Crystallization of hard spheres under gravity
我们提出了一个简单的论点来解释硬球在引力场作用下的结晶。本文试图弥合两个社区的科学家之间的差距，一个工作在粒状材料和其他不均匀的液体状态理论。
2000-07-17 cond-mat.soft
Effects of Shear-Induced Crystallization on the Rheology and Ageing of Hard Sphere Glasses
研究了高浓度硬球颗粒悬浮液的流变特性，特别是剪切诱导晶体的流变响应。使用几乎单分散的硬球，我们准备剪切诱导晶体振荡剪切下，并检查其线性和非线性的机械响应相比，在相同的体积分数与他们的玻璃同行。很明显，剪切诱导结晶导致弹性模量和粘性模量的显著下降，这是由于结构重排使流动变得容易。出于相同的原因，在相同的体积分数下，晶体中的临界（G“的峰值）和交叉（G”和G“的重叠）应变比玻璃小。然而，当考虑到在每个状态下的最大堆积的距离时，发现晶体的弹性模量大于在相同自由体积下的玻璃，这表明由于长程序而增强的材料。最后，剪切诱导的晶体反直觉地表现出与玻璃类似的流变老化（具有G '的对数增加），表明剪切诱导的结构不处于热力学平衡。
2008-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Polydisperse hard spheres: Crystallization kinetics in small systems and role of local structure
本文用数值方法研究了多分散性为8%的硬球混合物的结晶过程。虽然经常被用作模型玻璃形成，小系统尺寸，我们观察结晶分子动力学模拟。这开启了研究熔体的结晶和结构弛豫之间的竞争的可能性，这通常是遥不可及的，由于不同的时间尺度。我们量化的弛豫和结晶时间对密度和系统尺寸的依赖性。对于一个密度和系统的大小，我们进行了详细的提交人分析，调查的序参量描述的结晶过程的本地结构的适用性。我们发现，当地的结构是强烈相关的通用键级，并添加很少的信息的反应坐标。
2016-04-30 cond-mat.soft
Polymer Crystallization in 25 nm Spheres
用时间分辨X射线散射研究了嵌段共聚物中间相的离散球内的结晶。立方堆积的微区，建立在熔体中的自组装，保持整个结晶强烈的块间偏析，即使非晶基体块是远高于其玻璃化转变温度。每个球内的均匀成核产生等温结晶，遵循一级动力学，与通常表现出的S形动力学的本体聚合物的静态结晶形成对比。
2000-03-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling Relations for Temperature Dependences of the Surface Self-Diffusion Coefficient in Crystallized Molecular Glasses
结晶动力学具有普遍性和与结晶体系类型无关的特点。利用标度关系描述表面自扩散系数$D_s$的温度依赖性的可能性，这是结晶动力学的关键特征之一，已被证明在各种结晶分子玻璃的应用。它已被证明，作为无量纲温度的函数的表面自扩散系数$D_s$是由幂律再现，并普遍缩放所有考虑系统。实验数据的分析揭示了结晶动力学特性、脆性指数和液体玻璃形成能力判据之间的相关性。它已被证明，这种相关性可以得到广义爱因斯坦-斯托克斯关系内。
2020-01-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization in suspensions of hard spheres: A Monte Carlo and Molecular Dynamics simulation study
亚稳熔体的结晶是凝聚态物理中最重要的非平衡现象之一，几十年来，人们一直采用硬球胶体模型系统对这一过程进行实验观察和计算机模拟。然而，模拟数据和实验成核速率密度之间仍然存在无法解释的差异。本文用分子动力学和蒙特卡罗模拟研究了硬球的成核过程。我们表明，结晶过程是介导的低取向键序的前体，我们的模拟数据相当匹配的实验数据集。
2010-10-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Softness suppresses fivefold symmetry and enhances crystallization of binary Laves phases in nearly hard spheres
具有金刚石和烧绿石结构的胶体晶体在低折射率对比下显示出宽的光子带隙。然而，这些低配位和开放的结构非常难以从与简单对相互作用相互作用的胶体自组装。为了避免这些问题，人们可以自组装在一个紧密包装的MgCu2 Laves相从胶体球的二元混合物的结构，然后选择性地删除一个亚晶格。虽然Laves相已被证明在二元硬球系统中是稳定的，但由于动力学缓慢，在模拟或微米级硬球的实验中从未观察到它们在这样的流体混合物中自发结晶。在这里，我们证明，使用计算机模拟，在粒子间的潜力的柔软性抑制的二元流体相的五重对称的程度，并提高结晶的Laves相在近硬球。
2019-06-25 cond-mat.soft
Influence of random pinning on the crystallization process in suspensions of hard spheres
