高维硬球的玻璃化转变

受限硬球流体的计算机模拟与模式耦合理论

Computer Simulations and Mode-Coupling Theory of Glass-Forming Confined Hard-Sphere Fluids

本文通过模式耦合理论与计算机模拟定量比较，首次求解完整矩阵方程组，研究受限硬球流体的动力学性质，在玻璃转变附近实现理论预测与模拟的定量一致，揭示笼效应与弛豫动力学。

Non-equilibrium dynamics of the glass transition: new perspectives from colloidal hard spheres

A fresh approach to the data from experiments with hard sphere colloids yields seminal insights into the glass transition. The precise determination of the fraction of particles caged by their neighbours is unprecedented and provides cornerstone of our study. We show that the so-called "dramatic slowing" that accompanies super-packing is due to correlated cage fluctuations, rather than caging per se. Their statistics establish that the amorphous assemblies of caged particles are in states of self-organised criticality. The implied connection between the onset of caging and the thermodynamic 1s…

Brambilla等人，对J. Reinhardt等人关于“探测模式耦合玻璃化转变之上的胶体硬球的平衡动力学”的评论的答复

Brambilla et al. Reply to a Comment by J. Reinhardt et al. on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"

G. Brambilla等人，回复J. Reinhardt等人的评论，质疑模式耦合理论预测的胶体硬球临界体积分数以上的平衡动力学的存在。

玻璃化转变附近的协同性和空间相关性：硬球和硬盘的计算机模拟结果

Cooperativity and Spatial Correlations near the Glass Transition: Computer Simulation Results for Hard Spheres and Discs

我们研究的动态硬球和光盘在高包装分数在二维和三维，模拟最简单的系统表现出玻璃化转变。众所周知，协同性和动态异质性是从液相接近玻璃化转变时的核心特征，因此了解它们的基本物理是非常有趣的。协同性意味着减少的有效自由度，我们展示了一个简单的方式来量化的强度和不同粒子之间的动态相关性的长度尺度。这些相关性得到不同的动力学量$X_i(t)$，是从单粒子位移在一些观察时间$t$。特别感兴趣的是对$t$的依赖性。有趣的是，对于适当选择的$X_i(t)$，我们得到有限的合作在极限$t \to \infty$。

具有硬球状相互作用的颗粒悬浮液在玻璃化转变时流动的停止和活化过程的出现

Arrest of flow and emergence of activated processes at the glass transition of a suspension of particles with hard sphere-like interactions

通过结合方面的相干和自我中间散射功能，测量的动态光散射悬浮硬球状颗粒，我们表明，逮捕的颗粒数密度波动蔓延的主要结构因子峰的位置。考虑到速度自关联函数，我们提出，作为密度波动被捕的系统的能力，以响应扩散动量流受损，因此，粘度增加。从相干中间散射函数的拉伸，我们读到未耗散的热能的定量表现，这些来源，遍历恢复，短路的急剧转变到一个完美的玻璃过程。

将软球的玻璃态动力学映射到硬球行为

Mapping the glassy dynamics of soft spheres onto hard-sphere behavior

我们表明，纯排斥相互作用的软球系统的动力学可以通过引入一个有效的硬球直径使用安德森周钱德勒近似确定。我们发现，这种近似，已知的描述静态性质的液体，也给出了一个很好的描述的动态量，松弛时间，甚至在附近的玻璃化转变。

Dynamic properties of quasi-confined colloidal hard-sphere liquids near the glass transition

The complex behavior of confined fluids arising due to a competition between layering and local packing can be disentangled by considering quasi-confined liquids, where periodic boundary conditions along the confining direction restore translational invariance. This system provides a means to investigate the interplay of the relevant length scales of the confinement and the local order. We provide a mode-coupling theory of the glass transition (MCT) for quasi-confined liquids and elaborate an efficient method for the numerical implementation. The nonergodicity parameters in MCT are compared to…

非对称二元硬球中的多重玻璃

Multiple Glasses in Asymmetric Binary Hard Spheres

多种不同的玻璃态发生在二元硬球混合物中，根据玻璃化转变的模式耦合理论（MCT），通过考虑小颗粒是否保持移动或不，以及小颗粒是否对扰动大颗粒结构有显著贡献来区分。在理想化的玻璃中，四种不同的玻璃被尖锐的转变分开，这引起涉及对数衰减定律的高阶转变现象，以及异常的幂律扩散。这种现象被认为是预期一般在玻璃形成的混合物。

多体关联在玻璃化转变中的重要性：多分散硬球的例子

Importance of many-body correlations in glass transition: an example from polydisperse hard spheres

大多数的液态理论，包括玻璃化转变理论，都是建立在两体密度关联的基础上。然而，我们最近表明，多体相关性，特别是键取向的相关性，在玻璃化转变和结晶转变中起着关键作用。在这里，我们表明，与过冷多分散硬球系统的数值模拟，与任何两点空间关联函数的长度尺度不增加对玻璃化转变。一个不断增长的长度尺度，而不是通过考虑多体关联函数，如取向顺序，它遵循的动态不均匀性的长度尺度的传播。尽管晶体状键取向顺序的增长，我们发现，对结晶的多分散性增加的稳定性是由于人口的二十面体排列的颗粒。我们的研究结果表明，对于这种类型的系统，多体相关性是玻璃化和结晶现象之间的联系的表现。系统是玻璃化还是结晶化可以通过对结晶的阻碍程度来控制，在这种情况下是多分散性。

