Universal hydrodynamic mechanisms for crystallization in active colloidal suspensions
在活性胶体悬浮液中缺乏细致平衡允许耗散以确定静止状态。在这里，我们表明，缓慢的粘性流动产生的极性或非极性的活性胶体附近的平面壁介导有吸引力的水动力，驱动结晶。流体动力学介导的扭矩往往会使晶体不稳定，但稳定性可以通过临界量的底部沉重或手性活性来恢复。数值模拟表明，结晶是不成核的，在平衡，但之前由一个类似的失稳。谐波激发的活性晶体放松扩散，但正常模式是不同的平衡胶体晶体。这里提出的流体力学机制是普遍的，合理化最近的实验活性胶体的结晶。
2016-11-23 cond-mat.soft
Hydrodynamic Correlations slow down Crystallization of Soft Colloids
结晶通常被认为是一个准静态的过程，是不受影响的颗粒传输的细节以外的体积扩散系数。因此，胶体悬浮液经常被认为是一个理想的玩具模型，实验更困难的系统，如金属熔体。在这封信中，我们想挑战这个假设。为此，我们考虑了分子动力学模拟的Yukawa型胶体悬浮液中的结晶。为了研究溶剂介导的流体动力学相互作用（HI）的作用，我们分别使用Langevin动力学和波动格子玻尔兹曼方法隐式和显式地模拟溶剂。我们的模拟表明，即使在适度的流体动力学耦合的晶体生长速度由于HI显着减少。详细的分析表明，这种减速是由于晶体表面的壁状性质，这减少了胶体扩散到晶体表面的流体动力学筛选。因此，悬浮液中的结晶与纯熔体有很大的不同，这使得它们作为玩具模型的用处不如以前想象的那么大。
2013-04-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Crystallization and order-disorder transition of colloidal particles in a drying suspension: a phase field crystal approach
利用相场晶体模型，我们研究了一滴胶体悬浮液在溶剂蒸发过程中的结构和动力学。我们模拟一个实验系统，其中接触线钉扎的滴在基板上是不存在的。在这种精心控制的条件下，液滴的蒸发产生有序或无序排列的胶体残留物，这取决于溶质的初始平均密度和干燥速率。在密度-干燥速率平面上，我们得到了一个非平衡相界，显示了单组分和二元胶体颗粒混合物的非晶相和晶相。当单组分胶体在二维三角晶格中有序排列时，相互排斥颗粒的对称二元混合物在三个子晶格中有序排列，其中三角晶格的两个子晶格被两种颗粒占据，第三个子晶格空置。
2012-09-05 cond-mat.soft
Crystallization and phase-separation in non-additive binary hard-sphere mixtures
本文首次计算了非对称非加性硬球混合物的全相图。非加和性强烈影响结晶和流-流相分离。相图的整体拓扑结构由有效尺寸比y_{eff}控制，而流固共存与有效势阱的深度成比例。
1999-11-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization kinetics of colloidal model suspensions: recent achievements and new perspectives
胶体模型系统允许在相当理想的条件下研究结晶动力学，具有相当好的特征对相互作用和最小化的外部影响。在补充的方法，因此，实验，分析理论和模拟已被用来研究胶体凝固非常详细。这些研究是基于先进的光学方法，仔细的系统表征和复杂的数值方法。定量地讨论了胶体粒子间相互作用的类型、强度和范围以及胶体特异性多分散性的影响。结晶的关键参数推导和比较的金属系统。这些系统的调查显着有助于提高一般的结晶过程的理解。此外，在过去的十年中，新的基本问题已经出现并（部分）得到解决，包括例如均质成核中的两步成核机制、结晶途径的选择或非均质成核中边界条件的微妙相互作用。另一方面，通过施加梯度和外场，可以控制不同成核和生长模式之间的竞争，并影响所得的微结构。本审查试图说明自千年之交以来发生的有趣的事态发展，并确定重要的新趋势，特别侧重于实验方面。
2014-04-02 cond-mat.soft
Crystallization of hard spheres revisited. I. Extracting kinetics and free energy landscape from forward flux sampling
我们调查的动力学和自由能景观的结晶硬球从过饱和亚稳液体通过直接模拟和前向通量采样。在这第一篇论文中，我们描述和测试两种不同的方法来重建的自由能势垒从采样的稳态概率分布的集群大小，而不采样的平衡分布。第一种方法是基于平均首次通过时间，第二个分裂的概率。我们验证了这两种方法的单粒子在双势阱中移动。对于硬球的成核，这些方法允许探测宽范围的过饱和度，并从相同的模拟重建动力学和自由能景观。结果与经典成核理论预测的缩放是一致的，虽然定量拟合需要一个相当大的，有效的界面张力。
2018-03-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hard sphere crystallization gets rarer with increasing dimension
