Crystallization of hard spheres revisited. I. Extracting kinetics and free energy landscape from forward flux sampling
我们调查的动力学和自由能景观的结晶硬球从过饱和亚稳液体通过直接模拟和前向通量采样。在这第一篇论文中，我们描述和测试两种不同的方法来重建的自由能势垒从采样的稳态概率分布的集群大小，而不采样的平衡分布。第一种方法是基于平均首次通过时间，第二个分裂的概率。我们验证了这两种方法的单粒子在双势阱中移动。对于硬球的成核，这些方法允许探测宽范围的过饱和度，并从相同的模拟重建动力学和自由能景观。结果与经典成核理论预测的缩放是一致的，虽然定量拟合需要一个相当大的，有效的界面张力。
2018-03-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the influence of a patterned substrate on crystallization in suspensions of hard spheres
利用计算机模拟研究了单分散硬质球在三角形点阵衬底诱导下的过饱和悬浮液中的晶体成核与生长。主要的结果是，压缩基板是湿的结晶相（结晶相直接出现，没有任何诱导时间），而拉伸基板，我们观察到异质成核。形核微晶的形状波动很大。在均匀成核的情况下，已经观察到无定形前体（Phys.Rev.Lett. { \bf 105}（2）：025701（2010））。对于异质成核，我们没有发现这样的前体。流体直接转化为高度有序的微晶。
2012-01-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of hard spheres under gravity
我们提出了一个简单的论点来解释硬球在引力场作用下的结晶。本文试图弥合两个社区的科学家之间的差距，一个工作在粒状材料和其他不均匀的液体状态理论。
2000-07-17 cond-mat.soft
Crystallization of hard spheres revisited. II. Thermodynamic modeling, nucleation work, and the surface of tension
结合三种数值方法（前向通量采样，播种液滴，和有限大小的液滴），我们探测硬球的结晶在整个范围内从接近共存的旋节制度。我们表明，所有这三种方法允许采样不同的制度，并完全同意在它们重叠的范围。通过结合小液滴的正向通量采样计算的成核功和成核定理，我们展示了如何计算跨越三个数量级的成核功。使用的成核定理的变化，我们展示了如何提取固体液滴和周围液体之间的压力差。此外，结合成核功与压力差，使我们能够计算小液滴的界面张力。我们的研究结果表明，采用批量产生不准确的结果的成核率。
2018-05-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Polydisperse hard spheres: Crystallization kinetics in small systems and role of local structure
本文用数值方法研究了多分散性为8%的硬球混合物的结晶过程。虽然经常被用作模型玻璃形成，小系统尺寸，我们观察结晶分子动力学模拟。这开启了研究熔体的结晶和结构弛豫之间的竞争的可能性，这通常是遥不可及的，由于不同的时间尺度。我们量化的弛豫和结晶时间对密度和系统尺寸的依赖性。对于一个密度和系统的大小，我们进行了详细的提交人分析，调查的序参量描述的结晶过程的本地结构的适用性。我们发现，当地的结构是强烈相关的通用键级，并添加很少的信息的反应坐标。
2016-04-30 cond-mat.soft
Crystallization in Glassy Suspensions of Hard Ellipsoids
我们已经进行了计算机模拟的超压缩悬浮液的硬单分散椭球体，并观察其结晶动力学。该系统被非常迅速地压缩，以达到缓慢的、玻璃状的动力学状态。我们发现，虽然粒子动力学成为次扩散和中间散射函数清楚地开发了一个肩膀，结晶收益通过通常的情况下：成核和生长小过饱和度，调幅分解大过饱和度。特别是，我们比较了在结晶设置在与系统的其余部分的流动性的区域中的颗粒的流动性。我们没有发现任何迹象，在动态的熔体，指向即将结晶的事件。
2013-09-30 cond-mat.soft
Diffusive redistribution of small spheres in crystallization of highly asymmetric binary hard-sphere mixtures
我们报道了一个分子动力学研究高度不对称的二元硬球混合物中的结晶，其中大的球可以形成一个晶体相，而小的保持无序的大球的结晶过程中。通过利用辅助晶体成核与图案化的衬底，直接的证据是，有一个小球体的扩散再分布和大球体的晶体形成之间的密切联系。虽然添加第二组分与大的尺寸差异不会改变所形成的大球的晶体结构，小球体的密度分布显示相应的变化在不同的结晶阶段，并密切相关的晶体生长，表明小球体的结晶动力学的可能影响。
2011-06-10 cond-mat.soft
Spontaneous Crystallization in Systems of Binary Hard Sphere Colloids
硬球系统中流体到固体相变的计算机模拟有助于我们理解结晶过程。但是，尽管胶体实验和理论多年来一直在预测几种二元硬球晶体的稳定性，但模拟并没有成功证实这一现象。在这里，我们报告的二元硬球晶体同构的Laves相，AlB $_2$，和NaZn $_{13}$在模拟直接从流体的生长。我们使用事件驱动的分子动力学模拟分析粒子动力学过程中的Laves相生长与交换移动，加速扩散。结晶过程从成核和生长到失稳分解的转变已经深入到流体-固体共存状态。最后，我们提出了三个二元晶体的稳定区域附近的填充分数尺寸比状态图。
