Analysis of ab-initio total energies obtained by different DFT implementations
从头计算晶体结构预测依赖于竞争结构能量的精确计算。许多DFT代码是可用的，它们利用不同的方法来求解Kohn-Sham方程。我们评估的三个软件包（WIEN 2k，VASP和MuST），利用三种不同的方法（FL-APW，平面波赝势和KKR-格林函数方法）的一致性，通过比较一组BCC和FCC二元金属合金的相对总能量。我们专注于选择的影响，如松饼罐$vs.$全势，角动量截止和其他重要的KKR参数。不同的合金系统证明这些选择或多或少敏感，我们解释了通过研究其电位的角度变化的差异。研究结果对KKR作为一种总能量方法在构造预测中的应用具有指导意义。
2022-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Incorporation of Si atoms into CrCoNiFe high-entropy alloy: a DFT study
采用基于密度泛函理论的计算方法研究了Si取代Cr和Co对高熵合金CrCoNiFe的结构、力学、电学和磁学性能的影响。据发现，存在的Si替代品的中等浓度（高达12.5%）不会显着降低CrCoNiFe的结构和机械稳定性，而它可能会修改其电子和磁性。在此基础上，提出了Si作为廉价的功能性材料来部分替代CrCoNiFe中的Cr或Co。
2021-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
On the sulfur doping of gamma-graphdiyne: A Molecular Dynamics and DFT study
最近，实验研究开发了一种有效的方法来获得硫掺杂的γ-石墨二炔。这项研究表明，这种新材料可能在锂离子电池中有很好的应用前景，但对硫原子如何被纳入石墨二炔网络的完整理解仍然缺失。在这项工作中，我们研究了硫掺杂过程中，通过分子动力学和密度泛函理论模拟。我们的研究结果表明，掺杂诱导的扭曲的γ-graphdiyne孔防止两个以上的硫原子的掺入。最常见的构型是每个石墨二炔孔仅并入一个硫原子。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Incorporation of surface correction and anharmonic correction to vacancy formation energy for nickel and copper: bridging the gap between Density Functional Theory and experiment
用密度泛函理论（DFT）计算了镍（Ni）和铜（Cu）等过渡金属的空位形成焓（H_fv）。结果表明，对于这些金属，DFT大大低估了H_fv。本工作的目的是弥合DFT计算和实验的估计之间的差距。这种差异的来源被确定为有关的开放的表面一样的区域周围的空位，和温度引起的非谐贡献。对H_fv的表面相关修正已经通过最初由Mattsson等人[Phys.Rev.B73（2006）195123]提出并随后由Nandi等人[J.Phys.1996]修改的基于jelvis的模型来估计。Cond.马太福音22（2010）345501]。本文用密度泛函微扰理论估计了温度引起的非谐效应对H_fv的贡献。最后指出，将表面修正和非谐修正结合到Hfv中，能使计算结果与实验数据更好地吻合。
2011-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Direct experimental evidence for substrate adatom incorporation into a molecular overlayer
虽然金属衬底吸附原子纳入分子覆盖层的现象通常被认为发生在几个系统中，实验证据，这依赖于扫描隧道显微镜（STM）图像的解释，这可能是模糊的，并提供没有定量的结构信息。我们表明，表面X射线衍射（SXRD）唯一提供明确的识别这些金属吸附原子。我们提出了一个详细的结构研究的Au（111）-F4 TCNQ系统，结合表面表征STM，低能电子衍射和软X射线光电子能谱学与定量的实验结构信息，从垂直入射X射线驻波（NIXSW）和SXRD，以及色散校正的密度泛函理论（DFT）计算。NIXSW的数据和DFT计算之间的高度和构象的吸附的分子，它具有扭曲的几何形状，而不是以前假设的倒碗形状，发现极好的协议。SXRD测量提供了明确的证据，Au吸附原子的存在和位置，而DFT计算表明，这种重建是强烈的积极青睐。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Benchmarking CHGNet Universal Machine Learning Interatomic Potential Against DFT and EXAFS: Case of Layered WS2 and MoS2
本研究将CHGNet通用机器学习势能用于层状WS2和MoS2的热无序建模，通过与DFT及EXAFS谱对比验证性能，发现用约100个DFT结构微调可缓解力低估并提升谱一致性。
2025-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio modeling and experimental investigation of Fe$_2$P by DFT and spin spectroscopies
Fe $_2$ P合金已被确定为室温磁制冷和定制静磁应用的有前途的候选者。本研究的目的是准确地表征母体化合物，Fe $_2$ P的磁基态，为进一步的实验分析Fe $_2$ P-型过渡金属基合金提供坚实的基础，两种光谱技术，$μ$ SR和NMR。我们使用这两种技术在铁磁转变$T_C=220~\mathrm K$以下进行零外加场测量。实验结果再现和解释使用第一原理模拟验证这种方法的定量估计感兴趣的合金的技术应用。
2020-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Shell Model of BaTiO3 Derived from Ab-initio Total Energy Calculations
