Periodic Trends in Adsorption Energies Around Single-Atom Alloy Active Sites
单原子合金（SAA）是一类特殊的合金表面催化剂，在更惰性的金属主体中提供明确的隔离活性位点。掺杂剂位点通常被认为对主体金属的性质具有很小的影响或没有影响，并且化学反应物和产物往返于掺杂剂位点的输送通常被认为是容易的。在这里，通过执行密度泛函理论计算和表面科学实验，我们确定了一个新的物理效应SAA表面上，吸附不稳定的主机网站内的周边的反应性掺杂剂网站高达300毫电子伏。我们确定这种行为的周期性趋势，并证明了一系列的吸附物和主机和掺杂剂金属的组合的反应位点周围的排斥区。实验证实了增加的障碍CO扩散到掺杂剂上的RhCu SAA。这种效应为理解和设计活动场所提供了新的可能性，这些场所周围有可调的能量景观。
2021-10-11 cond-mat.mtrl-sci
Identifying outstanding transition-metal-alloy heterogeneous catalysts for the oxygen reduction and evolution reactions via subgroup discovery
为了估计大量的潜在复杂的多相催化剂的反应性，同时寻找新的和更有效的材料，物理以及数据为中心的模型已经开发了一个更快的评估吸附能相比，第一性原理计算。然而，旨在描述尽可能多的材料的全球模型可能会忽略极少数具有适当吸附特性的化合物，以适合于给定的催化过程。在这里，子群发现（SGD）本地人工智能方法被用来确定关键的描述性参数和约束，其值，所谓的SG规则，特别是描述过渡金属表面具有出色的吸附性能的氧还原和演化反应。我们开始从一个数据集的95个氧吸附能值的密度泛函理论计算的几个monstellar表面与16个原子，体积和表面性质作为候选人的描述性参数进行评估。从该数据集，SGD确定了对描述材料和吸附位点的最相关参数的约束，其（i）导致氧还原反应所需的Sabatier最佳范围内的O吸附能，以及（ii）呈现与O和OH吸附能之间的线性标度关系的最大偏差，这限制了析氧反应中的性能。SG规则不仅反映了导致所需吸附性能的局部潜在物理化学现象，而且还指导了具有挑战性的合金催化剂设计。
2021-06-25 cond-mat.mtrl-sci
First principles and Monte Carlo studies of adsorption and desorption properties from Pd$\rm_{1-x}$Ag$\rm_{x}$ surface alloy
Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$（$\rm{x}=$ 0.25，0.50，0.75）合金的FCC结构被认为是本研究中的燃料电池组件。我们已经研究了它作为燃料电池组件的质量，看看它是否可以作为Pt催化剂的替代品。用密度泛函理论研究了H和CO与表面的相互作用，用动力学Monte Carlo~（KMC）研究了H和CO从表面的脱附。采用GPAW程序，在平面波基组$\&$中，采用PBE交换相关处理，计算了Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$合金的体弹性模量和平衡晶体结构.晶格常数的最佳值的系统得到的总能量计算与晶格细胞体积拟合稳定的jeldom模型。计算了Pd $\rm_{1-x}$ Ag $\rm_{x}$合金的表面能、结合能和结合能，分析了合金结构的稳定性。能带结构计算揭示了这些合金的电子和光学性质。态密度~（DOS）和投影态密度~（PDOS）表明了本征态的有效性。脱附过程中进行了研究，在阿克里纽斯型脱附速率$\&$的温度程序。考虑了吸附分子间的横向相互作用对一级脱附（分子吸附）$\&$二级脱附的影响。用密度泛函理论计算了H和CO在Pd $\rm_3$ Ag~（111）上的吸附能。结果显示与文献的定性一致。
2022-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Water-Induced Bimetallic Alloy Surface Segregation: A First Principle Study
双金属合金在电子、工程、催化等领域有着广泛的应用，在材料科学中引起了广泛的关注。合金的一个非常基本的问题是其表面偏析现象。许多最近的观察表明，反应性气体或支持可能对合金偏析有很大的影响。然而，在水这一最常见的溶剂和环境中的分离尚未得到足够的重视。本文采用密度泛函理论（DFT）计算方法，定量描述了23种过渡金属杂质在水吸附条件下在Cu基质中的表面分凝能。建立了由水吸附引起的分凝能变化的一般趋势。研究结果表明，水的吸附会导致Cu合金中前、中过渡金属元素强烈的表面偏聚倾向。这一发现不仅促使我们重新审视水对铝合金表面的潜在影响，而且也将非常有助于指导该领域的进一步理论和实验研究。
2016-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Tuning the properties of metal surfaces by alloying: a DFT study of H2, O2, and H2O adsorption on Ni-Fe surfaces
该研究利用DFT计算揭示Fe:Ni比例如何调控Ni-Fe合金表面对H₂、O₂和H₂O的吸附及解离热力学，为催化与电催化表面设计提供依据。
2024-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Work Function and High-Coverage Adsorption Energy as Hydrogen-Evolution Descriptors on Ag-Au-Pd-Pt Alloys
University of Copenhagen（哥本哈根大学）；Ruhr University Bochum（波鸿鲁尔大学）
