Free energy barrier for single-chain melting and crystallization
在本文中，我们报告了动态蒙特卡罗模拟的熔化和结晶在一个单链系统。它们的自由能垒可以用一个简单的表达式DeltaF = n Deltaf+sigma（N-n）^（2/3）来描述，其中n是熔融键的数量，Deltaf是每个熔融键从结晶态的自由能变化，N是链长，sigma是微晶的表面自由能。我们发现，与分子成核的表达式Δ F = n Δ f+ sigma（N-n）^（1/2）一起，聚合物初级和次级成核的自由能垒的分子量依赖性质，特别是晶体生长期间的分子偏析，可以再现。在此基础上，对聚合物结晶机理，提出了分子内成核的定量模型，这是对以往分子成核模型定性描述的直接发展。
2002-06-28 cond-mat.soft
Effect of Pre-Shear and Dispersity on Crystallization of a Model Polymer with Soft Pair Interactions using Molecular Dynamics Simulations
University of Illinois, Urbana–Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；The Grainger College of Engineering, University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校格雷恩格工程学院）
研究通过分子动力学模拟探讨了预剪切和分散性对聚合物结晶的影响，发现短链加入长链熔体可提高结晶度10%并加快初始生长速率，而预剪切对结晶度和生长速率影响有限，仅在单分散熔体中显著。
2026-04-13 cond-mat.soft
Crystallization in melts and poor-solvent solutions of semiflexible polymers: extensive DPD study
本文采用耗散粒子动力学模拟技术研究了不同浓度半柔性聚合物在熔体和贫溶剂溶液中的结晶行为。我们使用一个粗粒度的聚合物模型，试图捕捉大的时间和长度尺度上的结晶在这样的系统的一般原则。我们观察到的结晶过程开始于一个初始的随机制备的系统，在不良溶剂中具有不同的聚合物体积分数。因为溶剂非常差，所以宏观相聚合物-溶剂分离发生得非常快，并且伴随着部分聚合物结晶。研究发现，在初始随机制备体系中，随着聚合物体积分数的增加，结晶过程结束时的总结晶分数降低，而当聚合物体积分数大于50%时，稳态结晶速度几乎相同。同时，平均晶粒尺寸也有很大的差别，在聚合物体积分数为90%时有一个最大值。我们假设该聚合物浓度在可用于增加微晶尺寸的聚合物材料的量与防止微晶生长和合并的链缠结之间的平衡的意义上是最佳值。
2020-01-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
Polymer Crystallization in 25 nm Spheres
用时间分辨X射线散射研究了嵌段共聚物中间相的离散球内的结晶。立方堆积的微区，建立在熔体中的自组装，保持整个结晶强烈的块间偏析，即使非晶基体块是远高于其玻璃化转变温度。每个球内的均匀成核产生等温结晶，遵循一级动力学，与通常表现出的S形动力学的本体聚合物的静态结晶形成对比。
2000-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization mechanism in melts of short n-alkane chains
本文采用分子动力学模拟方法研究了二十烷（C20）的结晶过程，确定了均质晶体成核和生长的微观机制。对于成核过程，我们观察到链首先对齐，然后伸直。然后局部密度增加，最后单体单元变得位置有序。随后的晶体生长过程的特征在于链的滑入运动。链优选地以一端附着到结晶簇，然后沿着已经结晶的链的茎向它们的最终位置移动。这个过程是合作的，即相邻的链倾向于以簇的形式连接，而不是独立地连接
2013-12-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Hard-sphere melting and crystallization with event-chain Monte Carlo
我们模拟结晶和熔化与本地蒙特卡罗（LMC），事件链蒙特卡罗（ECMC），并与事件驱动的分子动力学（EDMD）在系统中多达一百万个三维硬球。我们说明，我们的实现的三个算法严格符合其平衡属性。然后，我们研究成核的NVE合奏从面心立方晶体到均匀的液相和从液体到均匀的晶体。ECMC和EDMD都比LMC更快地接近平衡数量级。ECMC也明显快于EDMD，特别是对于从高密度的无序初始条件平衡成晶体。ECMC可以平凡地实现硬球和软球的潜力，我们建议这种算法的研究干扰和物理的眼镜，以及无序系统的可能应用。
