High-dimensional quantum dynamics of adsorption and desorption of H$_2$ at Cu(111)
我们对氢在Cu（111）上的解离吸附和缔合脱附进行了高维量子动力学计算。势能面（PES）是由密度泛函理论计算。两个制度的动力学发现，在低能量的粘附是由最小的能量势垒，在高能量的势垒高度的分布。实验结果是很好地再现定性，但也确定了一些定量的差异。
1994-11-22 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
First-Principle Study of Adsorption and Desorption of Chlorine on Cu(111) Surface. Does Chlorine or Copper Chloride Desorb?
采用第一性原理密度泛函方法研究了分子氯与铜（111）面的相互作用。用过渡态搜索方法研究了氯代Cu（111）表面上的基元过程（Cl-$_2$解离、吸附、扩散、缔合和脱附）。在不同的氯覆盖度下，对不同物种（Cl，Cl $_2$，CuCl，CuCl $_2$和Cu）可能的解吸途径进行了系统的研究。因此，我们得出的结论是，氯单层的覆盖率无关的解吸的形式CuCl分子从步骤的边缘。
2019-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theory of adsorption and desorption of H_2/Si(001)
虽然分子氢在Si（001）表面上的小粘附系数显然需要大的吸附能垒，但在脱附实验中没有观察到这样的能垒。本文计算了H_2分子在Si（001）面前的势能面。如果我们放松的Si衬底，我们发现一个最佳的解吸路径与低（\lesssim 0.3 eV）的吸附能垒。虽然撞击在表面上的分子将主要在一些冷冻衬底的较大势垒处被反射，但是吸附在表面上的分子可以沿着低势垒路径解吸。
1994-12-08 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Simultaneously monitoring Ga adsorption and desorption kinetics on GaN(0001) using four in situ techniques
Paul-Drude-Institut für Festkörperelektronik, Leibniz-Institut im Forschungsverbund Berlin e.V.（保罗·德鲁德固态电子学研究所，柏林研究联盟莱布尼茨协会）
本文通过四种原位技术同时监测，系统研究了GaN(0001)表面Ga的吸附和解吸动力学，并建立统一动力学模型定量复现所有信号，得到解吸活化能为(2.87±0.04) eV。
2026-05-22 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Predictive model of surface adsorption in dissolution on transition metals and alloys
表面吸附，这往往是与表面溶解，通常是不可预测的合金，由于复杂的合金化和溶解的影响。在这里，我们介绍了电子梯度和表面网站的凝聚力特性来表征合金化和溶解的影响。这使我们能够建立一个预测模型，用于定量测定溶解中的吸附能，这适用于过渡金属，近表面合金，二元合金和高熵合金。此外，该模型揭示了一个协同机制之间的d-带的上边缘比，d-带的宽度和s-带的深度在确定合金化和溶解的吸附效果。我们的研究不仅为合金表面吸附提供了基本的机理见解，而且为先进合金催化剂的设计提供了长期寻求的工具。
2021-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Extraordinary water adsorption characteristics of graphene oxide
氧化石墨烯（GO）的层压结构赋予了与水分子的独特相互作用，这可以用于需要具有可调吸湿性的材料的一系列应用中。到目前为止，GO层压板中可膨胀层间距和官能团的精确作用还没有完全理解。在这里，我们报告的实验和理论研究的吸附和解吸行为的GO层压板作为相对压力的函数的水。我们已经观察到，GO赋予高达0.58克水/克GO（g g-1）的优异吸水能力，这比常规干燥剂材料硅胶高得多。更有趣的是，GO的吸附和解吸动力学比硅胶高一个数量级。观察到的异常吸附/解吸速率可归因于GO层压体中的高毛细管压力以及位于表面处的微米尺寸的隧道状褶皱。
2017-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Physisorption of molecular oxygen on single-wall carbon nanotube bundles and graphite
研究了单壁碳纳米管（SWNT）和高取向热解石墨（HOPG）样品的氧吸附和脱附动力学。单壁碳纳米管样品的热脱附光谱显示了一个广泛的脱附功能，峰值在62 K，这是转移到显着更高的温度比低覆盖率的HOPG脱附功能。低覆盖度O2在SWNT束上的结合能为18.5 kJ/mol，比在HOPG上吸附的结合能12.0 kJ/mol高55%。结合分子力学计算，我们表明，所观察到的两个系统的结合能可以归因于范德华相互作用，即物理吸附。实验没有提供更强的结合化学吸附物种或解离氧吸附的证据。
2002-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Elastic heterogeneity governs asymmetric adsorption-desorption in a soft porous crystal
本研究针对软多孔晶体中吸附-脱附转变的滞后机制，构建纳入吸附诱导晶格形变与弹性模量变化的极简模型，揭示弹性异质性的非对称作用，为设计可调吸附滞后的软多孔晶体提供理论指导。