Generalized mode-coupling theory of the glass transition. I. Numerical results for Percus-Yevick hard spheres

Mode-coupling theory (MCT) constitutes one of the few first-principles-based approaches to describe the physics of the glass transition, but the theory's inherent approximations compromise its accuracy in the activated glassy regime. Here we show that microscopic generalized mode-coupling theory (GMCT), a recently proposed hierarchical framework to systematically improve upon standard MCT, provides a promising pathway toward a more accurate first-principles description of glassy dynamics. We present a comprehensive numerical analysis for Percus-Yevick hard spheres by performing explicitly wave…

Mechanical disorder of sticky-sphere glasses. I. Effect of attractive interactions

Recent literature indicates that attractive interactions between particles of a dense liquid play a secondary role in determining its bulk mechanical properties. Here we show that, in contrast with their apparent unimportance to the bulk mechanics of dense liquids, attractive interactions can have a major effect on macro- and microscopic elastic properties of glassy solids. We study several broadly-applicable dimensionless measures of stability and mechanical disorder in simple computer glasses, in which the relative strength of attractive interactions -- referred to as `glass stickiness' -- c…

具有参数化的方程状态、玻璃转变和阻塞的硬球系统

A parameterised equation of state, glass transition and jamming of the hard sphere system

本文提出了一种基于Gamma分布的参数化方程状态理论，用于描述硬球系统中玻璃转变和阻塞现象，通过分析不同路径验证了理论的有效性。

形成玻璃的二元硬球混合物中增长的动态长度尺度的分析

Analysis of a growing dynamic length scale in a glass-forming binary hard-sphere mixture

我们研究了一个长度尺度，它表征了在玻璃形成二元硬球混合物的非均匀动力学的空间范围，直到模式耦合体积分数phi_c。首先，我们描述了系统的动态特性。然后，我们利用一种新的方法[物理学评论Lett。105，217801（2010）]，以提取和分析在β和α弛豫时间之间的时间范围内的系综独立动态磁化率chi_4（t）和动态相关长度xi（t）。我们发现，在这个时间范围内，动态关联长度遵循与体积分数无关的曲线xi（t）~ ln（t）。对于更长的时间，xi（t）偏离该曲线，并保持恒定，直到我们可以准确确定长度的最大时间。除了先前建立的α弛豫时间tau_alpha和此时的动态相关长度xi（tau_alpha）之间的相关性tau_alpha ~ exp[xi（tau_alpha）]之外，我们还发现了扩散系数D ~ exp[xi（tau_alpha）^theta]的类似相关性，其中theta约为0.6。我们讨论了这些发现的玻璃化转变的不同理论的相关性。

硬球玻璃在无规密堆积附近的刚性

On the rigidity of a hard sphere glass near random close packing

本文从理论和数值计算两方面研究了硬球玻璃在最大堆积附近力学稳定性的微观原因。我们表明，随着时间的推移粗粒化后，硬球相互作用可以用有效势来描述，该有效势在随机密堆积$ϕ_c$处恰好是对数的。这允许定义正常模式，并应用最近的结果有效的弹性网络：机械稳定性是一个非局部性质的包装几何形状，其特征在于一些长度尺度$l^*$在$ϕ_c$ [1，2]发散。我们计算缩放的体积和剪切模量附近的$ϕ_c$，并推测这些结果的玻璃化转变的可能影响。

颗粒堆积中硬球玻璃化转变的结构起源

The structural origin of the hard-sphere glass transition in granular packing

玻璃化转变伴随着结构弛豫时间的快速增长和伴随的构型熵的降低。目前还不清楚的过渡是否有热力学起源，以及是否动态逮捕是与一定的静态秩序的增长。使用颗粒填料作为模型硬球玻璃，我们显示的玻璃化转变作为一个热力学相变与“隐藏”的多面体秩序。这种多四面体有序在空间上与缓慢的动力学相关。它是几何挫折，并有一个特殊的分形维数。此外，随着填充分数的增加，它的增长遵循熵驱动的成核过程，类似于随机一级跃迁理论。我们的研究基本上确定了一个长期追求的结构玻璃秩序硬球玻璃。

软排斥粒子玻璃态动力学的标度：模式耦合方法

Scaling of the glassy dynamics of soft repulsive particles: a mode-coupling approach

我们结合超网状链近似的液态理论和模式耦合理论的玻璃化转变，分析的结构和动力学的软球通过谐波排斥相互作用。我们确定的温度-体积分数相图中的流体玻璃动态转变的轨迹。零温度（硬球）玻璃化转变影响在其附近的有限温度下的动力学。这直接意味着一种形式的动态缩放的平均弛豫时间和量化动态异质性的动态可伸缩性。我们讨论了理论和现有的模拟平衡之间的几个定性的分歧。然而，我们的理论结果是，非常相似的数值计算结果的驱动非热动力学的排斥球，这表明“平均场”模式耦合的方法可能是很好的起点来描述这些非平衡动力学。

