Ab-initio simulations on growth and interface properties of epitaxial oxides on silicon
用所谓的高k氧化物替代SiO2是迄今为止半导体行业面临的主要挑战之一。基于电子结构计算和从头算分子动力学模拟，我们能够提供一个一致的图片周围的SrO和SrTiO 3的外延氧化物的生长过程。对界面结合原理的详细理解也使我们能够提出一种设计氧化物和硅衬底之间的带偏移的方法。
2005-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Comparison between classical potentials and ab initio for silicon under large shear
为了<110>更好地理解滑移面和滑移面的应变特性，采用从头算方法研究了体硅{111}面沿体硅方向的均匀剪切。类似的计算已经完成了三个经验势，Stillinger-Weber，Tersoff和EDIP，以找到一个在大的剪切应变下给出最好的结果。广义层错能也已计算与这些潜力，以补充这项研究。结果表明，Stillinger-Weber势能更好地再现从头算结果，其能量变化的平滑性和幅度以及剪切在洗牌集中的局部化。
2007-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the shock Hugoniot of bulk silicon
我们描述了一个简单的退火过程，以获得Hugoniot轨迹（状态访问的冲击波）为一个给定的材料在计算上有效的方式。我们应用这种方法来确定Hugoniot轨迹体硅从头算分子动力学与力从密度泛函理论，高达70 GPa。由于相变或屈服，冲击波可以分裂成多个波，这一事实在此通过明确基于其屈服应变指定任何先前波的强度来考虑。点对应于单轴弹性压缩沿三个晶轴和一些冲击后的阶段，包括塑性屈服状态，近似由各向同性应力配置后的弹性波的预定强度。结果比较以及现有的实验数据冲击硅。
2015-07-07 cond-mat.mtrl-sci
An Ab Initio Study of Aluminium self-compensation in Bulk Silicon
我们用密度泛函理论研究了晶体硅中铝掺杂的能量和电子结构。我们目前的数据有关的原子和电子结构和性能的替代铝掺杂剂对。我们发现，对掺杂剂，当占据最近的相邻取代位点在高自旋状态，可以键合形成铝对。这表明，当使掺杂剂占据高自旋状态时，这种掺杂剂的配置将是电活性的，而在低自旋状态下，发现相邻的掺杂剂对是自补偿的。
2019-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Polarized Wannier functions: ab-initio study of the dielectric properties of silicon and gallium arsenide
本文采用第一性原理计算，计算了均匀电场中晶体硅和砷化镓的电子性质。通过极小化一个与固体的宏观极化有关的总能量泛函，得到了局限于有限区域内的极化类Wannier函数。极化电荷密度和电子介电常数通过有限差分计算。在电场为零的极限和无限局域化区域内，所得结果与线性响应法的结果一致。
1998-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio estimate of temperature dependence of electrical conductivity in a model amorphous material: hydrogenated amorphous silicon
我们提出了一个从头计算的直流电导率的非晶硅和氢化非晶硅。Kubo-Greenwood公式被用来获得直流电导率，通过热平均超过扩展的动态模拟。它的应用无序固体进行了讨论。电导率计算了一个很宽的温度范围内，掺杂是探索在一个天真的方式，通过移动费米能级。我们观察到了Meyer-Neldel电导率规则，其中E_MNR = 0.06 eV，a-Si：H的电阻温度系数为电阻温度系数TCR ~ -2.0% K^-1。在一般情况下，实验趋势再现这些计算，这表明在其他无序系统的载流子输运建模的方法可能的效用。
2007-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Improving the convergence of defect calculations in supercells - an ab initio study of the neutral silicon vacancy
我们提出了一个系统的方法来精确计算超晶胞中的缺陷结构，我们用硅中的中性空位的研究来说明。这是一个典型的缺陷，已经使用从头算方法进行了广泛的研究，但值得注意的是，仍然没有关于这种缺陷的能量或结构的共识，甚至最近的相邻原子是否向内或向外松弛。在本文中，我们表明，以前的计算之间的差异可以归因于超胞收敛误差，我们演示了如何系统地减少每个这样的误差源。在以前的理论研究中的散射的各种来源进行了讨论，并确定了一个新的效果，即超晶胞对称性。结果表明，这种效果的一致治疗是至关重要的理解系统的影响，增加超晶胞的大小。因此，这项工作也提出了最好的收敛从头算研究的中性硅空位。