2023-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The role of surface defects in the adsorption of methanol on Fe3O4(001)
用X射线光电子能谱学（XPS）、扫描隧道显微镜（STM）和程序升温脱附（TPD）研究了甲醇（CH_3OH）在Fe_3O_4（001）-c（2x2）表面的吸附。在室温下，CH 3OH仅吸附在表面缺陷处，形成羟基和甲氧基（CH 3 O）物种。活性位点被识别为台阶边缘、铁吸附原子、c（2x 2）重建中的反相畴边界以及结合在表面下的Fe原子上方。在TPD中，在300 K左右观察到重组脱附，并且在470 K发生生成甲醇和甲醛的纯化反应。
2016-05-30 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and desorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces: Kinetics and impact on surface vibrational and electronic properties
利用表面电子能谱结合密度泛函理论（DFT）计算研究了氢在非极性GAN（1-100）表面的吸附及其对电子和振动性质的影响.对于表面介导的H2解离和随后的H吸附，必须克服0.55 eV的能垒。计算的动力学表面相图表明，该反应在低压和低温下受到动力学阻碍。在较高的温度从头算热力学表明，H-自由表面是积极的青睐。为了验证这些理论预测实验在室温下，并在高真空条件下进行。结果表明，分子氢在GAN（1-100）表面上没有解离吸附.只有活化的原子氢原子附着在表面上。在820 K以上的温度下，附着的氢被解吸。吸附的氢原子饱和镓和氮表面原子的悬挂键，并导致Ga-N表面二聚体屈曲的反转。在H覆盖的表面上的Ga-H和N-H振动模式的签名已被实验确定，并与表面声子模式的DFT计算符合得很好。理论和实验都表明，H的吸附导致清洁GAN（1-100）表面的占据和未占据的带隙内电子态的去除，并使表面向上的能带弯曲减小0.4eV。后一种机制大大减少了表面电子耗尽。
2017-02-02 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the effect of compressive strain on oxygen adsorption in PdNiCu-alloy-core@PdIr-alloy-shell catalysts
钯基（Pd基）核@壳催化剂可以通过选择适当的核组成、表面合金化和压缩应变来改性以实现所需的氧吸附性能。本文研究了Pd3Ni@PdIr（111）、Pd3CuNi@PdIr（111）和Pd3Cu@PdIr（111）合金-核@合金-壳催化剂中压缩应变、核组成和表面合金化对分子氧吸附的影响。使用无应变催化剂的实验晶格参数，-1%至-5%，系统地引入应变。计算的表面Pd和表面Ir原子的双氧吸附能表明，Pd3CuNi@PdIr催化剂在给定的压缩应变下具有最低的双氧吸附能。Bader电荷计算表明，Pd3CuNi@PdIr催化剂表面是最电荷耗尽的。d-带模型显示了一个中间的d-带中心下移的表面Pd原子，和最高的下移的表面Ir原子。由于电荷耗尽、d带中心移动和表面合金效应之间的协同作用，Pd3CuNi@PdIr催化剂具有最低的双氧吸附能。实验获得的催化剂表面质量活性与理论计算的表面Pd和表面Ir的d带中心之间的关系是火山形的，Pd3CuNi@PdIr催化剂位于火山的顶点。催化剂的活性顺序为：Pd3CuNi@PdIr > Pd3Cu@PdIr> Pd3Ni@PdIr。这项工作揭示了配体和应变效应的重要性，以及表面合金化的合金核@合金壳催化剂的微调期间，从第一原理的催化剂的合理设计。
2019-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio statistical mechanics of surface adsorption and desorption: II. Nuclear quantum effects
我们展示了如何量子统计力学的路径积分公式可以用来构建实用的{ \em从头计算}技术，用于计算吸附在表面上的分子的化学势，完全包含量子核效应。我们描述的技术是基于计算的潜在的平均力在一个选定的分子，并概括了最近开发的技术为经典的核。本文基于密度泛函理论，采用广义梯度交换关联泛函，对H $_2$ O在MgO~（001）表面低覆盖度的情况进行了计算.我们注意到，非常高的振动频率的H $_2$ O分子通常需要非常大量的时间片（珠）在路径积分计算，但我们表明，这一要求可以显着减少采用热力学积分的想法相对于珠的数量。通过对一组简单模型体系的计算，证明了我们对H $_2$ O/MgO~（001）体系路径积分计算的正确性和有效性。
2010-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption of CO on the Fe3O4(001) Surface
用程序升温脱附（TPD）、扫描隧道显微镜（STM）和X射线光电子能谱学（XPS）研究了CO与Fe_3 O_4（001）-（rt_2xrt_2）R_（45 °）表面的相互作用。在一般情况下，被认为是弱的CO-Fe 3 O 4相互作用。最强的吸附发生在表面缺陷处，导致在115 K、130 K和190 K处的小TPD峰。从规则表面的解吸发生在两个不同的制度。对于覆盖度高达2个CO分子/（rt 2xrt 2）R45°晶胞，解吸最大值随着覆盖度的增加而显示出大的偏移，从最初的105 K到70 K。对于每个（rt 2xrt 2）R45°晶胞2至4个分子的覆盖率，在50 K下出现更尖锐的解吸特征。TPD数据的热力学分析表明，从稀的2D气体到有序的覆盖层与CO分子结合到表面Fe 3+网站的相变。在45 K的超高真空下获得的XPS数据与物理吸附相一致。在室温下的近环境压力XPS实验中观察到一些含碳物种，但归因于污染和/或与来自残余气体的水的CO反应。没有发现CO分子表面还原或渗碳的证据。