2015-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Crystallization of Crystalline/Crystalline Symmetric Polymer Blends Studied by Dynamic Monte Carlo Simulations
采用动态蒙特卡罗模拟方法研究了结晶/结晶（A/B）对称二元聚合物共混物的结晶行为，其中A聚合物的熔融温度高于B聚合物。在从均匀熔体冷却时，A-聚合物的结晶先于B-聚合物的结晶。结晶和宏观相分离之间的相互作用控制的形态发展。随着偏析强度的增加，形成更小和更薄的晶体，结晶度更低。在该过程中，A-聚合物首先结晶，然后在已经结晶的结构域A-聚合物的存在下B-聚合物结晶。因此，B-聚合物的结晶减慢，影响整体晶体形态。随着两种聚合物之间的分离强度的增加，我们观察到均方回转半径的下降趋势，反映了它们之间的排斥相互作用的增加。因此，形成大量具有较低结晶度的较小尺寸晶体。等温结晶表明，过渡途径强烈依赖于偏析强度。我们还观察到一个路径依赖的等温结晶行为：两步（顺序）等温结晶产生优越的结晶结构，在A-和B-聚合物比一步（重合）。
2015-06-17 cond-mat.soft
Formation of Chain-Folded Structures from Supercooled Polymer Melts
在分子动力学模拟中观察到从熔体形成链折叠结构，类似于聚合物晶体的层流。结晶和随后的熔融温度与反层状厚度线性相关。在晶体中的单链构象的分析表明，大多数链重新进入同一片层的紧密折叠。模拟进行了一个介观珠弹簧模型，包括一个特定的角度弯曲的潜力。他们表明，链刚度单独，没有一个有吸引力的粒子间的潜力，是一个足够的驱动力，形成链折叠lamellae。
2000-12-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization of Chiral Active Brownian Particles at Low Densities
Nagoya University（名古屋大学）；Osaka University（大阪大学）
研究低密度下手性活性布朗粒子的结晶行为，揭示其在远离平衡时的相变特性。
2025-12-02 cond-mat.soft
Semicrystalline block copolymers in rigid confining nanopores
我们已经研究了在弱限制（纳米孔径D /平衡PS-b-PLLA周期L0大于4.8）下限制于直圆柱形纳米孔的形成片层的PS-b-PLLA中的PLLA结晶。熔融的PS-b-PLLA主要沿着纳米孔形成同心层状结构，但即使对于D/L0 = 7.3也会出现缠绕的螺旋。PS-b-PLLA熔体在低于TG（PS）的温度下淬火导致PLLA冷结晶严格受限于玻璃化的PS畴。在TG（PS）以上，PLLA结晶通过纳米孔中心中的PS-b-PLLA熔融域结构模板化，而在纳米孔壁上的吸附稳定最外圆柱形PS-b-PLLA壳。在这两者之间，纳米级PS-b-PLLA熔融域结构明显成熟，以减少从最外面的固定化PS-b-PLLA层传递的挫折。PLLA结晶的开始催化成熟，而瞬态成熟状态被提前PLLA结晶逮捕。即使PS较软，某些螺旋结构基序也会保留PLLA结晶。PLLA晶体生长最快的方向优先与纳米孔轴对齐，与PLLA均聚物的程度相同，与PS是玻璃质还是柔软无关。
2017-11-24 cond-mat.soft
Kinetics of ferritin crystal formation and melting in acoustically levitated droplets
Stockholm University（斯德哥尔摩大学）；Lund University（隆德大学）
本研究结合声悬浮与X射线散射技术，实时监测铁蛋白在蒸发液滴中的结晶过程，发现PEG分子量可调控结晶途径并抑制脱水导致的晶体失序，为提升蛋白质晶体稳定性提供简单策略。
2026-09-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Role of local assembly in the hierarchical crystallization of associating colloidal hard hemispheres
