Observation of Active Sites for Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen-doped Multilayer Graphene
氮掺杂石墨烯在氧还原反应（ORR）中的活性位点和催化机理已经被广泛研究，但仍然没有定论，部分原因是缺乏可以检测活性位点的实验方法。在这份报告中提出，氮掺杂石墨烯上的活性位点可以通过检查其化学组成变化之前和之后的ORR来确定。基于同步加速器的X射线光电子能谱学分析的三个氮掺杂的多层石墨烯样品显示，氧还原中间体OH（ads），它应该化学连接到活性位点保持在邻近的吡啶氮的碳原子上的ORR后。此外，ORR后大量的OH（ads）连接对应于高催化效率，反之亦然。这些指出，靠近吡啶氮的碳原子是不同的氮掺杂配置中的主要活性位点。
2014-10-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles insights into the atomic structure of carbon-nitrogen-oxygen complex color centers in silicon
National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；International Center for Young Scientists, National Institute for Materials Science（物质材料研究机构青年科学家国际中心）
研究通过从头原理计算揭示硅中N线系列色心的原子结构，提出N1中心由邻近碳氮空位构成，并预测更复杂的氧空位缺陷可能对应后续谱线，这些色心与T中心同电荷，提供低能电信频段的替代自旋量子比特。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci
The role of nitrogen related defects in high-k dielectric oxides: Density functional studies
利用从头算密度泛函总能量和分子动力学模拟，研究了不同形式的氮沉积后退火（PDA）对Al2O3作为场效应晶体管（FET）栅介质的电学性质的影响.我们考虑的原子结构和能量的含氮的缺陷，可以在PDA过程中形成的各种N基气氛：N2，N+2，N，NH3，NO，N2O。我们分析了这种缺陷在固定电荷积累，电子捕获和生长的界面SiOx层中的作用。我们发现，氮退火的氧化物导致一个有效的固定原生缺陷，如氧空位和间隙氧离子，这可能会抑制二氧化硅层的生长。任何形式的氮都有效地结合到预先存在的氧空位中，因此可以降低浅电子陷阱的浓度。然而，任何形式的氮都不可能显著减少电介质中的固定电荷。
2004-10-04 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of carbon-related energy levels in GaN: Part II - Complexes formed by carbon and hydrogen, silicon or oxygen
这项工作提出了一个深入的调查组成的复合物的性质的氢，硅或氧与碳，这是主要的无意杂质在未掺杂的GAN。这份手稿是对我们以前关于碳-碳和碳-空位复合物的工作的补充。在广义Kohn-Sham密度泛函理论的框架内，采用Heyd-Scuseria-Ernzerhof混合泛函的第一性原理方法.考虑了不同电荷态的两个H-C、四个Si-C和五个O-C配合物。经过全几何弛豫，得到了形成能、结合能以及热跃迁和光跃迁能级。计算出的能级与实验观察到的碳相关陷阱能级进行了系统的比较。此外，我们计算了所选缺陷复合物的振动频率，并在考虑两种不同情况的低，中，高碳掺杂情况下估计了缺陷浓度，其中电活性缺陷：（a）只有碳和空位，（b）不仅碳和空位，而且氢，硅和氧。我们证实了$\mathrm{C_N}$是GAN中的主要受主。除此之外，大量的$\mathrm{Si_{Ga}-C_N}$复合物以中性形式存在。这种复合物是在未掺杂的$n$型GAN中观察到的未知形式的碳的可能候选者。
2017-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Doubly-charged silicon vacancy center, photochromism, and Si-N complexes in co-doped diamond
我们报告的第一个实验观察到的双电荷缺陷的金刚石，SiV 2-，在硅和氮共掺杂的样品。我们测量光谱特征，我们属性的替代硅在金刚石中，并确定一个硅空位复杂的装饰与最近邻的氮，SiVN，理论计算的支持。含有硅和氮的样品被证明是严重的光致变色，由于SiV 0/-的损失和光学惰性SiV 2-的增益，占主导地位的可见光变化。