2018-04-13 cond-mat.mtrl-sci
A direct pathway for sticking/desorption of H$_2$ on Si(100)
在密度泛函理论的框架下，用{ \em ab initio}方法研究了H $_2$与Si（100）表面相互作用的能量学.我们发现一个直接的解吸途径，从单氢化物相，这是兼容的实验活化能，并证明了基板弛豫的重要性，这个过程。过渡态构型和势垒高度都与Si二聚体在Si（100）表面上的屈曲程度密切相关。清洁表面上的吸附势垒高度由屈曲通过其对表面电子结构的影响来控制。我们讨论的后果，这种耦合的吸附实验和吸附和解吸之间的关系。
1995-03-29 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Concerted Metal Cation Desorption and Proton Transfer on Deprotonated Silica Surfaces
水介质中一价和二价阳离子在物质表面的吸附平衡常数是许多技术、自然和地球化学过程的核心。阳离子吸附/脱附通常被认为与羟基覆盖的矿物表面上的质子转移相一致，但到目前为止，这种合作效应已被间接推断。本文应用基于密度泛函理论（DFT）的分子动力学模拟，对显式液态水/矿物界面进行了金属离子脱附自由能的计算。Na（+）、Mg（2+）和Cu（2+）在部分去质子化的二氧化硅表面上的单齿吸附被考虑。Na（+）被预测为未结合的，而Cu（2+）表现出比Mg（2+）更大的与表面SiO（-）基团的结合自由能。预测的趋势同意气相二氧化硅表面上的竞争吸附测量。随着脱附的进行，Cu（2+）在其第一溶剂化壳层中解离其中一个H2O分子，转化为Cu（2+）O（-）（H2O）（3），而Mg仍为Mg（2+）（H2O）（6）。在初始结合位点处的SiO（-）基团的质子化状态不随阳离子脱附而单调变化。
2018-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Adsorption of silicon on Au(110): an ordered two dimensional surface alloy
我们报道了二维Si/Au（110）表面合金形成的实验证据。在这项研究中，我们使用了扫描隧道显微镜，低能电子衍射，俄歇电子能谱和从头计算的基础上密度泛函理论的组合。在保持高于共晶温度的Au（110）衬底上生长硅的亚单层之后，观察到高度有序和稳定的Si-Au表面合金。
2013-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption on a Surface with Varying Properties
本文提出了一个自洽模型，考虑了气体分子在吸附-脱附过程中吸附剂表面吸附性质的变化，引入了一个表征吸附分子与极化介质相互作用的无量纲耦合参数。当耦合参数大于某一临界值且气体浓度在某一区间内时，系统可以被解耦。我们表明，所提出的模型的框架内获得的吸附等温线本质上不同于Langmuir等温线，并建立Zeldovich滞后是可能的。详细分析了表面覆盖的动力学过程。我们表明，考虑到在吸附-脱附过程中的表面的吸附性质的变化导致新的现象：一个“准定”状态的情况下的过阻尼近似和自振荡的系统在一般情况下。
2009-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of element segregation and oxygen adsorption on PtPd and CoCr binary alloy surfaces
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理模拟方法，研究了PtPd和CoCr合金在裸表面和有氧吸附层存在下的偏析行为.对于这两个系统，由于合金成分之间的电荷转移的d-带填充的变化，导致的d-带中心的表面原子相比，纯成分的移位，驱动表面偏析和管理的双金属的化学反应性。与先前的发现相反，但与类似的PtNi合金系统一致，在富Pt的PtPd合金中发现Pt原子在表面层中富集和Pd原子在第一次表面层中富集，尽管与纯Pt相比，纯Pd的表面能较低。类似地，Co表面和Cr亚表面偏析发生在富Co的CoCr合金中。然而，在吸附氧的存在下，Pd和Cr占据优先的表面位点，由于它们的电负性较低，从而更强的氧亲和力相比，Pt和Co，分别。在任何一种情况下，计算的合金表面上的氧吸附能大于纯组分时，更高贵的组件是存在于次表层。
2008-07-17 cond-mat.mtrl-sci
Diffusion and desorption of SiH3 on hydrogenated H:Si(100)-(2x1) from first principles
用密度泛函理论研究了硅自由基在氢化Si（100）-（2 × 1）表面上的扩散途径。该工艺对于通过等离子体增强化学气相沉积生长晶体硅是有意义的。迁移机制的初步搜索已经进行了使用metadaptics模拟。局部极小值和过渡态已被进一步细化使用轻推弹性带方法。已经发现从看似合理的吸附位点扩散的屏障低至0.2 eV，但陷阱状态也被发现，导致更稳定的配置，逃逸屏障为0.7 eV。弱束缚物理吸附态之间的扩散也是可能的，具有非常低的激活势垒（<50 meV）。然而，解吸机制（无论是SiH 3或SiH 4）从物理吸附或更强的约束吸附配置原来具有类似的扩散障碍的活化能。基于从头算活化能的动力学蒙特卡罗模拟表明，在300-1000 K的温度范围内，甲硅烷基自由基在脱附之前最多扩散几个晶格间距。
2008-03-28 cond-mat.mtrl-sci
A Multi-Technique Study of C2H4 Adsorption on Fe3O4(001)
本研究结合多种实验技术与DFT计算，系统探究了C2H4在Fe3O4(001)表面的吸附行为，明确了吸附位点、脱附能及表面总吸附容量，为相关表面催化研究提供了实验与理论依据。