2020-05-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Hard-sphere melting and crystallization with event-chain Monte Carlo
我们模拟结晶和熔化与本地蒙特卡罗（LMC），事件链蒙特卡罗（ECMC），并与事件驱动的分子动力学（EDMD）在系统中多达一百万个三维硬球。我们说明，我们的实现的三个算法严格符合其平衡属性。然后，我们研究成核的NVE合奏从面心立方晶体到均匀的液相和从液体到均匀的晶体。ECMC和EDMD都比LMC更快地接近平衡数量级。ECMC也明显快于EDMD，特别是对于从高密度的无序初始条件平衡成晶体。ECMC可以平凡地实现硬球和软球的潜力，我们建议这种算法的研究干扰和物理的眼镜，以及无序系统的可能应用。
2015-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Avalanches mediate crystallization in a hard-sphere glass
采用分子动力学模拟方法，研究了老化后硬球玻璃的析晶过程。首先，我们发现粒子的动力学是间歇性的：静止期，当粒子在最近的笼子里简单地“嘎嘎作响”时，被突然的“雪崩”打断，其中一个子集的粒子经历了大的重排。其次，我们发现结晶与这些雪崩有关，但这种联系并不简单。系统中的晶体数量在雪崩期间增加，但大多数变成晶体的颗粒与雪崩中所涉及的颗粒不同。第三，雪崩的发生在很大程度上是一个随机过程。在模拟过程中的任何时候随机化粒子的速度会导致不同的后续雪崩系列。雪崩粒子的空间分布似乎是随机的，虽然雪崩引发事件之间的相关性。相比之下，我们发现，结晶往往发生在已经显示出初期的局部秩序的区域。
2014-04-02 cond-mat.soft
Importance of many-body correlations in glass transition: an example from polydisperse hard spheres
大多数的液态理论，包括玻璃化转变理论，都是建立在两体密度关联的基础上。然而，我们最近表明，多体相关性，特别是键取向的相关性，在玻璃化转变和结晶转变中起着关键作用。在这里，我们表明，与过冷多分散硬球系统的数值模拟，与任何两点空间关联函数的长度尺度不增加对玻璃化转变。一个不断增长的长度尺度，而不是通过考虑多体关联函数，如取向顺序，它遵循的动态不均匀性的长度尺度的传播。尽管晶体状键取向顺序的增长，我们发现，对结晶的多分散性增加的稳定性是由于人口的二十面体排列的颗粒。我们的研究结果表明，对于这种类型的系统，多体相关性是玻璃化和结晶现象之间的联系的表现。系统是玻璃化还是结晶化可以通过对结晶的阻碍程度来控制，在这种情况下是多分散性。
2012-11-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Softness suppresses fivefold symmetry and enhances crystallization of binary Laves phases in nearly hard spheres
具有金刚石和烧绿石结构的胶体晶体在低折射率对比下显示出宽的光子带隙。然而，这些低配位和开放的结构非常难以从与简单对相互作用相互作用的胶体自组装。为了避免这些问题，人们可以自组装在一个紧密包装的MgCu2 Laves相从胶体球的二元混合物的结构，然后选择性地删除一个亚晶格。虽然Laves相已被证明在二元硬球系统中是稳定的，但由于动力学缓慢，在模拟或微米级硬球的实验中从未观察到它们在这样的流体混合物中自发结晶。在这里，我们证明，使用计算机模拟，在粒子间的潜力的柔软性抑制的二元流体相的五重对称的程度，并提高结晶的Laves相在近硬球。
2019-06-25 cond-mat.soft
Crystallization Mechanism of Hard Sphere Glasses
在过冷液体中，玻璃化通常抑制结晶。然而，有些玻璃尽管阻止了扩散运动，仍然可以结晶。这个不太清楚的过程可能会限制玻璃的稳定性，但其微观机制尚不清楚。在这里，我们提出了广泛的计算机模拟解决在恒定体积（如在胶体实验）的单分散硬球玻璃的结晶。出现多个结晶斑块，而颗粒不必扩散超过一个直径。随着这些斑块的增长，邻近地区的流动性增强，产生了具有正反馈的动态异质性。未来的结晶模式不能单独从坐标预测：结晶收益的随机微成核事件的序列，在空间上相关的紧急动态异质性。
2011-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Role of local assembly in the hierarchical crystallization of associating colloidal hard hemispheres
自然界中广泛存在着由简单构件的局部结合形成复杂结构的分级自组装，但局部组装的本质作用尚不清楚。在这项工作中，通过使用计算机模拟，我们研究了一个简单的模型系统，包括相关的胶体半球结晶成面心立方晶体组成的球形二聚体的半球，专注于二聚体的形成对分级结晶的影响。我们发现，除了帮助晶体形核，因为增加的对称性的积木，半球之间的关联也可以诱导两个重入熔融和重入结晶取决于相互作用的范围。特别是当相互作用是高度粘性时，我们观察到一种新的相同晶体的重入结晶，它只在一定的温度范围内熔化。这为通过调节局域缔合的涨落来制备响应性晶体材料提供了一个新的方向。
2017-09-25 cond-mat.soft
Crystallization of a quasi-two-dimensional granular fluid
实验研究了均匀加热的准二维颗粒流体的晶化过程与填充率的关系。我们的实验结果的林德曼熔化标准，径向分布函数，键序参量和统计的拓扑结构变化在粒子水平上是相同的那些发现在平衡硬盘的模拟。这种直接映射表明，平衡系统的研究可以有效地应用于研究非平衡稳态，如在我们的驱动和耗散颗粒系统中发现的。