我们最近发现，在等效过饱和度下，来自本体流体的单分散硬球的结晶在四维中比在三维中面临高得多的自由能势垒，这是由于基于单纯形的流体序与晶体之间的几何挫折增加[J.A. van Meel，D. Frenkel和P. Charbonneau，Phys.Rev.E79，030201（R）（2009）]。在这里，我们分析了微观贡献的流体-晶体界面自由能，以了解如何的障碍，结晶尺寸的变化。我们发现的障碍与尺寸的增长，我们确定的多分散性的作用，防止晶体的形成。增加的流体稳定性使我们能够研究四维、五维和六维的阻塞行为，并将我们的观察结果与两个最近的理论进行比较[C。Song，P. Wang，and H. A. Makse，Nature 453，629（2008）; G. Parisi和F. Zamponi，Rev. Mod. Phys，出版中（2009）]。
2009-12-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Diffusive redistribution of small spheres in crystallization of highly asymmetric binary hard-sphere mixtures
我们报道了一个分子动力学研究高度不对称的二元硬球混合物中的结晶，其中大的球可以形成一个晶体相，而小的保持无序的大球的结晶过程中。通过利用辅助晶体成核与图案化的衬底，直接的证据是，有一个小球体的扩散再分布和大球体的晶体形成之间的密切联系。虽然添加第二组分与大的尺寸差异不会改变所形成的大球的晶体结构，小球体的密度分布显示相应的变化在不同的结晶阶段，并密切相关的晶体生长，表明小球体的结晶动力学的可能影响。
2011-06-10 cond-mat.soft
Solvent hydrodynamics speed up crystal nucleation in suspensions of hard spheres
在充分考虑溶剂流体力学的基础上，对硬球悬浮液中的晶体成核过程进行了计算机模拟研究。如果胶体结晶的动力学是纯扩散的，晶体成核速率密度将作为溶剂粘度的倒数下降。然而，我们观察到，成核速率密度不以这种方式缩放，但在高粘度下增强。这种效应可以解释迄今为止文献中报道的通过模拟和实验获得的成核速率密度之间的巨大差异。
2013-06-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of hard spheres revisited. II. Thermodynamic modeling, nucleation work, and the surface of tension
结合三种数值方法（前向通量采样，播种液滴，和有限大小的液滴），我们探测硬球的结晶在整个范围内从接近共存的旋节制度。我们表明，所有这三种方法允许采样不同的制度，并完全同意在它们重叠的范围。通过结合小液滴的正向通量采样计算的成核功和成核定理，我们展示了如何计算跨越三个数量级的成核功。使用的成核定理的变化，我们展示了如何提取固体液滴和周围液体之间的压力差。此外，结合成核功与压力差，使我们能够计算小液滴的界面张力。我们的研究结果表明，采用批量产生不准确的结果的成核率。
2018-05-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theory of Nonequilibrium Crystallization and the Phase Diagram of Active Brownian Spheres
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出了一种统计力学模型，用于描述活性布朗粒子的非平衡结晶现象，并构建了其完整的相图。
2024-11-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dissipation in a Crystallization Process
从过饱和熔体的非平衡性质出发，讨论了过饱和熔体的结晶过程。特别是，我们量化的热量，是不可逆的悬浮液时产生的硬球结晶。这个热量可以解释为由系统抵抗经历相变的阻力引起的。我们确定了一个内在的压缩率，分离的准静态制度的快速结晶。在前者中，耗散的热量随压缩率线性增长。在后者中，系统更容易结晶，因为新的弛豫通道被打开，以形成更高比例的非平衡晶体结构为代价。与剪切稀化流体类似，当系统被快速驱动时，其显示出减小的阻力。
2015-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of hard spheres under gravity
我们提出了一个简单的论点来解释硬球在引力场作用下的结晶。本文试图弥合两个社区的科学家之间的差距，一个工作在粒状材料和其他不均匀的液体状态理论。
2000-07-17 cond-mat.soft
Polydisperse hard spheres: Crystallization kinetics in small systems and role of local structure
本文用数值方法研究了多分散性为8%的硬球混合物的结晶过程。虽然经常被用作模型玻璃形成，小系统尺寸，我们观察结晶分子动力学模拟。这开启了研究熔体的结晶和结构弛豫之间的竞争的可能性，这通常是遥不可及的，由于不同的时间尺度。我们量化的弛豫和结晶时间对密度和系统尺寸的依赖性。对于一个密度和系统的大小，我们进行了详细的提交人分析，调查的序参量描述的结晶过程的本地结构的适用性。我们发现，当地的结构是强烈相关的通用键级，并添加很少的信息的反应坐标。
2016-04-30 cond-mat.soft
Phase Diagram of Active Brownian Spheres: Crystallization and the Metastability of Motility-Induced Phase Separation
