Crystallization in Glassy Suspensions of Hard Ellipsoids
我们已经进行了计算机模拟的超压缩悬浮液的硬单分散椭球体，并观察其结晶动力学。该系统被非常迅速地压缩，以达到缓慢的、玻璃状的动力学状态。我们发现，虽然粒子动力学成为次扩散和中间散射函数清楚地开发了一个肩膀，结晶收益通过通常的情况下：成核和生长小过饱和度，调幅分解大过饱和度。特别是，我们比较了在结晶设置在与系统的其余部分的流动性的区域中的颗粒的流动性。我们没有发现任何迹象，在动态的熔体，指向即将结晶的事件。
2013-09-30 cond-mat.soft
Crystallization in a dense suspension of self-propelled particles
使用布朗动力学的计算机模拟，我们表明，一个二维悬浮液的自推进（“主动”）胶体颗粒结晶在足够高的密度。与被动粒子的平衡冻结相比，冻结密度都有显着的变化，并取决于所采用的结构或动力学标准。在非平衡状态下，这种转变伴随着明显的结构不均匀性。这导致液体和固体之间的过渡区域，其中悬浮液是全局有序的，但无序的液体状“气泡”仍然存在。
2011-12-22 cond-mat.soft
Universal hydrodynamic mechanisms for crystallization in active colloidal suspensions
在活性胶体悬浮液中缺乏细致平衡允许耗散以确定静止状态。在这里，我们表明，缓慢的粘性流动产生的极性或非极性的活性胶体附近的平面壁介导有吸引力的水动力，驱动结晶。流体动力学介导的扭矩往往会使晶体不稳定，但稳定性可以通过临界量的底部沉重或手性活性来恢复。数值模拟表明，结晶是不成核的，在平衡，但之前由一个类似的失稳。谐波激发的活性晶体放松扩散，但正常模式是不同的平衡胶体晶体。这里提出的流体力学机制是普遍的，合理化最近的实验活性胶体的结晶。
2016-11-23 cond-mat.soft
Hydrodynamic Correlations slow down Crystallization of Soft Colloids
结晶通常被认为是一个准静态的过程，是不受影响的颗粒传输的细节以外的体积扩散系数。因此，胶体悬浮液经常被认为是一个理想的玩具模型，实验更困难的系统，如金属熔体。在这封信中，我们想挑战这个假设。为此，我们考虑了分子动力学模拟的Yukawa型胶体悬浮液中的结晶。为了研究溶剂介导的流体动力学相互作用（HI）的作用，我们分别使用Langevin动力学和波动格子玻尔兹曼方法隐式和显式地模拟溶剂。我们的模拟表明，即使在适度的流体动力学耦合的晶体生长速度由于HI显着减少。详细的分析表明，这种减速是由于晶体表面的壁状性质，这减少了胶体扩散到晶体表面的流体动力学筛选。因此，悬浮液中的结晶与纯熔体有很大的不同，这使得它们作为玩具模型的用处不如以前想象的那么大。
2013-04-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Crystallization and order-disorder transition of colloidal particles in a drying suspension: a phase field crystal approach
利用相场晶体模型，我们研究了一滴胶体悬浮液在溶剂蒸发过程中的结构和动力学。我们模拟一个实验系统，其中接触线钉扎的滴在基板上是不存在的。在这种精心控制的条件下，液滴的蒸发产生有序或无序排列的胶体残留物，这取决于溶质的初始平均密度和干燥速率。在密度-干燥速率平面上，我们得到了一个非平衡相界，显示了单组分和二元胶体颗粒混合物的非晶相和晶相。当单组分胶体在二维三角晶格中有序排列时，相互排斥颗粒的对称二元混合物在三个子晶格中有序排列，其中三角晶格的两个子晶格被两种颗粒占据，第三个子晶格空置。
2012-09-05 cond-mat.soft
Crystallization kinetics of colloidal model suspensions: recent achievements and new perspectives
胶体模型系统允许在相当理想的条件下研究结晶动力学，具有相当好的特征对相互作用和最小化的外部影响。在补充的方法，因此，实验，分析理论和模拟已被用来研究胶体凝固非常详细。这些研究是基于先进的光学方法，仔细的系统表征和复杂的数值方法。定量地讨论了胶体粒子间相互作用的类型、强度和范围以及胶体特异性多分散性的影响。结晶的关键参数推导和比较的金属系统。这些系统的调查显着有助于提高一般的结晶过程的理解。此外，在过去的十年中，新的基本问题已经出现并（部分）得到解决，包括例如均质成核中的两步成核机制、结晶途径的选择或非均质成核中边界条件的微妙相互作用。另一方面，通过施加梯度和外场，可以控制不同成核和生长模式之间的竞争，并影响所得的微结构。本审查试图说明自千年之交以来发生的有趣的事态发展，并确定重要的新趋势，特别侧重于实验方面。