2003-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on hexagonal silicon nanotubes
本文采用第一性原理研究了氢在六方单壁硅纳米管（SiNTs）上的吸附几何结构和吸附能量。研究了氢分子在SiNTs中的吸附行为。最稳定的物理吸附配置的结合能计算为小于0.1 eV。还研究了H_2分子离解的能垒。最后，我们考虑在SiNTs中封装H2分子。讨论了SiNTs作为贮氢材料的可能性。
2009-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic Optical Properties of 2D Silicon Telluride From Ab Initio Calculations
碲化硅（Si_2Te_3）是一种在光电子领域具有潜在应用前景的硅基二维硫族化合物。它具有独特的晶体结构，其中Si原子形成Si-Si二聚体以占据“金属”位点。在本文中，我们报告了一个从头计算研究其光学介电性能的GW近似和Bethe-Salpeter方程（BSE）。发现了很强的光学各向异性。平行于Si-Si二聚体方向的介电常数虚部远低于垂直于二聚体方向的介电常数虚部。我们表明，这种效果源于特定的组合物中的价带和导带的波函数。BSE计算减少GW准粒子带隙0.3 eV的散装和0.6 eV的单层，表明一个大的激子效应在Si 2 Te 3。此外，包括电子-空穴相互作用在体计算中显着降低了虚部的介电常数在面外方向，这表明在Si 2 Te 3多层膜中的强层间激子效应。
2019-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Cluster-surface and cluster-cluster interactions: Ab initio calculations and modeling of van der Waals forces
我们目前完全从头计算的范德华系数为两种不同的情况：i）氢化硅簇之间的相互作用;和ii）这些纳米结构和非金属表面（硅或碳化硅表面）之间的相互作用。所使用的方法是非常有效的，并允许包含数百个原子的系统的计算。所获得的结果进一步分析和理解的帮助下，简单的模型。这些模型可能是感兴趣的表面上的硅纳米结构的分子动力学模拟，在那里他们可以给出一个非常快速但足够准确的确定在大的分离的范德华相互作用。
2008-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen dynamics and light-induced structural changes in hydrogenated amorphous silicon
我们使用精确的第一性原理方法来研究氢化非晶硅的网络动力学，包括氢的运动。除了研究电子基态下的原子动力学外，我们还采用一种简单的方法跟踪了轻激发态下的H动力学。与最近的实验和计算机模拟相一致，我们发现，二氢化物结构形成的动力学在轻激发态，我们给这些国家明确的途径的例子。我们的模拟似乎与Staebler-Wronski效应的各个方面是一致的，例如光诱导产生分离良好的悬挂键。
2006-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the hydrogen bond
最近的X射线康普顿散射实验在冰提供了有用的信息之间的相互作用的H $_2$ O单体的量子性质。氢键的特征在于一定量的电荷转移，这可以在康普顿实验中确定。我们使用从头计算方法研究了H $_2$ O结构中的氢键，计算了三种不同体系（水二聚体、含12个水分子的团簇和冰晶）的康普顿分布和相关量.我们将展示如何提取估计的电荷转移的康普顿配置文件。
2002-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic simulation of light-induced changes in hydrogenated amorphous silicon
我们采用从头算分子动力学方法模拟氢化非晶硅对光照的响应（Staebler-Wronski效应）。我们获得了更好的微观理解的PV操作，计算H原子的运动，和模式的光致降解的photopolics。澄清了现有的aSi：H光致变化模型，说明了Branz 3的氢碰撞模型基本正确。
2005-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio molecular dynamics simulation of hydrogen diffusion in $α$-iron