2020-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen reduction reactions on pure and nitrogen-doped graphene: a first-principles modeling
基于第一性原理密度泛函理论计算，我们探讨了氧还原反应在原始和氮掺杂石墨烯与不同的氮掺杂量的能量。氧还原的过程比金属催化的反应多一步。计算结果证明，对于轻掺杂石墨烯（约4%的氮）的情况，每个步骤的能垒低于Pt表面上的相同工艺。与金属表面的催化相比，掺杂石墨烯的最大覆盖率较低，并且取决于石墨烯的导电性。讨论了氧负荷和波纹引起的能垒变化。
2011-10-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A high-performance nitrogen-rich ZIF-8-derived Fe-Co-NC electrocatalyst for the oxygen reduction reaction
本研究以ZIF-8为前驱体，通过蒸发-热解法制备了Fe-Co-NC三维多孔电催化剂，其ORR性能媲美商用Pt/C且稳定性更优，为低成本非贵金属ORR催化剂开发提供了新途径。
2024-10-09 cond-mat.mtrl-sci
Spin-dependent recombination involving oxygen-vacancy complexes in silicon
用连续波和脉冲电探测磁共振研究了$γ$辐照的$n$型直拉硅中自旋相关的弛豫和复合过程。两个过程涉及的SL 1中心，中性激发三重态的氧空位复合物，可以被分开的不同的动力学。其中一个过程是激发态SL 1弛豫到氧空位复合物的基态，另一个过程是$^{31}$ P施主和SL 1中心之间形成紧密对的电荷转移，如电检测的电子双共振所示。对于这两个过程中，复合动力学研究与脉冲EDMR技术。我们证明了真正的零场CW和脉冲EDMR自旋1系统的可行性，并使用此来测量SL 1的不同自旋状态的寿命也在消失的外部磁场。
2014-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Ternary inorganic compounds containing carbon, nitrogen, and oxygen at high pressures
三元C_{x} N_{y} O_{z}化合物作为新型高能量密度和超硬材料被积极研究。虽然在环境条件下进行了一些合成工作，但对C_{x} N_{y} O_{z}化合物的高压化学知之甚少。在这项工作中，第一原理可变组成的进化结构预测计算进行的目标是发现新的混合C_{x} N_{y} O_{z}材料在环境和高压条件下。通过对三元变组分晶体材料的系统研究，构建了0 ~ 100 GPa压力范围内的全三元相图。搜索发现了C_{2} N_{2} O晶体，其包含C、N和O原子的扩展共价网络，具有空间群对称性Cmc 2_{1}，并且在10 GPa以上稳定。在研究过程中发现的其他几种新的亚稳态（CO）_{x}-（N）_{y}晶体化合物，包括两种多晶型的C_{2} NO_{2}和两种多晶型的C_{3} N_{2} O_{3}晶体，与聚合的一氧化碳（CO）和氮气相比，在能量上是有利的。预测的新化合物的特征在于它们的拉曼光谱和状态方程。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of Nitrogen Doped Barium Zirconate Using Density Functional Theory
本文利用密度泛函理论研究氮掺杂锆酸钡的结构、电学和光学性质，发现氮掺杂虽降低离子迁移能垒但电导率仍较低，且电导率随氮含量增加而提高。
2024-06-09 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure and oxygen reduction on tunable [Ti(IV)Pc]2+and Ti(II)Pc titanyl-phthalocyanines: A quantum chemical prediction
铂基催化剂的高成本阻碍了聚合物电解质膜燃料电池（PEMFC）的商业化。因此，[Ti（IV）Pc]2+，Ti（II）Pc钛氧基酞菁，和他们定制的周边和轴向配体配合物的电子结构和氧还原能力进行了理论研究，以确定非贵阴极催化剂。我们的研究结果表明，外围取代和未取代的Ti（II）Pc三重态配合物可以自发地还原过氧化物。单重态[Ti（IV）Pc]2+母体配合物具有6.45 eV的势垒。然而，在外围位置的氟取代降低的能量势垒高达0.45 eV。此外，氯取代显示出自发的过氧化物还原的情况下，三胞胎。Ti（II）Pc配合物和单重态氯取代配合物的高催化活性归因于分子氧分子与新型催化剂配合物之间的最佳电荷转移。因此，Ti（II）Pcs和氯取代的单重态配合物被认为是贵Pt基催化剂的PEMFC的潜在替代品。
