A variational pseudo-self-interaction correction approach: ab-initio description of correlated oxides and molecules
我们提出了一个完全变分推广的伪自相互作用校正（VPSIC）的方法先前提出的两个实现的基础上平面波和原子轨道基组，称为PSIC和ASIC，分别。新方法在电子性质方面与以前的版本基本相同，但它也可以用于计算总能量导出的性质，例如力和结构优化。我们将该方法应用于各种测试用例，包括非磁性和磁性相关的氧化物和分子，在结构和电子性质的描述中显示出普遍良好的准确性。
2011-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Conductive metal oxide and hafnium oxide bilayer ReRAM: an ab initio study
本研究通过GGA从头算模拟双层ReRAM中TaO/TiO与立方$HfO_2$的界面，揭示氧空位细丝的降阻效应、CMO氧过剩的电阻调制机制及两种CMO器件的阻态差异。
2024-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio model of amorphous zinc oxide (a-ZnO) and a-X_0.375 Z_0.625 O (X=Al, Ga and In)
采用密度泛函理论（DFT）方法研究了非晶氧化锌（a-ZnO）的结构和电子结构。模型采用“熔融淬火”法制备。这些模型是化学有序的，但存在一些配位缺陷。研究了三价掺杂对a-ZnO结构和电子性质的影响。用“熔体淬冷”法制备了a-X_（0.375）Z_（0.625）O（X=Al，Ga，In）模型。三价掺杂剂减少了四倍的Zn和O，从而在网络中引入了一些配位缺陷。掺杂剂更倾向于与O原子成键。详细讨论了网络拓扑结构。掺杂剂通过在维持导带边缘的扩展性质的同时产生最小缺陷态来减小EDOS中的带隙。
2016-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Calculations of XUV Ground and Excited States for First-Row Transition Metal Oxides
瞬态X射线光谱学由于其对载流子占据和局部化学或结构动力学的敏感性而在研究太阳能材料中的光激发动力学中变得无处不在。然而，固态光激发动力学的解释是复杂的核心孔扰动和由此产生的多体动力学。在这里，从头算，贝特-萨尔彼得方程（BSE）的方法开发，可以将固态材料的光激发态效应。第一行过渡金属氧化物- $TiO_2, α-Cr_2O_3, β-MnO_2, α-Fe_2O_3, Co_3O_4, NiO, CuO, and ZnO$ -的基态，光激发态和热膨胀态的极紫外（XUV）吸收光谱的计算证明这种方法的准确性。该理论被用来分解的核心价态激子的X射线跃迁哈密顿量为每个过渡金属氧化物的调查到单独的组件。分解提供了一个物理直观的XUV光谱特征的起源，以及光谱将如何改变以下光激发。该方法很容易推广到其他K，L，M和N的边缘提供了一个通用的方法来分析瞬态X射线吸收或反射数据。
2022-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio studies of carbon dioxide affinity to carbon compounds and minerals
我们已经进行了量子化学计算研究，以确定二氧化碳对碳化合物和矿物的亲和力，这可能存在于页岩中。这些研究揭示了可能的碳氧化物封存过程的微观机制。我们的研究表明，碳氧化物可以吸附到各种形式的碳结构和矿物，如方镁石或伊利石。我们发现，当碳结构表现出$sp^3$键时，碳氧化物对碳结构的亲和力最强。
2017-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Enhancement in physical properties of Pb-Based Perovskite Oxides ($PbGeO_{3}$): Ab initio Calculation
在本文中，立方$PbGeO_{3}$钙钛矿氧化物的电子，结构，热力学和弹性性能的介绍和计算使用WIEN 2K代码。的结构性能进行了评估，他们是在良好的理论和实验数据一致。声子色散表明立方$PbGeO_{3}$钙钛矿是动态稳定的。此外，$PbGeO_{3}$的电子性质显示出开口带隙能量，这意味着具有等于$1.67 eV$的间接带隙的半导体行为。此外，所获得的立方$PbGeO_{3}$的弹性常数满足Born的力学稳定性准则，这表明我们的化合物表现为一种稳定的韧性材料。使用Gibbs $2$软件包研究了温度-压力对热力学参数的影响。最后，基于所获得的立方$PbGeO_{3}$钙钛矿性质的结果，我们假设该化合物将具有潜在的应用。
2023-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Energetics of Graphene Oxide Isomers: Ab Initio Thermodynamic Analysis
氧化石墨烯（GO）在电子器件和纳米复合材料方面具有重要的应用前景。提出了许多模型的GO结构，结合羧基，羟基，羰基和环氧基团在不同的位置。GO异构体的复杂性和多样性，其热力学稳定性和形成动力学取决于应用条件，使得以原子级精度确定GO结构具有挑战性。我们报告高层次的理论研究的多个分子配置，这是预期在GO。我们的结论是，在GO表面的所有含氧基团是热力学允许的，而边缘位置是系统地比中心和侧部位置更有利。我们讨论了一种潜在的新型的化学键或键合增强GO，它由一个共价键和一个强大的静电贡献极化石墨烯平面。我们观察和分析氧化后石墨烯几何形状和电子结构的显着修改。所报道的热力学数据指导旨在破译GO化学组成和结构的实验，并形成预测纳米技术应用所需的GO性质的基础。
