Electronic structure and total energy of interstitial hydrogen in iron: Tight binding models
本文应用紧束缚近似描述了纯磁性铁和含氢杂质磁性铁的电子结构和原子间力。我们评估的简单的典型的d-带的描述相比，一个非正交模型，包括s和d带。我们的模型的可转移性测试对已知的属性，包括氢的偏析能的空缺和铁的表面。在许多情况下，协议是非常好的，开辟了一条道路，量子力学原子模拟的影响，氢的机械性能。
2010-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio parametrised model of strain-dependent solubility of H in alpha-iron
利用从头算方法，计算了间隙氢对α-铁弹性性质的影响，并讨论了氢与均匀应变场的相互作用。特别是我们计算的H solublility在Fe受到流体静力学，单轴和剪切应变。为了比较，这些相互作用成功地使用一个简单的模型参数完全来自从头算方法。结果被用来预测的溶解度H在空间变化的弹性应变场，代表现实的位错以外的核心。我们发现一个强大的方向依赖的H-位错的相互作用，导致强吸引力的H刃位错的轴向应变分量和螺旋位错沿临界< 111 >滑移方向取向。我们进一步发现位错核心周围的H浓度增强，与实验观察一致。
2012-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Cubic to hexagonal iron phase transition promoted by interstitial hydrogen
利用从头计算密度泛函理论研究了间隙氢对铁沿Bain途径从bcc到hcp相变的热力学作用。杂质产生内部应力场，该应力场可以通过晶格的四元畸变释放，促进bcc（铁磁）$\rightarrow$ fcc（受抑反铁磁）$\rightarrow$ hcp（铁磁）转变。铁的晶格转变伴随着强烈的磁重组和晶胞体积的突然变化，这可能是铁在吸氢时脆化和机械失效的原因之一。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Combined ab initio and experimental study of phosphorus-based anti-wear additives interacting with iron and iron oxide
本研究结合从头算与实验，探究三种磷基抗磨添加剂在铁和赤铁矿表面的吸附与摩擦化学稳定性，揭示分子结构与氧化态对摩擦膜的关键作用，为高性能润滑剂添加剂设计提供原子级见解。
2025-10-29 cond-mat.mtrl-sci
The influence of hydrogen core force shielding on dislocation junctions in iron
氢对位错结的影响进行了分析，将氢相关的核心力节点为基础的离散位错动力学。氢降低了位错的核心能量，这降低了位错核心力的大小。我们称之为氢核心力屏蔽，因为它类似于氢弹性屏蔽，但发生在氢浓度低得多。在原子尺度上考虑位错核处原子间的非线性相互作用，对氢引起的位错核能量变化进行了标定，为模型提供了坚实的物理基础。氢被发现加强二元结和促进从三重结的位错的成核。微悬臂梁弯曲试验与氢芯力屏蔽的模拟表明，在结密度和随后的硬化的增加。这些模拟是在对于体心立方铁而言现实的小氢浓度下进行的。
2019-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Angular Deviation from Coincidence Site Lattice Grain Boundaries on Hydrogen Segregation and Diffusion in Alpha-iron
重合位置晶格（CSL）晶界（GB）被认为是低能量的，耐晶间断裂，以及氢脆。然而，CSL-GB的行为通常与它们的角偏差混淆。在目前的研究中，从完美的σ 3（111）[1-10] GB的α-铁的氢扩散和GB的氢脆敏感性的角度偏差的影响进行了研究，通过分子静态和动力学模拟。利用Rice-Wang模型表明，理想的GB在氢饱和极限以下表现出最高的抗脱粘性。最后，沿理想GB的氢扩散率被观察到是最高的。
2018-10-06 cond-mat.mtrl-sci
The influence of hydrogen on plasticity in pure iron-theory and experiment
拉伸应力松弛与透射电子显微镜相结合，揭示了溶解氢的影响，在纯α铁的位错结构和子结构的显着变化。我们发现，充氢试样经过塑性形变后，显示出一个非常典型的模式的拖尾偶极子和棱柱环，这是不带电的纯金属中所没有的。我们解释这些意见通过使用一个新的自洽的动力学蒙特卡罗模型，这实际上最初是用来预测现在观察到的微观结构。这一理论和实验相结合的研究结果是揭示氢增强局部塑性的基本机制。
2019-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Insight of the thermal conductivity of $ε-$iron at Earth's core conditions from the newly developed direct $ab~initio$ methodology
铁在地核条件下的电子热导率是地球物理领域中一个极其重要的物理性质。然而，铁在极端压力和温度下的电子热导率的确切值仍然在实验和理论上知之甚少。最近的一些实验研究直接测量了电子热导率的值，并且一些理论工作基于Kubo-Greenwood方法预测了铁在地核条件下的电子热导率。然而，这些结果彼此差异很大。最近的一项研究证实，在地核条件下，铁的电子-电子散射的强度可以与电子-声子散射的强度相媲美，这意味着在评估地核情况下的电子热导率时，也应该考虑电子-电子散射。在这里，通过利用一种新开发的方法的基础上直接非平衡$ab~initio$分子动力学模拟耦合静电势振荡的概念，我们预测的电子热导率的铁在h.c.p相。我们的方法固有地包括极端条件下的电子-声子和电子-电子相互作用。我们的研究结果与以前的理论和实验研究是可比的。更重要的是，我们的方法提供了一个新的物理图像来描述$ε-$铁在地球核心条件下的静电势振荡的角度来看，传热过程，并提供了一个新的途径来研究纯金属在行星的核心与不同的温度和压力的热输运性质。
2018-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Temperature-induced changes in the magnetism of Laves phase rare-earth--iron intermetallics by ab~initio calculations
Laves RFe 2化合物，其中R是稀土，表现出与其晶格几何形状和磁性之间的相互作用相关的技术相关性质。我们应用从头计算来探索RFe 2系统中Fe的磁性随温度的变化。我们发现YFe 2、GdFe 2、TbFe 2、DyFe 2和HoFe 2的轨道磁矩m_orb和自旋磁矩m_spin之间的比值随温度的升高而增大。这种增加是显着的，它应该是通过X射线磁性圆二色性实验观察。我们推测，m_orb/m_spin比值随温度的增加与磁矩波动的原子的同自旋通道态之间的杂化减少以及它们的类原子性质的增加有关.
