Determination of the vibrational contribution to the entropy change at the martensitic transformation in Ni-Mn-Sn metamagnetic shape memory alloys: A combined approach of time-of-flight neutron spectroscopy and ab-initio calculations
结合不同的实验技术，测定了Ni-Mn-Sn变磁性记忆合金中马氏体相变熵变的不同贡献。振动的贡献已被推断从马氏体和奥氏体相的振动态密度。这已经完成了结合飞行时间中子散射测量和从头计算。此外，还计算了熵变的电子部分。由于马氏体相变发生在两个顺磁相之间，磁性的贡献可以忽略不计，熵变可以简化为两项之和：振动和电子。得到的振动贡献值（-36 \pm 5 J kg^（-1）K^（-1））几乎提供了量热法测得的总熵变（-41 \pm 3 J kg^（-1）K^（-1）），其差值是在实验误差范围内的电子贡献。
2016-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Investigation of Vibrational, Thermodynamic, and Optical properties of Sc2AlC MAX compound
用密度泛函理论计算了具有重要技术意义的弱耦合MAX化合物Sc2AlC的结构、振动、光谱和光学性质。Sc2AlC的结构特性进行了比较与先前报道的结果。振动，晶体学和光学性质的理论估计的第一次。计算了该化合物的声子色散曲线，研究了其动力学稳定性。光学和声学模式被清晰地观察到。由声子态密度计算了Helmholtz自由能（F）、内能（E）、熵（S）和比热容（Cv）。还计算了各种光学参数。反射光谱表明该化合物具有作为太阳反射器的潜力。
2016-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Calculations of the Vibrational Modes of MnAs and Ga1-xMnxAs
在这项工作中，我们提出了我们的理论结果的状态方程和MnAs的声子色散，以及锰浓度依赖的晶格参数和声子频率的立方GaMnAs合金。只要这种比较是可能的，结果与实验结果吻合得很好。根据所得结果，合金的晶格常数和声子频率不服从Vegard规则。
2006-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio calculation of the vibrational spectrum and thermodynamic properties of rhombohedral P4O10
采用平面波赝势方法和密度泛函微扰理论计算了h-P4 O 10的声子态密度和热力学函数。计算的振动光谱与测量的光谱非常一致，但计算表明在光谱的解释中有一些修改，主要是表明用于拟合一些观察到的峰的组分数量发生了变化。计算的低温热容量与测量的热容量非常一致，系统偏移约为-5 J mol-1 K-1，与温度无关。.与分子计算结果的比较表明，分子贡献约占h-P4 O 10热容的80
2011-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Amorphous Boron Nitride: Ab initio Study of its vibrational properties
氮化硼（BN）是一种结构通用的绝缘体，因为它可以在几种具有有趣的机械和电气性能的晶体结构中找到，使这种材料对技术应用具有吸引力。为了改善非晶相（a-BN）的特性，一些研究小组进行了非晶相（a-BN）的实验和模拟研究，主要集中在电学和结构性能、压力诱导相变和氢化a-BN等方面。在这项工作中，两个非晶结构的计算产生和研究使用从头算分子动力学上的216个原子的超级电池具有两种不同的密度，2.04和2.80克厘米$^{-3}$。遵循我们的欠熔淬火方法，因为它已被证明可以为无序材料及其性能提供良好的结构。报道了这两个样品的拓扑结构、振动态密度和一些热力学性质，并与已有的实验结果进行了比较。一些计算结果也被重新审视。
2022-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties of metastable polymorph structures by machine learning
尽管振动性能是至关重要的从头计算预测的有限温度稳定性和输运性质的固体，其列入从头计算材料库已被昂贵的计算要求所阻碍。在这里，我们解决的挑战，通过显示，一个很好的估计力常数和振动特性，可以快速实现从原子平衡位置的知识，使用机器学习。在$_3$的121个亚稳结构上训练的随机森林算法对于原子间力常数的最大绝对误差为0.17 eV/ $\textrmÅ^2$，并且它比训练这种化合物的完整力场便宜得多。预测的力常数，然后用来估计声子的光谱特征，热容量，振动熵，振动自由能，比较以及与从头算。该方法可用于有限温度下稳定性的快速估计。
2018-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Structural, vibrational, and quasiparticle band structure of 1, 1 - diamino-2, 2 - dinitroethelene from ab-initio calculations
采用第一性原理计算研究了压力对层状分子晶体FOX-7的结构和振动性质的影响。我们观察到显着的变化，在计算的结构性质与不同的修正处理范德华相互作用的密度泛函理论（DFT），与标准的DFT泛函相比。特别是，计算得到的基态晶格参数，体积和体积模量与Grimme的计划被发现符合得很好与实验。计算的振动频率表明FOX-7在压力下的分子内和分子间相互作用的依赖性。此外，我们还发现了一个显着的增加，在N-H。O氢键在压缩下的强度。这可以通过氮、氢和氧原子之间键长的变化以及在压力下计算的红外光谱来解释。最后，计算的带隙约为2.3 eV的GGA，并提高到5.1 eV的GW近似，这揭示了在高能量密度材料进行准粒子计算的重要性。