2015-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Influence of the "second gap" on the transparency-conductivity compromise in transparent conducting oxides: an ab initio study
透明导电氧化物（TCO）是许多技术的关键。这些材料是掺杂的（\emph{n} -或\emph{p} -型）氧化物，具有足够大的带隙（理想地为$>$ 3 eV）以确保透明性。然而，TCO中存在的高载流子浓度另外导致对于\emph{n}型材料从占据的导带到较高状态以及对于\emph{p}型TCO从较低状态到未占据的价带的光学跃迁的可能性。由这些过渡形成的“第二间隙”可能限制透明度，并且有时已经提出大的第二间隙作为高性能TCO的设计标准。在这里，我们研究的光吸收使用\emph{ab initio}计算几个著名的\emph{n}和\emph{p}型TCO的第二个间隙的影响。我们的工作表明，大多数已知的\emph{n}型TCO不遭受第二间隙吸收在可见光，即使在非常高的载流子浓度。相反，\emph{p}型氧化物由于第二带隙效应而显示出对于高载流子浓度的光透射降低。我们将这种差异与\emph{n} -与典型\emph{p} -型TCO中涉及的不同化学物质联系起来。定量，我们表明，第二间隙效应导致只有适度的损失传输（即使在p型TCO），并建议，一个宽的第二间隙，而有益的，不应被视为一个工作的TCO所需的标准。
2016-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Constructing ab initio models of ultra-thin Al-AlOx-Al barriers
超薄氧化物阻挡层的微观结构在现代纳米电子器件中通常起着重要作用。在超导电子电路的情况下，它们的操作取决于由超薄隧道势垒（也称为约瑟夫森结）形式的一个或多个这种氧化物层提供的电非线性。目前可用的制造技术制造非晶氧化物阻挡层，其被认为是器件内的主要噪声源。这种噪声的性质目前是一个悬而未决的问题，需要实验和理论研究。在这里，我们提出了一种方法来构建原子尺度的计算模型的约瑟夫森结使用分子力学，经验和从头计算方法相结合。这些结由夹在结晶铝之间的超薄无定形氧化铝层组成。这些障碍的稳定性和结构作为密度和化学计量的函数进行了研究，我们比较实验观察参数
2015-08-22 cond-mat.mtrl-sci
Experimental validation of density functional theory calculations on the Zr/Al oxide nanocluster formation in bcc Fe
在含Zr和Al的bcc Fe基体中，不同原子团簇构型的从头算模拟结果表明，Y-Zr-O相的形核具有能量可容性，最好是三角形结构的Y 4 Zr 3 O 12。随后，HRTEM研究所制备的Fe - 14 Cr-0.3 Y2 O3 - 0.6 Zr - 4Al氧化物弥散强化（ODS）合金显示78%的沉淀物与Y 4 Zr 3 O 12结构，从而证实了从头计算模拟的预测能力的二次形成在多组分合金。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Modeling of MoS2/Oxide Device Interfaces with Machine Learned Electronic Structures
该研究提出结合机器学习电子结构模型与量子输运求解器的从头算方法，可加速模拟含超2万原子的半导体器件，揭示了MoS2与HfO2或Al2O3界面附近低配位金属原子对电子电流的影响。
2026-08-31 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Multiscale Modeling of Metal/Oxide/Metal Conductive Bridging Random Access Memory Cells: from Ab Initio to Finite Element Calculations
ETH Zürich（苏黎世联邦理工学院）
本文提出了一种多尺度模拟框架，用于计算CBRAM单元的I-V特性并分析其电阻开关行为，结合从头计算和有限元方法，提升建模精度并优化存储单元设计。
2026-02-10 cond-mat.mtrl-sci
Structure and stability of 7:3 rare earth oxide-phosphates: a combined ab initio and experimental study
本研究结合从头算与实验解析了7:3稀土氧化物-磷酸盐（RE7O6(PO4)3）的同型单斜结构，验证了轻稀土物相的高温熵稳定机制及重稀土难合成的规律。
2025-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Krypton oxides under pressure
在高压下，氪，最惰性的元素之一，预计将成为充分反应，形成一类新的氪化合物;氪氧化物。利用现代从头算进化算法结合密度泛函理论，我们预测存在的几个化学稳定的Kr/O物种在高压下。特别是，我们的计算表明，在大约。在300 GPa下，一氧化物KrO应该自发形成，并且相对于组成元素和更高的氧化物保持热稳定和动力学稳定。一氧化物被预测形成非分子晶体与短Kr-O接触，典型的真正的化学键。