运动诱导相分离（MIPS）是纯粹排斥性活性粒子经历液-气相分离的现象，是非平衡相变最简单且研究最广泛的例子之一。在这里，我们表明，MIPS共存的状态实际上只有亚稳态的三维活性布朗粒子在一个非常广泛的条件下，在很长的时间内通过有序过渡，我们称之为活性结晶衰减。在MIPS临界点之上的活动，液体-气体双节点被晶体-流体共存曲线所取代，固体，液体和气体都共存于两条曲线相交的三相点。然而，从无序流体中成核活性晶体需要一种罕见的波动，这种波动表现出固相的近密堆积密度。相应的障碍，结晶是克服一个可行的时间尺度上只有在高活性，只有在流体密度接近最大包装。在平衡状态下，这种致密液体的玻璃化预期被主动力强烈地减轻，使得液体-气体共存的寿命随着活性的增加而稳定地下降，在模拟中表现为在极高活性下的容易的自发结晶。
2021-04-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Polymer Crystallization in 25 nm Spheres
用时间分辨X射线散射研究了嵌段共聚物中间相的离散球内的结晶。立方堆积的微区，建立在熔体中的自组装，保持整个结晶强烈的块间偏析，即使非晶基体块是远高于其玻璃化转变温度。每个球内的均匀成核产生等温结晶，遵循一级动力学，与通常表现出的S形动力学的本体聚合物的静态结晶形成对比。
2000-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hard-sphere melting and crystallization with event-chain Monte Carlo
我们模拟结晶和熔化与本地蒙特卡罗（LMC），事件链蒙特卡罗（ECMC），并与事件驱动的分子动力学（EDMD）在系统中多达一百万个三维硬球。我们说明，我们的实现的三个算法严格符合其平衡属性。然后，我们研究成核的NVE合奏从面心立方晶体到均匀的液相和从液体到均匀的晶体。ECMC和EDMD都比LMC更快地接近平衡数量级。ECMC也明显快于EDMD，特别是对于从高密度的无序初始条件平衡成晶体。ECMC可以平凡地实现硬球和软球的潜力，我们建议这种算法的研究干扰和物理的眼镜，以及无序系统的可能应用。
2015-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Shaking-induced crystallization of dense sphere packings
我们使用混合蒙特卡罗算法来模拟球体在不同振动振幅下的振动，并发现自发结晶发生在特定的动力学制度。通常观察到几个结晶过渡，导致最终状态，可以完全或部分订购，这取决于振动幅度，我们调查使用度量的全球和本地秩序。在最低的振幅下，结晶是不完全的，至少在我们的观测时间内是这样。对于结晶完成的振幅范围，通常存在六方密堆积（hcp）或面心立方（fcc）有序之间的竞争。可以看出，面心立方有序通常占主导地位，事实上，对于一个最佳范围的振幅，自发结晶成一个纯面心立方状态观察。一个有趣的特征是，当局部并置充分发展的HCP和FCC有序时，全局有序就会被破坏：我们认为这是由于不同有序域之间的界面造成的，它们与位错发挥着相同的作用。
2014-02-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions
我们通过布朗动力学模拟研究了胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核。我们引入了两个作用于胶体流体的外场：一个是均匀的引力场（体积力），另一个是通过钉扎一层平衡粒子而施加的表面场（粗糙壁）。我们发现，晶体成核被抑制在附近的墙壁由于减慢的动力学，这种效果的空间范围是由静态长度尺度的键取向顺序。对于距离壁大于这个长度尺度的距离，成核速率通过沉降过程大大增强，因为它导致在底部附近更高的体积分数或更高的过冷度。成核阶段类似于均质情况，核平均为球形并且具有在空间中随机取向的晶面。相反，生长阶段受到引力场引入的对称性破缺的极大影响，密度梯度导致附着率减慢，这反过来又导致原子核横向生长得更快。我们的研究结果表明，晶体成核的增加，在较高的密度区域可能是硬球的晶体成核率的实验和模拟之间的巨大差异的原因，注意到在以前的实验中的重力效应是不可忽略的。
2013-07-02 cond-mat.soft
Spontaneous Crystallization in Systems of Binary Hard Sphere Colloids
硬球系统中流体到固体相变的计算机模拟有助于我们理解结晶过程。但是，尽管胶体实验和理论多年来一直在预测几种二元硬球晶体的稳定性，但模拟并没有成功证实这一现象。在这里，我们报告的二元硬球晶体同构的Laves相，AlB $_2$，和NaZn $_{13}$在模拟直接从流体的生长。我们使用事件驱动的分子动力学模拟分析粒子动力学过程中的Laves相生长与交换移动，加速扩散。结晶过程从成核和生长到失稳分解的转变已经深入到流体-固体共存状态。最后，我们提出了三个二元晶体的稳定区域附近的填充分数尺寸比状态图。
2020-05-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Arrest of flow and emergence of activated processes at the glass transition of a suspension of particles with hard sphere-like interactions
通过结合方面的相干和自我中间散射功能，测量的动态光散射悬浮硬球状颗粒，我们表明，逮捕的颗粒数密度波动蔓延的主要结构因子峰的位置。考虑到速度自关联函数，我们提出，作为密度波动被捕的系统的能力，以响应扩散动量流受损，因此，粘度增加。从相干中间散射函数的拉伸，我们读到未耗散的热能的定量表现，这些来源，遍历恢复，短路的急剧转变到一个完美的玻璃过程。