适合于第一性原理密度泛函理论（DFT）计算结果的铁电钙钛矿的壳模型受到DFT内的交换相关泛函中所做的近似的强烈影响，并且通常不如从实验数据导出的壳模型准确。我们已经开发了一个各向同性壳模型的基础上的PBESol交换相关功能，这是专门设计的固体的晶体性质的钛酸钡。我们的壳模型BaTiO 3同意在有限温度下的基态DFT性质和实验晶格常数。正确地再现了BaTiO 3的相序列（菱形、正交、四方、立方），但压缩了相变的温度范围。温度标度可以通过标度从头算能量表面来改进。
2013-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Communication: Hole localization in Al-doped quartz SiO2 within ab initio hybrid-functional DFT
我们调查的长期存在的问题，在石英SiO $_2$中的Al杂质的空穴本地化，使用一个相对较新的DFT混合泛函方法，其中的交换分数得到\emph{ab initio}，基于静态多体COHSEX近似的电子自能的类比。由于混合精确交换的混合泛函的量已被证明是决定性的，以正确地捕捉孔定位，这个问题构成了一个原型基准的方法的准确性，允许一个评估到何种程度的自我相互作用的影响是避免的。我们得到了很好的结果，在描述的Al中心周围的电荷本地化和结构畸变，改善相对于更流行的B3LYP混合功能的方法。我们还讨论了计算的超精细参数的准确性，通过与以前的计算的基础上，其他自相互作用的自由的方法，以及实验值进行比较。我们讨论和合理化的限制，我们的方法在计算缺陷相关的激发能在低介电常数绝缘体。
2015-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Cu/Ag EAM Potential Optimized for Heteroepitaxial Diffusion from ab initio Data
通过对从头计算数据的拟合，优化了Cu/Ag（111）的二元嵌入原子方法（EAM）势。拟合数据库包括Ag（111）上Cu单体和二聚体的DFT计算，特别是它们的相对能量、吸附原子高度和二聚体分离。我们从Mishin Cu-Ag EAM势开始，首先修改Cu-Ag对势以匹配FCC/HCP位点能量差，然后包括整个数据库的Cu-Cu对势优化。优化后的EAM势正确地再现了DFT单体和二聚体的相对能量和几何构型。在三聚体计算中，虽然预测了不同的基态，但势能产生FCC和HCP三聚体之间的DFT相对能量。我们使用优化的电位来计算铜单体，二聚体和三聚体的扩散势垒。预测的单体势垒与DFT相同，而单体和二聚体的实验势垒都低于这里预测的。我们将与实验的差异归因于DFT对表面吸附能的高估，并提出了一个简单的修正。我们的研究结果表明，优化的Cu-Ag EAM可以应用于Ag（111）上较大的Cu岛的研究。
2009-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio modeling of oxygen impurity atom incorporation into uranium mononitride surface and subsurface vacancies
模拟了UN（001）表面、次表面和中心层的氮或铀空位中氧原子的掺入。对于相应的平板模型的计算，相对论赝势和方法的投影增强波（PAW）的VASP计算机代码中实现的已被使用。计算并讨论了氧原子在UN缺陷表面内的结合能和溶解能。对UN（001）板中空位处氧离子的不同构型，计算了其态密度和电荷重分布。与U空位相比，O原子掺入N空位的相当大的能量偏好表明，观察到的UN氧化主要是由氧原子与表面和亚表面N空位的相互作用决定的，导致它们被空位捕获并与最近的铀原子形成O-U键。关键词：密度泛函计算，一氮化铀，表面，缺陷，N和U空位
2012-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
CALPHAD modeling and ab initio calculations of the Np-U-Zr system
作为与金属核燃料相关的一个关键三元合金系统，Np-U-Zr的相图在很大程度上仍然没有确定。本文在Muggianu外推U-Zr、Np-Zr和Np-U二元系热力学模型的基础上，采用相图计算（CALPHAD）方法，建立了Np-U-Zr二元系的热力学模型。该模型再现了高温阶段的实验数据相当不错，但不确定的较低温度阶段的实验数据是稀缺的。采用密度泛函理论（DFT）的标准形式和DFT + Hubbard U（DFT + U）修正方法，对Np-U-Zr体系的BCC相进行了28个组分的从头计算.当参考我们的CALPHAD模型时，标准DFT平均高估BCC相的混合焓0.093 eV/原子，当有效Hubbard U参数在我们以前对Np-Zr和U-Zr体系的研究中确定的单结构优化Ueff范围内时，DFT + U将误差减小到0.009-0.036 eV/atom（对于Ueff（Np）分别为0.65-0.90 eV，对于Ueff（U）分别为0.99-1.49 eV）。我们结合的CALPHAD和从头计算模型提供了一个初步的尝试，以确定Np-U-Zr系统的相图，但需要进一步的工作，一个可靠的测定。
2017-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Helium Behavior in Oxide Nuclear Fuels: First Principles Modeling
UO2和（U，Pu）O2固溶体（所谓的MOX）目前在许多国家用作商业核燃料。在这些燃料的储存期间的安全问题之一与它们的自辐照有关，所述自辐照在其中产生并积累点缺陷和氦。采用密度泛函理论（DFT）计算了UO2、PuO2和MOX中He原子位于八面体间隙位置的情况.特别是，我们计算了基本的MOX属性和他的掺入能量的自旋极化，广义梯度近似（GGA）的DFT计算内的钚浓度的函数。我们还包括使用哈伯德模型的现场电子相关校正（在所谓的DFT+U方法的框架内）。我们发现，PuO2保持半导体与他在八面体的位置，而UO2需要一个特定的晶格畸变。这两种材料揭示了一个积极的能量，他的掺入，因此，这是一个放热过程。混合氧化物燃料中钚的浓度越高，氦的掺入能量越大。
2010-01-22 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio Local Exchange Approach to the Calculations of Tc of Dilute Magnetic Semiconductors
