A three-phase approach to grain surface chemistry in protoplanetary disks: Gas, ice surfaces and ice mantles of dust grains
我们研究了颗粒表面反应对原行星盘化学的影响，其中气体，冰表面层和尘埃颗粒的冰地幔被认为是三个不同的阶段。气相和粮食表面化学被发现主要是由光反应和尘埃温度梯度驱动。冰盘内部有三个不同的化学区域：（i）具有低FUV通量和温暖尘埃的内部中平面（$\gtrsim 15$ K），导致形成复杂的有机分子，（ii）具有较高的FUV从ISM和冷尘埃，其中氢化反应占主导地位，（iii）在中平面上方但在水凝结前沿下方的分子层，其中冰的光解影响气相组成。一些常见的基团，例如，CN和C $_2$ H，表现出两层垂直结构，并在CO光解锋和水凝结锋附近丰富。对于许多气相分子，由于减少的解吸，三相近似通常导致比两相模型更低的垂直柱密度，例如，H $_2$ O、CO $_2$、HCN和HCOOH减少$\sim$两个数量级。最后，我们发现，许多观察到的气相物种起源于附近的水凝结锋;光过程确定其列密度不显着变化的关键磁盘属性，如质量和灰尘/气体比。
2019-10-02 astro-ph.GA
Formation of complex organic molecules in hot molecular cores through nondiffusive grain-surface and ice-mantle chemistry
提出了一种新的，更全面的模型，在热分子核心的气体颗粒化学，在尘埃颗粒表面和冰地幔的非扩散反应过程中，实现传统的扩散表面/散装冰化学。我们建立在我们的非扩散处理用于化学冷源，采用一个标准的崩溃/升温物理模型的热核。其他一些新的化学模型的输入和治疗也进行了深入探讨，最终的模型，表现出良好的协议与气相观测丰度的许多分子，包括一些（如甲氧基甲醇），不能再现传统的扩散机制。观察到的比例的结构异构体甲酸甲酯，乙醇醛和乙酸是很好地再现的模型。主要的温度制度确定在其中形成各种复杂的有机分子（COM）。非扩散化学的进步，许多COM的生产更早的时间和更低的温度比以前的模型实现。这些物种可能是简单冰生产的副产品，也可能是在外部紫外线光子仍然可以穿透的情况下通过冰内的早期光化学形成的。宇宙射线诱导的光化学作用不如过去的模型那么重要，尽管它在很长的时间尺度上强烈地影响着一些物种。另一种生产机制发生在固体水的高温解吸过程中，由此捕获在冰中的自由基被释放到颗粒/冰表面上，在那里它们迅速反应。几个最近提出的气相COM生产机制也介绍了，但他们很少占主导地位。发现涉及CH和CH $_2$的新的表面/冰反应对某些COM的形成有实质性的贡献。
2021-10-20 astro-ph.GA
On Cosmic Ray-Driven Grain Chemistry in Cold Core Models
在本文中，我们提出了初步的结果，说明宇宙射线对固体相化学的TMC-1和几个源的物理条件相同的TMC-1模型，除了假设增强电离率的影响。使用最近的理论，宇宙射线诱导的反应，天体化学模型，我们计算了放射化学产额，称为$G$值，为主要的尘埃颗粒冰地幔成分。我们表明，这种非热化学的列入可以导致复杂的有机分子从简单的冰地幔成分的形成，即使在冷芯条件下。除了丰富冰幔，我们发现，这些新的辐射化学过程可以导致增加的气相丰度，以及，特别是HOCO，NO $_2$，HC $_2$ O，甲酸甲酯（HCOOCH $_3$），和乙醇（CH $_3$ CH $_2$ OH）。这些模型结果意味着HOCO -和可能NO $_2$ -可能在TMC-1中可观察到。未来在寒冷的星际环境中探测到这两种物质中的任何一种都可以为宇宙射线驱动的辐射化学的重要性提供强有力的支持。甲酸甲酯的增加的气相丰度可以与通过其他形成机制（例如纯气相化学和三体表面反应）实现的丰度进行比较。
2018-05-15 astro-ph.GA
Bayesian Inference of Reaction Rates in Icy Mantles
颗粒表面化学及其在气体-颗粒化学模型中的处理是一个很大的不确定性领域。虽然实验室实验正在取得进展，但仍有许多关于谷物表面化学的未知之处。此外，实验产生的结果和参数往往不容易转化为天体化学建模中最常用的速率方程方法。统计方法有可能减少粮食表面化学网络的不确定性。在这项工作中，一个简单的模型，粮食表面化学的分子云的发展和贝叶斯推断的反应速率进行MCMC采样。利用分子云中主要化学物种固态丰度的观测数据，计算了产生CO、CO $_2$、CH $_3$ OH和H $_2$ O的7个反应速率的后验分布，其形式适合于速率方程模型.这是在发展一种方法以从天体物理环境中的化学丰度观测推断反应速率方面迈出的至关重要的第一步。
2018-09-25 astro-ph.GA
Interstellar Simulations Using A Unified Microscopic-Macroscopic Monte Carlo Model with a full Gas-Grain Network including Bulk Diffusion in Ice Mantles
我们设计了一种改进的算法，使我们能够模拟冷致密星际云的化学与完整的气体颗粒反应网络。的化学处理由一个统一的微观宏观蒙特卡罗方法，包括光子穿透和体扩散。为了确定这两个过程的重要性，我们用三种不同的模型模拟了化学反应。在模型1中，我们使用一个指数的治疗，以遵循光子如何穿透和光解离冰物种在整个粮食地幔。此外，光解的产物可以通过体扩散扩散并在冰幔内反应。模型2类似于模型1，但具有较慢的体扩散速率。还模拟了仅允许在顶部两层上发生光解反应的参考模型0。假设光解吸发生在所有三个模型的顶部两层。我们发现，这三个模型之间的粮食地幔中的主要稳定物种的丰度没有太大的差异，我们的模拟结果，这些物种的丰度与观测吻合得很好。同样，在三个模型中的气相物种的丰度没有变化。然而，自由基的丰度在粮食地幔可以不同的程度上的光子穿透和光解产物的体扩散的两个数量级。我们还发现，复杂的分子可以形成在所有三个模型的温度低至10 K。
2014-05-05 astro-ph.EP astro-ph.GA
Formation of Complex Organic Molecules in Cold Interstellar Environments through non-diffusive grain-surface and ice-mantle chemistry
星际间复杂有机分子（COMs）的普遍理论涉及在温暖的尘埃颗粒表面上形成，通过颗粒表面光解稳定分子产生的自由基的扩散和反应。然而，一些气相含氧化合物，特别是乙醛（CH $_3$ CHO），甲酸甲酯（CH $_3$ OCHO）和二甲醚（CH $_3$ OCH $_3$），现在在非常低的温度下观察到，挑战温暖的情况。在这里，我们介绍了一个选择新的非扩散机制到天体化学模型，占标准扩散图片的失败，并提供一个更普遍的情况下COM形成星际颗粒。提供了新的通用速率公式的情况下，其中：（i）自由基形成的反应发生接近另一个反应物，产生立即后续反应;（ii）自由基形成的激发态，使他们能够克服活化障碍，与附近的稳定分子反应;（iii）自由基形成通过光解离接近反应伴侣，然后立即反应。每个过程都在没有大自由基扩散的情况下发生。新机制显著增强了冷COM丰度，成功再现了星前核心L1544的关键观测结果。H-提取从晶粒表面COM，然后重组，在放大化学解吸到气相中起着至关重要的作用。紫外线诱导的化学产生显着COM丰度散装冰，这是保留在谷物，并可能持续到后期阶段。O $_2$也通过光解在地幔中强烈形成，这表明彗星O $_2$确实可能是星际的。
2020-06-19 astro-ph.GA astro-ph.IM