2015-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Zr and Al Addition on Nanocluster Formation in Oxide Dispersion Strenghthened Steel-an ab initio Study
传统的氧化物弥散强化钢的特征在于热稳定、高密度的Y-Ti-O纳米团簇，这是其高蠕变强度的原因。Ti在获得最佳尺寸范围为2-10 nm的高密度超细颗粒方面起主要作用。在为耐腐蚀而开发的含Al ODS钢中，形成的Y-Al-O团簇的尺寸范围为20 - 100 nm，并且Ti在Al存在下不能使分散体更细。本文采用第一性原理计算方法研究了体心立方铁基体中Y-Zr-O-空位和Y-Al-O-空位复合物的结合能。结果表明，在形成的各个阶段，Y-Zr-O-空位团簇的结合能均高于Y-Al-O-空位团簇，因此在含Zr和Al的铁素体钢中，Y-Zr-O-空位团簇比Y-Al-O-空位团簇更稳定，更有利于形核。利用电荷密度差图分析了Y-Zr-O-空位团簇稳定性高的可能原因。
2021-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Combined ab initio and experimental study of phosphorus-based anti-wear additives interacting with iron and iron oxide
本研究结合从头算与实验，探究三种磷基抗磨添加剂在铁和赤铁矿表面的吸附与摩擦化学稳定性，揭示分子结构与氧化态对摩擦膜的关键作用，为高性能润滑剂添加剂设计提供原子级见解。
2025-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Onset of Magnetic Order in Strongly-Correlated Systems from ab initio Electronic Structure Calculations: Application to Transition Metal Oxides
本文描述了强关联电子系统有限温度磁性的从头算理论。该方法基于自旋密度泛函理论，采用自相互作用修正的局域自旋密度近似（SIC-LSDA）。在KKR多重散射方法中，自相互作用校正在局部实现。热致磁波动处理使用平均场的“无序局部矩”（DLM）的方法，并在任何阶段是有一个有效的海森堡模型拟合。我们将该理论应用于3D过渡金属氧化物，在那里我们的计算再现了实验的有序趋势，以及在有序温度的定性趋势。我们发现在顺磁状态下，几乎不随磁序的开始而改变的大的绝缘间隙。
2008-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stability of xenon oxides at high pressures
氙在环境条件下是非常惰性的，但在压力下可能会发生反应。在地球内部形成稳定的氙氧化物和硅酸盐的可能性可以解释大气中缺少氙的悖论。利用从头算进化算法，我们预测了高压下Xe-O化合物（分别在83，102和114 GPa以上的压力下的XeO，XeO 2和XeO 3）的稳定性.我们的计算表明，在这些氧化物中的大的电荷转移，这表明，大的电负性差和压力的关键因素有利于氙化合物的形成。然而，地幔中的氙化合物并不能直接解释缺失的氙悖论：氙氧化物在与下地幔中的金属铁平衡时是不稳定的，而氙硅酸盐预计在所有地幔压力（<136 GPa）下都会自发分解。这并不排除碳原子被保留在地幔硅酸盐和氧化物的缺陷中。
2012-11-30 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of erbium crystal field splittings in oxide hosts
本文提出从头算方法计算宽禁带氧化物中不同局域对称性Er3+离子的晶体场系数与能级分裂，并通过缩小4f波函数径向范围修正屏蔽计算，使约1.5微米跃迁结果与低温实验吻合。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab-initio study of magneto-ionic mechanisms in ferromagnet/oxide multilayers
本文通过第一性原理模拟研究了Ta/CoFeB/HfO2多层膜中的磁离子机制，计算了不同界面构型的磁各向异性能，提出了能解释近期实验观测结果的微观机制。
2022-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio wavefunction based methods for excited states in solids: correlation corrections to the band structure of ionic oxides
采用从头算波函数方法研究了电子关联对氧化物体系能带结构的影响。我们选择MgO作为原型闭壳层离子氧化物。我们的分析是基于一个本地的哈密顿方法和有限的片段从无限的固体。局部化的Wannier函数和嵌入势是从先前的周期性Hartree-Fock（HF）计算中获得的。我们研究了各种电子相关效应在减小HF带隙和修改带宽中的作用。在现场和最近邻电荷弛豫以及远程极化效应进行了计算。虽然相关效应对于计算准确的带隙是必不可少的，但我们发现它们对HF带宽产生的变化较小，至少对于这种材料来说是这样。令人惊讶的是，获得了O 2 p价带的加宽效应。从头算数据与热反射和x射线光电子能谱实验得到的能隙和能带宽度符合得很好。结果表明，基于波函数的方法在这里应用允许控制良好的近似和透明的识别的微观过程，确定电子能带结构。