2022-08-09 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen embrittlement controlled by reaction of dislocation with grain boundary in alpha-iron
金属在含氢环境中吸收的氢原子会导致在承载条件下使用的金属部件过早断裂。由于在实践中使用的金属大多是多晶的，晶界（GBs）可以在金属的氢脆中发挥重要作用。在这里，我们表明，GB与晶格位错的反应是多晶金属氢脆机理的关键组成部分。我们使用原子模型的方法来研究的力学响应的GB在α-铁与不同的氢浓度。分析表明，位错对晶界的碰撞和发射使晶界局部转变为原子结构更加无序的激活态，并引起局部应力集中。用氢原子分离的GB的活化可以极大地促进GB的脱粘。我们表明，这里提出的氢脆模型可以更好地解释许多实验观察。
2018-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the hydrogen bond
最近的X射线康普顿散射实验在冰提供了有用的信息之间的相互作用的H $_2$ O单体的量子性质。氢键的特征在于一定量的电荷转移，这可以在康普顿实验中确定。我们使用从头计算方法研究了H $_2$ O结构中的氢键，计算了三种不同体系（水二聚体、含12个水分子的团簇和冰晶）的康普顿分布和相关量.我们将展示如何提取估计的电荷转移的康普顿配置文件。
2002-10-15 cond-mat.mtrl-sci
To crack, or not to crack: How hydrogen favors crack propagation in iron at the atomic scale
Zernike Institute for Advanced Materials, Faculty of Science and Engineering, University of Groningen（格罗宁根大学科学工程学院泽尔尼克高级材料研究所）；Engineering and Technology Institute Groningen (ENTEG), Faculty of Science and Engineering, University of Groningen（格罗宁根大学科学工程学院工程与技术研究所）
本研究通过分子动力学模拟揭示氢在铁中促进裂纹扩展的机制，发现氢扩散和表面能变化是导致脆化的关键因素，并提出改进的格里菲斯准则。
2025-12-14 cond-mat.mtrl-sci
The fate of water in hydrogen-based iron oxide reduction
气固反应是许多催化和氧化还原过程的基石，这些过程将支撑能源和可持续性转型。氢基氧化铁还原的具体案例是使全球钢铁行业实现无化石能源的基础，这是一个重要目标，因为铁生产是最大的单一工业二氧化碳排放源。我们对气固反应的认识不仅受到最先进技术的限制，这些技术可以深入研究反应固体的结构和化学细节，而且我们仍然错过了一个重要的反应伙伴，它定义了气相反应的热力学和动力学：气体分子。本文利用低温原子探针层析成像技术的最新进展，研究了700°C下氘气直接还原氧化铁时，铁-氧化铁界面上气相重水的准原位演化过程。这一发现为氢基还原FeO过程中形成的水的形成动力学和位置提供了新的见解，以及它与正在进行的氧化还原反应的相互作用。
2023-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Iron under Earth's core conditions: Liquid-state thermodynamics and high-pressure melting curve
基于密度泛函理论的{ \em Ab initio}方法在投影增广波的实现下被用来计算与地核相关的高压高温下液态铁的自由能和一系列其他热力学性质。{ \em ab initio}自由能通过使用热力学积分计算从简单参考系到{ \em ab initio}系统的自由能变化而获得，热平均值通过{ \em ab initio}分子动力学模拟计算。参考系由以前工作中使用的反幂对势模型组成。将液态自由能与先前使用相同的{ \em ab initio}技术计算的六方密堆积Fe的自由能相结合，以获得熔化曲线和熔化的体积和熵。计算的熔化性能与实验测量和其他最近的{ \em从头计算}预测的比较。实验理论的比较，也提出了固体和液体Hugoniot曲线交叉的熔化线的压力，以及声速和Grüneisen参数沿Hugoniot。根据实验数据，与常用的高压/高温Fe的状态方程进行了额外的比较。
2001-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Towards the ab initio based theory of the phase transformations in iron and steel
尽管出现了许多新材料，铁基合金和钢继续在现代技术中发挥重要作用。钢的性质由其结构状态（铁素体、铁素体、珠光体、贝氏体、马氏体及其组合）决定，所述结构状态在热处理下由于剪切晶格重构“γ”（fcc）->“α”（bcc）和碳扩散再分布而形成。我们提出了一个审查的最新进展，在发展中的定量理论的相变和微观结构的形成，是基于从头参数化的Ginzburg-Landau自由能泛函。计算机模拟的结果描述了在冷却条件下从铁素体（“α”相的成核和扩散控制的生长）到马氏体（剪切晶格不稳定性“γ”->“α”）的转变方案的规律性变化。结果表明，短程磁序随温度的降低而增加是导致相变情景变化的关键因素。相场建模的框架中讨论的方法演示了典型的转换模式。
2017-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of helium and hydrogen interactions in $α$-Fe
密度泛函理论（DFT）计算表明，铁中的氢和氦之间存在弱相互作用，与以前的报道相反，氢在氦中的强捕获。He和H占据低电子密度区域（如空位）的强烈偏好解释了这种差异，空位-He和空位-H结合力隐藏了He和H之间的排斥相互作用。此外，基于DFT计算的V $_n$ He $_m$ H $_p$团簇能量的速率理论模拟预测，正如在一些实验中观察到的那样，可以预期在辐照下铁中H和He之间的协同效应。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Diffusion and Trapping in α-Iron: The Role of Quantum and Anharmonic Fluctuations
