Predictive model of surface adsorption in dissolution on transition metals and alloys
表面吸附，这往往是与表面溶解，通常是不可预测的合金，由于复杂的合金化和溶解的影响。在这里，我们介绍了电子梯度和表面网站的凝聚力特性来表征合金化和溶解的影响。这使我们能够建立一个预测模型，用于定量测定溶解中的吸附能，这适用于过渡金属，近表面合金，二元合金和高熵合金。此外，该模型揭示了一个协同机制之间的d-带的上边缘比，d-带的宽度和s-带的深度在确定合金化和溶解的吸附效果。我们的研究不仅为合金表面吸附提供了基本的机理见解，而且为先进合金催化剂的设计提供了长期寻求的工具。
2021-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Benzene on the RuO2(110) Surface
碳氢摩擦聚合物是由于表面之间的摩擦而形成的一种聚合物，是开发用于工业应用的微和纳机电系统（MEMS/NEMS）器件的主要障碍。摩擦聚合物的积聚会阻止MEMS和NEMS形成或断开电接触。采用密度泛函理论研究了苯在RuO 2（110）表面的吸附行为.这种吸附是MEMS和NEMS器件上烃摩擦聚合物层形成机制中的重要初始步骤。通过考虑RuO 2（110）的三种氧覆盖度和所有可能的吸附位来研究吸附相互作用。苯在贫氧RuO 2（110）表面上的C-Ru键吸附强于在富氧RuO 2（110）表面上的H-O键吸附。为了深入研究吸附行为，我们包括范德华相互作用的整体调查。通过将热力学化学势的吸附模拟，我们描述了一个模型，可以为现实情况提供指导。
2016-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption-induced surface normal relaxation of a solid adsorbent
我们研究了气体在固体可变形吸附剂的平坦表面上的吸附，同时考虑到热波动，并详细分析了热波动对吸附剂变形的影响。本文导出了吸附粒子双态系统两态共存的条件。我们建立了由热涨落引起的吸附诱导表面法向弛豫的具体性质。在抛物近似和一般情况下，导出了该系统两个稳定状态之间的平均跃迁时间。
2016-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Density functional study of the adsorption of K on the Cu(111) surface
用全电子全势密度泛函方法模拟了钾在Cu（111）表面的2x2吸附.顶部的网站被认为是首选的吸附网站，与其他高度对称的吸附网站是近简并。从钾到最近的铜原子的键长计算为2.83埃。粒子数分析和态密度表明，没有证据表明共价键，使结合机制似乎是一个金属键。
2001-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Selective Adsorption of a Supramolecular Structure on Flat and Stepped Gold Surfaces
卤代芳香分子在表面上聚集形成氢键和卤键。尽管这些系统已经在平坦的金属表面上进行了深入的研究，但高指数邻位表面仍然具有挑战性，因为它们可能会诱导复杂的吸附物结构。用van der Waals修正的密度泛函理论研究了2，6-二溴蒽醌（2，6-DBAQ）在平坦和台阶状金表面上的吸附.系统地研究了各种不同吸附构型的平衡几何构型和相应的吸附能。结果表明，桥位和台阶边缘是单分子在平坦和台阶表面上的首选吸附位点。范德华相互作用，卤素键和氢键的作用进行了探索的单层覆盖的2，6-DBAQ分子，揭示了分子的灵活性和分子间的相互作用稳定的平面和阶梯表面上的二维网络。我们的结果提供了一个合理的实验观察过渡金属的高指数邻位表面上的分子地毯。
2017-12-21 cond-mat.mtrl-sci
A comparative study of CO adsorption on flat, stepped and kinked Au surfaces using density functional theory
我们的从头计算CO吸附能低米勒指数（111），（100），阶梯（211），和扭结（532）金表面显示出强烈的依赖于本地配位与减少Au原子配位导致更高的结合能。我们发现吸附能的趋势与其他金属表面的实验和计算结果相似。（532）表面提供了对这些趋势的洞察，因为有大量的扭结网站，自然具有最低的协调（6）的可用性。我们还发现，对于所有的表面，CO覆盖率的增加触发的吸附能的降低。CO吸附时的功函数的变化，以及CO振动模式的频率进行计算，并报告其覆盖依赖性。
2008-10-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of CO and OH adsorption on In-doped ZnO surfaces
我们提出了一个第一性原理计算研究的非极性ZnO（10 $\bar{1}$ 0）表面掺杂铟。使用模型ZnO板进行计算。In掺杂剂的位置从深体状层到表面层变化。通过研究缺陷形成能以及表面能对In位置的依赖关系，确定In原子的优先位置在表面。在ZnO的表面上的吸附位点和CO分子和OH-物种的吸附能量被确定在连接到In掺杂。结果发现，OH具有较高的键能比CO的表面。在ZnO的表面的In原子的存在下，有利于CO的吸附，导致在C-O键的伸长和电荷转移到表面。CO和OH吸附的表面上的电子和导电性能的影响进行了评估。我们的结论是，在掺杂ZnO表面应提出一个更高的电子响应CO吸附后。
2018-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and diffusion of H2O molecule on the Be(0001) surface: A density-functional theory study
采用第一性原理计算方法，系统地研究了单分子H $_{2}$ O在Be（0001）表面的吸附行为.我们发现，有利的分子吸附位是顶位，吸附能约为0.3 eV，连同详细的电子结构分析，表明H $_{2}$ O/Be（0001）表面的弱结合强度。吸附相互作用主要是由于顶层Be原子的$s$和$p_{z}$态与H $_{2}$ O的分子轨道1 $b_{1}$和3 $a_{1}$之间的重叠。H $_{2}$ O在表面扩散的活化能约为0.3 eV。同时，我们的研究表明H $_{2}$ O/Be（0001）表面不存在解离态.