2023-08-22 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of the effect of substitution and surface adsorption on magnetostrictive properties of Fe-Ga alloys
大磁致伸缩材料广泛应用于传感器、执行器、微机电系统和能量采集器等领域。Fe-Ga二元合金（Galfenol）具有低饱和磁场（~200 Oe）、优异的延展性和低成本等优点，是最有前途的无稀土候选材料，但进一步提高其性能对实际应用是必不可少的。利用密度泛函理论计算，我们报道了少量的附加元素X（如：X = Ag，Pd和Cu）对Fe-Ga合金磁致伸缩性能的影响，发现仅用1.6%的取代量就可以使磁致伸缩性能提高一倍。此外，具有高化学活性的吸附剂（例如，O或Os原子）可能会影响Fe-Ga合金不同面取向的表面能，表明适当的表面处理是必要的，以调整Fe-Ga晶粒的取向，以实现更好的性能。这些结果可能有助于进一步优化Fe-Ga合金的磁致伸缩性能，用于器件应用。
2018-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio statistical mechanics of surface adsorption and desorption: I. H$_2$O on MgO (001) at low coverage
我们提出了一个通用的计算方案的基础上分子动力学（m.d.）模拟计算吸附分子在材料表面处于热平衡时的化学势。该方案基于平均力的计算（单位：m. d）。模拟，其中所选分子在表面上方的高度受到限制，随后对平均力进行积分，以获得平均力的势，从而获得化学势。该方案在任何覆盖率和温度下都是有效的，因此原则上它允许计算作为覆盖率和温度的函数的化学势。它避免了所有的统计力学近似，除了使用经典的统计力学的核，并假定没有预先的吸附网站。从化学势，可以计算分子的绝对解吸速率，只要表面上的平衡速率比解吸速率快。我们应用{ \em ab initio} m.d.用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换相关模型模拟了MgO（001）上H $_2$ O在低覆盖度下的情况。计算得到Polanyi-Wigner频率前因子的{ \em ab initio}值，该值比过去通常假设的$10^{13}$ s $^{-1}$的值大两个数量级以上。与实验的临时比较表明，PBE吸附能可能太低，但在得出确切的结论之前，需要将计算扩展到更高的覆盖率。包括量子核效应的可能性，使用路径积分模拟指出。
2007-06-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Periodic Trends in Adsorption Energies Around Single-Atom Alloy Active Sites
单原子合金（SAA）是一类特殊的合金表面催化剂，在更惰性的金属主体中提供明确的隔离活性位点。掺杂剂位点通常被认为对主体金属的性质具有很小的影响或没有影响，并且化学反应物和产物往返于掺杂剂位点的输送通常被认为是容易的。在这里，通过执行密度泛函理论计算和表面科学实验，我们确定了一个新的物理效应SAA表面上，吸附不稳定的主机网站内的周边的反应性掺杂剂网站高达300毫电子伏。我们确定这种行为的周期性趋势，并证明了一系列的吸附物和主机和掺杂剂金属的组合的反应位点周围的排斥区。实验证实了增加的障碍CO扩散到掺杂剂上的RhCu SAA。这种效应为理解和设计活动场所提供了新的可能性，这些场所周围有可调的能量景观。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci
A Transferable Machine-learning Scheme from Pure Metals to Alloys in Predicting Adsorption Energies
合金由于其组成、结构和元素分布的可调性，在催化领域具有巨大的应用潜力，但同时也限制了潜在合金催化剂的快速筛选。机器学习方法能够解决多变量问题，但由于缺乏通用描述符，仍然无法从纯金属的性质预测复杂合金催化剂。在此，我们提出了一个可转移的机器学习模型的基础上的基板和吸附物的固有属性，它可以预测单原子合金（SAA），AB金属间化合物（ABs）和高熵合金（HEAs）的吸附能，简单地通过训练过渡金属（TM）的属性。此外，该模型还从机器学习的角度建立了合金表面吸附能的构效关系，揭示了表面原子的价态、电负性和配位性以及吸附物的价态对吸附能的影响。这种可转移的方案促进了对合金吸附机理的理解和合金催化剂的快速设计。
2021-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The effect of Fe atoms on the adsorption of a W atom on W(100) surface
我们报道了一个第一性原理计算，模拟了铁（Fe）原子对钨（W）原子在W（100）表面吸附的影响。比较了W原子在干净的W（100）表面上的吸附和W原子在覆盖有单层Fe原子的W（100）表面上的吸附。系统的总能量被计算为W吸附原子高度的函数。结果表明，W原子首先吸附在Fe单分子膜上.然后，W原子可以通过具有中等能垒的路径取代其中一个Fe原子，并进一步降低其能量。该中间位点使得W原子的吸附（和解吸）在Fe原子的存在下为两步过程，并使总吸附能降低近2.4 eV。Fe原子还为W原子提供吸附表面，促进W原子的扩散。这两种效应的组合导致在Fe原子存在下W原子的更有效的解吸和扩散。我们的研究结果提供了一个基本的机制，可以解释激活烧结钨铁原子。
2007-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Identifying outstanding transition-metal-alloy heterogeneous catalysts for the oxygen reduction and evolution reactions via subgroup discovery