2014-04-02 cond-mat.soft
>>On demand<< triggered crystallization of CaCO3 from solute precursor species
我们能否控制固体碳酸钙从过饱和水溶液中的结晶，从而模拟预测在生产生物矿物的活生物体中发生的自然过程？在这里，我们展示了我们是如何实现这一目标的限制之间的反应Ca 2+和CO 32-离子的环境中的纳米级水核的水在油中微乳液。使用原位小角X射线散射，高能X射线衍射，和低剂量的液池扫描透射电子显微镜的组合，我们阐明胶束界面的存在如何导致形成的溶质碳酸钙相，可以稳定的胶束水纳米液滴内的延长的时间。我们还可以通过有针对性地去除有机-无机界面来控制和>>按需<<触发固体CaCO 3相的实际沉淀和结晶。
2018-01-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Solvent hydrodynamics speed up crystal nucleation in suspensions of hard spheres
在充分考虑溶剂流体力学的基础上，对硬球悬浮液中的晶体成核过程进行了计算机模拟研究。如果胶体结晶的动力学是纯扩散的，晶体成核速率密度将作为溶剂粘度的倒数下降。然而，我们观察到，成核速率密度不以这种方式缩放，但在高粘度下增强。这种效应可以解释迄今为止文献中报道的通过模拟和实验获得的成核速率密度之间的巨大差异。
2013-06-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dissipation in a Crystallization Process
从过饱和熔体的非平衡性质出发，讨论了过饱和熔体的结晶过程。特别是，我们量化的热量，是不可逆的悬浮液时产生的硬球结晶。这个热量可以解释为由系统抵抗经历相变的阻力引起的。我们确定了一个内在的压缩率，分离的准静态制度的快速结晶。在前者中，耗散的热量随压缩率线性增长。在后者中，系统更容易结晶，因为新的弛豫通道被打开，以形成更高比例的非平衡晶体结构为代价。与剪切稀化流体类似，当系统被快速驱动时，其显示出减小的阻力。
2015-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization: Colloidal suspense
根据经典的成核理论，晶体是从一个已经具有其终相对称性的小核中生长出来的，但胶体实验现在表明，从无定形前体中，可以发展出具有不同结构的微晶。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions
我们通过布朗动力学模拟研究了胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核。我们引入了两个作用于胶体流体的外场：一个是均匀的引力场（体积力），另一个是通过钉扎一层平衡粒子而施加的表面场（粗糙壁）。我们发现，晶体成核被抑制在附近的墙壁由于减慢的动力学，这种效果的空间范围是由静态长度尺度的键取向顺序。对于距离壁大于这个长度尺度的距离，成核速率通过沉降过程大大增强，因为它导致在底部附近更高的体积分数或更高的过冷度。成核阶段类似于均质情况，核平均为球形并且具有在空间中随机取向的晶面。相反，生长阶段受到引力场引入的对称性破缺的极大影响，密度梯度导致附着率减慢，这反过来又导致原子核横向生长得更快。我们的研究结果表明，晶体成核的增加，在较高的密度区域可能是硬球的晶体成核率的实验和模拟之间的巨大差异的原因，注意到在以前的实验中的重力效应是不可忽略的。
2013-07-02 cond-mat.soft
Surface-charge-induced freezing of colloidal suspensions
使用巨正则蒙特卡罗模拟，我们调查的影响，带电的墙壁上的带电胶体悬浮液的结晶性能限制在这些墙壁之间。调查是基于一个有效的模型，专注于单独的胶体。我们的研究结果表明，流体的高密度行为相比，不带电的墙壁的情况下，带电的墙壁产生的流体-墙壁的相互作用有着至关重要的影响。特别是，基于面内键序参量的分析，我们发现表面电荷诱导的冻结和熔化转变。
2010-06-07 cond-mat.soft