Mean field stability map of hard-sphere glasses

The response of amorphous solids to an applied shear deformation is an important problem, both in fundamental and applied research. To tackle this problem, we focus on a system of hard spheres in infinite dimensions as a solvable model for colloidal systems and granular matter. The system is prepared above the dynamical glass transition density, and we discuss the phase diagram of the resulting glass under compression, decompression, and shear strain, expanding on previous results [P. Urbani and F. Zamponi, Phys.Rev.Lett. 118, 038001 (2017)]. We show that the solid region is bounded by a "shea…

硬球胶体玻璃中结构弛豫与低频模的联系

Connecting Structural Relaxation with the Low Frequency Modes in a Hard-Sphere Colloidal Glass

用共聚焦显微镜研究了硬球胶体玻璃的结构弛豫。在长时间尺度上跟踪单个粒子的运动，以检测系统中的重排区域。我们已经用简正模分析来理解重排区域的起源。低频模式，在短时间尺度上获得的，显示出很强的空间相关性与重排发生在长时间尺度上。

无横声子的无序固体：硬球玻璃的性质

Disordered Solids Without Well-Defined Transverse Phonons: The Nature of Hard Sphere Glasses

通过测量玻璃的动力学结构因子，探讨了零温干扰相变附近具有排斥作用的玻璃的Ioffe-Regel极限。在零温度下，横向Ioffe-Regel频率在干扰过渡处消失，但纵向频率没有消失，这排除了与纵向激励相关的发散长度的存在。在低温下，横向和纵向Ioffe-Regel频率分别在类干扰转变和玻璃化转变处接近于零。因此，玻璃化转变和类堵塞转变之间的玻璃（其在低温极限下是硬球玻璃）只能携带明确定义的纵向声子，并且具有与超过类堵塞转变的玻璃相反的剪切模量与体积模量之比的压力依赖性。

硬球玻璃和有吸引力玻璃的动力学异质性比较

Comparison of Dynamical Heterogeneity in Hard-Sphere and Attractive Glass Formers

使用分子动力学模拟，我们已经确定，堵塞的液体中的动力学不均匀性的性质是非常敏感的短程吸引力。弱吸引系统与致密硬球和Lennard-Jones流体几乎没有什么不同：粒子运动是间断的，并且倾向于以大约单个粒子直径的步骤进行。这两个基本特征在明显的吸引力存在时都会发生变化。粒子的流动性和不流动性的瞬态期间不能辨别在中间的吸引力强度，结构松弛大大增强。强吸引力，众所周知，显着抑制放松，恢复双峰粒子运动。但在这种情况下，瞬时移动粒子的移动步骤比弱吸引力的情况明显更偏向大位移。动态异质性，这不能被传统的模式耦合理论捕获的修改后的功能，验证了最近的预测，从一个模型的空间相关的促进缺陷。

粘性球体中玻璃化转变和凝胶化转变的性质

The nature of the glass and gel transitions in sticky spheres

玻璃和凝胶是物质的两种动态停滞的无序状态。尽管它们很重要，但它们的相似性和差异性仍然难以捉摸，特别是在高密度下。我们确定的动力学和结构的签名，区分凝胶和玻璃化转变的胶体模型系统的硬和“粘”球。通过越过气-液相分离线诱导GH 3，由此产生的富胶体相的快速致密化导致动力学和局部结构的急剧变化。因此，我们发现，凝胶化是一级的，可以发生在比以前认为的高得多的密度：远离低密度网络，凝胶有一个明确的“热力学”的定义，但导致一个非平衡态与快速淬火玻璃的独特的局部结构特征。相反，接近玻璃化转变时，动力学持续减慢，并伴随着局部五重对称结构的出现。我们的研究结果提供了一个一般的热力学，动力学和结构的基础上，以区分凝胶化玻璃化。

硬球极限下玻璃化转变与胶态玻璃化转变的等价性

Equivalence of glass transition and colloidal glass transition in the hard-sphere limit

我们表明，几个模型玻璃形成液体的模拟中的动力学的放缓相当于硬球玻璃化转变在低压极限。在这个极限下，我们通过将研究的所有系统的分子动力学数据压缩到作为$T/p$（温度与压力之比）的函数的单一曲线上，找到了弛豫时间的普遍行为。在更高的压力下，有偏离这种普遍的行为，取决于粒子间的潜力，这意味着额外的物理过程必须进入玻璃形成的动力学。

类硬球胶体玻璃中短时和长时动力学的连接

Connecting short and long time dynamics in hard-sphere-like colloidal glasses

玻璃形成材料的特征在于在微观尺度上的间歇运动。粒子大部分时间都在它们的邻居形成的笼子里嘎嘎作响，很少跳到另一个笼子里。在分子玻璃形成器中，跳跃特征的温度依赖性，例如平均笼化时间和跳跃长度，表征弛豫过程，并允许对扩散率进行短时间预测。在这里，我们实验研究笼跳跃运动的二维硬球状胶体悬浮液，其中的体积分数是相关的参数控制的动力学减慢。我们表征的笼跳跃功能的体积分数依赖性，并表明，在分子系统中，它们允许一个短时间的扩散率预测。