2014-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of structural, vibrational and optical properties of solid oxidizers
本文报道了五种离子-分子固体氧化剂MNO $_3$（M = Li，Na，K）和MClO $_3$（M = Na，K）的结构、弹性和振动性质。色散校正方法通过处理长程电子相关效应，可以更准确地预测KNO $_3$多晶型物的结构性质和相稳定性。所获得的弹性模量显示了这些材料的柔软性，并且与超声脉冲回波测量结果一致。我们对振动模式进行了完整的指认，并与已有的实验结果进行了比较。从计算的红外光谱和拉曼光谱中发现，硝酸盐（氯酸盐）的振动频率分别从Li -> Na -> K（Na -> K）和N -> Cl红移，这是由于金属原子和非金属原子的质量增加所致。电子结构的计算表明，材料是宽带隙绝缘体，金属与NO $_3^-$ /ClO $_3^-$离子之间以离子键为主，硝酸根和氯酸根阴离子基团之间以共价键（N-O和Cl-O）为主.从计算的光谱，我们观察到，电偶极跃迁是由于硝酸盐/氯酸盐基团低于20 eV和阳离子跃迁发生在20 eV以上。计算得到的反射率谱与已有的实验谱一致。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci
X-ray absorption Debye-Waller factors from ab initio molecular dynamics
采用从头算运动方程方法计算了X射线吸收、X射线散射及相关光谱中Debye-Waller因子中随温度变化的均方振动振幅。该方法避免了声子模式的显式计算，而是基于从头计算密度泛函理论分子动力学模拟的位移-位移时间关联函数的计算。该方法还产生振动态密度和热量，如晶格自由能。该方法的说明，提出了一些系统，并与其他方法和实验进行比较。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and mechanical properties of the highly mismatched (Cd,Be)Te semiconductor alloy : Experiment and ab initio calculations
的（Cd，Be）Te半导体合金，表现出显着的不匹配的键的共价性和刚度澄清其振动和机械性能被用作基准测试的限制的渗滤模型（PM）的工作，以解释复杂的拉曼光谱的相关，但对比度较低的（Zn，Be）硫属化物。实验（x <0.11）结合高压下的Raman散射和X射线衍射以及从头算（x分别在0，0.5和1附近）进行。（宏观）的体积模量B下降到低于碲化镉的值上的未成年人被纳入，在变化与线性B与x的增加预测从头算，从而暗示在大的非谐效应在真正的晶体。然而，没有异常发生在微观（债券）规模的常规双峰PM拉曼信号预测从头算的BeTe键在少数（x约0和0.5）是（勉强）检测实验。虽然在大的Be含量（x约1）相同的双峰信号放松下来反转，一个前所未有的情况下，特定的压力依赖性的规则（x约0和0.5）和反转（x约1）BeTe拉曼双峰符合PM预测。因此，PM同样适用于（Cd，Be）Te，尽管是以松弛的形式，而没有进一步的细化。这增强了该方案作为合金中声子的通用描述符的有效性。
2023-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of high-pressure solid molecular hydrogen: Quantum Monte Carlo and anharmonic vibrational study
本文对高压下固体氢的分子-原子跃迁进行了理论研究。我们使用扩散量子蒙特卡罗方法计算竞争相的静态晶格能和基于密度泛函理论的振动自洽场方法计算非谐振动性质。我们发现一个小的，但显着的贡献，从非谐振动能量。在374 GPa下发现了从分子Cmca-12直接到原子I4_1/amd相的转变。振动的贡献降低了91 GPa的转变压力。离解压力对同位素组成不太敏感。我们的结果表明，量子熔化发生在有限的温度。
2014-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and magnetic properties of crystalline CuTe2O5
本文采用密度泛函理论方法对CuTe_2O_5的振动性质进行了从头计算。为了验证所得到的结果，我们将计算值与拉曼光谱和红外光谱的已知实验数据进行了比较。晶格贡献的热容量，从从头算模拟得到的磁贡献从简单的自旋哈密顿模型计算，以获得总的热容量。所得结果与实验数据吻合较好。因此，DFT方法可以补充低维磁性系统，如CuTe2O5的实验和理论研究。
2014-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio analysis of electron-phonon coupling in molecular devices
我们报道了在外加偏压和电流作用下分子器件中电子-声子耦合的第一性原理分析。我们的理论和计算框架的基础上进行密度泛函理论内的Keldysh非平衡格林函数形式主义。我们分析了哪些分子振动模式是最相关的电荷输运在非平衡条件下。对于由两个引线连接的1，4-苯二硫醇分子的分子隧道结，发现振动的低阶模是最重要的。作为偏置电压的函数，电子-声子耦合强度可以急剧变化，而振动光谱在百分之几的水平上变化。