2017-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen and oxygen transport and reactions during plasma nitridation of zirconium thin films
本文研究锆薄膜在NH3等离子体辅助热氮化中的ZrN生长机制，揭示低温氧化、高温氮氧交换及氧的双向扩散，并提出ZrN/ZrOx/Zr层状模型，证明等离子体可实现完全氮化并显著降氧。
2025-05-12 cond-mat.mtrl-sci
The reconstruction of Ni and Rh (001) surfaces upon Carbon, Nitrogen, or Oxygen adsorption
镍和铑（001）表面显示出类似的-从STM图像-时钟重建时，半个单层的C/Ni，N/Ni或O/Rh被吸附;没有重建观察到，而不是O/Ni。吸附原子位于棋盘$c(2\times 2)$图案的黑色正方形的中心，根据黑色或白色正方形是否发生旋转，两种不同的重建实际上与观察到的STM图像兼容-显示$(2\times 2)p4g$图案。本文采用密度泛函理论对X/Ni（001）和X/Rh（001）表面（X=C，N，O）在半单层覆盖下的结构进行了第一性原理研究。我们的研究结果与所有可用的实验信息一致，并为重建的机制提供了新的线索。我们表明，相同的基板可能会显示不同的重建-或没有重建-吸附不同的原子种类，这取决于确定重建的化学和空间因素的相对重要性。
1998-12-02 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio full potential fully relativistic study of atomic carbon, nitrogen, and oxygen chemisorption on the (111) surface of delta-plutonium
在密度泛函理论的框架下，采用全势能线性缀加平面波加局域基（FP-LAPW+lo）方法研究了碳、氮和氧在δ-钚（111）表面的吸附.所有的吸附原子都倾向于结合在更高配位的中空位点上，C、N和O的化学吸附能分别为6.539 eV、6.714 eV和8.2 eV。在所有情况下，Pu的功函数和表面磁矩在化学吸附后分别增加和减少。利用松饼罐球内部的部分电荷、差分电荷密度分布和局域态密度分析了钚与吸附原子的键相互作用。
2007-10-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Investigation of oxygen-vacancy complexes in diamond by means of \textit{ab initio} calculations
本文通过第一性原理密度泛函理论计算系统研究了金刚石中的氧-空位复合物，发现其高自旋基态排除了作为ST1色心起源的可能性，并表征了一种高自旋亚稳态复合物的磁光性质以供未来实验识别。
2023-04-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Depth, relaxation and temperature dependence of defect complexes in scanning transmission electron microscopy
我们提出了一种新的分析方法，用于扫描透射电子显微镜（STEM）的基础上的Voronoi细胞集成方法，以确定在ZnO中的InZn和VZn缺陷复合物的三维位置。使用最先进的仿真软件和硬件，我们提出了使用模拟图像上的迈克尔逊对比度的计算方法，以确定在实验设置中使用的最佳接收角。缺陷的位置，DFT松弛和冷却的样品到液氮温度的效果进行了研究。DFT松弛被证明是后果，以准确地确定三维位置的缺陷。松弛也被证明有一个显着的影响，在液氮温度下相邻的列。
2019-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen doping of TiO2 photocatalyst forms a second eg state in the Oxygen (1s) NEXAFS pre-edge
在氧的前边缘近边缘的X射线吸收精细结构光谱的单步，气相合成的氮氧化钛光催化剂与20 nm的粒径的密切检查揭示了一个额外的EG共振在VB中，在以前的TiO 2阴离子掺杂的研究中没有注意到。该Ti（3d）-O（2 p）杂化态相对于容易建立的t2 g和eg共振之间的相对光谱权重与光催化分解能力定性地成比例，表明该额外共振对氮氧化钛在可见光波长下的光催化性能负有共同责任。