我们讨论了晶体形成在过饱和悬浮液中的单分散硬球的浓度随机钉扎在空间和时间。钉扎过程引入了外部长度尺度和外部时间尺度，其限制了可访问的配置数量，并最终限制了导致结晶的路径数量。我们观察到显着下降的成核率密度在特征钉扎浓度，可以直接相关的临界核的结构和动力学的形成在unpinned系统。
2013-09-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization and phase-separation in non-additive binary hard-sphere mixtures
本文首次计算了非对称非加性硬球混合物的全相图。非加和性强烈影响结晶和流-流相分离。相图的整体拓扑结构由有效尺寸比y_{eff}控制，而流固共存与有效势阱的深度成比例。
1999-11-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Avalanches mediate crystallization in a hard-sphere glass
采用分子动力学模拟方法，研究了老化后硬球玻璃的析晶过程。首先，我们发现粒子的动力学是间歇性的：静止期，当粒子在最近的笼子里简单地“嘎嘎作响”时，被突然的“雪崩”打断，其中一个子集的粒子经历了大的重排。其次，我们发现结晶与这些雪崩有关，但这种联系并不简单。系统中的晶体数量在雪崩期间增加，但大多数变成晶体的颗粒与雪崩中所涉及的颗粒不同。第三，雪崩的发生在很大程度上是一个随机过程。在模拟过程中的任何时候随机化粒子的速度会导致不同的后续雪崩系列。雪崩粒子的空间分布似乎是随机的，虽然雪崩引发事件之间的相关性。相比之下，我们发现，结晶往往发生在已经显示出初期的局部秩序的区域。
2014-04-02 cond-mat.soft
Polymer-Enforced Crystallization of a Eutectic Binary Hard Sphere Mixture
我们准备了一个浮力匹配的二元混合物的多分散聚苯乙烯微凝胶球的尺寸比为0.785，并在0.567的体积分数刚好低于动力学玻璃化转变。与理论预期一致，观察到共晶相行为，但只有一小部分样品结晶。通过添加一个短的非吸附性聚合物，我们执行物种间分馏到共存的纯组分晶体，这反过来也显示出物种内分馏的迹象。我们表明，在以前无法访问的地区的相图二进制硬球物理是可观察到的吸引力硬球。辅助文件：修正软物质2012，8，627
2017-02-21 cond-mat.soft
Precursor-mediated crystallization process in suspensions of hard spheres
我们报告了硬球晶体成核的大规模计算机模拟研究。通过结合实际和倒易空间数据的分析，支持一个两步结晶过程的图片：第一致密，无定形簇的形式，然后作为前体的有序微晶的成核。这种结晶过程以前曾在通过具有吸引力和排斥力的电势相互作用的系统中观察到，最突出的是在蛋白质溶液中。在这种情况下，效果已被归因于亚稳态流体-流体分层的存在。然而，我们的模拟表明，一个纯粹的排斥系统（没有亚稳态流体-流体共存）通过相同的机制结晶。
2010-03-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Spontaneous Crystallization in Systems of Binary Hard Sphere Colloids
硬球系统中流体到固体相变的计算机模拟有助于我们理解结晶过程。但是，尽管胶体实验和理论多年来一直在预测几种二元硬球晶体的稳定性，但模拟并没有成功证实这一现象。在这里，我们报告的二元硬球晶体同构的Laves相，AlB $_2$，和NaZn $_{13}$在模拟直接从流体的生长。我们使用事件驱动的分子动力学模拟分析粒子动力学过程中的Laves相生长与交换移动，加速扩散。结晶过程从成核和生长到失稳分解的转变已经深入到流体-固体共存状态。最后，我们提出了三个二元晶体的稳定区域附近的填充分数尺寸比状态图。
2020-05-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Irreversible swap algorithms for soft sphere glasses
该研究将硬球不可逆交换算法扩展到软排斥势，提出基于标准Metropolis概率的新不可逆交换算法，提升低温下软球玻璃弛豫效率，生成无准局域激发的稳定本征结构。
2025-01-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization of hard spheres revisited. I. Extracting kinetics and free energy landscape from forward flux sampling
我们调查的动力学和自由能景观的结晶硬球从过饱和亚稳液体通过直接模拟和前向通量采样。在这第一篇论文中，我们描述和测试两种不同的方法来重建的自由能势垒从采样的稳态概率分布的集群大小，而不采样的平衡分布。第一种方法是基于平均首次通过时间，第二个分裂的概率。我们验证了这两种方法的单粒子在双势阱中移动。对于硬球的成核，这些方法允许探测宽范围的过饱和度，并从相同的模拟重建动力学和自由能景观。结果与经典成核理论预测的缩放是一致的，虽然定量拟合需要一个相当大的，有效的界面张力。
2018-03-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hard sphere crystallization gets rarer with increasing dimension