2005-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic Studies of the Vibrational and Electronic Properties of Solid Hydrogen to 285 GPa
本文报道了在85-140 K、285 GPa静压下固体氢的拉曼散射和可见-近红外吸收光谱。我们得到的振动子和声子模式的压力依赖性与先前确定的较低的压力。结果表明，有序的分子相III的最高压力达到的稳定性，并提供对绝缘体到金属的过渡压力的约束。
2001-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational and thermodynamic properties of high-pressure phases in LiYF_4
利用准谐晶格动力学和分子动力学模拟的互补技术，研究了LiYF $_{4}$在几次压力诱导相变后由于结构变化而引起的动力学行为的可能变化.在整个布里渊区的声子谱和各自的吉布斯自由能计算的三个高压多晶型的LiYF $_{4}$是稳定的T = 0，目的是了解它们的相对稳定性作为压力和温度的函数的体积压缩和振动熵。分子动力学模拟提供了关于温度驱动的二级转变以及随后的压力驱动的一级相变中的动力学效应的定性印象。此外，计算还预测了I相和IIa相在低温下的反常热膨胀，而在随后的压力释放过程中，II相$\to$向III相转变的不可逆性。
2004-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio inversion of structure and the lattice dynamics of a metallic glass: The case of Pd40Ni40P20
在本文中，我们推断的Pd40Ni40P20的结构，从实验衍射数据和从头计算相互作用使用力增强原子精细（FEAR）。我们的模型准确地再现了已知的实验签名的系统，比传统的熔体淬火计划更有效。我们批判性地评估当地秩序，进行详细的比较，扩展的X射线吸收精细结构（EXAFS）实验，并讨论了电子结构。我们深入探讨了该系统的晶格动力学，并描述了一个振动局域到扩展的过渡，并讨论了P动力学的特殊作用。在低能量下，P完全有助于扩展模式，但在较高的频率下，执行局部运动，让人想起金属原子笼子里的响尾蛇。这些高度局域化的振动状态表明这些材料用于热电应用的可能效用。
2019-02-20 cond-mat.mtrl-sci
Pressure Dependence of Electronic, Vibrational and Optical Properties of wurtzite-Boron Nitride
本文通过第一性原理研究了纤锌矿型氮化硼在宽压力范围内的电子、振动和光学性质，为其在光电及恶劣环境中的介电应用提供理论依据。
2023-05-30 cond-mat.mtrl-sci
The structural, elastic and optical properties of ScM (M = Rh, Cu, Ag, Hg) intermetallic compounds under pressure by ab initio simulations
采用基于密度泛函理论的赝势平面波从头算方法，在广义梯度近似（GGA）下研究了压力对ScM（M = Rh，Cu，Ag，Hg）化合物结构和弹性性质的影响.在零压下研究了其光学性质。计算结果表明，优化后的晶格参数与实验数据和其它理论值吻合较好。
2016-05-17 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational properties of graphene fluoride and graphane
用从头计算方法研究了氟化石墨烯和石墨烷的振动性质。我们发现，这两个sp3键合的衍生物的石墨烯具有不同的声子色散关系和声子态密度的预期从不同的质量与所附原子氟和氢，分别。这些差异体现在两种化合物的定容比热的预测温度行为中。
2010-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Coordination corrected ab initio formation enthalpies
生成焓的正确计算是从头计算材料设计的关键之一。对于几类系统（例如氧化物），标准密度泛函理论会产生不正确的值。在这里，我们提出了“配位校正焓”方法（CCE），基于最近邻阳离子-阴离子键的数量，也能够校正多晶型物的相对稳定性。CCE使用Perdew，Burke和Ernzerhof（PBE），局域密度近似（LDA）和强约束和适当规范（SCAN）交换相关泛函的计算，结合准谐波德拜模型来处理零点振动和热效应。的基准，进行二元和三元氧化物（卤化物），显示出非常准确的室温结果的所有功能，与最小的平均绝对误差的27（24）meV/原子与扫描。零点振动和热对地层扰动的贡献很小，而且符号不同--很大程度上相互抵消。
2019-04-08 cond-mat.mtrl-sci
Shell-model and first-principles calculations of vibrational, structural and ferroelectric properties of KH$_2$PO$_4$
我们开发了一个壳模型（SM）的磷酸二氢钾（KDP），这是适合从头算（AI）的结果，包括非局部范德华修正。通过结构、振动和铁电性质的测试结果与人工智能和实验数据的比较，对SM进行了全面的测试。松弛的结构参数与AI结果和现有的实验数据非常一致。与相应的AI和实验数据的整体一致性良好的$Γ$点声子和总声子态密度（DOS）的铁电和顺电相的计算与开发的SM。我们还计算了有效德拜温度作为$T$的函数，这表明与相应的AI和实验结果符合良好。经典的分子动力学（MD）模拟与开发的SM得到的FE-PE相变在$\approx 360$ K显着的协议与从头算MD计算。