用密度泛函理论计算了半导体GaAs和磁性半导体Ga_（0.9375）Mn_（0.0625）As的态密度。计算结果表明，部分Mn的3d-态在费米能级上与价带杂化。利用原子Hartree-Fock程序包和角动量耦合技术计算了Anderson杂质模型的交换积分。用多尺度从头计算方法得到的Ga_（0.9375）Mn_（0.0625）As的Tc理论值与实验值符合较好。讨论了Hubbard参数在超软赝势DFT计算中的应用。
2017-04-26 cond-mat.mtrl-sci
Perturbation approach to ab initio effective mass calculations
在全电子密度泛函理论（DFT）软件包WIEN 2k中实现了简并微扰$k\cdot p$方法计算有效质量.在IVA、IIIA-VA和IIB-VIA主族半导体材料上测试准确度。然后，在石墨烯和CuI与缺陷的有效质量作为说明性的应用。对于具有显著Cu-d特征的状态，必须将具有更高主量子数（更多径向节点）的附加局部轨道添加到基组，以便收敛微扰理论的结果。与速度和动量矩阵元素之间的差异有关的警告进行了讨论的上下文中的应用程序的方法，以非本地的潜力，如Hartree-Fock/DFT混合泛函和DFT+U。
2020-07-07 cond-mat.mtrl-sci
TRIQS/DFTTools: A TRIQS application for ab initio calculations of correlated materials
我们提出了TRIQS/DFTTools包，一个应用程序的基础上TRIQS库，连接这个工具箱，以现实的材料计算的基础上密度泛函理论（DFT）。特别是，TRIQS/DFTTools与TRIQS一起允许DFT加动态平均场论（DMFT）计算的有效实施。它提供了工具和方法来构造Wannier函数，并在此基础上执行DMFT自洽循环。后处理工具，如能带结构绘图或计算输运特性也被实现。该封装提供了一个与Wien 2k能带结构代码的完全充电自一致接口，以及一个通用接口，允许将TRIQS/DFT Tools与各种DFT代码一起使用。它在GNU通用公共许可证（GPL v3）下发布。
2016-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab initio Random Structure Searching
为了计算和理解材料的性质，必须知道材料中原子的排列。使用第一性原理电子结构方法（例如密度泛函理论（DFT））寻找材料的稳定结构是一个快速发展的领域。在这里，我们描述了我们简单，优雅和强大的方法来搜索结构与DFT，我们称之为从头算随机结构搜索（AIRSS）。应用发现固体结构，点缺陷，表面和集群进行审查。铁团簇的石墨烯，硅团簇，聚合氮，富氢锂离子和硼的新结果。
2011-01-20 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Properties of Various Graphene Quantum Dot Structures: an Ab Initio Study
采用密度泛函理论（DFT）和热DFT（thDFT）计算来评估各种石墨烯量子点（GQD）的能量能带结构、带隙和总能量。DFT计算使用交换相关泛函和范数守恒赝势的局域密度近似进行。我们考虑三角形和六边形的GQD与锯齿形和扶手椅边缘和1-3 nm的尺寸与数百个原子。模拟结果表明，这些量子点都是具有平坦能带结构的直接带隙半导体，适合于电子学和光电子学应用。对A和B亚晶格对称性被破坏的GQD的分析显示出退化的零能壳。使用thDFT计算进行的温度高达1400 K，我们评估的GQD的带隙和总能量的温度依赖性通过熵项和电子动能。结果表明，基态DFT计算是有效的确定GQD的电子性质，直到室温。此外，我们调整紧束缚模型的半经验参数的DFT结果在小GQD，以减少计算成本的大GQD，其中包含多达数千个原子的电子结构计算。
2021-12-17 cond-mat.mtrl-sci
Real-space methods for ab initio modelling of surfaces and interfaces under external potential bias
本文提出两种基于实空间有限元DFT的外电势偏压施加方法，并在典型表面体系上验证，可克服平面波DFT周期边界限制并提升并行可扩展性。
2025-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculations for the beta-tin diamond transition in Silicon: comparing theories with experiments
利用量子蒙特卡罗（QMC）和密度泛函理论（DFT）方法研究了体硅中金刚石到β-锡的压力诱导金属-绝缘体相变。我们表明，它是可以有效地描述多体效应，使用变分波函数与优化的Jastrow因子和斯莱特行列式。变分的结果得到了一个小的计算成本，并通过执行扩散蒙特卡罗计算和明确的优化分子轨道的行列式得到进一步改善。通过在DFT水平上计算两相中的声子色散，考虑了有限温度修正和零点运动效应。我们的结果表明，理论的QMC（DFT）的转变压力是显着大于（小于）比公认的实验值。我们讨论了DFT方法的限制，由于选择的交换和相关泛函和困难，以确定一致的赝势内的QMC框架，限制，可能会显着影响该技术的准确性。
2010-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio bulk free energy surface of proper ferroelectrics
Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；Princeton University（普林斯顿大学）；Stanford University（斯坦福大学）；AI for Science Institute, Beijing, China（北京人工智能科学研究院）；Center for Machine Learning Research and School of Mathematical Sciences, Peking University, Beijing, China（北京大学数学科学学院机器学习研究中心）；Department of Chemistry, Department of Physics, Princeton Materials Institute, Princeton University（普林斯顿大学化学系、物理系及普林斯顿材料研究所）