2011-03-23 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Adsorption of $O_{2}$ on Al Surface with Hybrid Functionals
$O_{2}$分子在铝表面的吸附一直是第一性原理计算的一个难题。用杂化泛函方法研究了$O_{2}$分子在Al（111）表面的吸附.与以往的LDA/GGA方法相比，本文的杂化泛函计算成功地预测了$O_{2}$分子可以吸附在Al（111）表面，势垒约为0.2 $\thicksim$ 0.4 eV，这与实验结果吻合得很好.计算结果表明，$O_{2}$分子的LUMO高于Al（111）表面的Fermi能级，这是$O_{2}$吸附势垒的原因.
2011-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Scaling relation for the adsorption energies at bimetallic magnetic surfaces: Role of surface magnetic moment and work-function
不同反应中间体的吸附能之间的标度关系在表面科学领域，特别是在预测新的催化材料方面具有巨大的影响。在过去的几十年里，这些标度律已经被许多研究小组广泛研究和解释，这使得它们几乎被普遍接受。利用密度泛函理论（DFT）计算了O和OH在过渡金属（TM）磁性表面上的吸附能，并对标度关系进行了研究.
2019-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of ammonia at GaN(0001) surface in the mixed ammonia/hydrogen ambient - a summary of ab initio data
用从头计算方法研究了氨在NH3/NH2/H覆盖的GaN（0001）表面的吸附。NH_3/NH_2/H部分覆盖的GaN（0001）表面的整个位形空间被划分为不同的费米能级钉扎区：Ga断键态（主要裸露表面）（I区），VBM（NH_2和H覆盖表面）（II区）和CBM（NH_3覆盖表面）（III区）。广泛的从头计算表明，电子计数规则（ECR）的有效性，所有的混合覆盖，为接壤这三个区域。吸附进行了分析，使用新确定的依赖性的吸附能在表面上的电荷转移。对于区域I和II，氨以解离吸附，对于大部分空位，氨分解成H吸附原子和HN2自由基，而对于高覆盖度，氨吸附是分子吸附。根据最近发表的理论，解离吸附能强烈地依赖于表面（钉扎）和本体（未钉扎）的费米能级，而分子吸附能仅由与表面的键合决定。分子吸附由与表面共价键合的能量决定。氨吸附在区域III（费米能级钉扎在CBM）导致不稳定的配置，分子和解离这是解释的事实，镓断裂的键位点被双重占据的电子。吸附的氨将8个电子带到表面，需要将电子从Ga断裂键态转移到费米能级，这是能量昂贵的过程。氨在氢覆盖位点的吸附导致在表面产生NH2自由基和H2分子逃逸。过程能量接近0.12 eV，因此不大，但是由于氢分子的逃逸，逆过程是不可能的。
2014-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Sugars on Al- and Ga-doped Boron Nitride Surfaces: A Computational Study
表面上的分子吸附是许多应用的关键要素，包括传感和催化。非侵入性糖感测由于其对糖尿病护理的重要性而一直是研究的活跃领域。糖在模板表面上的吸附研究是问题的核心。在这里，我们研究掺杂六方氮化硼片（$h$-BNNs）作为葡萄糖和葡萄糖胺的吸附和传感模板。使用第一性原理计算，我们发现，葡萄糖和氨基葡萄糖的吸附$h$-BNNs显着增强与Al和Ga的替代掺杂的片材。包括长程范德瓦尔斯修正给出约2eV的吸附能。除了发生在葡萄糖和Al/Ga掺杂的BN片之间的电荷转移之外，吸附改变了带隙的大小，从而允许对吸附进行光学检测。我们还发现Al掺杂的氮化硼片比Ga掺杂的氮化硼片更能提高葡萄糖和氨基葡萄糖的吸附能。我们的工作结果可以潜在地利用时，设计支持模板葡萄糖和氨基葡萄糖。
2015-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Correlating surface energy with adsorption energy by means of intrinsic characteristics of substrates
表面能是控制表面性质和表面驱动过程（如多相催化）的基础，吸附能也是如此。因此，建立一个有效的方案来确定表面能及其与吸附能的关系是至关重要的。在此，我们提出了一个基于体原子的周期数和基团数以及表面原子的价电子数、电负性和配位的模型来量化材料本征特征对材料相关性质和表面能各向异性的影响。我们的方案适用于固相和液相中的元素晶体、体心四面体金属间化合物、萤石结构金属间化合物、面心立方金属间化合物、Mg基表面合金和半导体化合物，这进一步确定了表面能和吸附能之间的定量关系，并合理化了第一原理方法在计算这两个量时的材料相关误差。该模型具有预测性，参数易于获取，因此可以快速筛选材料的目标属性。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Adsorption on Metal Substrates
内容包括：5.1引言5.2概念和定义5.3成键的紧束缚图5.4孤立吸附原子的吸附5.5碱金属吸附：传统的表面吸附图5.6置换吸附和表面合金的形成5.7 CO在过渡金属表面的吸附-简单分子吸附质的模型系统5.8共吸附[Ru（0001）上的CO加O的例子] 5.9金属表面的化学反应5.10 CO的催化氧化5.11要点概要
2000-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of a superoxo O2- species on the pure an Ca doped Sr3Ru2O7(001) surface