考虑到质子的量子涨落以及晶格振动和氢跳跃的非谐性，我们研究了磁性α-铁中氢间隙原子的热力学和动力学.我们表明，氢在体心立方铁晶格中的扩散系数偏离强烈的阿克瑞斯行为在室温及以下。我们比较了量子过渡态理论，明确的环聚合物分子动力学在计算扩散率，我们发现，声子的作用是抑制，而不是增强，扩散率在中间温度下，通常的极化子图片的跳跃。然后，我们解决了捕获的氢作为一个原型的晶格缺陷的空缺。通过思想实验中的一系列步骤，每个步骤都涉及热力学积分，我们能够将质子与缺陷的结合自由能分成谐波和非谐波，经典和量子贡献。我们发现，约30%的典型的结合自由能的氢在铁的晶格缺陷占有限的温度效应，其中约一半来自量子质子波动。这对于热脱附和渗透实验与标准电子结构理论之间的比较具有巨大的意义。对于μ子自旋共振实验的解释，其影响甚至更大。
2018-03-01 cond-mat.mtrl-sci
The effect of Hydrogen atom on the Screw Dislocation Mobility in BCC Iron: A First-Principles Study
利用第一性原理计算研究了氢对体心立方（bcc）铁中螺位错运动的影响，结果表明，在一定的温度范围内，螺位错运动速度会增加.通过对有限尺寸效应的仔细估计，计算了不同氢位置和位错组态下螺位错与氢原子的相互作用能，并估算了氢原子与稳定螺位错组态的最强结合能为$256\pm32$ meV.这些结果被纳入一个线张力模型的弯曲位错线阐明氢的位错迁移过程中的效果。氢的软化和硬化效应，所造成的扭结形核焓和扭结捕获，分别进行了评估。预测了在较低的临界温度下软化和硬化行为之间的明显转变，这与实验观察定性一致。
2013-08-16 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen-enhanced local plasticity in aluminum: an ab initio study
用Peierls-Nabarro模型研究了含氢和不含氢杂质的铝的位错核性质。我们发现，H不仅有利于位错发射从裂纹尖端，但也大大提高位错的流动性，导致宏观软化和减薄的材料前面的裂纹尖端。我们观察到H和位错核之间的强结合，结合能取决于位错的字符。这种依赖性可以通过抑制位错的交叉滑移和发展滑移平面性直接影响Al的力学性能。
2001-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Quantum and ab initio Molecular Dynamics of the Dissociative Adsorption of Hydrogen on Pd(100)
用从头算量子动力学和从头算分子动力学方法研究了氢在Pd（100）表面的解离吸附。将所有氢自由度视为动力学坐标意味着高维数，并且需要数千个轨迹的统计平均值。一个有效和准确的治疗，这样广泛的统计，实现在两个步骤：在第一步中，我们评估的从头算势能面（PES），并确定一个分析表示。然后，在一个独立的第二步动力学计算上的PES的解析表示进行。因此，解离动力学的研究没有任何重要的假设，除了波恩-奥本海默近似，无论如何采用时，密度泛函理论计算进行。从头算分子动力学进行了比较，详细的量子动力学计算完全相同的从头算PES。讨论了粘滞几率随动能变化时的量子振荡现象。它们对初始条件的对称性非常敏感。在低动能时，粘附主要受转向效应的影响，这一点用经典轨迹加以说明。转向效应取决于分子的动能，而不取决于分子的质量。零点效应导致量子和经典计算的粘附概率之间的强烈差异。粘附概率的入射角的依赖关系进行了分析，它被发现是在良好的协议与实验数据。结果表明，结合高维动力学计算的势能面的确定，其中考虑到所有相关的自由度，导致氢在过渡金属表面的解离动力学的详细了解。
1997-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of impurity ferromagnetism in the Pd1-xFex alloys: concentration and position dependence
我们提出的从头计算结果的结构和磁性的Pd基质注入Fe溶质原子在不同的浓度。通过密度泛函理论，我们证实了当杂质含量超过3at.%时，铁杂质能使Pd原子产生明显的初始磁化。此外，我们证明了所施加的磁化强度取决于杂质在基质中的位置，特别是，有一个最大的磁化均匀分布的铁杂质。
2021-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of beryllium-decorated fullerenes for hydrogen storage
我们发现纳米结构材料上的铍原子与H2分子生成一种类似Kubas的二氢络合物[H. Lee等人arXiv：1002.2247vl（2010）]。在这里，我们调查的可行性Be修饰的富勒烯储氢从头计算。我们发现，聚集的原始富勒烯上的Be原子是积极的首选，导致在解离的二氢。相比之下，对于硼（B）掺杂的富勒烯，Be原子更倾向于单独连接到富勒烯的B位点，并且最多一个H2分子以二氢的形式结合到每个Be原子，结合能为约0.3 eV。我们的研究结果表明，个别分散的Be修饰的B掺杂富勒烯可以作为一个室温储氢介质。
2010-03-23 cond-mat.mtrl-sci
Quantum rate theory of the trapping of hydrogen and deuterium by a vacancy in iron
我们应用量子速率理论来计算过渡率的氢或氘原子逃逸到一个邻近的亚稳站点的铁空位陷阱。我们确定过渡率和相应的活化能在很宽的温度范围内，涵盖量子和经典为主的制度。我们发现量子效应导致跃迁速率活化能的增加和过渡态分界面的非常显著的再交叉。由于量子过渡态理论对质子转移速率的估计过高，超过了一个数量级，而对氘核转移速率的估计则过高了两倍。
2014-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen in $α$-iron: stress and diffusion