2011-06-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic structure and magnetism in BeO nanotubes induced by boron, carbon and nitrogen impurities
我们利用从头算方法系统地研究了非磁性sp杂质硼、碳和氮诱导的绝缘非磁性一氧化铍纳米管的电子性质和磁性。我们发现，在这些sp杂质的存在下，取代氧原子，非磁性BeO NTs转变为磁性半导体，其获得由位于BeO管禁带中的（B，C，N）2p态的自旋分裂引起的磁化。杂质的磁矩在0.65至1.60之间变化。相反，当（B，C，N）掺杂剂取代Be原子或存在氧空位时，BeO管的未掺杂状态得以保留。
2008-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Element- and charge-state-resolved ion energies in the cathodic arc plasma from composite AlCr cathodes in argon, nitrogen and oxygen atmospheres
在不同的阴极成分和气体气氛下，测量了使用复合AlCr阴极的阴极电弧等离子体中离子的能量分布函数，作为背景气体压力在0.5至3.5 Pa范围内的函数。最丰富的铝离子是Al $^{+}$，而Cr $^{2+}$离子在Ar和N $_2$和Cr $^{+}$在O $_2$气氛中占主导地位。铝和铬离子的能量分布通常由高能量部分组成，这是由于来自阴极点的膨胀等离子体羽流的加速和在等离子体云中受到碰撞的热化离子。后者的分数随着背景气体压力的增加而增加。原子态氮离子和氧离子显示出与铝离子和铬离子类似的能量分布，而氩离子和分子态氮离子和氧离子在离阴极点更远的地方形成，因此较少受到加速梯度的影响。在O $_2$气氛中，除了带正电荷的金属离子和气体离子外，还观察到带负电荷的氧和含氧离子。所获得的结果是为了提供一个全面的概述的离子能量和电荷状态的电弧等离子体中的AlCr复合阴极在不同的气体气氛，因为这样的等离子体经常被用来沉积薄膜和涂层。
2015-03-24 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Defect energetics of cubic hafnia from quantum Monte Carlo simulations
立方氧化物（HfO $_2$）由于其高介电常数而在电子学中的许多应用中引起极大兴趣。然而，这些应用中的常见缺陷会降低hafina的性能。采用基于密度泛函理论（DFT）和多体扩散蒙特卡罗（DMC）方法的第一性原理计算研究了立方HfO $_2$中氧空位和氮取代的电子性质.我们研究了氧空位的五种不同电荷缺陷态，以及可导致局部磁矩的替位N缺陷。DMC和DFT计算表明，氧空位诱导周围的缺陷强的晶格弛豫。最后，我们比较缺陷形成能，电荷和自旋密度从DMC与使用DFT得到的结果。虽然从DMC得到的形成能比从GGA+U得到的形成能大0.6~ 1.5~eV，但在贫氧条件下，对于最重要的缺陷，中性和带正电的氧空位，以及氮替代缺陷，两者的一致性相当好。我们的工作证实，氮可以起到钝化立方氧化物的作用，用于电子产品。
2019-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Formation and dissociation reactions of complexes involving interstitial carbon and oxygen defects in silicon
我们提出了一个详细的第一性原理的研究，探讨了相关的反应和迁移路径涉及的间隙碳-氧复合物，$\mathrm{C_{i}O_{i}}$和$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$，在硅的形成和解离的构型空间。发现$\mathrm{C_{i}O_{i}}$和$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$的形成/解离机制是通过锚定在晶格上的O-复合物捕获/发射移动$\mathrm{C_{i}}$杂质而发生的。$\mathrm{C_{i}O_{i}}$和$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$解离成较小部分的最低活化能分别为2.3 eV和3.1 eV。第一个与观察到的$\mathrm{C_{i}O_{i}}$的退火温度相容，其发生在约400 $^{\circ}$ ℃，并且低于$\mathrm{O_{i}}$扩散的阈值。后者明显超过了$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$退火的测量活化能（$E_{\mathrm{a}}=2.55$ eV）。我们建议，而不是解离，实际的退火机制涉及的间隙氧的捕获由$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$，从而由$\mathrm{O_{i}}$的迁移势垒（$E_{\mathrm{m}}=2.53$ eV）。该研究还伴随着空穴捕获截面和$\mathrm{C_{i}O_{i}}$和$\mathrm{C_{i}O_{2i}}$的捕获势垒的测量。结合以前报道…
