MoS $_{2}$中的自由激子的非均匀线宽的减少通过封装在几个纳米厚的hBN。封装显示导致10 K激子线宽显著减小，对于n-MoSe $_{2}$减小到$\sim3.5 \text{ meV}$，对于p-WSe $_{2}$减小到$\sim5.0 \text{ meV}$，对于n-MoS $_{2}$减小到$\sim4.8 \text{ meV}$。有证据表明，hBN环境有效地降低费米能级，因为相对光谱权重向中性激子发射在n-掺杂TMDC和向带电激子发射在p-掺杂TMDC。此外，我们发现，完全封装的MoS $_{2}$显示出可分辨的激子和trion发射，即使在高功率密度激发后，与非封装材料相比。我们的研究结果表明，封装的机械剥离的几个单层TMDC内纳米厚的hBN显着提高光学质量，产生超窄的线宽，接近均匀的限制。
2017-04-30 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Two-step flux synthesis of ultrapure transition metal dichalcogenides
在这里，我们描述了合成的TMD晶体使用两步助熔剂生长方法，消除了主要的潜在污染源。详细的表征，通过这两步方法生长的TMD揭示了带电和等价的缺陷密度的数量级低于通过一个单步通量技术生长的TMD。单层WSe 2的初始温度相关电输运测量产生高于840 cm 2/Vs的室温空穴迁移率和高于44，000 cm 2/Vs的低温无序限制迁移率。由两步助熔剂生长的WSe 2制造的石墨烯-WSe 2异质结构的电输运测量也显示出优异的性能：更高的石墨烯迁移率、更低的带电杂质密度和良好分辨的整数量子霍尔态。
2023-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast exciton relaxation in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，激子进行超快弛豫在常见的单层过渡金属dichalcogenides。结果表明，在密度为$\approx$ 1 $\times$ 10 $^{11}$ cm $^{-2}$和温度为$ \le 60$ K时，在已知的单分子膜（MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$）中激子以点状无结构电子空穴准粒子的形式存在.我们评估激子能量弛豫的平均速率，由于声学声子通过变形势和压电耦合机制，并检查激子波函数的传播到垂直于单层平面的区域的效果。结果表明，激子弛豫速率随激子温度的升高而增大，随晶格温度的升高而减小。当计算外推到室温时，与现有的实验数据得到了很好的协议。一个统一的方法，考虑到变形势和压电耦合机制表明，激子弛豫引起的声子是显着的缺陷辅助散射和捕获激子的表面态在单层过渡金属二硫属化物。
2016-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Charge versus energy transfer in atomically-thin graphene-transition metal dichalcogenide van der Waals heterostructures
范德华异质结是由二维材料堆叠而成的，具有独特的光-物质相互作用，有望成为新型光电子器件。这种器件的性能由近场耦合控制，例如，层间电荷和/或能量转移。需要新的概念和实验方法来正确地描述二维异质界面。在这里，我们报告层间电荷和能量转移原子薄金属（石墨烯）/半导体（过渡金属二硫属化物（TMD，这里MoSe $_2$））异质结构使用光致发光和拉曼散射光谱的组合。石墨烯/MoSe $_2$中的光致发光强度被猝灭超过两个数量级，并且随着光子通量线性上升，表明室温MoSe $_2$激子寿命急剧缩短（$\sim 1~\tr{ps}$）。通过对石墨烯和MoSe $_2$拉曼模式的分析，提供了关键的补充见解，其揭示了从MoSe $_2$到石墨烯的净光诱导电子转移和MoSe $_2$中的空穴积累。值得注意的是，石墨烯的稳态费米能在狄拉克点以上的$290\pm 15~\tr{meV}$处饱和。在环境空气和真空中观察到这种行为，并讨论了频带偏移和环境影响。在这种饱和状态下，电子和空穴的平衡光诱导流动可以转移到石墨烯，这是一种有效地导致能量转移的机制。使用宽范围的光子通量和不同的环境条件下，我们发现，净光致电荷转移的存在下，石墨烯/MoSe $_2$的近统一的光致发光猝灭效率没有可测量的影响。这种相关性的缺乏强烈表明，能量转移到石墨烯是原子级薄的TMD和石墨烯之间的主要层间耦合机制。
2017-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Realization of 2/3-layer transition metal dichalcogenides
通过STM针尖操控技术去除顶层Te原子，在1T'-WTe2中实现2/3层结构，产生独特的电荷密度波态，扩展了对TMDCs的理解。