本研究提出了一种基于DFT的从头计算方法，用于准确推导proper铁电材料的体自由能面，并通过铅钛酸盐验证了该方法的准确性。
2025-12-14 cond-mat.mtrl-sci
The incorporation site of Er in nanosized CaF 2
用X射线吸收光谱（XAS）研究了掺铒纳米颗粒在高、低浓度（分别为5mol%和0.5mol%）时的掺铒位置。将实验数据与基于密度泛函理论（DFT）的结构模拟结果进行了比较。基于DFT的分子动力学也被用来模拟完整的理论EXAFS光谱的模型结构。结果表明，Er取代了Ca的结构，在低浓度时，掺杂离子被隔离。在高浓度下，稀土离子聚集在一起结合Ca空位。
2016-10-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The different roles of Pu-oxide overlayers in the hydrogenation of Pu-metal: An ab initio molecular dynamics study based on vdW-DFT+U
基于vanderWaals密度泛函理论（vdW-DFT）+U方法，我们对H-$_{2}$碰撞化学计量的PuO-$_{2}$（111）、还原的PuO-$_{2}$（111）和化学计量的$α$ -Pu-$_{2}$ O-$_{3}$（111）表面的相互作用动力学进行了从头算分子动力学（AIMD）研究.采用vdW-DFT+ \textit{U}方案，得到了纯DFT+ \textit{U}方法不能捕获的氢分子物理吸附态.结果表明，除了弱的物理吸附外，PuO $_{2}$（111）表面是很难接近的，当初始动能不足时，几乎所有的H $_{2}$分子都将弹回真空.虽然H $_{2}$在PuO $_{2}$（111）表面上的解离吸附被发现是非常放热的，但H $_{2}$的碰撞诱导解离势垒被计算为分别与化学计量和还原PuO $_{2}$表面的$3.2$ eV和$2.0$ eV一样高。与PuO $_{2}$不同，我们的AIMD研究直接揭示了氢分子可以渗透到$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$（111）表面，并且由于$25$ \天然O空位位于$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$矩阵的$\langle $ 111 $\rangle $对角线上而容易扩散。通过考察H $_{2}$的温度效应和内部振动激发，我们详细地研究了H $_{2}$在$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$中的…
2014-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of helium and hydrogen interactions in $α$-Fe
密度泛函理论（DFT）计算表明，铁中的氢和氦之间存在弱相互作用，与以前的报道相反，氢在氦中的强捕获。He和H占据低电子密度区域（如空位）的强烈偏好解释了这种差异，空位-He和空位-H结合力隐藏了He和H之间的排斥相互作用。此外，基于DFT计算的V $_n$ He $_m$ H $_p$团簇能量的速率理论模拟预测，正如在一些实验中观察到的那样，可以预期在辐照下铁中H和He之间的协同效应。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and magnetic properties of the BaTiO$_{3}$/LaMnO$_{3}$ interface: a DFT study
采用密度泛函理论（DFT）从头算方法研究了BaTiO 3/LaMnO 3界面的电子和磁性.通过自旋极化态密度分析了铁电覆盖层厚度对界面性质的影响。
2022-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Structural stability and thermodynamics of CrN magnetic phases from ab initio and experiment
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）加U方法结合热膨胀的实验测量，对化学计量比化合物CrN的动力学和热力学相稳定性（包括不同的结构和磁性构型）进行了全面的研究.比较DFT和DFT+U的结果与实验数据表明，电子关联的处理，使用标准DFT以外的方法是至关重要的。非磁性的面心立方B1-CrN相是弹性和动态不稳定的，即使在高压下，而非零局部磁矩的CrN相预测是动态稳定的DFT+U计划的框架内。此外，不同的处理的交换相关（xc）功能的影响进行所有的计算采用局部密度近似和广义梯度近似。为了解决有限的温度特性，无论是，磁和振动的自由能的贡献已计算采用我们最近开发的自旋空间平均方法。低温反铁磁和高温顺磁（PM）CrN变体之间的计算相变温度与实验值非常吻合，并揭示了XC-功能的选择的强烈影响。采用晶片曲率法从反应磁控溅射沉积的具有致密膜形貌的单相B1-CrN薄膜中实验测定了CrN的线性热膨胀系数随温度的变化。PM B1-CrN的线性热膨胀系数的实验值与从头计算值吻合较好。其他的热力学性质，如比热容，已计算以及与以前的实验数据进行比较。
2014-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the binding energy of impurities in semiconductors: Application to Si nanowires
本文以纳米线中的施主为例，在密度泛函理论和GW近似下讨论了半导体中杂质的结合能E_b。结果表明，DFT方法成功地从离子化杂质的Kohn-Sham（KS）哈密顿量计算了E_b，但由于忽略了束缚电子与施主表面极化电荷的相互作用，从中性杂质的KS哈密顿量计算E_b时失败了.我们追溯这一不足，在目前的功能缺乏屏蔽交换。