采用第一性原理原子分子动力学模拟，在微正则系综和正则系综下研究了间隙氢在$α$ -铁中的扩散。$θ=1/16 and 1/2 have been considered by locating interstitial hydrogen atoms at random positions in a $ 2 \times 2 \times 2$超晶胞之间的氢与铁比率。我们发现，平均最佳吸收位置和扩散势垒依赖于interestial的浓度。铁的德拜温度随间隙氢浓度的增加而单调下降，证明了大量扩散氢原子的存在显著削弱了铁-铁原子间相互作用势。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Optical lineshapes of the C-center in silicon from ab initio calculations: Interplay of localized modes and bulk phonons
本研究通过构建含数万个原子的超胞动力学矩阵的DFT方法，计算硅中CiOi缺陷的光学线形，揭示局域模与体声子的共同作用，验证了C线的缺陷归属且与实验吻合良好。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Phonons in the beta-tin, Imma, and sh phases of Silicon from ab initio calculations
我们提出了一个新的解释测量拉曼频率的高压结构的硅，这是以前分配给β-锡相。我们的结果表明，在发现Imma相之前的实验中已经发现了β-tin->Imma->sh相变。我们用平面波赝势方法和密度泛函理论以及局域密度近似下的密度泛函微扰理论计算了硅的β-tin、Imma和sh相的声子色散曲线。通过新的分配，计算的声子频率与实验数据吻合得很好，并可用于精确确定Imma->beta-tin相变的相变压力. sh->Imma转变伴随着软模。
2005-02-09 cond-mat.mtrl-sci
Energetics of hydrogen/lithium complexes in silicon analyzed using the Maxwell construction
我们用密度泛函理论方法和从头计算随机结构搜索（AIRSS）方法研究了晶体硅中的氢/锂复合物。本文介绍了一种基于Maxwell构造和凸壳图的方法，该方法给出了晶体中点缺陷相对稳定性的图形表示，并使化学势改变时稳定性的变化可视化。我们已经使用这种方法来研究硅中的锂和氢杂质，这模拟了最近建议的锂离子电池中阳极材料的各个方面。我们发现氢原子可能在这些阳极中发挥作用，发现氢原子与硅中的三原子锂簇结合，形成稳定的{H，3Li}和{2 H，3Li}络合物，而{H，2Li}络合物几乎是稳定的。
2012-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen/silicon complexes in silicon from computational searches
用密度泛函理论研究了由一个硅自填隙原子和一个、两个、三个或四个氢原子组成的晶体硅中的缺陷。我们寻找低能量的缺陷，从一个合奏的结构中，在缺陷区域的原子位置已被随机化。然后，我们将每个结构松弛到能量的最小值。我们发现了一种新的缺陷，它由一个自填隙原子和一个氢原子（记为{I，H}）组成，具有比以前报道的结构更高的对称性和更低的能量。我们恢复了以前研究中发现的{I，H_2}缺陷，并证实它是最稳定的缺陷。我们的最佳{I，H_3}缺陷的结构和能量比以前报道的稍有不同，我们的最低能量{I，H_4}缺陷与以前的研究结果不同。
2008-08-08 cond-mat.mtrl-sci
An \emph{ab initio} study on split silicon-vacancy defect in diamond: electronic structure and related properties
金刚石中的分裂硅空位缺陷（SiV）是一种具有电活性和光学活性的色心。最近，它已被证明，这个色心是明亮的，可以检测到在单一的缺陷水平。此外，SiV缺陷显示出非零电子自旋基态，这可能使该缺陷成为除了众所周知的金刚石中的氮空位色心之外的量子光学和计量应用的替代候选者。然而，缺陷的电子结构，光激发的性质和其他相关性质还没有得到很好的理解。在这里，我们提出了先进的\emph{ab initio}研究金刚石中的SiV缺陷。我们确定了缺陷的形成能、电荷跃迁能级和激发态的性质。我们的研究解开了与1.68 eV光致发光中心相关的带负电荷的SiV缺陷的黑暗或搁置状态的起源。
2013-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the modification of elastic properties of alpha-iron by hydrostatic strain and by hydrogen interstitials
采用\textit{ab initio}密度泛函理论计算研究了静液压应变和间隙氢对$α$ -铁弹性性能的影响。我们发现，立方弹性常数和多晶弹性模量，以一个很好的近似线性降低与氢浓度的增加。这种净强度的降低可以分为一个加强电子效应，这是克服了软化体积效应。计算的氢依赖的弹性常数被用来确定多晶的弹性模量和各向异性的弹性剪切模量。对于$α$中的关键滑移面-铁、$[1\bar{1}0]$和$[11\bar{2}]$，我们发现剪切模量每at.%降低约1.6%。H.