2008-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Importance of many-body correlations in glass transition: an example from polydisperse hard spheres
大多数的液态理论，包括玻璃化转变理论，都是建立在两体密度关联的基础上。然而，我们最近表明，多体相关性，特别是键取向的相关性，在玻璃化转变和结晶转变中起着关键作用。在这里，我们表明，与过冷多分散硬球系统的数值模拟，与任何两点空间关联函数的长度尺度不增加对玻璃化转变。一个不断增长的长度尺度，而不是通过考虑多体关联函数，如取向顺序，它遵循的动态不均匀性的长度尺度的传播。尽管晶体状键取向顺序的增长，我们发现，对结晶的多分散性增加的稳定性是由于人口的二十面体排列的颗粒。我们的研究结果表明，对于这种类型的系统，多体相关性是玻璃化和结晶现象之间的联系的表现。系统是玻璃化还是结晶化可以通过对结晶的阻碍程度来控制，在这种情况下是多分散性。
2012-11-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Softness suppresses fivefold symmetry and enhances crystallization of binary Laves phases in nearly hard spheres
具有金刚石和烧绿石结构的胶体晶体在低折射率对比下显示出宽的光子带隙。然而，这些低配位和开放的结构非常难以从与简单对相互作用相互作用的胶体自组装。为了避免这些问题，人们可以自组装在一个紧密包装的MgCu2 Laves相从胶体球的二元混合物的结构，然后选择性地删除一个亚晶格。虽然Laves相已被证明在二元硬球系统中是稳定的，但由于动力学缓慢，在模拟或微米级硬球的实验中从未观察到它们在这样的流体混合物中自发结晶。在这里，我们证明，使用计算机模拟，在粒子间的潜力的柔软性抑制的二元流体相的五重对称的程度，并提高结晶的Laves相在近硬球。
2019-06-25 cond-mat.soft
Local order and crystallization of dense polydisperse hard spheres
计算机模拟为过冷液体和玻璃的微观行为提供了宝贵的见解，但它们的典型时间尺度比实验相关的时间尺度短了几个数量级。我们最近关闭了这一差距的一类模型的大小多分散流体，我们成功地平衡了实验室的时间尺度以外的交换蒙特卡罗算法。在这方面的贡献，我们研究了组成和几何局部秩序之间的相互作用，在一个模型中的多分散硬球平衡与此算法。局部组成顺序有一个弱的状态依赖，而局部几何秩序与二十面体的安排增长更显着，但只有在非常高的密度。我们量化的相关长度和相关的二十面体结构的球形度，并比较这些结果的Wahnström Lennard-Jones混合物。最后，我们分析了非常致密的样品，部分结晶模式与传统的分馏方案不兼容的结构。晶体结构具有二硼化铝的对称性，并且涉及尺寸比约等于0.5的小颗粒和大颗粒的子集。
2018-03-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Avalanches mediate crystallization in a hard-sphere glass
采用分子动力学模拟方法，研究了老化后硬球玻璃的析晶过程。首先，我们发现粒子的动力学是间歇性的：静止期，当粒子在最近的笼子里简单地“嘎嘎作响”时，被突然的“雪崩”打断，其中一个子集的粒子经历了大的重排。其次，我们发现结晶与这些雪崩有关，但这种联系并不简单。系统中的晶体数量在雪崩期间增加，但大多数变成晶体的颗粒与雪崩中所涉及的颗粒不同。第三，雪崩的发生在很大程度上是一个随机过程。在模拟过程中的任何时候随机化粒子的速度会导致不同的后续雪崩系列。雪崩粒子的空间分布似乎是随机的，虽然雪崩引发事件之间的相关性。相比之下，我们发现，结晶往往发生在已经显示出初期的局部秩序的区域。
2014-04-02 cond-mat.soft
Polymer-Enforced Crystallization of a Eutectic Binary Hard Sphere Mixture
我们准备了一个浮力匹配的二元混合物的多分散聚苯乙烯微凝胶球的尺寸比为0.785，并在0.567的体积分数刚好低于动力学玻璃化转变。与理论预期一致，观察到共晶相行为，但只有一小部分样品结晶。通过添加一个短的非吸附性聚合物，我们执行物种间分馏到共存的纯组分晶体，这反过来也显示出物种内分馏的迹象。我们表明，在以前无法访问的地区的相图二进制硬球物理是可观察到的吸引力硬球。辅助文件：修正软物质2012，8，627
2017-02-21 cond-mat.soft
Surface-charge-induced freezing of colloidal suspensions
使用巨正则蒙特卡罗模拟，我们调查的影响，带电的墙壁上的带电胶体悬浮液的结晶性能限制在这些墙壁之间。调查是基于一个有效的模型，专注于单独的胶体。我们的研究结果表明，流体的高密度行为相比，不带电的墙壁的情况下，带电的墙壁产生的流体-墙壁的相互作用有着至关重要的影响。特别是，基于面内键序参量的分析，我们发现表面电荷诱导的冻结和熔化转变。
2010-06-07 cond-mat.soft
Critical Scaling of Compression-Driven Jamming of Athermal Frictionless Spheres in Suspension