仅在最近，才报道了氧分子在清洁的无缺陷过渡金属氧化物表面上的活化，例如在Ruddelsden-Popper钙钛矿\crosurf的CaO封端的表面上。在这项工作中，我们表明，氧分子吸附作为一个激活的superoxo物种上的清洁的SrO-终止表面的\srosurf。在所有覆盖率下，激活分子的电子源自表面下的RuO $_2$层。在低覆盖率下，终止SrO层中的Ca掺杂剂的存在稍微增加了吸附能。在高覆盖度下，DFT预测了平坦的势能面和\oom \近表面阳离子的优先吸附。先进的多电子计算（RPA）预测吸附能量的$-0.99$ \，eV和$-0.49$ \，eV每\oom ~分子，分别为低和高覆盖率，并在后一种情况下形成线状结构的偏好。
2018-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of H Atoms on beta-PtO2 Surface: The Role of Nuclear Quantum Effects
用第一性原理计算研究了氢原子在β-PtO_2（001）表面的吸附和扩散。化学吸附的H原子被发现优先绑定在O原子的顶部网站，由于更大的吸附能量与吸附顶部的Pt原子相比。沿最佳扩散路径计算的能垒与H在Pt（111）上扩散的能垒相当。在WKB近似下，研究了沿扩散路径的核量子效应。事实证明，非量子效应对于室温下H的表面扩散具有重要意义，并且在低温条件下发挥主导作用。
2019-05-23 cond-mat.mtrl-sci
GaAs(111)A and B in hydrazine sulfide solutions : extreme polarity dependence of surface adsorption processes
用同步辐射光电子能谱研究了GaAs（111）经硫肼处理后形成的化学键。在B表面，顶部的砷原子被氮原子取代，而GaAs（111）A被硫覆盖，也与下面的镓键合，尽管硫化物的摩尔浓度比肼的摩尔浓度小103倍。这种极端依赖于表面极性解释竞争吸附过程的HS-和OH-阴离子和肼分子，在Ga-吸附网站，这有不同的配置上的A和B表面。
2009-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical study of the chlorine adsorption on the Ag(111) surface
采用全电势梯度校正的密度泛函方法研究了氯离子在Ag（111）表面的吸附.当考虑root 3 × root 3 R30度模式时，我们发现fcc中空是最有利的吸附位点。我们得到的Ag-Cl键长为2.62埃，这是两个有争议的实验结果之间的中间。讨论了不同吸附位的芯能级能量和态密度的差异。我们发现，氯银相互作用是更一致的离子，而不是共价键，图片的结合。此外，我们还计算了Ag块体和清洁Ag表面的能量和相关性质，并与局域密度近似和广义梯度近似进行了比较。
2001-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Adsorption on Metal Surfaces with a van der Waals Density Functional
采用密度泛函理论（DFT）研究了1，4-苯二胺（BDA）在Au（111）表面和偶氮苯在Ag（111）表面的吸附.对于Au（111）上的BDA，伦敦色散相互作用的引入不仅显著增强了分子-底物结合，导致与实验结果一致的吸附能，而且显著改变了BDA结合的几何构型。对于偶氮苯在Ag（111）上的吸附，vdW-DF的吸附能优于其他色散校正的DFT方法。这些结果提供了证据的适用性的vdW-DF方法，并作为一个实际的基准调查吸附在贵金属表面上的分子。
2012-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Combining Machine Learning and Many-Body Calculations: Coverage-Dependent Adsorption of CO on Rh(111)
一氧化碳（CO）在过渡金属表面的吸附是表面科学和催化领域的一个典型过程。尽管它很简单，但它对理论建模提出了巨大的挑战。几乎所有现有的密度泛函都不能同时准确地描述表面能、CO吸附位偏好以及吸附能。虽然无规相近似（RPA）治愈这些密度泛函理论的失败，其巨大的计算成本，使它禁止研究CO吸附的任何，但最简单的有序情况。在这里，我们通过开发一种机器学习力场（MLFF）来解决这些挑战，该力场具有接近RPA的精度，用于通过有效的动态主动学习程序和$Δ$ -机器学习方法来预测Rh（111）表面上CO的覆盖依赖性吸附。我们表明，RPA衍生的MLFF是能够准确地预测Rh（111）表面能，CO吸附位的偏好，以及在不同的覆盖度，都是在很好的协议与实验的吸附能。此外，覆盖度依赖的基态吸附模式和吸附饱和覆盖度被确定。
2023-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Atomic and molecular adsorption on transition-metal carbide (111) surfaces from density-functional theory: A trend study of surface electronic factors