第一性原理密度泛函理论已被用来研究平衡几何形状，总能量，和扩散势垒的H作为间隙杂质吸收在$α$ -Fe。氢吸收时的内部应变/应力是理解优选吸收位点和扩散的关键因素。对于高浓度，H吸收附近的八面体网站有利于一个大的四面体畸变的BCC晶格。对于低浓度，H在四面体位点附近吸收，使存储在附近细胞上的弹性能量最小化。扩散路径也取决于浓度状态;氢在扭曲的BCT晶格中的扩散速度约为10倍。几个GPa的外部应力使势垒改变$\approx$ 10%，扩散速率改变$\approx$ 30%。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Diffusion in Silicon - An ab initio Study of Hydrogen Kinetic Properties in Silicon
本文采用密度泛函理论计算了硅中氢缺陷的迁移和分解势垒等动力学性质。我们研究了以下缺陷：H原子（H）和离子（H+，H-），氢分子（H2）和氢络合物（H2*）。结果表明，主要的迁移物种是H离子，其电荷无关的迁移势垒为0.46 eV，与实验值[1]非常吻合。在较高的温度下，H2和H2* 分别以1.2和1.5 eV的势垒分解，而H2的迁移势垒为2.2 eV。因此，我们表明，与先前实验暗示的相反[2，3]，在硅中，氢分子不参与通过扩散的氢传输。1. A. Van Wieringen和N. Warmoltz，Physica 22，849（1956）. 2. S.拉奥，S。K. Dianjin，G. Lupke，N. H. Tolk和L. C. Feldman，Physical Review B 75，6（2007）. 3. N. Escherichiata，A. Kasuya和M. Suezawa，Physica B 308，1125（2001）.
2011-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Multiscale modeling of hydrogen diffusion in iron considering the effect of dislocations
Universidad Politécnica de Madrid（马德里理工大学）；IMDEA Materials Institute（IMDEA材料研究所）
本研究通过多尺度方法分析铁中氢扩散，考虑位错对扩散张量的影响，揭示位错通过微应力降低扩散率并破坏各向同性。
2025-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of H2 in Li-doped carbon nanotube systems
由于其独特的结构，已经提出碳纳米管绳可以很好地提供用于储存分子氢的理想容器。实际上，在掺杂的Li和其它碱金属体系中存在增强的氢吸收的一些实验证据[Chen等人，Science 285，91（1999）]。因此，我们已经解决了这个问题的储氢锂掺杂的石墨和碳纳米管系统的理论与从头计算模拟。我们的研究结果没有发现证据，这种增强存储，基于诱导的结构变化。此外，我们还研究了氢进入纳米管内部的扩散障碍，在存在和不存在拓扑缺陷。即使使纳米管内部可接近，氢吸收仍然适度，即，小于3.5重量%。因此，机械或化学处理纳米管不太可能导致储氢量大幅增加。
2006-08-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of iron-hydrogen reactions in silicon
控制硅材料被铁，特别是溶解的间隙铁（Fe $_{\mathrm{i}}$）污染是一个长期存在的问题，具有最近的发展和几个公开的问题。其中，我们有一个问题，氢是否可以帮助铁的扩散，或者是否可以产生大量的替代铁（Fe $_{\mathrm{s}}$）。使用密度泛函计算，我们探索的结构，形成能，结合能，迁移，和几个FeH复合物在Si中的电子能级。我们发现，弱结合的Fe $_{\mathrm{i}}$ H对的迁移势垒接近孤立的Fe $_{\mathrm{i}}$，施主能级为$E_{\mathrm{v}}+0.5$ ~eV。相反，Fe $_{\mathrm{i}}$ H $_{2}(0/+)$估计为$E_{\mathrm{v}}+0.33$ ~eV。这些结果表明，在$E_{\mathrm{v}}+0.32$ ~eV的空穴陷阱测量电容测量应分配给Fe $_{\mathrm{i}}$ H $_{2}$。Fe $_{\mathrm{s}}$ H相关配合物仅显示深受主活性，并且预期对$p$型Si中的少数载流子寿命几乎没有影响。对于$n$型硅，可以得出相反的结论.我们发现，虽然在H-自由材料Fe $_{\mathrm{i}}$缺陷具有较低的形成能量比Fe $_{\mathrm{s}}$，在氢化样品Fe $_{\mathrm{s}}$相关的缺陷变得相当稳定。这将解释归因于氢化Si中Fe $_{\math…
2018-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of hydrogen-bonded ferroelectrics: collective tunneling and the origin of geometrical isotope effects
采用考虑核量子效应的从头算方法研究了典型的氢键反铁电晶体方酸的有序-无序转变。我们的模拟再现了氘化后观察到的>100 K的转变温度差异，以及在晶体内分子间分离上观察到的强几何同位素效应。我们发现，集体转移质子沿氢键链-促进量子力学隧道-是至关重要的有序-无序过渡和几何同位素效应。这揭示了同位素效应的起源和隧道效应在方酸中的重要性，并可能扩展到其他氢键铁电体。
2013-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio melting temperatures of bcc and hcp iron under the Earth's inner core condition
关于地球内核条件下铁的稳定相存在着长期的争论。由于内核边界处的固液共存，固相的热力学稳定性与其熔化温度直接相关，这仍然存在很大的不确定性。在本研究中，我们利用一个半经验势拟合到高温从头算数据进行热力学积分从经典系统描述的潜力从头算系统。该方法为热力学积分提供了一条平滑的路径，并显著降低了有限尺寸效应引起的不确定性。结果表明，在铁的内核条件下，hcp相是纯铁的稳定相，而在熔化温度附近，hcp相和bcc相的自由能差很小，约为10 s meV/atom.