为了估计大量的潜在复杂的多相催化剂的反应性，同时寻找新的和更有效的材料，物理以及数据为中心的模型已经开发了一个更快的评估吸附能相比，第一性原理计算。然而，旨在描述尽可能多的材料的全球模型可能会忽略极少数具有适当吸附特性的化合物，以适合于给定的催化过程。在这里，子群发现（SGD）本地人工智能方法被用来确定关键的描述性参数和约束，其值，所谓的SG规则，特别是描述过渡金属表面具有出色的吸附性能的氧还原和演化反应。我们开始从一个数据集的95个氧吸附能值的密度泛函理论计算的几个monstellar表面与16个原子，体积和表面性质作为候选人的描述性参数进行评估。从该数据集，SGD确定了对描述材料和吸附位点的最相关参数的约束，其（i）导致氧还原反应所需的Sabatier最佳范围内的O吸附能，以及（ii）呈现与O和OH吸附能之间的线性标度关系的最大偏差，这限制了析氧反应中的性能。SG规则不仅反映了导致所需吸附性能的局部潜在物理化学现象，而且还指导了具有挑战性的合金催化剂设计。
2021-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Water-Induced Bimetallic Alloy Surface Segregation: A First Principle Study
双金属合金在电子、工程、催化等领域有着广泛的应用，在材料科学中引起了广泛的关注。合金的一个非常基本的问题是其表面偏析现象。许多最近的观察表明，反应性气体或支持可能对合金偏析有很大的影响。然而，在水这一最常见的溶剂和环境中的分离尚未得到足够的重视。本文采用密度泛函理论（DFT）计算方法，定量描述了23种过渡金属杂质在水吸附条件下在Cu基质中的表面分凝能。建立了由水吸附引起的分凝能变化的一般趋势。研究结果表明，水的吸附会导致Cu合金中前、中过渡金属元素强烈的表面偏聚倾向。这一发现不仅促使我们重新审视水对铝合金表面的潜在影响，而且也将非常有助于指导该领域的进一步理论和实验研究。
2016-01-11 cond-mat.mtrl-sci
A Multi-Technique Study of $CO_2$ Adsorption on $Fe_3$$O_4$ Magnetite
用程序升温脱附（TPD）、电子能谱（UPS和XPS）和扫描隧道显微镜（STM）研究了$CO_2$在$Fe_3$ $O_4$（001）-（$\sqrt{2}$ $\times$ $\sqrt{2}$）R45°表面上的吸附。$CO_2$在与Fe 2+相关的缺陷处结合最强，包括表面重构中的反相畴界和上面并入的Fe材料。在原始表面上，$CO_2$以分子形式吸附在五重配位的Fe 3+位点，结合能为0.4 eV。在每个（$\sqrt{2}$ $\times$ $\sqrt{2}$）R45°晶胞覆盖4个分子以上时，进一步吸附导致第一单层压缩至接近$CO_2$冰层的密度。令人惊讶的是，第二单层的解吸发生在比$CO_2$多层膜（$\approx$ 88 K）更低的温度（$\approx$ 84 K）下，表明亚稳相或扩散限制的岛生长。本文还讨论了优化研究金属氧化物单晶的表面化学的真空系统的设计考虑，包括定量TPD测量的分子束源的校准和表征。
2016-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Work Function and High-Coverage Adsorption Energy as Hydrogen-Evolution Descriptors on Ag-Au-Pd-Pt Alloys
University of Copenhagen（哥本哈根大学）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以Ag-Au-Pd-Pt合金为对象，探究功函数与高覆盖率吸附能作为析氢反应描述符的有效性，发现二者结合可提升活性预测拟合质量，且均为强预测因子。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the properties of metal surfaces by alloying: a DFT study of H2, O2, and H2O adsorption on Ni-Fe surfaces
该研究利用DFT计算揭示Fe:Ni比例如何调控Ni-Fe合金表面对H₂、O₂和H₂O的吸附及解离热力学，为催化与电催化表面设计提供依据。
2024-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Theoretical study of the influence of confinement and channel blocking on adsorption and diffusion of n-butane in silicalite-1
采用动态蒙特卡罗模拟方法，对MFI型沸石的开放粗粒模型进行了模拟，研究了正丁烷在silicalite-1中的吸附扩散动力学。我们证明了沸石通道结构的限制对吸附过程的动力学和吸附质的最大负载的影响。我们发现，限制和通道阻塞限制的吸附和解吸过程。此外，它们导致中等压力下沸石结构中的最大负载高于由Langmuir模型预测的平坦和均质系统。
2005-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Ti-enhanced kinetics of hydrogen absorption and desorption on NaAlH4 surfaces
我们报告的第一性原理研究纯和钛掺杂的钠铝矾土（NaAlH4）表面上的氢吸附和解吸（即H-空位形成）的能量。我们发现Ti原子促进了H2分子的解离以及H原子的吸附。此外，掺杂剂使其在能量上更有利于通过饱和Al悬挂键来产生H空位。有趣的是，我们的研究结果表明，钛掺杂剂带来接近的能量，所有的步骤可能涉及的氢的吸收和解吸，从而促进和增强的反应动力学的丙氨酸。我们还讨论了使用其他轻过渡金属（Sc，V和Cr）作为掺杂剂的可能性。