本研究以密度泛函理论探讨原子与分子在一系列前过渡金属碳化物（TMC）上的吸附。趋势研究进行周期表中的周期和组，选择基板Sc C，TiC，VC，ZrC，NbC，δ-MoC，TaC，和WC和吸附物H，B，C，N，O，F，NH，NH 2，和NH 3。吸附强度的趋势解释在表面电子因素方面，通过关联计算的吸附能值与计算的表面电子结构。使用协调耦合模型（CCM）使结果合理化，该模型先前已成功地应用于描述TiC（111）和TiN（111）表面上的吸附[Solid State Commun. 141，48（2007）]。首先，通过计算表面能、表面弛豫、Bader电荷和表面局域态密度（DOS）来表征干净的TMC（111）表面。表面和体DOS之间的详细比较揭示了在所有考虑的TMC（111）表面的赝隙中存在过渡金属局域SR（TMSR）和在上价带中存在几个C局域SR（CSR）。然后，原子和分子的吸附能，几何形状，和电荷转移。吸附引起的表面DOS的变化的分析揭示了存在的吸附质-TMSR和吸附质-CSR的相互作用，不同的强度取决于表面和吸附质。这些变化与吸附能的变化相关。的结果是用来概括的内容和应用程序，以前提出的CCM这一较大类的基板和吸附。其他类别的材料，催化，和其他表面处理的影响进行了讨论。
2010-05-04 cond-mat.mtrl-sci
NH3 adsorption on PtM (Fe, Co, Ni) surfaces: cooperating effects of charge transfer, magnetic ordering and lattice strain
用电负性小于氧（O）并直接与表面相互作用的原子吸附分子或基团与具有高活性的PtM（M= 3d-过渡金属）催化剂的开发非常相关。本文采用第一性原理密度泛函方法对NH3分子（N的电负性小于O）在PtM（Fe，Co，Ni）合金（111）表面的吸附进行了理论分析.我们发现，虽然NH_3-Pt相互作用强于NH_3与元素M表面的相互作用，但它弱于NH_3与PtM合金表面M位的相互作用。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci
The ensemble effects on adsorption and dehydrogenation of ethylene on PdAu(001) bimetallic surfaces
采用第一性原理计算研究了乙烯在PdAu（001）表面的吸附和脱氢反应.乙烯C-H键断裂的活化能强烈依赖于系综效应。特别地，乙烯不太可能在PdAu（001）、Pd单体或Pd第二邻区的最流行的集合上分解，因为Pd-Au桥对乙烯基和消除的H原子的吸引力小于处于过渡态的Pd-Pd桥。活化能、反应能和吸附能之间存在相关性，但表面活性与Pd-d带中心之间没有明显的关系。
2007-01-31 cond-mat.mtrl-sci
$Ab$ $initio$ study of the adsorption and dissociation of nitrogen molecule on Fe(111) surface
用密度泛函理论研究了氮分子在Fe（111）表面的吸附和解离。模拟结果表明，吸附和解离需要分子获得相对于表面的平行取向。此外，Fe（111）表面由于其形貌而比Fe（100）表面在解离N2方面更活跃。N2的反键分子轨道与表面Fe原子的部分填充$3d$轨道之间的相互作用可能是N2分子解离的关键。为了破坏N2的三键，表面上的电子密度需要部分转移到分子中，以填充氮分子的反键分子轨道。这一结果为分子在过渡金属表面上的解离机理提供了新的认识。
2014-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Band Gap Modulation of SrTiO3 upon CO2 Adsorption
为了建立新的化学传感机理，采用从头计算方法研究了CO2在SrTiO 3（001）表面的化学吸附.我们发现，CO2的吸附打开材料的带隙，然而，而在TiO 2终止的表面上的吸附中和表面状态的价带（VB）的最大值，CO 2的SrO终止的表面抑制导带（CB）的最小值。对于TiO 2-终止的表面，该效果是由悬空键的钝化解释，而对于SrO-终止的表面，抑制是由表面弛豫引起的。VB状态的调制意味着电荷分布的更直接的变化，因此在带隙的诱导变化是更突出的二氧化钛终端。此外，我们表明，CO2的吸附能和表面带隙强烈依赖于CO2的覆盖率，这表明所观察到的效果可以用于传感应用中的广泛的CO2浓度。
2017-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of the adsorption of zoledronic acid molecule on hydroxyapatite (001) surface: an atomistic insight of bone protection
采用从头算密度泛函理论研究了唑来膦酸分子在羟基磷灰石（001）表面的吸附。从羟基磷灰石本体和表面、唑来膦酸分子到分子在表面的吸附进行了系统的研究。得到了优化的键长和键角，并进行了分析，给出了研究对象之间的结构相似性的证据。计算了具有两种终端的羟基磷灰石（001）表面的形成能，其值约为1.2和1.5 J/m^2，并提供了详细的原子结构信息。我们测定了唑来膦酸分子在表面上的吸附能，在0.25 ML和0.5 ML时分别为-260 kJ/mol和-400 kJ/mol。唑来膦酸对羟基磷灰石表面的强结合亲和力的原子洞察力给出和讨论。
2015-09-24 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of the adsorption of MgO molecules on a clean Fe(001) surface
用密度泛函理论和投影缀加波方法研究了MgO分子在Fe（001）表面的吸附.确定了考虑不同吸附位点的能量最有利的配置。最优选的吸附几何形状是当MgO分子平行于表面时，其中Mg在间隙位点中并且O在Fe原子的顶部。在随后的MgO分子吸附在这种几何形状，一个尖锐的，非氧化界面之间的MgO吸附层和Fe（001）表面形成。垂直于表面的MgO的吸附，与氧结合在最上面的Fe层是不太可能的，但可能会导致FeO层的形成时，稳定与过量的氧原子。两种界面类型的结构，电子和磁性的MgO覆盖率从1/9到1单层（ML）进行了检查。电子和磁性的MgO覆盖敏感。对于较低的覆盖率的MgO，明确的杂交之间的Fe 3d和O 2 p状态。表面Fe原子的平均磁矩随着覆盖度而降低，对于1 ML MgO，达到2.78 $μ_{\rm B}$。