2007-04-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The structural, elastic and optical properties of ScM (M = Rh, Cu, Ag, Hg) intermetallic compounds under pressure by ab initio simulations
采用基于密度泛函理论的赝势平面波从头算方法，在广义梯度近似（GGA）下研究了压力对ScM（M = Rh，Cu，Ag，Hg）化合物结构和弹性性质的影响.在零压下研究了其光学性质。计算结果表明，优化后的晶格参数与实验数据和其它理论值吻合较好。
2016-05-17 cond-mat.mtrl-sci
Pressure effects in hollow and solid iron oxide nanoparticles
我们报道了空心和实心磁赤铁矿纳米颗粒的各向异性能的压力响应的研究。磁赤铁矿样品之间的差异是根据颗粒的大小，磁各向异性和形状来理解的。特别地，中空和固体样品之间的差异是由于纳米颗粒的不同形状，并且通过比较两种压力响应，可以得出结论，当与核相比时，壳具有更大的压力响应。
2013-01-24 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Device-Driven Screening of Sub-1-nm Thickness Oxide Semiconductors for Future CMOS Technology Nodes
针对超薄氧化物半导体多为n型、难以适配CMOS技术的问题，本研究开发从头算器件驱动筛选流程，发现CaO、SrO等亚1nm氧化物可同时满足ITRS的n/p型器件高性能与低功耗标准，拓宽了未来CMOS的候选材料范围。
2024-09-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Effect of Ambient Gas Pressure on the Thermal Exfoliation of Graphite Oxide: Tuning the Number of Graphene Sheets
我们已经研究了在氧化石墨的热剥离期间使用的环境气体压力（氩气）对所得石墨烯中的石墨烯片的数量的影响。所用的环境气体Ar压力为80、25、1个大气压和10-3以及10-5 ℃。我们已经发现奇怪的结果，即剥离的石墨烯堆叠中的石墨烯片的数量取决于用于氧化石墨（GO）剥离的施加压力。通过降低剥离压力，片材的数量减少。剥离的石墨烯堆叠中的片的数量已经通过XRD曲线的它们各自的002峰的洛伦兹拟合来确定。片的数量也已证实与高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）。已经发现，在80 atm、25 atm、1 atm、10-3 atm和10-5 atm压力下，剥离的石墨烯堆叠样品中的片数分别为28、12、8、5和3。目前的研究结果表明，一个简单而有效的方法来合成特定数量的石墨烯片。
2013-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis of Tungsten Oxide Nanoparticles using a Hydrothermal Method at Ambient Pressure
采用一种简单廉价的低温低压水热法，在低于5 oC的温度下，向稀钨酸钠（Na2WO4. 2H2O）溶液中加入盐酸，合成了纳米钨酸盐（WO3. H2O）。在300 ℃或以上的温度下进行热处理，导致相变为单斜晶系的WO3，同时保持纳米颗粒的形态。采用粉末X射线衍射、透射电子显微镜（包括电子能量损失谱和电子衍射）和X射线光电子能谱学对产物进行了表征。
2014-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Active-Learning Inspired $\textit{Ab Initio}$ Theory-Experiment Loop Approach for Management of Material Defects: Application to Superconducting Qubits
Cornell University（康奈尔大学）；Syracuse University（雪城大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）
本文提出了一种结合从头计算理论、机器学习和实验数据的闭环策略，用于通过预测金属覆盖层来抑制材料氧化物形成，以提高超导量子比特性能。
2026-02-25 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of pressure-induced stabilization of noble-gas-atom compounds with alkali oxides and alkali sulfides
立方反萤石结构包括阴离子的面心立方亚晶格，阳离子在四面体位点上。反萤石结构中的空隙对Li2O的超离子性至关重要，也可能充当原子陷阱。客体原子和小分子在主体结构的空隙内的捕获导致形成所谓的笼形化合物。在这里，我们调查的可能性，捕获氦或更大的氖客体原子在碱金属氧化物和硫化物结构内的压力。我们在非常低的压力下发现了稳定的氦和含氦化合物。这些结构通过在反萤石结构内掺入氦或氖原子而减少体积来稳定。我们预测NeCs2S在常压下是稳定的。我们的研究提出了一类新的碱金属氧化物和硫化物材料，其中含有惰性气体原子，可能对气体储存有用。