我们研究数值系统的无热，过阻尼，无摩擦的领域，在非布朗悬浮，在二维和三维。以固定的压缩率$\dotε$各向同性压缩系统，我们研究了在干扰过渡的临界行为。有限的压缩率引入了一个控制时间尺度，它允许人们探测与干扰相关的临界时间尺度。正如以前发现的稳态剪切驱动的堵塞，我们发现压缩驱动的堵塞，压力服从一个关键的缩放关系作为包装分数$ϕ$和压缩率$\dotε$的函数，并且体积粘度$p/\dotε$发散堵塞。缩放分析确定与压缩驱动的干扰转变相关联的临界指数。我们的研究结果表明，应力各向同性，压缩驱动，堵塞可能是在相同的普遍性类应力各向异性，剪切驱动，堵塞。
2021-04-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization Mechanism of Hard Sphere Glasses
在过冷液体中，玻璃化通常抑制结晶。然而，有些玻璃尽管阻止了扩散运动，仍然可以结晶。这个不太清楚的过程可能会限制玻璃的稳定性，但其微观机制尚不清楚。在这里，我们提出了广泛的计算机模拟解决在恒定体积（如在胶体实验）的单分散硬球玻璃的结晶。出现多个结晶斑块，而颗粒不必扩散超过一个直径。随着这些斑块的增长，邻近地区的流动性增强，产生了具有正反馈的动态异质性。未来的结晶模式不能单独从坐标预测：结晶收益的随机微成核事件的序列，在空间上相关的紧急动态异质性。
2011-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Shear Thickening in Concentrated Soft Sphere Colloidal Suspensions: A Shear Induced Phase Transition
本文建立了布朗软球胶体颗粒稠密悬浮液的剪切增稠模型。软球悬浮液的剪切增稠可以解释为剪切诱导的相变。基于稳定胶体颗粒凝聚相变的Landau模型，考虑了序参量涨落与局部应变场的耦合，该模型表明凝结颗粒团的出现（亚临界气泡）通过施加连续剪切扰动，导出了软球悬浮液剪切增稠的临界剪切应力，有着相同的起源。电稳定的胶体悬浮液的实验研究的理论比较证实了所提出的方法。
2015-01-09 cond-mat.soft
Void structure and cage dynamics in concentrated suspensions
我们分析了模拟高浓度硬球胶体悬浮液的结构和动力学的计算的基础上的空隙空间。我们表明，远程，一个量测量的规模的空间，是有用的，在研究结晶，因为有序的粒子涉及的变化方式空的空间分布。远程计算还允许系统分解成介观邻居集：在这些邻居集的平均远程和局部体积分数的统计数据显示，核形成在局部较高的浓度，即成核涉及增加系统的异质性。充分结晶的结果在转换的邻居集平均距离分布的指数形式。在邻居集的局部体积分数的时间波动揭示了显着的细节的动态，包括突然膨胀和压缩的局部区域：导致更清晰的图像的物理组成部分的“笼”动态的胶体玻璃。
2005-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Dynamics, crystallization and structures in colloid spin coating
旋涂是一种快速、可重复地制备聚合物薄膜和胶体晶体的非平衡技术。在这篇综述中，我们提出了一个概述的理论和实验研究的胶体悬浮液的旋涂。首先讨论了旋涂过程的动力学，我们从理论和实验两方面提出了见解。用聚合物溶液旋涂和用单分散胶体悬浮液旋涂之间的关键区别是在后者中出现长范围（厘米尺度）取向相关性。我们讨论了在不同的物理制度，揭示了许多不寻常的部分有序结构，具有长程取向顺序，但没有长程平移顺序的实验。这些结构的性质可以通过在旋涂过程中添加电场或磁场来定制。这些部分有序的结构可以被认为是用于研究结晶不良和缺陷丰富的固体的基本原理的模型系统，并且它们也可以用作图案化和/或多孔光学和磁性材料的模板。
2013-01-10 cond-mat.soft
Hard-sphere solids near close packing: Testing theories for crystallization
硬球的冻结转变已经被各种版本的密度泛函理论（DFT）很好地描述。这些理论应该拥有密排晶体作为一个特殊的限制，这代表了一个极端的测试场的质量，这种液体状态为基础的理论。因此，我们研究的硬球晶体的结构和热力学在此限制的DFT预测。我们研究了Ramakrishnan-Yussouff（RY）近似和Rosenfeld及其同事开发的基本测度理论（FMT）的两个变体。我们允许一般形状的密度峰，超越常见的高斯近似。在所有的情况下，我们发现，在接近紧密堆积，峰宽消失成比例的粒子之间的自由距离和自由能依赖于几何上的a。然而，不同的峰形和下一个领先的自由能的贡献结果从不同的近似泛函。对于RY理论，在高斯近似下，我们建立了结晶溶液形成一个闭环，其中稳定和不稳定的分支都连接到a=0处的密堆积点，这与不存在液-固旋节线一致。该版本的FMT，以前已被应用到冻结，预测渐近阶跃状密度分布局限于自洽细胞理论的细胞。但最近提出的改进版本，采用张量加权密度产生更广泛的，几乎高斯峰，这是非常好的协议与计算机模拟。
1999-07-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Early-Stage Bifurcation of Crystallization in a Sphere
本研究通过受限自组装结合硬球模拟，揭示球形受限胶体结晶早期的动力学分岔决定团簇对称性，阐明十面体团簇的动力学阻碍与二十面体团簇的主导机制。
2023-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystallization of hard-sphere glasses
