Vibrational stability of graphene under combined shear and axial strains
利用密度泛函微扰理论研究了石墨烯在剪切应变和单轴拉伸应变联合作用下的振动特性。剪切应变总是导致具有应变依赖方向和波长的波纹不稳定性;扶手椅应变与这种不稳定性形成对比，使石墨烯在大范围的组合应变中保持稳定。基于膜弹性理论的补充描述很好地阐明了剪切引起的不稳定性和单轴拉伸的竞争。我们还报道了大的应变引起的G光学声子线分裂分量的位移，这可能是一个剪切诊断。至于电子特性，我们发现，圆锥形的交叉点移动远离布里渊区边界下的应变，他们往往合并在大应变，使开放的差距难以评估。通过详细的搜索，我们发现，即使在大应变，只有小的差距在几十个meV范围内开放的前狄拉克点。
2015-07-10 cond-mat.mtrl-sci
ab inito local vibrational modes of light impurities in silicon
我们已经开发了一个公式的密度泛函微扰理论的计算振动频率的分子和固体，它使用数值原子轨道作为基础设置的电子状态。从密度矩阵的一阶变化直接提取（谐波）动力学矩阵，相对于从平衡位形的无穷小原子位移。我们用这种方法研究了硅中一些与氢有关的络合物和轻杂质的振动性质。动力学矩阵的对角化提供了振动模式和频率，包括与缺陷相关的局部振动模式（LVMs）。除了测试简单的分子，结果间隙氢，氢二聚体，空位氢和自我间隙氢复合物，硼氢对，取代C，和几个O-相关的缺陷在C-Si。相对于实验的平均误差为0.60预测的LVMs是约2%，最高谐波模式非常接近，更多的非谐波模式在测量值的5-6%内。
2001-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Optical conductivity of hydrogenated graphene from first principles
通过第一性原理计算研究了氢覆盖对单面氢化石墨烯光学电导率的影响。为了解释不同程度的均匀氢覆盖，我们计算了各种尺寸的石墨烯超晶胞的复光学电导率，每个超晶胞包含单个额外的氢原子。我们使用线性增广平面波（LAPW）方法，在WIEN2k密度泛函理论代码中实现，以表明氢覆盖强烈影响复杂的光学电导率，从而影响氢化石墨烯的光学性质，如吸收。我们发现，石墨烯在红外，可见光和紫外范围内的光学电导率具有不同的特征，这取决于氢覆盖的程度。这开辟了新的可能性，通过可逆氢化来定制石墨烯的光学性质，并通过非接触式光学吸收测量来确定实验中氢化石墨烯样品的氢覆盖率。
2013-09-04 cond-mat.mtrl-sci
Virtual spectrometer for stable radicals vibrations. 2. Graphene molecules
本文介绍了使用虚拟振动光谱仪UHF VVS进行的石墨烯分子计算振动光谱的扩展计算机实验的结果，该虚拟振动光谱仪UHF VVS先前在研究的第一部分中提出[1]。由于在体外光谱这样的个别分子实际上是不可能的，所获得的光谱给出了第一个想法，这些光谱可能是什么。大量的研究分子允许得出关于物质振动动力学的具体特征的第一个结论，这些特征是由它们的基结构和基态电子态的自旋特征引起的。
2020-08-25 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen on graphene: Electronic structure, total energy, structural distortions, and magnetism from first-principles calculations
利用密度泛函理论计算了氢化单层、双层和多层石墨烯的电子结构、总能量、结构畸变和磁性。研究发现，氢致磁性只能在氢原子浓度很低的情况下（单原子状态）才能存在，而具有优化结构的氢对通常是磁性的。化学吸附能作为氢浓度的函数计算，以及氢结合和释放的能量障碍。结果表明石墨烯是一种很有前景的储氢材料。讨论了石墨烯、纳米管和块状石墨氢化之间的差异。
2007-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen adsorption on boron doped graphene: an {\it ab initio} study
用{ \it ab initio}方法研究了硼掺杂石墨烯片的电子和结构性质，以及氢原子在硼掺杂石墨烯片上的化学吸附过程.