2023-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Understanding the Influence of Hydrogen on BCC Iron Grain Boundaries using the Kinetic Activation Relaxation technique (k-ART)
本文利用k-ART方法研究氢对BCC铁中Σ37和Σ3晶界的影响，发现氢在晶界处扩散更慢，且氢饱和晶界会稳定晶界并平滑能量势垒面，为氢相关材料设计提供见解。
2024-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Chemo-Mechanical Phase-Field Modeling of Iron Oxide Reduction with Hydrogen
用碳载体还原铁矿石是该行业最大的温室气体排放源之一，促使全球活动以氢基直接还原（HyDR）取代焦炭基高炉还原。氢还原铁氧化物已在实验和理论上进行了广泛的研究。该过程包括多种类型的化学反应、固态和缺陷介导的扩散（通过氧和氢物种）、几种相变以及大量体积收缩和机械应力积累。本文建立了化学-机械耦合相场（PF）模型，探讨了相变、化学反应、组分扩散、大弹塑性形变和微观结构演化之间的相互作用。该模型的能量本构关系是基于系统的自由能，这是校准的热力学数据库的帮助下。该模型已首次应用于经典的核-壳（方铁矿-铁）结构。模拟结果表明，从方铁矿到α-铁的相变可以导致高应力和快速减速的反应动力学。机械应力可以向系统贡献弹性能量，使得相变困难。因此，观察到缓慢的反应动力学和低金属化。然而，如果应力变得相对较高，则可以将自由能的形状从双阱情况转移到单阱情况，并加速转变。该模型已被进一步应用于模拟一个实际的氧化铁试样，其复杂的微观结构，其特征在于电子显微镜。模拟结果表明，在微观结构中的孤立的孔隙充满水蒸气在还原过程中，影响当地的反应气氛和动力学的效果。
2021-11-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation on the experimental observation of metallic hydrogen
本文用\emph{ab initio}方法对氢在$\sim$ 500 GPa下的光谱进行了理论研究。在C2/c-24、Cmca-12、Cmca-4和I41/amd四种最具竞争力的结构中，只有I41/amd原子相能较好地解释最近的实验结果，而电子-声子相互作用（EPIs）起着至关重要的作用。由于晶格振动的非谐效应（AHEs）是不可忽略的，但不足以解释实验观察到的反射率的温度依赖性。在2 eV处反射率的下降不是由于金刚石的带隙减小或带间等离子体激元引起的，而很可能是由于金刚石中的缺陷吸收。这些结果为近期实验实现金属氢提供了理论支持。强的EPI和不可忽略的AHE也强调了在未来的研究中对电子和原子核进行量子处理的必要性。
2018-05-04 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen segregation around a straight screw dislocation in bcc iron
Laboratoire des Sciences de l’Ingénieur pour l’Environnement (LaSIE) - UMR CNRS 7356（环境工程科学实验室）；Laboratoire des Sciences des Procédés et des Matériaux (LSPM) - UPR 3407（工艺与材料科学实验室）
通过神经网络势分子模拟和热力学框架，量化了bcc铁中螺位错核心结构、位点类型和浓度对氢结合能的影响，揭示了易核心构型在解释实验氢溶解度极限中的关键作用。
2026-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Ag and N acceptors in ZnO: ab initio study of acceptor pairing, doping efficiency, and the role of hydrogen
研究了Ag和N浅受主分别替代阳离子和阴离子掺杂ZnO的效率。第一性原理计算表明，最近邻Ag-N对和N-Ag-N三角形的形成趋势很强。受主的结合源于掺杂剂之间准分子键的形成，在半导体中具有普遍性。这种配对增加了杂质的能级，从而降低了掺杂效率。在供体存在的情况下，配对较弱甚至被禁止。然而，氢具有与Ag和N形成团簇的倾向，这有利于Ag-N聚集并降低此类络合物的受体水平。
2011-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Recycling End-of-life Polycarbonate in Steelmaking; $\textit{Ab Initio}$ Study of Carbon Dissolution in Molten Iron
作为碳源的化石燃料的稀缺性促使炼钢工业寻找新的碳源，例如报废聚合物产品。使用$\textit{ab initio}$分子动力学模拟，我们表明，41%的聚碳酸酯的碳含量很容易溶解在铁水的界面在$T$ = 1823 K，这是相当于石墨与$\sim$ 58%的碳含量溶解。更重要的是，我们证明了聚碳酸酯的氢含量不溶于铁水，而是以气态形式逸出。因此，废聚碳酸酯构成炼钢的可行碳源。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Hydrogen in $α$ iron: modification of elastic properties and solubility in strain fields