2015-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and onset of lubrication by a double-chained cationic surfactant on silica surfaces
在玻璃纤维制造的上下文中，已经研究了在高法向接触压力下由C18双链阳离子表面活性剂润滑的开始。与吸附动力学的比较表明，润滑是不直接连接到表面活性剂的表面过剩，但起源于过渡到无缺陷的双层，产生有限的耗散。还研究了离子强度和剪切速率的影响。
2009-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of organic molecules at the TiO2(110) surface: the effect of van der Waals interactions
了解有机分子与TiO 2表面的相互作用对于广泛的技术应用非常重要。虽然密度泛函理论（DFT）计算可以提供有关这些相互作用的有价值的见解，传统的DFT方法与本地交换相关泛函遭受非键范德华（vdW）相互作用的描述差。我们在这里研究的贡献vdW力的小有机分子（甲烷，甲醇，甲酸和甘氨酸）与TiO 2（110）表面的相互作用，基于DFT计算与optB 88-vdW功能。在标准广义梯度近似（GGA-PBE）下得到了不同构型的吸附几何构型和吸附能。我们发现，optB 88-vdW始终提供较短的表面吸附物到表面的距离和略强的相互作用比PBE弱（物理吸附）的吸附模式。在强烈吸附（化学吸附）的分子的情况下，这两个泛函给出类似的结果的吸附几何形状，也类似的值的相对能量之间的不同的化学吸附模式为每个分子。特别是这两个功能预测，解离吸附比分子吸附甲醇，甲酸和甘氨酸更有利，在一般协议与实验。从这两个泛函得到的离解能也非常相似，表明VDW相互作用不影响表面去质子化的热力学。然而，optB 88-vdW总是预测比PBE更强的吸附。甲醇吸附能与从Redhead程序升温脱附数据分析获得的值的比较表明，optB 88-vdW显着高估的吸附强度，虽然我们警告这种比较中涉及的不确定性。
2014-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Density-functional theory investigation of oxygen adsorption at Pd(11N)(N=3,5,7) vicinal surfaces
本文采用密度泛函理论研究了氧在Pd（11 N）（N = 3，5，7）邻位表面的吸附，该邻位表面呈现出（111）阶和（100）阶的宽度增加.我们发现结合主要是由在吸附位点的本地协调。这导致在所有三个相邻表面的三重台阶位置处非常相似的键合性质，而在Pd（117）的四原子行平台中的中心四重中空位置处的键合已经很少受到相邻台阶的存在的干扰。
2006-06-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the effects of gold adsorption on the Al(001) surface properties
本文采用密度泛函理论中的{ \it ab initio}赝势方法，对Au在Al（001）表面的吸附效应进行了理论研究.在发现Al（001）表面的空位是最佳吸附位后，我们研究了不同覆盖度（$Θ$ =0.11，0.25，0.50，0.75，1.00 ML）的Au吸附对Al（001）表面几何形状、吸附能、表面偶极矩和功函数的影响。结果表明，尽管Al衬底的功函数随着Au覆盖度的增加而增加，但表面偶极矩随着覆盖度从$Θ=0.11$ ML到$Θ=0.25$ ML的变化而减小。我们通过分析电子和离子的电荷分布解释了这种行为。此外，通过研究Au原子向衬底中的扩散，我们已经表明，在室温下，Au原子向衬底中的扩散速率可以忽略不计，但是，将温度增加到约200 $^\circ$ C，Au原子显著地向衬底中扩散，与实验一致。
2009-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of Xe atoms on metal surfaces: New insights from first-principles calculations
稀有气体在金属表面上的吸附作为弱吸附的范例，其中通常假设吸附物占据最大配位的中空位点。密度泛函理论使用全势能线性缀加平面波方法对Mg（0001）、Al（111）、Ti（0001）、Cu（111）、Pd（111）和Pt（111）上的双原子吸附进行计算，结果表明，双原子在所有情况下都倾向于低配位的顶位。我们确定的重要性，极化和网站相关的泡利排斥在启动网站的偏好和稀有气体原子-金属表面相互作用的原则性质。
2002-12-12 cond-mat.mtrl-sci
CO adsorption on the Pt(111) surface: a comparison of a gradient corrected functional and a hybrid functional
用Perdew和Wang的梯度修正泛函和B3 LYP杂化泛函研究了CO在Pt（111）表面的吸附行为.一个平板是周期性的两个维度被用来模拟系统。Perdew-Wang泛函错误地给出了fcc站点作为最有利的吸附站点，与一组先前的研究一致。B3 LYP泛函给出顶部位点作为优选位点。这证实了簇研究的结果，其中有人建议，不同的分裂，取决于功能，最高占用和最低未占用分子轨道之间，可能是这种变化的原因吸附网站。这是支持基于预测的状态密度和Mulliken人口的分析。
2004-10-28 cond-mat.mtrl-sci
Electron Localization on Molecular Surfaces by Metal Adsorption