2020-06-02 cond-mat.mtrl-sci
In situ photoemission electron spectroscopy study of nitrogen ion implanted AISI-H13 steel
本文报道了在低氧分压气氛中氢对AISI-H13钢注氮试样组织性能的影响。样品在高真空室中通过使用宽离子束源注入。的H2+/N2+离子组合物的光束的变化和原位研究的表面组成的光电子能谱（XPS）。样品还进行了非原位分析的X射线衍射和扫描电子显微镜（SEM），包括能量色散光谱测量。发现氢具有改变表面处保留的氮的量的效果。该结果表明，在真空控制相对较差的工业机器中，氢的作用超出了氧蚀刻的公认效果。最后，确定了20至40% [H2]/[H2+N2]离子束组合物的最佳浓度，以在金属表面上获得最大的氮掺入。
2017-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical study of N-complexes in carbon nanotubes
我们通过密度泛函理论的总能量计算，对碳纳米管中取代型氮缺陷的最稳定结构进行了系统的理论研究。对（5，5）和（8，0）纳米管进行这些计算以检查手性的影响，并对石墨烯片进行这些计算以检查无限直径的极限。在所有这些系统中，我们发现，无论是取代氮或结构包含两个空缺包围四个吡啶类环具有最低的形成能，这取决于氮的化学势的值。这些缺陷在纳米管中具有比在石墨烯片中更低的形成能。
2007-01-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Oxygen in diamond: thermal stability of ST1 spin centres and creation of oxygen-pair complexes
Felix-Bloch Institute for Solid-State Physics, Universität Leipzig（莱比锡大学）；Physics Department, University of Torino（都灵大学）；Instituto Nazionale di Fisica Nucleare (INFN), Sezione di Torino（意大利国家核物理研究所）；Instituto Nazionale di Ricerca Metrologica (INRiM)（意大利国家计量研究所）；IRCP, CNRS, PSL Research University（巴黎文理研究大学）；LSPM-CNRS, UPR 3407, Université Sorbonne Paris Nord（索邦巴黎北大学）；GEMaC-CNRS/USVQ, Université Paris-Saclay（巴黎萨克雷大学）
本研究通过离子注入揭示了钻石中ST1自旋中心的热稳定性及氧双原子复合物的形成条件，为理解氧相关缺陷的原子结构提供了关键数据。
2026-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Structure of glassy lithium sulfate films sputtered in nitrogen (LISON): Insight from Raman spectroscopy and ab initio calculations
测量了在氮等离子体中溅射硫酸锂靶得到的固体电解质薄膜的拉曼光谱，并与28原子团簇的从头算电子结构计算结果进行了比较。当氧原子被氮原子取代时，以及当氮原子彼此形成键时，获得测量光谱和计算光谱之间的一致性。这表明在溅射过程中氮的引入导致膜中的结构，其防止这些薄膜盐玻璃的结晶。
2007-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen Reduction Reaction and X-ray Photoelectron Spectroscopy of Sputtered Fe-N-C Films