Controlling crystallization: What liquid structure and dynamics reveal about crystal nucleation mechanisms
本文从分子模拟视角综述了过冷液体中前驱体结构、动力学及液体异质性对晶体成核和多晶型选择的关键作用，并探讨了利用模板和成核剂控制结晶过程的潜力。
2022-12-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Visualizing kinetic pathways of homogeneous nucleation in colloidal crystallization
当系统经历从液相到固相的转变时，它在达到最终状态之前通过多个中间结构。然而，我们对这一过程的确切途径的了解是有限的，主要是由于难以实现直接观察。在这里，我们实验研究的对称性和密度的各种胶体系统在液体到固体的相变的演变，并可视化动力学途径与单粒子分辨率。我们观察到形成的相对有序的前体结构具有不同的对称性，然后转换成亚稳固体。在这个转换过程中，两个主要的交叉对称路径总是发生，无论最终状态和相互作用势。此外，我们发现了一个广泛的解耦的密度变化和对称性的发展，并发现，成核很少从致密区域开始。这些发现适用于我们所有的样品，表明有可能找到一个统一的图片在胶体系统中的复杂的结晶动力学。
2014-12-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Simulating Crystallization in a Colloidal System Using State Predictive Information Bottleneck based Enhanced Sampling
本研究结合机器学习与增强分子动力学模拟过饱和胶体悬浮液的结晶过程，利用 State Predictive Information Bottleneck 框架的一维反应坐标在有偏元动力学中有效捕捉了跨越多个能垒的相变，并量化了相对自由能差及分子特征对相变的驱动作用。
2024-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
Theory of Crystallization versus Vitrification
本文提出Arrow-Potts模型结合统一理论，解释玻璃材料中结晶与玻璃化竞争导致的非单调TTT图，并通过普适指数公式准确预测结晶时间尺度。
2025-10-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Correlation between the rheology of 2D-inks precursors and the droplet size generated from a capillary nozzle in dripping regime
针对印刷电子中二维油墨分配的液滴尺寸控制问题，本文表征MoS2、石墨烯和hBN分散液的剪切与拉伸流变特性，并建立其与滴流状态下毛细管喷嘴液滴尺寸的相关性。
2023-06-29 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Evidence for out-of-equilibrium crystal nucleation in suspensions of oppositely charged colloids
我们报告的晶体成核率在一个二元悬浮液中的相反电荷的胶体的数值研究。两种不同的晶体结构在所研究的热力学条件下竞争。我们发现成核的晶相是亚稳的，更令人惊讶的是，它的成核自由能垒不是最低的。这意味着，在成核过程中，亚临界核没有足够的时间弛豫到它们的最低自由能结构。这种行为与通常的假设直接矛盾，即最容易结晶的相是具有最低成核自由能垒的相。我们所描述的现象应该是相关的结晶实验中竞争的固体结构不连接一个简单的转换。
2007-07-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Formation of Laves Phases in Repulsive and Attractive Hard Sphere Suspensions
$MgCu_2$型胶态Laves相是制备金刚石结构光子材料的理想前驱体。他们已经预测硬球二元混合物，但尚未观察到。在这里，我们报告了一个时间分辨静态光散射研究他们的形成在一个二元混合物的浮力实验硬球近似（尺寸比$Γ=0.77$，小球体的摩尔分数$x_S = 0.76$）之间的体积分数熔化和玻璃化转变。与理论预期一致，所有样品在数周至数月的时间尺度上形成$MgZn_2$结构的LP。$MgNi_2$结构不存在，$MgCu_2$结构和随机堆叠的LP在升高的体积分数下占优势。添加少量的非吸附性聚合物将相互作用切换到消耗吸引，并导致显着加速的结晶动力学和改善的晶体质量。