我们用分子动力学研究了在硬球中停滞和结晶之间的相互作用。对于体积分数（$0.54 \leq phi \leq 0.63$）和多分散性（$0 \leq s \leq 0.085$）平面中的状态点，我们描绘了自发结晶的状态。对于非结晶（或预结晶）样品，我们发现等扩散线与理想的玻璃化转变在$ϕ_g \approx 0.585$，独立的$s$。尽管如此，对于$s<0.05$，结晶发生在$ϕ> ϕ_g$。这发生在系统老化的时间尺度上，并且未达到均方位移的扩散状态;根据这些标准，系统是玻璃。因此，与胶体文献中的普遍假设相反，在大块非晶态中发生自发结晶并不能证明这种状态是遍历流体而不是玻璃。
2009-10-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Transport properties of monodisperse and bidisperse hard-sphere colloidal suspensions from multiparticle collision dynamics simulations
Auburn University（奥本大学）
通过多粒子碰撞动力学模拟研究单分散和双分散硬球胶体悬浮液的输运性质，发现双分散体系在直径比为2和4时的沉降速度与文献一致，揭示了模拟方法对离散化效应的敏感性。
2026-02-26 cond-mat.soft
Non-Newtonian rheology in inertial suspensions of inelastic rough hard spheres under simple shear flow
从Boltzmann动力学方程出发，研究了非弹性粗糙硬球惯性悬浮体在简单剪切流作用下的非牛顿输运性质。粗糙硬球上的间隙气体的影响是通过一个Fokker-Planck广义方程旋转球占的平移和旋转自由度的晶粒与背景粘性气体的耦合建模。广义Fokker-Planck项是线性$\mathbf{v}$和角$\boldsymbolω$速度空间中两个普通Fokker-Planck微分算子之和。通常，每个Fokker-Planck算子由阻力项（与$\mathbf{v}$和/或$\boldsymbolω$成比例）加上根据背景温度$T_\text{ex}$定义的随机朗之万项构成。波尔兹曼方程通过两种不同但互补的方法求解：（i）通过Grad矩法，以及（ii）使用适用于非弹性粗糙硬球的Bhatnagar-Gross-Krook（BGK）型动力学模型。如发生在\emph{smooth}非弹性硬球的情况下，我们的研究结果表明，温度和非牛顿粘度急剧增加，而第四度的速度矩也表现出$S$形状的剪切速率（不连续剪切增稠效应）的增加。特别是，虽然高水平的粗糙度可能会稍微衰减的跳跃的粘度相比，光滑的情况下，相反的情况下发生的旋转温度。作为这些结果的应用，线性稳定性分析的稳定的简单剪切流的解决方案也进行了显示，有稳定的解决方案成为线性不稳定的参数空间的区域。
2020-07-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
Viscosity of Suspensions of Hard and Soft Spheres
从已发表的文献的重新分析，低剪切粘度的悬浮液的硬球显示有一个动态的交叉在其浓度依赖性，从拉伸指数在较低浓度的幂律在升高的浓度。交叉是尖锐的，没有过渡区，其中两种形式都不适用，并发生在体积分数（约。0.41）和相对粘度（约. 11)远低于硬球熔化转变的下相边界的球体积分数和相对粘度（分别为0.494，49）。对于软球--以多臂星形聚合物为模型--随着球硬度的增加，$η(ϕ)$显示出从无规卷曲聚合物行为向真正的硬球所显示的行为的交叉。
2004-03-11 cond-mat.soft
Particle-scale structure of granular suspensions
Universidad de Extremadura（埃斯特雷马杜拉大学）；Universidad de Almería（阿尔梅里亚大学）
研究颗粒悬浮液的粒子尺度结构，通过朗之万动力学模拟并与基于平衡的有理函数近似（RFA）比较，发现RFA能很好描述短程和中程结构，在非弹性状态下比珀库斯-耶维克近似更好，为相关模型提供了准确描述。
2026-11-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The role of shear in crystallization kinetics: From suppression to enhancement
在许多技术应用中，以及在云中的冰成核等自然过程中，结晶在应力和流动的存在下进行，因此了解简单情况下的结晶机制非常重要。我们采用分子动力学模拟来研究弱剪切下的近硬球液体的结晶动力学。我们表明，剪切流既增强和抑制硬球的结晶动力学。剪切的效果取决于静态机制：抑制在激活制度和增强在扩散限制制度小应变率。在更高的应变速率下，即使在接近玻璃化转变的密度下，结晶也再次变成活化过程。
2015-09-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Equilibrium interfacial free energies and Turnbull coefficient for bcc crystallizing colloidal charged sphere suspensions