2007-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Dynamics Simulation of Sputtering Process of Hydrogen and Graphene Sheets
为了阐明氢与石墨烯片化学溅射中碳氢小分子的生成机理，采用改进的Brenner REBO势进行经典分子动力学模拟。作为模拟模型，我们准备了比我们以前的模型更真实的物理系统，它由160个入射氢原子和10个石墨烯多层膜组成。从目前的工作中，我们发现以下事实：在石墨烯结构的破坏过程中，氢打破碳原子之间的共价键并不起重要作用，但从入射氢到石墨烯的动量转移导致石墨烯结构的破坏。此外，研究发现，石墨烯片的碎片几乎都形成链状分子，生成的碳氢分子由碳链和单个氢原子组成。
2006-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Study of hydrogen absorption in a novel three-dimensional graphene structure: Towards hydrogen storage applications
新型三维石墨烯结构的使用允许规避石墨烯的二维性质及其在氢吸收中的应用的限制。在这里，我们研究通过在多孔化的4 H-SiC晶片的（0001）面上的外延生长方法共形生长的单层石墨烯上的氢键。通过热脱附光谱（TDS）研究氢吸收，将样品暴露于原子（D）或分子（D2）氘。石墨烯的生长温度，氢暴露温度，和结构的形态进行了研究，并与它们对氢吸收的影响。当暴露于D2时，三维石墨烯结构化学结合原子氘。这是在非官能化的石墨烯基材料中的这种事件的第一份报告，并意味着存在催化裂解机制。它进一步表明，多孔材料的三维树枝状结构暂时保留解吸的分子，并导致延迟发射。在氢的催化裂解后化学吸附原子的能力，加上其大的表面积与体积比，使这些结构成为储氢器件的有前途的衬底。
2023-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Electric field dependent structural and vibrational properties of the Si(100)-H(2 \times 1) surface and its implications for STM induced hydrogen desorption
本文用第一性原理研究了Si（100）-H（2 \times 1）表面在电场中的结构和振动性质.计算出的振动参数被用来模拟振动模式的存在下，对应于一个现实的STM针尖表面的几何形状的电场。我们发现，本地的单声子激发有短的寿命（10 ps在室温下），由于不相干的横向扩散，而扩散的本地多声子激发被抑制，由于非谐频移，并有更长的寿命（10 ns在室温下）。我们计算电流诱导解吸的H使用最近开发的电子非弹性散射的第一性原理模型的影响。计算结果表明，非弹性散射事件与能量转移$n \hbar ω$，其中n>1，在解吸过程中起着重要的作用。
1999-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties of graphdiynes as 2D carbon materials beyond graphene
二维（2D）sp-sp2杂化碳体系是一个极具吸引力的科学和技术课题。对于这些材料，拓扑结构和结构显著影响电子和振动性质。本文采用周期性的密度泛函理论（DFT）计算方法，研究了石墨二炔（GDY）家族中具有不同结构和拓扑结构的二维碳晶体的拉曼光谱和红外光谱。通过加入DFT计算与对称性分析，我们分配的IR和拉曼模式的光谱中的所有调查系统。在此基础上，我们讨论了拉曼和红外活性带的调制如何依赖于sp和sp2域之间的不同相互作用。基于拓扑的分类允许识别对不同特有拓扑敏感的标记带。这些结果显示了振动光谱用于表征新纳米结构的有效性，加深了对这些2D材料中发生的微妙相互作用的了解。
2022-05-06 cond-mat.mtrl-sci
A Saw-tooth Scaling of Work Function in Hydrogenated Graphene
利用密度泛函理论对氢化石墨烯的功函数进行了锯齿标度研究。氢原子的位置和H/C比影响WF。通过对吸附两个氢原子的不同石墨烯结构的比较，发现石墨烯带的负电荷越少，WF越大。在不同的H/C比下，WF由两部分控制：石墨烯表面和氢基团。当比值小于0.5时，功函数对石墨烯的Mulliken电荷依赖性更强.氢原子越多，石墨烯表面的负性越大，导致功函数越小。当该比值大于0.5时，氢基团的影响不可忽略。当石墨烯的两侧氢原子数不同时，存在一个偶极子，使得电子从费米能级向真空能级的运动更加困难，因而WF大于两侧氢原子数相同时的WF。因此，功函数的缩放作用类似于取决于H/C比的锯齿。
2017-07-25 cond-mat.mtrl-sci
The effect of the hydrogen coverage on the Young modulus of graphene
我们将连续弹性和第一性原理计算混合在一起，通过计算机实验测量氢化石墨烯的杨氏模量。我们提供的证据表明，氢化通常会导致一个小得多的纵向延伸加载后比原始石墨烯。此外，杨氏模量被发现依赖于加载方向的一些特定的构象，其特征在于由各向异性的线弹性行为。
2012-05-15 cond-mat.mtrl-sci
Mode selectivity in electron promoted vibrational relaxation of chemisorbed hydrogen on molybdenum and tungsten surfaces
University of Warwick（华威大学）
研究通过微扰理论计算了钼和钨表面化学吸附氢的振动模式线宽，发现Fano线形与实验一致，且振动-电子耦合强度随模式性质和覆盖度变化，对非绝热能量耗散有重要影响。
2026-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Quasi-free Standing Epitaxial Graphene on SiC by Hydrogen Intercalation