2011-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion of hydrogen atoms in silicon layers deposited from molecular beams on dielectric substrates
本文详细研究了分子束低温真空条件下在多层Si $_3$ N $_4$ /SiO $_2$ /c-Si衬底上生长非氢化非晶硅和多晶硅薄膜的过程。氢原子从电介质层扩散到生长膜中被示出为伴随着硅膜在通过CVD沉积的Si $_3$ N $_4$层上或在通过硅晶片的热氧化获得的SiO $_2$层上的生长。利用傅里叶变换红外光谱研究了氢从介质衬底向硅膜迁移的过程。红外光谱中与N-$-$ H键振动相关的谱带处红外吸收的减少和与Si-$-$ N键振动相关的谱带处红外吸收的增加表明，在从分子束沉积Si期间，氢原子离开Si $_3$ N $_4$层。在沉积在Si $_3$ N $_4$和SiO $_2$层上的样品的IR光谱中出现的、归属于Si $-$ H键在$\sim 2100$ cm $^{-1}$处的价振动的吸收带表明氢原子在硅膜中的积累。介电层和硅膜中的氢原子的化学势差解释了氢原子从Si $_3$ N $_4$或SiO $_2$层转移到生长的硅膜中。
2019-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Low temperature silicon epitaxy on hydrogen terminated Si(100) surfaces
用扫描隧道显微镜研究了300 - 530K温度下H端Si（100）-2x1和3x1表面上Si的沉积。氢明显阻碍Si吸附原子的扩散，增强表面粗糙化。分析了生长后的退火效应。氢显示出保持在生长前沿上至少10 ML。3 × 1表面上的二氢化物单元进一步抑制Si吸附原子扩散并增加表面粗糙度。
2003-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of helium and hydrogen interactions in $α$-Fe
密度泛函理论（DFT）计算表明，铁中的氢和氦之间存在弱相互作用，与以前的报道相反，氢在氦中的强捕获。He和H占据低电子密度区域（如空位）的强烈偏好解释了这种差异，空位-He和空位-H结合力隐藏了He和H之间的排斥相互作用。此外，基于DFT计算的V $_n$ He $_m$ H $_p$团簇能量的速率理论模拟预测，正如在一些实验中观察到的那样，可以预期在辐照下铁中H和He之间的协同效应。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion of hydrogen in crystalline silicon
用紧束缚分子动力学计算了氢在晶体硅中的扩散系数。我们的结果是在良好的定量协议与Panzarini和Colombo的早期研究[物理。73，1636（1994）]。然而，虽然我们的计算表明，在高温下，长跳跃占主导地位的单跳，没有突然的变化，可以观察到的扩散系数随着温度的降低。因此，（经典的）Arrhenius扩散参数应该外推到低温。
1999-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Effects of hydrogen pressure on hydrogenated amorphous silicon thin films prepared by low-temperature reactive pulsed laser deposition
我们采用反应脉冲激光沉积法在120 ℃的低温下，在0-20 Pa的不同氢压范围内沉积了本征氢化非晶硅（a-Si：H）薄膜，并研究了薄膜的氢掺入、结构、光学和电学性质随环境氢压的变化。膜厚随氢压的增加而线性减小。薄膜的氢含量由红外光谱和光学带隙由UV-Vis-NIR透射率和反射率测量确定。电测量产生的暗电导率的膜。薄膜的氢浓度在10^21-10^22 cm^（-3）范围内，并随氢压的增加而增加，直到后者达到15 Pa，超过该值，氢浓度降低。薄膜的光学带隙和暗电导率随氢浓度的变化而变化。暗电导率在10^（-9）-10 ^（-10）S/cm范围内。观察到2.2-2.6 eV的异常宽的光学带隙。
2017-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Study of volume and surface plasmons in small silicon-hydrogen nanoclusters by GW method
对Si和Si-氢纳米团簇中的表面和体积等离子体激发进行了数值计算，范围为Si $_{10}$ -Si $_{60}$和Si $_3$ H $_8$ -Si $_{39}$ H $_{40}$。一些纳米团簇结构是使用进化算法获得的，其他的是从数据库中获得的。采用GW法计算了结构的响应函数和自能。所应用的方法显示出与实验一致的结果（除了plasmaron文物）和足够的灵敏度，允许调查的集群结构和大小对等离子体激发的特定属性的影响。在所研究的硅和硅氢纳米团簇中，表面是影响等离子体激元性质的关键因素之一。团簇表面硅悬挂键的钝化改变了等离子体激元的频率，并显着降低了它们的阻尼。它使得表面和体积等离子体振子即使在小的集群是清楚地区分。
2018-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Density-Functional Theory Study of Hydrogen Induced Platelets (HIPs) in Silicon