我们扩展以前的分析数据的熔体-核的界面自由能，$γ$，从光学实验获得的带电胶体球，体心立方（bcc）晶体结构的结晶悬浮液。编译数据从五个纯物种具有不同的多分散性和一个二元混合物，我们发现平衡熔体-晶体界面能是相当大的硬球参考值。这个量和冷冻熵都随着多分散性的增加而减少。此外，我们给出了第一个实验测定的体心立方结晶材料的特恩布尔系数。观察值$C_{T, bcc} \approx 0.3$同意与短到中等范围的相互作用的bcc系统的理论预期。
2014-03-25 cond-mat.soft
Crystallization Kinetics of Colloidal Spheres under Stationary Shear Flow
本文系统地研究了稳态剪切流对带电胶体球分散体系成核和晶体生长速率的影响。此外，还测定了熔点范围内的非平衡相图。剪切流被发现强烈影响诱导时间，晶体生长速率和熔化线的位置。主要发现是：（i）对于给定浓度，晶体生长速率表现出作为剪切速率的函数的最大值，（ii）与在没有流动的情况下生长速率随浓度增加而单调增加相反，对于剪切系统，观察到作为浓度的函数的晶体生长速率的最大值，和（iii）对于给定浓度的诱导时间表现出作为剪切速率的函数的最大值。这些调查结果将在定性层面上得到部分解释。
2005-08-29 cond-mat.soft
Age-independent process in aging hard-sphere suspensions; The beta-process and its ramifications
我们认为，在其玻璃化转变附近的硬球状颗粒悬浮液的动态，该区域的中间散射功能显示显着的老化。纵向粒子流的时间关联函数不依赖于年龄，揭示了理想超堆积流体和玻璃的行为。理想模式耦合理论的β过程的幂律直接暴露，而不依赖于拟合参数。我们提供了一种机制，连接可逆/无年龄的动态，这构成了β-过程，和不可逆的老化动态。后者验证了自旋玻璃理论的预言。
2018-10-09 cond-mat.soft
Crystallization of the Lewis-Wahnström ortho-terphenyl model
结晶过程中观察到长分子动力学模拟弯曲三聚体，分子模型提出的路易斯和Wahnström邻三联苯。在晶体中，组成刚性分子的三个球体位于体心立方晶格的位置附近，三聚体键角几乎是这种结构的最佳选择。晶体表现出取向无序，分子沿三个笛卡尔轴随机排列（立方取向有序的一个例子）。的旋转和平移迁移率表现出只有适度的结晶，分别减少了10和3倍。转动弛豫确实从液体中的德拜样变化到晶体中的大角度跳跃。我们考虑了三聚体优于单原子液体的玻璃形成能力的起源。
2010-11-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Short-time diffusion in concentrated bidisperse hard-sphere suspensions
基于Beenakker和Mazur的方法[Physica 120 A，388（1983）& 126 A，349（1984）]，用Stokesian动力学（SD）计算机模拟和胶体短时动力学的半解析理论方案研究了双分散布朗硬球悬浮液中的扩散。两种硬球悬浮在过阻尼粘性溶剂中，介导所有颗粒之间的突出的流体动力学相互作用。在一个全面的参数扫描，涵盖各种包装分数和悬浮液组成，我们采用数值精确的SD模拟计算的初始扩散松弛的密度调制在布朗时间尺度，量化的部分流体动力学函数。Beenakker和Mazur的$δγ$ -计划单分散悬浮液的修订版本被发现表现出令人惊讶的良好的准确性，当简单的重新缩放的法律被调用在其应用于混合物。因此，修改后的$δγ$计划预测流体动力学函数与我们的SD模拟结果非常吻合，从非常稀的限制高达高达$40\%$的包装分数的所有密度。
2014-10-31 cond-mat.soft
Effects of Shear-Induced Crystallization on the Rheology and Ageing of Hard Sphere Glasses
研究了高浓度硬球颗粒悬浮液的流变特性，特别是剪切诱导晶体的流变响应。使用几乎单分散的硬球，我们准备剪切诱导晶体振荡剪切下，并检查其线性和非线性的机械响应相比，在相同的体积分数与他们的玻璃同行。很明显，剪切诱导结晶导致弹性模量和粘性模量的显著下降，这是由于结构重排使流动变得容易。出于相同的原因，在相同的体积分数下，晶体中的临界（G“的峰值）和交叉（G”和G“的重叠）应变比玻璃小。然而，当考虑到在每个状态下的最大堆积的距离时，发现晶体的弹性模量大于在相同自由体积下的玻璃，这表明由于长程序而增强的材料。最后，剪切诱导的晶体反直觉地表现出与玻璃类似的流变老化（具有G '的对数增加），表明剪切诱导的结构不处于热力学平衡。
2008-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Modeling diffusion in colloidal suspensions by dynamical density functional theory using fundamental measure theory of hard spheres
研究了硬球胶体悬浮液在过阻尼极限下的布朗运动动力学。我们利用动力学密度泛函理论（DDFT）得到了van Hove函数的自性和不同部分随时间的演化。我们使用的硬球流体的自由能模型是罗森菲尔德基本测量理论的非常精确的白熊II版本。然而，为了消除范霍夫函数的自我部分内的相互作用，必须对自由能泛函进行非平凡的修改。我们比较我们的理论结果与数据，我们从动态蒙特卡罗模拟，发现后者是很好地描述了我们的方法，即使胶体包装分数高达40%。
2018-01-14 cond-mat.soft
Dynamic density functional theory for drying colloidal suspensions: Comparison of hard-sphere free-energy functionals