自然界中广泛存在着由简单构件的局部结合形成复杂结构的分级自组装，但局部组装的本质作用尚不清楚。在这项工作中，通过使用计算机模拟，我们研究了一个简单的模型系统，包括相关的胶体半球结晶成面心立方晶体组成的球形二聚体的半球，专注于二聚体的形成对分级结晶的影响。我们发现，除了帮助晶体形核，因为增加的对称性的积木，半球之间的关联也可以诱导两个重入熔融和重入结晶取决于相互作用的范围。特别是当相互作用是高度粘性时，我们观察到一种新的相同晶体的重入结晶，它只在一定的温度范围内熔化。这为通过调节局域缔合的涨落来制备响应性晶体材料提供了一个新的方向。
2017-09-25 cond-mat.soft
Competing crystallization pathways and cold crystallization kinetics in 10OS5 liquid crystal
Institute of Nuclear Physics, Polish Academy of Sciences（波兰科学院核物理研究所）；Faculty of Science, University of Siedlce（谢德尔采大学理学院）；Research Center for Thermal and Entropic Science, Graduate School of Science, Osaka University（大阪大学理学研究科热与熵科学研究中心）
研究10OS5液晶在不同温度程序下的结晶动力学与玻璃形成性质，采用Avrami模型、Augis-Bennett方法和等转化法，揭示冷结晶过程中能量释放可通过热历史调节，为热能存储应用提供候选材料。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural transformation in supercooled water controls the crystallization rate of ice
水的未解之谜之一是什么决定了它在冻结成冰之前可以冷却到的最低温度。实验上已经探测到过冷液体的均匀成核温度TH{ \approx }232 K附近，但冰结晶的机制-包括临界核的尺寸和结构-尚未解决。液态水的热容量和可压缩性在移动到过冷区域时根据幂律而急剧增加，该幂律将在Ts{ \approx }225 K（1，2）处发散，因此水的热力学异常与冰的结晶速率之间可能存在联系。但是探索这种联系是具有挑战性的，因为快速结晶阻止了对TH以下液体的实验研究。虽然原子论研究已经捕获了水结晶（3），但迄今为止所涉及的计算成本阻碍了对所涉及的速率和机制的评估。在这里，我们报告了粗粒度的分子模拟与mW水模型（4）在TH周围的过冷制度，这表明，四配位的分子在过冷液体水中的分数急剧增加解释了它的反常热力学，也控制了冰的形成速率和机制。模拟结果表明，水的结晶速率在225 K左右达到最大值，低于该温度，冰核的形成速度比液态水的平衡速度更快。这意味着液态水的亚稳态下限刚好低于TH，而远高于其玻璃化转变温度Tg{ \approx }136 K。通过提供液态水的结构转变、反常热力学和结晶速率之间的关系，这项工作为水的热力学决定冰的均匀成核速率的实验发现提供了微观基础。（五）
2011-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Shear-induced crystallization of a dense rapid granular flow: hydrodynamics beyond the melting point?
我们研究剪切诱导结晶在一个非常密集的单分散非弹性硬球流。本文考虑定常压力下的平面库埃特流，忽略重力.我们假设颗粒密度大于弹性硬球平衡相图的熔点。我们采用了Navier-Stokes流体力学与本构关系，所有这些（除了剪切粘度）发散在晶体堆积密度，而剪切粘度发散在一个较小的密度。定常流的相图由三个参数描述：有效马赫数、按比例的能量损失参数和整数m：出现在这个问题中的机械类比中的半振荡数。在定常剪切流中，粘性加热通过非弹性碰撞的能量耗散来平衡。这种平衡可以有不同的形式，产生均匀的剪切流或各种更复杂的非线性密度，速度和温度分布。特别是，该模型预测了各种多层两相稳定剪切流尖锐的相间边界。这样的流动可以包括几个零剪切（固体状）层，每个层作为整体移动，由流体状区域分开。当我们处理一个硬球模型时，颗粒在"固体"层中是流化的：颗粒温度在那里是非零的，并且有能量流过"固体"层的边界。对均匀定常剪切流进行了线性稳定性分析，并给出了固定m时系统的合理分岔图。m的选择问题仍然悬而未决。
2006-05-05 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Crystallization in Glassy Suspensions of Hard Ellipsoids