2006-03-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local order and crystallization of dense polydisperse hard spheres
计算机模拟为过冷液体和玻璃的微观行为提供了宝贵的见解，但它们的典型时间尺度比实验相关的时间尺度短了几个数量级。我们最近关闭了这一差距的一类模型的大小多分散流体，我们成功地平衡了实验室的时间尺度以外的交换蒙特卡罗算法。在这方面的贡献，我们研究了组成和几何局部秩序之间的相互作用，在一个模型中的多分散硬球平衡与此算法。局部组成顺序有一个弱的状态依赖，而局部几何秩序与二十面体的安排增长更显着，但只有在非常高的密度。我们量化的相关长度和相关的二十面体结构的球形度，并比较这些结果的Wahnström Lennard-Jones混合物。最后，我们分析了非常致密的样品，部分结晶模式与传统的分馏方案不兼容的结构。晶体结构具有二硼化铝的对称性，并且涉及尺寸比约等于0.5的小颗粒和大颗粒的子集。
2018-03-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of hard-sphere glasses
我们用分子动力学研究了在硬球中停滞和结晶之间的相互作用。对于体积分数（$0.54 \leq phi \leq 0.63$）和多分散性（$0 \leq s \leq 0.085$）平面中的状态点，我们描绘了自发结晶的状态。对于非结晶（或预结晶）样品，我们发现等扩散线与理想的玻璃化转变在$ϕ_g \approx 0.585$，独立的$s$。尽管如此，对于$s<0.05$，结晶发生在$ϕ> ϕ_g$。这发生在系统老化的时间尺度上，并且未达到均方位移的扩散状态;根据这些标准，系统是玻璃。因此，与胶体文献中的普遍假设相反，在大块非晶态中发生自发结晶并不能证明这种状态是遍历流体而不是玻璃。
2009-10-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Polymer-Enforced Crystallization of a Eutectic Binary Hard Sphere Mixture
我们准备了一个浮力匹配的二元混合物的多分散聚苯乙烯微凝胶球的尺寸比为0.785，并在0.567的体积分数刚好低于动力学玻璃化转变。与理论预期一致，观察到共晶相行为，但只有一小部分样品结晶。通过添加一个短的非吸附性聚合物，我们执行物种间分馏到共存的纯组分晶体，这反过来也显示出物种内分馏的迹象。我们表明，在以前无法访问的地区的相图二进制硬球物理是可观察到的吸引力硬球。辅助文件：修正软物质2012，8，627
2017-02-21 cond-mat.soft
The role of shear in crystallization kinetics: From suppression to enhancement
在许多技术应用中，以及在云中的冰成核等自然过程中，结晶在应力和流动的存在下进行，因此了解简单情况下的结晶机制非常重要。我们采用分子动力学模拟来研究弱剪切下的近硬球液体的结晶动力学。我们表明，剪切流既增强和抑制硬球的结晶动力学。剪切的效果取决于静态机制：抑制在激活制度和增强在扩散限制制度小应变率。在更高的应变速率下，即使在接近玻璃化转变的密度下，结晶也再次变成活化过程。
2015-09-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hard-sphere solids near close packing: Testing theories for crystallization
硬球的冻结转变已经被各种版本的密度泛函理论（DFT）很好地描述。这些理论应该拥有密排晶体作为一个特殊的限制，这代表了一个极端的测试场的质量，这种液体状态为基础的理论。因此，我们研究的硬球晶体的结构和热力学在此限制的DFT预测。我们研究了Ramakrishnan-Yussouff（RY）近似和Rosenfeld及其同事开发的基本测度理论（FMT）的两个变体。我们允许一般形状的密度峰，超越常见的高斯近似。在所有的情况下，我们发现，在接近紧密堆积，峰宽消失成比例的粒子之间的自由距离和自由能依赖于几何上的a。然而，不同的峰形和下一个领先的自由能的贡献结果从不同的近似泛函。对于RY理论，在高斯近似下，我们建立了结晶溶液形成一个闭环，其中稳定和不稳定的分支都连接到a=0处的密堆积点，这与不存在液-固旋节线一致。该版本的FMT，以前已被应用到冻结，预测渐近阶跃状密度分布局限于自洽细胞理论的细胞。但最近提出的改进版本，采用张量加权密度产生更广泛的，几乎高斯峰，这是非常好的协议与计算机模拟。
1999-07-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of self-propelled hard-discs : a new scenario
我们的实验研究的结晶单层的振动盘与内置的极性不对称性，一个模型系统的活性液体，并将其与振动各向同性盘。增加填充分数$ϕ$，各向同性盘报道的准连续结晶被过渡或朝向“自熔”晶体的交叉所取代。增加来自液相的填充分数，致密的六方有序填充盘的簇自发地形成、熔化、分裂和合并，导致高度间歇性和非均质动力学。所得到的稳定状态簇大小分布单调减小。当填充分数大于$ϕ^*$时，几个大的团簇跨越系统尺寸，团簇尺寸分布变得非单调，过渡由幂律签署。然而，该系统从未被动态地捕获。团簇从一个地方永久地熔化到另一个地方，形成活性液体的液滴，其快速地传播穿过系统。这种状态保持到最高可能的堆积分数，质疑晶体对于活性盘的稳定性，除非是有序的紧密堆积。
2016-05-10 cond-mat.soft
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
Confinement-induced demixing and crystallization