基于碳基质中的铁和氮的络合物（Fe-N-C）的用于氧还原反应（ORR）的电催化剂是聚合物电解质膜（PEM）燃料电池中基于铂族金属（PGM）的催化剂的有前景的替代物。Fe-N-C催化剂的进一步改进将受益于模型薄膜的催化活性和稳定性的研究，但Fe-N-C模型薄膜的合成是具有挑战性的。在这里，我们报告的合成和表征的Fe-N-C薄膜生产的共溅射铁和碳在反应性氮气气氛中可移动的玻璃碳旋转盘电极（RDE）提示。扫描电子显微镜（SEM）测量表明，在高温下沉积的Fe-N-C薄膜比在高温下退火的薄膜更光滑。在薄Fe-N-C膜上测量的ORR活性对于两种高温样品都大于对于室温样品。从X射线光电子能谱学（XPS）数据的分析，膜暴露于高温导致碳与Fe-N-C膜的石墨化增加，以及石墨和氢化氮物质的相对量增加。总之，本研究的结果表明，一个薄膜模型系统的方法研究铂族金属催化剂的活性位点的可行性。
2019-11-08 cond-mat.mtrl-sci
Using a dual plasma process to produce cobalt--polypyrrole catalysts for the oxygen reduction reaction in fuel cells -- part II: analysing the chemical structure of the films
用X射线光电子能谱学（XPS）、近边X射线吸收谱（NEXAFS）、X射线衍射（XRD）、能量色散X射线能谱（EDX）和扩展X射线吸收谱（EXAFS）等方法分析了双等离子体法制备的钴-聚吡咯的化学结构。具有钴的低温晶体结构的纳米存在于化合物内。此外，还观察到钴-氮和碳-氧结构。此外，当增加磁控管功率时，产生越来越多的钴-氮结构。将化学结构的信息与薄膜催化活性的结果联系起来-这在本文的第一部分中介绍-得出结论，钴-氮结构是可能的催化活性位点。计算得到钴-氮键长为2.09\，π，碳-氮键长为1.38\，π。
2012-09-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.plasm-ph
Characterization of oxygen defects in diamond by means of density functional theory calculations
金刚石中的点缺陷作为实现固态量子比特、生物成像剂或超灵敏的电场或磁场传感器的候选者受到高度关注。各种人造金刚石的合成方法都会在金刚石中引入氧污染，然而，氧进入金刚石晶体以及与氧相关的点缺陷的性质在很大程度上是未知的。氧作为量子比特的来源可能是潜在的令人感兴趣的，或者它可以与其他点缺陷相互作用，这些点缺陷是公认的固态量子比特。在这里，我们采用平面波超原胞计算的密度泛函理论，为了表征各种氧相关的缺陷的电子和磁光性质。除了微不足道的单个间隙和替代氧缺陷，我们还考虑了它们与空位和氢原子的复合物。我们发现，氧缺陷大多是电活性的，并引入高度相关的轨道，构成了密度泛函理论建模的挑战。然而，我们能够在电子顺磁共振谱中识别出替位氧缺陷、氧空位和氧空位氢复合物的指纹。我们证明，第一性原理计算可以预测的运动平均的电子顺磁共振谱的缺陷，受到Jahn-Teller失真。我们发现，高自旋中性氧空位缺陷从其光学激发态表现出非常快的非辐射衰减，这可能会阻碍它作为量子比特的应用。
2016-08-13 cond-mat.mtrl-sci
In-situ monitoring of room temperature reactions of lanthanides with nitrogen and hydrogen at low pressures
研究了室温低压下氮分子在清洁镧系表面的解离化学吸附。原位电导测量跟踪从镧系金属到绝缘镧系氮化物的转化。在N $_2$的$10^{-4}$ mbar下，小的氧分压（$\sim 10^{-8}$ mbar）显示出抑制镧系元素的氮化。在低压下测量了一系列镧系元素钆、铽、镝、镱和镨的氮化速率与氮气压力的关系。镧系元素表面暴露于N $_2$和H $_2$两者导致NH $_3$的形成。
2019-12-11 cond-mat.mtrl-sci
Towards optical neuromodulation using nitrogen-doped ultrananocrystalline diamond photoelectrodes
本研究通过氧处理调控N-UNCD表面，发现氧气炉退火可将近红外光响应提升约200倍，证明其有望用于安全限值内的光学神经刺激。
2024-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electronic properties and hyperfine fields of nickel-related complexes in diamond
利用第一性原理研究了金刚石中与镍有关的缺陷中心的微观性质。几种配置，涉及替代和填隙镍杂质，已被认为是在隔离配置或形成复合物与其他缺陷，如空位和硼和氮掺杂剂。结果，在自旋，对称性，和超精细领域，进行了比较与现有的实验数据的电活性中心的合成金刚石。此前提出的用于解释这些数据的几个微观模型已得到本次调查的证实，而一些模型可能会被丢弃。我们还对其中几个中心的微观结构提供了新的见解。