通过氢插层在SiC（0001）上获得了准独立外延石墨烯。氢在6root3重构的初始碳层和SiC衬底之间移动。对于外延石墨烯，最上面的Si原子共价结合到该缓冲层，现在通过氢键饱和。缓冲层变成具有其典型线性π带的准自立式石墨烯单层。类似地，外延单层石墨烯变成去耦双层。这种嵌入在空气中是稳定的，并且可以通过退火到900摄氏度左右来逆转。
2009-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Quantum hydrogen vibrational dynamics in LiH: new neutron measurements and variational Monte Carlo simulations
用非相干非弹性中子散射技术研究了20K时固体LiH中氢的单粒子动力学。仔细分析散射数据，可以确定一个可靠的氢投影声子态密度，并由此确定三个相关的物理量：均方位移、平均动能和爱因斯坦频率。为了解释这些实验结果，全量子微观计算已进行了使用变分蒙特卡罗方法。中子散射数据和蒙特卡罗估计之间取得的协议是好的。此外，一个纯粹的谐波计算也已通过相同的蒙特卡罗代码，但H动力学中的非谐波效应没有发现相关。最后讨论了现有半经验势的局限性。
2004-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Approaching ideal graphene: The structure of hydrogen-intercalated graphene on 6H-SiC(0001)
采用正入射X射线驻波技术测量了氢嵌入的准自由单层石墨烯在6 H碳化硅（0001）面上的吸附高度。基于范德华校正的交换相关泛函，对全（$6 \sqrt{3} \times 6 \sqrt{3}$）-R30 $^\circ$晶胞的密度泛函计算发现与实验非常一致的纯物理吸附高度、石墨烯层的非常低的屈曲、界面处的非常均匀的电子密度以及石墨烯在任何衬底上的最低已知的每原子吸附能。与其他石墨烯的结构比较表明，6 H-SiC（0001）上的氢插层石墨烯接近理想石墨烯。
2014-11-18 cond-mat.mtrl-sci
A road to hydrogenating graphene by a reactive ion etching plasma
我们报道了在反应离子刻蚀（RIE）系统中产生的氩-氢等离子体对单层和双层石墨烯的氢化。电子输运测量结合拉曼光谱被用来链接的电平均自由程的光学提取的缺陷浓度。我们强调了石墨烯的自偏置在抑制等离子体处理过程中的侵蚀的akes的作用。我们表明，在所选择的等离子体条件下，该过程不会对石墨烯片造成相当大的损害，并且氢化主要是由于来自等离子体的氢离子而不是由于高度加速的等离子体电子在石墨烯表面上吸附的水的碎片而发生的。因此，可以精确控制氢化水平。这里提出的氢化过程可以很容易地在任何RIE等离子体系统中实施。
2011-09-08 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption and desorption of hydrogen at nonpolar GaN(1-100) surfaces: Kinetics and impact on surface vibrational and electronic properties
利用表面电子能谱结合密度泛函理论（DFT）计算研究了氢在非极性GAN（1-100）表面的吸附及其对电子和振动性质的影响.对于表面介导的H2解离和随后的H吸附，必须克服0.55 eV的能垒。计算的动力学表面相图表明，该反应在低压和低温下受到动力学阻碍。在较高的温度从头算热力学表明，H-自由表面是积极的青睐。为了验证这些理论预测实验在室温下，并在高真空条件下进行。结果表明，分子氢在GAN（1-100）表面上没有解离吸附.只有活化的原子氢原子附着在表面上。在820 K以上的温度下，附着的氢被解吸。吸附的氢原子饱和镓和氮表面原子的悬挂键，并导致Ga-N表面二聚体屈曲的反转。在H覆盖的表面上的Ga-H和N-H振动模式的签名已被实验确定，并与表面声子模式的DFT计算符合得很好。理论和实验都表明，H的吸附导致清洁GAN（1-100）表面的占据和未占据的带隙内电子态的去除，并使表面向上的能带弯曲减小0.4eV。后一种机制大大减少了表面电子耗尽。
2017-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Graphene physics and insulator-metal transition in compressed hydrogen
压缩的氢气穿过一系列的分层结构，其中这些层可以被视为扭曲的石墨烯片。这些层状结构的电子结构可以通过研究简单的模型系统来理解-一个理想的单氢石墨烯片和由这种片组成的三维模型晶格。能量稳定的结构由模型石墨烯基系统的结构畸变引起，所述结构畸变归因于朝向Peierls的电子不稳定性或与带隙的打开相关联的其他畸变。两个因素在压缩氢的金属化中起关键作用：（i）由于拓扑结构导致的六方或石墨烯类层中的导带和价带的交叉，以及（ii）具有$2p_z$ $π$特征的键合态的形成。
2013-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Calcium-Decorated Graphene-Based Nanostructures for Hydrogen Storage
我们报告了由钙原子和石墨烯基纳米结构组成的储氢介质的第一性原理研究。我们发现，钙原子更喜欢被单独吸附在锯齿形边缘的石墨烯的Ca-Ca距离为10没有集群的Ca原子，和多达6个H2分子可以结合到一个Ca原子的结合能为~0.2 eV/H2。Ca修饰的锯齿形石墨烯纳米颗粒（ZGNR）可以达到约5wt%氢的重量容量。我们还考虑了各种边缘几何形状的石墨烯钙分散。
2010-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Reversible Basal Plane Hydrogenation of Graphene