2023-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Room-temperature vibrational properties of multiferroic MnWO4 under quasi-hydrostatic compression up to 39 GPa
在室温、准流体静力学条件下（39.3GPa），对多铁性钨酸锰（MnWO4）进行了高压拉曼光谱研究。低压黑钨矿相经历了相变在25.7 GPa，约8 GPa的压力高于在以前的作品中发现的，其中使用较少的流体静力学压力传输介质。的压力依赖性的拉曼活性模式的低压和高压相的报道和讨论比较，在文献中的MnWO4和相关的黑钨矿的结果。根据最低频率的拉曼模的强度线性下降直到相变结束，提出了从低压相到高压相的逐渐压力诱导相变。
2014-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio tensorial electronic friction for molecules on metal surfaces: nonadiabatic vibrational relaxation
吸附在金属表面上的分子与基底声子和低位电子空穴对激发进行能量交换。在弱耦合的限制下，电子-空穴对激发可以被看作是对吸附物施加摩擦力，其增强能量转移并促进振动弛豫或热电子介导的化学。我们最近报道了电子摩擦张量性质的相关性[Phys. Rev. Lett. 116，217601（2016）]在表面动力学。本文基于Kohn-Sham密度泛函理论，对凝聚相和团簇体系的张量电子摩擦进行了研究。利用局域原子轨道基组，我们计算了非绝热耦合矩阵元，并在经典极限下计算了全电子摩擦张量。我们的方法是数值稳定和鲁棒性所示的一个详细的收敛分析。此外，我们基准的准确性，我们的方法通过计算振动弛豫率和寿命的一些双原子分子在金属表面。我们发现摩擦引起的模式耦合相邻的CO吸附在Cu（100）上的c（2 × 2）覆盖层是重要的理解实验结果。
2016-09-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structural, Vibrational, Elastic and Topological Properties of PaN Under Pressure
电子，结构，振动和弹性性能的PAN已在环境和高压下进行了研究，使用第一原理方法与几个常用的参数化的交换相关能。广义梯度近似（GGA）令人满意地再现了基态性质。在压力下，发现PaN经历了一个结构转变，从NaCl的R-3 m结构附近的58 GPa。（1，0，0）和（1，1，0）方向的声学声子支的高压行为以及C44弹性常数的异常，表明结构发生了转变。在GGA交换关联下，电荷密度的拓扑转变发生在结构转变附近，这可以被视为量子相变，其中序参量服从平均场标度律。然而，当调用其他交换相关泛函（局域密度近似（LDA）和混合泛函）时，拓扑转变是不存在的。因此，这构成了一个例子，GGA和LDA导致定性不同的预测，它是非常感兴趣的实验研究是否发生这种拓扑转变。
2013-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Variation of the physical properties of four transition metal oxides SrTMO3 (TM = Rh, Ti, Mo, Zr) under pressure: An ab initio study
采用基于密度泛函理论的平面波赝势方法，利用第一性原理计算，在广义梯度近似（GGA）下研究了SrTMO3（TM = Rh，Ti，Mo，Zr）在压力作用下的结构和弹性性质.在零压下研究了其光学性质。结果表明，计算的晶格参数与已有的实验结果和以前的理论结果符合得很好。
2016-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of pressure stabilised NiTi allotropes: pressure-induced transformations and hysteresis loops
采用密度泛函理论研究了静水压力引起的化学计量比NiTi同素异形体的变化。通过模拟准静态压力变化的方式模拟压力诱导的转变，我们表明，实验观察到的B19'相（在其散装形式）相对于另一个单斜相，B19”不稳定。B19”相的较低对称性导致在压力诱导的相变期间Ti和Ni原子（不共享单个晶面）的独特原子轨迹。这种原子轨迹的唯一性被认为是形状记忆能力的必要条件。正向和反向压力诱导跃迁B19“{$\leftrightarrow$ }B19”表现出滞后现象，该滞后现象被证明源于迄今为止未预料到的Born-Oppenheimer能面的复杂性。
2011-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational Entropy and Free Energy of Solid Lithium using Covariance of Atomic Displacements Enabled by Machine Learning
本文结合机器学习原子间势与原子位移协方差方法，系统评估固态锂振动熵、自由能及有限温度声子性质的收敛与采样策略，并验证其可再现实验结果和马氏体相变。
2024-06-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Ab initio simulation of laser-induced electronic and vibrational coherence