2017-02-19 cond-mat.soft
Vortex reversal is a precursor of confined bacterial turbulence
本文通过实验、建模与解析理论，发现圆柱约束下细菌悬浮液随半径增大经历涡旋反转、四涡旋脉动到主动湍流的转变序列，并揭示涡旋反转源于前三个方位角模态的非线性相互作用。
2024-07-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech nlin.CD
Formation of porous crystals via viscoelastic phase separation
胶体悬浮液的粘弹性相分离可以通过玻璃化转变或结晶而中断以形成凝胶。与一个新的共聚焦显微镜协议，我们遵循整个动力学的相分离，从均匀相不同的逮捕状态。在实验中，我们的结果首次揭示了一种新的结晶途径海绵状多孔晶体结构。在早期阶段，我们表明，成核需要一个结构重组的液相，称为应力驱动的老化。一旦成核开始，我们观察到结晶遵循三种不同的路线：液相直接结晶，Bergeron过程，和Ostwald熟化。成核在重组网络内部开始，但晶体通过气相在其表面上的直接冷凝而生长，驱动液体蒸发，并产生不同于原始相分离模式的网络结构。我们认为，类似的晶体凝胶状态可以形成在单原子和分子系统中，如果液相是足够慢，以诱导粘弹性相分离，但足够快，以防止立即玻璃化。这提供了一种新的途径来形成金属和半导体的纳米多孔晶体而不脱合金，这对于催化、光学、传感和过滤应用可能是重要的。
2018-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Peaked bulk crystal nucleation in charged sphere melts from salt concentration dependent crystallization experiments at very low metastability
我们确定了散装晶体成核率在低亚稳带电球的水悬浮液。实验进行依赖于电解质浓度和两个不同的粒子数密度。随时间变化的成核速率显示出明显的初始峰值，而凝固后的晶体尺寸分布偏向于更大的晶粒尺寸。在每个浓度下，成核速率密度最初随盐浓度的增加而呈指数下降。然而，完整的数据集，显示出一个意想不到的缩放的成核速率密度与亚稳态倍的粒子数密度。用经典成核理论对结果进行参数化处理，发现核表面和成核势垒的界面自由能非常低，远低于热能。我们尝试性地将我们的观察结果归因于由所采用的条件化技术引入并充当成核种子的双重态的存在。
2021-11-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dielectric relaxation and crystallization behaviour of amorphous nilutamide
用宽带介电谱研究了尼鲁米特的玻璃态和过冷液体态的分子迁移率。除了初级$α$ -松弛外，还观察到一个多余的翼状次级松弛。结构$α$ -弛豫的温度依赖性表现为非Arrhenius行为，并遵循Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）经验公式。由VFT参数得到玻璃化转变温度T $_{g}$ = 302 K，脆性指数m=76。结构$α$ -弛豫过程是非德拜的，Kohlraush-Williams-Watts拉伸指数$β_{KWW}$ =0.76。尼鲁米特的二次弛豫时间与耦合模型计算的原始弛豫时间一致。因此，尼鲁米特的二级弛豫过程被视为Johari-Goldstein（JG）$β$ -过程，它是结构$α$ -过程的前体。最近关于尼鲁米特的报告表明，甚至在T $_{g}$以下成核增加，然而我们将其归因于JG $β$ -弛豫。在介电测量期间，无定形尼鲁米特重结晶。本文用等温介电测量法研究了无定形尼鲁米特在326 K时的晶化过程。结晶过程遵循Avrami方程，并求出了相关参数。
2016-06-20 cond-mat.other cond-mat.soft
Hard Spheres: Crystallization and Glass Formation