具有短程吸引力的硬球玻璃

Glasses in hard spheres with short-range attraction

我们报告了一个详细的实验研究的结构和动力学的玻璃态在硬球与短程吸引。该系统是一个悬浮液的近硬球胶体颗粒和非吸附性线性聚合物，诱导耗尽之间的吸引力的颗粒。结晶的观察揭示了一个重入的玻璃化转变。静态光散射表明，在增加吸引力的静态结构因子的连续变化。动态光散射的结果，其中包括11个数量级的时间，是一致的存在两种不同的玻璃，那些占主导地位的粒子间的排斥和笼，和那些占主导地位的吸引力。接近于模式耦合理论预测的这种系统的“A3点”的样品显示出非常慢的对数动力学。

掺杂活性颗粒使硬球玻璃晶化

Crystallizing hard-sphere glasses by doping with active particles

结晶和玻璃化是形成固体的两种不同途径。通常这两个过程相互抑制，玻璃化转变防止在高密度（或低温）下结晶。这甚至适用于胶体硬球系统，其通常用作具有潜在应用的新型功能材料（例如光子晶体）的构建块。通过进行布朗动力学模拟的玻璃系统组成的混合物的活性和被动的硬球，我们表明，这种硬球玻璃的结晶可以显着促进掺杂少量的活性粒子的系统。令人惊讶的是，即使是填充分数高达$ϕ= 0.635$的硬球玻璃也会结晶，其在$0.5\%$附近低于$ϕ\simeq 0.64$处的无规紧密填充。我们的研究结果提出了一种新的方法来制造晶体材料（胶体）玻璃。这对于容易在玻璃态中动力学捕获的材料特别重要，并且晶体成核几乎不发生。

致密硬质球玻璃的剪切屈服和剪切堵塞

Shear yielding and shear jamming of dense hard sphere glasses

我们调查的致密硬球玻璃的剪切应变的响应，在很宽的范围内的压力范围从玻璃化转变到无限压力堵塞点。在密度剪切应变平面的相图解析计算使用平均场无限维的解决方案。我们发现，就在上述的玻璃化转变，玻璃一般产量在有限的剪切应变。在平均场图中，屈服转变是存在无序时的旋节点。相反，在较高的密度，我们发现，玻璃一般堵塞在有限的剪切应变：堵塞过渡防止屈服。剪切屈服线和剪切堵塞线在临界点处汇合，在该临界点附近，系统在非常大的剪切应力下屈服。在这一点上，一个高度非平凡的屈服动力学的特点是系统跨越无序骨折的预期。

低温流体的模型能量景观：偶极硬球

Model Energy Landscapes of Low-Temperature Fluids: Dipolar Hard Spheres

基于偶极硬球流体的热力学，建立了低温流体非高斯能量场的解析模型。通过蒙特卡罗模拟得到了从高温到理想玻璃化转变点的整个激发曲线。偶极硬球的流体在达到理想玻璃化转变点时失去稳定性，通过一级转变成局部以体心四元有序排列的偶极链的柱状液相。

硬球胶体玻璃的滑移和流动

Slip and flow of hard-sphere colloidal glasses

我们研究了流动的浓缩硬球胶体悬浮液沿光滑，不粘壁使用锥板流变仪和同步共聚焦显微镜。在玻璃制度，全球流动表现出从赫歇尔-Bulkley行为在大剪切速率的特性宾汉滑移响应在小速率，遍历胶体流体缺席的过渡。成像揭示了“固体”的微观结构在充分的滑移和“滑移剪切”过渡的局部性质。局部和全球流动的描述由一个唯象模型，和相关的宾汉滑移参数表现出特征标度的大小和浓度的硬球。

受限硬球玻璃的多重重入玻璃转变

Multiple reentrant glass transitions in confined hard-sphere glasses

玻璃形成液体在限制时表现出丰富的现象学。这通常与壁面-流体相互作用引起的效应有关。在这里，我们专注于有趣的限制，其中的隔离墙成为几个粒子直径的顺序。对于一个适度的多分散，密集的硬球流体之间的两个光滑的硬壁，我们通过事件驱动的分子动力学模拟的出现后，一个多重入的玻璃化转变的情况下，壁分离的变化。使用热力学关系，这种重入现象被证明是持久不变的化学势下。这允许直接的实验研究，并开辟了在微米和纳米技术的各种应用的方式，其中通道尺寸是所包含的颗粒的大小相媲美。计算结果与结合密度泛函理论和模式耦合理论得到的玻璃化转变的理论预测一致。

硬球胶体玻璃中剪切诱导的各向异性衰减

Shear-induced anisotropic decay of correlations in hard-sphere colloidal glasses

通过对胶体玻璃在稳态剪切作用下微观涨落的实空间实验和计算机模拟，研究了微观涨落的空间相关性。它示出，而一个粒子的波动的分布总是各向同性的，无论剪切的相对重要性相比，热波动，它们的空间相关性表现出显着的敏感性剪切诱导和热激活松弛之间的竞争。相关性是各向同性的热为主的制度，但发展强烈的各向异性剪切占主导地位的微观波动的动力学。我们讨论的相关性，这一观察，以更好地了解剪切非晶态固体的流动不均匀性。