2019-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of pressure stabilised NiTi allotropes: pressure-induced transformations and hysteresis loops
采用密度泛函理论研究了静水压力引起的化学计量比NiTi同素异形体的变化。通过模拟准静态压力变化的方式模拟压力诱导的转变，我们表明，实验观察到的B19'相（在其散装形式）相对于另一个单斜相，B19”不稳定。B19”相的较低对称性导致在压力诱导的相变期间Ti和Ni原子（不共享单个晶面）的独特原子轨迹。这种原子轨迹的唯一性被认为是形状记忆能力的必要条件。正向和反向压力诱导跃迁B19“{$\leftrightarrow$ }B19”表现出滞后现象，该滞后现象被证明源于迄今为止未预料到的Born-Oppenheimer能面的复杂性。
2011-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Structural Properties and Thermodynamics of Hafnium sub-oxides in RRAM
采用密度泛函理论，通过从头算方法，研究了从z = 9到z = 0.5范围内的各种铪低价氧化物HfzO的结构和电子性质.这些子氧化物的稳定性进行了研究，对单斜晶系HfO2。还设想了给定HfzO向化学计量HfO2的渐进氧化。在氧化物基电阻式随机存取存储器（OxRRAM）器件的上下文中，采用二氧化铪作为绝缘体的范围内讨论了与HfO2矩阵内的电子的导电区域的类比。
2015-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Combined Raman scattering and ab initio investigation of pressure-induced structural phase transitions in the scintillator ZnWO4
室温拉曼散射测量ZnWO 4高达45 GPa。我们报告的所有拉曼活性声子的低压黑钨矿相的压力依赖性。随着压力的增加，新的拉曼峰出现在30.6 GPa由于可逆的结构相变的扭曲单斜b-fergusonite型相的发病。低压和高压相共存，从30.6 GPa到36.5 GPa。除了拉曼测量，我们还报告从头算总能量和晶格动力学计算的两个阶段。这些计算帮助我们确定的高压相的晶体结构，并分配在黑钨矿和b-fergusonite相观察到的拉曼模式。基于从头计算，我们提出的第二个相变发生在57.6 GPa的b-fergusonite相的正交Cmca相。本文还计算了ZnWO_4的晶格参数和原子位置随压力的变化，并给出了相应的物态方程。
2008-09-01 cond-mat.mtrl-sci
The different roles of Pu-oxide overlayers in the hydrogenation of Pu-metal: An ab initio molecular dynamics study based on vdW-DFT+U
基于vanderWaals密度泛函理论（vdW-DFT）+U方法，我们对H-$_{2}$碰撞化学计量的PuO-$_{2}$（111）、还原的PuO-$_{2}$（111）和化学计量的$α$ -Pu-$_{2}$ O-$_{3}$（111）表面的相互作用动力学进行了从头算分子动力学（AIMD）研究.采用vdW-DFT+ \textit{U}方案，得到了纯DFT+ \textit{U}方法不能捕获的氢分子物理吸附态.结果表明，除了弱的物理吸附外，PuO $_{2}$（111）表面是很难接近的，当初始动能不足时，几乎所有的H $_{2}$分子都将弹回真空.虽然H $_{2}$在PuO $_{2}$（111）表面上的解离吸附被发现是非常放热的，但H $_{2}$的碰撞诱导解离势垒被计算为分别与化学计量和还原PuO $_{2}$表面的$3.2$ eV和$2.0$ eV一样高。与PuO $_{2}$不同，我们的AIMD研究直接揭示了氢分子可以渗透到$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$（111）表面，并且由于$25$ \天然O空位位于$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$矩阵的$\langle $ 111 $\rangle $对角线上而容易扩散。通过考察H $_{2}$的温度效应和内部振动激发，我们详细地研究了H $_{2}$在$α$ -Pu $_{2}$ O $_{3}$中的…
2014-03-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of optical properties of high-pressure phases of ice