我们模拟了一个强烈的大小分散硬球流体限制在两个平行的，硬壁之间。我们发现，限制诱导结晶成n-层状六方晶格和一种新型的蜂窝状结构，促进分馏。冻结的开始阻止了稳定玻璃相的形成，并且发生在比本体小得多的填充分数下。改变壁分离触发固体到固体的转变和系统的变化的晶体颗粒的尺寸分布，我们合理化使用半定量理论。我们表明，结晶可以利用在一个楔形的几何形状来分层不同尺寸的颗粒。
2020-06-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effects of Shear-Induced Crystallization on the Rheology and Ageing of Hard Sphere Glasses
研究了高浓度硬球颗粒悬浮液的流变特性，特别是剪切诱导晶体的流变响应。使用几乎单分散的硬球，我们准备剪切诱导晶体振荡剪切下，并检查其线性和非线性的机械响应相比，在相同的体积分数与他们的玻璃同行。很明显，剪切诱导结晶导致弹性模量和粘性模量的显著下降，这是由于结构重排使流动变得容易。出于相同的原因，在相同的体积分数下，晶体中的临界（G“的峰值）和交叉（G”和G“的重叠）应变比玻璃小。然而，当考虑到在每个状态下的最大堆积的距离时，发现晶体的弹性模量大于在相同自由体积下的玻璃，这表明由于长程序而增强的材料。最后，剪切诱导的晶体反直觉地表现出与玻璃类似的流变老化（具有G '的对数增加），表明剪切诱导的结构不处于热力学平衡。
2008-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hard Spheres: Crystallization and Glass Formation
出于对胶体悬浮液的旧实验，我们报告分子动力学模拟的硬球，解决结晶和玻璃形成的组件。模拟涵盖了宽范围的多分散性（粒度分布的标准偏差除以其平均值）和颗粒浓度。对于s > 0.07，未观察到结晶。对于0.02 < s < 0.07，我们发现在给定浓度下增加多分散性减缓晶体成核。这里的主要效果是多分散性降低过饱和度，因为它倾向于稳定流体但使晶体不稳定。在给定的多分散性下（< 0.07）我们发现了三种成核机制：在共存区和稍高于共存区的浓度下的标准成核和生长;在中等浓度下的“旋节成核”，其中成核的自由能垒似乎可以忽略;并且，在最高浓度下，一种新的机制仍有待完全理解，其仅需要颗粒位置的小的重新排列。第二和第三制度之间的交叉发生在约58体积%的浓度下，其中胶体实验显示所形成的晶体的性质发生显著变化，并且颗粒动力学表明“理想的”玻璃化转变。
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Protein-Polymer Mixtures in the Colloid Limit: Aggregation, Sedimentation and Crystallization
虽然蛋白质被视为具有球对称相互作用的粒子，但实际情况要复杂得多。迈向更高复杂性的一个简单步骤是将蛋白质视为非球形颗粒，这就是我们在这里追求的方法。我们研究了增强型绿色荧光蛋白（eGFP）在加入非吸附性聚合物聚乙二醇（PEG）后的相行为。从小角度X射线散射，我们推断eGFP经历二聚化，并且我们将二聚体视为具有纵横比$L/D-1 = 1.05$的球形圆柱体。尽管复杂的性质的蛋白质，我们发现，相行为是类似的硬spherocylinders与理想的聚合物expletant，表现出聚集，并在一个小区域的相图，结晶。通过比较我们对聚集开始的测量与对硬胶体和理想聚合物的预测[S. V. Savenko和M. Dijkstra，J. Chem. Phys 124，234902（2006）和F. lo Verso等人，E73，061407（2006）]中，我们发现了良好的一致性，这表明eGFP蛋白与硬球柱和理想聚合物一致。
2021-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Theory of Nonequilibrium Crystallization and the Phase Diagram of Active Brownian Spheres
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出了一种统计力学模型，用于描述活性布朗粒子的非平衡结晶现象，并构建了其完整的相图。
2024-11-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
First normal stress difference and crystallization in a dense sheared granular fluid
采用事件驱动模拟方法研究了光滑非弹性硬盘中稠密剪切颗粒流体的第一法向应力差（${\mathcal N}_1$）和微观结构。虽然各向异性的波动速度的二阶矩，这是一个Burnett顺序的效果，是已知的祖正常应力差异{ \it稀}颗粒状流体，我们在这里表明，碰撞各向异性是负责正常应力行为的{ \it密集}限制。如同在弹性硬球流体中一样，对于稀流和中等密度流，${\mathcal N}_1$保持{ \it正}（如果在{ \it压缩}意义上定义应力），但在临界密度以上变为{ \it负}，这取决于恢复系数。由于颗粒的{ \it微观结构}重组而发生${\mathcal N}_1$的这种符号反转，这可以与在与剪切相反的方向上的{ \it平均}碰撞角$θ_{av}=π/4 \pm π/2$的优选值相关。我们还报告了剪切诱导{ \it晶体}的形成，信号开始在致密的颗粒流体中的流体-固体共存。不同的方法来考虑正常的应力差异进行了讨论的松弛型流变模型的框架。
2003-06-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions
我们通过布朗动力学模拟研究了胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核。我们引入了两个作用于胶体流体的外场：一个是均匀的引力场（体积力），另一个是通过钉扎一层平衡粒子而施加的表面场（粗糙壁）。我们发现，晶体成核被抑制在附近的墙壁由于减慢的动力学，这种效果的空间范围是由静态长度尺度的键取向顺序。对于距离壁大于这个长度尺度的距离，成核速率通过沉降过程大大增强，因为它导致在底部附近更高的体积分数或更高的过冷度。成核阶段类似于均质情况，核平均为球形并且具有在空间中随机取向的晶面。相反，生长阶段受到引力场引入的对称性破缺的极大影响，密度梯度导致附着率减慢，这反过来又导致原子核横向生长得更快。我们的研究结果表明，晶体成核的增加，在较高的密度区域可能是硬球的晶体成核率的实验和模拟之间的巨大差异的原因，注意到在以前的实验中的重力效应是不可忽略的。
2013-07-02 cond-mat.soft
Crystallizing hard-sphere glasses by doping with active particles
结晶和玻璃化是形成固体的两种不同途径。通常这两个过程相互抑制，玻璃化转变防止在高密度（或低温）下结晶。这甚至适用于胶体硬球系统，其通常用作具有潜在应用的新型功能材料（例如光子晶体）的构建块。通过进行布朗动力学模拟的玻璃系统组成的混合物的活性和被动的硬球，我们表明，这种硬球玻璃的结晶可以显着促进掺杂少量的活性粒子的系统。令人惊讶的是，即使是填充分数高达$ϕ= 0.635$的硬球玻璃也会结晶，其在$0.5\%$附近低于$ϕ\simeq 0.64$处的无规紧密填充。我们的研究结果提出了一种新的方法来制造晶体材料（胶体）玻璃。这对于容易在玻璃态中动力学捕获的材料特别重要，并且晶体成核几乎不发生。
2014-08-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Anatomy of a Complex Crystallization Pathway
University of Michigan（密歇根大学）
通过分子动力学模拟，研究两种形成相同复杂晶体结构但粒子相互作用本质不同的系统的结晶路径，发现两者在多步结晶路径和局部结构演化上相似，归因于有效相互作用的相似性。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
From Nuclei to Micro-Structure in Colloidal Crystallization: Investigating Intermediate Length Scales by Small Angle Laser Light Scattering
硬球悬浮体是统计物理和软凝聚态的公认模型系统。在这里，我们调查的时间演变的直接环境的成核和生长晶体和/或其全球规模的分布，使用时间分辨小角光散射（SALS）。同时进行的布拉格散射（BS）测量提供了一个准确的时间测量的事件序列。我们应用这种方法的再结晶在几个不同的剪切熔融硬球和有吸引力的硬球样品的研究，重点是可观察到的信号形状的多样性和它们随时间的变化。我们表明，根据制备条件不同的过程中发生的长度尺度大于结构规模显着影响结晶动力学和最终的微观结构。通过仔细分析SALS信号的演变，并通过比较小角度信号形状的不同建议，我们的数据，我们可以在大多数情况下，确定导致观察到的信号的过程。这些包括在形成和重叠期间以及在凝胶化期间来自耗尽区的相衬形状因子散射、由更透明的晶体引起的振幅衬度形状因子散射以及来自后期晶粒间有序化的结构因子散射。因此，原则上，大量不同的小角度信号包含与从布拉格散射或显微镜获得的信息互补的有价值的信息。然而，我们的比较，也表明，进一步细化和适应的理论表达式的样品特定的边界条件是需要定量动力学分析的微观结构演变。
2015-05-11 cond-mat.soft
Attractive Interactions Between Rod-like Polyelectrolytes: Polarization, Crystallization, and Packing
我们研究了溶液中多价反离子存在下棒状带电聚合物之间的吸引相互作用。凝聚到棒的抗衡离子表现出强烈的横向极化和纵向结晶排列。在短距离杆之间，凝聚的抗衡离子的分数增加，其中大部分占据杆之间的区域，在那里它们通过将自己排列成堆积结构来最小化它们的排斥相互作用。吸引力的相互作用是最强的多价抗衡离子。我们的模型考虑了凝聚态反离子的硬核体积和它们在棒周围的角分布。硬核约束强烈抑制纵向电荷波动。
1999-03-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
From compact to fractal crystalline clusters in concentrated systems of monodisperse hard spheres
本文从有限尺寸晶体团簇的性质出发，讨论了单分散硬球的结晶过程.通过大规模事件驱动的分子动力学模拟，我们研究了不同填充分数下的体系，从弱过饱和态点到玻璃态点，涵盖了不同的成核机制。我们发现，这样的制度也会导致在不同的性质的结晶集群：紧凑的集群中形成的经典成核理论制度（\leq 0.54），而交叉分形，分枝的集群遇到后，增加包装分数（\geq 0.56），成核是更spinodal-like。我们画一个类比我们的集群和有吸引力的系统的渗透宏观结晶提供的想法如何包装分数影响宏观晶体的最终结构。在我们以前的工作（物理学评论快报，106，215701，2011），我们已经证明了从玻璃（在λ> 0.58）结晶是如何通过渐进（多步）机制发生的：在本文中，我们展示了渐进生长的机制似乎也适用于刚刚超过冻结的过饱和系统，表明团簇的静态性质不受动力学的影响。
2012-03-21 cond-mat.soft
Anisotropic pair correlations in binary and multicomponent hard-sphere mixtures in the vicinity of a hard wall: A combined density functional theory and simulation study