玻璃形成软球液体动力学的密度-温度-软度标度

Density-Temperature-Softness Scaling of the Dynamics of Glass-forming Soft-sphere Liquids

软球和硬球流体之间的动态等效原理[Phys. Rev. \textbf{68}，011405（2003）]被用于描述改变密度n、温度T和柔软度（由柔软度参数ν^{-1}表征）对玻璃形成软球液体的动态的影响的相互作用。主要的预测是，这些系统的动力学参数，如α弛豫时间和长时间自扩散系数，仅通过约化密度n^ \ast \equiv nσ^{3}_{HS}（T，ν）依赖于n，T和ν，其中有效硬球直径σ_{HS}（T，ν）是确定的，例如，由Andersen-Weeks-Chandler条件得到的软球-硬球结构等价性。在最近的模拟中观察到的一些缩放特性，涉及玻璃形成流体与排斥短程相互作用被发现是这个一般的动态等效原理的直接表现。胶体动力学的自洽广义朗之万方程（SCGLE）理论被证明可以准确地捕捉这些标度规则

多分散性和硬球玻璃化转变

On polydispersity and the hard-sphere glass transition

我们模拟多分散硬球在高填充分数，$ϕ$，与实验现实的粒度分布（PSD）和其他常用的PSD，如高斯或礼帽的动力学。我们发现，动力学逮捕的模式取决于PSD的形状，而不仅仅是它的方差。对于实验现实的PSD，最大的颗粒在$ϕ\sim 0.588$经历理想的玻璃化转变，而最小的颗粒保持移动。这种物种特异性定位以前只观察到在不对称的二元混合物。我们的研究结果表明，最近观察到的遍历行为，直到$ϕ\sim 0.6$在硬球系统中的激活动力学的证据，但多分散性的影响。

非零低温下玻璃软球系统的遍历性破缺相变

Ergodicity breaking transition in a glassy soft sphere system at small but non-zero temperatures

虽然在非零温度下的玻璃化转变似乎很难获得实验，理论或模拟研究，但在零温度下的干扰已被详细探索。这是一个广泛讨论的问题，这种非热干扰转变是否与玻璃化转变。受能量景观探索的启发，已成功地用于描述非热干扰，我们介绍了一种新的方法来确定是否可以在合理的时间尺度内探索软球系统的位形空间，即，系统是遍历的还是有效的非遍历的。而在无热干扰的情况下，对于一个给定的随机开始配置，只有当地的能量最小值是确定的，我们允许热激发跨越能量障碍。有趣的是，我们观察到存在一个过渡，如果密度增加，系统变得有效的非遍历。在小的但非零的温度的限制下，遍历性破坏转变发生的密度接近一个值，该值与温度无关，并且低于无热干扰的转变密度。这证实了最近的计算机模拟研究，其中非热干扰发生在玻璃相深处。此外，用我们的方法确定了遍历性破缺跃迁的临界行为，并证明它属于定向渗流普适类。因此，我们的方法不仅使过渡从遍历到一个有效的非遍历系统容易访问，并有助于揭示其普适类，但也表明，它是从根本上不同于无热干扰。

老化硬球胶体玻璃自由能的直接测定

Direct Measurement of the Free Energy of Aging Hard-Sphere Colloidal Glasses

玻璃化转变的性质是凝聚态物理中最重要的未解决的问题之一。玻璃和液体之间的差异被认为是由粒子重排的非常大的自由能势垒引起的;然而到目前为止，还不可能在实验上证实这一点。我们提供了第一个定量测定的自由能老化硬球胶体玻璃。自由能的测定允许在玻璃化转变中的一些新的见解，特别是在自由能中的强空间和时间异质性的量化。对自由能局部极小值的研究表明，所观察到的变化与粒子的重排直接相关。我们的主要发现是，粒子重排的概率显示出幂律依赖于与重排相关的自由能变化，类似于地震学中的古腾堡-里希特定律。

胶态硬球在模式耦合玻璃化转变以上的平衡动力学探讨

Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition

我们使用动态光散射和计算机模拟来研究胶体硬球浓悬浮液中的平衡动力学和动力学不均匀性。我们的研究涵盖了前所未有的密度范围，并跨越了七十年的结构弛豫时间，$\ta$，包括平衡以上$ϕ_{\rm c}$，玻璃化转变的位置推导出拟合我们的数据模式耦合理论。而不是下降的平衡，系统保持遍历以上$ϕ_{\rm c}$，并进入一个新的动力学制度，其中$\ta$增加的功能形式，这是没有预料到的先前的实验，而动态异质性的幅度增长速度比幂律与$\ta$，发现在分子玻璃形成接近玻璃化转变。

致密非晶硬球的一维Kac模型

One-dimensional Kac model of dense amorphous hard spheres

我们介绍了一种新的模型，硬球约束下的玻璃和干扰转变的研究。该模型是一个一维链的$d$ -维盒，其中每个包含相同数量的硬球，和链的两端的盒子中的颗粒在其平衡位置淬火。我们专注于无限维极限（$d \to \infty$）的模型和分析计算的玻璃化转变密度使用复制液体理论。从链长依赖的过渡密度，我们提取的特征长度尺度在玻璃化转变。用动力学转变的$-1/4$和理想玻璃化转变的$-1$两个指数表征了长度的发散，这与$p$ -自旋平均场自旋玻璃模型的结果一致.我们还表明，该模型是有用的研究在干扰过渡的增长长度尺度。