在这篇文章中，我们提出的密度泛函理论（DFT）的计算结果的血小板作为模拟的无限平面排列的氢原子和空位在（100）平面的硅。通过观察松弛的片状结构，并将它们的能量与溶解在硅中的氢分子的能量进行比较，我们能够证明几个特征。插入在Si-Si键中间的氢原子的平面排列被证明是不稳定的，并且Si键必须被破坏以使片晶稳定。在（100）平面中，最稳定的构型是具有两个Si-H键的构型（所谓的SiH 2结构）。有可能产生SiH 3结构，其比溶解在Si块体中的氢更稳定但小于SiH 2结构，但在实验中有时观察到的SiH 1或SiH 4证明是不稳定的。
2011-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio lattice dynamical studies of silicon clathrate frameworks and their negative thermal expansion
用从头算密度泛函方法研究了7种硅笼形骨架结构（骨架I、II、IV、V、VII、VIII和H）的热力学和晶格动力学性质.本文利用准谐近似方法，并将其应用于等时位移关联函数，研究了负热膨胀（NTE）现象。所研究的笼形框架的热性能，不包括第七框架，类似于那些的晶体硅金刚石结构。发现笼形骨架VII具有高达300 K的反常NTE温度范围，这适合于进一步研究NTE机理。位移关联函数的研究表明，在NTE中，原子的均方位移和均方相对位移的体积导数的行为类似于振动熵体积导数，从而热膨胀系数作为温度的函数。所有研究的笼形框架，不包括VII框架，具有声子带隙或在框架V的情况下甚至两个。
2014-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the beta$-tin->Imma->sh phase transitions in silicon and germanium
我们研究了硅和锗的高压相的结构序列。我们已经集中于cd->beta-tin->Imma->sh相变。我们已经使用平面波赝势方法的密度泛函理论内实现的维也纳从头计算模拟包（VASP）。我们已经确定了每个结构的平衡性质和临界参数的值，包括在相变的滞后效应。相变的顺序已获得交替从压力依赖的焓和内部结构参数。通常使用的切线结构是非常不可靠的。我们的计算确定了一个一阶相变从cd到β-锡和从Imma到sh相，他们表示的可能性，从β-锡的第二阶相变的Imma相。最后，我们导出了相之间的焓垒。
2004-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Formation of Nickel-Platinum Silicides on a Silicon Substrate: Structure, Phase Stability, and Diffusion from Ab initio Computations
用从头算方法研究了Ni（Pt）硅化物在Si（001）表面的形成.在沉积与Pt合金化的Ni覆盖层之后，计算揭示Ni原子快速扩散到Si晶格中，这导致最初形成Ni2Si。同时发现Si原子扩散到金属覆盖层中。Ni2Si向NiSi的转变可能通过空位辅助扩散机制进行。硅原子是主要的扩散物种在这一转变，迁移从Si衬底通过生长NiSi层到Ni2Si。Pt原子在Ni2Si中具有低溶解度，并且优选NiSi晶格中的Si位点，从而稳定NiSi相。Pt的扩散系数低于Ni。此外，Pt原子具有向界面偏析的趋势，从而充当扩散屏障。
2013-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-enhanced local plasticity in aluminum: an ab initio study
用Peierls-Nabarro模型研究了含氢和不含氢杂质的铝的位错核性质。我们发现，H不仅有利于位错发射从裂纹尖端，但也大大提高位错的流动性，导致宏观软化和减薄的材料前面的裂纹尖端。我们观察到H和位错核之间的强结合，结合能取决于位错的字符。这种依赖性可以通过抑制位错的交叉滑移和发展滑移平面性直接影响Al的力学性能。
2001-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Quantum and ab initio Molecular Dynamics of the Dissociative Adsorption of Hydrogen on Pd(100)
用从头算量子动力学和从头算分子动力学方法研究了氢在Pd（100）表面的解离吸附。将所有氢自由度视为动力学坐标意味着高维数，并且需要数千个轨迹的统计平均值。一个有效和准确的治疗，这样广泛的统计，实现在两个步骤：在第一步中，我们评估的从头算势能面（PES），并确定一个分析表示。然后，在一个独立的第二步动力学计算上的PES的解析表示进行。因此，解离动力学的研究没有任何重要的假设，除了波恩-奥本海默近似，无论如何采用时，密度泛函理论计算进行。从头算分子动力学进行了比较，详细的量子动力学计算完全相同的从头算PES。讨论了粘滞几率随动能变化时的量子振荡现象。它们对初始条件的对称性非常敏感。在低动能时，粘附主要受转向效应的影响，这一点用经典轨迹加以说明。转向效应取决于分子的动能，而不取决于分子的质量。零点效应导致量子和经典计算的粘附概率之间的强烈差异。粘附概率的入射角的依赖关系进行了分析，它被发现是在良好的协议与实验数据。结果表明，结合高维动力学计算的势能面的确定，其中考虑到所有相关的自由度，导致氢在过渡金属表面的解离动力学的详细了解。
1997-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory calculation of hydrogen solubility in cubic silicon carbide at finite temperatures
Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
利用密度泛函理论从头算框架预测纯净和缺陷β-SiC中的氢溶解度，发现碳富集非化学计量非晶结构和硅空位显著增强氢溶解度。
2026-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of beryllium-decorated fullerenes for hydrogen storage