本文探讨了金属吸附在单分子碳片表面的电荷转移能力。虽然其他金属被认为是我们基本上将处理锂，我们集中在相当小的片，并检查了分离金属所需的分子表面的最小阈值大小。从我们的量子化学计算，我们推断，六个苯环的分子表面需要锂二聚体被分离。我们进一步观察到对称性破缺，当两个锂原子被吸附在片材的两侧时。
2008-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Lowering Effective Coordination Promotes Adsorption of NO on Rh(100) and Rh/MgO(100)surfaces
我们研究了NO在无应变和应变Rh（100）表面上的吸附以及N和O在应变和无应变MgO（100）表面上的共吸附。我们发现，从Rh（100）到Rh/Mg 0（100），经过另外两个假想体系，有效配位逐渐减少，$d$带变窄，中心向费米能级移动，吸附和共吸附强度增加。应变和氧化物衬底的存在都对此有重要贡献。然而，电荷转移被发现发挥微不足道的作用，由于捐赠和回捐过程之间的抵消。我们的研究结果表明，通过应变，粗糙化或使用惰性基材降低Rh催化剂的有效配位可能会提高NO还原为N $_2$的反应速率。
2008-10-10 cond-mat.mtrl-sci
First principles modeling of oxygen adsorption on LaMnO3 (001) surface
我们提出并讨论了原子和分子氧在固体氧化物燃料电池阴极模型材料LaMnO 3（001）表面的吸附和扩散的从头算DFT平面波超原电池计算结果。从气相中的O2分子的解离吸附是积极有利的表面Mn离子，即使在无缺陷的表面上。吸附的O离子的表面迁移能被发现是相当高的，1.6 eV。我们预测，吸附的O原子可以渗透到电极的第一平面时，更多的移动表面氧空位（迁移能为0.69 eV）的方法，O离子强烈结合到表面Mn离子。从头算热力学预测，在典型的SOFC工作温度（~1200 K）下，吸附有氧原子的MnO 2（001）表面在很宽的氧气压力范围内（高于10^2 atm）是最稳定的。
2008-02-04 cond-mat.mtrl-sci
Spectrum of electronic excitations due to the adsorption of atoms on metal surfaces
在宽带极限下求解了自旋极化吸附质靠近金属表面的含时平均场Newns-Anderson模型。导出了吸附物-金属系统的电子结构随时间的演化方程，得到了电子激发谱，并在一组物理合理的参数下证明了模型的行为。
2006-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio density functional study of O on the Ag(001) surface
用密度泛函方法研究了氧在Ag（001）表面的吸附.从清洁银表面的氧吸附在几个修改（分子，表面上，次表面，银$_2$ O）不同的覆盖率的表征开始进行了研究。除了结构参数和吸附能还功函数的变化，振动频率和芯能级能量计算的吸附结构的更好的表征和更容易比较丰富的实验数据。
2003-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent van der Waals density functional study of benzene adsorption on Si(100)
采用自洽范德华密度泛函（vdW-DF）方法，从理论上研究了苯在Si（100）表面的吸附。在饱和覆盖度下，用几个vdW-DF计算了两种竞争吸附结构，蝶形（BF）和紧桥（TB）结构的吸附能。我们的研究结果表明，最近提出的vdW-DF具有高精度都喜欢TB BF，符合更精确的计算的基础上，精确的交换和相关的随机相位近似。详细的分析揭示了分子-表面相互作用和分子形变在吸附过程中所起的重要作用，并指出它们的精确描述是准确预测有机分子在半导体表面最稳定吸附结构的前提.
2016-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Density functional study of the adsorption of K on the Ag(111) surface
采用全电势梯度校正的密度泛函方法计算了钾在Ag（111）表面的吸附.所考虑的结构是Ag（111）（root 3 x root 3）R30度-K和Ag（111）（2 x 2）-K。对于较低的覆盖率，fcc，hcp和桥站点;以及对于较高的覆盖率，所有考虑的站点实际上是退化的。底质褶皱是最重要的顶部吸附网站。的键长被发现是几乎相同的两个覆盖率，在最近的实验。从Mulliken人口，键长，核心能级位移和功函数的结果一致表明，一个小的电荷转移从钾原子的基板，这是略大的较低的覆盖率。
2002-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and Diffusion of Pt and Au on the Stoichiometric and Reduced TiO2 Rutile (110) Surfaces
采用第一性原理赝势方法研究了Pt和Au原子在TiO 2金红石（110）表面的吸附和迁移. Pt和Au的行为类似于（i）最有利的吸附位点，这被认为是在化学计量和还原表面上的中空和取代位点，分别，（ii）在表面还原时，它们的结合能大幅增加（约1.7 eV），以及（iii）在化学计量表面上，它们的低迁移势垒接近0.15 eV。另一方面，Pt与两个表面的结合更强（约2 eV）。在化学计量比表面上，Pt的迁移模式预计是一维的，这主要是受与O原子的相互作用。金的迁移预计是二维的，金-钛相互作用发挥更重要的作用。在还原表面上，Pt扩散的迁移势垒显著大于Au。
2004-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Effects of van der Waals Interactions in the Adsorption of Isooctane and Ethanol on Fe(100) Surfaces