Chemistry on rotating grain surfaces: ro-thermal hopping and segregation of molecules in ice mantles
颗粒表面在空间中分子的形成和解吸中起着核心作用。为了在颗粒表面上形成分子，捕获在结合位点中的吸附物质必须是可移动的并且迁移到相邻位点。热跳跃是一种流行的机制，吸附物种的迁移时，粮食表面被恒星辐射升温。然而，以往的研究忽略了一个事实，即粮食可以自旋到超高温旋转的辐射扭矩（RAT）在粮食加热过程中。为了获得一个精确的表面天体化学模型，本文研究了由RATs引起的晶粒超热旋转对冰粒地幔上吸附物种热跳跃的影响。我们发现，由于颗粒超热旋转的离心力可以增加自由基的流动性上/在冰地幔相比，预测热跳跃，我们把这种机制ro-thermal跳跃。光热跳跃的速率既取决于局部辐射能量密度（即，晶粒温度）和气体密度，而热跳跃仅取决于晶粒温度。我们计算的晶粒温度的减少所需的光热跳跃产生相同的跳跃率热跳跃，并发现它增加的扩散能量和降低气体密度。最后，我们研究了晶粒超热旋转对冰混合物分离的影响，发现CO $_2$从H $_2$ O-CO $_2$冰中的热分离可以在比实验报道的热分离低得多的温度下发生。我们的研究结果表明，晶粒超热旋转可以提高流动性，形成，解吸和分离的分子在冰粒地幔。
2019-10-27 astro-ph.EP astro-ph.GA physics.chem-ph
Chemistry on Rotating Grain Surface: Ro-Thermal Desorption of Molecules from Ice Mantles
本研究提出冰质尘埃颗粒的旋转-热脱附机制，证明辐射扭矩诱导的超热旋转可降低分子势垒并显著增强高结合能分子脱附。
2019-09-16 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
H2CO in the Horsehead PDR: Photo-desorption of dust grain ice mantles
目的：首次研究了晶粒表面化学在马头光解离区（PDR）中的作用。研究方法：我们在马头星云中对朝向PDR及其相关致密核的几条H2 CO旋转线进行了深入观测，那里的尘埃是冷的（$\Td \simeq 20-30$ K）。我们用218.2 GHz的p-H2 CO $~3_{03}-2_{02}$谱线图（12”角分辨率）补充了这些观测结果。我们确定的H2 CO丰度使用一个详细的辐射转移分析，并比较这些结果与PDR模型，包括纯气相化学或气相和粮食表面化学。结果：PDR和致密核中H-核的H2 CO丰度（$\simeq 2-3 \times 10^{-10}$）相似。在致密的核心纯气相化学模型再现所观察到的H2 CO丰度。因此，表面过程并没有显着贡献的气相H2 CO丰度的核心。相比之下，在PDR中需要在尘埃颗粒表面形成H2 CO并随后光解吸到气相中来解释所观察到的气相H2 CO丰度，因为气相化学本身并不能产生足够的H2 CO。不同的生成路线的归属通过不同的测量的H2 CO的邻-对位比来加强：致密核显示平衡值（$\sim3$），而PDR显示非平衡值（$\sim2$）。结论：H2 CO冰的光脱附是将大量气相H2 CO释放到马头PDR中的有效机制。
2011-09-02 astro-ph.GA
Ice origins of OCS and chemistry of CS2-bearing ice mantles
本研究通过高能处理同位素标记冰样品，评估了星际冰中OCS形成的两种途径，发现CS+O途径更有利且高温下贡献增加，还探索了含CS₂冰的化学性质，为理解星际硫化学及失踪硫提供了新依据。
2024-10-10 astro-ph.GA astro-ph.SR
The Effects of Grain Size and Temperature Distributions on the Formation of Interstellar Ice Mantles
星际气体颗粒化学的计算模型历来采用0.1微米的单个尘埃颗粒尺寸，假设其代表了星际介质中存在的尺寸分布。在这里，我们调查的影响广泛的粒度分布的化学尘埃颗粒表面和随后建立的分子冰颗粒上，使用三相气体颗粒化学模型的一个静止的暗云。我们包括一个明确的治疗的晶粒温度，由云的视觉消光和每个人的粒度人口的大小。我们发现，温度差起着重要的作用，在确定整个粒度分布的总散装冰组成，而大小人口之间的几何差异的影响出现边际。我们还考虑了从弥漫云到黑暗云的坍缩，使尘埃温度下降。在最初的扩散条件下，小颗粒太温暖，以促进粮食地幔建设，与大多数冰形成的中型颗粒。随着坍缩的进行，数量更多的最小的颗粒冷却下来，成为主要的冰载体;大量的小颗粒意味着这些冰分布在许多颗粒上，每个颗粒可能不超过40个单层冰（假设一个颗粒大小为几百个）。这种效应对于恒星形成的热核阶段冰的后续处理和解吸可能是重要的，使相当大比例的冰暴露于气相，增加了冰表面化学和表面气体相互作用的重要性。
2015-12-21 astro-ph.GA
Complex Molecule Formation in Grain Mantles
背景：复杂的分子，如乙醇和二甲醚已被观察到在一些热分子核心和热corino。迄今为止，使用仅气相模型来模拟分子形成过程的尝试是不成功的。目的：证明谷物表面处理是在这些环境中形成复杂分子的可行机制。方法：建立了一个包含气体和表面化学的变环境参数计算机模型。这是用来调查各种云崩溃的情况。结果如下：模型结果和观测结果之间的比较表明，通过结合粮食表面处理与气相化学复杂的分子可以产生在观察到的丰度在一些核心和科里诺的情况。丰度的差异是由于核心/Corino的初始原子和分子组成以及不同的坍缩时间尺度。结论：谷物表面处理，结合物理条件的变化，可以被认为是一种可行的方法，用于形成复杂的分子的环境中发现在附近的一个热的核心/corino和生产的丰度与观察到的。
2010-03-31 astro-ph.GA
Cosmic-ray induced diffusion in interstellar ices
宇宙射线能够加热星际尘埃颗粒。这可能会增强聚集在暗云核心颗粒上的冰质地幔中的分子流动性。采用三相天体化学模型研究了星际冰中的分子运动。具体而言，扩散通过冰之间的地下地幔和外表面的孔隙，由全谷物加热的帮助下，被认为是。结果发现，孔可以作为一个有效的传输路径轻物种。化学自由基从地幔向外表面的扩散是最有效的。这些物质在地幔中的积累是由于宇宙射线诱导的光子的光解作用。氢在暖冰内的更快扩散增强了孔隙表面上的自由基的氢化。整个晶粒加热引起的径向扩散在冰的总体结果是较高丰度的冰物种，其合成涉及光自由基。以这种方式合成的稳定物质的例子包括复杂的有机分子、OCS、H2O2和氰基丙炔。
2014-09-09 astro-ph.GA astro-ph.HE
Episodic Explosions in Interstellar Ices
我们提出了一个模型的形成大有机分子在乌云。这些分子是在高密度的气相中产生的，这种气相存在于冰幔爆炸升华之后。爆炸是由被困的氢原子的灾难性复合引发的。我们建议，在分子云，冻结到冰帽，自由基的积累，爆炸，然后快速（三体）气相化学的过程中发生的循环方式。这会导致星际介质的分子富集。一个模型的时间依赖性的化学，基于这一假设，表明可以形成显着丰度的大分子物种，虽然物种的复杂性是有限的气体中的短膨胀时间尺度，紧接着地幔爆炸。我们发现，这种机制可能是一个重要的来源较小的有机物种，如甲醇和甲醛，以及前体生物分子的形成。最重要的是，我们预测这些较大的分子物种在静态分子云，而不仅仅是动态活跃的区域，如热核心的气相存在。因此，我们提出的机制补充了大分子形成的替代方法，例如那些在激活的冰盖内调用固态化学的方法。
2013-01-14 astro-ph.GA