我们发现纳米结构材料上的铍原子与H2分子生成一种类似Kubas的二氢络合物[H. Lee等人arXiv：1002.2247vl（2010）]。在这里，我们调查的可行性Be修饰的富勒烯储氢从头计算。我们发现，聚集的原始富勒烯上的Be原子是积极的首选，导致在解离的二氢。相比之下，对于硼（B）掺杂的富勒烯，Be原子更倾向于单独连接到富勒烯的B位点，并且最多一个H2分子以二氢的形式结合到每个Be原子，结合能为约0.3 eV。我们的研究结果表明，个别分散的Be修饰的B掺杂富勒烯可以作为一个室温储氢介质。
2010-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Thermally stimulated H emission and diffusion in hydrogenated amorphous silicon
本文报道了氢化非晶硅中氢动力学的第一性原理从头算密度泛函计算。主机硅原子的热运动驱动H扩散，我们证明了直接模拟和简单的模型解释。Si-Si键中心和Si环中心是局部能量极小值。我们还描述了一种新的机制，打破Si-H键释放自由原子H进入网络：波动键中心脱离（FBCD）辅助扩散。在a-Si：H中的H动力学由晶体中不存在的非晶相固有的结构波动主导。
2007-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Simulation of hydrogen diffusion and boron passivation in crystalline silicon
本文应用早期发展的氢迁移模型和氢原子与电活性杂质反应模型，模拟了掺硼硅衬底等离子体氘化过程中的氢扩散和钝化过程。计算的氘浓度分布同意以及在钝化区域的长度与在氢等离子体中在200摄氏度的温度下处理5，10和15分钟获得的实验数据。另一方面，为了实现一个很好的拟合的钝化和未钝化区域之间的计算出的配置文件的dielectness，它是必要的假设，描述由电活性掺杂剂原子的氢的吸收的参数的值随着钝化区域的深度的增加而减少。例如，在等离子体处理期间产生的非平衡点缺陷的不均匀空间分布可导致氢吸收的空间依赖性。
2013-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio studies on the lattice thermal conductivity of silicon clathrate frameworks II and VIII
采用从头算晶格动力学和线性化Boltzmann输运方程（BTE）的声子迭代解，研究了硅笼形结构II和VIII的晶格热导率.在100-350 K的温度范围内，发现笼形结构II和VIII具有比硅金刚石结构（d-Si）低1/2和1/5的晶格热导率值。笼形结构II的晶格热导率较低的主要原因相比，d-Si被发现是谐波声子谱，而在笼形结构VIII的情况下，差异主要是由于谐波声子谱，部分是由于声子的弛豫时间较短。在所研究的笼形结构中，非谐效应对晶格热导率的影响大于晶胞尺寸。对于结构II，预测的晶格热导率与先前在室温下多晶样品获得的实验结果相差约20倍。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the migration of intrinsic defects in 3C-SiC
采用基于密度泛函理论的从头算方法研究了3C-SiC中本征缺陷的扩散。空位迁移到自己的子晶格。碳分裂间隙和两个相关的硅间隙，即四面体碳协调间隙和<110>定向分裂间隙，被发现是远比空位更流动。在p型和补偿材料中转变成空位-反位复合物的硅空位的亚稳性在动力学上抑制其对扩散过程的贡献。分析了杂质和空位在自扩散中的作用。定性地讨论了掺杂剂扩散的后果。我们的分析强调了基于硅和碳材料的机制的相关性。
2003-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of H2 in Li-doped carbon nanotube systems
由于其独特的结构，已经提出碳纳米管绳可以很好地提供用于储存分子氢的理想容器。实际上，在掺杂的Li和其它碱金属体系中存在增强的氢吸收的一些实验证据[Chen等人，Science 285，91（1999）]。因此，我们已经解决了这个问题的储氢锂掺杂的石墨和碳纳米管系统的理论与从头计算模拟。我们的研究结果没有发现证据，这种增强存储，基于诱导的结构变化。此外，我们还研究了氢进入纳米管内部的扩散障碍，在存在和不存在拓扑缺陷。即使使纳米管内部可接近，氢吸收仍然适度，即，小于3.5重量%。因此，机械或化学处理纳米管不太可能导致储氢量大幅增加。
2006-08-18 cond-mat.mtrl-sci
The road to accuracy: machine-learning-accelerated silicon ab initio simulations
从头算模拟能够提供在纳米尺度下材料行为的详细信息。然而，模拟实验相关的情况通常是计算密集型的。使用诸如密度泛函理论（DFT）和机器学习的从头算方法之间的混合方法，可以构建新的模型，其保持量子准确性，同时计算速度快了几个数量级。本文讨论了两个例子。第一个是计算寻找低能量的替代缺陷复合物在硅。第二个是从头算水平分子动力学模拟的深度学习势的构建。后者被应用于再现0 K状态方程和高温热膨胀的Si使用相同的模型。
2019-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ternary Hypervalent Silicon Hydrides via Lithium at High Pressure
氢很少被观察到作为超价物种的配体，然而，我们发现高压氢化可以稳定超价富氢材料。在锂掺杂的三元硅单晶中，我们发现在高压下形成了由高价硅和氢配体组成的阴离子。我们的研究结果揭示了两个新的超价阴离子：层状SiH $_{5}^{-}$和三帽三角棱柱SiH $_{6}^{2-}$。这些不同于早期研究中描述的八面体SiH $_{6}^{2-}$。此外，还有可在高压下稳定的其它富氢结构Li $_{3}$ SiH $_{10}$和Li $_{2}$ SiH $_{6+δ}$。我们的工作为今后对富氢材料的研究提供了指导。