我们报告了一个详细的从头计算研究冰的光学性质在很宽的高压范围内。其中包括冰X相（最高可达380GPa）、理论上提出的较高压力相冰XV（300GPa），以及常压低温相冰XI。结果表明，高压下冰的光学特性的色散关系与常压下的有很大的不同。在较高气压下，冰的光学性质有整体蓝移的趋势，光学响应的能量区域变宽，如吸收带和反射带。除吸收边增大外，所有的吸收峰都在上升，反射峰也有所增强，因此推断冰的透过率在下降。光电导增强，我们解释了这种行为从载流子浓度的增加。静态光学性质被发现是压力无关的，主要是由于氢键的网络拓扑结构。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Extreme high-pressure distortion phase of Bi2MoO6 in Bi2Mo0.94W0.06O6 at ambient pressure for augmented octahedral rotations and metal-oxide charge transport
铋酸铋（BMO）是Aurivillius家族中最简单的化合物，作为可调谐电容器和传感器有着广泛的应用。本文研究了钨掺杂钼酸铋的结构、光学和催化性能。用Rietveld结构精修方法，利用X射线粉末衍射数据对晶体结构进行了严格的研究。拉曼散射表明，BMO的结构畸变主要是由于MoO 6八面体的刚性旋转。通过紫外-可见光谱研究发现，由于钨的引入，体系的禁带宽度增大，与纯BMO相比，W掺杂BMO表现出了显著的光催化性能。
2019-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-Dependent Phase Transitions in Hybrid Improper Ferroelectric Ruddlesden-Popper Oxides
近年来，由于某些化学成分表现出所谓的混合不适当铁电性，具有钙钛矿双层的Ruddlesden-Popper氧化物中的温度依赖性相变受到越来越多的关注。然而，目前很少了解这些相变的流体静压力的依赖性。本文介绍了高压粉末同步辐射X射线衍射实验和$ab~initio$计算的结果，双层Ruddlesden-Popper相Ca $_{3}$ Mn $_{2}$ O $_{7}$和Ca $_{3}$ Ti $_{2}$ O $_{7}$。在这两种化合物中，我们观察到极性$A2_{1}am$和非极性$Acaa$结构之间的一级相变。有趣的是，我们表明，虽然压力的应用最终有利于非极性相-正如通常观察到的适当的铁电体-区域的响应存在的压力实际上起到增加极性模式振幅。其原因可以通过考虑八面体倾斜和旋转对静水压力的不同响应以及它们与极不稳定性的三线性耦合来解开。
2021-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Solid-state chemistry of glassy antimony oxides
用{ \it ab initio}分子动力学方法模拟了三种不同氧化程度下氧化锑的非晶相.的原子和电子结构的非晶相进行了分析，并比较其结晶对应。三氧化物（{ \it α 1，}-Sb $_2$ O $_3$）的无定形结构类似于结晶形式的$β$ -相（Valentinite），与以前的观察结果一致.然而，在松弛的非热结构中，更多的方钠闪石样结构特征是明显的。在{ \it ab initio}热力学框架内计算了非晶相相对于氧化学势的相图。在升高的氧化水平下，与三氧化物相比，所得的四氧化物和五氧化物材料显示出电子结构的明显变化，电子态密度表明随着氧化水平的增加，电子能隙变窄。
2015-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio analysis of plasmon dispersion in sodium under pressure
本文用从头算方法研究了室温下钠在0 ~ 180 GPa压力范围内的5种已知金属相的电子响应函数。所考虑的形式主义是基于时间相关的密度泛函理论，使用最大本地化的Wannier函数内的插值方案，提供了一个准确的采样的倒易空间。除了与非弹性X射线散射实验表现出良好的一致性，我们的计算表明，最近在高压阶段oP 8和tI 19测量的光学反射率的急剧下降与集体带间激发产生的新的低能等离子体激元。此外，我们的计算预测存在的各向异性带间等离子体在稳定压力范围内的面心立方钠（65至105 GPa）。
2013-11-07 cond-mat.mtrl-sci
Orthorhombic boron oxide under pressure: in situ study by X-ray diffraction and Raman scattering
在室温下，用同步辐射X射线衍射和喇曼散射原位研究了高压下硼氧化物的正交相PDMATHABMM_2 O_3。已经发现\b{eta} -B2 O3的体积模量为169（3）GPa，这与我们的从头计算很好地一致。在常压下测量了\b{eta} -B_2 O_3的拉曼光谱和红外光谱，将实验观察到的谱带与理论计算的谱带进行了归属，并进行了模式归属。根据Raman位移随压强的变化数据，结合状态方程数据，计算了实验观测到的所有Raman谱带的Grüneisen参数。合成了10 B同位素富集的\b{eta} -B_2O_3，研究了硼同位素取代对Raman光谱的影响。
2016-09-12 cond-mat.mtrl-sci
GdFe$_2$ Laves phase intermetallic system under pressure: an ab-initio study
在这里，我们进行$ab-initio$研究的居里温度$T_C$在静水压力下的金属间化合物GdFe $_2$。为了计算GdFe $_2$的$T_C$，我们应用了几种磁性亚晶格的海森堡模型的平均场解，并使用DFT/LDA计算了必要的交换相互作用积分和局部磁矩。为了与现有的实验数据进行比较，压力值从零到大约70 Kbar。它对应于单位晶胞体积的2\%压缩。与实验数据一致，$T_C$在压力下生长。结果表明，Fe离子磁性亚晶格仅提供实验居里温度$T_C^{exp}$的75%.发现Gd亚晶格对$T_C^{exp}$的贡献很弱。在这里，我们表明，丢失的25%的$T_C^{exp}$来自Fe Gd交换对。