我们报道了单层石墨烯与氢原子的化学反应，所述氢原子是通过电子诱导的氢倍半硅氧烷（HSQ）解离原位产生的。氢化，在石墨烯的基面上形成sp3 C-H官能团，单层比双层以更高的速率进行，证明了单层石墨烯的增强的化学反应性。在300 K下，单层上的净H原子粘附概率至少为0.03，这超过双层的至少15倍。化学吸附的氢原子在100~200 ℃的温度下热退火可使其脱离，并产生明显的拉曼D带。当光热加热时，所得到的脱氢石墨烯被“活化”，其可逆地结合环境氧，导致石墨烯的空穴掺杂。石墨烯的这种功能化可以用来操纵石墨烯器件的电子和电荷传输特性。
2008-11-19 cond-mat.mtrl-sci
First-principles DFT study for the structural stability of Hydrogen passivated graphene (H-graphene) and atomic adsorption of oxygen on H-graphene with different schemes
采用第一性原理密度泛函方法研究了氢钝化石墨烯团簇的结构稳定性和电子性质。研究了两种不同形状的团簇，矩形和圆形，由6至160个碳原子和氢终止在锯齿形边界边缘组成。由96个碳原子组成的矩形团簇的相对稳定性比由相同碳原子数组成的圆形团簇的相对稳定性高1.5%。在比较含相同碳原子数的圆形团簇和矩形团簇时，前者的HOMO-LUMO能隙为2.159 eV，后者的HOMO-LUMO能隙为0.346 eV。采用第一性原理密度泛函方法，以四种不同的氢型石墨烯团簇为例，系统研究了氧原子在氢型石墨烯上的吸附行为，包括单面吸附、双面吸附和高浓度吸附。
2014-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Emergent Atomic Environments in Twisted Bilayer Graphene and Their Use in the Prediction of the Vibrational Properties
本研究分析140种扭曲双层石墨烯超晶格的局域原子环境规律，构建基于局域声子态密度的机器学习模型以预测其振动性质，验证了模型有效性并拓展了方法的应用范围。
2025-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Surface Hydrogen Coverage on Pt/Graphene Measured by Carbon Ion ERDA
Department of Mechanical and Systems Engineering, National Atomic Research Institute（机械与系统工程系，国家原子研究院）
本研究利用碳离子ERDA技术测量Pt/石墨烯表面氢覆盖度，揭示氢吸附深度分布及其存储行为。
2025-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure and Structural Evolutions of Hydrogenated Graphene Probed by Raman Spectroscopy
利用多重激发拉曼光谱研究了氢化石墨烯的电子结构和结构演化。揭示了依赖于激发能的饱和效应对D模和G模积分强度之比（ID/IG）的影响，并进一步发展为一种快速估算氢化石墨烯中缺陷间距离和缺陷密度的方法。在低氢覆盖率下，氢原子的化学吸附行为类似于sp2 C=C基体中的缺陷;而在高氢覆盖率下，sp3 C-H键成为聚结团簇，导致对sp2 C畴的限制效应。电子结构的变化所造成的不同的氢覆盖证明了由激发能依赖的红移的D和2D带。我们的研究结果提供了一个有用的指导，开发氢化石墨烯的应用，以及使用拉曼光谱作为快速测量的缺陷密度，在进一步探索其他种类的石墨烯衍生物。
2010-12-03 cond-mat.mtrl-sci
Doping of epitaxial graphene on SiC intercalated with hydrogen and its magneto-oscillations
我们研究了由氢嵌入产生的准自由单层石墨烯与表面受体态之间的电荷转移。我们考虑了两种受主态密度模型来解释石墨烯中观察到的高空穴密度，并发现了对栅极电压的密度响应。通过研究载流子密度的磁振荡，我们提供了一种实验方法来确定相关的模型。
2011-07-24 cond-mat.mtrl-sci
The electric field as a novel switch for uptake/release of hydrogen storage in nitrogen doped graphene
氮掺杂石墨烯最近被合成，并且据报道是在垂直施加的电场（F）下用于氢解离吸附的催化剂。本文利用密度泛函理论研究了在垂直电场存在和不存在的情况下，H原子在N掺杂石墨烯上的扩散.我们证明，外加电场可以显着促进氮掺杂石墨烯上的氢分子的结合，通过解离吸附和表面上的扩散。通过去除外加场，可以有效地释放被吸收的H原子。我们的理论计算表明，N掺杂石墨烯是一种很有前途的储氢材料，具有可逆的氢吸附/脱附，其中施加的电场可以作为摄取/释放过程的开关。
2011-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Intercalation of hydrogen in the SiC/epitaxial graphene interface
我们测量了生长在SiC硅表面上的氢嵌入外延石墨烯在中红外光谱范围内的光吸收。我们已经使用衰减全反射几何结构来增强与表面和SiC/石墨烯界面相关的吸收。外延石墨烯的样品已经在790至1250 $^\circ$ C的温度范围内插层，并与氢蚀刻的SiC的参考样品进行比较。我们已经发现，尽管Si-H键在低至790 $^\circ$ C的温度下形成，但是仅对于在超过1000 $^\circ$ C的温度下插入的外延石墨烯达到了良好发展的键级。我们还表明，当样品储存在环境空气中时，插氢降解的时间尺度上的几天。光学光谱显示，由于插层过程中留下的残留原子氢，在SiC/石墨烯界面上形成了乙烯基和甲硅烷基官能团。