驱动硬球玻璃中的单粒子涨落和方向关联

Single particle fluctuations and directional correlations in driven hard sphere glasses

通过事件驱动的分子动力学模拟和实验，研究了剪切作用下硬球玻璃中单粒子涨落和动力学关联的填充率和剪切速率依赖性。在填充分数以上的玻璃化转变，相关性增加剪切速率降低：在单颗粒跳跃分布的指数尾加宽和动态四点相关性增加。然而，有趣的是，在减少的包装分数，扩大的指数尾部也被观察到，而动态异质性被证明是减少。这种行为的解释提出了在剪切和热波动之间的竞争。基于我们先前的研究[Chikkadi等人，Europhys. Lett.（2012）]，我们进一步解决动态相关性的各向异性问题。

非对称硬球二元混合物的玻璃态动力学

Glassy dynamics in asymmetric binary mixtures of hard-spheres

二元硬球混合物是具有竞争时间和长度尺度的多体系统的最简单表示之一。该模型与从根本上理解材料的结构和动力学性质有关，例如金属熔体，胶体，聚合物和生物基复合材料。它还使我们能够研究不同的尺度如何影响多组分玻璃形成液体的物理行为;这个问题仍然有待统一的描述。在这方面的贡献，我们报告不同的动态逮捕过渡高度不对称的二元胶体混合物，即，一个单一的玻璃大颗粒，其中的小物种仍然遍历，和双玻璃同时逮捕两个组件。当混合物接近任何玻璃化转变时，两个物种的集体动力学的弛豫变得耦合。在单玻璃域中，由于大球体的结构而发生空间调制，这是在双玻璃域中未观察到的特征。相反，小颗粒和大颗粒的\emph{self}动力学的弛豫在两个转变的边界处变得解耦;大的物种总是显示动力学逮捕，而小的物种仅在双层玻璃中出现逮捕。因此，为了获得不同的玻璃态的全貌，需要考虑到这两个物种的动力学。

硬球体系的玻璃化转变：分子动力学和密度泛函理论

Glass Transition of Hard Sphere Systems: Molecular Dynamics and Density Functional Theory

在密度泛函理论的框架下研究了硬球体系的玻璃化转变。分子动力学（MD）模拟一方面研究系统的动力学行为，另一方面为密度泛函理论提供产生密度场的数据。基于密度泛函理论的能量景观分析表明，随着密度的增加，出现了一个亚稳态（局部）自由能最小值，代表非晶态。与均匀液体相比，在一定密度下，这种状态变得稳定，在MD模拟中，我们还观察到$alpha$弛豫的急剧减慢。

The dimensional evolution of structure and dynamics in hard sphere liquids

The formulation of the mean-field, infinite-dimensional solution of hard sphere glasses is a significant milestone for theoretical physics. How relevant this description might be for understanding low-dimensional glass-forming liquids, however, remains unclear. These liquids indeed exhibit a complex interplay between structure and dynamics, and the importance of this interplay might only slowly diminish as dimension $d$ increases. A careful numerical assessment of the matter has long been hindered by the exponential increase of computational costs with $d$. By revisiting a once common simulati…

稳定性-可逆性图统一了硬球玻璃中的弹性、塑性、屈服和堵塞

A stability-reversibility map unifies elasticity, plasticity, yielding and jamming in hard sphere glasses

非晶态固体，例如玻璃，对变形具有复杂的响应，在材料设计和应用中具有显著的后果。在这方面，两个相互交织的方面很重要：稳定性和可逆性。一方面，理解玻璃如何由于剪切变形下的塑性增加而变得不稳定是至关重要的;另一方面，响应在多大程度上是可逆的，这意味着一旦扰动被释放，系统能够恢复原始配置的程度。在这里，我们专注于组装的硬球作为非晶态固体，如胶体玻璃和颗粒物质的最简单的模型。我们准备的玻璃态淬火从平衡过冷液体状态，这是通过使用交换蒙特卡罗算法得到的，并对应于一个广泛的结构弛豫时间尺度。我们详尽地映射出它们的稳定性和可逆性下的体积和剪切应变，使用广泛的数值模拟。在体积剪切应变相图上，原始玻璃状态保持固态的区域由剪切屈服线和剪切干扰线界定，剪切屈服线和剪切干扰线在屈服干扰交叉点相遇。该固相可以进一步分为两个亚相：稳定的玻璃相，其中系统完全弹性变形并且是完全可逆的，以及边缘玻璃相，其中它在介观尺度上经历随机塑性形变并且是部分不可逆的。稳定性-可逆性图的细节强烈地取决于玻璃退火的质量。这一研究为理解非晶态固体的弹性、塑性、屈服和堵塞提供了一个统一的框架。

Looking for a compact semi empirical equation of state for hard spheres: possibility of a glassy transition and random loose packing

The equation of state of a hard sphere fluid at high density should exhibit a simple pole at the random close packing limit. Here we show that trying to obtain a compact semi-empirical equation of state simultaneously compatible with that asymptotic behaviour and with the known virial coefficients raises an analytical difficulty which can be solved if a glassy transition occurs in the disordered metastable phase at a density intermediate between the freezing point and the random close packing limit, numerically close to the melting point. The estimated value for the transition point, which is …