2024-05-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Toward the Identification of Atomic Defects in Hexagonal Boron Nitride: X-Ray Photoelectron Spectroscopy and First-Principles Calculations
六方氮化硼（hBN）中的缺陷表现出单光子发射（SPE），因此作为量子信息和自旋电子学应用的平台吸引了广泛的兴趣。然而，原子结构和局部环境对缺陷物理性质的具体影响仍然难以捉摸。在这里，我们阐述了X射线光电子能谱学（XPS）和第一性原理计算，以辨别实验观察到的点缺陷，负责在hBN中观察到的量子发射。XPS测量显示出宽带，其被去卷积，然后使用密度泛函理论（DFT）核心能级结合能（BE）计算被分配给$N_{B}V_{N}$、$V_{N}$、$C_{B}$、$C_{B}V_{N}$和$O_{2B}V_{N}$缺陷结构。
2018-11-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-reflection spectroscopy of monolayer transition-metal dichalcogenide semiconductors in pulsed magnetic fields
我们描述了最近的实验努力，进行极化分辨光谱单层过渡金属二硫族化物半导体在非常大的脉冲磁场65特斯拉。详细讨论了实验装置和技术挑战，并给出了原子级薄二硫化钨（WS $_2$）随温度变化的磁反射谱。数据清楚地揭示了这些二维半导体中不仅存在谷塞曼效应，而且还存在小的二次激子抗磁位移，从中可以直接推断出非常小的激子尺寸。最后，我们提出了模型计算，演示了如何测量的抗磁位移可以用来限制在这个新的家庭的单层半导体激子结合能的估计。
2016-03-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ferroelectric Quantum Point Contact in Twisted Transition Metal Dichalcogenides
University of Minnesota（明尼苏达大学）；National Institute for Materials Science（国立材料研究所）
研究通过量子点接触探测单个铁电莫尔域，揭示其铁电行为与动态，为可调铁电量子器件发展奠定基础。
2026-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding Piezoelectric Theory and Electromechanical Coupling Correlations for Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
半导体过渡金属二硫属化物单分子膜（TMDMs）中反型对称性的缺乏使得相当大的分子水平的本征压电性成为可能，这为原子薄的压电电子学和光电子学开辟了前景。基于紧束缚理论和Berry相极化理论，我们建立了一个原子尺度的紧束缚理论，用于解释TMDM中的压电物理。利用TB压电理论，我们预测了它们的电子Grüneisen参数（EGP），该参数用于测量电子-声子耦合。借助所建立的解析压电模型，进一步揭示了电子对压电系数的贡献与应变诱导赝磁规范场（PMF）之间的相关性.这些预测的EGP和PMF的TMDMs的实验测试，因此TB压电模型是一个替代的理论框架计算电子-声子相互作用和PMF。
2018-04-09 cond-mat.mes-hall
Excitation-induced transition to indirect band gaps in atomically thin transition metal dichalcogenide semiconductors
过渡金属二硫属化合物（TMDC）的单分子膜由于与弱介电屏蔽有关的二维载流子限制而在载流子之间表现出异常强的库仑相互作用。高密度的激发态载流子在不同的能带结构谷引起强烈的多体重正化，影响材料的电子性质和光学响应。通过求解全布里渊区上的半导体Bloch方程，研究了典型单层TMDCs MoS $_2$，MoSe $_2$，WS $_2$和WSe $_2$在激发载流子存在下的电子和光学性质.随着载流子密度的增加，我们系统地发现由于库仑屏蔽和泡利阻塞的激子结合能的减少。与激发诱导的带隙收缩一起，这导致激子共振的红移直至激子的解离。作为一个中心的结果，我们预测所有调查的单层TMDC的$Σ$ -谷移动强于K-谷。两种材料在载流子激发下经历了从直接带隙到间接带隙的转变，类似于众所周知的应变诱导效应。我们的研究结果有很强的影响与激发载流子的导电带谷的填充和相关的运输和光学应用，以及声子驱动的超导性的出现。
2018-04-23 cond-mat.mes-hall
Manipulating single photon emitter radiative lifetime in transition-metal dichalcogenides through Forster resonance energy transfer to graphene