我们最近发现，在等效过饱和度下，来自本体流体的单分散硬球的结晶在四维中比在三维中面临高得多的自由能势垒，这是由于基于单纯形的流体序与晶体之间的几何挫折增加[J.A. van Meel，D. Frenkel和P. Charbonneau，Phys.Rev.E79，030201（R）（2009）]。在这里，我们分析了微观贡献的流体-晶体界面自由能，以了解如何的障碍，结晶尺寸的变化。我们发现的障碍与尺寸的增长，我们确定的多分散性的作用，防止晶体的形成。增加的流体稳定性使我们能够研究四维、五维和六维的阻塞行为，并将我们的观察结果与两个最近的理论进行比较[C。Song，P. Wang，and H. A. Makse，Nature 453，629（2008）; G. Parisi和F. Zamponi，Rev. Mod. Phys，出版中（2009）]。
2009-12-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Role of bond orientational order in the crystallization of hard spheres
通过硬球模型的计算机模拟，我们详细研究了连接亚稳态熔体到结晶团簇出现的微观途径。特别是，我们将表明，固相的成核不遵循两步机制，其中晶体在致密的前体区域内形成。相反，我们将表明，成核是由取向秩序的波动，而不是由密度波动。通过考虑发展的对过剩熵内的结晶核，我们确认，取向顺序先于位置顺序。这些结果是在奇怪的想法，两步成核机制的流体没有一个亚稳的液-液相分离。我们的研究表明键取向有序触发晶体成核的关键作用。
2012-11-26 cond-mat.soft
On the influence of a patterned substrate on crystallization in suspensions of hard spheres
利用计算机模拟研究了单分散硬质球在三角形点阵衬底诱导下的过饱和悬浮液中的晶体成核与生长。主要的结果是，压缩基板是湿的结晶相（结晶相直接出现，没有任何诱导时间），而拉伸基板，我们观察到异质成核。形核微晶的形状波动很大。在均匀成核的情况下，已经观察到无定形前体（Phys.Rev.Lett. { \bf 105}（2）：025701（2010））。对于异质成核，我们没有发现这样的前体。流体直接转化为高度有序的微晶。
2012-01-31 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Hard-sphere melting and crystallization with event-chain Monte Carlo
我们模拟结晶和熔化与本地蒙特卡罗（LMC），事件链蒙特卡罗（ECMC），并与事件驱动的分子动力学（EDMD）在系统中多达一百万个三维硬球。我们说明，我们的实现的三个算法严格符合其平衡属性。然后，我们研究成核的NVE合奏从面心立方晶体到均匀的液相和从液体到均匀的晶体。ECMC和EDMD都比LMC更快地接近平衡数量级。ECMC也明显快于EDMD，特别是对于从高密度的无序初始条件平衡成晶体。ECMC可以平凡地实现硬球和软球的潜力，我们建议这种算法的研究干扰和物理的眼镜，以及无序系统的可能应用。
2015-09-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Multiple Glasses in Asymmetric Binary Hard Spheres
多种不同的玻璃态发生在二元硬球混合物中，根据玻璃化转变的模式耦合理论（MCT），通过考虑小颗粒是否保持移动或不，以及小颗粒是否对扰动大颗粒结构有显著贡献来区分。在理想化的玻璃中，四种不同的玻璃被尖锐的转变分开，这引起涉及对数衰减定律的高阶转变现象，以及异常的幂律扩散。这种现象被认为是预期一般在玻璃形成的混合物。
2010-10-03 cond-mat.soft
Disordered Solids Without Well-Defined Transverse Phonons: The Nature of Hard Sphere Glasses
通过测量玻璃的动力学结构因子，探讨了零温干扰相变附近具有排斥作用的玻璃的Ioffe-Regel极限。在零温度下，横向Ioffe-Regel频率在干扰过渡处消失，但纵向频率没有消失，这排除了与纵向激励相关的发散长度的存在。在低温下，横向和纵向Ioffe-Regel频率分别在类干扰转变和玻璃化转变处接近于零。因此，玻璃化转变和类堵塞转变之间的玻璃（其在低温极限下是硬球玻璃）只能携带明确定义的纵向声子，并且具有与超过类堵塞转变的玻璃相反的剪切模量与体积模量之比的压力依赖性。
2014-09-28 cond-mat.soft
Crystallization of hard spheres revisited. II. Thermodynamic modeling, nucleation work, and the surface of tension
结合三种数值方法（前向通量采样，播种液滴，和有限大小的液滴），我们探测硬球的结晶在整个范围内从接近共存的旋节制度。我们表明，所有这三种方法允许采样不同的制度，并完全同意在它们重叠的范围。通过结合小液滴的正向通量采样计算的成核功和成核定理，我们展示了如何计算跨越三个数量级的成核功。使用的成核定理的变化，我们展示了如何提取固体液滴和周围液体之间的压力差。此外，结合成核功与压力差，使我们能够计算小液滴的界面张力。我们的研究结果表明，采用批量产生不准确的结果的成核率。
