The adsorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces and its impact on the electronic and vibrational properties is investigated using surface electron spectroscopy in combination with density functional theory (DFT) calculations. For the surface mediated dissociation of H2 and the subsequent adsorption of H, an energy barrier of 0.55 eV has to be overcome. The calculated kinetic surface phase diagram indicates that the reaction is kinetically hindered at low pressures and low temperatures. At higher temperatures ab-initio thermodynamics show, that the H-free surface is energetically favored. To validate these theoretical predictions experiments at room temperature and under ultrahigh vacuum conditions were performed. They reveal that molecular hydrogen does not dissociatively adsorb at the GaN(1-100) surface. Only activated atomic hydrogen atoms attach to the surface. At temperatures above 820 K, the attached hydrogen gets desorbed. The adsorbed hydrogen atoms saturate the dangling bonds of the gallium and nitrogen surface atoms and result in an inversion of the Ga-N surface dimer buckling. The signatures of the Ga-H and N-H vibrational modes on the H-covered surface have experimentally been identified and are in good agreement with the DFT calculations of the surface phonon modes. Both theory and experiment show that H adsorption results in a removal of occupied and unoccupied intragap electron states of the clean GaN(1-100) surface and a reduction of the surface upward band bending by 0.4 eV. The latter mechanism largely reduces surface electron depletion.
First principles and Monte Carlo studies of adsorption and desorption properties from Pd$\rm_{1-x}$Ag$\rm_{x}$ surface alloy
Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$（$\rm{x}=$ 0.25，0.50，0.75）合金的FCC结构被认为是本研究中的燃料电池组件。我们已经研究了它作为燃料电池组件的质量，看看它是否可以作为Pt催化剂的替代品。用密度泛函理论研究了H和CO与表面的相互作用，用动力学Monte Carlo~（KMC）研究了H和CO从表面的脱附。采用GPAW程序，在平面波基组$\&$中，采用PBE交换相关处理，计算了Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$合金的体弹性模量和平衡晶体结构.晶格常数的最佳值的系统得到的总能量计算与晶格细胞体积拟合稳定的jeldom模型。计算了Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$合金的表面能、结合能和结合能，分析了合金结构的稳定性。能带结构计算揭示了这些合金的电子和光学性质。态密度~（DOS）和投影态密度~（PDOS）表明了本征态的有效性。脱附过程中进行了研究，在阿克里纽斯型脱附速率$\&$的温度程序。考虑了吸附分子间的横向相互作用对一级脱附（分子吸附）$\&$二级脱附的影响。用密度泛函理论计算了H和CO在Pd $\rm_3$ Ag~（111）上的吸附能。结果显示与文献的定性一致。
A direct pathway for sticking/desorption of H$_2$ on Si(100)
在密度泛函理论的框架下，用{ \em ab initio}方法研究了H $_2$与Si（100）表面相互作用的能量学.我们发现一个直接的解吸途径，从单氢化物相，这是兼容的实验活化能，并证明了基板弛豫的重要性，这个过程。过渡态构型和势垒高度都与Si二聚体在Si（100）表面上的屈曲程度密切相关。清洁表面上的吸附势垒高度由屈曲通过其对表面电子结构的影响来控制。我们讨论的后果，这种耦合的吸附实验和吸附和解吸之间的关系。
Ab initio statistical mechanics of surface adsorption and desorption: I. H$_2$O on MgO (001) at low coverage
我们提出了一个通用的计算方案的基础上分子动力学（m.d.）模拟计算吸附分子在材料表面处于热平衡时的化学势。该方案基于平均力的计算（单位：m. d）。模拟，其中所选分子在表面上方的高度受到限制，随后对平均力进行积分，以获得平均力的势，从而获得化学势。该方案在任何覆盖率和温度下都是有效的，因此原则上它允许计算作为覆盖率和温度的函数的化学势。它避免了所有的统计力学近似，除了使用经典的统计力学的核，并假定没有预先的吸附网站。从化学势，可以计算分子的绝对解吸速率，只要表面上的平衡速率比解吸速率快。我们应用{ \em ab initio} m.d.用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换相关模型模拟了MgO（001）上H $_2$ O在低覆盖度下的情况。计算得到Polanyi-Wigner频率前因子的{ \em ab initio}值，该值比过去通常假设的$10^{13}$ s $^{-1}$的值大两个数量级以上。与实验的临时比较表明，PBE吸附能可能太低，但在得出确切的结论之前，需要将计算扩展到更高的覆盖率。包括量子核效应的可能性，使用路径积分模拟指出。
Enhanced H$_2$ storage capacity of the bilayer hexagonal Boron Nitride(h-BN) incorporating Van der Waals interaction under applied external electric field
Thermal and electronic fluctuations of flexible adsorbed molecules: Azobenzene on Ag(111)
我们以Ag（111）表面上的分子开关偶氮苯C $_{12}$ H $_{10}$ N $_{2}$为例，研究了影响柔性吸附物在表面上有限温度吸附性质的热和电子集体涨落.使用第一性原理分子动力学模拟，我们得到的吸附自由能，准确地占熵的贡献，而列入多体分散相互作用占电子相关性，管理吸附结合。我们发现吸附质的性质是强烈的熵驱动，可以判断的动力学分子解吸前因子10 $^{24}$ s $^{-1}$，大大超过以前报道的估计。我们将这种效应与结构和电子观测量的相当大的波动联系起来。我们的计算程序升温脱附测量的比较表明，有限温度效应发挥主导作用的柔性分子与极化表面接触，最近开发的第一性原理方法提供了一个最佳的工具，以揭示新的集体行为在这样的复杂系统。
Detection of the adsorption of water monolayers through the ion oscillation frequency in the magnesium oxide lattice by means of Low Energy Electron Diffraction