最近通过超快光谱学实现的原子分辨率要求相应的理论进展。实时含时密度泛函理论（RT-TDDFT）结合Escherichfest动力学提供了一种在精度和计算成本之间的最佳折衷，以研究亚皮秒范围内激光激发材料的电子和振动动力学。然而，这种方法无法解释热效应或零点能量，这在所涉及的物理学中至关重要。本文采用基于RT-TDDFT+ Escherichfest的量子半经典方法模拟了凝聚态中激光诱导的电子相干和振动相干。以碳共轭分子为例，我们证明了从原子核量子分布出发的初始组态的系综平均可以弥补单轨道RT-TDDFT+ Escherichfest的许多缺点，阻尼电子相干性，并在激发态之间引入超快非绝热耦合.由于采样配置的数量随着化合物的尺寸和刚度而减少，对于平均场方法闪耀的大型系统，计算成本仍然适中。在模拟中明确包含一个随时间变化的脉冲，使这种方法作为一个独立的对应实验结果的相干非线性光谱的第一性原理研究的主要进展。
2022-06-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph quant-ph
Vibrationally induced fourth-order magnetic anisotropy and tunnel splittings in Mn_{12}
用密度泛函理论（DFT）方法计算了Mn_{12} O_{12}（COOH）_{16}（H_2O）_4分子磁体的振动光谱.计算的红外强度与实验结果一致。目前还没有从头尝试确定哪些相互作用占四阶各向异性。我们发现，振动诱导的扭曲的分子有助于四阶各向异性哈密顿量和效果的大小和符号（-6.2 K）是在所有的实验符合良好。振动诱导隧道分裂同位素纯和天然样品的预测。
2002-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Combined Raman scattering and ab initio investigation of pressure-induced structural phase transitions in the scintillator ZnWO4
室温拉曼散射测量ZnWO 4高达45 GPa。我们报告的所有拉曼活性声子的低压黑钨矿相的压力依赖性。随着压力的增加，新的拉曼峰出现在30.6 GPa由于可逆的结构相变的扭曲单斜b-fergusonite型相的发病。低压和高压相共存，从30.6 GPa到36.5 GPa。除了拉曼测量，我们还报告从头算总能量和晶格动力学计算的两个阶段。这些计算帮助我们确定的高压相的晶体结构，并分配在黑钨矿和b-fergusonite相观察到的拉曼模式。基于从头计算，我们提出的第二个相变发生在57.6 GPa的b-fergusonite相的正交Cmca相。本文还计算了ZnWO_4的晶格参数和原子位置随压力的变化，并给出了相应的物态方程。
2008-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of optical properties of high-pressure phases of ice
我们报告了一个详细的从头计算研究冰的光学性质在很宽的高压范围内。其中包括冰X相（最高可达380GPa）、理论上提出的较高压力相冰XV（300GPa），以及常压低温相冰XI。结果表明，高压下冰的光学特性的色散关系与常压下的有很大的不同。在较高气压下，冰的光学性质有整体蓝移的趋势，光学响应的能量区域变宽，如吸收带和反射带。除吸收边增大外，所有的吸收峰都在上升，反射峰也有所增强，因此推断冰的透过率在下降。光电导增强，我们解释了这种行为从载流子浓度的增加。静态光学性质被发现是压力无关的，主要是由于氢键的网络拓扑结构。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure phase diagram of hydrogen and deuterium sulfides from first principles: structural and vibrational properties including quantum and anharmonic effects
采用第一性原理密度泛函理论计算方法研究了高温超导三氢化硫和三氘化硫在高压$Im\bar{3}m$和$R3m$相中的结构和振动性质。当压力降低时，可能发生菱面体转变$Im\bar{3}m \rightarrow R3m$，伴随着氢键不对称化和三角晶格畸变的发生。在静水条件下，我们发现，与最近一些实验中提出的相反，如果存在菱面体扭曲，它主要影响氢键，而由此产生的细胞扭曲很小。我们估计，发生的应力各向异性约$10\%$可以解释这种差异。假设流体静力条件下，我们计算的临界压力时，菱面体转变发生。量子和非谐效应，这是相关的，在这个系统中，包括在非微扰水平的随机自洽谐波近似（SSCHA）。在这种方法中，我们通过计算自由能Hessian来确定转变压力。我们发现，量子非谐效应是负责一个强大的减少的临界压力与经典谐波的方法。此外，我们观察到一个突出的同位素效应，因为我们估计更高的压力转换为D ${}_3$ S比H ${}_3$ S。最后，在SSCHA中，我们计算了$Im\bar{3}m$相的非简谐声子谱函数。系统的强非谐性被证实的发生非常大的非谐加宽导致复杂的非洛伦兹线的形状。然而，对于例如通过红外光谱可获得的在区中心处的振动光谱，加宽非常小（线宽最多约为2~meV）并且非谐声子准粒子被很好地定义。
2018-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio analysis of plasmon dispersion in sodium under pressure
本文用从头算方法研究了室温下钠在0 ~ 180 GPa压力范围内的5种已知金属相的电子响应函数。所考虑的形式主义是基于时间相关的密度泛函理论，使用最大本地化的Wannier函数内的插值方案，提供了一个准确的采样的倒易空间。除了与非弹性X射线散射实验表现出良好的一致性，我们的计算表明，最近在高压阶段oP 8和tI 19测量的光学反射率的急剧下降与集体带间激发产生的新的低能等离子体激元。此外，我们的计算预测存在的各向异性带间等离子体在稳定压力范围内的面心立方钠（65至105 GPa）。
