Stability and Electronic Properties of TiO2 Nanostructures With and Without B and N Doping
我们解决的主要挑战之一，二氧化钛-纳米，即带隙变窄，通过结合纳米结构的变化与掺杂。有了这个目标，我们比较二氧化钛的电子性质为小0 D集群，1D纳米棒和纳米管，2D层，3D表面和体相使用不同的近似在密度泛函理论和GW计算。特别是，我们提出了非常小的（R < 0.5 nm），但令人惊讶的稳定的纳米管有前途的性能。纳米管最初由具有PtO 2结构的TiO 2层形成，最小的（2，2）纳米管松弛为金红石纳米棒结构。我们发现，量子限制效应-正如预期的那样-通常会导致能隙的扩大。然而，取代掺杂硼或氮被发现引起（Meta）稳定的结构和引入的掺杂剂和中间带隙状态，有效地降低了带隙。硼被认为总是引起n型掺杂，而取决于局部键合几何形状，氮可以引起n型或p型掺杂。对于在团簇、纳米棒、纳米管、层和表面中发现的配位下的TiO 2表面结构，氮产生受体态，而对于较大的团簇和本体结构，引入供体态。
2010-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Simulations of NO dissociative adsorption on an atomically thin Cu layer
为了研究Cu原子尺度结构的化学反应性，我们采用密度泛函理论中的广义梯度近似进行了模拟。发现形成三角形晶格（TL）的Cu原子层给出稳定的结构。笑气分子（NO）吸附在TL的某些原子位置或Cu的原子台阶结构（ASS）上。分子在TL上的吸附能为-0.83eV。我们的数据表明，解离能为-1.08 eV的NO的解离吸附是可能的，能量势垒为1.4 eV。在这种优化结构中，氮原子和氧原子被嵌入在Cu层中。在台阶上，NO吸附在桥位上，Cu-（NO）-Cu局域键连接的形成能约为-1.32eV。NO分子在ASS附近也可能发生解离，解离能为-0.37eV。
2011-05-13 cond-mat.mtrl-sci
Low temperature 2D GaN growth on Si (111) 7x7 assisted by hypethermal nitrogen ions
随着现代自上而下器件的特征尺寸越来越小，这种器件达到了由量子力学给出的操作极限。因此，二维（2D）结构似乎是满足现代光电和自旋电子应用的最终挑战的最佳解决方案之一。III-V族半导体的代表氮化镓（GAN）是纳米级UV和高功率应用的绝佳候选材料。我们提出了一种在Si（111）7 x7表面上制备2D GAN的新方法，该方法使用在低衬底温度（T < 220°C）下通过高温（E < 50 eV）氮离子对Ga液滴进行后氮化。Ga液滴的沉积和它们的后氮化都是使用我们小组开发的一种特殊的原子-离子束源进行的。这种低温液滴外延（LTDE）方法在整个制造过程中提供了明确的超高真空生长条件，从而产生高纯度GAN纳米结构。通过TEM证实了GAN纳米结构与硅衬底之间的尖锐界面以及纳米结构的正确元素组成。此外，SEM、X射线光电子能谱学（XPS）、AFM和俄歇微区分析表明所制备的GAN纳米结构具有独特的特征。
2022-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Functionalized adamantane: fundamental building blocks for nanostructure self-assembly
我们报告第一性原理计算的电子和结构性质的化学官能化的金刚烷分子，无论是在隔离或结晶形式。硼和氮官能化的分子，氮杂-，四-氮杂-，硼-，和四-硼-金刚烷，被发现是非常稳定的能量方面，与现有的实验数据一致。此外，一个假设的分子晶体中的锌结构，涉及对四硼金刚烷和四氮杂金刚烷，进行了研究。该分子晶体具有直接的大电子带隙和20 GPa的体积模量。讨论了使用这些功能化分子作为纳米结构自组装的基本构件的可行性。
2012-04-13 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study on the electronic and transport properties of periodically nitrogen-doped graphene and carbon nanotube superlattices
基于最近关于$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$石墨烯超晶格中存在谷间相互作用的报道，我们利用第一性原理计算研究了周期性氮掺杂石墨烯和碳纳米管纳米结构的电子性质.在这些结构中，氮原子以精确的周期性取代原始六方晶格中六分之一的碳原子，形成石墨烯和碳纳米管的完美$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$超晶格。探索了$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$石墨烯带和碳纳米管的多种纳米结构，并且所有配置都显示出金属和金属行为。利用非平衡格林函数方法结合密度泛函理论计算了$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$石墨烯和碳纳米管超晶格的输运性质。在一定条件下，原始和$\sqrt{3} \times \sqrt{3}$扶手椅型碳纳米管异质结构的透射光谱表现出量子化行为。