Deuterium chemistry in the Orion Bar PDR - "warm" chemistry starring CH2D+
气态分子中高水平的氘分馏通常与寒冷区域有关，例如星前核。在热的环境中也观察到显著的分馏比，例如热的核心或热的科里诺斯，在那里它们被认为是由围绕尘埃颗粒的冰冷地幔蒸发产生的，因此是先前冷（气相或颗粒表面）化学的残余物。最近在70 K的特征温度下对猎户座棒的DCN的检测表明，在PDR中也可以检测到高氘分馏。因此猎户座棒团似乎是一个很好的环境，用于观察研究微温气体中的氘分馏，允许在不同的温度范围内验证化学模型，其中主要的分馏过程被预测为不同于冷气体（<20 K）。我们的目标是详细研究猎户座酒吧PDR中工作的化学观察，以了解DCN是否是由冰幔蒸发产生的，或者是温暖的气相化学的结果，涉及CH 2D+前体离子（比通常的H2 D+前体更高的温度）。使用APEX和IRAM 30米望远镜，我们将选定的氘代物种瞄准猎户座酒吧的两个团块。我们证实了DCN的检测，并检测到两个新的氘代分子（DCO+和HDCO）在猎户座酒吧PDR的一个团块。发现HCN和H2 CO中存在显着的氘分馏，但HCO+中的分馏较低。我们还给出了与氘化学相关的其他分子的上限。(...)我们证明了CH 2D+驱动的热氘化学在团块中起作用的证据。
2009-09-25 astro-ph.GA astro-ph.SR
Chemical Kinetics Simulations of Ice Chemistry on Porous Versus Non-Porous Dust Grains
星际尘埃颗粒物质的孔隙度很难定义，尽管最近的研究表明这些颗粒可能是高度多孔的。除了影响尘埃的光学性质外，孔隙度还可能影响尘埃颗粒表面的化学反应，通过增加表面积，增强局部结合能，以及在颗粒上形成冰帽时将分子捕获在孔隙内的可能性。通过计算动力学模拟，我们研究星际颗粒表面化学和冰的成分是如何受到底层尘埃颗粒材料的孔隙度的影响。使用一个简单的程序，理想化的三维尘埃颗粒的构造，原子由原子，不同程度的孔隙度。扩散化学，然后在这些表面上模拟使用非晶格微观蒙特卡罗化学动力学模型，MIMICK，假设物理条件适合暗星际云。在多孔的颗粒表面上，主要由水组成的冰帽的积聚导致孔隙被覆盖，留下空的口袋。一旦孔隙被完全覆盖，化学和结构行为与相同尺寸的无孔颗粒相似。颗粒孔隙存在的最突出的化学效应是捕获在颗粒表面上形成的分子氢，在颗粒孔隙内的冰和空隙内。以这种方式捕获H2可能表明，当冰开始形成时，其他挥发性物质，如不包括在这些模型中的惰性气体，可能被捕获在尘埃颗粒多孔结构中。
2021-04-27 astro-ph.GA
Efficient Production of S$_8$ in Interstellar Ices: The effects of cosmic ray-driven radiation chemistry and non-diffusive bulk reactions
在这项工作中，我们重新研究了发生在星际尘埃颗粒的冰幔上和冰幔中的硫化学，并报告了对标准天体化学模型的两个新修改的影响;即：（a）将宇宙射线驱动的辐射化学和（b）假设快速，非扩散反应的关键自由基在散装。从我们的密集分子云模型的结果表明，这些变化可以有一个深刻的影响，在冰地幔中的含硫物种的丰度，包括在固相H $_2$ S和HS的丰度减少，并在OCS，SO $_2$，以及纯硫的同素异形体，特别是S $_8$的丰度显着增加。这些纯硫物种-虽然几乎不可能直接观察-长期以来一直被推测为潜在的硫储层，我们的结果可能是最准确的估计，但其丰度在密集的ISM。此外，这些更新的模式的结果被认为是在良好的协议与现有的观测数据。最后，我们研究了我们的研究结果的影响方面，迄今未知的硫水库认为存在于稠密的星际环境。
2019-11-04 astro-ph.GA physics.chem-ph
Chemical Variation among Protostellar Cores: Dependence on Prestellar Core Conditions
热科里诺化学和暖碳链化学（WCCC）是由恒星形成核心中的气体-颗粒相互作用驱动的：在冰幔中形成复杂有机分子（COMs）的自由基-自由基重组反应，CH $_4$和COMs的升华，以及随后的气相反应。这些化学特征预计将取决于冰地幔的组成，这是设置在星前阶段。我们计算了气体颗粒化学反应网络，考虑了成星核中的层状冰幔结构，以研究热科里诺化学和WCCC如何依赖于引力坍缩开始之前的静态相的物理条件。我们发现，温度越低，静止相的消光越低，静止相的时间越长，WCCC越活跃。热可里诺化学对静止相条件的依赖性更为复杂。虽然CH $_3$ OH在较暖的静态相模式中的丰度较低，但由于COMs的形成途径不同，因此在这些暖的静态相模式中，一些COMs有效地形成。如果视觉消光较低，则光解使COM在静态阶段不太丰富。然而，一旦崩溃开始，视觉消光增加，COM可以有效地形成。静态阶段的持续时间不会在很大程度上影响COM丰度。原型热corino和混合源之间的化学多样性，其中COMs和碳链都相当丰富，可以解释星前条件的变化。然而，在我们的模型中，很难再现原型WCCC源中的气体COMs的不足。
2020-06-21 astro-ph.GA astro-ph.SR
Gas-phase and Surface Chemistry in the Massive Star-Forming Region RCW\,120
Institute of Astronomy of the Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院天文研究所）
本研究通过 APEX 望远镜观测与 Presta 模型模拟，探究 RCW 120 致密团块中甲醇丰度升高的原因，发现其源于尘埃冰幔的光解吸作用，且分子形成相决定其柱密度相关性。
2026-08-24 astro-ph.GA astro-ph.SR
Chemical evolution of the gas in C-type shocks in dark clouds
本文提出了稠密分子云中定常横向C型激波的磁流体动力学模型。考虑到一个完整的气体颗粒化学网络：气相化学，气体物种的吸附尘埃颗粒，各种解吸机制，颗粒表面化学，离子中和尘埃颗粒，颗粒地幔的溅射。与动力学和化学速率方程并行计算了离子Cl、CII和OI以及分子H $_2$、CO、H $_2$ O的能级布居密度。线辐射转移计算采用大速度梯度近似。模拟由两个步骤组成：（i）静态分子云的化学和热演化建模和（ii）冲击模拟。与类似的物理系统的公开可用的模型的结果进行比较。本文重点讨论了冲击波对尘埃颗粒的气体物质和冰幔的化学作用。冰幔的溅射发生在中性气体温度峰值附近的激波区。在高冲击速度下，从冰幔中喷出的分子在热气中被有效地摧毁，它们的生存时间很短--大约几十年。在高速C型激波通过后，冷却的激波后气体中出现了一个氢原子丰度高的区域，触发了复杂有机物质的形成，如甲醇。结果表明，一些复杂的有机分子（COM）的丰度在激波后的区域可以远远高于在震前气体。这些结果对解释原恒星外流中的COMs观测结果具有重要意义。
2018-06-11 astro-ph.GA
Interstellar Hydrocarbons: Degradation Chemistry in Diffuse Clouds