2013-11-07 cond-mat.mtrl-sci
GdFe$_2$ Laves phase intermetallic system under pressure: an ab-initio study
在这里，我们进行$ab-initio$研究的居里温度$T_C$在静水压力下的金属间化合物GdFe $_2$。为了计算GdFe $_2$的$T_C$，我们应用了几种磁性亚晶格的海森堡模型的平均场解，并使用DFT/LDA计算了必要的交换相互作用积分和局部磁矩。为了与现有的实验数据进行比较，压力值从零到大约70 Kbar。它对应于单位晶胞体积的2\%压缩。与实验数据一致，$T_C$在压力下生长。结果表明，Fe离子磁性亚晶格仅提供实验居里温度$T_C^{exp}$的75%.发现Gd亚晶格对$T_C^{exp}$的贡献很弱。在这里，我们表明，丢失的25%的$T_C^{exp}$来自Fe Gd交换对。
2019-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale-hydride formation at dislocations in palladium: Ab initio theory and incoherent inelastic neutron scattering measurements
氢在钯的位错上排列，形成纳米级的位错，从而改变了振动光谱。一个从头算氢势能模型与Pd邻居距离允许我们预测的振动激发H从绝对零度到室温附近的部分位错和应变。利用氢的平衡分布随温度的变化，我们预测激发谱来解释新的非相干非弹性中子散射测量。在0 K时，位错核心捕获H形成纳米尺寸的Pd，而升高的温度溶解Pd并将H分散在整个体Pd中。
2011-04-19 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Multiscale insight into the Cd1-xZnxTe vibrational-mechanical properties -- High-pressure experiments and ab initio calculations
该研究通过高压实验与第一性原理计算揭示了Cd1-xZnxTe合金在宏观与键尺度上的声子耦合差异，发现压力可调控基体状与分散化学键的极性/非极性耦合过程，从而实现复杂介质中基于渗流的开-关声子开关。
2023-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Phonons, Phase Transitions and Thermal Expansion in LiAlO2: An ab-initio Density Functional Study
我们采用从头计算密度泛函理论方法研究了LiAlO 2在高温高压下的相变和结构变化。电子能带结构以及声子谱计算作为压力的函数的各个阶段。计算吉布斯自由能时所用的声子熵对体系的相稳定性和各相之间的相变起着重要的作用。多面体键长（Li/Al-O）的突然增加表示在高压相变时从四面体几何形状到八面体几何形状的变化。计算了高压相变的激活能垒。声子模式负责的相变（加热时）从高压阶段到环境压力阶段被确定。在准调和近似下，采用从头算晶格动力学方法计算了γ-LiAlO 2的各向异性热膨胀行为.
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio based empirical potential applied to tungsten at high pressure
密度泛函理论力、应力和能量包括一个数据库，从该数据库中确定结合Stillinger-Weber和修改的嵌入原子形式的基于样条的经验势的最佳参数。的潜力的准确性证明了理想的剪切，堆垛层错，空位迁移，弹性常数和声子之间的0和100 GPa的预测。与现有的模型和实验的一致性证明了应用程序的螺旋位错核心结构和变形孪晶在钨纳米棒。最后，利用该势研究了高压下bcc到fcc的相变。
2017-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Efficient and Accurate Machine Learning Interatomic Potential for Graphene: Capturing Stress-Strain and Vibrational Properties
本研究提出一种基于AIMD大规模数据集训练的石墨烯反应性机器学习原子间势，可精准复现其力学与振动特性，计算随系统规模线性扩展，兼具稳健性与可迁移性，配套训练流程可推广至其他材料。
2025-05-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio quasi-harmonic thermoelasticity of molybdenum at high temperature and pressure
本研究在准简谐近似下计算了高温高压中体心立方钼的从头算热弹性质，纳入振动与电子热激发的自由能贡献，验证了该近似对实验数据的解释力，并预测了多晶钼不同温度下声速随压力的变化。
2024-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Structural and vibrational study of Zn(IO3)2 combining high-pressure experiments and density-functional theory
本研究结合 X 射线衍射、拉曼光谱与第一性原理计算，揭示 Zn(IO3)2 在高压下发生两次细微同对称相变，并给出其状态方程、压缩性及声子特性。
2024-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio molecular dynamics modelling of organic crystal electro-optical properties