采用\textit{ab initio}密度泛函理论研究了间隙氢对$α$ -Fe弹性性能的影响.我们发现，虽然整体强度性能降低H，效果主要是由于产生的局部体积膨胀。我们使用这些浓度依赖的弹性模量模型的均匀应变场对H的溶解度的影响，并作出外推的H-溶解度在空间变化的应变场的现实位错。我们发现，H被强烈捕获的位错的边缘和螺旋品种，导致一个显着的增加，在当地的H浓度附近的位错核心。的应变依赖性的解决方案的能量导致的H附近的位错核心的积累，以及我们的计算预测的弹性模量的减少，是一致的与许多实验研究表明，H附近的位错的捕获起着重要的作用，在铁和钢的脆化。
2012-09-13 cond-mat.mtrl-sci
A Laboratory Study of the Reduction of Iron Oxides by Hydrogen
为了减少钢铁工业，特别是炼铁工业的温室气体排放，正在考虑使用氢气代替一氧化碳作为还原气体生产DRI（直接还原铁）。在这种情况下，纯赤铁矿的还原氢进行了研究，在实验室规模，改变实验条件，并观察反应的速度和过程。所有的还原实验都在热天平中进行，并使用了补充表征方法，如扫描和透射电子显微镜，X射线衍射和穆斯堡尔谱。在550-900 ℃范围内升高温度的影响是加速反应;与一些文献结论相反，没有观察到减缓。一系列实验包括在完全转化之前中断运行，从而能够表征部分还原的样品。解释证实发生了三个连续的，而独立的还原步骤，通过磁铁矿和浮氏体铁，并说明了一个清晰的结构演化的样品。最后，通过比较常规粉末、纳米粉末和烧结样品，揭示了样品类型的影响。常规粉末被证明是最具反应性的，尽管其较大的晶粒尺寸，由于更多孔的最终结构。
2008-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of hydrogen bonding and electronic structure of high-pressure phases of ice
我们报道了在大的高压范围内对冰的氢键、几何结构、电子结构和晶格动力学的详细的从头计算研究，包括冰X相（55- 380 GPa），以前理论上提出的高压相冰XIIIM（参考文献10）。1-2)（380 GPa）、冰XV（我们从冰XIIIM衍生出的新结构）（300- 380 GPa），以及常压低温相冰XI。与其它材料不同的是，在55 ~ 290 GPa范围内，冰X的禁带宽度随压力线性增加，电子态密度（DOS）表明，相对于费米能级，价带有红移的趋势，而导带有蓝移的趋势.这一现象被解释为高压引起的氢氧之间s-p电荷转移的变化。发现冰X存在于75 ~ 290 GPa的压力范围内。在300 GPa以上，发现了一种新的氢键结构，即冰XV，其中50%的氢原子位于O-H-O键的对称位置，另一半不对称。揭示了氢键对称性破缺的物理机制。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen modes in KH$_2$PO$_4$ under pressure from ab initio calculation and inelastic neutron scattering
本研究通过从头计算与INS实验对比KDP中OH振动模式随压力的变化，发现声子三重态主要源于弯曲模式的组合与泛音，而非伸缩模式，该结论或适用于其他氢键材料。
2025-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Local Electronic Structure of Interstitial Hydrogen in Iron Disulfide
化合物半导体FeS $_2$（自然为$n$型）中间隙氢的电子结构由μ子研究推断。注入的μ子（μ，一种伪氢）形成电子上不同的缺陷中心，这些缺陷中心通过超精细参数（$ω_{\rm hf}$）来识别。大量的证据表明，一个μ介子位于一个铁角四面体的中心，具有几乎各向同性的$ω_{\rm hf}$（Mu $_{\rm p}$），另一个以抗磁态存在（Mu $_{\rm d}$，$ω_{\rm hf}\simeq 0$）。它们对热搅动的响应表明Mu $_{\rm d}$中心伴随着由有效质量模型理解的浅能级（施主或受主），而Mu $_{\rm p}$中心的电子结构比Mu $_{\rm d}$更远离主体，形成更深的施主能级。这些观察结果表明，间隙氢也作为一个电子活性杂质在FeS $_2$。本文还在前人报道的FeS $_2$中氢扩散的基础上，讨论了Mu $_{\rm p}$的快速扩散导致形成复合缺陷态（Mu $^*_{\rm d}$，$T\le 100$ K）或运动窄化态（Mu $^*_{\rm p}$，$T\ge 150$ K）的可能性。
2018-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio approach for thermodynamic surface phases with full consideration of anharmonic effects -- the example of hydrogen at Si(100)
反应环境中表面结构的可靠描述对于理解材料功能至关重要。本文提出了一种复制交换巨正则系综分子动力学（REGC-MD）的第一性原理理论，并将其应用于评价反应气相环境中表面的相平衡。我们确定了不同的表面相和定位相边界，包括三重和临界点。通过解决与氢气气氛接触的Si（100）表面的未决问题来证明该方法。在300 ~ 1 000 K温度范围内，我们发现了25种不同的热稳定表面相，并给出了微观描述。大多数已确定的阶段，包括一些有序-无序相变，尚未被实验观察到。的REGC-MD衍生的相图显示出显着的，定性的差异，由国家的最先进的“从头算原子热力学”的方法的描述。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci
The influence of oxygen and hydrogen adsorption on the magnetic structure of the ultrathin iron film on the Ir(001) surface