2020-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of hydrogen-bonded ferroelectrics: collective tunneling and the origin of geometrical isotope effects
采用考虑核量子效应的从头算方法研究了典型的氢键反铁电晶体方酸的有序-无序转变。我们的模拟再现了氘化后观察到的>100 K的转变温度差异，以及在晶体内分子间分离上观察到的强几何同位素效应。我们发现，集体转移质子沿氢键链-促进量子力学隧道-是至关重要的有序-无序过渡和几何同位素效应。这揭示了同位素效应的起源和隧道效应在方酸中的重要性，并可能扩展到其他氢键铁电体。
2013-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation on the experimental observation of metallic hydrogen
本文用\emph{ab initio}方法对氢在$\sim$ 500 GPa下的光谱进行了理论研究。在C2/c-24、Cmca-12、Cmca-4和I41/amd四种最具竞争力的结构中，只有I41/amd原子相能较好地解释最近的实验结果，而电子-声子相互作用（EPIs）起着至关重要的作用。由于晶格振动的非谐效应（AHEs）是不可忽略的，但不足以解释实验观察到的反射率的温度依赖性。在2 eV处反射率的下降不是由于金刚石的带隙减小或带间等离子体激元引起的，而很可能是由于金刚石中的缺陷吸收。这些结果为近期实验实现金属氢提供了理论支持。强的EPI和不可忽略的AHE也强调了在未来的研究中对电子和原子核进行量子处理的必要性。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen/nitrogen/oxygen defect complexes in silicon from computational searches
Point defect complexes in crystalline silicon composed of hydrogen, nitrogen, and oxygen atoms are studied within density-functional theory (DFT). Ab initio Random Structure Searching (AIRSS) is used to find low-energy defect structures. We find new lowest-energy structures for several defects: the triple-oxygen defect, {3O}, triple oxygen with a nitrogen atom, {N, 3O}, triple nitrogen with an oxygen atom, {3N,O}, double hydrogen and an oxygen atom, {2H,O}, double hydrogen and oxygen atoms, {2H,2O} and four hydrogen/nitrogen/oxygen complexes, {H,N,O}, {2H,N,O}, {H,2N,O} and {H,N,2O}. We find t…
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Ag and N acceptors in ZnO: ab initio study of acceptor pairing, doping efficiency, and the role of hydrogen
研究了Ag和N浅受主分别替代阳离子和阴离子掺杂ZnO的效率。第一性原理计算表明，最近邻Ag-N对和N-Ag-N三角形的形成趋势很强。受主的结合源于掺杂剂之间准分子键的形成，在半导体中具有普遍性。这种配对增加了杂质的能级，从而降低了掺杂效率。在供体存在的情况下，配对较弱甚至被禁止。然而，氢具有与Ag和N形成团簇的倾向，这有利于Ag-N聚集并降低此类络合物的受体水平。
2011-11-21 cond-mat.mtrl-sci
On the Structural and Optical Properties of Sputtered Hydrogenated Amorphous Silicon Thin Films
本文主要研究了射频阴极溅射法制备的氢化非晶硅薄膜（a-Si：H）的光学和结构特性。我们分别研究薄膜沉积过程中的氢分压的影响，以及沉积后的热退火对层的主要光学特性，如折射率，光学带隙和Urbach能量的影响。使用掠射X射线反射测量技术，薄膜的结构特性检查后立即薄膜沉积以及表面氧化或退火后。我们表明，低氢压力允许层中的悬挂键饱和，而高剂量导致产生新的缺陷。我们还表明，在中等温度下的热退火提高了沉积层的结构质量。对于刚沉积后检查的膜，氢的作用出现在其密度的增加。对于那些在环境中短暂停留后进行分析的人来说，氢对他们的表面氧化起着保护作用。这种作用消失了很长一段时间留在周围。非晶硅;掠入射X射线;氢;光学性质;穿透深度;反射法;热退火;薄膜; PACS编号61.10.K - 61.43.D - 68.55.JK - 68.55.81.15.A
2002-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Molecular hydrogen in silicon: A path-integral simulation