经典密度泛函理论的基本测度方法已被证明是预测硬球系统各种热力学性质的有力工具。我们采用这种方法来确定不仅是一个粒子的密度，但也两个粒子的相关性在二进制和六个组件的硬球在附近的硬壁的混合物。破碎的各向同性使我们能够仔细测试大量的各种理论预测的两粒子的功能，通过定量比较它们的布朗动力学模拟的结果。具体来说，我们确定和比较的一个粒子的密度，总的关联函数，它们的接触值，和力分布作用在一个粒子上。为此，我们遵循可压缩性路线，理论上计算的直接关联函数采取功能的衍生物。我们通常观察到理论和模拟之间的良好一致性，除了在局部晶体状顺序设置的情况下的小偏差。我们的结果为进一步研究泛函的一致性以及结构分析奠定了基础，例如，原始模型。此外，我们证明，由于抑制局部结晶，六组分混合物的预测优于那些在双分散或单分散系统。最后，我们有信心，我们的结果引起的壁的结构调制导致更深入地了解各向异性系统中的一般秩序，发病的非均质结晶，笼效应，玻璃态动力学靠近一个墙，以及在系统中的结构性能与限制。
2015-10-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropic crystallization of Brownian squares through pathways governed by orientational dynamics
Indian Institute of Technology Kanpur（坎普尔印度理工学院）；University of California, Los Angeles（加州大学洛杉矶分校）
研究揭示取向动力学通过调控熵晶化路径，影响各向异性形状粒子的构型有序化，通过分析平动与取向动力学及其对自由能最小化的影响，发现取向熵主导晶化过程，不同压力下形成六方或菱形结构。
2026-07-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase equilibria and glass transition in colloidal systems with short-ranged attractive interactions. Application to protein crystallization
本文研究了一个复杂流体模型，该模型由通过硬核和短程吸引势（汤川势和方阱势）相互作用的粒子组成。使用混合的方法，包括一个自洽的和相当准确的近似的液体积分方程的情况下的汤川流体，微扰理论来评估的晶体自由能，和模式耦合理论的玻璃化转变，我们确定了系统的平衡相图和过冷流体和玻璃相之间的平衡线。对于这些潜在的，我们研究的相图为不同的值的潜在范围，排斥核的直径的相互作用的范围的比率是主要的控制参数。我们的论点是相关的各种系统，从密集的胶体系统与耗尽力，通过颗粒凝胶，纳米颗粒聚集，和球状蛋白质结晶。
2001-11-12 cond-mat.soft
From Close-Packed to Topologically Close-Packed: Formation of Laves Phases in Moderately Polydisperse Hard-Sphere Mixtures
粒度多分散性可有助于抑制硬球流体在高填充分数下结晶成密堆积结构，因此通常用于产生模型玻璃形成系统。尽管如此，已知具有适度多分散性的硬球混合物仍然具有有序的基态。在这里，我们通过计算机模拟表明，硬球混合物的颗粒尺寸的基础上增加多分散性frackets，和双峰子群有利于形成拓扑紧密堆积的C14和C15 Laves相共存的无序相。这一结果的一般性是支持模拟的硬球混合物的粒度分布的四种不同的形式。
2018-05-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Shear-induced crystallization of a dense rapid granular flow: hydrodynamics beyond the melting point?
我们研究剪切诱导结晶在一个非常密集的单分散非弹性硬球流。本文考虑定常压力下的平面库埃特流，忽略重力.我们假设颗粒密度大于弹性硬球平衡相图的熔点。我们采用了Navier-Stokes流体力学与本构关系，所有这些（除了剪切粘度）发散在晶体堆积密度，而剪切粘度发散在一个较小的密度。定常流的相图由三个参数描述：有效马赫数、按比例的能量损失参数和整数m：出现在这个问题中的机械类比中的半振荡数。在定常剪切流中，粘性加热通过非弹性碰撞的能量耗散来平衡。这种平衡可以有不同的形式，产生均匀的剪切流或各种更复杂的非线性密度，速度和温度分布。特别是，该模型预测了各种多层两相稳定剪切流尖锐的相间边界。这样的流动可以包括几个零剪切（固体状）层，每个层作为整体移动，由流体状区域分开。当我们处理一个硬球模型时，颗粒在"固体"层中是流化的：颗粒温度在那里是非零的，并且有能量流过"固体"层的边界。对均匀定常剪切流进行了线性稳定性分析，并给出了固定m时系统的合理分岔图。m的选择问题仍然悬而未决。
2006-05-05 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Heterogeneous versus homogeneous crystal nucleation in hard spheres
硬球模型系统非常适合于实验和模拟，以研究流体结晶的基本方面。在硬球流体的胶体模型实验中，流体与样品池壁接触是不可避免的，在那里可能发生非均匀结晶。在这项工作中，我们使用模拟研究同质和异质结晶之间的竞争。我们报告不同的限制壁诱导成核的模拟。将这些模拟结果与早期的均相研究相结合，使我们能够评估均相和非均相成核之间的竞争作为壁类型，流体密度和系统尺寸的函数。在壁面上，异质成核通常会压倒同质成核。然而，即使表面随机涂覆有直径约为流体球体直径的三倍-如在一些实验中所使用的-异相成核可能是占主导地位的体积分数小于0.535。只有当无序的涂层具有与液体相同的结构时，我们才发现成核可能发生在本体中。因此，在实验中，这种涂层可用于抑制异质成核。最后，我们报告的表观均匀的成核率考虑到在体和在墙壁的微晶的形成。我们发现，表观总体成核速率与“均匀成核”实验中报道的一致。这表明，在壁处的异质成核可以部分地解释实验测量和均匀成核率的模拟估计之间的巨大差异。