范德华力（vdW）在不同系统的结构和行为中起着重要作用。由于发展的功能，包括非本地相关性，它是可能的研究VDW相互作用的工业和摩擦学的兴趣系统的影响。在这里，我们模拟的框架内的密度泛函理论（DFT）的异辛烷（2，2，4-三甲基戊烷）和乙醇在Fe（100）表面上的吸附，采用各种交换相关泛函考虑vdW力。特别是，本文讨论了VDW力的吸附能的大小，平衡几何形状和它们的作用，在结合机制的影响。根据我们的计算，vdW的相互作用增加的吸附能和减少的平衡距离。然而，它们不影响吸附分子的空间构型。它们对电子密度的影响是在分子和平板之间的非各向同性的、离域的电荷积累。总之，vdW力是必不可少的异辛烷和乙醇上的bcc Fe（100）表面的吸附。
2014-05-15 cond-mat.mtrl-sci
The role of surface defects in the adsorption of methanol on Fe3O4(001)
用X射线光电子能谱学（XPS）、扫描隧道显微镜（STM）和程序升温脱附（TPD）研究了甲醇（CH_3OH）在Fe_3O_4（001）-c（2x2）表面的吸附。在室温下，CH 3OH仅吸附在表面缺陷处，形成羟基和甲氧基（CH 3 O）物种。活性位点被识别为台阶边缘、铁吸附原子、c（2x 2）重建中的反相畴边界以及结合在表面下的Fe原子上方。在TPD中，在300 K左右观察到重组脱附，并且在470 K发生生成甲醇和甲醛的纯化反应。
2016-05-30 cond-mat.mtrl-sci
CO adsorption on Cu(111) and Cu(001) surfaces: improving site preference in DFT calculations
用从头计算密度泛函理论研究了CO在Cu（111）和Cu（001）表面的吸附.计算了吸附物-基质复合物的结构、振动和热力学性质。广义梯度近似（GGA）内的计算预测在Cu（111）上的三重空心和Cu（001）上的桥位中的吸附，而不是实验发现的顶部吸附。结果表明，如果采用分子DFT+U方法正确地低估了CO特征的HOMO-LUMO能隙，则可以实现正确的位置偏好。DFT+U的方法也产生了良好的协议与实验测得的吸附能，同时只引入小的变化，在计算的几何和振动性质进一步提高与实验的协议，这是公平的已经在GGA水平。
2004-08-18 cond-mat.mtrl-sci
PBr3 Adsorption and Dissociation on the Si(100) Surface
本研究通过STM和DFT发现PBr3在Si(100)表面室温下完全解离为P和Br原子，退火后磷掺入硅中，为通过卤素掩模实现单个磷原子插入硅提供了依据。
2025-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Polymer adhesion: first-principles calculations of the adsorption of organic molecules onto Si surfaces
用密度泛函理论计算了有机分子在清洁和氢钝化的Si（001）-（2 $\times$ 1）表面上吸附的结构和能量.苯吸附在干净的硅表面上的紧桥结构被发现是稳定的和蝴蝶结构的亚稳态。碳酸H $_2$ CO $_3$和丙烷C $_3$ H $_8$在与表面接触时解离。用H原子钝化Si表面对表面性质具有显著影响。钝化的表面是非常惰性的，并且所有分子的结合能非常弱。
2007-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Coverage dependence of the 1-propanol adsorption on the Si(001) surface and fragmentation dynamics
本文用第一性原理方法研究了正丙醇吸附在Si（001）-2x1表面的几何、电子、能量和动力学性质。1-丙醇分子最初通过形成配价键与Si表面相互作用，随后物理吸附的1-丙醇分子通过O-H键的断裂与表面反应，并且Si（001）-2x1表面由于有机物质的吸附而经历进一步重构。首先分析了该体系的能带结构和态密度。Si/1-丙醇薄膜的带隙随着覆盖度的增加而增加。与现有的实验数据吻合良好。
2006-02-28 cond-mat.mtrl-sci
The effect of Fe atoms on the adsorption of a W atom on W(100) surface
我们报道了一个第一性原理计算，模拟了铁（Fe）原子对钨（W）原子在W（100）表面吸附的影响。比较了W原子在干净的W（100）表面上的吸附和W原子在覆盖有单层Fe原子的W（100）表面上的吸附。系统的总能量被计算为W吸附原子高度的函数。结果表明，W原子首先吸附在Fe单分子膜上.然后，W原子可以通过具有中等能垒的路径取代其中一个Fe原子，并进一步降低其能量。该中间位点使得W原子的吸附（和解吸）在Fe原子的存在下为两步过程，并使总吸附能降低近2.4 eV。Fe原子还为W原子提供吸附表面，促进W原子的扩散。这两种效应的组合导致在Fe原子存在下W原子的更有效的解吸和扩散。我们的研究结果提供了一个基本的机制，可以解释激活烧结钨铁原子。
2007-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Rotation of hydrogen molecules during the dissociative adsorption on the Mg(0001) surface: A first-principles study