我们已经进行了计算机模拟的超压缩悬浮液的硬单分散椭球体，并观察其结晶动力学。该系统被非常迅速地压缩，以达到缓慢的、玻璃状的动力学状态。我们发现，虽然粒子动力学成为次扩散和中间散射函数清楚地开发了一个肩膀，结晶收益通过通常的情况下：成核和生长小过饱和度，调幅分解大过饱和度。特别是，我们比较了在结晶设置在与系统的其余部分的流动性的区域中的颗粒的流动性。我们没有发现任何迹象，在动态的熔体，指向即将结晶的事件。
2013-09-30 cond-mat.soft
Polydisperse hard spheres: Crystallization kinetics in small systems and role of local structure
本文用数值方法研究了多分散性为8%的硬球混合物的结晶过程。虽然经常被用作模型玻璃形成，小系统尺寸，我们观察结晶分子动力学模拟。这开启了研究熔体的结晶和结构弛豫之间的竞争的可能性，这通常是遥不可及的，由于不同的时间尺度。我们量化的弛豫和结晶时间对密度和系统尺寸的依赖性。对于一个密度和系统的大小，我们进行了详细的提交人分析，调查的序参量描述的结晶过程的本地结构的适用性。我们发现，当地的结构是强烈相关的通用键级，并添加很少的信息的反应坐标。
2016-04-30 cond-mat.soft
Hydrodynamic Correlations slow down Crystallization of Soft Colloids
结晶通常被认为是一个准静态的过程，是不受影响的颗粒传输的细节以外的体积扩散系数。因此，胶体悬浮液经常被认为是一个理想的玩具模型，实验更困难的系统，如金属熔体。在这封信中，我们想挑战这个假设。为此，我们考虑了分子动力学模拟的Yukawa型胶体悬浮液中的结晶。为了研究溶剂介导的流体动力学相互作用（HI）的作用，我们分别使用Langevin动力学和波动格子玻尔兹曼方法隐式和显式地模拟溶剂。我们的模拟表明，即使在适度的流体动力学耦合的晶体生长速度由于HI显着减少。详细的分析表明，这种减速是由于晶体表面的壁状性质，这减少了胶体扩散到晶体表面的流体动力学筛选。因此，悬浮液中的结晶与纯熔体有很大的不同，这使得它们作为玩具模型的用处不如以前想象的那么大。
2013-04-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Static and dynamic scaling behavior of a polymer melt model with triple-well bending potential
我们进行分子动力学模拟聚合物熔体的粗颗粒聚乙烯醇模型，结晶后缓慢冷却。为了建立其高温液体状态的性能作为参考点，我们详细描述了平衡的聚合物熔体的结构特征，其链长$5\le N \le 1000$在略高于其结晶温度的温度。我们发现，足够长的聚合物与$N >50$的构象基本上服从弗洛里的理想假设。链长对链端间距和回转半径的依赖性符合理想链的标度预测和链端间距的概率分布，形状因子与理想链的形状因子也符合得很好.链内相关性揭示了自我相互作用不完全筛选的证据。然而，观察到的偏差很小。我们的研究结果排除了任何预排序或中间相结构的形成，提出了在熔体中的聚合物结晶的前体。此外，我们详细描述了原始路径的长纠缠聚合物熔体，我们检查的Rouse和爬行理论的均方位移的单体和聚合物的质量质心的标度预测。
2018-07-13 cond-mat.soft
Crystallization Kinetics of Colloidal Spheres under Stationary Shear Flow
本文系统地研究了稳态剪切流对带电胶体球分散体系成核和晶体生长速率的影响。此外，还测定了熔点范围内的非平衡相图。剪切流被发现强烈影响诱导时间，晶体生长速率和熔化线的位置。主要发现是：（i）对于给定浓度，晶体生长速率表现出作为剪切速率的函数的最大值，（ii）与在没有流动的情况下生长速率随浓度增加而单调增加相反，对于剪切系统，观察到作为浓度的函数的晶体生长速率的最大值，和（iii）对于给定浓度的诱导时间表现出作为剪切速率的函数的最大值。这些调查结果将在定性层面上得到部分解释。
2005-08-29 cond-mat.soft
The Mechanism of the Ultra-Fast Crystal Growth of Pure Metals from their Melts
纯镍晶体从其熔体中以每秒70米的速度生长。这种非凡的生长速度导致了金属晶体可能提供下一代相变材料的建议。金属的巨大晶体生长速率是没有激活控制的动力学的结果，与晶体生长的经典理论的预测形成鲜明对比。虽然存在的增长动力学没有障碍，现在已经确立了在原子熔体，没有物理解释的激活障碍的情况下订购已成立。这是一个悖论，在液态金属中的扩散是由热激活，而相同的原子的运动，因为他们组织成一个晶体不是。在本文中，我们使用计算机模拟的结晶在纯金属明确解决的起源生长动力学没有障碍。