2006-04-20 cond-mat.mtrl-sci
A new palladium alloy with near-ideal hydrogen storage performance
氢基燃料需要能够在环境温度下运行的高密度存储。钯及其合金是氢燃料电池应用中研究最多的金属载体。本研究提出了一种可在室温下储存和释放氢气的替代储氢钯合金。研究最多的Pd（110）的表面用Au和Rh修饰，使得氢吸附能为0.49 eV，释放温度为365 K。这两个值都非常接近于现实世界中使用的氢燃料电池的吸附能和释放温度的最佳值。
2022-07-12 cond-mat.mtrl-sci
NH3 adsorption on PtM (Fe, Co, Ni) surfaces: cooperating effects of charge transfer, magnetic ordering and lattice strain
用电负性小于氧（O）并直接与表面相互作用的原子吸附分子或基团与具有高活性的PtM（M= 3d-过渡金属）催化剂的开发非常相关。本文采用第一性原理密度泛函方法对NH3分子（N的电负性小于O）在PtM（Fe，Co，Ni）合金（111）表面的吸附进行了理论分析.我们发现，虽然NH_3-Pt相互作用强于NH_3与元素M表面的相互作用，但它弱于NH_3与PtM合金表面M位的相互作用。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Application of van der Waals Density Functional to an Extended System: Adsorption of Benzene and Naphthalene on Graphite
它表明，它现在是可能的，包括范德华相互作用，通过非经验的实施密度泛函理论来描述在电子结构计算中的相关能无限系统的没有特定的对称性。vdW-DF泛函[Phys. Rev. Lett. 92，246401（2004）]应用于苯和萘在无限石墨片上的吸附，以及两个石墨片之间的结合。与最近的热脱附数据[Phys.Rev.B69，535406（2004）]的比较显示了vdW-DF方法的巨大前景。
2006-01-09 cond-mat.mtrl-sci
Catalytic activity of Al-Cu-Fe-Ni-Cr high entropy alloy
本文研究机械合金化制备的Al-Cu-Fe-Ni-Cr高熵合金对MgH2储氢的催化作用，显著降低放氢温度、提升吸放氢动力学与循环稳定性，并提出催化机制。
2025-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Alloy surface segregation in reactive environments: A first-principles atomistic thermodynamics study of Ag3Pd(111) in oxygen atmospheres
我们提出了一个第一性原理的原子热力学框架来描述的结构，成分和偏析的合金表面接触（反应）的环境。该方法是说明与应用程序的Ag 3 Pd（111）表面在氧气气氛中，我们分析的偏析，吸附和表面自由能的趋势。我们观察到的各种合金表面配置上的氧吸附能的范围很广，包括结合，是强于Pd（111）表面和弱于Ag（111）表面。这和考虑，即使是少量的非化学计量在有序的大块合金被发现是至关重要的，以准确地模拟Pd的表面偏析发生在越来越多的O-丰富的气相。
2008-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Kinetic Evaluation Favors Compositionally Diverse Multicomponent Alloy Nanoparticles for Hydrogen Evolution
The University of Tokyo（东京大学）；National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（产业技术综合研究所）
本研究通过结合机器学习、蒙特卡洛模拟与动力学评估，发现多组分高熵合金纳米颗粒在析氢反应中优于静态吸附能筛选的富Pt低组分组合，提出动力学筛选可补充传统静态筛选方法。
2026-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Nonequilibrium transport equations and ab initio study of adsorption processes on carbon nanotubes
在碳纳米管（CNT）上气体吸附的理论研究中，原子的电离、极化、表面扩散和解吸的非平衡过程被认为是自洽的。该方法是基于Zubarev的非平衡统计算子方法和反应扩散理论。的一组非线性输运方程得到所选择的参数的描述：吸附的原子，电离和极化的原子在CNT的电磁场的平均数，和从CNT表面解吸的原子的平均数。从头算模拟进行了“气体单壁碳纳米管”系统的气体特别实际的利益：他和NO。所获得的吸附能值揭示了优选的本地化网站的吸收He原子以及它们的依赖关系的吸附距离。一个显着的影响，NO吸附CNT的电子性质的证明。分析了空位的存在对吸附性质的影响。结果表明，在空位形成的影响下，CNT结构进行重建，使NO分子的化学吸附。
2014-12-03 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of Grain Boundary Effects on Fluorine-Induced Initial Corrosion of NiCr Alloys
本研究采用密度泛函理论探究NiCr合金晶界在氟致初始腐蚀中的作用，发现晶界与Cr掺杂显著增强氟吸附，且CrF3形成大幅降低Cr溶解能垒，加速铬耗尽。