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在Mg（0001）表面的势能面和解离过程.结果表明，在最小能垒的解离吸附过程中，氢分子首先垂直于表面取向，然后旋转到与表面平行。同时发现氢分子在过渡态的取向既不垂直于表面也不平行于表面。最重要的是，我们发现，旋转导致氢分子的计算解离能垒的减少。本文还讨论了氢分子转动的电子学原因。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
First-principles extrapolation method for accurate CO adsorption energies on metal surfaces
我们表明，一个简单的第一性原理校正的基础上的单重态-三重态CO激发能的DFT和高层次的量子化学方法获得的值之间的差异产生准确的CO吸附性能的各种金属表面。我们证明了CO吸附能与CO单重态-三重态分裂之间的线性关系，类似于最近发现的CO吸附能与CO2 $π$ * 轨道能量的线性关系{[Kresse {\em et al.}，物理评论B {\bf 68}，073401（2003）]}。聚合的DFT计算低估了CO的单重态-三重态激发能$ΔE_{\rm S-T}$，而耦合簇和CI计算重现实验$ΔE_{\rm S-T}$。$E_{\rm chem}$对$ΔE_{\rm S-T}$的依赖性用于将Pt、Rh、Pd和Cu的（100）和（111）表面的顶、桥和中空位点的$E_{\rm chem}$外推到对应于耦合簇和CI $ΔE_{\rm S-T}$值的值。校正再现实验吸附位点偏好的所有情况下，并获得$E_{\rm chem}$与实验结果非常一致。
2004-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and desorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces: Kinetics and impact on surface vibrational and electronic properties
利用表面电子能谱结合密度泛函理论（DFT）计算研究了氢在非极性GAN（1-100）表面的吸附及其对电子和振动性质的影响.对于表面介导的H2解离和随后的H吸附，必须克服0.55 eV的能垒。计算的动力学表面相图表明，该反应在低压和低温下受到动力学阻碍。在较高的温度从头算热力学表明，H-自由表面是积极的青睐。为了验证这些理论预测实验在室温下，并在高真空条件下进行。结果表明，分子氢在GAN（1-100）表面上没有解离吸附.只有活化的原子氢原子附着在表面上。在820 K以上的温度下，附着的氢被解吸。吸附的氢原子饱和镓和氮表面原子的悬挂键，并导致Ga-N表面二聚体屈曲的反转。在H覆盖的表面上的Ga-H和N-H振动模式的签名已被实验确定，并与表面声子模式的DFT计算符合得很好。理论和实验都表明，H的吸附导致清洁GAN（1-100）表面的占据和未占据的带隙内电子态的去除，并使表面向上的能带弯曲减小0.4eV。后一种机制大大减少了表面电子耗尽。
2017-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of metal impurities on H-terminated Si surfaces and their influence on the wet chemical etching of Si
我们使用第一性原理方法研究了Cu，Pb，Ag和Mg在H-端Si表面上的吸附。我们发现，铜和铅可以强烈吸附，而银和镁是相当惰性。此外，两种类型的吸附状态被认为是存在的铅。我们还研究了Cu和Pb在表面上的团簇能，发现Cu更倾向于团簇，而Pb可能更倾向于形成只有少数原子的小团簇。这种行为的杂质被纳入动力学蒙特卡罗模拟的湿蚀刻硅。模拟结果与实验结果一致，支持Cu团簇和Pb原子的微掩模是这些杂质影响蚀刻过程的机制。
2008-07-10 cond-mat.mtrl-sci
Random sequential adsorption of trimers and hexamers
采用随机顺序吸附（RSA）算法，对由相同球体构建的三聚体和六聚体的吸附进行了数值研究。颗粒被吸附在一个二维的，平坦的和均匀的表面上。数值模拟允许建立最大的随机覆盖率，RSA动力学以及可用表面功能（ASF），这是至关重要的确定实验获得的吸附过程的动力学。此外，测量了密度自相关函数。所有的结果进行了比较与以前的结果获得的球体，二聚体和四聚体。
2013-09-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the effect of compressive strain on oxygen adsorption in PdNiCu-alloy-core@PdIr-alloy-shell catalysts
钯基（Pd基）核@壳催化剂可以通过选择适当的核组成、表面合金化和压缩应变来改性以实现所需的氧吸附性能。本文研究了Pd3Ni@PdIr（111）、Pd3CuNi@PdIr（111）和Pd3Cu@PdIr（111）合金-核@合金-壳催化剂中压缩应变、核组成和表面合金化对分子氧吸附的影响。使用无应变催化剂的实验晶格参数，-1%至-5%，系统地引入应变。计算的表面Pd和表面Ir原子的双氧吸附能表明，Pd3CuNi@PdIr催化剂在给定的压缩应变下具有最低的双氧吸附能。Bader电荷计算表明，Pd3CuNi@PdIr催化剂表面是最电荷耗尽的。d-带模型显示了一个中间的d-带中心下移的表面Pd原子，和最高的下移的表面Ir原子。由于电荷耗尽、d带中心移动和表面合金效应之间的协同作用，Pd3CuNi@PdIr催化剂具有最低的双氧吸附能。实验获得的催化剂表面质量活性与理论计算的表面Pd和表面Ir的d带中心之间的关系是火山形的，Pd3CuNi@PdIr催化剂位于火山的顶点。催化剂的活性顺序为：Pd3CuNi@PdIr > Pd3Cu@PdIr> Pd3Ni@PdIr。这项工作揭示了配体和应变效应的重要性，以及表面合金化的合金核@合金壳催化剂的微调期间，从第一原理的催化剂的合理设计。
2019-05-10 cond-mat.mtrl-sci