2018-08-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-classical pathways of crystallization in colloidal systems
胶体系统提供了理想的条件来研究成核过程，无论是从实验的角度来看，由于其相对大的尺寸和长的时间尺度，从建模的角度来看，由于其相互作用的可调性。在这里，我们回顾了最近的一些工作，研究胶体结晶过程中从微观角度来看。我们特别关注的非经典途径的固体晶体的外观涉及两个（或更多）序参量的波动的成核。我们将这种非经典行为解释为位置和取向对称性破缺的解耦。然后，我们考虑成核途径如何决定从熔体成核后选择哪种多晶型。此外，我们如何研究的成核途径不仅揭示了新的光的微观成核机制，但也提供了重要的信息，关于其避免，从而表明结晶和玻璃化之间的深层联系。
2016-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization in suspensions of hard spheres: A Monte Carlo and Molecular Dynamics simulation study
亚稳熔体的结晶是凝聚态物理中最重要的非平衡现象之一，几十年来，人们一直采用硬球胶体模型系统对这一过程进行实验观察和计算机模拟。然而，模拟数据和实验成核速率密度之间仍然存在无法解释的差异。本文用分子动力学和蒙特卡罗模拟研究了硬球的成核过程。我们表明，结晶过程是介导的低取向键序的前体，我们的模拟数据相当匹配的实验数据集。
2010-10-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Continuum Theory of Polymer Crystallization
本文提出了有限分子量聚合物晶体生长的动力学模型。实验有助于将聚合物结晶大致分为两种动力学机制。一种是在熔体或高摩尔质量聚合物溶液中观察到的，并且由$G \sim \exp(1/T ΔT)$的成核控制主导，其中$G$是生长速率，$ΔT$是过冷。另一种是在低摩尔质量溶液（以及小分子）中观察到的，对于小$ΔT$，是由$G \sim ΔT$扩散控制的。我们的模型统一这两个制度在一个单一的形式主义。该模型占聚合物链附近的增长前沿的积累，并调用熵势垒理论恢复成核和扩散控制的限制。基本理论适用于熔体和解决方案，我们数值计算在稀溶液中的单晶的生长细节。考虑到传统的聚合物动力学的分子量和浓度的影响也被确定。我们的理论表明，熵的考虑，除了传统的能量参数，可以捕捉到广泛的现象学的一般趋势。从我们的理论中可以统一小分子结晶和柔性聚合物链结晶的观点。
2006-12-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microstructural diversity, nucleation paths and phase behaviour in binary mixtures of charged colloidal spheres
我们研究低盐，二元水悬浮液的带电胶体球的尺寸比Φ = 0.57，数密度低于共晶数密度n_E，和数分数p = 1.00-0.40。由均匀剪切熔体凝固获得的典型相是体心立方结构的替代合金。在严格气密的小瓶中，多晶固体在长时间内对熔化和进一步相变是稳定的。为了比较，我们也准备了相同的样品，缓慢和机械不受干扰的商业狭缝细胞去离子。这些细胞的特点是一个复杂的，但良好的再现性序列的全球和局部梯度的盐浓度，数密度和组成诱导连续去离子，电泳运输和差异沉降的组件，分别。此外，它们提供了适合β相非均质成核的扩展底表面。我们给出了一个详细的定性表征的结晶过程中使用成像和光学显微镜。与体样品相比，在狭缝单元中的初始合金形成不是体积填充的，并且我们现在还观察到具有低溶解度的奇数组分的α和β相。除了最初的均匀成核路线，梯度的相互作用打开了各种进一步的结晶和转化途径，导致微观结构的巨大多样性。在随后的盐浓度增加时，晶体再次熔化。基于壁的卵石状β相晶体和多面α晶体最后熔化。我们的观察结果表明，在体实验中形成的替代合金均匀成核和随后的增长是机械稳定的情况下，固-液界面，但结晶亚稳。
2023-02-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Real-time observation of the isothermal crystallization kinetics in a deeply supercooled liquid