2017-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
High Energy Density Mixed Polymeric Phase From Carbon Monoxide and Nitrogen
一氧化碳和氮是潜在的令人感兴趣的高能量密度材料。然而，尽管分子的物理相似性，它们在高压下的行为非常不同。使用密度泛函理论和结构预测方法，我们研究这些系统的能力，结合各自的属性，并形成新的混合结晶相的压力下，高达100 GPa。有趣的是，我们发现CO催化N2的分子解离，这意味着在相对较低的压力（低于18 GPa）下有利于混合结构，并且具有Pbam对称性的三维框架在52 GPa以上成为最稳定的相，即，在比纯固体氮温和得多的条件下。该结构在环境压力下是动态稳定的，并且具有约2：2 kJ/g的能量密度，使其成为高能量密度材料的候选材料，并且可以在不太禁止的实验条件下实现。
2013-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Free energy landscape of dissociative adsorption of methane on ideal and defected graphene from ab initio simulations
我们研究了甲烷在石墨烯表面的解离吸附。自由能分布，其中包括不同步骤的反应的活化能，计算从约束从头分子动力学。在300 K时，反应势垒远低于实验测得的气态甲烷的键离解能，表明石墨烯表面对甲烷的分解起催化作用.另一方面，势垒仍然比镍表面高得多。因此，甲烷解离在镍上以比在石墨烯上更高的速率发生。该反应是从前体气体生长石墨烯的先决条件。因此，第一单层的生长应该是快速和有效的过程，而随后的层以减小的速率和更可控的方式生长。缺陷也可能影响反应能量学。这是显而易见的，从我们的结果，其中简单的缺陷（斯通-威尔士缺陷和氮取代）导致不同的自由能景观在解离和吸附的过程中的步骤。
2018-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Post-growth purification of Co nanostructures prepared by focused electron beam induced deposition
在大多数情况下，采用有机金属前体通过聚焦电子束诱导沉积（FEBID）制备的纳米结构主要含有碳基配体解离产物。这对于使用这种高分辨率直接写入方法来制备用于各种领域的纳米结构是不幸的，所述领域例如介观物理学、微磁性、电子相关性、自旋相关传输和许多应用。在这里，我们提出了一种原位清洗方法，以获得纯Co-FEBID纳米结构。纯化过程在于将加热的样品暴露于H $_2$气氛中，并结合低能电子的照射。关键的发现是，在$300^\circ$ C，H $_2$暴露和电子辐照下退火的组合导致从沉积的Co-FEBID结构开始的厚度低至约20 nm的致密的、无碳和氧的Co层。除此之外，在后处理样品的温度依赖性电阻测量中，我们发现了典型的金属行为。在低温磁电阻和霍尔效应测量中，我们观察到铁磁行为。
2015-04-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
N-doped graphitic carbon materials hybridized with transition metals (compounds) for hydrogen evolution reaction: Understanding the synergistic effect from atomistic level
氮掺杂碳材料和非贵金属过渡金属的混合纳米结构是最有前途的电催化剂之一，以取代贵金属催化剂用于可再生能源应用。然而，这种杂化材料的催化活性的基本原理仍然难以捉摸。本文系统地研究了氮掺杂石墨片覆盖的过渡金属、过渡金属氧化物和碳化物基体对析氢反应的电催化性能。我们的第一性原理计算表明，氮的掺杂和石墨片与金属（化合物）衬底通过层内和层间电荷转移形成的配位键显著激活了石墨片。这种杂化材料可以为HER催化提供最佳的结合能力，其中Tafel势垒低至1.0 eV。HER活性与C pz带中心有关，而C pz带中心又与石墨片与金属基体之间的电子耦合强度有关，从而为合理设计高性能的石墨碳/过渡金属复合电催化剂奠定了基础。
2018-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Revealing the Nanostructure of Mesoporous Fuel Cell Catalyst Supports for Durable, High-Power Performance