2010-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Charge density and redox potential of LiNiO2 using ab initio diffusion quantum Monte Carlo
层状LiNiO 2的电子结构一直存在争议，尽管有许多关于其性质的理论和实验报告。采用扩散量子蒙特卡罗（DMC）从头算方法研究了LixNiO_2（0.0 < x < 1.0）体系的电荷密度、嵌锂电位和扩散势垒能。我们比较了电荷密度从DMC和密度泛函理论（DFT），并表明，本地和半本地DFT泛函产生自旋极化密度与不正确的符号上的氧原子。SCAN泛函和Hubbard-U修正改善了Ni和O原子周围的极化密度，导致与DMC密度的偏差较小。DMC精确地捕获Ni-O原子之间的p-d杂化，产生精确的嵌锂电压、极化密度和反应势垒。
2019-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Recent progress with large-scale ab initio calculations: the CONQUEST code
虽然密度泛函理论（DFT）的成功导致其在物理，化学，材料科学和生物化学等广泛领域的应用，但长期以来人们一直认为传统方法对于大型复杂系统是非常低效的，因为存储器要求按$N^2$缩放，CPU要求按$N^3$（其中$N$是原子数）缩放。开发CPU和内存要求随系统大小线性缩放的方法（$\mathcal{O}(N)$方法）所需的原则已经建立了十多年，但直到最近才开始出现显示DFT这种缩放的实际代码。我们报告的\textsc{Conquest}代码，并行计算机上执行$\mathcal{O}(N)$ DFT计算的发展的最新进展，并已证明有能力处理超过10,000个原子的系统。该代码可以运行在不同的精度水平，范围从经验紧密结合，通过\textit{ab initio}紧密结合，充分\textit{ab initio}，和技术计算离子力在一个一致的方式在所有级别的精度将被提出。给出了应变Ge/Si（001）系统的实际\textsc{Conquest}计算实例。
2006-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Physical properties of niobium based intermetallics (Nb3B; B = Os, Pt, Au): a DFT based ab-initio study
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了A-15型Nb基金属间化合物Nb 3B（B = Os，Pt，Au）的结构、弹性和电子能带结构.所有这些都与以前的报告非常一致。更重要的是，电子键合，电荷密度分布和费米面的功能已经详细研究了第一次。还研究了这些化合物的维氏硬度。Nb 3B的费米面包含空穴和电子片，其特征随着从Os到Au的移动而系统地变化。电子电荷密度分布意味着Nb 3 O 5、Nb 3 Pt和Nb 3Au具有离子键和共价键的混合物，具有实质性的金属贡献。通过Mulliken键布居分析和Hirshfeld布居分析解释了这些化合物中原子种类之间的电荷转移。成键性质与费米能级附近的电子能带结构导出的电子态密度（DOS）有很好的对应关系。由弹性常数估算了Nb_3B（B = Os，Pt，Au）的德拜温度，并表明德拜温度随B原子种类的变化而有系统的变化。我们在本文中详细讨论了本研究结果的意义。
2018-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio approach to the stability and the structural, electronic and magnetic properties of the (001) Znfe2O4 surface terminations
采用密度泛函理论（DFT）研究了半导体氧化物ZnFe_2 O_4（尖晶石结构）（001）面的结构和磁性.使用基于DFT的从头计算平面波和赝势方法进行计算，如在Quantum Espresso代码中实现的。用全电子全势线性缀加平面波方法（FP-LAPW）对平面波方法的准确性进行了检验。在这两个计算中，DFT+U方法和不同的（001）表面终止的ZnFe_2 O_4的研究：我们发现，在Zn的表面终止是稳定的。对于所有的（001）表面终端，我们的计算预测，Zn-Fe阳离子反转（反位），这是散装ZnFe 2 O 4中的缺陷，变得稳定，并成为表面的一个组成部分。此外，亚铁磁性行为的情况下，在表面层的反位预测。我们的结果为不同的性能的ZnFe 2 O 4的表面进行比较与那些在散装样品和文献中报道的。
2018-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Grown-in beryllium diffusion in indium gallium arsenide: An ab initio, continuum theory and kinetic Monte Carlo study
在利用InGaAs缩小电子器件的一个障碍是其异常的掺杂剂扩散行为;具体地说，现有的模型无法解释铍扩散的实验数据一致。在本文中，我们提出了一个全面的模型，考虑到自间隙迁移和与Ga和In的相互作用。密度泛函理论（DFT）计算首先用于计算可能的扩散机制的能量参数和电荷状态。基于DFT的结果，连续模拟和动力学蒙特卡罗模拟，然后执行。该模型能够再现实验Be浓度分布。我们的研究结果表明，Frank-Turnbull机制是不可能的，相反，踢出反应是占主导地位的机制。由于大的反应能差异，Ga间隙和In间隙在踢出反应中起不同的作用，与通常假设的相反。DFT计算还表明As对Be扩散的影响可能是不可忽略的。
2016-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Bridging the length and time scales: from ab initio electronic structure calculations to macroscopic proportions