2018-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Enhanced hydrogen-gas permeation through rippled graphene
本研究利用密度泛函理论揭示石墨烯波纹可降低氢分子解离、氢原子重构与翻转势垒，从而解释实测氢气渗透率。
2023-05-05 cond-mat.mtrl-sci
Platinum-Decorated Graphene: Experimental Insight into Growth Mechanisms and Hydrogen Adsorption Properties
本研究利用扫描隧道显微镜和热脱附光谱分析铂在外延石墨烯上的团簇生长机制及氢吸附行为，证明铂功能化石墨烯可在室温相关条件下稳定储氢。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen assisted growth of high quality epitaxial graphene on the C-face of 4H-SiC
我们展示了氢辅助生长的高质量的外延石墨烯的C面的4 H-SiC。与传统的热分解技术相比，该方法的生长畴的尺寸显著增加，厚度变化减小。基于外延石墨烯的形貌，揭示了氢的作用。据发现，氢作为碳蚀刻剂。它抑制了石墨烯的缺陷形成和成核。它还通过烃类物质改善碳原子的动力学。这些效应导致畴尺寸的增加和结构质量的提高。随之而来的覆盖效应导致光滑的表面形态和多层生长的抑制。我们的方法提供了一个可行的路线，微调SiC上的外延石墨烯的生长动力学。
2014-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Modulation of the thermodynamic, kinetic and magnetic properties of the hydrogen monomer on graphene by charge doping
采用从头算方法研究了氢单体在掺杂石墨烯层上的热力学、动力学和磁学性质。电子掺杂提高了扩散势垒，空穴掺杂降低了扩散势垒，但两种掺杂都提高了脱附势垒。通过研究掺杂对石墨烯的键强度、氢单体与石墨烯之间的电子转移和库仑相互作用的影响，揭示了掺杂的机理。模拟了退火过程（退火时间$t_0 =$ 300 s）和恒速加热过程（加热速率$α=$ 1.0 K/s）期间掺杂石墨烯层上的H和D单体的动力学性质。电子和空穴掺杂被发现一般增加氢单体的脱附温度。发现电子掺杂防止氢单体的扩散，而空穴掺杂增强它们的扩散。当掺杂空穴密度达到$5.0\times10^{13}$ cm $^{-2}$时，可以实现氢单体在石墨烯上的宏观扩散。发现电子和空穴掺杂都降低了磁矩和交换劈裂，这可以用一个简单的交换模型来解释。本报告中的研究可以进一步增强对氢与石墨烯之间相互作用的理解，并有望有助于氢化石墨烯基器件的设计。
2010-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogenation of graphene in view of odd electrons correlation
该文件提出了一个相当强的相关性的奇数电子在单重态的石墨烯的证据。由于这种相关性，石墨烯的化学改性可以按照一定的算法计算程序来考虑。由于相关性而产生并分布在石墨烯膜碳原子上的分数为NDA的有效未成对电子奠定了算法基础。最高的NDA值指向在所考虑的步骤中进入化学反应的靶原子。按照指针，可以执行多元导数的逐步设计。应用于氢化，算法设计表明，石墨烯氢化应归因于一个高度复杂的事件，其最终氢化物产物取决于许多因素，如：1）石墨烯膜固定的方式; 2）膜两侧对氢的可及性; 3）氢的组成（分子或原子）。一般来说，氢化物的形成在组成和结构方面是多模式的。因此，如果仅石墨烯膜固定在周边上，而其基面可从两侧接近氢原子，则可以形成具有CH单元的规则椅状六方堆积的100%氢化物，这可归因于石墨烷。
2012-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Contrary Effect of B and N Doping into Graphene and Graphene Oxide Heterostructures with MoS$_2$ on Interface Function and Hydrogen Evolution
二硫化钼（MoS $_2$）作为一种高效、低成本的制氢光催化剂受到关注，但其电导率低，光生载流子复合率高。在这项工作中，我们研究了MoS $_2$异质结构与石墨烯变体（GV），包括石墨烯，氧化石墨烯，以及它们的硼和氮掺杂的变体，通过使用第一性原理计算。对石墨烯和氧化石墨烯复合材料进行了系统的比较，阐明了B和N掺杂对界面功能和析氢的相反影响。我们发现，在形成的接口的一些量的电子电荷转移从GV侧的MoS $_2$层，诱导界面偶极子的创建和功函数的减少，这是更明显的氧化石墨烯复合材料。此外，我们的研究结果表明，N掺杂通过形成施主型界面态来增强界面功能，而B掺杂通过形成受主型界面态来降低这些功能。然而，B掺杂体系表现出较低的吉布斯自由能差的GV侧的氢吸附比N掺杂体系，这值得考虑在新的功能光催化剂的设计。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties of epitaxial graphene buffer layer on silicon carbide
本文通过第一性原理计算研究碳化硅上外延石墨烯缓冲层的振动性质，发现其声子呈准色散且热振动离域于衬底，为热电应用提供新前景。
2025-06-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Position and momentum mapping of vibrations in graphene nanostructures in the electron microscope