本研究以Ag-Au-Pd-Pt合金为对象，探究功函数与高覆盖率吸附能作为析氢反应描述符的有效性，发现二者结合可提升活性预测拟合质量，且均为强预测因子。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci
NH3 adsorption on PtM (Fe, Co, Ni) surfaces: cooperating effects of charge transfer, magnetic ordering and lattice strain
用电负性小于氧（O）并直接与表面相互作用的原子吸附分子或基团与具有高活性的PtM（M= 3d-过渡金属）催化剂的开发非常相关。本文采用第一性原理密度泛函方法对NH3分子（N的电负性小于O）在PtM（Fe，Co，Ni）合金（111）表面的吸附进行了理论分析.我们发现，虽然NH_3-Pt相互作用强于NH_3与元素M表面的相互作用，但它弱于NH_3与PtM合金表面M位的相互作用。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci
Alloy surface segregation in reactive environments: A first-principles atomistic thermodynamics study of Ag3Pd(111) in oxygen atmospheres
我们提出了一个第一性原理的原子热力学框架来描述的结构，成分和偏析的合金表面接触（反应）的环境。该方法是说明与应用程序的Ag 3 Pd（111）表面在氧气气氛中，我们分析的偏析，吸附和表面自由能的趋势。我们观察到的各种合金表面配置上的氧吸附能的范围很广，包括结合，是强于Pd（111）表面和弱于Ag（111）表面。这和考虑，即使是少量的非化学计量在有序的大块合金被发现是至关重要的，以准确地模拟Pd的表面偏析发生在越来越多的O-丰富的气相。
2008-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Epitaxial Growth of a Full-Heusler Alloy Co$_{2}$FeSi on Silicon by Low-Temperature Molecular Beam Epitaxy
为了实现硅中自旋极化电子的电注入和探测，我们采用低温分子束外延（LTMBE）技术在硅衬底上高度外延生长了铁磁全Heusler合金Co2FeSi薄膜。虽然原位反射高能电子衍射图像清楚地显示了生长温度为60、130和200 ℃时的二维外延生长，但横截面透射电子显微镜实验表明，在生长温度为130和200 ℃时，在Co_2FeSi与Si的界面附近存在Heusler合金以外的单晶相。另一方面，当T_G = 60 C时，获得了几乎完美的异质界面.这些结果和磁性测量表明，只有在T_G = 60 C时，才能在Si上高度外延生长Co_2FeSi薄膜。
2009-06-16 cond-mat.mtrl-sci
From pseudo-direct hexagonal germanium to direct silicon-germanium alloys
我们提出的电子和光学性质的六角SiGe合金的朗斯代尔石结构的从头计算。用密度泛函理论计算了晶格常数和电子能带结构，结果与实验符合得很好。六方晶Si具有间接带隙，而六方晶Ge具有伪直接带隙，即在最小直接带隙处的光学跃迁非常弱。纯六方Ge的赝直接特性通过合金化有效地提升。对于Si的少量混合物，对称性降低增强了最低直接光学跃迁的振子强度。对于Si含量低于45%，带隙是直接的。我们验证了朗斯代尔族IV合金是有效的光发射器，适合于集成光电应用。
2021-05-05 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic Kinetic Evaluation Favors Compositionally Diverse Multicomponent Alloy Nanoparticles for Hydrogen Evolution
The University of Tokyo（东京大学）；National Institute for Materials Science（物质材料研究机构）；National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（产业技术综合研究所）
本研究通过结合机器学习、蒙特卡洛模拟与动力学评估，发现多组分高熵合金纳米颗粒在析氢反应中优于静态吸附能筛选的富Pt低组分组合，提出动力学筛选可补充传统静态筛选方法。
2026-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Combinatorial Development of Amorphous/nanocrystalline Biphase Soft Magnetic Alloys with Silicon-steel like Saturated Magnetic Induction
针对高Bs软磁合金筛选依赖高实验强度熔铸法、磁性能高通量表征难的问题，开发基于高通量MOKE的组合筛选法，发现高Bs低Hc合金多为非晶-纳米晶双相结构，还得到Bs达2.02T、电阻率为硅钢17倍的Fe基合金薄膜，为软磁材料研发提供新范式。
2025-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Low thermal conductivity of iron-silicon alloys at Earth core conditions with implications for the geodynamo
地核由铁（Fe）与轻元素合金组成，例如，硅（Si）。它的导热性对地球的热结构、演化和动力学有着至关重要的影响，因为它控制着维持地球历史上地球发电机所需的热量和成分来源的大小。在这里，我们直接测量固体Fe和Fe-Si合金的热导率高达144 GPa和3300 K。在132 GPa和3000 K下，15at%的Si合金化在Fe中显著地降低了其电导率约2倍。含有15at% Si的外芯的电导率约为20 W m-1 K-1，在类似的压力-温度条件下低于纯Fe。这表明，一个较低的最小热流，约3太瓦，通过核幔边界比以前预期的，因此更少的热能需要操作的地球发电机。我们的研究结果提供了内核年龄可能超过20亿年的关键限制。