密度泛函理论（DFT）主要提供电子结构的良好描述。因此，密度泛函理论主要处理的是化学键的长度尺度，即10^-10米，以及原子振动量级的时间尺度，即10^-13秒。然而，几个有趣的现象发生和/或变得可观察到不同的尺度，即介观或宏观长度和秒甚至分钟的时间尺度。如何缩小10^-13秒和1秒之间的差距，或缩小10^-10米和10纳米之间的差距，是我们今天面临的重要挑战之一。在本文中，我们将展示我们如何克服这些时间和尺寸的问题，例如晶体生长和纳米尺度结构的演变。关键是一个动力学蒙特卡罗方法与DFT计算相关的原子过程的详细输入。
1998-08-24 cond-mat.mtrl-sci
{\it Ab-initio} study of structural and vibrational properties of KN$_3$ under pressure
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算和对DFT进行半经验色散修正以处理范德华相互作用，研究了KN $_3$在压力下的结构稳定性和振动性质.与标准密度泛函理论相比，色散修正计算的结构性质与实验结果符合较好。晶格模式和叠氮离子弯曲模式的频率被发现很好地再现我们的计算。随着压力增加，E $_g$模式变得软化，如实验中所观察到的。尽管E $_g$模式软化，但分子内相互作用的增强保持晶格稳定。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Subspace representations in ab initio methods for strongly correlated systems
本文给出了一种适用于非正交投影函数的DFT+U和DFT+DMFT等强相关材料从头计算方法中子空间占有矩阵的广义定义。通过强制执行张量一致性的所有矩阵运算，我们导致了一个子空间投影算子的占用矩阵是张量和积累的贡献，这是本地的相关子空间在手。特别是对于DFT+U，由此产生的对势和离子力的贡献自动是厄米特的，而无需诉诸对称化，并且局部化到其相应的相关子空间。占有率、能量和离子力的张量不变性得以保留。我们说明了这种形式主义在DFT+U研究中使用自洽确定的投影仪的效果。
2011-04-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Theoretical evidence for efficient p-type doping of GaN using beryllium
从头计算预测，在GAN中的Be是一个浅受主。其热电离能为0.06 eV的纤锌矿GAN中，该水平是在锌相的价共振。Be的掺入受到Be_3N_2形成的严重限制。然而，我们表明，与反应性物种的共掺入可以提高溶解度。H-辅助掺入应导致MOCVD生长后在约850 K退火后的高掺杂水平。Be-O共掺入在MBE生长温度下产生高Be和O浓度。
1997-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of transport properties of metal-C60-metal junctions
采用密度泛函理论（DFT）方法，在Keldysh非平衡格林函数（NEGF）框架下，从第一性原理出发，研究了Au-C_（60）-Au分子结的量子输运性质.我们简要回顾了NEGF-DFT形式主义，并提出了我们的一些数据。我们发现，在小的电极间距（9- 1 - 3埃），Au-C_（60）-Au结表现出金属行为，在线性区域（偏压V < 0.3伏）电导G ~ 2 e ^{2}/h和电流I ~ 1-3微安。其物理机制是通过自由C60的最低未占分子轨道（LUMO）产生的部分占据态的共振隧穿。我们还发现，电荷从Au电极到C60分子的转移可以通过栅极电位来控制。
2003-09-26 cond-mat.mtrl-sci
An Ab Initio Investigation on the Electronic Structure, Defect Energetics, and Magnesium Kinetics in Mg$_3$Bi$_2$
本文对Mg $_3$ Bi $_2$进行了从头算研究。通过结合DFT（PBE，HSE 06）和$G_0W_0$的电子结构计算，我们发现Mg $_3$ Bi $_2$可能是一种小带隙半导体.基于DFT的缺陷形成能表明，镁空位可能形成在这种材料中，相对论自旋轨道耦合显着降低缺陷形成能。我们表明，过渡态搜索方法的基础上的混合本征矢量跟踪方法可以有效地用于搜索的过渡态的情况下，其中包括完整的自旋-轨道耦合。通过这种混合本征矢量以下的方法发现镁迁移势垒表明，自旋-轨道耦合也降低了迁移势垒，降低到0.34 eV的值与自旋-轨道耦合。最后，最近的实验结果Mg扩散的DFT结果进行了比较，并显示出良好的一致性。这项工作表明，空位缺陷和列入计算中的相对论自旋轨道耦合有深远的影响，在这种材料中的镁扩散。它还揭示了相对论自旋轨道耦合在研究重元素起关键作用的类似电池系统中的重要性。
2018-07-27 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio study of intrinsic defects in zirconolite
锆英石，CaZrTi2O7，是一种用于处理高活性核废料的陶瓷。利用密度泛函理论结合随机搜索技术，对锆英石中本征缺陷的稳定间隙位进行了研究。有一个显着的依赖于电荷状态的空位缺陷结构，与形成的O2分子在一定的电荷状态的Ti和Zr空位。氧离子的低配位提供了DFT定位与阳离子空位相关的空穴的位点。的Frenkel缺陷的能量，计算出的空位和间隙形成能量的组合，表明氧缺陷有很强的依赖于化学环境，与氧Frenkel对能量之间的范围为1.5 eV。
2012-01-26 cond-mat.mtrl-sci
Optical lineshapes of the C-center in silicon from ab initio calculations: Interplay of localized modes and bulk phonons
本研究通过构建含数万个原子的超胞动力学矩阵的DFT方法，计算硅中CiOi缺陷的光学线形，揭示局域模与体声子的共同作用，验证了C线的缺陷归属且与实验吻合良好。
2024-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Structure of glassy lithium sulfate films sputtered in nitrogen (LISON): Insight from Raman spectroscopy and ab initio calculations