2019-07-22 cond-mat.mtrl-sci
Coordination corrected ab initio formation enthalpies
生成焓的正确计算是从头计算材料设计的关键之一。对于几类系统（例如氧化物），标准密度泛函理论会产生不正确的值。在这里，我们提出了“配位校正焓”方法（CCE），基于最近邻阳离子-阴离子键的数量，也能够校正多晶型物的相对稳定性。CCE使用Perdew，Burke和Ernzerhof（PBE），局域密度近似（LDA）和强约束和适当规范（SCAN）交换相关泛函的计算，结合准谐波德拜模型来处理零点振动和热效应。的基准，进行二元和三元氧化物（卤化物），显示出非常准确的室温结果的所有功能，与最小的平均绝对误差的27（24）meV/原子与扫描。零点振动和热对地层扰动的贡献很小，而且符号不同--很大程度上相互抵消。
2019-04-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles theoretical evaluation of crystalline zirconia and hafnia as gate oxides for Si microelectronics
通过对硅（001）上块状和薄膜氧化物的能量学、介电性质和能带排列的从头计算，估算了晶体氧化物ZrO_2和HfO_2作为纳米硅电子学中栅绝缘体的性能参数。由于它们的介电常数大，稳定和低形成能界面，大的价偏移，和合理的（虽然不是最佳的）传导偏移（电子注入势垒），氧化锆和氧化铈似乎有相当大的潜力作为硅电子的栅极氧化物。
2002-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Phonons, Phase Transitions and Thermal Expansion in LiAlO2: An ab-initio Density Functional Study
我们采用从头计算密度泛函理论方法研究了LiAlO 2在高温高压下的相变和结构变化。电子能带结构以及声子谱计算作为压力的函数的各个阶段。计算吉布斯自由能时所用的声子熵对体系的相稳定性和各相之间的相变起着重要的作用。多面体键长（Li/Al-O）的突然增加表示在高压相变时从四面体几何形状到八面体几何形状的变化。计算了高压相变的激活能垒。声子模式负责的相变（加热时）从高压阶段到环境压力阶段被确定。在准调和近似下，采用从头算晶格动力学方法计算了γ-LiAlO 2的各向异性热膨胀行为.
2018-04-16 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure cupric oxide: a room-temperature multiferroic
多铁性材料，其中铁电和磁有序共存，是发展的多态存储器器件，允许电写入和非破坏性的磁读出操作的基本兴趣。最大的挑战是制造在室温下工作并具有大铁电极化P的多铁性材料。氧化铜CuO由于其大P ~ 10^{2} μC.m^{-2}而有希望，但不幸的是仅在20 K的温度范围内（从210到230 K）是多铁性的。在这里，使用结合的密度泛函理论和蒙特卡罗计算，我们建立了压力驱动的相竞争诱导的CuO的多铁性相，在20-40 GPa变得稳定在一个域大于300 K，从0到T > 300 K的巨稳定。因此，在高压下，CuO被预测为具有大极化的室温多铁性。
2013-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio based empirical potential applied to tungsten at high pressure
密度泛函理论力、应力和能量包括一个数据库，从该数据库中确定结合Stillinger-Weber和修改的嵌入原子形式的基于样条的经验势的最佳参数。的潜力的准确性证明了理想的剪切，堆垛层错，空位迁移，弹性常数和声子之间的0和100 GPa的预测。与现有的模型和实验的一致性证明了应用程序的螺旋位错核心结构和变形孪晶在钨纳米棒。最后，利用该势研究了高压下bcc到fcc的相变。
2017-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio quasi-harmonic thermoelasticity of molybdenum at high temperature and pressure
本研究在准简谐近似下计算了高温高压中体心立方钼的从头算热弹性质，纳入振动与电子热激发的自由能贡献，验证了该近似对实验数据的解释力，并预测了多晶钼不同温度下声速随压力的变化。
2024-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Nitrogen oxides under pressure stability, ionization, polymerization, and superconductivity
氮氧化物是一种典型的分子化合物，具有广泛的工业应用。氮和氧也是宇宙中最丰富的元素之一。通过从头算演化模拟，我们探索了在0 K和高达500 GPa的N-O系统。结果表明，在7 GPa和64 GPa压力下，NO2分子发生两次相变，在91 GPa压力下，NO2分子发生分解。所有的NO+NO3-结构被发现是亚稳态在T=0 K，所以实验报告的离子NO+NO3-是亚稳态或稳定的温度。随着压力的增加，N2 O 5在51 GPa下从P-1结构转变为C2/c结构。NO在198 GPa时达到热力学稳定。该聚合物相是超导的（Tc = 2.0K），并且含有-N-N-骨架。