对有机晶体4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基-芪对甲苯磺酸盐（DAST）和4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基芪2，4，6-三甲基苯磺酸盐（DSTMS）进行了分子动力学计算。研究了结构的振动模式，以检查有机晶体对其太赫兹产生能力的单个单元格声子贡献。线性光学性能也计算了分子动力学结构的快照通过Green-Kubo关系，并与实验传输。
2021-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio density functional study of O on the Ag(001) surface
用密度泛函方法研究了氧在Ag（001）表面的吸附.从清洁银表面的氧吸附在几个修改（分子，表面上，次表面，银$_2$ O）不同的覆盖率的表征开始进行了研究。除了结构参数和吸附能还功函数的变化，振动频率和芯能级能量计算的吸附结构的更好的表征和更容易比较丰富的实验数据。
2003-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Investigation of a Possible Liquid-Liquid Phase Transition in MgSiO3 at Megabar Pressures
我们进行密度泛函分子动力学模拟的液体和固体MgSiO 3的压力范围为120-1600 GPa和温度高达20000 K，以提供新的洞察力的性质的液-液相变，最近预测的基础上衰减激光冲击波实验[物理。108（2012）065701]。然而，我们的模拟并没有显示出任何迹象的相变在液相中。我们推导了液相和固相的状态方程，并计算了冲击Hugoniot曲线。我们讨论了不同的热力学函数，并通过探索实验结果的替代解释。
2012-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of the formation of transparent carbon under pressure
体心四碳（bct-碳）同素异形体已被预测为在压力下获得的透明碳多晶型物。模拟了从石墨到金刚石、M-碳和bct-碳的结构转变途径，发现石墨-bct转变的最低激活势垒。此外，由于其垂直的石墨烯状结构，bct-碳具有比金刚石更高的剪切强度。我们的研究结果提供了一个可能的解释通过冷压缩石墨的透明碳同素异形体的形成。我们还证实了这种同素异形体的硬度足以使金刚石开裂。
2010-09-29 cond-mat.mtrl-sci
High pressure structural, elastic and vibrational properties of green energetic oxidizer ammonium dinitramide
二硝酰胺铵（ADN）是未来火箭推进剂配方中最有前途的绿色含能氧化剂之一。在目前的工作中，我们报告了一个详细的理论研究的新兴氧化剂的结构，弹性和振动特性的静压下使用各种色散校正方法来捕获弱分子间（范德华力和氢键）的相互作用。计算得到的基态晶格参数、轴向压缩系数和物态方程与实验结果符合较好。分子间相互作用的强度已使用计算的压缩性曲线和弹性模量相关。除此之外，我们还观察到结构参数和弹性常数作为压力的函数的不连续性。分子间相互作用的图像表示和量化由3D Hirshfeld表面和2D指纹图谱描述。此外，在环境压力下计算的红外（IR）光谱显示，ADN被发现有更大的吸湿性比高氯酸铵（AP）由于存在强氢键。与压力相关的红外光谱显示，蓝移和红移的弯曲和拉伸频率，导致削弱和加强的氢键低于和高于5 GPa，分别。在计算的结构，机械，和红外光谱的突变表明，ADN可能会经历一个一级结构转变为高压相约5-6 GPa。从预测的爆轰性能，ADN被发现有高和低的性能特点相比，铵基高能氧化剂和众所周知的二次炸药，分别。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of hydrogen bonding and electronic structure of high-pressure phases of ice
我们报道了在大的高压范围内对冰的氢键、几何结构、电子结构和晶格动力学的详细的从头计算研究，包括冰X相（55- 380 GPa），以前理论上提出的高压相冰XIIIM（参考文献10）。1-2)（380 GPa）、冰XV（我们从冰XIIIM衍生出的新结构）（300- 380 GPa），以及常压低温相冰XI。与其它材料不同的是，在55 ~ 290 GPa范围内，冰X的禁带宽度随压力线性增加，电子态密度（DOS）表明，相对于费米能级，价带有红移的趋势，而导带有蓝移的趋势.这一现象被解释为高压引起的氢氧之间s-p电荷转移的变化。发现冰X存在于75 ~ 290 GPa的压力范围内。在300 GPa以上，发现了一种新的氢键结构，即冰XV，其中50%的氢原子位于O-H-O键的对称位置，另一半不对称。揭示了氢键对称性破缺的物理机制。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational modes of negatively charged silicon-vacancy centers in diamond from ab initio calculations