2020-06-12 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of Grain Boundary Effects on Fluorine-Induced Initial Corrosion of NiCr Alloys
本研究采用密度泛函理论探究NiCr合金晶界在氟致初始腐蚀中的作用，发现晶界与Cr掺杂显著增强氟吸附，且CrF3形成大幅降低Cr溶解能垒，加速铬耗尽。
2024-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Detection of hydrogen by the extraordinary Hall effect in CoPd alloys
研究了氢吸附对CoPd铁磁薄膜中异常霍尔现象（EHE）的影响。氢的吸附在非常霍尔效应系数中增加了一个正项，并通过磁滞回线的矫顽力和剩磁的相应变化来修改垂直磁各向异性。氢敏组分在Co浓度为20% < x < 50%的范围内响应最强，在EHE极性反转点x_0 ~ 38%附近响应最强。根据薄膜成分和操作领域，CoPd对低浓度氢的EHE响应可以达到数百%，这使得该方法和材料对于氢传感具有吸引力。
2018-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Interface magnetic moments enhancement of FePt-L1$_0$/MgO(001): an ab-initio study
用密度泛函方法研究了FePt-L_1 $_0$与MgO（001）合金的界面。由于面心四元L1 $_0$相的堆叠是由交替的Fe和Pt平面形成的，因此研究了Fe和Pt终止的接触层。此外，由于这两个系统的面内晶格常数之间的大的失配，我们选择了一些共同的$a$值为两种合金，以探索详细的吸附能，电子结构和界面磁性。通过从总能量中减去清洁的FePt和MgO合金的能量来计算吸附能。当Fe/Pt原子位于O物种的$top$上时，其优选的吸附几何位置对于其余位置具有较小的吸附能。我们发现，扩大MgO晶格增强的磁矩的Fe物种，但Pt的时刻几乎保持不变。
2013-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Model for the on-site matrix elements of the tight-binding hamiltonian of a strained crystal: Application to silicon, germanium and their alloys
我们讨论了应变金刚石或锌-金刚石晶体或纳米结构的sp 3d 5s * 紧束缚哈密顿量的现场矩阵元的模型。该模型具有现场，非对角耦合之间的s，p和d轨道，并能够再现任意应变的带能量和有效质量在整个布里渊区的影响。它只引入了几个额外的参数，并且没有任何含糊之处，这些含糊之处可能来自于将宏观应变定义为原子位置的函数。以硅、锗及其合金为例，说明了该模型的应用。特别是，我们做了一个详细的比较紧束缚和从头计算的数据应变硅，锗和SiGe。
2009-02-03 cond-mat.mtrl-sci
On the adsorption of oxygen to high entropy alloy surfaces up to 2ML coverage using Density Functional Theory and Monte Carlo calculations
本研究结合密度泛函理论、热力学建模与蒙特卡洛方法，揭示Al10Nb15Ta5Ti30Zr40高熵合金表面氧吸附、覆盖及向内扩散机制，为抗高温氧化退化策略提供依据。
2025-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Native surface oxide turns alloyed silicon membranes into nanophononic metamaterials with ultra-low thermal conductivity
在纳米尺度上详细了解微观结构和声子传播之间的关系对于设计具有所需声子和热性能的材料是必不可少的。在这里，我们揭示了表面氧化膜中声子相互作用的新机制，即，天然氧化物层通过局部共振与超薄硅膜中的声子相互作用。局域共振降低了低频声子群速度，缩短了它们的平均自由程，这一效应为超低热导率设计开辟了一条新的途径，因为它补充了散射机制，有效地散射了高频模式。天然氧化层和与浓度低至5%的锗合金化的组合将硅膜的热导率降低至比本体低100倍。此外，由原生氧化物表面层产生的共振机制对于热介电性降低特别有效，即使在非常低的温度下也是如此，在该温度下仅填充低频模式。
2017-05-09 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio approach to anisotropic alloying into the Si(001) surface
采用密度泛函理论计算，我们探讨了银和铟原子共沉积到硅表面的竞争合金化的初始阶段。特别是，我们确定各自的吸附位置和激活障碍，其扩散上的二聚体重建的硅表面。此外，我们开发了一个生长模型，适当地描述了扩散机制和硅的形态与帐户的硅二聚化和C型缺陷的存在。基于表面动力学蒙特卡罗模拟，我们研究了Ag-In合金的吸附动力学，并详细阐述了温度对亚单层生长的影响。吸附原子迁移的仔细检查清楚地表明有效的成核的Ag和In原子，然后由正交原子链的形成。我们表明，外延生长可能会导致外来的有序吸附原子的形式，各向异性的二维晶格通过正交取向的单金属行。我们认为，这种情况下变得有利提供高于室温，而我们的数值计算结果与实验结果一致。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
PBr3 Adsorption and Dissociation on the Si(100) Surface