低于熔化温度时，$T_m$晶体是典型的元素或分子体系的稳定相。然而，将液体冷却到低于$T_m$，结晶是不可避免的。液体可以过冷，最终形成低于玻璃化转变温度$T_g$的玻璃。尽管它们具有长的寿命和产生表观稳定性的强势垒的存在，但过冷液体和玻璃保持固有的亚稳态和对晶体的热稳定性不稳定。在这里，我们研究了在深过冷液体在1100 K，大约一半之间的$T_m$和$T_g$的原型强玻璃形成剂GeO $_2$的等温结晶动力学。结晶过程已通过时间分辨中子衍射观察了约三天。数据显示，无定形结构向α-石英相连续重组，最终材料由陷入低密度残余无定形基质的结晶域组成。的衍射图案的定量分析，可以确定的时间演变的相对分数的晶体和非晶，这是通过一个经验模型解释的结晶动力学。这种方法提供了一个很好的描述的实验数据，并确定了晶体和非晶之间的捕食者-猎物一样的机制，密度变化作为阻挡屏障。
2016-11-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Acoustic crystallization and heterogeneous nucleation
通过聚焦液氦中的高强度声波，我们观察到了振幅超过一定阈值的波内固态氦的成核。成核是一种随机现象。其概率在Pm + 4.7巴（Pm是液态氦和固态氦处于平衡状态时的熔化压力）附近的狭窄压力区间内从0连续增加到1。这种超压比以前观察到的大两到三个数量级。我们的结果有力地支持了Balibar，Mizusaki和Sasaki最近提出的一个建议，即在所有以前的实验中，固体氦在杂质上成核。
2001-04-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On the objective origin of the phase transitions and metastability in many-particle systems
平衡统计力学旨在将粒子的微观动力学与宏观量的热力学定律联系起来。然而，现代统计理论面临着重大的困难，适用于广泛的热力学范围内，包括相变点附近的真实凝聚介质的宏观性质的描述。一个特殊的问题是，在吉布斯统计力学的有限数量的粒子组成的系统的亚稳态的情况下。然而，如果考虑到分子的微观性质与相应介质的宏观状态之间的相互关联（反馈），则凝聚介质的平衡态统计力学与热力学之间是一致的。这可以通过使用所考虑的多粒子系统的“增强的”Hamilton算子来完成，其中包含一些温度依赖项，以及下面引入微观态上的广义平衡分布。为了说明所提出的方法的合理性（及其在实际应用中的可用性），熔化/结晶和亚稳过冷液体的类水介质的细胞模型。
2016-03-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
Disorder induced melting and glass formation in a one-component Lennard-Jones system
Birla Institute of Technology Mesra（比拉理工学院梅斯拉分校）；Indian Institute of Technology, Jodhpur（印度理工学院焦浦尔分校）
本研究通过分子动力学模拟揭示了单组分兰纳德-琼斯系统中无序诱导的熔化与玻璃形成机制，发现固定粒子浓度对结构和动力学性质有显著影响。
2026-03-03 cond-mat.soft
Viscoelasticity and dynamical gaps: rigidity in crystallization and glass-forming liquids
刚性对玻璃形成熔体的松弛性质起着重要作用，但它通常是通过化学组成由平均配位数确定的。讨论粘弹性如何可以用来作为一种替代方法来确定玻璃的刚度，并给出线索的松弛过程。特别是，它示出了致密的玻璃和晶体形成流体的横向电流动力学结构因子包含丰富的信息刚性，可以与横向振动模式的动态间隙的存在。结果表明，软模的数目与动力学间隙的大小和液体弛豫时间有关。由此，可以定义动态平均有效配位数。作为一个例子，在稠密流体相硬盘的数值模拟。最后，讨论了需要改进玻璃粘弹性模型来描述一致的非指数应力和应变松弛。
2019-06-05 cond-mat.soft
3D Visualization Reveals the Cooling Rate Dependent Crystallization near a Wall in Dense Microgel Systems
本文利用共聚焦显微镜和复合热响应微凝胶，揭示致密软胶体近壁结晶随冷却速率由玻璃态转向晶态，并阐明均相与异相成核平衡对晶畴壁面取向的影响。
2024-06-19 cond-mat.soft
Nucleation in aqueous NaCl solutions shifts from 1-step to 2-step mechanism on crossing the spinodal