激发原子的振动波，声子，控制着材料的重要的热、机械、光电和输运特性。因此，声子色散的知识，即振动能量对动量的依赖性，是理解和优化材料行为的关键因素。然而，尽管在过去十年中其科学重要性，但由于振动光谱的实验限制，二维（2D）材料（例如石墨烯）的独立单层的声子色散及其局部变化仍然难以捉摸。尽管电子能量损失谱（EELS）最近已被证明可以探测局部振动电荷响应，但这些研究仍限于极性材料，如氮化硼或氧化物，其中存在由强偶极矩引起的巨大信号。另一方面，通过非弹性X射线（中子）散射光谱或反射中的EELS对石墨烯进行的测量不具有任何空间分辨率，并且需要大的微晶。在这里，我们提供了一个新的途径来确定声子分散体的规模的一个独立的石墨烯单层映射不同的振动模式的大动量转移。用密度泛函微扰理论（DFPT）精确地再现和解释了测量的散射强度。此外，使用石墨烯纳米结构对选定的动量（q）分辨振动模式进行纳米尺度映射，使我们能够在空间上解开体、边缘和表面振动。
2018-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Influence of hydrogenation on the vibrational density of states of magnetocaloric $\mathrm{LaFe}_\mathrm{11.4}\mathrm{Si}_\mathrm{1.6}\mathrm{H}_{1.6}$
我们报道了磁弹性耦合对LaFe $_{11.4}$ Si $_{1.6}$ H $_{1.6}$的磁热性质的影响，我们用$^{57}$ Fe核共振非弹性X射线散射测量和基于密度泛函理论的第一性原理计算确定了在铁磁低温和顺磁高温相的振动态密度。在实验和计算中，我们观察到显着的差异之间的非氢化和氢化样品的Fe-部分VDOS的形状。这表明氢不仅使一级相变的温度发生移动，而且对Fe-子系统的弹性响应也有显著的影响。反过来，通过进入低体积PM相观察到的Fe VDOS的异常红移在氢化中幸存下来。因此，在整个相变的Fe特定的振动熵$ΔS_\mathrm{lat}$的变化具有相同的符号作为磁性和电子的贡献。DFT计算表明，相同的机制，这是与Fe子系统的巡回电子变磁性的后果，是有效的氢化和他的无氢化合物。尽管与无氢系统相比减少了50%，但在FM到PM转变期间测量的3.2 \pm 1.9 J/kgK的变化$ΔS_\mathrm{lat}$对总等温熵变$ΔS_\mathrm{iso}$的贡献显著且协同地为35%。氢化被观察到诱导整体蓝移的Fe-VDOS相对于H-自由化合物;这种效果，连同观察到的增强的德拜温度，是一个指纹的Fe亚晶格的硬化氢掺入。此外，从NRIXS和DFT数据确定了LaFe $_{11.4}$ Si $_{1.6}$ H $_{1.6}$的平均德拜声速。
2019-11-25 cond-mat.mtrl-sci
The thermodynamic and kinetic properties of hydrogen dimers on graphene
氢原子在石墨烯表面吸附的热力学和动力学性质对基于氢化石墨烯的材料和器件具有重要意义。在本报告中考虑了石墨烯上的氢二聚体，其覆盖范围为0.040至0.111 ML（1.0 ML $= 3.8\times10^{15}$ cm $^{-2}$）。通过从头算模拟研究了H、D和T二聚体的热力学和动力学性质。振动零点能校正被认为是不可忽略的动力学，从0.038（0.028，0.017）到0.257（0.187，0.157）eV的H（D，T）二聚体。同位素效应表现为氢二聚体的动力学迁移率随氢质量的增加而降低。以$α= 1.0$ K/s为升温速率的模拟热脱附谱与实验测量结果相当接近。详细分析了氢二聚体之间的相互作用对其热力学和动力学性质的影响。
2010-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen on graphene under stress: Molecular dissociation and gap opening
采用密度泛函方法研究了氢在石墨烯上的分子解离、化学吸附原子物种的扩散以及由此产生的氢在石墨烯系统上的电子性质。我们的研究结果表明，对石墨烯衬底施加应力可以将分子氢解离的势垒降低六倍，并将该过程从吸热转变为放热。与零应力值不同，这些势垒和反应热值与实验中观察到的时间尺度是相容的。另一方面，扩散不会因应力而发生很大的变化。我们分析了石墨烯单层上氢原子的分子解离和吸附相关配置的电子结构。绝对带隙为0.5 eV的平衡最佳配置的覆盖范围很窄（$θ\approx 0.25$）。该值与实验[Elias等人，Science { \bf 323}，610（2009）]。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational zero point energy for H-doped Silicon
大部分的研究解决在半导体系统中的氢参数的计算，如硅，进行在零温度T=0 K和不占振动零点能（ZPE）的贡献。然而，对于诸如氢（H）的轻质原子，该参数的量值可能是不可忽略的。本文旨在阐明在分析硅中氢的行为及其对硅电子性质的影响时，考虑零点振动的重要性。为此，我们估计ZPE的不同位置和电荷状态的H在Si中。我们发现，ZPE的主要贡献是来自沿Si-H键的振动，而从其他Si原子的贡献，除了直接Si-H键发挥没有作用。它表明，会计的ZPE减少氢的形成能约0.17 eV，这意味着在低温下忽略ZPE，可以低估氢的溶解度几个数量级。相反，ZPE对Si中H的电离能的影响可以忽略不计。这些结果对于用非弹性中子散射表征Si的振动特性以及理论估算Si中H的浓度具有重要意义。
2014-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen transport within graphene multilayers by means of flexural phonons
石墨烯维持横向平面外机械振动（弯曲声子）。在纳米尺度上，如果在交替的多层膜中以反相方式激发，这些会出现行进的波纹或空腔。在这项工作中，我们探索通过经典的分子动力学模拟的可能性，使用这些移动的纳米腔主动运输氢。我们发现，在声子衰减之前，气体可以在波传播方向上有效地传输数百纳米。因此，这种效应可以用于移动和泵送气体通过多层石墨烯基框架。
2014-12-02 cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional semiconducting nanostructures based on single graphene sheets with lines of adsorbed hydrogen atoms