出于对胶体悬浮液的旧实验，我们报告分子动力学模拟的硬球，解决结晶和玻璃形成的组件。模拟涵盖了宽范围的多分散性（粒度分布的标准偏差除以其平均值）和颗粒浓度。对于s > 0.07，未观察到结晶。对于0.02 < s < 0.07，我们发现在给定浓度下增加多分散性减缓晶体成核。这里的主要效果是多分散性降低过饱和度，因为它倾向于稳定流体但使晶体不稳定。在给定的多分散性下（< 0.07）我们发现了三种成核机制：在共存区和稍高于共存区的浓度下的标准成核和生长;在中等浓度下的“旋节成核”，其中成核的自由能垒似乎可以忽略;并且，在最高浓度下，一种新的机制仍有待完全理解，其仅需要颗粒位置的小的重新排列。第二和第三制度之间的交叉发生在约58体积%的浓度下，其中胶体实验显示所形成的晶体的性质发生显著变化，并且颗粒动力学表明“理想的”玻璃化转变。
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effects of Shear-Induced Crystallization on the Rheology and Ageing of Hard Sphere Glasses
研究了高浓度硬球颗粒悬浮液的流变特性，特别是剪切诱导晶体的流变响应。使用几乎单分散的硬球，我们准备剪切诱导晶体振荡剪切下，并检查其线性和非线性的机械响应相比，在相同的体积分数与他们的玻璃同行。很明显，剪切诱导结晶导致弹性模量和粘性模量的显著下降，这是由于结构重排使流动变得容易。出于相同的原因，在相同的体积分数下，晶体中的临界（G“的峰值）和交叉（G”和G“的重叠）应变比玻璃小。然而，当考虑到在每个状态下的最大堆积的距离时，发现晶体的弹性模量大于在相同自由体积下的玻璃，这表明由于长程序而增强的材料。最后，剪切诱导的晶体反直觉地表现出与玻璃类似的流变老化（具有G '的对数增加），表明剪切诱导的结构不处于热力学平衡。
2008-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Equilibrium Fluid-Crystal Interfacial Free Energy of Bcc-Crystallizing Aqueous Suspensions of Polydisperse Charged Spheres
界面自由能是亚稳熔体结晶过程中的一个中心量。在带电胶体球的悬浮液中，成核和生长动力学可以从光学实验中准确地测量。在以前的工作中，从这个数据有效的非平衡值之间的界面自由能的新兴体心立方核和相邻的熔体在依赖于熔体相和结晶相之间的化学电势差，使用经典的成核理论。观察到界面自由能的严格线性增加作为增加的亚稳定性的函数。在这里，我们进一步分析了五个带电球体和一个二元混合物的水悬浮液的数据。我们利用一个简单的外推方案，并解释我们的研究结果，鉴于特恩布尔的经验规则。我们的第一个估计的减少界面自由能，$σ_{0,bcc}$，共存的平衡流体和bcc-晶体相之间是几个$k_BT$的顺序。它们的值是不相关的任何静电相互作用参数，而是显示出系统的减少，增加尺寸多分散性和较低的值的混合物相比，纯组分。同时，$σ_0$与冻结熵也呈现近似线性相关。因此，严格单分散带电球体的平衡界面自由能可能更大。
2015-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Viscoelasticity and shear flow of concentrated, non-crystallizing colloidal suspensions: Comparison with Mode-Coupling Theory
我们提出了一个全面的流变学研究的热敏颗粒分散在水中的悬浮液。这些颗粒的体积分数可以通过系统的温度以连续的方式调节。由于颗粒的有限多分散性（标准偏差：17%），结晶被抑制并且没有流体-晶体转变介入。因此，在线性粘弹性状态下的模量$G'$和$G"$以及流动曲线（剪切应力$σ(\dotγ)$作为剪切速率$\dotγ$的函数）可以在流体区域中直到玻璃化转变附近测量。此外，可以在8个数量级的剪切速率范围内获得流动曲线，而可以测量跨越9个数量级的$G'$和$G"$。特别强调精确测量到最小的剪切速率/频率。它表明，模式耦合理论广义的集成通过瞬态框架提供了一个完整的描述的流动曲线，以及与一组定义良好的参数的浓悬浮液的粘弹性行为。
2008-10-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Charge and Salt Driven Reentrant Order-Disorder and Gas-Solid Transitions in Charged Colloids