金刚石中的硅空位（SiV）中心是一种光致发光（PL）中心，其特征零声子线能量为1.681 eV，可作为固态单光子源，并可能作为量子比特。大部分发光强度出现在零声子线中;然而，大约30%的强度出现在声子边带中。由于声子在该系统的运行中起着至关重要的作用，因此详细了解SiV中心的振动特性是非常重要的。为此，我们进行了密度泛函理论计算稀SiV中心嵌入缺陷的大小为几千个原子的超晶胞。我们发现存在两个非常明显的准局域振动模式（共振）与$A_{2u}$和$E_u$对称性，分别对应于沿着和垂直于缺陷对称轴的Si原子的振动。这些模式的同位素位移解释了实验SiV PL谱中突出振动特征的同位素位移。此外，计算表明，相对于基态，$A_{2u}$模的振动频率在激发态时增加了约30%，而$E_u$模的振动频率增加了约5%.这些变化解释了实验观察到的零声子线能量的同位素位移。我们还强调了从有限大小的超级原胞计算中提取振动共振的同位素位移可能存在的危险，并提出了一种正确做到这一点的方法。
2021-07-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Pressure-induced phonon freezing in the ZnSeS II-VI mixed crystal: phonon-polaritons and ab initio calculations
采用近前向喇曼散射结合从头算声子和键长计算方法研究了II-VI族ZnSeS混晶在压力作用下的声子-极化激元横光学模（具有混合的电学和力学特性）.该研究的目的是确定三个振荡器[1（Zn-Se），2（Zn-S）] ZnSe 68 S32混合晶体的低分辨双折射型Zn-S拉曼双峰的压力依赖性，其在与其两个末端化合物大致相同的压力（~14 GPa，闪锌矿到岩盐）下表现出相变，如通过高压X射线衍射所确定的。我们发现，ZnSe 68 S32的下Zn-S子模式的强度，由于Zn-S键在它们自己的（类S）环境中振动，在压力下降低（拉曼散射），而它的频率逐渐收敛到上Zn-S子模式，由于Zn-S在外来（类Se）环境中振动（从头计算）。最终，只有后一种子模式生存下来。类似的声子冻结较早地用ZnBeSe的良好分辨的双折射型Be-Se双峰证明[Pradhan等人，Phys.Rev.B81，115207（2010）]，其在其末端化合物的压力诱导的结构转变中表现出大的对比度。我们推断，上述崩溃和收敛过程是内在的短键在压力下的渗滤双峰，至少在一个ZnSe基的混合晶体，而不是由于任何压力诱导的结构转变。
2016-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Iron under Earth's core conditions: Liquid-state thermodynamics and high-pressure melting curve
基于密度泛函理论的{ \em Ab initio}方法在投影增广波的实现下被用来计算与地核相关的高压高温下液态铁的自由能和一系列其他热力学性质。{ \em ab initio}自由能通过使用热力学积分计算从简单参考系到{ \em ab initio}系统的自由能变化而获得，热平均值通过{ \em ab initio}分子动力学模拟计算。参考系由以前工作中使用的反幂对势模型组成。将液态自由能与先前使用相同的{ \em ab initio}技术计算的六方密堆积Fe的自由能相结合，以获得熔化曲线和熔化的体积和熵。计算的熔化性能与实验测量和其他最近的{ \em从头计算}预测的比较。实验理论的比较，也提出了固体和液体Hugoniot曲线交叉的熔化线的压力，以及声速和Grüneisen参数沿Hugoniot。根据实验数据，与常用的高压/高温Fe的状态方程进行了额外的比较。
2001-07-13 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen modes in KH$_2$PO$_4$ under pressure from ab initio calculation and inelastic neutron scattering
本研究通过从头计算与INS实验对比KDP中OH振动模式随压力的变化，发现声子三重态主要源于弯曲模式的组合与泛音，而非伸缩模式，该结论或适用于其他氢键材料。
2025-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Electronic and vibrational spectroscopy of miscible MgO-ZnO ternary alloys
MgO-ZnO合金系统的有序结构是一种具有广泛应用前景的可调谐光学材料。然而，MgO-ZnO的等价和同构合金组合物通常在环境条件下不稳定。利用最先进的\textit{ab initio}演化模拟，我们预测和研究MgO-ZnO稳定相的性质。我们通过声子谱和拉曼光谱建立了预测的晶体结构的动力学稳定性。对两种最稳定结构的详细分析揭示了高度可调的性质，可以用于光子和光学应用。
2020-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculation of the dynamical properties of PPP and PPV
在这项工作中，我们计算了结晶PPP（在Pbam和Pnnm对称性）和PPV（在P21/c对称性）的振动模式和频率。我们的结果与现有的实验数据吻合得很好。此外，我们还计算了它们的定容比热与温度的关系，以及它们的振动熵。根据我们的研究结果，在高温下，PPP是更稳定的Pnnm结构比Pbam的。
2006-02-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Atomic structure and vibrational properties of icosahedral B$_4$C boron carbide
二十面体B $_4$ C碳化硼的原子结构是通过比较现有的红外吸收和拉曼扩散测量与准确的{ \it从头计算}晶格动力学计算的预测进行不同的结构模型。这使我们能够明确地确定硼二十面体中碳原子的位置，这是目前X射线和中子衍射能力所无法完成的任务。通过研究间和内二十面体的贡献的刚度，我们表明，相反，最近的approachures，内二十面体债券更难。
1999-09-13 cond-mat.mtrl-sci