对弥散云的观测表明，它们含有大量的简单碳氢化合物（例如CH、C $_2$ H、（l-和c-）C $_3$ H $_2$和C $_4$ H），这些碳氢化合物的丰度可能难以根据传统的气相化学模型来理解。最近的实验结果表明，氢化无定形碳（HAC）和固体己烷的光分解机制释放到气体中的碳氢化合物的范围内，含有高达6个碳原子的情况下的HAC分解。这些发现促使我们向星际化学引入一种新的潜在输入;“自上而下”或降解方案，而不是传统的“积累”或合成方案。在这项工作中，我们证明了自上而下的方法在扩散云使用气体颗粒化学模型的可行性。为了检验这一方案，我们推导出一个表达式来解释碳氢化合物的形成时，他们从颗粒地幔注入后的HAC的光分解。然后，我们通过了解这些物质的注入分数（来自实验工作）和地幔碳注入ISM的平均速率（来自观测）来计算这些物质的实际形成速率。我们的初步结果是有希望的，并揭示了降解方案可以被认为是一个有效的机制，形成一些简单的碳氢化合物在扩散云。然而，这一过程的效率及其速率常数的实际证明将需要全面的实验测定。
2022-02-01 astro-ph.GA astro-ph.SR
Chemistry in a forming protoplanetary disk: main accretion phase
我们研究了恒星形成核的辐射-流体动力学模型中的化学，该模型在$\sim 10^5$年内从一个冷的（$\sim 10$ K）星前核演化到主吸积相。一个旋转支撑的引力不稳定盘在原恒星周围形成。我们提取的物理参数的时间变化在$\sim 1.5 \times 10^3$ SPH粒子最终在磁盘中，并进行后处理计算的气体-颗粒化学采用三相模型。在圆盘内部，SPH颗粒向内和向外迁移。由于一个显着的部分挥发物，如CO可以被困在水占主导地位的冰在三相模型中，冰地幔成分不仅取决于目前的位置在磁盘上，但也对尘埃颗粒是否经历过比水升华温度更高的温度。稳定的分子，如H $_2$ O、CH $_4$、NH $_3$和CH $_3$ OH，在引力坍缩开始时就已经很丰富了，并且随着流体包迁移到水雪线内部而简单地升华。另一方面，各种分子，如碳链和复杂的有机分子（COM）中形成的磁盘。COMs丰度敏感地依赖于大块冰幔中光碎片的光解和扩散速率。对于含S物质，在坍缩阶段，H $_2$ S冰是丰富的。在盘的暖区，H $_2$ S升华而被破坏，而SO、H $_2$ CS、OCS和SO $_2$变得丰富。
2016-11-11 astro-ph.GA astro-ph.SR
Three-dimensional off-lattice Monte Carlo kinetics simulations of interstellar grain chemistry and ice structure
提出了第一个星际尘埃颗粒表面化学的非格点蒙特卡罗动力学模型。所有表面粒子的位置都是根据相邻原子和分子的成对相互作用产生的局部势最小值明确确定的，而不是通过预定义的晶格结构。该模型能够模拟任何任意的尘埃颗粒形态的化学动力学，由用户定义的每个单独的尘埃颗粒原子的位置。设计了一种简单的方法，用于确定最可能的扩散途径及其相关的表面物种的能垒。该模型适用于一个小的，理想化的尘埃颗粒，采用各种气体密度和使用一个小的化学网络。氢原子和氧原子附着在颗粒上，产生H2O、H2、O2和H2 O2。非格点方法允许冰结构的自由发展，冰地幔孔隙度被发现是依赖于气体密度，控制吸积速率。2 x 10^{4} cm^{-3}的气体密度，适合暗星际云，被发现产生一个相当光滑和无孔的冰地幔。在所有密度下，在颗粒上形成的H2分子聚集在分裂冰结节的裂缝中，以及微孔中（其极端向内的曲率产生强烈的局部势能极小值）。在高密度模型中产生的较大孔隙通常不填充H2。水分子直接沉积在颗粒上表明，以这种方式形成的无定形冰可能比通过表面化学形成的星际冰更加多孔。
2013-10-09 astro-ph.GA astro-ph.IM
Chemistry in protoplanetary disks (short review in Russian)
在这个演讲中，我将讨论在理解原行星盘的化学演化方面的最新进展，这些原行星盘类似于我们的太阳系在最初的一千万年中。在行星形成的边缘，温度、密度和辐射强度的强烈变化导致了这些圆盘的分层化学结构。在热、稀和强辐照的大气中，只有简单的自由基、原子和原子离子可以通过气相过程存活、形成和破坏。在大气层之下，有一个部分被紫外线屏蔽的温暖分子层，高能辐射驱动着气相和尘埃表面的丰富化学物质。在一个寒冷、致密、黑暗的圆盘中面，许多分子被冻结，形成厚厚的冰幔，表面化学活跃，合成复杂的（有机）物种。
2012-02-24 astro-ph.EP astro-ph.GA
A Unified Microscopic-Macroscopic Monte Carlo Simulation of Gas-Grain Chemistry in Cold Dense Interstellar Clouds
首次报道了冷星际云中气体-颗粒化学的统一的微观-宏观蒙特卡罗模拟，其中气相和颗粒表面化学均采用随机技术模拟。表面化学模拟与微观蒙特卡罗方法，其中化学发生在一个最初的平面上。表面化学网络由29个反应所引发的吸积物种H，O，C，和CO。四种不同的模型运行不同的，但均匀的物理条件，包括温度，气体密度，和扩散势垒解吸能量比。随着时间的增加，冰冷的星际地幔开始生长。我们的方法使我们能够确定冰的形态，逐层，作为时间的函数，并确定单个分子的环境或环境。我们计算出的丰度可以与冰和气相物种的观测结果以及其他模型的结果进行比较。
2012-09-25 astro-ph.EP astro-ph.GA
Formation of c-C6H5CN ice using the SPACE TIGER experimental setup
苯甲腈（c-C6 H5 CN）最近在星际介质（ISM）的寒冷和密集区域被检测到，在那里它被用作可能导致多环芳烃（PAH）产生的富含芳香族有机化学的路标。这种苯甲腈的一个可能来源是涉及苯（c-C6 H6）和腈分子（含有-CN基团的有机分子）的星际冰化学。我们已经解决了这个c-C6 H5 CN形成途径的可扩展性，通过实验室实验，使用我们的新设置空间老虎。空间老虎实验装置的目的是探索星际冰地幔的物理和化学使用基于激光的冰处理和产品检测方法。我们已经发现，c-C6 H5 CN的形成后照射c-C6 H6 $：CH 3CN二元冰混合物与2 keV的电子和莱曼α光子在低温下（4-10 K）。当c-C6 H6和CH 3CN嵌入在CO冰基质中时，也观察到c-C6 H5 CN的形成，但其在H2O冰基质中被有效地淬灭。这项工作中提出的结果意味着，涉及苯和腈分子的星际冰化学可能有助于形成所观察到的苯甲腈，只有当这些物种存在于冰地幔顶部或嵌入富CO冰层中，而不是混合到富H2O冰层中。
2022-10-19 astro-ph.GA astro-ph.IM astro-ph.SR
Formation of Complex Molecules in Prestellar Cores: a Multilayer Approach
我们提出的复杂的有机分子（COM）的化学建模的结果在典型的条件下的星前核。我们利用先进的气体颗粒天体化学模型，更新了气相化学，采用多层方法来研究冰表面化学，并根据Minissale等人最近的实验对反应解吸进行了最新处理。与化学模型，径向配置文件的分子，包括COM计算的情况下，典型的星前核L1544在时间尺度时，CO的建模耗尽因子变得等于所观察到的。我们发现在L1544中可以有效地形成COMs，直到10（-10）wrt的分数丰度。总氢原子核。许多COM的丰度，如CH 3 OCH 3，HCOOCH 3，和其他峰值在类似的径向距离约2000-4000 AU。COMs的气相丰度取决于反应脱附的效率，而反应脱附的效率又取决于冰地幔外层单层的组成。在星前核中，地幔的外层单层可能包括大部分CO及其氢化产物，这可能会增加反应解吸的效率，根据Minissale等人（2016），并使COMs的形成在星前核的典型条件下有效，尽管这一假设尚未得到实验证实。羟基自由基（OH）在COMs的气相化学中起着重要的作用，值得进一步深入研究。
2017-05-12 astro-ph.GA
The effect of selective desorption mechanisms during interstellar ice formation