2024-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Detection of hydrogen by the extraordinary Hall effect in CoPd alloys
研究了氢吸附对CoPd铁磁薄膜中异常霍尔现象（EHE）的影响。氢的吸附在非常霍尔效应系数中增加了一个正项，并通过磁滞回线的矫顽力和剩磁的相应变化来修改垂直磁各向异性。氢敏组分在Co浓度为20% < x < 50%的范围内响应最强，在EHE极性反转点x_0 ~ 38%附近响应最强。根据薄膜成分和操作领域，CoPd对低浓度氢的EHE响应可以达到数百%，这使得该方法和材料对于氢传感具有吸引力。
2018-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo calculations of H$_2$ dissociation on Si(001)
我们提出了量子Monte Carlo计算的各种反应途径的H $_2$与Si（001），使用大模型集团的表面。我们得到的反应能和能垒明显高于近似的交换相关泛函。在改进了以往的研究，我们的吸附势垒与实验数据非常吻合。对于解吸，计算给出了传统途径的障碍超过目前接受的实验值，并查明覆盖效应和解吸步骤的作用。
2002-05-06 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Beam Study of the CO Adsorption on a Regular Array of PdAu Clusters on Alumina
用脉冲分子束方法（MBRS）研究了CO在含140个$\pm$（12个原子）、Pd原子含量为0%~ 55%的PdAu团簇上的吸附动力学.团簇生长在Ni 3Al（111）上的纳米结构氧化铝纳米晶膜上，起到模板的作用，其给出具有尖锐尺寸分布和均匀组成的纳米晶团簇的六边形阵列。计算的表面浓度，假设金的表面偏析，在0和90%之间的表面上的Au原子的变化。从CO的吸附-脱附动力学出发，测定了不同温度下CO的寿命。在低覆盖度下，将CO的寿命绘制在Arrhenius图中，得到CO的吸附能。当Au的表面浓度增加时，CO在PdAu团簇上的吸附能降低。这种演变的吸附能进行了讨论，从以前的研究中，在配体和合奏效果。我们发现，系综效应起着主导作用，在所观察到的CO的吸附能的下降。
2020-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced H$_2$ storage capacity of the bilayer hexagonal Boron Nitride(h-BN) incorporating Van der Waals interaction under applied external electric field
轻质2D材料由于其大的表面积正在研究其储氢应用。研究了氢在电场诱导h-BN双层膜上的吸附特性。根据我们的理论计算，双层的总存储容量为6.7重量%，Eads为0.308 eV/H $_2$。在没有外加电场的情况下，H-$_2$分子从h-BN双层体系中的脱附温度为243 K。在外加电场作用下，E $_{\rm ads}$在0.311-0.918 eV/H $_2$范围内，脱附温度为245-725 K。电荷转移分析表明，h-BN双层膜与H $_2$分子之间的电荷转移为0.001-0.008 |e|。吸附机理为弱范德华相互作用。我们的研究结果表明，外部电场提高了平均吸附能以及脱附温度，从而使h-BN双层储氢的一个有前途的候选人。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Interface magnetic moments enhancement of FePt-L1$_0$/MgO(001): an ab-initio study
用密度泛函方法研究了FePt-L_1 $_0$与MgO（001）合金的界面。由于面心四元L1 $_0$相的堆叠是由交替的Fe和Pt平面形成的，因此研究了Fe和Pt终止的接触层。此外，由于这两个系统的面内晶格常数之间的大的失配，我们选择了一些共同的$a$值为两种合金，以探索详细的吸附能，电子结构和界面磁性。通过从总能量中减去清洁的FePt和MgO合金的能量来计算吸附能。当Fe/Pt原子位于O物种的$top$上时，其优选的吸附几何位置对于其余位置具有较小的吸附能。我们发现，扩大MgO晶格增强的磁矩的Fe物种，但Pt的时刻几乎保持不变。
2013-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Effect of gallium doping on bubbling and helium retention in aluminum exposed to low-energy helium plasma
本文研究了室温下低能He等离子体辐照纯铝和铝镓（Ga）合金固溶体时的表面鼓泡和氦滞留现象。表面形貌观察表明，辐照后，在Al-1.8at.% Ga合金的尺寸约为1.8 μ m，比纯Al的尺寸小，Ga掺杂显著增加了气泡的面密度。热脱附谱表明，在Al-1.8at.% Ga合金的He解吸峰为1.77E21He/m2，比纯Al高近3个数量级，而Al的He解吸峰为1.8at.% Ga合金的温度为480 K，远低于纯Al的580 K，慢正电子湮没谱（SPAS）结果表明，Ga掺杂导致的晶格畸变是由He等离子体辐照引入的空位型缺陷决定的，Ga掺杂对Al-1.8at.%的表面鼓泡和He保留特性起着重要作用佐治亚州
2019-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption at RuO2(110)
用密度泛函理论研究了氢在RuO2（110）化学计量末端的结构、振动、能量和电子性质.氧化物表面被发现稳定分子和解离H2。在低配位的O^br表面阴离子处以羟基（单氢）形式存在的最稳定构型是在低温下通过在低配位的Ru^cus原子处的分子状态（二氢）和在O^br位点处以水状物质（二氢）形式存在的第二前体获得的。这种复杂的图片的低温分解动力学的H2在RuO2（110）与现有的数据，从高分辨率的能量损失谱和程序升温脱附。氢吸附在O^br位上增加了邻近Ru^cus位的反应活性，Ru ^cus位被认为是催化氧化反应的活性位。