蒙特卡罗模拟已被执行的含水带电胶体悬浮液作为一个功能的电荷密度的颗粒和盐浓度。我们在我们的模拟中在一定范围内改变电荷密度，其中Yamanaka等人已经报道了二氧化硅和聚合物胶乳颗粒悬浮液中的重入固-液转变[Phys. Rev. Lett. 80 5806（1998）]。我们表明，在低离子强度的均匀液体状有序悬浮液进行结晶时，增加电荷密度。电荷密度的进一步增加再次导致无序状态，这与实验观察一致。除了这种可重入的有序无序过渡，我们观察到一个不均匀的均匀过渡在我们的模拟时，盐被添加到无序的不均匀状态。这种从非均匀到均匀的无序转变类似于原子系统的固-气转变，但在带电胶体中尚未观察到。根据目前的模拟结果，带电胶体悬浮液的实验观察报告进行了讨论。
2002-07-31 cond-mat.soft
Out-of-equilibrium processes in suspensions of oppositely charged colloids: liquid-to-crystal nucleation and gel formation
我们研究了带相反电荷的颗粒的胶体悬浮液中的液晶转化和凝胶形成的动力学。我们分析，通过计算机模拟和实验，流体淬火的相图中的状态点，其中最稳定的状态是一个均匀的结晶固体或与稀释气体接触的固相的演变。一方面，在高温和高填充分数，接近有序固体/无序固体共存线，我们发现，流体到晶体的途径不遵循最小自由能路线。另一方面，淬火到远离有序晶体/无序晶体共存边界的状态点之后是通过最小自由能途径的流体到固体的转变。在低温和包装分数，我们观察到，该系统经历了气-液spinodal分解，在某些时候，逮捕引起的凝胶状结构。我们的模拟和实验都表明，增加相互作用范围有利于凝胶状结构中的玻璃化结晶。
2009-07-13 cond-mat.soft
From Nuclei to Micro-Structure in Colloidal Crystallization: Investigating Intermediate Length Scales by Small Angle Laser Light Scattering
硬球悬浮体是统计物理和软凝聚态的公认模型系统。在这里，我们调查的时间演变的直接环境的成核和生长晶体和/或其全球规模的分布，使用时间分辨小角光散射（SALS）。同时进行的布拉格散射（BS）测量提供了一个准确的时间测量的事件序列。我们应用这种方法的再结晶在几个不同的剪切熔融硬球和有吸引力的硬球样品的研究，重点是可观察到的信号形状的多样性和它们随时间的变化。我们表明，根据制备条件不同的过程中发生的长度尺度大于结构规模显着影响结晶动力学和最终的微观结构。通过仔细分析SALS信号的演变，并通过比较小角度信号形状的不同建议，我们的数据，我们可以在大多数情况下，确定导致观察到的信号的过程。这些包括在形成和重叠期间以及在凝胶化期间来自耗尽区的相衬形状因子散射、由更透明的晶体引起的振幅衬度形状因子散射以及来自后期晶粒间有序化的结构因子散射。因此，原则上，大量不同的小角度信号包含与从布拉格散射或显微镜获得的信息互补的有价值的信息。然而，我们的比较，也表明，进一步细化和适应的理论表达式的样品特定的边界条件是需要定量动力学分析的微观结构演变。
2015-05-11 cond-mat.soft
Formation of a transient amorphous solid in low density aqueous charged sphere suspensions
从硬球、近硬球、椭球体和片晶或其有吸引力的变体形成的胶态玻璃已被详细研究。补充和检查理论方法和模拟，许多不同类型的模型系统显着推进了我们对玻璃化转变的理解。尽管他们早期的预测，但是，没有实验带电的球形玻璃已被发现在低密度，在竞争过程中的结晶占主导地位。我们在这里报告形成的瞬态非晶态固体形成的带电聚合物球悬浮在彻底去离子水的体积分数为0.0002-0.01。从光学实验中，我们观察到存在的短程秩序和增强的剪切刚度相比，稳定的多晶固体的体心立方结构。在数小时至数天的密度依赖性时间尺度上，非晶态固体转变成这种稳定结构。我们进一步提出了初步的动态光散射数据显示的第二个缓慢的弛豫过程的演变可能指向一个动态的异质性已知从其他胶体glasses和gels.We比较我们的研究结果预测的相行为的带电球悬浮液和讨论可能的机制形成这种特殊类型的胶体玻璃。
2017-11-13 cond-mat.soft
Generalized Stokes laws for active colloids and their applications