2012-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Probing the fluctuating magnetic field of Fe-triazole spin-crossover thin-layers with nitrogen-vacancy centers in diamond
本研究针对Fe-三唑自旋交叉薄层的磁探测需求，采用金刚石氮空位中心量子磁强计，在室温下通过$T_1$、$T_2$测量及宽场技术，揭示其顺磁特性、波动磁场规律及结构变化的主导作用，突显NV中心的传感能力并指出自旋切换观测的挑战。
2024-11-15 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Nitrogen oxides under pressure stability, ionization, polymerization, and superconductivity
氮氧化物是一种典型的分子化合物，具有广泛的工业应用。氮和氧也是宇宙中最丰富的元素之一。通过从头算演化模拟，我们探索了在0 K和高达500 GPa的N-O系统。结果表明，在7 GPa和64 GPa压力下，NO2分子发生两次相变，在91 GPa压力下，NO2分子发生分解。所有的NO+NO3-结构被发现是亚稳态在T=0 K，所以实验报告的离子NO+NO3-是亚稳态或稳定的温度。随着压力的增加，N2 O 5在51 GPa下从P-1结构转变为C2/c结构。NO在198 GPa时达到热力学稳定。该聚合物相是超导的（Tc = 2.0K），并且含有-N-N-骨架。
2015-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Assessment of the Accuracy of Density Functionals for Calculating Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen Doped Graphene
在氮掺杂的石墨烯电极处的氧还原反应（ORR）的实验研究已经报道了与基于Pt的电极类似的0.5V量级的显著低的超电势。使用密度泛函理论的理论计算支持了这一说法。然而，其他测量表明，过渡金属杂质实际上是ORR活性的原因，从而对实验和计算的可靠性提出了质疑。为了评估理论计算的准确性，本文采用了各种广义梯度近似（GGA），元GGA和混合泛函，并针对基于高水平波函数的耦合团簇计算（CCSD（T））的超势以及自相互作用校正的密度泛函计算和发表的O吸附原子与石墨烯结合的量子Monte Carlo计算进行了校准。发现PBE 0和HSE 06混合泛函给出比GGA和间-GGA泛函更准确的结果，如预期的那样，并且对于低掺杂剂浓度3.1%，计算出的过电位为1.0 V。GGA和间-GGA泛函给出低至0.4 V的估计值。当掺杂剂浓度加倍时，用混合泛函计算的过电位下降，而它在GGA函数计算中增加。相反的趋势导致从不同的潜在的决定步骤，*OOH物种是在混合功能计算的核心重要性，而 *O的减少确定GGA和meta-GGA计算中获得的过电位。这里提出的结果主要是基于系统的周期表示的计算，但也与分子薄片模型，发现给不稳定的结果进行了比较。
2021-09-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Impact of surface treatments on the electron affinity of nitrogen-doped ultrananocrystalline diamond
本文利用UPS和光电化学测量比较不同表面终止的N-UNCD，发现氢终止样品因缺陷密度较高而呈正电子亲和能，并解释其电化学性质差异。
2024-06-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Optical polarizability of erbium-oxygen complexes in sol-gel-based silica films
对于掺铒的非晶氧化物，例如用于与硅接合的紧凑型光波器件中的那些，折射率的值通常凭经验获得。这项工作，结合实验和理论研究，检查二氧化硅作为示范主机和铒掺杂的折射率的影响。本文分析了在硅上旋涂溶胶-凝胶前驱体并随后真空退火制备的重掺铒二氧化硅薄膜在紫外到近红外波长范围内的光谱折射率数据。有效介质Lorentz-Lorenz数据分析确定掺杂剂组分具有1.76（0.24）的折射率，波长色散被限制在2%以内。考虑到掺杂剂作为一个本地化的ErO 6杂质络合物，相应的理论折射率为1.662推导出通过计算的光学极化率和体积的杂质。室温下（293 K）的光致发光在1.54微米附近的数据显示是一致的随机变异杂质网站。讨论了研究胶体基材料的固有优势。据作者所知，在文献中首次报道了与二氧化硅中铒杂质相关的折射率的详细研究。