分子云中星际颗粒上冰的主要成分--水和碳氧化物--出现在不同的光学深度。这意味着选择性解吸机制在起作用。本文提出了一个收缩的低质量分子云核的天体化学模型。冰被视为由表面和三个次表层（亚层）组成。研究了光脱附、反应脱附和间接反应脱附。后者通过H+H反应在颗粒上的脱附而表现出来。包括浅层地下物质的解吸。模拟结果表明，在核心收缩的早期阶段存在一个“光子主导的冰”。地下冰被星际光子化学处理，产生复杂的有机分子。从地下层解吸的结果在高COM气相丰度在Av = 2.4…10弹匣这可能有助于解释暗核中的COM观测。结果发现，光解吸主要支配的开始冰积累到颗粒。反应特异性反应解吸对于通过高度放热的原子加成反应形成的小分子是有效的。较高的反应脱附效率导致较低的COMs气相丰度。间接反应解吸允许密切再现所观察到的H2O：CO：CO2的比例对一些背景恒星。据推测，这可以通过其效率符合顺序CO > CO2 >> H2O的任何机理来实现。在冻结结束后，这三个亚层代表了地幔化学上不同的部分。8... 10.5 mag是CO冰出现的可能AV阈值。较低的数值得到了观察结果的支持。
2015-03-12 astro-ph.GA physics.chem-ph
Role of Diffusive and Non-Diffusive Grain-Surface Processes in Cold Cores: Insights from the PEGASIS Three-Phase Astrochemical Model
本文提出Pegasis三相天体化学模型，研究冷核中扩散与非扩散颗粒表面过程对复杂有机分子形成的影响，并成功再现TMC-1（CP）的观测丰度。
2025-04-25 astro-ph.GA
Sulfur Chemistry in L1157-B1
硫在稠密云层中的主要载体，在那里它从气相中耗尽，仍然是一个谜。年轻分子外流中的冲击波破坏了冰幔，使我们能够直接探测喷射到气相中的物质。作为IRAM-30 m大型计划ASAI的一部分，对L1157-B1（沿原恒星外流的激波区）的含硫物质进行了综合研究。该数据集包含超过100行CCS、H $_2$ CS、OCS、SO、SO $_2$和同位素体。这些观测结果，补充了以前的研究含硫物种在该地区。测量了这些物种的柱密度和丰度分数，这些物种占该地区宇宙硫丰度的10%。还介绍了来自观测的气体性质，表明含硫物种在该地区的各种不同的气体条件下跟踪。
2019-05-30 astro-ph.GA
The effect of multilayer ice chemistry on gas-phase deuteration in starless cores
目标。我们的目标是调查是否可以作为一个成功的多层冰模型散装冰模型在复制所观察到的各种氘气相物种的丰度朝向无星核心。方法.我们采用固定的物理条件计算各种氘代物种的丰度作为时间的函数。我们还估计丰度梯度，采用修改后的Bonnor-Ebert球作为核心模型。在多层冰的情况下，我们考虑从表面上的一个或几个单层的解吸。结果我们发现，多层模型预测的$\rm DCO^+$和$\rm N_2D^+$的丰度是约一个数量级低于观察到的，造成的捕获CO和$\rm N_2$到颗粒地幔。由于地幔的捕获，氘在气相中的效率增加，我们发现更强的氘分馏氨比已经观察到的。多层模型的另一个显著特征是$\rm D_3^+$在高密度下成为主要的氘代离子。整体冰模型通常很容易与观测结果相一致。结论.我们的研究结果强调，需要更多的理论和实验工作来了解星际冰的组成和形态，以及可以作用于它们的解吸过程。在当前的约束条件下，散装冰模式似乎是更好地再现观测比多层冰模式。根据我们的结果，$\rm H_2D^+$和$\rm N_2D^+$的丰度比在多层模型中大于100，而在块体模型中只有几个$\times$ 10，因此该比值的观测可以提供无星核中冰形态的信息。与$\rm H_2D^+$和$\rm D_2H^+$相比，$\rm D_3^+$丰度的观察结果将为模型提供额外的限制。
2016-04-18 astro-ph.GA
Investigation of HNCO isomers formation in ice mantles by UV and thermal processing: an experimental approach
目前的气相模型不占HNCO异构体在各种环境中检测到的丰度，这表明在冰粒地幔的形成。我们试图通过真空紫外光处理星际冰类似物，包括H $_2$ O，NH $_3$，CO，HCN，CH $_3$ OH，CH $_4$和N $_2$，然后在天体物理学相关条件下加热，研究HNCO及其可能的异构体的形成通道。只有H $_2$ O：NH $_3$：CO和H $_2$ O：HCN冰混合物导致HNCO物质的产生。HNCO在辐照后或由于冰升温而可能异构化成其更高能量的互变异构体已被仔细检查。利用最先进的超高真空装置--星际天体化学室（ISAC）模拟了H $_2$ O：NH $_2$：CO和H $_2$ O：HCN冰的光化学和热化学。通过傅里叶变换中红外光谱法在透射率下对冰进行了原位监测。四极杆质谱仪（QMS）检测气相中分子的解吸。H $_2$ O：NH $_3$：CO/H $_2$ O：HCN体系的紫外光处理导致形成OCN $^-$作为固态的主要产物和少量的HNCO。第二种异构体HOCN已被初步鉴定。尽管它的效率低，HNCO和HOCN异构体的UV-photoprocessing的现实模拟的冰地幔的形成，可能会解释这些物种在PDR，热芯，和暗云观察到的丰度。
2014-07-04 astro-ph.GA astro-ph.IM physics.chem-ph
Photochemistry and astrochemistry: photochemical pathways to interstellar complex organic molecules
星际介质的特点是化学成分丰富多样。它的许多复杂的有机分子被认为是通过冰粒地幔中的自由基化学形成的。当星际冰（由水和其他挥发物组成）暴露在紫外线光子和其他解离辐射源下时，自由基很容易形成，如果足够移动，自由基可以反应形成更大，更复杂的分子。由此产生的复杂有机分子（COM）伴随着恒星和行星形成，并可能最终在新生行星上播种生命的起源。越来越复杂的实验已经证明，已知的星际COM以及前生物有趣的氨基酸可以通过冰的光化学形成。我们回顾这些实验，并讨论了定性和定量的动力学和机械的限制，他们提供的。最后，我们比较了紫外线辐射的影响与其他三个潜在的自由基生产和星际冰化学来源：电子，离子和X射线。
2016-09-11 astro-ph.GA
Complex Organic Molecules in Hot Molecular Cores/Corinos: Physics and Chemistry
热分子核（HMC）是大质量恒星的摇篮，是银河系中化学成分最丰富的来源。这些核心的典型质量（几百个太阳质量）使它们成为复杂有机分子（COM）最重要的储存库，包括生命前过程的关键物种。这种丰富的化学物质被认为是尘埃颗粒地幔被深埋的早型恒星的强辐射蒸发的结果。我们的太阳可能诞生于一个高质量的恒星形成区域，因此我们的地球可能继承了其母恒星热核心区域的原始化学成分，正如最近对彗星中氧和硫化学的研究所表明的那样。在本章中，我们将讨论下一代甚大阵（ngVLA）如何帮助我们研究低质量和高质量恒星形成区的重COM发射。COMs的发射很重要，不仅因为它使我们能够了解化学如何发展到最终在地球上形成生命，而且因为COMs是研究非常接近中央原恒星的致密区域的物理性质和运动学的强大工具。
2018-06-21 astro-ph.GA astro-ph.SR
Pathways to Interstellar Amides via Carbamoyl (NH2CO) Isomers by Radical-Neutral Reactions on Ice Grain Mantles