胶体颗粒表面单位面积上的力是胶体悬浮体力学和统计力学中的一个基本动力学量。在这里，我们计算它在缓慢的粘性流动的限制为$N$球形活性胶体的悬浮液中的活性是由表面滑移。我们的结果是最好的表示为一组线性关系，“广义斯托克斯定律”，每单位面积的力和表面滑移的张量球谐展开的系数之间。这些定律中的广义摩擦张量是胶体构型的多体函数，可以通过求解线性方程组获得任何所需的精度。从单位面积上的力--胶体上的力、扭矩和应力以及流体中的流动、压力和熵产生--推导出的能量在广义斯托克斯定律中有简洁的表达式。最值得注意的是，主动力和扭矩具有耗散的、长程的、多体的特性，其可以引起在主动悬浮液中观察到的相分离、结晶、同步和各种其他效应。我们使用上面的结果来推导布朗主动悬浮液的朗之万和Smoluchowski方程，计算主动贡献的悬浮液应力和流体压力，并涉及在一个晶格的谐波捕获的活性胶体的熵产生的同步。我们的研究结果提供了一个积极的布朗悬浮液的微观理论的基础上，一贯占动量守恒在散装流体和流体-固体边界
2018-02-20 cond-mat.soft
Two-stage crystallization of charged colloids at low supersaturations
我们报告模拟带电胶体的均匀液体fcc成核的低和高接触能值。作为晶体形成的前体，我们观察到在晶体形成的位置处的局部有序性增加，但与局部密度没有相关性。因此，成核是由顺序波动而不是密度波动驱动的。我们的研究结果还表明，在这两种情况下，过渡涉及两个阶段，首先是一个过渡的液体bcc，其次是bcc-hcp/fcc的转变。这两种转变都必须克服自由能垒，因此首先形成球形bcc样簇，其中最终的fcc样结构主要在微晶表面成核。这意味着bcc-fcc相变是一种异质成核，即使我们从均匀的本体液体开始。bcc-hcp/fcc自由能垒的高度强烈地依赖于胶体的接触能。对于低接触能，该势垒低，因此bcc-hcp/fcc转变自发地发生。对于较高的接触能，第二势垒太高而不能被胶体系统自发地穿过。然而，有可能使系统越过第二个障碍，并将bcc核转变为稳定的hcp/fcc相。转变由第一液体-体心立方转变主导，并且可以通过使用有效表面张力的经典成核理论来描述。
2014-10-31 cond-mat.soft
Mixtures of anisotropic and spherical colloids: Phase behavior, confinement, percolation phenomena and kinetics
硬棒、片晶和球的悬浮液等熵体系表现出丰富的相行为。几十年来，棒晶和片晶已被成功地用作预测液晶平衡性质的模型。在过去的几年中，硬颗粒模型也在非平衡统计力学的背景下进行了研究，特别是关于玻璃化转变，堵塞，沉降和结晶。最近，各向异性硬颗粒的悬浮液也成为从事软物质复合材料研究的材料科学家们关注的焦点。与导电填料颗粒混合的绝缘聚合物树脂在填料膨胀时变得导电。在这种情况下，连通性渗流的数学主题在现代纳米技术中得到了应用。本文综述了近年来硬粒子模型中的相行为、禁闭效应、逾渗相变和相变动力学等方面的研究进展。在第一部分中，我们讨论了粒子各向异性和耗尽对逾渗转变的影响。在第二部分中，我们提出的结果，在悬浮液中的球体和椭球体的液晶转变的动力学。
2013-10-01 cond-mat.soft
Heterogeneous nucleation of/on nanoparticles: a density functional study using the phase-field crystal model
过饱和液体的结晶通常由异相成核开始。越来越多的证据表明，即使是在简单的液体中的均匀成核发生在两个步骤中，首先一个致密的无定形前体的形式，和结晶相出现通过异质成核中/上的前体集群。在这里，我们回顾了最近的结果，一个简单的动力学密度泛函理论，相场晶体模型，（超导体介导的）均匀和异质成核的纳米晶体。结果表明，成核晶体和基体的晶格常数之间的失配对确定接触角和成核势垒起着决定性的作用，这两个参数是晶格失配的非单调函数。时间依赖性的研究是必不可少的，因为基于平衡性质的研究通常不能确定优选的成核途径。这些现象的建模对于基于受控成核和/或纳米图案化设计材料是必不可少的。
2014-07-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Cage Size and Jump Precursors in Glass-Forming Liquids: Experiment and Simulations
玻璃态动力学是间歇性的，因为粒子突然跳出由它们的邻居形成的笼子，并且是异质的，因为这些跳跃在整个系统中并不均匀分布。将这些动力学特征与粒子探索的不同局部环境联系起来，对于使弛豫过程合理化至关重要。在这里，我们调查这个问题，其短时间的振动运动的幅度，通过在笼子里分割和跳跃的粒子轨迹确定的粒子的局部环境的特征。对过冷液体的模拟和对胶体悬浮液的实验都表明，大笼子里的颗粒很可能在一个小的时滞后跳跃，而且，平均来说，笼子在颗粒跳跃前不久扩大。在大的时间滞后，笼子基本上有一个恒定的值，这是更持久的笼子小。最后，我们澄清笼的大小和持续时间之间的耦合控制的平均行为，并开辟了一条道路，以更好地了解玻璃形成液体的松弛过程。