2021-04-27 cond-mat.soft
Binary icosahedral quasicrystals of hard spheres in spherical confinement
几何形状对粒子的局部和全局堆积的影响对于许多基础和应用研究主题都很重要，例如液体、晶体和玻璃的结构和稳定性。在这里，我们通过实验和模拟表明，在散装结晶成MgZn 2 Laves相的硬球状颗粒的二元混合物，自发地形成3D二十面体准晶在缓慢干燥的液滴。此外，70-80%的颗粒的局部对称性改变为MgCu 2 Laves相的对称性。这两个发现对于光子学应用是重要的。如果化学计量比偏离Laves相的化学计量比，我们的实验表明，MgZn 2的结晶几乎不受球形约束。我们的模拟表明，准晶形核远离球形边界，并沿五重对称结构。我们的研究结果不仅为三维准晶的成核和生长的粒子级研究开辟了道路，也为二元结晶的研究开辟了道路。
2019-06-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Anomalous behavior and structure of a liquid of particles interacting through the harmonic-repulsive pair potential near the crystallization transition
许多软物质系统的一个特性是它们的结构单元之间的超软有效相互作用。这种柔软性往往会导致复杂的行为。特别是，在压力下的超软系统表现出复杂的晶体和准晶体结构的多态性。因此，它是感兴趣的，以研究如何不同的可以是在这样的系统中的流体状态的结构在不同的压力。在这里，我们解决这个问题的模型液体组成的粒子相互作用，通过谐波排斥对势。当液体冷却时，该系统可以形成不同的晶体结构。我们发现，在一定的压力下，液体表现出不寻常的性质，如负的热膨胀系数。此外，在结晶过程中，体系的体积和势能会增加。在一定的压力下，该系统表现出高的稳定性，对结晶，它是几乎不可能的模拟的时间尺度上结晶。为了解决在高压下的液体的结构，我们考虑标度对分布函数（PDF）和键取向序（BOO）参数。随着压力增加，PDF发生的显著变化是第一峰的分裂，这是由与第二邻居的不可忽略的相互作用的出现和随后的结构重排引起的。我们的研究结果表明，非平凡的影响，通常解释为在不同的空间尺度上的不同的相互作用，也可以观察到在单组分系统与简单的一个长度尺度的超软排斥相互作用。
2019-09-18 cond-mat.soft
Nucleation and growth of micellar polycrystals under time-dependent volume fraction conditions
我们研究的胶体多晶体的冷冻动力学制成的胶束的普朗尼克F108，一种热敏性共聚物，其中添加了少量的二氧化硅纳米粒子的大小相媲美的胶束。我们使用流变学和量热法来测量Tc，结晶温度，并发现Tc随着用于结晶样品的加热速率\dot{T}而增加。为了使我们的结果合理化，我们首先使用粘度测量来建立温度T和胶束的有效体积分数之间的线性映射，胶束被视为硬球。接下来，我们重现实验\dot{T}依赖的结晶温度与数值计算的基础上的硬球晶体的成核和生长的标准模型，经典的成核理论和Johnson-Mehl-Avrami-Kolmogorov理论。这些模型已经被调整以考虑我们实验的特殊性：在晶界中排出的纳米颗粒的存在，以及T的稳定增加，因此在实验过程中的Δ T。此外，我们表明，从计算得到的多晶晶粒尺寸是在良好的协议与光学显微镜数据。最后，我们发现，胶束多晶的成核速率的依赖性是在显着的定量协议与以前的实验中发现的胶体硬球。这些结果表明，深类比之间存在硬球胶体晶体和普朗尼克胶束晶体，尽管在颗粒柔软度的差异。更一般地说，我们的研究结果表明，结晶过程可以定量探测使用标准流变仪。
2013-03-15 cond-mat.soft
Optical Experiments on a Crystallizing Hard Sphere - Polymer Mixture at Coexistence
我们报告的熵有吸引力的胶体系统中使用的时间分辨散射方法和显微镜相结合的结晶动力学。硬球颗粒是在良溶剂中溶胀的聚苯乙烯微凝胶（半径a= 380 nm，起始体积分数0.534），具有由短聚合物链的存在（回转半径rg = 3 nm，起始体积分数0.0224）诱导的短程吸引力。结晶后，堆叠故障面心立方晶体共存约5%的熔体留在晶界。从布拉格散射信号中，我们推断出晶体材料的量、平均微晶尺寸和晶体的数密度作为时间的函数。这允许区分转化的早期阶段，随后是延长的粗化阶段。小角散射（SALS）仅在完成转换后很长时间才出现，并且在所有时间都表现出Furukawa缩放。另外的微观实验表明，晶界具有降低的布拉格散射功率，但具有增加的折射率。Furukawa函数的拟合表明散射体的维数从短时间的2.25降低到晚时间的1.65，特征长度尺度略大于平均晶粒尺寸。总之，这表明SALS信号是由于从泡沫状晶界网络作为一个整体的散射。
2009-10-15 cond-mat.soft
Microscopic Theory of Entropic Bonding for Colloidal Crystal Prediction
熵本身可以将硬粒子自组装成非常复杂的胶体晶体，其结构与原子和分子晶体相同，但具有更大的晶格间距。虽然基于粒子的分子模拟是通过探索相空间来预测自组装的有力工具，但还不可能像基于电子价的原子晶体那样从粒子形状先验地预测胶体晶体结构。在这里，我们提出这样一个第一原理理论。通过在统计力学的框架内直接计算和最小化排除体积，我们描述了在用于描述化学键的熟悉术语中出现的硬形状之间的定向力。我们的理论预测的四个家庭的硬多面体相匹配，在每一个实例中，以前的模拟结果的philically首选结构。熵胶体晶体结构预测的第一性原理方法的成功，进一步从根本上理解熵驱动的结晶和概念图片键合的问题。