本研究通过计算探究星际冰粒幔层中酰胺经NH2CO异构体的自由基-中性形成路径，明确各反应能垒与产物，提出纳入相关替代路径可提升天体化学模型的酰胺丰度预测准确性。
2024-07-09 astro-ph.GA
Extraterrestrial Photochemistry: Principles and Applications
通过光化学作用对星际冰幔和行星大气的高能处理是地外合成生命前分子的关键机制。光化学被定义为由光子诱导的电子激发而不涉及电离的化学过程。相反，能量高于电离阈值的光子会引发辐射化学（辐解）。紫外线（6.2-12.4 eV）光可以引发光化学和辐射化学，因为产生次级电子的阈值在凝聚相中比在气相中低。大约有一半的宇宙射线诱导光子入射到恒星形成区域的星际冰上，引发光化学反应，而其余的则引发辐射化学反应。虽然诸如速度图成像的实验技术可以用于提取关于气相光化学的精细细节，但是对于凝聚相光化学不能获得这样的详细信息，凝聚相光化学涉及更大的复杂性，包括激子、准分子和激基复合物的产生。因为化学的主要目标是为宏观现象提供分子水平的机制解释，我们在本书中的最终目标是批判性地评估我们目前对可能导致合成外星生命分子的光化学的理解。
2021-01-29 astro-ph.GA
Dust-gas chemistry in AGB outflows: Chemical modelling of dust-gas chemistry within AGB outflows I. Effect on the gas-phase chemistry
AGB流出的化学建模通常集中在内部区域的非热力学平衡化学或外部区域的光子驱动化学。我们包括，为第一次，全面的灰尘气体化学在我们的AGB流出化学动力学模型，包括灰尘气体相互作用和颗粒表面化学。尘埃被认为是在内部区域形成的，并遵循类似星际尘埃的大小分布。使用辐射转移模型，我们获得了富O和富C流出中不同尘埃类型的尘埃温度分布。我们计算了一个网格模型，采样不同的外流密度，漂移速度之间的灰尘和气体，和灰尘类型。粉尘-气体化学可显著影响气相组成，耗尽母种和子种，并通过颗粒表面形成随后解吸/溅射增加某些子种的丰度。它的影响取决于四个因素：外流密度，尘埃温度，初始成分，和漂移速度。最大的影响是较高密度的流出冷尘埃和O-丰富的母体物种，因为这些物种通常有一个较大的结合能。当漂移速度大于$\sim 10$ km s $^{-1}$时，冰幔会发生溅射，但是它们不会被完全破坏。尘气化学模型可以更好地再现所观察到的物种在O丰富的外流枯竭。当包括较冷的灰尘在富C流出和调整CS的结合能，在富C流出的耗尽也更好地再现。为了最好地解释高分辨率的分子线观测从AGB流出，灰尘-气体相互作用的化学动力学模型。
2019-09-24 astro-ph.GA astro-ph.SR
Ice chemistry in starless molecular cores
无星分子核是星际分子化学研究的天然实验室。冰在这样的对象的化学研究与三相（气体，表面和地幔）模型。我们考虑了五个无星核心的中心部分，它们的物理条件来自观测。分析了氧、氮、硫和复杂有机分子（COMs）的冰化学。我们发现，一个冰的深度尺寸，测量，例如，在单分子层中，对于星际冰的化学建模至关重要。特别是，H2O：CO：CO2：N2：NH3冰丰度比调节次要物种的产生和破坏。这表明，在核心坍缩期间的光脱附负责星际H2 O2和O2 H的高丰度，和其他物种的表面上合成。计算出的COMs在冰中的丰度进行了比较，观察到的气相值。CO和H2 CO加氢的较小活化势垒可能有助于解释许多COM的产生。所观察到的甲酸甲酯HCOOCH 3的丰度可以用1 kyr，20 K的温度尖峰再现。与COMs相关的可能的解吸机制是气体湍流（冰暴露于星际光子）或云核内的弱冲击（颗粒碰撞）。为了用目前的0 D模型再现观测到的COM丰度，需要升华1-10%的冰质量。我们估计，无星核心的寿命可能不会超过100万年。金牛座的核心可能比大多数其他云的核心更年轻。
2015-04-23 astro-ph.GA physics.chem-ph
Molecules in Bipolar Outflows
双极外流构成了研究星际介质中冲击化学的最佳实验室。在外流气体中，一些分子种类的丰度增加了几个数量级，这可能是尘埃地幔破裂和高温气体化学作用的综合结果，因此成为冲击中发生的物理变化的敏感指标。因此，识别这些物种并了解它们的化学行为对于化学研究和我们对恒星形成过程的理解都具有很高的兴趣。在这里，我们回顾了一些最近的进展，在双极外流的分子组成的研究，重点在示踪剂最相关的冲击化学。正如我们所讨论的，在表征某些流出物的分子组成以及模拟可能涉及的化学过程方面都取得了快速进展。然而，一些限制仍然影响我们对流出化学的理解。这些问题包括观测中的统计方法非常有限，以及模型对平面平行激波的依赖性，而平面平行激波不能再现所观测到的线的机翼形态。我们通过讨论所谓的极高速度分量的化学来完成我们的贡献，这似乎与其他流出物不同，可能起源于原恒星附近的风。
2012-03-09 astro-ph.GA
On Simulating the Proton-Irradiation of O$_2$ and H$_2$O Ices Using Astrochemical-type Models, with Implications for Bulk Reactivity
今天的许多天体化学模型明确地考虑了组成星际尘埃颗粒冰幔的大部分的物种，而不是那些在最上面的几个单层中的物种。用电离辐射轰击这些冰--无论是以宇宙射线、恒星风还是放射性核素的形式--代表了一种天体化学上可行的方法，可以在冰幔的大部分中驱动丰富的化学物质，现在实验室天体物理学的大量工作都支持这种方法。在这项研究中，使用现有的速率方程为基础的天体化学代码修改，包括考虑辐射化学的方法，我们最近开发的，我们试图模拟两个这样的研究，其中（a）纯O $_2$冰在5 K，（b）纯H $_2$ O冰在16 K和77 K，被轰击keV的H $^+$离子。我们的目标是双重的：（1）测试我们新开发的方法复制冰辐照实验结果的能力，（2）确定在这样一个约束良好的系统中，如何使用用于模拟星际介质（ISM）的相同气体颗粒代码来最好地处理体化学。我们发现，我们修改后的天体化学模型是能够再现的丰度O $_3$在5 K纯O $_2$冰，以及丰富的H $_2$ O $_2$在16 K水冰和先前注意到的过氧化氢在较高的温度下减少。然而，这些结果需要的假设，通过辐射分解产生的自由基和其他活性物质反应迅速，非扩散与邻居在冰。
2019-04-08 astro-ph.GA cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Isotopomer-Specific Carbon Isotope Ratio of Complex Organic Molecules in Star-Forming Cores
本研究通过构建新的天体化学反应网络，解析恒星形成核心中复杂有机分子的同位素omer特异性碳同位素比值，揭示其形成路径与环境。
2025-12-13 astro-ph.GA astro-ph.SR
The L1157-B1 astrochemical laboratory: testing the origin of DCN