2018-05-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The role of shear in crystallization kinetics: From suppression to enhancement
在许多技术应用中，以及在云中的冰成核等自然过程中，结晶在应力和流动的存在下进行，因此了解简单情况下的结晶机制非常重要。我们采用分子动力学模拟来研究弱剪切下的近硬球液体的结晶动力学。我们表明，剪切流既增强和抑制硬球的结晶动力学。剪切的效果取决于静态机制：抑制在激活制度和增强在扩散限制制度小应变率。在更高的应变速率下，即使在接近玻璃化转变的密度下，结晶也再次变成活化过程。
2015-09-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Theory of Nonequilibrium Crystallization and the Phase Diagram of Active Brownian Spheres
University of California, Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
本文提出了一种统计力学模型，用于描述活性布朗粒子的非平衡结晶现象，并构建了其完整的相图。
2024-11-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization Kinetics of Colloidal Spheres under Stationary Shear Flow
本文系统地研究了稳态剪切流对带电胶体球分散体系成核和晶体生长速率的影响。此外，还测定了熔点范围内的非平衡相图。剪切流被发现强烈影响诱导时间，晶体生长速率和熔化线的位置。主要发现是：（i）对于给定浓度，晶体生长速率表现出作为剪切速率的函数的最大值，（ii）与在没有流动的情况下生长速率随浓度增加而单调增加相反，对于剪切系统，观察到作为浓度的函数的晶体生长速率的最大值，和（iii）对于给定浓度的诱导时间表现出作为剪切速率的函数的最大值。这些调查结果将在定性层面上得到部分解释。
2005-08-29 cond-mat.soft
Complex oscillatory yielding of model hard sphere glasses
本文通过探讨不同振荡频率下布朗运动与剪切诱导扩散的相互作用，研究了硬球玻璃在大振幅振荡剪切下的屈服行为。应力、结构和动力学之后是实验流变学和布朗动力学模拟。布朗运动辅助笼逃逸占主导地位，在低频率，而逃逸通过剪切诱导碰撞在高的，都与\ $G^{\prime \prime}$的屈服峰。在中频一个新的，HS玻璃，在$G^{\prime \prime}$双峰揭示反映两种机制。在高频率和应变振幅下，持续的结构各向异性导致应变反转后循环内的应力下降，而较高的应力谐波在某些应变振幅下最小化，表明明显的谐波响应。
2013-02-06 cond-mat.soft
Glasses in hard spheres with short-range attraction
我们报告了一个详细的实验研究的结构和动力学的玻璃态在硬球与短程吸引。该系统是一个悬浮液的近硬球胶体颗粒和非吸附性线性聚合物，诱导耗尽之间的吸引力的颗粒。结晶的观察揭示了一个重入的玻璃化转变。静态光散射表明，在增加吸引力的静态结构因子的连续变化。动态光散射的结果，其中包括11个数量级的时间，是一致的存在两种不同的玻璃，那些占主导地位的粒子间的排斥和笼，和那些占主导地位的吸引力。接近于模式耦合理论预测的这种系统的“A3点”的样品显示出非常慢的对数动力学。
2003-08-13 cond-mat.soft
Early-Stage Bifurcation of Crystallization in a Sphere
本研究通过受限自组装结合硬球模拟，揭示球形受限胶体结晶早期的动力学分岔决定团簇对称性，阐明十面体团簇的动力学阻碍与二十面体团簇的主导机制。
2023-04-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hard Spheres: Crystallization and Glass Formation
出于对胶体悬浮液的旧实验，我们报告分子动力学模拟的硬球，解决结晶和玻璃形成的组件。模拟涵盖了宽范围的多分散性（粒度分布的标准偏差除以其平均值）和颗粒浓度。对于s > 0.07，未观察到结晶。对于0.02 < s < 0.07，我们发现在给定浓度下增加多分散性减缓晶体成核。这里的主要效果是多分散性降低过饱和度，因为它倾向于稳定流体但使晶体不稳定。在给定的多分散性下（< 0.07）我们发现了三种成核机制：在共存区和稍高于共存区的浓度下的标准成核和生长;在中等浓度下的“旋节成核”，其中成核的自由能垒似乎可以忽略;并且，在最高浓度下，一种新的机制仍有待完全理解，其仅需要颗粒位置的小的重新排列。第二和第三制度之间的交叉发生在约58体积%的浓度下，其中胶体实验显示所形成的晶体的性质发生显著变化，并且颗粒动力学表明“理想的”玻璃化转变。
2009-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Slip and flow of hard-sphere colloidal glasses
我们研究了流动的浓缩硬球胶体悬浮液沿光滑，不粘壁使用锥板流变仪和同步共聚焦显微镜。在玻璃制度，全球流动表现出从赫歇尔-Bulkley行为在大剪切速率的特性宾汉滑移响应在小速率，遍历胶体流体缺席的过渡。成像揭示了“固体”的微观结构在充分的滑移和“滑移剪切”过渡的局部性质。局部和全球流动的描述由一个唯象模型，和相关的宾汉滑移参数表现出特征标度的大小和浓度的硬球。