2021-07-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropic Trapping of Hard Spheres in Spherical Confinement
National Institute of Technology Warangal（瓦兰加尔国家理工学院）；Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg（埃尔朗根-纽伦堡弗里德里希·亚历山大大学）
研究通过模拟硬球在球形约束中的自组装，揭示了大球因熵效应对晶格结构的捕获机制，发现大球迁移至晶格顶点并形成完美二十面体框架。
2026-04-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural properties of dense hard sphere packings
研究了全同硬球（HS）密堆的结构性质。键序参量方法被用来获得详细的信息，在$ϕ=0.53$和$ϕ=0.72$之间的范围内的不同的包装分数$ϕ$的系统的局部结构特性。基于旋转不变量$w_6$上球形分布的累积性质，提出了一个新的序参量来表征随机堆积HS体系的结晶行为。它示出，在结晶HS系统的填充分数的增加，首先导致在转化的个别的结晶集群到全球的三维晶体结构，其中，进一步致密化后，转化成由不同的晶格类型形成的交替的平面层。
2011-01-28 cond-mat.soft
Glasses in hard spheres with short-range attraction
我们报告了一个详细的实验研究的结构和动力学的玻璃态在硬球与短程吸引。该系统是一个悬浮液的近硬球胶体颗粒和非吸附性线性聚合物，诱导耗尽之间的吸引力的颗粒。结晶的观察揭示了一个重入的玻璃化转变。静态光散射表明，在增加吸引力的静态结构因子的连续变化。动态光散射的结果，其中包括11个数量级的时间，是一致的存在两种不同的玻璃，那些占主导地位的粒子间的排斥和笼，和那些占主导地位的吸引力。接近于模式耦合理论预测的这种系统的“A3点”的样品显示出非常慢的对数动力学。
2003-08-13 cond-mat.soft
Structural diversity and the role of particle shape and dense fluid behavior in assemblies of hard polyhedra
物质的一个基本特征是它在正确的热力学条件下形成有序结构的能力。从材料的基本属性预测这些结构及其性质是材料科学的圣杯。在这里，我们研究了145个硬凸多面体的自组装，其热力学行为完全源于它们的各向异性形状。我们的研究结果扩展了以前的熵驱动结晶的工作，表现出显着高的自组装倾向和前所未有的结构多样性，包括一些最复杂的结晶相尚未在非原子系统中观察到。除了22布拉维和非布拉维晶体，我们报告66塑料晶体（布拉维和拓扑密堆积），21液晶（结晶，近晶和柱状），和44玻璃。我们表明，从简单的措施，在无序流体中的颗粒形状和局部秩序，有序结构的类可以预测。
2012-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Mixtures of anisotropic and spherical colloids: Phase behavior, confinement, percolation phenomena and kinetics
硬棒、片晶和球的悬浮液等熵体系表现出丰富的相行为。几十年来，棒晶和片晶已被成功地用作预测液晶平衡性质的模型。在过去的几年中，硬颗粒模型也在非平衡统计力学的背景下进行了研究，特别是关于玻璃化转变，堵塞，沉降和结晶。最近，各向异性硬颗粒的悬浮液也成为从事软物质复合材料研究的材料科学家们关注的焦点。与导电填料颗粒混合的绝缘聚合物树脂在填料膨胀时变得导电。在这种情况下，连通性渗流的数学主题在现代纳米技术中得到了应用。本文综述了近年来硬粒子模型中的相行为、禁闭效应、逾渗相变和相变动力学等方面的研究进展。在第一部分中，我们讨论了粒子各向异性和耗尽对逾渗转变的影响。在第二部分中，我们提出的结果，在悬浮液中的球体和椭球体的液晶转变的动力学。
2013-10-01 cond-mat.soft
Freezing line of polydisperse hard spheres via direct-coexistence simulations
本文通过半巨正则系综的直接共存模拟，绘制了多分散硬球的冻结线，发现晶体随多分散性增加而更具尺寸选择性，并研究了界面特性。
2025-10-08 cond-mat.soft
Disordered, Quasicrystalline and Crystalline Phases of Densely Packed Tetrahedra
Ulam将所有坚硬的凸形都定义为比球形更致密的堆积，球形的最大堆积分数为π = π/ \sqrt 18 ~ 0.7405。对于许多形状，简单的晶格填充很容易超过这个填充分数。对于正四面体，这个猜想直到最近才被证明是正确的;通过几何构造获得了有序排列，其中，π = 0.7786，随后在数值上压缩到π = 0.7820。在这里，我们展示了四面体的包装比这好得多，而且是以一种完全出乎意料的方式。遵循概念上不同的方法，使用热力学计算机模拟，使系统自然地向高密度态发展，我们观察到，硬四面体的流体经历了一阶相变的十二方准晶，它可以被压缩到一个包装分数为0.8324。通过压缩准晶体的晶体近似物，我们得到的最高填充分数是ε = 0.8503。如果准晶的形成被抑制，系统将保持无序，堵塞，并压缩到ε = 0.7858。堵塞和结晶之前都是由熵驱动的过渡，从一个简单的流体的独立四面体到复杂的流体，其特征在于四面体排列在密集的局部图案，形成一个在过渡的结晶网络。我们报告的准晶代表了第一个例子的准晶形成的硬或非球形颗粒。我们的研究结果表明，粒子形状和熵可以产生高度复杂的，有序的结构。
2010-12-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