动态密度泛函理论（DDFT）是一种很有前途的方法，用于预测含有一种或多种类型胶体颗粒的干燥悬浮液的结构演化。假设的自由能泛函是DDFT的一个关键组成部分，它决定了模型的热力学，进而决定了由于浓度梯度引起的密度通量。在这项工作中，我们比较了几种常用的自由能泛函干燥硬球悬浮液，包括局部密度近似的基础上的理想气体，维里，和Boublík-Mansoori-Carnahan-Starling-Leland（BMCSL）状态方程，以及基于基本测量理论（FMT）的加权密度近似。为了确定每个功能的准确性，我们在不同的初始高度和组成的干燥膜模型的一个和两个组件的硬球悬浮液，我们比较DDFT预测的体积分数的配置文件，以粒子为基础的布朗动力学（BD）模拟。FMT准确地预测的单组分悬浮液的结构，即使在高浓度和显着的密度梯度发展时，但维里和BMCSL状态方程提供了合理的近似较小的浓度在降低计算成本。在双组分悬浮液中，FMT和BMCSL彼此相似，但与BD模拟相比，适度高估了分层的程度。这一工作为软质材料在溶剂干燥、溶剂冻结和沉降等非平衡过程中选择热力学模型提供了有益的指导。
2022-08-02 cond-mat.soft
Rheology of confined non-Brownian suspensions
本文采用直接数值模拟方法研究了平面库埃特流中中性浮力刚性单分散球受限悬浮液的流变特性。我们发现，如果通道的宽度是球体直径的（小）整数倍，则球体自组织成彼此滑动的二维层，并且悬浮液的有效粘度显著降低。每个二维层被发现在结构上是液体状的，但它们的动力学在时间上是冻结的。
2015-06-29 cond-mat.soft
Equilibrium Fluid-Crystal Interfacial Free Energy of Bcc-Crystallizing Aqueous Suspensions of Polydisperse Charged Spheres
界面自由能是亚稳熔体结晶过程中的一个中心量。在带电胶体球的悬浮液中，成核和生长动力学可以从光学实验中准确地测量。在以前的工作中，从这个数据有效的非平衡值之间的界面自由能的新兴体心立方核和相邻的熔体在依赖于熔体相和结晶相之间的化学电势差，使用经典的成核理论。观察到界面自由能的严格线性增加作为增加的亚稳定性的函数。在这里，我们进一步分析了五个带电球体和一个二元混合物的水悬浮液的数据。我们利用一个简单的外推方案，并解释我们的研究结果，鉴于特恩布尔的经验规则。我们的第一个估计的减少界面自由能，$σ_{0,bcc}$，共存的平衡流体和bcc-晶体相之间是几个$k_BT$的顺序。它们的值是不相关的任何静电相互作用参数，而是显示出系统的减少，增加尺寸多分散性和较低的值的混合物相比，纯组分。同时，$σ_0$与冻结熵也呈现近似线性相关。因此，严格单分散带电球体的平衡界面自由能可能更大。
2015-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hard Spheres: Crystallization and Glass Formation
出于对胶体悬浮液的旧实验，我们报告分子动力学模拟的硬球，解决结晶和玻璃形成的组件。模拟涵盖了宽范围的多分散性（粒度分布的标准偏差除以其平均值）和颗粒浓度。对于s > 0.07，未观察到结晶。对于0.02 < s < 0.07，我们发现在给定浓度下增加多分散性减缓晶体成核。这里的主要效果是多分散性降低过饱和度，因为它倾向于稳定流体但使晶体不稳定。在给定的多分散性下（< 0.07）我们发现了三种成核机制：在共存区和稍高于共存区的浓度下的标准成核和生长;在中等浓度下的“旋节成核”，其中成核的自由能垒似乎可以忽略;并且，在最高浓度下，一种新的机制仍有待完全理解，其仅需要颗粒位置的小的重新排列。第二和第三制度之间的交叉发生在约58体积%的浓度下，其中胶体实验显示所形成的晶体的性质发生显著变化，并且颗粒动力学表明“理想的”玻璃化转变。
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Entropic identification of the first order freezing transition of a suspension of hard sphere particles
本文分析了硬球悬浮液粒子流自关联函数的实验结果。颗粒之间的相互作用是由溶剂中的热激活声激发介导的。这些声学模式相当于系统的（能量）微观状态，并且通过它们的正交性，这些模式中的每一个都可以用独立的布朗粒子流来识别。因此，系统的能量状态的分区是印象深刻的CAF。这种印象提供了一种新的测量熵和位置的分区/熵限制在一个包装分数，符合所观察到的悬浮液的一阶冻结过渡。
2020-04-23 cond-mat.soft physics.chem-ph
The short-time self-diffusion coefficient of a sphere in a suspension of rigid rods
本文计算了刚性杆悬浮液中球体的短时自扩散系数。对于低杆浓度的校正的爱因斯坦扩散常数的球是一个线性函数的杆体积分数的斜率成比例的平衡平均流动性减少的轨迹的球与一个单一的自由平移和旋转杆相互作用。两体流体动力学相互作用的计算使用所谓的珠模型，其中的杆被替换为一个刚性的线性链接触球。球之间的相互作用的数值计算使用多极方法。还导出了扩散系数的解析表达式作为杆的长宽比的函数在很长的杆的限制。我们表明，在这个限制的爱因斯坦扩散常数的校正不依赖于示踪球的大小。高阶修正取决于所应用的模型进行了数值计算。提供了一个近似的表达式，有效的宽高比范围。
2008-12-02 cond-mat.soft