本文用从头算方法详细研究了Ir（001）表面吸附氧和氢的Fe单层膜的电子结构和磁序。结果进行了比较干净的Fe/Ir（001）系统，最近深入的研究表明，一个反铁磁秩序和复杂的磁性结构的强烈趋势。氧覆盖层的吸附显著增加了Fe层和Ir衬底之间的层间距离，而氢的影响要弱得多。我们发现，氧（和氢）的吸附导致的p（2 $\times $ 1）反铁磁顺序的Fe时刻，这也是支持的调查的基础上无序的本地矩状态。模拟的扫描隧道图像使用简单的Tersoff-Hamann模型暗示，建议的p（2 $\times $ 1）反铁磁秩序，甚至可以检测到非磁性提示。
2013-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Influence of microstructure and atomic-scale chemistry on iron ore reduction with hydrogen at 700°C
钢铁年产量为18.5亿吨，在产量和环境影响方面是最重要的材料类别。虽然钢铁是可持续发展的推动者，例如通过轻量化设计，磁性设备和高效涡轮机，但其主要生产并非如此。3000年来，人们一直用碳从矿石中还原铁。今天，每吨钢产生2.1吨二氧化碳，占全球制造业二氧化碳排放量的30%，相当于全球二氧化碳排放量的6.5%。这些数字使钢铁制造成为最大的单一工业温室气体排放源。设想的未来工业路线，以减少这些二氧化碳排放的目标绿色氢作为还原剂。虽然该反应已经研究了几十年，但其动力学还没有得到很好的理解，特别是在浮氏体还原步骤期间，其比赤铁矿还原明显慢。该反应的许多限速因素由矿石的微结构和纳米结构以及局部化学组成。它们的量化允许知识驱动的矿石制备和工艺优化，使铁矿石的氢基还原在商业上可行，从而实现所需的大规模二氧化碳减排，以缓解全球变暖。在这里，我们报告了一个多尺度的结构和组成分析的铁还原赤铁矿与纯H2，达到近原子尺度。
2021-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Hierarchical nature of hydrogen-based direct reduction of iron oxides
无化石燃料炼铁对于减少钢铁行业的大量人为二氧化碳排放是必不可少的。氢基直接还原（HyDR）是最具吸引力的绿色炼铁解决方案之一，具有高度的技术成熟度。控制这一过程的基本机制的特征在于几种化学（相变）、物理（传输）和机械（应力）现象的复杂相互作用。它们的相互作用导致了丰富的微观结构，其特征在于在长度上跨越几个数量级的缺陷的层次结构，包括空位、位错、内部界面和以裂纹和孔的形式的自由表面。这些缺陷都可以作为反应，成核和扩散的网站，塑造整体还原动力学。缺乏对这些动态演变的纳米/微观结构特征的作用和相互作用的清晰理解。更好地了解这些影响可以改善更有效的HyDR方法的基于微观结构的设计，对钢铁行业迫切需要的脱碳具有潜在的重大影响。
2022-01-29 cond-mat.mtrl-sci
A high-throughput ab initio study of elemental segregation and cohesion at ferritic-iron grain boundaries
该研究利用 DFT 高通量计算评估周期表元素在六种铁素体铁晶界上的偏析能与结合效应，并结合键级方法和 Rice-Wang 理论建立元素图谱。
2025-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Phonon Spectra in the Parent Superconducting Iron-tuned Telluride Fe$_{1+x}$Te from Inelastic Neutron Scattering and Ab Initio Calculations
本文报道了用中子飞行时间技术测量两种不同x含量（x $\leq$ 0.11）的铁调硫族化合物Fe $_{1+x}$ Te的声子谱的非弹性中子散射结果。热中子能谱法可以在2、40和120 K的扩展Q范围内收集低温斯托克斯能谱，因此涵盖了磁性单斜相和顺磁四斜相。而冷中子允许在140、220和300 K测量高分辨率的反斯托克斯光谱，从而覆盖四氢呋喃相。我们的研究结果证明了自旋-声子耦合行为对所观察到的明显的温度依赖性变化的斯托克斯光谱在整个过渡温度。在另一方面，反斯托克斯光谱揭示了一个明显的硬化的低能量，声学区域，声子谱，加热时，表示一个强大的非谐性和微妙的依赖声子的结构演化内的tetraquinone相。实验结果是伴随着从头计算的声子谱的tetrahn-stokes化学计量相的高分辨率的反斯托克斯光谱的比较。计算包括不同的密度泛函方法。自旋极化和范德华相互作用，被考虑或忽略，单独或相伴，以研究它们各自对晶格动力学描述的影响。我们的研究结果表明，包括范德华相互作用对声子动力学只有轻微的影响，但是，声子谱更好地描述时，自旋极化，在合作的方式与范德华相互作用。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Correlating Chemical Reaction and Mass Transport in Hydrogen-based Direct Reduction of Iron Oxide
本研究通过原位X射线散射与显微成像，直接测量10纳米磁铁矿颗粒在H2还原中FeO生成/消耗与团聚的关联，揭示初始反应各向异性及烧结后各向同性，为多尺度铁矿石还原模型提供关键实验依据。
2023-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Self-foaming, Sintering-resistant Iron-Tungsten Powders Enable High-Cycle Thermochemical Hydrogen Storage
Northwestern University（西北大学）；The Hong Kong University of Science and Technology (Guangzhou)（香港科技大学（广州））