L1157-B1是大规模分子外流中最明亮的冲击区域，被认为是化学物质丰富的外流的原型，是研究冲击如何影响分子气体的理想实验室。IRAM 30 m先前已经探测到几个氘代分子，其中大多数形成于颗粒地幔上，然后由于冲击而释放到气相中。我们的目标是观察调查的作用，导致DCN的形成，并测试其形成的化学模型的预测不同的化学过程的工作。我们用NOEMA对DCN（2-1）和H13 CN（2-1）谱线进行了高角分辨率观测，以计算氘代分数Dfrac（HCN）。我们检测到L1157-B1冲击产生的DCN（2-1）和H13 CN（2-1）发射。Dfrac（HCN）约为4 × 10 $^{-3}$，考虑到不确定性，我们没有发现弓形激波的显著变化。与HDCO相反，HDCO的排放描绘了射流与环境材料之间的撞击区域，DCN的分布范围更广，且不限于撞击区域。这与气相化学在弓形激波头部HCN的氘化中起主要作用的想法是一致的，其中HDCO是未检测到的，因为它是颗粒表面化学的产物。DCN和H13 CN的光谱与流出腔壁的光谱特征相匹配，表明它们的发射来自冲击气体。与C型冲击模型耦合的含时气体-颗粒化学模型UCL-CHEM的分析表明，所观察到的Dfrac（HCN）在冲击后阶段达到，匹配的动力学时间尺度的冲击。我们的研究结果表明，在L1157-B1的DCN的存在是气相化学的组合，产生了广泛的DCN发射，占主导地位的头部的弓形激…
2017-07-14 astro-ph.GA
Laboratory spectroscopy of theoretical ices: Predictions for JWST and test for astrochemical models
上下文在过去的几年里，前恒星核心L1544的气体和冰粒化学一直是几次观测和建模研究的主题。冰幔的化学组成反映了环境物理变化的时间演化过程。研究结果表明，星际冰的层状结构，主要是H $_2$ O在内层和增加的CO量接近表面。星际冰类似物的形态可以通过实验来研究。目标。本研究提出了一种新的三维拟合方法，其中观测结果首先与气体颗粒化学模型拟合。然后，根据数值计算结果的实验室红外光谱记录星际冰类似物在一个分层和混合形态。这些结果可以与未来的詹姆斯韦伯太空望远镜（JWST）的观测结果进行比较。特别注意的是，包括IR非活性物种N $_2$和O $_2$。方法.冰模拟光谱含有最丰富的预测分子，记录在10 K的温度下使用傅里叶变换红外光谱仪。在层状冰的情况下，我们将H $_2$ O-CO-N $_2$ -O $_2$混合物沉积在H2O-CH $_3$ OH-N $_2$冰的顶部，而在混合冰的情况下，我们检查了H $_2$ O-CH $_3$ OH-N $_2$ -CO组成。结果随着冰的成分和结构的变化，我们发现大多数被测振动模式的吸收带存在差异。观测到的红外波段轮廓变化的程度将使我们能够从JWST未来的观测中分析L1544中的冰盖结构。结论.我们的光谱测量结果与即将到来的JWST观测结果的比较是至关重要的，以便对尘埃冰幔的化学和物理结构进行严格的限制，并解释表面化学。
2022-09-05 astro-ph.GA astro-ph.IM
Surface chemistry in photodissociation regions
尘埃的存在会强烈影响星际介质的化学成分。我们使用气相和尘埃相化学反应在光解区域（PDR）的化学模型。我们的目标是确定星际介质（气体/尘埃/冰）的化学成分，在不同的（分子）气体密度的区域，暴露于不同强度的辐射场。我们通过包括3050个新的气相化学反应和实施表面化学来显着改进Meijerink PDR代码。特别是，我们已经包括了117个化学反应发生在颗粒表面覆盖不同的过程，如吸附，热脱附，化学脱附，两体反应，光的过程，和宇宙射线过程的尘埃颗粒。我们得到了不同的气体和固体物种的丰度作为视觉消光的函数，这取决于密度和辐射场。我们还分析了在不同的环境中的CO2和H2O冰的形成率。此外，我们研究了化学是如何影响的存在/不存在的冰地幔（裸尘或冰尘）和考虑不同的解吸概率的影响。基质的类型（裸尘或冰尘）和解吸的可能性可以显着改变发生在晶粒表面上的化学，导致气相物种，如CO，H2CO和CH3OH的丰度的几个数量级的差异。基质的类型以及辐射场的密度和强度也决定了CO2和H2O形成冰的阈值消光。我们还得出结论，H2CO和CH3OH主要释放到气相中的低，远紫外线照射的PDR通过化学解吸后两体表面反应，而不是通过光解吸。
2016-04-22 astro-ph.GA astro-ph.SR
Rotational Disruption of Dust and Ice by Radiative Torques in Protoplanetary Disks and Implications for Observations
本研究针对原行星盘中尘埃与冰的旋转瓦解过程开展二维建模，揭示了辐射扭矩瓦解机制对纳米颗粒补充、水雪线范围及岩质天体碳缺失问题的关键影响。
2020-08-06 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
Organic chemistry in the H2-bearing, CO-rich interstellar ice layer at temperatures relevant to dense cloud interiors
本研究通过在4-15 K下用2 keV电子辐照CO:15N2:H2冰样品，发现富CO星际冰层中困住的H2分子在能量处理下能生成甲醛、乙烯酮等复杂有机分子，为ISM最冷区域的COMs形成提供了额外贡献。
2024-01-08 astro-ph.GA astro-ph.SR
Quantum mechanical simulations of the radical-radical chemistry on icy surfaces
星际复杂有机分子（iCOMs）的形成是天体化学研究的一个热点。试图重现观测结果的一个主要范例假设，iCOM是在覆盖星际尘埃颗粒的冰盖上形成的，这是自由基-自由基耦合反应的结果。我们调查iCOMs形成的冰面上通过计算量子力学方法。特别地，我们研究了CH $_3$ + X体系的偶联反应和直接夺氢反应（X = NH $_2$，CH $_3$，HCO，CH $_3$ O、CH $_2$ OH）和HCO + Y（Y = HCO、CH $_3$ O、CH $_2$ OH），加上CH $_2$ OH + CH $_2$ OH和CH $_3$ O + CH $_3$ O系统。我们计算了这些反应的活化能势垒以及所有研究的自由基的结合能，通过密度泛函理论（DFT）计算两个冰水模型，由33和18个水分子。然后，我们估计每个反应的效率，使用的反应活化能，解吸能和扩散能和Eyring方程推导的动力学。我们发现表面上的自由基--自由基化学并不像通常认为的那样简单。在某些情况下，直接H提取反应可以与自由基-自由基耦合竞争，而在其他情况下，它们可能包含大的活化能。具体而言，我们发现，（i）乙烷，甲胺和乙二醇是唯一可能的产品的相关自由基-自由基反应;（ii）乙二醛，甲酸甲酯，乙醇醛，甲酰胺，二甲醚和乙醇的形成可能是在竞争中与各自的H-抽象产品，和（iii）乙醛和过氧化二甲基似乎不可能的粮食表面产品。
2022-01-26 astro-ph.GA
A radical route to interstellar propylene formation
复杂的有机分子，如丙烯（CH 3CHCH 2），在分子云（如TMC 1）中检测到高丰度（~2.10^{-9}，相对于氢），这不能用正常暗云条件下的气相化学反应来解释。为了获得如此高的丰度，需要有效的颗粒驱动的化学操作，再加上有效的解吸复杂的有机物回到气相。我们提出，我们以前描述的机制，快速高密度气相化学气体释放后突然，总，冰地幔升华-可以解释高丰度，而不依赖于不明确的表面化学途径。我们的模型提供了一个自然的解释，为什么它是一些来源港口高丰度的丙烯，而其他人没有;根据年龄和水平的动态活动的来源（影响冰的组成）和化学成分的环境气体。
2013-08-12 astro-ph.GA astro-ph.SR
Exploring the chemistry induced by energetic processing of the H2-bearing, CO-rich apolar ice layer