结果表明，吸附的氢对原子线将石墨烯片分割成条带，形成氢基超晶格结构（2 HG-SL）。我们发现2 HG-SL的形成极大地改变了石墨烯的电子性质，从半金属到半导体。“锯齿形”（n，0）2 HG-SL的电子光谱与（n，0）碳纳米管的电子光谱相似，具有与n相似的带隙振荡，但具有非零的极小值。分析了复合双周期（n，0）+（m，0）2 HG-SL的“Z”形条带，认为它们可以作为准二维异质结来处理。我们还提出了一种制备氢超晶格的实验方法。
2007-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Interface induced room-temperature ferromagnetism in hydrogenated epitaxial graphene
由于石墨烯的主要表面特性，它非常适合与外部原子和/或分子官能化，从而导致大量新的和有趣的现象。在这里，我们展示了氢官能化外延石墨烯在SiC上的铁磁特性。这种材料中的铁磁性并不直接明显，因为它本质上仅由非磁性成分组成。然而，我们的研究结果表明，强铁磁性，这不能用简单的磁性杂质来解释。铁磁性是SiC上氢化外延石墨烯所特有的，其中与界面缓冲层的相互作用发挥着至关重要的作用。我们认为，所观察到的铁磁性的起源是由电子相关效应的窄Si悬挂键（Si-DB）状态的缓冲层交换耦合到本地化状态的氢化石墨烯层。这形成了居里温度高于300 K的准三维铁磁体。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations of the kinetic properties of the hydrogen monomer on graphene
氢（同位素）原子吸附在石墨烯上的动力学性质的理解在许多领域都是重要的。采用密度泛函理论、密度泛函微扰理论和简谐过渡态理论相结合的方法，对氢同位素（H、D和T）单体的动力学性质进行了模拟.讨论了氢化石墨烯的磁性和芳香$π$键在氢单体脱附和扩散过程中的动力学变化。的振动零点能校正的活化能被认为是显着的，范围从0.072至0.205 eV。在较宽的温度范围内，将量子力学修正的简谐过渡态理论与经典极限简谐过渡态理论的结果进行了比较.氢化石墨烯的声子谱被用来解释氢单体的前因子、活化能和跳跃频率中的（反向）同位素效应。在退火10分钟和以恒定速率（1.0 K/s）加热的条件下模拟氢同位素单体的动力学性质。观察到同位素效应;即，较低质量的氢单体被解吸并且更容易扩散（具有较低的活化能）。本文给出的结果与其他报道的实验观察结果非常相似。对氢单体的动力学性质和许多其他隐含机制的研究提供了对氢和石墨烯之间相互作用的更好理解。
2010-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Lithium and sodium decorated PHE-graphene for high capacity hydrogen storage: A DFT and GCMC study
Jiangsu Provincial Engineering Research Center of Low-Dimensional Physics and New Energy, College of Science, Nanjing University of Posts and Telecommunications（南京邮电大学理学院低维物理与新能源江苏省工程研究中心）
本研究通过DFT和GCMC模拟发现，锂和钠修饰的PHE-石墨烯在特定条件下可实现高氢吸附密度，适用于移动氢存储应用。
2026-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Storage Potential of Chromium-Functionalized Graphene: A First-Principles Investigation
本文通过第一性原理与分子动力学计算，比较Cr吸附在缺陷和无缺陷石墨烯上的储氢结合能及室温热稳定性。
2025-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Tetra-penta-deca-hexagonal-graphene (TPDH-graphene) hydrogenation patterns: dynamics and electronic structure
本研究结合DFT和反应分子动力学模拟，探讨了TPDH-graphene的氢化动力学及其对电子结构的影响，发现H原子主要结合在四边形环上并形成五边形碳条纹，使材料产生窄带隙和各向异性输运特性。
2023-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent vibrational spectra in non-crystalline materials: application to hydrogenated amorphous silicon
基于从头算分子动力学、改进的信号处理技术和计算机可视化技术，提出了一种新的无参数非晶态材料结构、动力学和电子性质的模拟方法。该方法已被广泛测试，通过调查氢和硅动力学在氢化非晶硅（a-Si：H）。通过比较理论和实验的振动光谱，我们演示了如何将振动特性与结构稳定性，成键和氢扩散。我们提取的微观特征，不能通过其他技术，即氢迁移和相关的键切换，悬挂键钝化，低氢活化能，和a-Si：H稳定性一般，我们表明，通过分析的测试案例，我们的方法提供了一个严格和现实的描述非晶材料。我们还表明，这种方法提供了访问非晶硅的其他重要的宏观特性的可能性，并可用于模拟所有方面的a-Si：H动力学，包括有害的Staebler-Wronski效应。
2007-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Phonon dispersions and vibrational properties of monolayer, bilayer, and trilayer graphene