模型硬球玻璃的复振荡屈服

Complex oscillatory yielding of model hard sphere glasses

本文通过探讨不同振荡频率下布朗运动与剪切诱导扩散的相互作用，研究了硬球玻璃在大振幅振荡剪切下的屈服行为。应力、结构和动力学之后是实验流变学和布朗动力学模拟。布朗运动辅助笼逃逸占主导地位，在低频率，而逃逸通过剪切诱导碰撞在高的，都与\ $G^{\prime \prime}$的屈服峰。在中频一个新的，HS玻璃，在$G^{\prime \prime}$双峰揭示反映两种机制。在高频率和应变振幅下，持续的结构各向异性导致应变反转后循环内的应力下降，而较高的应力谐波在某些应变振幅下最小化，表明明显的谐波响应。

对“模式耦合玻璃化转变上方胶体硬球平衡动力学的探讨”一文的评论

Comment on "Probing the equilibrium dynamics of colloidal hard spheres above the mode-coupling glass transition"

在信[PRL 102，085703（2009）]中，Brambilla等人声称在高于模式耦合理论（MCT）的临界填充分数的胶体硬球中观察到活化动力学。通过进行微观MCT计算，我们表明，在他们的系统中的多分散性转移的临界填充分数以上的值由van Megen等人确定的。对于较少的多分散性样品，数据与理论一致，除了，可能的，最高的填充分数。

无热软球中玻璃化转变的回声

Echoes of the glass transition in athermal soft spheres

最近的理论进展导致了热玻璃和非热干扰转变的统一相图的建立。这张图清楚地表明，虽然相关，模式耦合-或动态-玻璃化转变是不同于干扰过渡，发生在有限的温度和显着低于干扰过渡的密度。尽管如此，我们证明了在无热摩擦球发生在相同的密度的模式耦合过渡，并标记为局部刚性粒子的集群的预干扰过渡。在这个密度下，无论是热系统还是非热系统，大量粒子的个体运动都受到限制，因此只有集体运动才是可能的。这种转变，这是远远低于干扰，完全符合集体行为的定义，在动态过渡的玻璃。因此，我们揭示了热和非热系统中的刚性的成因是由相同的底层拓扑转变在其共享的配置空间。

硬球体系的笼性及其对玻璃化转变存在的意义

Cage properties and its implication to the existence of glass transition in hard sphere systems

在深度过冷液体中，粒子被困在由相邻粒子组成的瞬态笼中。在这里，我们从几何量自由体积定义笼，使得颗粒的自由体积是笼体积。首先，我们表明，平均笼体积和结构弛豫时间之间的关系的问题，在硬球系统的玻璃化转变的存在。我们的观察表明，笼体积为零的过渡。此外，我们表明，笼重排强烈耦合到单个粒子的平方位移。此外，笼子可以通过失去其邻居而重新排列，而粒子位移几乎没有变化。这里提出的图片也支持松弛，动态异质性和合作重排的复杂场景。

硬球的理想玻璃化转变

The ideal glass transition of Hard Spheres

本文用复型法研究了具有相同硬球的液体的理想玻璃化转变。我们得到了液相中的构型熵的估计，Kauzmann堆积分数在0.58- 0.62范围内，无规密堆积密度在0.64- 0.67范围内，这取决于我们对液体状态方程所用的近似。我们还计算了玻璃态下的对关联函数（即，致密的无定形堆积），我们发现，在随机紧密堆积的平均配位数等于6。所有这些结果与数值模拟和其他现有的理论进行了比较。

液体和胶体的多分散软球模型的Phase diagram

Phase diagram of a polydisperse soft-spheres model for liquids and colloids

通过优化的Monte Carlo算法研究了具有尺寸分散的软球的相图，该算法允许平衡低于所有尺寸分布的动力学玻璃化转变。该系统普遍经历一级冻结转变。而对于小尺寸分散体的冻结相具有晶体结构，大的密度不均匀性出现在高度分散的系统。研究平衡相图和动力学玻璃化转变之间的相互作用，我们认为，实验发现的终端多分散性的胶体是一个纯粹的动力学现象。

二元硬球混合物的布居退火模拟

Population Annealing Simulations of a Binary Hard Sphere Mixture

布居退火是一种序贯蒙特卡罗方法，非常适合于模拟具有粗糙自由能景观的系统的平衡态。在这里，我们使用人口退火研究硬球的二元混合物。群体退火是模拟退火的并行版本，具有额外的恢复步骤，其确保系统的副本群体表示退火时间表中每个填充分数处的平衡系综。该算法及其平衡性能的描述和结果，提出了一个玻璃形成流体组成的硬球的直径比为1.4：1的50/50的混合物。对于这个系统，我们得到精确的结果，在玻璃态下的状态方程的包装分数$φ\approx 0.60$和研究偏差从BMCSL状态方程。对于更高的填充分数，该算法失去平衡，并且自由体积拟合预测填充分数$φ\approx 0.667$处的堵塞。我们的结论是，布居退火是一个有效的工具，研究平衡玻璃态流体和堵塞过渡。

二元硬球的堆积效率能解释大块金属玻璃的形成能力吗？

Can the packing efficiency of binary hard spheres explain the glass-forming ability of bulk metallic glasses?