2015-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Conversion of La$_2$Ti$_2$O$_7$ to LaTiO$_2$N via Ammonolysis: An ab-initio Investigation
本研究利用密度泛函理论计算揭示 La$_2$Ti$_2$O$_7$ 氨解为 LaTiO$_2$N 的缺陷与表面机制，阐明氧空位促氮掺入、扩散及自发结构转变的临界条件。
2023-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of erbium crystal field splittings in oxide hosts: role of the 4f radial wave function
本文扩展一种从头算方法，利用杂化泛函、4f芯近似和晶体场系数计算多种氧化物中Er的4f能级，结果与实验吻合。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
CO oxidation on Pd(100) at technologically relevant pressure conditions: A first-principles kinetic Monte Carlo study
近年来，氧化物的形成对过渡金属多相氧化催化活性的影响引起了热烈的讨论。在更贵的过渡金属（如Pd、Pt或Ag）上，常见的本体氧化物的低稳定性主要表明亚纳米薄氧化物膜（所谓的表面氧化物）作为潜在的候选物，其可以在代表技术氧化催化的气相条件下稳定。我们解决了这个问题的Pd（100）模型催化剂表面的第一性原理动力学蒙特卡罗（kMC）模拟，评估稳定的表征（sqrt{5} x sqrt{5}）R27表面氧化物在稳态CO氧化。我们的研究结果表明，在环境压力条件下，表面氧化物是稳定的表面CO：O2分压比附近的催化最相关的化学计量进料（p（CO）：p（O2）= 2：1）。精确的值敏感地取决于温度，使得局部压力和温度波动都可能在环境化学计量条件下的稳态操作期间引起氧化物相的连续形成和分解。
2008-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Emergence of spin-phonon coupling in a Gd-doped Y$_2$CoMnO$_6$ double perovskite oxide: a combined experimental and ab-initio study
本文结合拉曼光谱与第一性原理计算，揭示Gd掺杂Y$_2$CoMnO$_6$双钙钛矿中由竞争性铁磁与反铁磁相互作用及反位无序增强的自旋-声子耦合，并指出其在自旋电子学器件中的潜在应用。
2025-08-19 cond-mat.mtrl-sci
The Oxygen Reduction Pathway for Spinel Metal Oxides in Alkaline Media: An Experimentally Supported Ab Initio Study
本研究利用联合密度泛函理论与电化学测量，为立方Co3O4纳米颗粒电催化剂上的氧还原反应提出了一条更贴近实验的新理论路径，并引入电化学应变光谱技术验证反应路径与速率决定步骤。
2023-10-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
{\it Ab-initio} study of structural and vibrational properties of KN$_3$ under pressure
采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算和对DFT进行半经验色散修正以处理范德华相互作用，研究了KN $_3$在压力下的结构稳定性和振动性质.与标准密度泛函理论相比，色散修正计算的结构性质与实验结果符合较好。晶格模式和叠氮离子弯曲模式的频率被发现很好地再现我们的计算。随着压力增加，E $_g$模式变得软化，如实验中所观察到的。尽管E $_g$模式软化，但分子内相互作用的增强保持晶格稳定。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Charge ordering in oxides : a conundrum solved by resonant diffraction
我们表明，在混合价3d过渡金属氧化物进行结构转变，低温相的结果从一个有效的有序的电荷。这种安排和原子电荷的定量评价确定通过使用共振X射线散射实验进一步分析的帮助下，从头计算相应的散射因子。我们发现，这种重组只涉及一小部分电子，而且对协调所有的实验数据是必要的。
2003-01-21 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Investigation of a Possible Liquid-Liquid Phase Transition in MgSiO3 at Megabar Pressures
我们进行密度泛函分子动力学模拟的液体和固体MgSiO 3的压力范围为120-1600 GPa和温度高达20000 K，以提供新的洞察力的性质的液-液相变，最近预测的基础上衰减激光冲击波实验[物理。108（2012）065701]。然而，我们的模拟并没有显示出任何迹象的相变在液相中。我们推导了液相和固相的状态方程，并计算了冲击Hugoniot曲线。我们讨论了不同的热力学函数，并通过探索实验结果的替代解释。
2012-11-02 cond-mat.mtrl-sci