2008-11-13 cond-mat.soft
Single particle fluctuations and directional correlations in driven hard sphere glasses
通过事件驱动的分子动力学模拟和实验，研究了剪切作用下硬球玻璃中单粒子涨落和动力学关联的填充率和剪切速率依赖性。在填充分数以上的玻璃化转变，相关性增加剪切速率降低：在单颗粒跳跃分布的指数尾加宽和动态四点相关性增加。然而，有趣的是，在减少的包装分数，扩大的指数尾部也被观察到，而动态异质性被证明是减少。这种行为的解释提出了在剪切和热波动之间的竞争。基于我们先前的研究[Chikkadi等人，Europhys. Lett.（2012）]，我们进一步解决动态相关性的各向异性问题。
2013-05-14 cond-mat.soft
Phase Diagram of Active Brownian Spheres: Crystallization and the Metastability of Motility-Induced Phase Separation
运动诱导相分离（MIPS）是纯粹排斥性活性粒子经历液-气相分离的现象，是非平衡相变最简单且研究最广泛的例子之一。在这里，我们表明，MIPS共存的状态实际上只有亚稳态的三维活性布朗粒子在一个非常广泛的条件下，在很长的时间内通过有序过渡，我们称之为活性结晶衰减。在MIPS临界点之上的活动，液体-气体双节点被晶体-流体共存曲线所取代，固体，液体和气体都共存于两条曲线相交的三相点。然而，从无序流体中成核活性晶体需要一种罕见的波动，这种波动表现出固相的近密堆积密度。相应的障碍，结晶是克服一个可行的时间尺度上只有在高活性，只有在流体密度接近最大包装。在平衡状态下，这种致密液体的玻璃化预期被主动力强烈地减轻，使得液体-气体共存的寿命随着活性的增加而稳定地下降，在模拟中表现为在极高活性下的容易的自发结晶。
2021-04-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mean field stability map of hard-sphere glasses
非晶态固体对外加剪切变形的响应是一个重要的基础和应用研究课题。为了解决这个问题，我们专注于一个系统的硬球在无限维胶体系统和颗粒物质的可解模型。该系统是在动态玻璃化转变密度以上制备的，并且我们讨论了在压缩、减压和剪切应变下所得玻璃的相图，扩展了以前的结果[P.Urbani和F. Zamponi，Phys.Rev.Lett. 118，038001（2017）]。我们表明，固体区域的边界由一个“剪切堵塞”线，在该固体达到紧密堆积，和一个“剪切屈服”线，在该固体经历了一个调幅不稳定的液体，流动相。此外，我们表征这些线的演变后，不同的玻璃制备密度。本工作旨在通过对相图的系统探索，对硬球系统中的屈服和干扰现象提供一个总体概述。
2019-10-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Peaked bulk crystal nucleation in charged sphere melts from salt concentration dependent crystallization experiments at very low metastability
我们确定了散装晶体成核率在低亚稳带电球的水悬浮液。实验进行依赖于电解质浓度和两个不同的粒子数密度。随时间变化的成核速率显示出明显的初始峰值，而凝固后的晶体尺寸分布偏向于更大的晶粒尺寸。在每个浓度下，成核速率密度最初随盐浓度的增加而呈指数下降。然而，完整的数据集，显示出一个意想不到的缩放的成核速率密度与亚稳态倍的粒子数密度。用经典成核理论对结果进行参数化处理，发现核表面和成核势垒的界面自由能非常低，远低于热能。我们尝试性地将我们的观察结果归因于由所采用的条件化技术引入并充当成核种子的双重态的存在。
2021-11-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Shear yielding and shear jamming of dense hard sphere glasses
我们调查的致密硬球玻璃的剪切应变的响应，在很宽的范围内的压力范围从玻璃化转变到无限压力堵塞点。在密度剪切应变平面的相图解析计算使用平均场无限维的解决方案。我们发现，就在上述的玻璃化转变，玻璃一般产量在有限的剪切应变。在平均场图中，屈服转变是存在无序时的旋节点。相反，在较高的密度，我们发现，玻璃一般堵塞在有限的剪切应变：堵塞过渡防止屈服。剪切屈服线和剪切堵塞线在临界点处汇合，在该临界点附近，系统在非常大的剪切应力下屈服。在这一点上，一个高度非平凡的屈服动力学的特点是系统跨越无序骨折的预期。
2017-01-30 cond-mat.soft
Direct Measurement of the Free Energy of Aging Hard-Sphere Colloidal Glasses
玻璃化转变的性质是凝聚态物理中最重要的未解决的问题之一。玻璃和液体之间的差异被认为是由粒子重排的非常大的自由能势垒引起的;然而到目前为止，还不可能在实验上证实这一点。我们提供了第一个定量测定的自由能老化硬球胶体玻璃。自由能的测定允许在玻璃化转变中的一些新的见解，特别是在自由能中的强空间和时间异质性的量化。对自由能局部极小值的研究表明，所观察到的变化与粒子的重排直接相关。我们的主要发现是，粒子重排的概率显示出幂律依赖于与重排相关的自由能变化，类似于地震学中的古腾堡-里希特定律。