测量了在氮等离子体中溅射硫酸锂靶得到的固体电解质薄膜的拉曼光谱，并与28原子团簇的从头算电子结构计算结果进行了比较。当氧原子被氮原子取代时，以及当氮原子彼此形成键时，获得测量光谱和计算光谱之间的一致性。这表明在溅射过程中氮的引入导致膜中的结构，其防止这些薄膜盐玻璃的结晶。
2007-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of the AlN:Er system
在本研究中，从头算研究的AlN：Er系统的浓度范围从0.78至12.5%。稀土原子在纤锌矿晶格中的晶体定位的确定，阐明以前发表的实验推导，并确认在AlN：Er系统在此范围内的固溶体的存在。Er在四面体和八面体插入位点的掺入被证明是介稳态的，并被发现诱导浅态的带隙。研究了Er浓度对ErxAl_（1-xN）三元化合物的晶格常数、带隙和能带结构的影响。最后，根据实验规范，Er掺入AlNO系统也检查。
2019-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Mechanics properties of Mono-layer Hexagonal Boron Nitride: Ab initio study
介绍了一种利用从头算密度泛函理论对单层h-BN弹性性质进行连续描述的方法。通过将弹性应变能量密度展开为泰勒级数，在五阶项之后截断应变，来表示弹性响应的这种严格的连续描述。我们得到了14个非零的独立的弹性常数，直到十阶张量。我们预测的压力依赖的二阶弹性模量。这种连续体制剂是适合纳入有限元法。
2011-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Itinerant and local magnetic moments in ferrimagnetic Mn2CoGa thin films probed by x-ray magnetic linear dichroism: experiment and ab initio theory
采用直流磁控共溅射法在MgO（001）衬底上制备了半金属Xa化合物Mn 2CoGa（Hg 2CuTi原型）外延薄膜。获得了体磁化强度为1.95（5）μ B/晶胞的高质量薄膜。L3，2 X射线磁性圆二色光谱与基于密度泛函理论（DFT）的计算结果一致，并揭示了两个不等价Mn矩的反平行排列. X射线磁性线性二向色性，在良好的协议与理论，以及，允许区分巡回和本地Mn时刻。基于非共线自旋密度泛函理论，我们发现两个Mn矩中的一个具有局域性，而另一个Mn矩和Co矩是巡游的。
2011-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Mechanism of the electro-optic effect and nonlinear optical susceptibilities of some ferroelectrics: ab initio calculation
采用密度泛函理论（DFT），在局域密度近似（LDA）下，基于第一性原理计算，研究了氧八面体铁电体的非线性光学性质和电光效应.本文计算了四方相和菱方相的频率依赖复介电函数和二次谐波响应系数\c{hi}（2）（-2ω，ω，ω）。还在带隙以下评估电子线性电光极化率\c{hi}（2）（-ω，ω，0）。这些结果是基于一系列的LDA计算使用DFT。对于\c{hi}（2）（-ω，ω，0）的计算结果在带隙以下与实验结果一致，对于\c{hi}（2）（-2ω，ω，ω）的计算结果与实验数据进行了比较。
2011-12-26 cond-mat.mtrl-sci
M-SPARC: MATLAB-Simulation Package for Ab-initio Real-space Calculations
本文介绍了M-1：MATLAB-实空间从头计算模拟软件包。它可以执行赝势自旋极化和非极化Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）模拟，用于孤立系（如分子）以及扩展系统（如晶体、表面和纳米线）。M-DFT为实空间DFT中新算法和方法的开发和测试提供了一个快速原型平台，有可能显著加快该领域的进步速度。它也为精确的第一性原理研究中小型系统提供了一个方便的途径。
2019-12-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Calculated Electronic and Related Properties of Wurtzite and Zinc Blende Gallium Nitride (GaN)
本文报道了纤锌矿和锌镓氮化镓（w-GaN，zb-GaN）的计算、电子和相关性质。我们采用局域密度近似（LDA）势和原子轨道线性组合（LCAO）形式。这种形式主义的实现遵循Bagayoko，Zhao和Williams（BZW）方法，并由Ekuma和Franklin（BZW-EF）进行了改进。计算出的电子和相关性能，为两种结构的GAN，是在良好的协议与相应的，实验数据，不同于大多数以前的从头计算结果利用密度泛函理论（DFT）的潜力。这些结果包括两种结构的电子能带，总态密度和分态密度（DOS和pDOS），以及有效质量。对于w-GaN，计算的带隙为3.29 eV，与实验一致，并且比大多数先前的从头算DFT结果平均大1.0 eV。类似地，对于室温晶格常数，zb-GaN的2.9eV的计算带隙是最接近实验值的从头算DFT结果。
2014-10-03 cond-mat.mtrl-sci
STM study of single phosphorus incorporation into silicon by heating PBr3 on Si(100)
Prokhorov General Physics Institute of the Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院普罗霍洛夫普通物理研究所）；HSE University（高等经济大学）
研究通过STM结合DFT，揭示了PBr3在Si(100)表面解离后，磷原子加热时与硅原子交换形成络合物的单原子掺杂机制，为精确单原子掺杂提供了原子级基础。