在低Pt负载下实现高功率性能和耐久性是质子交换膜燃料电池的关键挑战。在新的炭黑载体上开发的PtCo催化剂显示出同时提供良好的氧还原动力学和局部氧传输的前景。我们研究了纳米级形态的作用，这些催化剂的性能支持访问（HSC-e和HSC-f）和传统的（科琴黑）多孔碳使用三维电子断层扫描，氮吸附，和电化学性能测量。我们发现，可访问的多孔碳具有中空的内部与中孔，更大，比传统的多孔碳更多。然而，介孔尺寸的开口（>2nm宽度）太罕见，无法解释显著的氧传输。相反，我们提出进入内部的主要氧运输途径是通过1-2nm的微孔通道渗透碳。在可接近的多孔碳中增加的中孔隙率导致通过支撑壳中的收缩的、曲折的微孔的较短的扩散路径长度，从而导致较低的局部氧传输阻力。在耐久性测试中，可接近的多孔碳显示出更快的电化学表面积损失速率，这可能是由于较少的收缩孔，这将减轻粗化，但在寿命结束时由于改善的局部氧输送而保持优异的高电流密度性能。
2020-12-04 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Limits of Dissociative Electrochemical Ammonia Synthesis via Electrodeposited Metals
本研究针对锂介导解离式电化学氨合成能量成本高的问题，推导了单质金属介质的热力学能量约束，提出溶剂调控和双金属合金策略以降本保选择性，为该类反应设计提供了原则指导。
2025-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Intercalation of O$_2$ and N$_2$ in the Graphene/Ni Interfaces of Different Morphology
利用近环境压XPS和STM实验研究了不同气体分压和温度下氧和氮在不同形貌石墨烯/Ni/Ir（111）体系中的嵌入行为。我们对石墨烯的化学状态和形貌的研究进行了详细的实验，在气体插层之前和之后，取决于石墨烯/Ir（111）中预插层Ni的量。据发现，只有氧可以在石墨烯下插入在所有考虑的情况下，表示的作用的分子内键合强度和气体分子解离的可能性在不同的金属表面上的主要可能性和不同的物种下的石墨烯的插层机制。
2019-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen Reduction Activity of Carbon Nitride Supported on Carbon Nanotubes
燃料电池提供了燃烧化石燃料的替代方案，但使用铂作为催化剂，其昂贵且稀缺。廉价的替代催化剂可以使燃料电池成为绿色能源领域的有力竞争者。一类有前途的电化学氧还原催化剂是含铁的纳米结构氮掺杂碳。这些年来，这种N掺杂碳的催化活性大大提高，使工业应用更加接近。化学计量的氮化碳粉末仅在最近几年才被观察到。它的氮含量高达57%，因此是一种非常有趣的材料。氮化碳的电化学活性已经被探索，证实铁不是4电子氧还原的必要成分。在这里，我们在碳纳米管载体上合成氮化碳，并对其进行高温处理，以增加表面积和导电性。研究结果揭示了氧还原的机理，并显示了碳纳米管负载的氮化碳作为催化剂在燃料电池中替代铂的潜力。
2012-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Conversion pathways of primary defects by annealing in proton-irradiated n-type 4H-SiC
利用深能级瞬态谱和光致发光谱研究了n型4 H-SiC在质子辐照和退火后的缺陷布居的发展。提出了一个全面的模型来描述在低于1000°C的退火过程中辐照诱导的点缺陷的演化和相互转换。该模型提出的EH 4和EH 5陷阱经常发现DLTS起源于（+/0）属于不同配置的碳反位碳空位（CAV）复合物的电荷跃迁水平。此外，我们表明，硅空位（VSi）和CAV之间的转换通道被有效地阻止在n型条件下，但变得可用在样品中的费米能级已移动到带隙的中心，由于辐射诱导的施主补偿。在高达400°C的温度下，VSi和碳空位（VC）的退火被示出为由与残余自激体的复合主导。到更高的温度，CAV对密度的衰减的报告，这是密切相关的VC浓度的重新增加。对这个过程的一个可以想象的解释是CAV对分解成单独的碳反型体和VC缺陷。最后，所提出的数据支持的索赔，即在辐照SiC中的自由载流子的去除是由于引入补偿缺陷，而不是钝化的浅氮施主。
2020-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Realized Stable BP-N at Ambient Pressure by Phosphorus Doping
本文通过第一性原理模拟发现磷原子掺杂可显著降低黑磷氮的合成压力并使其在常压下稳定，12.5%掺杂构型可实现8.07 kJ/g的能量密度，约为TNT的两倍。
2024-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