2013-03-17 cond-mat.soft
Shaking-induced crystallization of dense sphere packings
我们使用混合蒙特卡罗算法来模拟球体在不同振动振幅下的振动，并发现自发结晶发生在特定的动力学制度。通常观察到几个结晶过渡，导致最终状态，可以完全或部分订购，这取决于振动幅度，我们调查使用度量的全球和本地秩序。在最低的振幅下，结晶是不完全的，至少在我们的观测时间内是这样。对于结晶完成的振幅范围，通常存在六方密堆积（hcp）或面心立方（fcc）有序之间的竞争。可以看出，面心立方有序通常占主导地位，事实上，对于一个最佳范围的振幅，自发结晶成一个纯面心立方状态观察。一个有趣的特征是，当局部并置充分发展的HCP和FCC有序时，全局有序就会被破坏：我们认为这是由于不同有序域之间的界面造成的，它们与位错发挥着相同的作用。
2014-02-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mechanical disorder of sticky-sphere glasses. II. Thermo-mechanical inannealability
许多结构玻璃的特征在于静态和动态机械性质，其可强烈地取决于玻璃形成历史。这种历史依赖性的普遍性程度，以及它可能受到什么影响，在很大程度上是未被探索的。在这里，我们表明，在热退火下的简单的计算机玻璃的弹性性能的变化强烈依赖于吸引力之间的相互作用的强度的玻璃的组成颗粒-这里称为玻璃的粘性。我们发现，在粘性玻璃的硬化的剪切模量与热退火强烈抑制，而热退火引起的软化的体积模量增强。我们的关键发现是，软准定域模式的特征频率和密度每频率变得有效不变退火非常粘玻璃，后者因此被认为是“热机械不可退火”。我们的研究结果和未来的研究方向的影响进行了讨论。
2021-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions
我们通过布朗动力学模拟研究了胶体硬球模型中沉降影响下的晶体成核。我们引入了两个作用于胶体流体的外场：一个是均匀的引力场（体积力），另一个是通过钉扎一层平衡粒子而施加的表面场（粗糙壁）。我们发现，晶体成核被抑制在附近的墙壁由于减慢的动力学，这种效果的空间范围是由静态长度尺度的键取向顺序。对于距离壁大于这个长度尺度的距离，成核速率通过沉降过程大大增强，因为它导致在底部附近更高的体积分数或更高的过冷度。成核阶段类似于均质情况，核平均为球形并且具有在空间中随机取向的晶面。相反，生长阶段受到引力场引入的对称性破缺的极大影响，密度梯度导致附着率减慢，这反过来又导致原子核横向生长得更快。我们的研究结果表明，晶体成核的增加，在较高的密度区域可能是硬球的晶体成核率的实验和模拟之间的巨大差异的原因，注意到在以前的实验中的重力效应是不可忽略的。
2013-07-02 cond-mat.soft
Tetrahedrality dictates dynamics in hard spheres
玻璃是一种无处不在的非晶态固体，它仍然是凝聚态物质中最大的谜团之一。尽管有大量关于眼镜的文献，但仍然缺少一种统一的方法来连接眼镜的结构和动力学。然而，越来越多的证据表明，微观局部几何形状是一个关键因素。这起源于弗兰克的开创性工作，他认为玻璃可能是液体局部倾向于形成二十面体结构的结果，这种结构不能定期填充空间。在这里，我们表明，对于一个基本的玻璃模型，动力学可以通过简单地计算四面体的数量来完全理解。无论是全局还是局部，这些局部结构都直接预测了动力学减速。经过60多年的弗兰克猜想，对眼镜来说重要的可能不是二十面体，而是里面的四面体。
2019-08-01 cond-mat.soft
Numerical investigation of the influence of the history on the local structure of glasses
利用分子动力学模拟和Voronoi曲面拟合方法，研究了历史对软球和石英玻璃低温特性的影响。在中间温度$T_i$下中断来自液体的淬火给定的弛豫时间，然后继续冷却过程直到0 K。在0 K的局部结构取决于温度$T_i$，并且对于接近玻璃化转变温度$T_g$的$T_i$，影响更大。这种依赖性，与最近的结果一致，预计在强玻璃前体中，特定状态的特征取决于其历史。在软球情况下，由于结晶效应，玻璃样品的局部结构对它们的历史的依赖性只能在过冷液体区域中检测到。
1998-11-17 cond-mat.soft
Ageing dynamics of colloidal hard sphere glasses
我们报告的相干中间散射函数（ISF）的玻璃的硬球的几个体积分数和一系列的散射矢量周围的静态结构因子的主要最大值的动态光散射测量结果。ISF显示出从初始快速衰减到较慢的非平稳衰减的明显交叉。老龄化有几种不同的量化方式。然而，无论选择哪种方法，完美的“老化”玻璃都以幂律方式接近。特别是，快速和缓慢的衰变之间的耦合，作为衡量的ISF在交叉拉伸的程度，也减少代数与等待时间。这种耦合的非平稳性意味着即使是最快的可检测过程本身也是非平稳的。
2010-05-26 cond-mat.soft physics.comp-ph
Critical slowing down in thermal soft-sphere glasses via energy minimization
本研究通过混合MD/SMC模拟揭示软球玻璃FIRE能量最小化弛豫时间的热起始效应，推导其与堵塞密度、配位数的标度关系，实现数据集坍缩并可用于分析热玻璃老化时势能面盆地的演化规律。