结构缺陷可以对单层（ML）厚材料的光学响应产生至关重要的影响，因为它们使得能够捕获激子的位置。这些被捕获的激子在光致发光光谱中作为自由亮激子下方的新发射出现，并且可以用于单光子发射（SPE）。在这项工作中，我们概述的标准，在我们的框架工作，单光子发射可以在二维材料中检测到，我们探讨如何在原子薄过渡金属dichalcogenides（TMD）这些标准可以实现。特别是，我们模型的缺陷的影响，按照最常见的实验realisations，对空间自相关函数的随机无序势。此外，我们提供了一种方法来控制这些发射的辐射寿命的混合异质结的ML TMD与石墨烯片和介电间隔，使福斯特共振能量转移过程。我们的工作预测了相应的SPE猝灭辐射寿命将在皮秒范围内，这个时间尺度与最近测量的该异质结构中激子寿命很好地一致
2021-05-09 cond-mat.mes-hall
Atomic reconstruction in twisted bilayers of transition metal dichalcogenides
范德华异质结构形成了一个庞大的跨学科研究领域，由人工固体的层组装所提供的丰富的材料科学机会所推动，这些人工固体具有受控的成分，顺序和相邻原子平面的相对旋转。在这里，我们使用原子分辨率透射电子显微镜和多尺度建模表明，晶格的MoS $_2$和WS $_2$双层扭曲到一个小的角度，$θ<3^{\circ}$，重建成积极有利的堆垛层错网络分离的堆垛畴。对于接近3R堆叠的晶体排列，出现镜面反射的三角形3R域的棋盘格图案，由持续到最小扭转角的部分位错的网络分开。扫描隧道测量结果表明，这些3R域的电子性质出现质的不同，从2HTMD，具有层极化导带态所造成的缺乏反转和镜像对称。相比之下，对于接近2H堆叠的排列，稳定的2H结构域占主导地位，早期未被注意到的亚稳相的核大小限于$\sim$ 5 nm。这在$θ\sim 1^{\circ}$处表现为kagome样模式，在$θ\rightarrow 0$处转变为螺旋位错的六边形阵列，将大面积的2H畴分开。
2020-07-07 cond-mat.mes-hall
The edge delamination of monolayer transition metal dichalcogenides
薄膜从支撑衬底的分层是薄膜工业和技术中的关键问题。新兴的二维材料、原子层状材料，如过渡金属二硫属化合物，由于其高度柔性，极易产生褶皱和褶皱，对材料的物理性能产生重要影响。本文介绍了一种由化学气相沉积法合成的过渡金属二硫属化合物单层材料的边缘层离基体而引起的图案化屈曲行为，主要是由于热膨胀失配引起的。原子力显微镜和光学表征清楚地显示了与应变相关的褶皱结构，而透射电子显微镜显示了特殊的锯齿形边缘结构，打破了六方样品屈曲行为的几何对称性。这种边缘分层的条件符合断裂理论。这种边缘分层过程和屈曲的合成是普遍的大多数的非线性二维材料，这是绝对值得注意的，在其未来的应用。
2017-06-15 cond-mat.mes-hall
Optimizing surface defects for atomic-scale electronics: Si dangling bonds
利用扫描隧道显微镜探测表面缺陷是原子尺度电子学和量子信息技术应用的一个有前途的平台。使用第一性原理计算，我们演示了如何设计氢化Si（100）表面上的悬挂键（DB）缺陷，这会产生可用于原子级器件的孤立杂质态。特别是，我们表明，样品厚度和双轴应变可以作为控制参数来设计DB缺陷的电子性能。而在厚的Si样品中，中性DB状态与体价带共振，双金属样品（1-2 nm）导致间隙中的隔离杂质状态;对于DB对和DB线观察到类似的行为。应变进一步将DB与价带隔离，应变响应严重依赖于样品厚度。这些发现为电子和量子信息应用提供了调整表面缺陷性质的新方法。最后，我们提出了一个一致的和统一的解释，在文献中提出的DB缺陷氢化硅表面，合理化不同的实验和模拟之间的明显差异。
2017-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Single-defect Memristor in MoS$_2$ Atomic-layer
非易失性电阻开关，也称为双端器件中的忆阻器效应，已经成为高密度信息存储、脑启发计算和可重构系统的持续发展中最重要的组成部分之一。最近，在过渡金属二硫属化物三明治结构的原子单层中意外发现忆阻器效应，由于尺寸缩放的前景和相关益处，增加了新的感兴趣的维度。然而，原子片中开关机制的起源仍然不确定。在这里，使用单层MoS $_2$作为模型系统，原子成像和光谱显示，金属取代到硫空位导致电阻的非挥发性变化。实验观察证实了缺陷结构和电子状态的计算研究。这些非凡的发现提供了对非易失性开关机制的原子理解，并为精确缺陷工程开辟了新的方向，甚至是单个缺陷，以实现最佳性能指标，包括使用原子纳米材料的存储器密度，开关能量，速度和可靠性。
2020-02-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