2003-09-30 cond-mat.mtrl-sci
On the adsorption of oxygen to high entropy alloy surfaces up to 2ML coverage using Density Functional Theory and Monte Carlo calculations
本研究结合密度泛函理论、热力学建模与蒙特卡洛方法，揭示Al10Nb15Ta5Ti30Zr40高熵合金表面氧吸附、覆盖及向内扩散机制，为抗高温氧化退化策略提供依据。
2025-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Computational design of novel MAX phase alloys for potential hydrogen storage media combining first principles and cluster expansion methods
寻找一种合适的材料在环境大气条件下储氢是材料科学家和化学家的挑战。采用基于第一性原理的团簇展开方法，研究了Ti 2AC（A = Al，Ti，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Zn）MAX相及其合金的储氢性能。我们发现氢在Ti-A层中是能量稳定的，其中由一个A原子和三个Ti原子组成的四面体位置比Ti-A层中的其他位置更有利于氢的吸附。Ti_2CuC具有最高的氢吸附能。我们发现，83.33%Cu掺杂的Ti 2AlxCu 1-xC合金结构是能量和动力学稳定的，可以存储3.66wt%的氢在环境大气条件下，这是高于Ti 2AlC和Ti 2CuC相。这些发现表明，MAX相的氢容量可以通过掺杂适当的原子种类而显著提高。
2022-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Titanium-decorated carbon nanotubes: a potential high-capacity hydrogen storage medium
我们报告的第一性原理研究，这表明，一个单一的钛原子涂覆在单壁纳米管（SWNT）绑定到四个氢分子。第一个H $_2$吸附是解离的，没有能量障碍，而其他三个吸附是分子的显着延长的H-H键。在高钛覆盖率，我们表明，单壁碳纳米管可以强烈吸附高达8重量%的氢。该系统是相当稳定的，并表现出关联解吸加热时，可逆存储的要求。这些结果推进了我们对氢在纳米结构中解离吸附的基本理解，并提出了更好的存储和催化材料的新途径。
2005-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Methanol adsorption on graphene
从第一性原理密度泛函计算确定了甲醇在石墨烯上的吸附能和取向。我们采用经过良好测试的vdw-DF方法，该方法无缝地包括色散相互作用与所有更近距离的相互作用，这些相互作用导致共价键和氢键等键。在不同覆盖率下，研究了单个甲醇分子和小团簇在石墨烯上的吸附。发现在簇中或在高覆盖率（小于单层）下的吸附是优选的，其中甲醇C-O轴近似平行于石墨烯的平面。与vdW-DF计算的吸附能相比，与以前的DFT-D和MP2为基础的计算单甲醇吸附在薄片的石墨烯（多环芳烃）。对于高覆盖吸附能，我们也发现相当好的协议与以前的解吸测量。
2013-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Selectivity- and Activity-Aware Catalyst Descriptors for CO$_2$ Hydrogenation on Alloy Nanocatalysts using Machine-Learned Force Fields
Technical University of Munich（慕尼黑工业大学）；Aalto University（阿尔托大学）
本文提出一种基于机器学习力场的改进框架，用于预测催化活性并分析选择性，通过分析不同晶面的吸附能分布，识别出高活性和甲醇选择性晶面，为高选择性CO₂氢化提供实验验证。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Pairing Interactions and Gibbs Adsorption at the Liquid Bi-In Surface: A Resonant X-Ray Reflectivity Study
从液体Bi 22 In 78的表面的共振X射线反射率测量发现仅适度的表面Bi增强，在第一原子层中具有35原子% Bi。这与迄今为止研究的所有液体合金中的吉布斯吸附相反，所述吉布斯吸附显示低表面张力组分的完整单层的表面偏析。这表明，在Bi-In的表面吸附占主导地位的吸引力的相互作用，增加在表面的Bi-In邻居的数量。这些是第一次测量，其中共振X射线散射已被用来量化在液态合金表面引起的成分变化。
2004-12-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Competing adsorption of H and CO on Pd-alloy surfaces: Mechanistic insight into the mitigating effect of Cu on CO poisoning
Chalmers University of Technology（查尔姆斯理工大学）
研究揭示了Cu在Pd-Au-Cu合金表面通过抑制CO中毒的机制，表明Cu在CO中毒缓解中起关键作用。
2026-02-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