铁钨粉通过自发泡和抗烧结机制实现高循环热化学氢储存，可稳定储存42g H2并保持96%容量利用率。
2026-02-26 cond-mat.mtrl-sci
A fully quantum mechanical calculation of the diffusivity of hydrogen in iron using the tight binding approximation and path integral theory
我们提出的计算的自由能垒和扩散系数作为温度的函数的氢在bcc-Fe中的扩散。这是一个完全量子力学的方法，因为总能量景观计算使用一个新的自洽的，可转移的紧束缚模型的磁性铁中的间隙杂质。此外，氢原子核的量子力学处理，我们在这里比较两种方法在文献中都基于费曼路径积分制定的统计力学。我们发现，量子过渡态理论，允许更大的自由质子探索相空间给出的结果与实验更好的协议比替代的是基于固定质心计算的自由能垒。我们还发现，最近的质心分子动力学（CMD）计算的扩散率，采用经典的原子间势，而不是我们的量子力学紧束缚理论相比，结果更好的协议。特别是，我们首先发现，量子效应持续到更高的温度比以前认为的，相反，低温扩散率是小于CMD计算预测和大于经典过渡态理论预测。这将对未来氢捕获和扩散的建模和模拟产生影响。
2013-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Investigation Of Phosphorus And Hydrogen Co-segregation And Embrittlement In α-fe Twin Boundaries
我们提出了一个新的统计物理模型来研究溶质在晶界的平衡偏聚和由此产生的脆化效应。该低温膨胀模型具有通用性和有效性，其参数可以通过原子计算得到。它可以考虑到多个物种，多个偏析网站与不同的偏析自由能，帐户的组态熵，晶粒半径和网站之间的竞争溶质。作为一个例子，该模型被应用到研究的磷和氢共偏析在$\Sigma3$ $109.5°[0\bar{1}1]\{111\}$孪晶界在$α$-Fe，使用能量参数从密度泛函理论计算。我们表明，P-H相互作用可能会导致增加P偏析在晶界，并导致额外的脆化相比，P和H被单独考虑的情况下。
2019-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Green steel at its crossroads: hybrid hydrogen-based reduction of iron ores
钢铁和炼钢产生了全球约7%的二氧化碳排放量，这是由于使用碳来还原铁矿石。用氢代替碳作为还原剂提供了减少排放的途径。然而，使用可再生能源生产氢气仍然是一个瓶颈，因为要使每年18亿吨的粗钢产量可持续发展，每年至少需要约9700万吨绿色氢气。使炼铁行业更具可持续性的另一个基本方面在于绿色氢气和能源的最佳利用，从而减少成本高昂的过程中氢气回收工作。因此，我们在这里展示了如何通过两种技术的知识组合来显着提高铁矿石还原过程中的氢气和能源消耗效率：在低温下通过固态直接还原（DR）将矿石部分还原到动力学定义的程度，随后在还原等离子体下将其熔化并完全转化为铁（即通过氢等离子体还原，HPR）。结果表明，这两种技术之间的最佳过渡点发生在它们的氢利用效率相等的地方。我们发现，经由DR通过磁铁矿将赤铁矿还原成方铁矿是清洁且有效的，但是当铁在铁矿石球团的最外层形成时，其变得缓慢且低效。相反，HPR开始暴力和不稳定的电弧离域，但顺利和有效地处理半还原氧化物时。我们进行了混合还原实验，通过在700°C下通过DR将赤铁矿球团部分还原至38%的整体还原（使用标准热重分析系统），随后将它们转移至HPR，在电弧熔炼炉中用Ar-10%H2的气体混合物进行，以实现转化为液态铁。
2022-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ab initio study on the effects of transition metal doping of Mg2NiH4
Mg_2NiH_4是一种具有快速放氢动力学的储氢材料。但其放氢焓太大，不适合实际应用。本文采用第一性原理密度泛函理论计算方法研究了过渡金属掺杂的影响。我们发现，氢的脱附焓可以降低约0.1 eV/H2，如果八分之一的Ni原子被Cu或Fe取代。然而，用Co原子取代Ni增加了氢解吸焓。我们研究了掺杂剂在氢化和脱氢相中的热力学稳定性。用Co或Cu掺杂导致边缘稳定的化合物，而用Fe掺杂导致不稳定的化合物。Mg 2NiH 4的光学响应也受到掺杂的显著影响。Mg 2NiH 4中的光学带隙为约1.7 eV。掺杂Co、Fe或Cu导致杂质带，其使光学带隙减小高达0.5eV。
2007-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Amphoteric behavior of hydrogen (H+1and H-1) in complex hydrides from van der Waals interaction included ab-initio calculation
为了确定潜在的贮氢材料，全世界的注意力都集中在具有高重量和体积容量的储氢材料上。氢是一种独特的元素，根据化学环境，在固体中具有正、负或中性氧化态。如果可以找到其中氢在相同的结构框架内以负和正氧化态存在的贮氢材料，则可以容纳具有高体积密度的氢。因此，从根本上和技术上都很重要，以确定化合物中的氢是两性的性质，并了解其来源的必要标准。环三硼氮烷和十二氢-闭合-十二硼酸二铵的实验结构分析暗示在相同结构内存在具有阴离子和阳离子行为的氢。为了理解范德华（vdW）相互作用对结构参数的作用，我们考虑了12种不同的vdW校正泛函，发现optPBE-vdW泛函可靠地预测了平衡结构参数，准确度小于0.009%。因此，optPBE-vdW泛函被用来计算电荷密度，电子局域化函数，总的以及部分的状态密度，Bader和Born有效电荷等，我们已经观察到，氢是呈现两性行为与H靠近B在负电荷状态和相邻的N是在正电荷状态。
2019-02-13 cond-mat.mtrl-sci