2026-07-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Experimental TDPAC and Theoretical DFT Study of Structural, Electronic, and Hyperfine Properties in ($^{111}$In-->) $^{111}$Cd-Doped SnO$_2$ Semiconductor: Ab Initio Modeling of the Electron-Capture-Decay After-Effects Phenomenon
在本文中，我们研究了在超低浓度的Cd掺杂在SnO $_2$的效果，通过测量的电四极超精细相互作用的温度依赖性的实验，与时间微分扰动角相关（TDPAC）光谱使用$^{111}$镉作为探针核，并在理论上，通过执行第一性原理计算的基础上密度泛函理论。TDPAC光谱成功地分析了与时间相关的开关模型的扰动因子。这些结果表明，结合动态加静态的相互作用，其电场梯度在这个模型中与不同的稳定的电子配置接近的镉原子。然后，动态机制起源于这些不同电子构型之间的快速波动。第一性原理计算结果表明，Cd杂质在掺杂半导体的价带顶引入了双受主能级，并产生了最近邻氧的各向同性向外弛豫.计算的电场梯度张量的变化作为镉杂质水平的电荷状态的函数显示了一个有趣的行为，解释了实验结果，从第一性原理的电子捕获后效应提出的方案提供了强有力的支持。电子捕获衰变的父$^{111}$在$^{111}$镉以及双受体字符的$^{111}$镉杂质和电性质的主机被证明有助于这些类型的时间依赖性超精细相互作用的存在。
2018-04-09 cond-mat.mtrl-sci
Active-learning-based efficient prediction of ab-initio atomic energy: a case study on a Fe random grain boundary model with millions of atoms
我们已经开发出一种方法，可以分析大的随机晶界（GB）模型与密度泛函理论（DFT）计算的准确性，使用主动学习。假定原子能量由原子结构描述子的线性回归表示。原子能是通过DFT计算获得的，使用从巨大的GB模型中提取的小单元，称为副本DFT原子能。主动学习中的不确定性降低（UR）方法用于有效地收集原子能的训练数据。在这种方法中，不需要原子能来搜索候选点;因此，不需要连续的DFT计算。这种方法适用于可以同时执行大量作业的大规模并行计算机。在这项研究中，我们展示了预测的Fe随机GB模型包含一百万个原子使用UR方法的原子能量，并表明预测误差降低更迅速相比，随机采样。我们的结论是，UR的方法与副本DFT原子能是有用的建模巨大的GB和建模其他结构缺陷将是必不可少的。
2020-04-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Deep-Learning Density Functional Theory Hamiltonian for Efficient ab initio Electronic-Structure Calculation
密度泛函理论（DFT）和深度学习方法的结合有可能彻底改变现代计算材料科学。在这里，我们开发了一种深度神经网络方法来表示晶体材料的DFT哈密顿量（DeepH），旨在绕过DFT的计算要求高的自洽场迭代，并大大提高从头计算电子结构计算的效率。提出了一种利用局部性处理DFT哈密顿矩阵的高维性和规范（或旋转）协方差的通用框架，并通过用于深度学习的消息传递神经网络实现。DeepH方法的高精度、高效率和良好的可移植性被普遍证明适用于各种材料体系和物理性质。该方法提供了一个解决DFT的准确性和效率的困境，并开辟了探索大规模材料系统的机会，证明了一个有前途的应用研究扭曲的范德华材料。
2022-05-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Revisiting the Electrified Pt(111)/Water Interfaces through an Affordable Double-Reference ab-initio Approach
本文提出结合混合隐式/显式溶剂化模型的经济GC-DFT方法，用于重新研究带电Pt(111)-水界面，准确复现电容并揭示水分子取向与氢吸附的关键作用。
2023-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Towards Extended Active Learning for Modelling Ferroelectric Switching: the Need for 'Gold Standards'
International Centre for Quantum and Molecular Structures and the School of Physics, Shanghai University（上海大学量子与分子结构国际中心及物理学院）；University of Technology Sydney（悉尼科技大学）；The University of Queensland（昆士兰大学）；Griffith University（格里菲斯大学）；Materials Genome Institute, International Centre for Quantum and Molecular Structures, Shanghai University（上海大学量子与分子结构国际中心材料基因组研究院）
本研究比较多种DFT与从头计算方法，评估金标准可行性，确定r2SCAN-rVV10和RPAR+S为最优方法，以支持铁电材料的扩展主动学习。
2026-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Frenkel pair formation energy for cubic Fe$_3$O$_4$ in DFT+U calculations
磁铁矿立方相中点缺陷的从头算模型面临两个问题：立方结构在低于Verwey温度时变得不稳定，并且对立方相的电子结构没有共识（如果存在带隙，应该考虑波函数的对称性类型以及如何描述强电子相关性）。在本文中，我们表明，带隙和Frenkel对形成能量的实验数据与第一性原理计算的比较，可以确定一个一致的DFT+U模型的立方Fe $_3$ O $_4$。
2022-03-24 cond-mat.mtrl-sci