在这项工作中，我们使用大规模的分子动力学模拟耦合到自由能计算，以确定第一次的稳定性限制（spinodal）和在NaCl水溶液中的成核机制的变化。这是一个具有相当大的大气、地质和技术意义的系统。我们发现，过饱和的亚稳NaCl溶液达到其极限的稳定性在足够高的盐浓度，所示的盐化学势的组成依赖性，表明通过调幅分解相分离的过渡。然而，NaCl溶液的亚稳极限不对应于结晶的调幅分解。我们发现，超出此调幅，液体/无定形分离发生在水溶液中，从而离子首先形成无序的集群。我们称这些簇为“无定形盐”。我们还确定了从一个过渡到两步结晶机制驱动的spinodal。特别地，从NaCl水溶液中结晶超过旋节线是两步过程，其中离子首先相分离成无序的无定形盐簇，然后在无定形盐相中结晶离子。相比之下，在浓度低于亚稳线的NaCl水溶液中，结晶通过一步过程发生，因为离子直接聚集成晶核。随着过饱和度的增加，机制的变化强调了准确测定相分离驱动力的重要性。这项研究具有更广泛的影响机制，从解决方案在高过饱和度的晶体成核。
2018-12-25 cond-mat.soft physics.chem-ph
How crystals form: A theory of nucleation pathways
经典密度泛函理论的最新进展与随机过程理论和稀有事件技术相结合，制定了一个理论描述的成核，包括结晶，可以预测非经典的成核途径的基础上没有输入以外的其他粒子的相互作用势组成的系统。该理论是直接制定的密度场，从而放弃了需要定义集体变量。它是说明应用扩散限制成核的大分子在溶液中的液-液分离和结晶。两者都涉及非经典的途径与结晶，特别是，进行由两步机制组成的致密溶液液滴的形成，然后由订购起源于液滴的核心。此外，在有序化过程中，自由能表面显示出与液体冻结成固体壳相关联的浅极小值，这可能揭示了广泛观察到的纳米级簇的亚稳性。
2019-04-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Collective Variables for Crystallization Simulations -- from Early Developments to Recent Advances
结晶是材料科学、生物学和环境学中最重要的物理化学过程之一。几十年的实验和理论努力已经被用来理解这种根本的突破性转变。虽然实验提供了晶体的平衡结构和形状，但它们仅限于揭示分子如何聚集形成晶核，然后转化为大块晶体。计算机模拟，主要是分子动力学（MD），可以提供这样的结晶事件的早期阶段的微观细节。结晶是一个罕见的事件，发生的时间尺度比一个典型的平衡MD模拟可以采样长得多。MD方法的这种不充分的采样可以通过使用增强采样（ES）模拟来容易地规避。ES方法通过施加偏置电位来增强系统的缓慢自由度（称为集体变量（CV））的波动，从而在短时间尺度内将系统从一种状态转换到另一种状态。ES方法最关键的部分是找到合适的CV，这通常需要直觉和几个试错优化步骤。多年来，大量的CV已被开发并应用于结晶研究。在这篇综述中，我们提供了一个简要的概述CV已经开发和使用ES模拟研究从熔体或溶液结晶。这些CV主要可以分为四种类型：（i）基于球形颗粒的CV，（ii）基于分子模板的CV，（iii）基于物理性质的CV，以及（iv）通过降维技术获得的CV。我们提出了基于上下文的CV的演化，讨论了当前的挑战，并提出了未来的方向，以进一步开发有效的CV的研究结晶的复杂系统。
2022-09-28 cond-mat.soft physics.comp-ph
Divining the Shape of Nascent Polymer Crystal Nuclei
我们证明了初生聚合物晶体（即，核）是各向异性实体，与先前的假设相反，既不具有球形几何形状也不具有圆柱形几何形状。事实上，圆柱形、球形和其他高度对称的几何形状在物理上是不利的。此外，后临界转变是必要的，以实现最终出现在半结晶聚合物的结晶过程中的laminate。我们还强调了聚合物成核的不准确处理如何导致实质性错误（例如，预测成核速率的数量级差异）。这些见解是基于对来自典型缠结聚乙烯熔体结晶的400多万个晶体簇的定量分析。新的全面的自下而上的模型需要捕捉聚合物成核。
2019-08-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Crystal-to-crystal transition of ultrasoft colloids under shear
超软胶体在高浓度下通常不会自发结晶，而是玻璃化。结合原位流变SANS实验和数值模拟，我们表明，剪切有利于结晶的胶态星形聚合物在其玻璃化转变附近。随着剪切速率的增加，远远超过流变屈服，从最初的BCC为主的结构的FCC为主的一个过渡。这种晶体到晶体的转变并不伴随着中间熔融，而是通过晶体结构的突然重组而发生。我们的研究结果提供了一个新的途径来定制胶体结晶和晶体到晶体的转变在分子水平上耦合的柔软性和剪切。
2017-12-12 cond-mat.soft
Delayed nucleation in lipid particles