2017-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Glasses in hard spheres with short-range attraction
我们报告了一个详细的实验研究的结构和动力学的玻璃态在硬球与短程吸引。该系统是一个悬浮液的近硬球胶体颗粒和非吸附性线性聚合物，诱导耗尽之间的吸引力的颗粒。结晶的观察揭示了一个重入的玻璃化转变。静态光散射表明，在增加吸引力的静态结构因子的连续变化。动态光散射的结果，其中包括11个数量级的时间，是一致的存在两种不同的玻璃，那些占主导地位的粒子间的排斥和笼，和那些占主导地位的吸引力。接近于模式耦合理论预测的这种系统的“A3点”的样品显示出非常慢的对数动力学。
2003-08-13 cond-mat.soft
Description of hard sphere crystals and crystal-fluid interfaces: a critical comparison between density functional approaches and a phase field crystal model
在材料科学中，相场晶体方法已成为流行的结晶过程的模型。相场晶体模型本质上是Landau-Ginzburg型模型，它应该可以从所讨论的系统的基本微观描述中推导出来。我们提出了一个研究经典的密度泛函理论在三个阶段的近似导致一个特定的相场晶体模型，我们讨论了适用性的限制，从这些近似模型的结果。作为一个测试系统，我们选择了单分散硬球的三维悬浮液。我们讨论的密度泛函理论的水平是基本的测量理论，二阶泰勒展开，和最小相场晶体模型。我们计算了共存密度，空位浓度在晶相，界面张力和界面序参量配置文件，我们比较这些数量的模拟结果。本文还提出了一种拟合相场晶体模型自由参数的方法。
2012-06-22 cond-mat.soft
Microstructural diversity, nucleation paths and phase behaviour in binary mixtures of charged colloidal spheres
我们研究低盐，二元水悬浮液的带电胶体球的尺寸比Φ = 0.57，数密度低于共晶数密度n_E，和数分数p = 1.00-0.40。由均匀剪切熔体凝固获得的典型相是体心立方结构的替代合金。在严格气密的小瓶中，多晶固体在长时间内对熔化和进一步相变是稳定的。为了比较，我们也准备了相同的样品，缓慢和机械不受干扰的商业狭缝细胞去离子。这些细胞的特点是一个复杂的，但良好的再现性序列的全球和局部梯度的盐浓度，数密度和组成诱导连续去离子，电泳运输和差异沉降的组件，分别。此外，它们提供了适合β相非均质成核的扩展底表面。我们给出了一个详细的定性表征的结晶过程中使用成像和光学显微镜。与体样品相比，在狭缝单元中的初始合金形成不是体积填充的，并且我们现在还观察到具有低溶解度的奇数组分的α和β相。除了最初的均匀成核路线，梯度的相互作用打开了各种进一步的结晶和转化途径，导致微观结构的巨大多样性。在随后的盐浓度增加时，晶体再次熔化。基于壁的卵石状β相晶体和多面α晶体最后熔化。我们的观察结果表明，在体实验中形成的替代合金均匀成核和随后的增长是机械稳定的情况下，固-液界面，但结晶亚稳。
2023-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamic light scattering measurements in the activated regime of dense colloidal hard spheres
我们使用动态光散射和数值模拟研究的方法来平衡和平衡动力学系统的胶体硬球在很宽的密度范围内，从稀释系统非常集中的悬浮液进行玻璃态动力学。我们讨论了几个实验问题（沉降，热控制，非平衡老化效应，动态异质性）时产生的非常大的弛豫时间进行测量。当分析超过七十年的时间，我们发现，平衡弛豫时间，τ_alpha，我们的系统是由模式耦合理论预测的代数发散超过约三十年的窗口。在较高密度下，τ_alpha随距离呈指数增加，达到临界体积分数phi_0，该临界体积分数phi_0远大于模式耦合奇点。这让人想起了分子玻璃形成者在活化状态下的行为。我们将这些结果与以前的工作进行比较，仔细讨论结晶和尺寸多分散性的影响。我们的研究结果表明，一个真正的代数发散τ_α胶体硬球的情况下。
2009-03-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