2024-04-15 cond-mat.soft
Importance of many-body correlations in glass transition: an example from polydisperse hard spheres
大多数的液态理论，包括玻璃化转变理论，都是建立在两体密度关联的基础上。然而，我们最近表明，多体相关性，特别是键取向的相关性，在玻璃化转变和结晶转变中起着关键作用。在这里，我们表明，与过冷多分散硬球系统的数值模拟，与任何两点空间关联函数的长度尺度不增加对玻璃化转变。一个不断增长的长度尺度，而不是通过考虑多体关联函数，如取向顺序，它遵循的动态不均匀性的长度尺度的传播。尽管晶体状键取向顺序的增长，我们发现，对结晶的多分散性增加的稳定性是由于人口的二十面体排列的颗粒。我们的研究结果表明，对于这种类型的系统，多体相关性是玻璃化和结晶现象之间的联系的表现。系统是玻璃化还是结晶化可以通过对结晶的阻碍程度来控制，在这种情况下是多分散性。
2012-11-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A stability-reversibility map unifies elasticity, plasticity, yielding and jamming in hard sphere glasses
非晶态固体，例如玻璃，对变形具有复杂的响应，在材料设计和应用中具有显著的后果。在这方面，两个相互交织的方面很重要：稳定性和可逆性。一方面，理解玻璃如何由于剪切变形下的塑性增加而变得不稳定是至关重要的;另一方面，响应在多大程度上是可逆的，这意味着一旦扰动被释放，系统能够恢复原始配置的程度。在这里，我们专注于组装的硬球作为非晶态固体，如胶体玻璃和颗粒物质的最简单的模型。我们准备的玻璃态淬火从平衡过冷液体状态，这是通过使用交换蒙特卡罗算法得到的，并对应于一个广泛的结构弛豫时间尺度。我们详尽地映射出它们的稳定性和可逆性下的体积和剪切应变，使用广泛的数值模拟。在体积剪切应变相图上，原始玻璃状态保持固态的区域由剪切屈服线和剪切干扰线界定，剪切屈服线和剪切干扰线在屈服干扰交叉点相遇。该固相可以进一步分为两个亚相：稳定的玻璃相，其中系统完全弹性变形并且是完全可逆的，以及边缘玻璃相，其中它在介观尺度上经历随机塑性形变并且是部分不可逆的。稳定性-可逆性图的细节强烈地取决于玻璃退火的质量。这一研究为理解非晶态固体的弹性、塑性、屈服和堵塞提供了一个统一的框架。
2018-10-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Shear-induced anisotropic decay of correlations in hard-sphere colloidal glasses
通过对胶体玻璃在稳态剪切作用下微观涨落的实空间实验和计算机模拟，研究了微观涨落的空间相关性。它示出，而一个粒子的波动的分布总是各向同性的，无论剪切的相对重要性相比，热波动，它们的空间相关性表现出显着的敏感性剪切诱导和热激活松弛之间的竞争。相关性是各向同性的热为主的制度，但发展强烈的各向异性剪切占主导地位的微观波动的动力学。我们讨论的相关性，这一观察，以更好地了解剪切非晶态固体的流动不均匀性。
2012-05-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crystallization and refluidization in very-narrow fluidized beds
本文研究了极窄固液流化床中的结晶与重新流化现象，发现单分散床中两者交替发生并提出了量化扰动的新参数，同时证明双分散床底层扰动可阻碍顶层结晶，为缓解脱流化提供了新方法。
2023-09-14 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Local order and crystallization of dense polydisperse hard spheres
计算机模拟为过冷液体和玻璃的微观行为提供了宝贵的见解，但它们的典型时间尺度比实验相关的时间尺度短了几个数量级。我们最近关闭了这一差距的一类模型的大小多分散流体，我们成功地平衡了实验室的时间尺度以外的交换蒙特卡罗算法。在这方面的贡献，我们研究了组成和几何局部秩序之间的相互作用，在一个模型中的多分散硬球平衡与此算法。局部组成顺序有一个弱的状态依赖，而局部几何秩序与二十面体的安排增长更显着，但只有在非常高的密度。我们量化的相关长度和相关的二十面体结构的球形度，并比较这些结果的Wahnström Lennard-Jones混合物。最后，我们分析了非常致密的样品，部分结晶模式与传统的分馏方案不兼容的结构。晶体结构具有二硼化铝的对称性，并且涉及尺寸比约等于0.5的小颗粒和大颗粒的子集。
2018-03-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
From Nuclei to Micro-Structure in Colloidal Crystallization: Investigating Intermediate Length Scales by Small Angle Laser Light Scattering