2021-01-26 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Stability of near surface nitrogen vacancy centers using dielectric surface passivation
研究了金刚石近表面NV中心在真空与空气中光照下的电荷态不稳定性，发现沉积约2 nm氧化铝介电层可通过稳定表面电负性来稳定NV电荷态，从而提升NV传感器的抗干扰韧性。
2023-11-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Charge transfer and weak bonding between molecular oxygen and graphene zigzag edges at low temperatures
电子顺磁共振（EPR）研究空气物理吸附的缺陷碳纳米洋葱的证据有利于微波辅助形成弱结合的顺磁复合物，包括带负电荷的O2-离子和携带π电子自旋的边缘碳原子。这些位于石墨烯边缘上的复合物在低温下是稳定的，但在高于50-60 K的温度下不可逆地解离。这些EPR的发现是合理的密度泛函理论（DFT）的计算表明，从石墨烯类材料的锯齿形边缘的电子转移到物理吸附在石墨烯片边缘的氧分子。这种电荷转移导致吸附的氧分子的自旋状态从S = 1变为S = 1/2。DFT计算显示氧分子的吸附能的显著变化和电荷转移对石墨烯类基底形态（平坦的和波纹状的单层和双层石墨烯）的变化以及边缘钝化的鲁棒性。H-和COOH-封端的边缘碳位点的存在与这种波纹状基板形态允许形成ZE-O2-顺磁性复合物，其特征在于小（<50 meV）的结合能，也解释了它们的不可逆解离，如EPR所揭示的。
2016-06-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Doped graphene/carbon black hybrid catalyst giving enhanced oxygen reduction reaction activity with high resistance to corrosion in proton exchange membrane fuel cells
碳的氮掺杂是通过铂-氮和碳-氮键改善质子交换膜燃料电池催化剂性能和耐久性的重要方法。该研究表明，连接铂和石墨烯/炭黑（石墨烯/炭黑的比例= 2/3）杂化载体材料的对苯基和石墨N作用桥实现了铂纳米颗粒的平均尺寸为（4.88 +/-1.79）nm。在0.60 V时，它使低温氢燃料电池的性能提高到0.934 W cm-2，是商用Pt/C的1.55倍。掺杂还增强了Pt与载体材料之间的相互作用和抗腐蚀性，从而提高了低温氢燃料电池的耐久性，在30k循环的原位加速应力降解试验中，Pt/C的催化剂降解衰减为92 mV，在0.80 A cm-2处的衰减为10 mV，远低于能源部的目标（<30 mV）。同时，Pt/NrEGO2-CB3在1.5A cm-2的碳腐蚀原位加速应力试验中，经过5k次循环后，仍保持初始功率密度的78%，比商业Pt/C的功率密度稳定，加速应力试验后仅保持54%。
2021-11-29 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Very strong chalcogen bonding: Is oxygen in molecules capable of forming it? A First Principles Perspective
在非共价化学文献中普遍存在这样的观点：i）分子中的0原子不能形成硫属元素键，并且ii）如果形成，则该键非常弱。我们在本研究中表明，这些观点不一定是正确的，因为在一系列的34个离子-分子复合物中检测到的一些分子的氧原子与几个富电子阴离子碱之间的吸引能从弱（约-2.30千卡/摩尔）到超强（-90.10千卡/摩尔）不等。发现这些复合物中的几种的[MP2/aug-cc-pVTZ]结合能与众所周知的氢键复合物[FH. F]-（大约-40千卡/摩尔）。利用分子中原子的量子理论、二级自然键轨道和对称自适应微扰理论能量分解分析研究了分子间相互作用的性质。结果发现，许多这些相互作用包括混合键合特性（离子和共价键），特别是表现在中度到强结合的复合物。所有这些都可以用成键到反键轨道型给体受体电荷转移离域来解释。因此，这项研究表明，分子中共价键合的氧原子可以有一个显着的能力，作为一个异常强大的硫族键供体。
2022-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