尘埃颗粒表面的星际冰幔被认为具有双层结构，富含H2O的极性层被富含CO的非极性层覆盖，该层可能含有H2和其他挥发物，如N2。在这项工作中，我们探讨了化学诱导的2千电子伏的电子和Ly-alpha光子在H2：CO：15 N2冰类似物的CO丰富的层时，暴露于类似的能量密度从宇宙射线诱导的次级电子和紫外光子在典型的密集云的寿命。在2keV电子辐照下，共鉴定出6种产物：CO2、C2 O（和其它碳链氧化物）、CH 4、H2 CO、H2 C2 O和H15 NCO。总产物丰度对应于暴露于电子辐照的初始CO分子的5-10%。Ly-alpha光子照射提供了1-2个数量级的低产量，具有相似的产物分支比，这可能是由于冰样品在该波长下的低UV-光子吸收截面。形成额外的含氮物种，即C215 N2和15 NH3，只观察到在没有H2和CO分子，分别，表明反应物来自H2和CO分子优先相互反应，而不是与15 N2及其解离产物。总之，冰化学引起的高能处理的CO丰富的非极性冰层提供了替代的形成途径，在星际介质中检测到的几个物种，包括一些有关的复杂的有机分子化学。进一步量化这些途径将有助于天体化学模型，以限制其相对贡献的星际预算，特别是，有机物种H2 CO和HNCO。
2020-09-02 astro-ph.EP astro-ph.GA astro-ph.SR
HCN/HNC chemistry in shocks: a study of L1157-B1 with ASAI
HCN及其异构体HNC在分子云化学和更复杂分子的形成中起着重要作用。在这里，我们调查的HCN和HNC丰度的原型冲击区L1157-B1和相关联的0类原恒星的信封，作为一个代理的前冲击气体的高灵敏度IRAM 30米的观测原恒星冲击的影响。在两个区域均检测到同位素体H $^{12}$ CN、HN $^{12}$ C、H $^{13}$ CN、HN $^{13}$ C、HC $^{15}$ N、H $^{15}$ NC、DCN和DNC。在局域热力学平衡假设下，通过对分子谱线发射的辐射传递分析，得到了丰度和激发条件。在冲击前气体中，HCN和HNC同位素体的丰度与在乌云中遇到的相似，所有同位素体的HCN/HNC丰度比为$\approx 1$。在冲击前气体中测得了强的D-富集（D/H $\approx 0.06$）。无论是在静止气体还是在冲击气体中都没有$^{15}$ N分馏的证据。在激波通过时，气相中HCN和HNC丰度以不同的方式增加，使得HCN/HNC相对丰度比增加20倍。气体颗粒化学和冲击模型UCLCHEM使我们能够再现C型冲击的观察趋势，其冲击前密度$n$（H）= $10^5$ cm $^{-3}$和冲击速度$V_s= 40$ km/s。我们的结论是，HCN/HNC的变化，在整个冲击主要是由溅射的粮食地幔物质与历史的粮食冰。
2021-07-22 astro-ph.GA
The IRAM-30m line survey of the Horsehead PDR: IV. Comparative chemistry of H2CO and CH3OH
目标。我们调查的主要形成机制的H2 CO和CH 3OH在马头PDR及其相关的致密的核心。方法.利用IRAM-30 m望远镜对马头星云PDR和致密核两个位置的几条H2 CO和CH 3OH谱线进行了深积分。此外，我们观察到一个H2 CO高频线与CSO望远镜在两个位置。我们从单皿观测中确定了H2 CO和CH 3OH柱密度和丰度，并补充了两个物种的IRAM-PdBI高角分辨率图（6”）。我们比较所观察到的丰度与PDR模型，包括纯气相化学或气相和晶粒表面化学。结果我们推导出的CH 3OH丰度相对于总的氢原子的~1.2e-10和~2.3e-10的PDR和密集的核心位置，分别。这些丰度与两个位置的推断H2 CO丰度相似（~ 2 e-10）。我们发现在PDR中H2 CO/CH 3OH的丰度比为~2，在致密核中为~1。纯气相模型不能再现所观察到的丰度的H2 CO或CH 3OH在PDR的位置。因此，这两种物质都形成在尘埃颗粒的表面上，随后在该位置被光解吸为气相。在致密的核心，另一方面，冰的光解吸需要解释所观察到的丰富的CH 3OH，而纯气相模型可以重现所观察到的H2 CO丰度。高分辨率观测表明，CH 3OH在致密核的颗粒上被耗尽。因此，CH 3OH存在于围绕该位置的包层中，而H2 CO存在于包层和致密核本身中。结论.光解吸是一种有效的机制，以释放复杂的分子在低FUV照明的PDR，其中的热解吸的冰幔是无…
2013-10-23 astro-ph.GA
The Role of Radiolysis in the Modelling of C$_{2}$H$_{4}$O$_{2}$ Isomers and Dimethyl Ether in Cold Dark Clouds
复杂有机分子（COMs）已经在各种星际源中被探测到。这些COMs在变暖源中的丰度可以通过与温度和密度增加有关的合成来解释，允许准热化学反应足够迅速地发生，以产生可观察到的COMs数量，无论是在气相中，还是在尘埃颗粒冰幔上。当温度升高到足以允许它们的热解吸时，在晶粒上产生的COM然后变成气态。最近在冷源中观测到的气态COMs还不能完全用这些气相和尘埃颗粒的产生途径来解释。辐解化学是一种可能的非热方法生产COM冷暗云。这种新方法大大增加了模拟丰富的选定的COM上的冰表面和冰地幔内由于宇宙射线轰击的激发和电离事件。我们研究了辐射分解对三种C $_{2}$ H $_{4}$ O $_{2}$异构体--甲酸甲酯（HCOOCH $_3$）、乙醇醛（HCOCH $_2$ OH）和乙酸（CH $_3$ COOH）--以及一种化学性质相似的分子二甲醚（CH $_3$ OCH $_3$）在寒冷的乌云中的影响。然后，我们将我们模拟的气体丰度与TMC-1，L1689 B和B1-b中观测到的丰度进行比较。
2020-11-03 astro-ph.GA
Reactivity of HCO with CH3 and NH2 on Water Ice Surfaces. A Comprehensive Accurate Quantum Chemistry Study
星际复杂有机分子（iCOMs）可以粗略地定义为至少有六个原子的化合物，其中至少一个是碳。在恒星形成区域对iCOMs的观测表明，它们含有分子形式的重要部分碳，可用于合成更复杂的，甚至是生物分子。因此，iCOM是空间分子复杂性增加的主要参与者，它们可能在地球生命的起源中发挥了作用。了解iCOMs是如何形成的，对于预测星际介质中最终的有机化学性质是相关的。一种可能性是，它们是在星际颗粒冰冷的表面上合成的，通过先前形成的自由基的重组。本文采用量子化学模拟的方法研究了HCO与CH_3/NH_2在颗粒冰表面的反应性。我们的目标是使用不同的计算方法和模型对结冰表面进行系统的研究。具体地说，DFT计算已经用CASPT 2和CCSD（T）方法进行了基准测试，并且已经用1，2，18和33个H2O分子的团簇模型模拟了冰盖，其中考虑了不同的反应位点。我们的研究结果表明，HCO + CH 3/NH 2反应，如果他们真的发生，有两个主要的竞争通道：形成iCOMs CH 3CHO/NH 2CHO，或形成CO + CH 4/NH3。这两个通道要么是无势垒的，要么存在相对低的能垒（$\leq$ 10 kJ/mol等于约1200 K）。最后，我们简要讨论了这些发现的天体物理意义。
2019-09-27 astro-ph.GA astro-ph.SR
The 2024 KIDA network for interstellar chemistry
本文介绍了最新的天体化学网络kida.uva.2024及其冰化学网络和计算代码，通过更新气相反应并对比冷核TMC1-CP观测数据，评估了新模型对星际介质化学成分的预测能力。
2024-07-22 astro-ph.GA