本研究通过STM和DFT发现PBr3在Si(100)表面室温下完全解离为P和Br原子，退火后磷掺入硅中，为通过卤素掩模实现单个磷原子插入硅提供了依据。
2025-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Theory of Adsorption on Metal Substrates
内容包括：5.1引言5.2概念和定义5.3成键的紧束缚图5.4孤立吸附原子的吸附5.5碱金属吸附：传统的表面吸附图5.6置换吸附和表面合金的形成5.7 CO在过渡金属表面的吸附-简单分子吸附质的模型系统5.8共吸附[Ru（0001）上的CO加O的例子] 5.9金属表面的化学反应5.10 CO的催化氧化5.11要点概要
2000-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Selectivity- and Activity-Aware Catalyst Descriptors for CO$_2$ Hydrogenation on Alloy Nanocatalysts using Machine-Learned Force Fields
Technical University of Munich（慕尼黑工业大学）；Aalto University（阿尔托大学）
本文提出一种基于机器学习力场的改进框架，用于预测催化活性并分析选择性，通过分析不同晶面的吸附能分布，识别出高活性和甲醇选择性晶面，为高选择性CO₂氢化提供实验验证。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Hydrogen adsorption and diffusion around Si(001)/Si(110) corners in nanostructures
虽然氢在硅表面上的扩散已经在实验和理论上得到了比较好的表征，但是在纳米线和纳米结构上发现的表面之间的拐角周围的扩散还没有被研究。受图形化原子层外延（PALE）纳米结构制造的启发，我们采用密度泛函理论（DFT）研究了氢在硅中正交（001）和（110）面形成的边缘附近的扩散.我们发现从（001）到（110）的势垒比从（110）到（001）的势垒低约0.3 eV，并且它与清洁表面上的行之间的扩散相当，在所使用的生长温度下对氢图案没有显著影响。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Enhancement of the electronic thermoelectric properties of bulk strained silicon-germanium alloys using the scattering relaxation times from first principles
本研究利用第一性原理方法计算单晶n型硅锗合金的电子热电性能，发现3%拉伸静水压应变在高温高掺杂下可使ZT提高50%，其增强机制在不同Ge组分下分别源于Lorenz数降低和Γ导带谷电子占据导致的电导率增加。
2019-11-27 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput computational characterization of two-dimensional compositionally complex transition-metal chalcogenide alloys
二维（2D）二元过渡金属硫属化物（TMCs）如二硫化钼表现出优良的性能，作为光吸收器件的材料。合金化的二元TMC可以形成二维组成复杂的TMC合金（CCTMCA），具有显着的性能，从组成的TMC。我们采用高通量工作流程，基于虚晶近似（VCA）模型（VCA-DFT）执行密度泛函理论（DFT）计算。我们通过预测包括Mo-W-S-Se、Mo-W-S-Te和Mo-W-Se-Te 2D CCTMCA的面内晶格常数、带隙、有效质量、自旋轨道耦合（SOC）和能带对准的性质来测试工作流程。我们验证VCA-DFT的结果，通过计算相同的属性，使用选定的组合物的单胞和超胞。上述五个性质的VCA-DFT结果与DFT计算结果相当，但MoSTe和WSTe的一些性质存在一些不准确之处。此外，2D CCTMCA可以形成如在光致发光中使用的II型异质结构。最后，我们使用Mo0.5W0.5SSe，Mo0.5W0.5STe，和Mo0.5W0.5SeTe二维CCTMCA来演示室温熵稳定合金。它们在300 K下也表现出高的电导率，有望用于光吸收器件。我们的工作表明，使用VCA-DFT计算的高通量工作流程提供了效率和准确性之间的权衡，为各种应用的其他2D CCTMCA的计算设计提供了机会。
2020-08-16 cond-mat.mtrl-sci
Pairing Interactions and Gibbs Adsorption at the Liquid Bi-In Surface: A Resonant X-Ray Reflectivity Study
从液体Bi 22 In 78的表面的共振X射线反射率测量发现仅适度的表面Bi增强，在第一原子层中具有35原子% Bi。这与迄今为止研究的所有液体合金中的吉布斯吸附相反，所述吉布斯吸附显示低表面张力组分的完整单层的表面偏析。这表明，在Bi-In的表面吸附占主导地位的吸引力的相互作用，增加在表面的Bi-In邻居的数量。这些是第一次测量，其中共振X射线散射已被用来量化在液态合金表面引起的成分变化。
2004-12-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Effect of surface hydrogen on the anomalous surface segregation behavior of Cr in Fe-rich Fe-Cr alloys