一级相变中的亚稳态传统上是用经典成核理论（CNT）来描述的。然而，最近越来越多的系统显示这样的过渡没有成功地模拟CNT。磷脂在过冷时的延迟结晶是一个有趣的案例，因为延长的时间尺度允许进入动力学。在这里，我们证明了可控的行为的长寿命的亚稳液晶相的二月桂酰-磷脂酰乙醇胺（DLPE），安排在多层囊泡，和随后的合作过渡到结晶状态。实验上，我们发现，在结晶的延迟是一个整体的现象，这是可调的，可以操纵跨越两个数量级的时间通过改变淬火温度，溶液盐度，或添加二级磷脂。我们的研究结果揭示了强大的持久性的亚稳态，并展示了明显的偏离CNT。这种独特的抑制的过渡可以解释的电阻的多层囊泡变形所造成的有核结晶域。由于磷脂被用作药物递送的平台，货物保持和释放的可编程设计可以是非常有益的。
2019-09-15 cond-mat.soft
Coarse-grained simulations of flow-induced nucleation in semi-crystalline polymers
我们进行动力学蒙特卡罗模拟的流动诱导成核聚合物熔体的算法，即使在低过冷度是易处理的。用一种新的非线性管模型计算了流动条件下非结晶链的构型。我们的模拟预测增强的成核和成长的shish-like细长的核足够快的流量。模拟预测几个实验现象，并从理论上证明了以前的经验结果的流量增强成核率。模拟是高度相关的基本理解和过程建模的聚合物熔体中的流动诱导结晶。
2009-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Polymorphism of syndiotactic polystyrene crystals from multiscale simulations
间同立构聚苯乙烯（sPS）在结晶时表现出复杂的多晶型行为。聚合物结晶的计算建模一直是一个具有挑战性的任务，因为相关的过程是缓慢的分子时间尺度。我们在此报告的SPS-晶体多态性的粗粒度（CG）和原子（AA）建模的装置的详细表征。CG模型，在熔体中参数化，在结晶相显示出显着的可转移性。转变温度不仅与原子模拟吻合良好，而且稳定了实验观察到的主要$α$和$β$多晶型。我们详细比较了CG和AA水平上的多晶型物的倾向，并讨论了有限尺寸和盒几何效应。总而言之，我们证明了CG建模的吸引力，以有效地表征聚合物晶体的多态性在大规模。
2018-05-25 cond-mat.soft
Synchronized Fractionation and Phase Separation in Binary Colloids
分馏对于多组分混合物的自组装是必要的。在这里，可逆分馏和结晶实现和研究在一个二维的二元胶体，这是通过提高胶体颗粒之间的吸引力过饱和。由于深度和快速的过饱和导致凝胶中具有均匀分布的二元颗粒，逐渐准静态的过饱和过程导致两步结晶，其中小颗粒和大颗粒分别作为共存的晶体和液相而分级。在凝胶的准静态熔融中也发生分馏。我们发现，同步分馏和相分离产生的尺寸依赖的排斥和可调的吸引之间的竞争。本研究的结果证实了相分离的分离机制，并对理解活细胞中无膜细胞器的可逆形成具有重要意义。
2020-08-19 cond-mat.soft
Reentrant and Isostructural Transitions in a Cluster-Crystal Former
通过模拟研究了一个简单团簇晶体形成体系的低温行为。相行为被发现是高斯核和可穿透球模型之间的混合。该系统还表现出一系列的重入结晶和熔融循环，以及不同的占有率的晶体之间的关键同构转变。由于晶格位置的产生和湮灭，该系统进一步显示出不寻常的和有趣的软化后压缩。
2012-08-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Photochemical-induced phase transitions in photoactive semicrystalline polymers
通过光化学反应产生的光活性物质使光子能直接转化为机械功成为可能。最近有许多工作在开发适当的材料和一个有前途的新系统是半结晶聚合物的光活性分子偶氮苯。我们发展了一个具有两个序参量的相场模型来描述晶体-熔体转变和反-顺光异构化过程，该模型描述了丰富的唯象。我们发现，光反应速率依赖于敏感的温度：在温度低于晶体-熔体转变温度，光反应是集体的，需要一个临界光强度，并显示出一个突然的一级相变表现成核和生长;在温度高于转变温度，光反应是独立的，并遵循一级动力学。此外，相变显著地取决于晶体-熔融和反式-顺式转变期间自发应变的确切形式。随着温度的升高，观察到的光持久顺式比的非单调变化伴随着反式的熔融温度以下的折返结晶。伪相图随后提出了随着温度和光强度的变化以及所产生的致动应变。这些见解可以帮助这些材料的进一步发展。
2021-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