采用正则系综下的路径积分分子动力学模拟研究了硅中的分子氢。在300 ~ 900 K范围内分析了这些点缺陷的变温特性。原子间的相互作用模型的紧束缚势拟合密度泛函计算。这些杂质的最稳定的位置被发现在间隙T网站，与氢分子在Si笼自由旋转。振动频率已获得从线性响应的方法，在有限温度下的原子位移的相关性的基础上。结果表明，在伸缩振动ω_s中存在很大的非谐效应，相对于谐波近似，它被软化了约300 cm^{-1}。旋转和振动之间的耦合导致ω_s随温度升高而显著减小。
2009-07-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of hydrogen bonding and electronic structure of high-pressure phases of ice
我们报道了在大的高压范围内对冰的氢键、几何结构、电子结构和晶格动力学的详细的从头计算研究，包括冰X相（55- 380 GPa），以前理论上提出的高压相冰XIIIM（参考文献10）。1-2)（380 GPa）、冰XV（我们从冰XIIIM衍生出的新结构）（300- 380 GPa），以及常压低温相冰XI。与其它材料不同的是，在55 ~ 290 GPa范围内，冰X的禁带宽度随压力线性增加，电子态密度（DOS）表明，相对于费米能级，价带有红移的趋势，而导带有蓝移的趋势.这一现象被解释为高压引起的氢氧之间s-p电荷转移的变化。发现冰X存在于75 ~ 290 GPa的压力范围内。在300 GPa以上，发现了一种新的氢键结构，即冰XV，其中50%的氢原子位于O-H-O键的对称位置，另一半不对称。揭示了氢键对称性破缺的物理机制。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen reactions with dopants and impurities in solar silicon from first principles
该研究基于第一性原理从理论层面分析太阳能级硅中氢与掺杂剂、杂质的各类反应，揭示其与硅光伏电池寿命衰减尤其是LeTID的关联，明确反应机制与陷阱归属，为光伏器件性能优化提供理论支撑。
2024-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen modes in KH$_2$PO$_4$ under pressure from ab initio calculation and inelastic neutron scattering
本研究通过从头计算与INS实验对比KDP中OH振动模式随压力的变化，发现声子三重态主要源于弯曲模式的组合与泛音，而非伸缩模式，该结论或适用于其他氢键材料。
2025-10-10 cond-mat.mtrl-sci
\emph{Ab initio} spin-strain coupling parameters of divacancy qubits in silicon carbide
立方碳化硅是将缺陷量子比特集成到用于量子信息和传感应用的已建立的晶片级器件架构中的极好平台，其中双空位量子比特（类似于金刚石中的带负电荷的氮空位（NV）中心）具有有利的相干性质。通过密度泛函理论计算，我们证明了3C SiC中的双空位具有优良的自旋-应力耦合参数和应力敏感性，适用于纳米级、量子增强的光子、光电子和光机械器件。
2018-05-12 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab-initio calculations for the beta-tin diamond transition in Silicon: comparing theories with experiments
利用量子蒙特卡罗（QMC）和密度泛函理论（DFT）方法研究了体硅中金刚石到β-锡的压力诱导金属-绝缘体相变。我们表明，它是可以有效地描述多体效应，使用变分波函数与优化的Jastrow因子和斯莱特行列式。变分的结果得到了一个小的计算成本，并通过执行扩散蒙特卡罗计算和明确的优化分子轨道的行列式得到进一步改善。通过在DFT水平上计算两相中的声子色散，考虑了有限温度修正和零点运动效应。我们的结果表明，理论的QMC（DFT）的转变压力是显着大于（小于）比公认的实验值。我们讨论了DFT方法的限制，由于选择的交换和相关泛函和困难，以确定一致的赝势内的QMC框架，限制，可能会显着影响该技术的准确性。
2010-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio approach for thermodynamic surface phases with full consideration of anharmonic effects -- the example of hydrogen at Si(100)
反应环境中表面结构的可靠描述对于理解材料功能至关重要。本文提出了一种复制交换巨正则系综分子动力学（REGC-MD）的第一性原理理论，并将其应用于评价反应气相环境中表面的相平衡。我们确定了不同的表面相和定位相边界，包括三重和临界点。通过解决与氢气气氛接触的Si（100）表面的未决问题来证明该方法。在300 ~ 1 000 K温度范围内，我们发现了25种不同的热稳定表面相，并给出了微观描述。大多数已确定的阶段，包括一些有序-无序相变，尚未被实验观察到。的REGC-MD衍生的相图显示出显着的，定性的差异，由国家的最先进的“从头算原子热力学”的方法的描述。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci
An optically enhanced crystalline silicon allotrope: hydrogen passivated type II silicon clathrate
针对硅笼形物光电性能受高掺杂和缺陷限制的问题，本研究通过远程等离子体处理实现氢（氘）掺入II型硅笼形物，形成NaD和SiD复合物降低施主密度与缺陷，提升发光强度40倍且性能稳定，为其光电器件应用提供新策略。
2025-11-12 cond-mat.mtrl-sci