已知Cr在稀Fe-Cr合金中的偏析行为是异常的，因为这些合金中Cr的表面偏析的主要障碍不是来自最顶部的表面层，而是来自次表面层，其中Cr的溶解能与最顶部的表面层相比吸热得多。铁铬合金是新一代核反应堆的候选结构材料。这些合金的表面将在这些反应器中暴露于氢或其同位素，尽管氢既不溶于Fe也不溶于Fe-Cr合金，但已知氢在铁表面上的吸附能不仅是放热的，而且相对较大。这清楚地提出了吸附在铁表面上的氢对铬向铁表面的偏析行为的影响的问题。在本文中，我们表明，我们的从头计算密度泛函理论计算的基础上，铁表面上的氢的存在下，导致一个大大减少的障碍铬偏析的最高表面层和次表层，但次表层仍然控制的障碍表面偏析。表面偏析屏障的这种降低是由于以复杂和协同方式起作用的Cr-H对的性质。Cr的存在增强了氢吸附的放热性质，这又导致表面偏析的屏障降低。这些结果应包括在铁铬合金的多尺度模拟。
2013-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Competing adsorption of H and CO on Pd-alloy surfaces: Mechanistic insight into the mitigating effect of Cu on CO poisoning
Chalmers University of Technology（查尔姆斯理工大学）
研究揭示了Cu在Pd-Au-Cu合金表面通过抑制CO中毒的机制，表明Cu在CO中毒缓解中起关键作用。
2026-02-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
PBr3 adsorption on a chlorinated Si(100) surface with mono- and bivacancies
本文利用STM和DFT研究了PBr3在含单空位和双空位的氯化Si(100)表面上的吸附与解离行为，揭示了磷原子占据桥位并优先与Cl双空位中的硅成键，为改进硅中单杂质掺入工艺提供了依据。
2023-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Manipulating the orientation of an organic adsorbate on silicon: a NEXAFS study of acetophenone on Si(001)
我们利用同步辐射芯能级光谱技术和密度泛函理论计算研究了苯乙酮在Si（001）表面的化学和结构构型。样品是在高真空下用苯乙酮气相注入清洁的Si（001）表面制备的。近边X射线吸收精细结构谱和光电子能谱学测量在室温下作为覆盖密度和沉积后退火温度的函数。我们发现，占主导地位的室温吸附结构位于平坦的衬底上，而适度的热退火诱导苯环和表面之间的Si-C键的断裂，导致吸附物的重新取向成直立配置。
2014-07-03 cond-mat.mtrl-sci
First-Principle Study of Phosphine Adsorption on Si(001)-2$\times$1-Cl
本文采用密度泛函理论（DFT）研究了磷化氢在Si（001）-2 $\times$ 1表面上的吸附，包括对吸附层中的单空位和双空位（Cl，Cl $_2$）以及去除硅原子后的复合空位（SiCl，SiCl $_2$）的吸附.活化势垒被发现为吸附PH $_3$解离成PH $_2$ +H和PH+H $_2$片段，它也被确定，在室温下，结合空位上的磷化氢解离是可能的。如果在表面上存在硅空位，则磷作为PH（如果空位是SiCl）或作为PH $_2$（如果空位是SiCl $_2$）沉淀在Si（001）晶格中。本文提出了一种利用STM针尖在Si（001）-2 $\times$ 1-Cl表面产生的缺陷上吸附磷化氢，以原子级精度将磷原子植入硅表面层的方法。
2019-01-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Solute diffusion calculation in Fe-Si and Fe-Cr-Si multicomponent alloys
本研究针对多组元合金溶质扩散计算效率问题，提出用键势替代机器学习势、结合热力学模拟与解析九频率模型估算硅的跳跃频率与相关因子，为Fe-Si及Fe-Cr-Si合金的溶质扩散系数计算提供了高效方法。
2024-11-04 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomic-scale surface demixing in a eutectic liquid BiSn alloy
Bi $_{43}$ Sn $_{57}$共晶合金的液相的表面的共振X射线反射率揭示了在三个近表面原子层上延伸的原子尺度的分层。由于缺乏基本的原子晶格，通常定义在晶体合金中的吸附，在液态合金中的吸附研究提供了独特的见解在表面原子间的相互作用。所观察到的成分调制可以占定量的Defay-Prigogine和Strohl-King多层扩展的单层吉布斯模型，揭示了近表面的主导地位的吸引力的Bi-Sn相互作用的熵。
2005-08-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Beyond scaling relations for the description of catalytic materials
计算筛选新的和改进的催化剂材料依赖于准确和低成本的关键参数，如吸附能的预测。在这里，我们使用最近开发的压缩传感方法来识别其预测能力扩展到广泛的吸附物，多金属过渡金属表面和小平面的描述符。描述符被表示为清洁催化剂表面的固有性质的非线性函数，例如，配位数，d带矩和费米能级的态密度。从一个单一的密度泛函理论计算这些属性，我们预测吸附能在所有潜在的表面网站，从而也是最稳定的几何形状。与以前的方法（如标度关系）相比，我们发现我们的方法对于预测具有混合金属表面的合金上的吸附能更一般，更准确，当基于仅包括纯金属的训练数据时。这种准确性可以通过将合金吸附能添加到训练数据中来系统地提高。
2019-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Correlating surface energy with adsorption energy by means of intrinsic characteristics of substrates