我们进行分子动力学模拟压缩二元硬球堵塞包装作为压缩率$R$，尺寸比$α$，和小颗粒的数量分数$x_S$的函数，以确定之间的连接的玻璃形成能力（GFA）和包装效率在大块金属玻璃（BMG）。我们通过测量临界压缩率$R_c$来定义GFA，低于该压缩率，堵塞的硬球填充开始形成具有缺陷的“随机晶体”结构。我们发现，与$α\gtrsim 0.8$的系统不去混合，$R_c$强烈减少与$Δϕ_J$，作为$R_c \sim \exp(-1/Δϕ_J^2)$，其中$Δϕ_J$是在$R_c$的无定形包装和随机晶体结构的平均包装分数之间的差异。含有$α\lesssim 0.8$的体系部分解混，这促进了结晶，但我们仍然发现$R_c$和$Δϕ_J$之间有很强的相关性。我们发现，已知的金属-金属BMG发生在该地区的$α$和$x_S$参数空间的最低值的$R_c$二元硬球。我们的研究结果强调，最大限度地提高GFA在二元系统中涉及两个竞争的影响：最小化$α$，以提高包装效率，而最大化$α$，以防止分层。

使用自推进硬球将玻璃化转变推向随机紧密堆积

Pushing the glass transition towards random close packing using self-propelled hard spheres

尽管半个多世纪前就提出了硬球的随机紧密堆积的概念，几乎普遍的堆积分数为~ 0.64，但仍然存在持续的争论。寻找密堆积的主要困难在于，在~ 0.58处具有超过玻璃化转变的堆积分数的状态本质上是非平衡系统，其中动力学随着结构弛豫时间随密度而发散而减慢;因此，无规密堆积是不可接近的。在这里，我们进行模拟的自我推进的硬球，我们发现，随着活动的增加，松弛动力学可以加快数量级。玻璃化转变转移到更高的包装分数后，增加的活动，使研究的球形包装与流体样的动力学在包装分数接近随机紧密包装。我们的研究开辟了新的可能性，调查致密包装和硬颗粒系统中的玻璃化转变。

剪切诱导晶化对硬球玻璃流变性和老化的影响

Effects of Shear-Induced Crystallization on the Rheology and Ageing of Hard Sphere Glasses

研究了高浓度硬球颗粒悬浮液的流变特性，特别是剪切诱导晶体的流变响应。使用几乎单分散的硬球，我们准备剪切诱导晶体振荡剪切下，并检查其线性和非线性的机械响应相比，在相同的体积分数与他们的玻璃同行。很明显，剪切诱导结晶导致弹性模量和粘性模量的显著下降，这是由于结构重排使流动变得容易。出于相同的原因，在相同的体积分数下，晶体中的临界（G“的峰值）和交叉（G”和G“的重叠）应变比玻璃小。然而，当考虑到在每个状态下的最大堆积的距离时，发现晶体的弹性模量大于在相同自由体积下的玻璃，这表明由于长程序而增强的材料。最后，剪切诱导的晶体反直觉地表现出与玻璃类似的流变老化（具有G '的对数增加），表明剪切诱导的结构不处于热力学平衡。

胶体硬球玻璃的老化动力学

Ageing dynamics of colloidal hard sphere glasses

我们报告的相干中间散射函数（ISF）的玻璃的硬球的几个体积分数和一系列的散射矢量周围的静态结构因子的主要最大值的动态光散射测量结果。ISF显示出从初始快速衰减到较慢的非平稳衰减的明显交叉。老龄化有几种不同的量化方式。然而，无论选择哪种方法，完美的“老化”玻璃都以幂律方式接近。特别是，快速和缓慢的衰变之间的耦合，作为衡量的ISF在交叉拉伸的程度，也减少代数与等待时间。这种耦合的非平稳性意味着即使是最快的可检测过程本身也是非平稳的。

低密度荷电球悬浮液中瞬态非晶态固体的形成

Formation of a transient amorphous solid in low density aqueous charged sphere suspensions

从硬球、近硬球、椭球体和片晶或其有吸引力的变体形成的胶态玻璃已被详细研究。补充和检查理论方法和模拟，许多不同类型的模型系统显着推进了我们对玻璃化转变的理解。尽管他们早期的预测，但是，没有实验带电的球形玻璃已被发现在低密度，在竞争过程中的结晶占主导地位。我们在这里报告形成的瞬态非晶态固体形成的带电聚合物球悬浮在彻底去离子水的体积分数为0.0002-0.01。从光学实验中，我们观察到存在的短程秩序和增强的剪切刚度相比，稳定的多晶固体的体心立方结构。在数小时至数天的密度依赖性时间尺度上，非晶态固体转变成这种稳定结构。我们进一步提出了初步的动态光散射数据显示的第二个缓慢的弛豫过程的演变可能指向一个动态的异质性已知从其他胶体glasses和gels.We比较我们的研究结果预测的相行为的带电球悬浮液和讨论可能的机制形成这种特殊类型的胶体玻璃。