利用密度泛函微扰理论研究了单层和少层石墨烯（AB双层、ABA和ABC三层）的声子色散。与单层相比，由于层间耦合较弱，双层和三层石墨烯的光学声子$E_{2g}$模在$Γ$处分别分裂为两个和三个双简并分支.这些模式具有不同的对称性，并且对拉曼或红外（IR）测量（或两者）表现出不同的灵敏度。发现双层石墨烯的分裂为5 cm $^{-1}$，三层石墨烯的分裂为2至5 cm $^{-1}$。层间耦合估计为约2 cm $^{-1}$。我们发现，在K的最高光学模式移动约12厘米$^{-1}$的双层和18厘米$^{-1}$的三层相对于单层石墨烯。分析了这些光学本征模的原子位移。
2009-01-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Machine Learning Accelerated Computational Surface-Specific Vibrational Spectroscopy Reveals Oxidation Level of Graphene in Contact with Water
State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, iChEM, College of Chemistry and Chemical Engineering, Discipline of Intelligent Instrument and Equipment, Xiamen University（厦门大学化学化工学院物理化学固体表面国家重点实验室）；Pen-Tung Sah Institute of Micro-Nano Science and Technology, Xiamen University（厦门大学彭唐沙微纳科学技术研究院）；Institute of Artificial Intelligence, Xiamen University（厦门大学人工智能研究院）
本研究利用机器学习和第一性原理计算揭示石墨烯氧化对界面水结构的影响，通过振动光谱变化表征氧化程度，为催化和电化学领域提供新的研究视角。
2025-07-01 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Efficient and Accurate Machine Learning Interatomic Potential for Graphene: Capturing Stress-Strain and Vibrational Properties
本研究提出一种基于AIMD大规模数据集训练的石墨烯反应性机器学习原子间势，可精准复现其力学与振动特性，计算随系统规模线性扩展，兼具稳健性与可迁移性，配套训练流程可推广至其他材料。
2025-05-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Layer breathing and shear modes in multilayer graphene: A DFT-vdW study
本文利用具有vanderWaals（vdW）泛函的密度泛函理论（DFT）研究了多层石墨烯的结构和振动性质。首先，我们分析不同的vdW泛函比较评估的晶格参数，弹性常数和振动频率的低能光学模式的石墨。我们的研究结果表明，vdW-DF 1-optB 88泛函具有最好的整体性能的振动特性的描述。接下来，我们使用该泛函来研究vdW相互作用对多层石墨烯的结构和振动性质的影响。具体来说，我们评估结合能，层间距离和声子频率的层呼吸和剪切模式。我们观察到我们的计算结果和可用的实验数据之间的良好的协议，这表明，该功能具有真正的预测能力层呼吸和剪切频率尚未测量。这表明仔细选择的vdW泛函可以以良好的准确度描述石墨烯相关系统中的层间键合。
2019-11-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Strain engineering on graphene towards tunable and reversible hydrogenation
石墨烯具有二维几何结构和独特的结构-性能关系，是分子传感和储氢应用的极端材料。在这封信中，石墨烯的氢化在机械变形和电子构型之间的相互耦合的程度上进行了讨论。我们的第一性原理计算表明，氢化和外加应变显著改变了石墨烯的原子结构、结合能、力学和电子性质.在10%的面内应变下，氢原子在石墨烯上的结合能在对称相和反对称相分别提高了53.89%和23.56%。此外，对称束缚的氢原子在压缩下的不稳定性表明了氢的可逆存储方法。在反对称相中，氢的结合破坏了石墨烯的sp2特性，这可以在拉伸应变下部分恢复。基于电荷密度的分析揭示了下划线机制。这里报道的结果提供了一种方法，不仅可以以可控和可逆的方式调节氢在石墨烯上的结合，而且还可以通过机械负载和氢掺杂的协同控制来设计石墨烯的性质。
2009-04-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Transport, Magnetic and Vibrational Properties of Chemically Exfoliated Few Layer Graphene
我们利用拉曼光谱、电子自旋共振光谱和微波电导率测量研究了几层石墨烯（FLG）的振动、磁性和输运性质。采用湿化学剥离法制备FLG样品，并进行不同的后处理，即超声处理、剪切混合和磁力搅拌。拉曼光谱显示出低强度的D模式，这证明了高样品质量。G模式存在于$1580$ cm $^{-1}$处，如对于石墨烯所预期的。2D模式由2个分量组成，在不同样本之间具有不同的强度。这归因于样品中单层和少层石墨烯的存在。ESR光谱显示在所有类型的材料中具有约$1$ mT的宽度和在$2.005-2.010$范围内的$g$ -因子的主线。确定了具有单轴$g$因子各向异性的顺磁缺陷中心，这表明这些缺陷中心与材料的局部sp $^2$键有关。各种研究的FLG都具有与温度相关的电阻，这与小间隙半导体兼容。电阻的差异与样品的不同晶粒尺寸有关。
2015-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