表面能是控制表面性质和表面驱动过程（如多相催化）的基础，吸附能也是如此。因此，建立一个有效的方案来确定表面能及其与吸附能的关系是至关重要的。在此，我们提出了一个基于体原子的周期数和基团数以及表面原子的价电子数、电负性和配位的模型来量化材料本征特征对材料相关性质和表面能各向异性的影响。我们的方案适用于固相和液相中的元素晶体、体心四面体金属间化合物、萤石结构金属间化合物、面心立方金属间化合物、Mg基表面合金和半导体化合物，这进一步确定了表面能和吸附能之间的定量关系，并合理化了第一原理方法在计算这两个量时的材料相关误差。该模型具有预测性，参数易于获取，因此可以快速筛选材料的目标属性。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Understanding Mechanical Properties and Failure Mechanism of Germanium-Silicon Alloy at Nanoscale
采用分子动力学（MD）模拟方法研究了立方锌锗（ZB）Si 0. 5 Ge 0. 5合金纳米线（NW）的力学性能。采用Tersoff势来阐明纳米线尺寸、晶体取向和温度对材料性质的影响。我们发现，在横截面积的减少导致在较低的极限拉伸强度和杨氏模量的这种合金，这可以归因于增加的表面积与体积比。[111]取向的Si 0.5Ge 0.5 NW具有最高的断裂强度，但[110]取向具有最高的断裂韧性。温度的影响与极限拉伸强度和杨氏模量成反比关系。温度的升高促进了材料的失效，从而降低了材料的强度。研究表明，通过去除Si或Ge原子引入的空位缺陷表现出相似的行为，并且随着空位浓度的增加，拉伸强度和杨氏模量均呈线性下降。我们进一步说明了在两个极低和极高的温度下的Si 0.5Ge 0.5 NW的故障特性。发现Si_（0.5）Ge_（0.5）合金的本征失效特征对温度不敏感。有趣的是，在这两种温度下，随着应变的增加，Si0.5Ge0.5的横截面最终类似于在韧性材料中通常观察到的颈部，尽管NW失效本质上是脆性的。总体而言，这项工作为了解ZB Si0.5Ge0.5 NW的材料性能和失效特征提供了新的视角，这将成为设计硅锗基纳米器件的指南。
2020-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Alloy Engineering of Polar (Si,Ge)2N2O System for Controllable Second Harmonic Performance
虽然氮氧化硅是许多实际应用的重要半导体，但其潜在的二阶非线性光学（NLO）应用，无论是平衡的还是可控的性能，从未被系统地探索过。利用第一性原理计算，在本文中，我们发现sinoite（即，典型的氮氧化硅（Si_2N_2O）可以同时表现出宽的光学带隙、强的二次谐波产生（SHG）效应和大的双折射，这些都被我们的初步实验数据进一步证实。重要的是，我们建议，合金化工程可以进一步应用于控制平衡的非线性光学性能的Si 2N 2 O系统。结合第一性原理计算和团簇膨胀理论，我们证明了Ge与Si_2N_2 O的合金化可以很容易地形成低形成能的Si_2（1-x）Ge_2x_2 O合金，从而在不同的能量范围内实现可控的相位匹配谐波输出和高的倍频效率。因此，合金工程可以提供一种独特的方法来有效地控制Si 2（1-x）Ge 2xN 2 O的平衡非线性光学性能，使这种极性合金系统在可调谐激光频率转换和可控全光器件中具有潜在的应用。
2021-02-14 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism of formation of a 2D binary alloy
扫描隧道显微镜和高分辨率芯级光电发射实验的直接比较为二维（2D）二元合金（1/3单层（ML）Sn（1- x）Six/Si（111）- \sqrt 3 X \sqrt 3R 30）的形成机制提供了基本原理。与最近的理论预测相比，纯金属表面（x=0）的结果分为两类（2/9 ML和1/9 ML）的广告原子占据非等效的T4网站。在合金的形成过程中，Si原子优选占据大多数类型的吸附位点。这种特殊的替代机制导致了ad原子的相互排列，这种排列即使在室温下也不是随机的，而是在二维和准二维二元合金中普遍观察到的典型的短程有序
2001-03-27 cond-mat.mtrl-sci
Multi-Task Mixture Density Graph Neural Networks for Predicting Cu-based Single-Atom Alloy Catalysts for CO2 Reduction Reaction
Tsinghua University（清华大学）；Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute（清华-伯克利深圳学院）；Tsinghua Shenzhen International Graduate School（清华大学深圳国际研究生院）；Shenzhen Geim Graphene Center（深圳盖姆石墨烯中心）；The Chinese University of Hong Kong（香港中文大学）；Tencent（腾讯）；Zhejiang University（浙江大学）；Zhejiang Lab（之江实验室）
图神经网络（GNNs）已经引起了越来越多的材料科学家的关注，并表现出很高的能力，建立结构和性能之间的联系。然而，仅提供非松弛结构作为输入，很少GNN模型可以预测松弛构型的热力学性质，具有可接受的误差水平。在这项工作中，我们开发了一个基于DimeNet++和混合密度网络的多任务（MT）架构，以提高此类任务的性能。以CO在Cu基单原子合金催化剂上的吸附为例，我们表明，我们的方法可以可靠地估计CO的吸附能与初始CO吸附结构的平均绝对误差为0.087 eV，而无需昂贵的第一性原理计算。此外，与其他最先进的GNN方法相比，我们的模型在预测用看不见的衬底表面或掺杂物质构建的域外配置的催化性能时表现出改进的泛化能力。我们表明，建议的MT GNN策略可以促进催化剂的发现。