硬球悬浮体是统计物理和软凝聚态的公认模型系统。在这里，我们调查的时间演变的直接环境的成核和生长晶体和/或其全球规模的分布，使用时间分辨小角光散射（SALS）。同时进行的布拉格散射（BS）测量提供了一个准确的时间测量的事件序列。我们应用这种方法的再结晶在几个不同的剪切熔融硬球和有吸引力的硬球样品的研究，重点是可观察到的信号形状的多样性和它们随时间的变化。我们表明，根据制备条件不同的过程中发生的长度尺度大于结构规模显着影响结晶动力学和最终的微观结构。通过仔细分析SALS信号的演变，并通过比较小角度信号形状的不同建议，我们的数据，我们可以在大多数情况下，确定导致观察到的信号的过程。这些包括在形成和重叠期间以及在凝胶化期间来自耗尽区的相衬形状因子散射、由更透明的晶体引起的振幅衬度形状因子散射以及来自后期晶粒间有序化的结构因子散射。因此，原则上，大量不同的小角度信号包含与从布拉格散射或显微镜获得的信息互补的有价值的信息。然而，我们的比较，也表明，进一步细化和适应的理论表达式的样品特定的边界条件是需要定量动力学分析的微观结构演变。
2015-05-11 cond-mat.soft
Mean field theory of hard sphere glasses and jamming
硬球在凝聚态物质中无处不在：它们被用作液体、晶体、胶体系统、颗粒系统和粉末的模型。硬球的包装甚至更广泛的兴趣，因为它们与信息理论中的重要问题有关，例如信号的数字化，纠错码和优化问题。在三维空间中，全同硬球的密堆积被证明是FCC晶格，并且在足够低的维度上，密堆积是有序的（规则晶格，如晶体）。尽管如此，无定形填料仍然吸引了很多兴趣，因为对于多分散胶体和颗粒材料，由于动力学原因，在实验中不能获得结晶状态。在这里，我们回顾了一个理论的无定形包装，更一般的玻璃态，硬球的副本方法的基础上：这个理论给出了预测这些国家的结构和热力学。在2到6维之间，这些预测可以成功地与数值模拟进行比较。我们还将讨论大维数的极限，其中精确解是可能的。我们在这里提出的一些结果已经发表，但其他的是原始的：特别是我们改进了大尺寸极限的讨论，我们得到了新的结果的关联函数和接触力分布在三维。我们还试图在这里澄清的主要假设，超出了我们的理论，特别是我们的静态计算和动态程序用于构建无定形包装之间的关系。
2010-03-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Nonergodicity parameters of confined hard-sphere glasses
在最近开发的模式耦合理论的流体局限于一个狭缝，我们阐述了适当的广义中间散射函数的长时间限制的数值结果。该理论需要作为输入的密度分布垂直于板，我们从基本测量框架内的密度泛函理论，以及可计算依赖于非均匀Percus-Yevick封闭的自适应静态结构因子。我们的计算的非遍历性参数的集体以及自我运动是在定性协议与我们广泛的事件驱动的分子动力学模拟的中间散射功能稍微多分散的硬球系统在高包装分数。我们发现，作为波数的函数的非遍历性参数的变化与面内静态结构因子相关，而微妙的影响变得明显的结构因子和弛豫时间较高的模式指数。提出了一种从平面内静态结构的变化预测多重再入的判据。
2021-10-27 cond-mat.soft
Multiple reentrant glass transitions in confined hard-sphere glasses
玻璃形成液体在限制时表现出丰富的现象学。这通常与壁面-流体相互作用引起的效应有关。在这里，我们专注于有趣的限制，其中的隔离墙成为几个粒子直径的顺序。对于一个适度的多分散，密集的硬球流体之间的两个光滑的硬壁，我们通过事件驱动的分子动力学模拟的出现后，一个多重入的玻璃化转变的情况下，壁分离的变化。使用热力学关系，这种重入现象被证明是持久不变的化学势下。这允许直接的实验研究，并开辟了在微米和纳米技术的各种应用的方式，其中通道尺寸是所包含的颗粒的大小相媲美。计算结果与结合密度泛函理论和模式耦合理论得到的玻璃化转变的理论预测一致。
2014-06-20 cond-mat.soft
From compact to fractal crystalline clusters in concentrated systems of monodisperse hard spheres
本文从有限尺寸晶体团簇的性质出发，讨论了单分散硬球的结晶过程.通过大规模事件驱动的分子动力学模拟，我们研究了不同填充分数下的体系，从弱过饱和态点到玻璃态点，涵盖了不同的成核机制。我们发现，这样的制度也会导致在不同的性质的结晶集群：紧凑的集群中形成的经典成核理论制度（\leq 0.54），而交叉分形，分枝的集群遇到后，增加包装分数（\geq 0.56），成核是更spinodal-like。我们画一个类比我们的集群和有吸引力的系统的渗透宏观结晶提供的想法如何包装分数影响宏观晶体的最终结构。在我们以前的工作（物理学评论快报，106，215701，2011），我们已经证明了从玻璃（在λ> 0.58）结晶是如何通过渐进（多步）机制发生的：在本文中，我们展示了渐进生长的机制似乎也适用于刚刚超过冻结的过饱和系统，表明团簇的静态性质不受动力学的影响。
2012-03-21 cond-mat.soft
Correlations of plasticity in sheared glasses
在最近的一篇论文[S。Mandal等人，E 88，022129（2013）]，通过计算机模拟和实验解决了硬球玻璃中塑性的空间相关性的性质。结果发现，实验获得的相关性服从幂律，而从模拟的相关性更好地拟合指数衰减。我们在这里提供了直接的证据-通过模拟一个硬球玻璃在2D-这种差异是有限的系统尺寸在3D模拟的结果。通过将研究扩展到零温度下的二维软盘模型，强调了剪切非晶态固体中幂律衰减的鲁棒性。偏离幂律发生时，无论是减少包装分数对过冷制度的情况下，硬球或改变的耗散机制，从接触耗散的情况下，软盘的平均场型阻力。
2014-01-16 cond-mat.soft