2022-09-15 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Chemical Ordering and Crystal Nucleation at the Liquid Surface: A Comparison of $\rm{Cu}_{50}\rm{Zr}_{50}$ and $\rm{Ni}_{50}\rm{Al}_{50}$ Alloys
研究了汽液界面对过冷金属合金晶化动力学的影响。虽然良好的玻璃形成剂$\rm{Cu}_{50}\rm{Zr}_{50}$没有显示出结晶的表面增强的证据，但由于在自由液体表面处的非均质成核，$\rm{Ni}_{50}\rm{Al}_{50}$显示出增加的结晶速率。在界面处的组成波动的差异提出了两种合金之间的区别的解释。具体而言，我们观察到的$\rm{Ni}_{50}\rm{Al}_{50}$的表面的组成顺序，而$\rm{Cu}_{50}\rm{Zr}_{50}$合金只表现出扩散吸附的Cu在界面处。我们认为，在平面表面的组合物结晶性的一般差异是一个重要的因素，在理解这两种合金的玻璃形成能力的差异。
2019-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Lowering the Exponential Wall: Accelerating High-Entropy Alloy Catalysts Screening using Local Surface Energy Descriptors from Neural Network Potentials
针对高熵合金催化筛选的指数级计算瓶颈，提出基于局域表面能描述符的线性回归与机器学习方法，实现快速高精度预测，大幅加速催化剂设计。
2025-01-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Fermi level influence on the adsorption at semiconductor surfaces - ab initio simulations
在半导体表面的物种的化学吸附进行了分析，显示存在两个贡献的吸附能：键的创建和电荷转移。结果表明，量子表面态的能量受表面电场的影响，但电子和原子核的势能贡献相互抵消。钉扎表面的电荷转移贡献与费米能级无关。因此，对于钉扎在表面的费米能级，吸附能与费米能无关，即与体中的掺杂无关。氢在清洁GAN（0001）和硅在SiC（0001）表面的吸附的DFT模拟证实了吸附能对体中掺杂的独立性。对于费米能级非钉扎表面，电荷贡献取决于费米能级在体中的位置。因此，吸附能对本体中的费米能的变化敏感，即掺杂。对氢原子在覆盖0.75 ML氢的GAN（0001）表面上吸附的DFT模拟证实，通过掺杂从n型到p型的改变，吸附能可以改变约2 eV。
2013-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogenated graphene on the silicon dioxide surface
研究了石墨烯在α-石英（0001）SiO_2衬底上的氢化反应，考虑到材料的非晶性质，考虑了不同的表面终端。我们的从头计算表明，氢吸附在石墨烯上形成的石墨烯是积极的羟基和氧终止表面上的青睐，而硅终止和重建的氧终止阻碍吸附。研究结果表明，在SiO_2表面制备石墨烷，表面氧化和氢饱和是有利的。对于衬底上的原始石墨烯，我们发现所有表面终端的低能能带结构仅发生微小变化。
2011-08-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Preserving the 7x7 surface reconstruction of clean Si(111) by graphene adsorption
我们采用室温超高真空扫描隧道显微镜（UHV STM）和{ \em ab-initio}计算来研究吸附在Si（111）$-$ 7 $\times$ 7表面上的石墨烯薄片。该半导体衬底的特征7 $\times$ 7重构可以在所有扫描偏压下通过石墨烯解析，因此表明半导体衬底的原子构型在石墨烯吸附时不改变。大规模的{ \em ab-initio}计算证实了这些实验观察结果，并指出界面石墨烯和硅原子之间缺乏化学键合。我们的工作为石墨烯和高活性表面之间的原子级化学提供了深入了解，指导了石墨烯基异质结构中未来的钝化和化学相互作用工作。
2015-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Alane adsorption and dissociation on the Si(001) surface
我们用密度泛函理论研究了铝烷AlH_3在Si（001）表面分解的能量学。铝烷通过硅原子孤对电子与硅表面二聚体的凸起原子形成配价键。我们计算了吸附后连续脱氢事件的路径上的各种结构的能量：AlH2，AlH和Al，发现能量逐渐显着降低。对于每个阶段，我们分析的结构和键合，并提出模拟STM图像的最低能量结构。最后，我们发现，铝原子的能量纳入表面，弹出一个硅原子，是可比的Al adatoms。这些研究结果表明，铝掺入可能是精确控制的P掺入，如果稍微不容易实现。
2017-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Stress-driven oxidation chemistry of wet silicon surfaces
利用第一性原理分子动力学模拟研究了湿态条件下Si（001）表面羟基化自然氧化层的形成。发现水分子在氧化表面上吸附和解离，导致Si-O键断裂，并产生用于被溶解的分子氧或过氧化氢分子攻击的反应位点。拉伸应变被发现，以提高解离吸附水的驱动力，这表明类似的反应可能是负责环境驱动的亚临界裂纹在硅中的扩展。
2009-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption-Controlled Epitaxy and Twin Control of $γ$-GaSe on GaAs (111)B
University of Wisconsin–Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）；U.S. Army DEVCOM Army Research Laboratory（美国陆军DEVCOM陆军研究实验室）
本研究通过分子束外延技术，揭示了GaSe在GaAs(111)B基底上的吸附控制生长窗口，并发现生长温度影响晶体织构和孪生结构形成。
2026-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Remarkably enhanced Curie temperature in monolayer CrI3 by hydrogen and oxygen adsorption: A first-principles calculations
二维（2D）材料的独特性质及其在后硅微电子学中的应用前景在过去十年中引起了人们的极大关注。最近，在单层CrI3中观察到了具有面外易磁化轴的铁磁有序结构，居里温度为45 K。在这里，我们研究，使用密度泛函理论（DFT）计算，氢和氧的吸附如何影响的CrI3单层的结构，电子和磁性。我们的研究结果表明，虽然氢的吸附几乎保持不变的结构，氧的吸附完全扭曲它。我们还发现，氢和氧原子的吸附显着影响的电子和磁性的单分子膜。当氢淬灭Cr原子的磁矩时，氧在带隙中引入杂质带。有趣的是，我们发现完全加氢可以大大提高居里温度，而O的结果却没有定论。这一结果表明，一个简单而有效的方法来操纵自旋电子学应用的二维磁体的电子和磁性。
2020-07-24 cond-mat.mtrl-sci
Long-Term Aging Study of a Silicon Nitride Nanomechanical Resonator
本研究对刚制备的氮化硅纳米机械谐振器开展135天长期老化追踪，发现其老化趋势与石英振荡器一致，幅度经归一化后与TCXO相当，还揭示了表面吸附物质对老化的影响，为传感器长期稳定性研究提供依据。
2024-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Factors controlling the energetics of the oxygen reduction reaction on the Pd-Co electro-catalysts: Insight from first principles
我们在这里报告的结果，我们的密度泛函理论为基础的计算研究的电子结构的Pd-Co合金电催化剂和能量的氧还原反应（ORR）在其表面上。计算了纯Pd、Pd_（0.75）Co_（0.25）和Pd_（0.5）Co_（0.5）合金的（111）面以及表面偏析的Pd/Pd_（0.75）Co_（0.25）合金的（111）面。我们发现dPd和dCo电子态的杂化是控制Pd/Pd0.75Co0.25电催化性能的主要因素。即dPd-dCo杂交导致表面Pd d带相对于Pd（111）d带的低能位移。这种移动削弱了ORR中间体与Pd/Pd0.75Co0.25表面之间的化学键，这有利于反应。非偏析Pd0.75Co0.25和Pd0.5Co0.5表面被发现是太活泼的ORR由于键合的中间体的表面钴原子。分析的ORR自由能图，建立了Pd和Pd/Pd 0.75Co 0.25，表明共吸附的ORR中间体和水的ORR能量显着改变，使ORR更有利。我们发现O-OH和OH-OH共吸附的构型的起始ORR势估计与实验非常吻合。这一发现的真实反应环境的相关性进行了讨论。
2011-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Identifying the critical surface descriptors responsible for the appearance of negative slopes in the adsorption energy scaling relationships
吸附能标度关系现在已经发展超出了原来的形式，这是更有针对性的催化位点的优化和减少计算成本的模拟。近年来，人们对吸附能标度关系的研究主要集中在过渡金属表面以及复杂分子的反应。这种比例关系的分解导致激励发现具有增强能力的新型催化剂。在这项工作中，我们报告了我们广泛的研究之间的线性标度关系（LSR）的氧（O），一个VIA族元素与相邻的元素，如：IIIA族（硼（B），铝（Al）），IVA（碳（C），硅（Si）），VA（氮（N），磷（P））和VIIA（氟（F））的磁性表面。我们发现，只有O对N和F的斜率是正的，其余的斜率是负的。本模型基于多个表面描述符，特别是自旋平均d带中心和表面的磁矩，而原始标度理论（Phys.Rev.Lett. 99，016105（2007））基于单个吸附物描述符：吸附物价。
2021-07-26 cond-mat.mtrl-sci
Phase transformation-induced superconducting aluminium-silicon alloy rings
本研究开发了SOI平台上的铝硅合金超导材料，通过铝硅互扩散形成层状纳米线结构，其介观环展现出磁通量子化的低温磁电阻振荡，为量子技术提供了兼具超导与半导体特性的材料平台。
2022-07-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
First-Principles Investigation of Multimodal Toxic Gas Sensing in Carbon-Tuned hBN-Graphene Alloys: Chemiresistive, Work-Function, and Optical Responses
本研究通过第一性原理计算，发现碳调控的hBN-石墨烯合金（BNGr-2和BNGr-3）对多种有毒气体具有化学电阻、功函数和光学多模式传感能力，其中BNGr-2对Cl2、CO、CO2、HCN传感性能最佳，且气体在425 K下可完全脱附。
2026-10-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
