Spin-to-charge conversion driven by inverse chiral-induced spin selectivity
International Center for Quantum Materials, School of Physics, Peking University（北京大学物理学院量子材料国际中心）；Hunan Key Laboratory for Super-microstructure and Ultrafast Process, School of Physics, Central South University（中南大学物理学院超微结构与超快过程湖南省重点实验室）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
本研究提出微观理论模型，将逆手性诱导自旋选择性（ICISS）解释为自旋-手性结构相互作用导致的电子偏转，数值结果与实验一致，并区别于逆自旋霍尔效应，为有机自旋电子学提供新视角。
2026-09-15 physics.chem-ph
Intramolecular Torque, an Indicator of the Internal Rotation Direction of Rotor Molecules and Similar Systems
扭矩在许多分子系统中普遍存在，包括碰撞、化学反应、振动、电子激发，尤其是转子分子。我们提出了一个简单的理论方法的基础上的力作用在原子上，并从原子量子力学计算，快速和定性地确定是否分子或其子单元有旋转的趋势，如果是这样，围绕哪个轴，在哪个方向：顺时针或逆时针。该方法还指出哪些原子（如果有的话）在引起旋转中占主导地位。我们的计算方法通常可以有效地提供对许多分子的旋转能力的见解，并有助于在实验之前或在更详细地分析其旋转行为之前从理论上筛选或修改它们，并在扭矩方法的结果的指导下进行更广泛的计算。作为一个例子，我们证明了该方法的有效性，使用特定的光驱动分子旋转马达，成功地合成和分析在以前的实验和模拟。
2016-07-03 physics.chem-ph
Coherent Control of the Rotation Axis of Molecular Superrotors
超快分子旋转运动的控制得益于强场激光物理创新技术的发展。在这里，我们从理论上证明了一种新型的相干控制诱导旋转的非对称顶部分子围绕两个不同的分子轴。将光学离心机应用于硫化氢（H $_2$ S）分子以创建分子超转子，该分子超转子是围绕明确定义的轴进行超快旋转的对象。使用两个不同的脉冲包络的光学离心机，我们表明，H $_2$ S可以激发沿单独的路径的旋转状态。这导致围绕两个完全不同的分子轴的稳定旋转，同时确保旋转是围绕离心机的传播方向，即，实验室固定的$Z$轴。所提出的控制分子角动量排列的方案将，例如，在分子-分子或分子-表面散射的研究中是有用的，特别是由于与超转子相关的大量能量，其甚至可以通过改变光学离心脉冲的持续时间来控制。
2018-07-11 physics.chem-ph
Triplet-singlet conversion by broadband optical pumping
我们证明了最初分布在最低三重态a^{3}_{u}^{+}的几个振动能级上的冷Cs_{2}分子到单重基态X^{1}_{g}^{+}的转换。这种转换是通过宽带激光激发分子到一个精心选择的状态来实现的，从这个状态它们可以衰变到单线态，\textcolor{black}{h two sequential single-photon emission steps: Th} e第一个光子填充具有混合三线态-单线态特征的能级，使得第二个自发发射下降到X^{1} H_{g}^{+}态的几个振动能级成为可能。通过添加振动冷却的光学方案，很大一部分分子被转移到单重态的基振动能级。在文章的最后，讨论了有和没有振动冷却的转换过程的效率。所提出的转换是一般的范围，并可以扩展到其他分子。
2012-03-07 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Modelling the Vibration-Rotation Energy Levels of D218O molecule with Effective Hamiltonian Method
利用有效转动哈密顿量方法，对D218 O基态和第一激发振动态转动能级进行了分析。分析是基于几种形式表示的有效哈密顿量：沃森哈密顿量、用Padé-Borel近似表示的哈密顿量和用生成函数展开表示的哈密顿量。由拟合结果确定了转动常数和离心常数，其转动能级的精度接近实验数据。相对于高度激发的旋转状态的模型的预测性能进行了评估对全球变化计算。确定了有效转动哈密顿级数的收敛半径。
2021-01-15 physics.chem-ph
Polariton assisted down-conversion of photons via nonadiabatic molecular dynamics: a molecular dynamical Casimir effect
对3，3 '-二乙基-2，2'-噻炔碘化物分子在光学微腔中光致异构化的量子动力学进行了理论研究。通过量子拉比哈密顿量将分子耦合到单腔模，并使用多组态含时Hartree方法（MCTDH）求解相应的含时薛定谔方程。我们表明，对于单分子强耦合的光子模式，非绝热分子动力学产生混合的极化激元流形与不同数量的激发，而不需要反转的光物质耦合条款。因此，在{ \it cis}构型的分子的电子激发导致在异构化时产生{ \it transs}构型的光子对。讨论了这种现象在集体强光-物质耦合制度下工作的条件，并根据微腔内两个分子的模拟，发现对于本系统是不可行的。然而，我们的发现提出了一种新的机制，即在没有超强耦合的情况下，通过利用极化激元结构中出现的涌现分子动力学来实现光子下转换。
2019-09-28 physics.chem-ph quant-ph
Dimensional perturbation theory for vibration-rotation spectra of linear triatomic molecules
本文给出了线性三原子分子核运动的一个非常有效的大微扰理论。为了证明该方法，所有的实验观察到的转动能，$J$值几乎高达100，为地面和第一激发振动态的CO $_2$和地面振动态的N $_2$ O和OCS的计算。振动和旋转之间的所有耦合都包括在内。这里报道的微扰展开是快速收敛的。扰动参数是$D^{-1/2}$，其中$D$是空间的维数。增加$D$在性质上类似于增加角动量量子数$J$。因此，这种方法特别适合于具有高旋转激发的状态。该方法的计算成本仅与$JN_v^{5/3}$成比例，其中$N_v$是振动基组的大小。
1997-01-21 physics.chem-ph
Collective molecule formation in a degenerate Fermi gas via a Feshbach resonance
我们通过费什巴赫共振模拟了简并费米气体到玻色子分子的无碰撞集体转换，将玻色子分子视为经典场，并用随机相位播种配对振幅。费米海的动力学不稳定性对协会成分子启动转换。该模型定性地再现了几个实验观察结果{[Regal等人，Nature { \bf 424}，47（2003）]}。我们预测，费米气体的初始温度设定了原子-分子转换效率的极限。
2004-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.atom-ph
$ΔI=4$ and $ΔI=8$ bifurcations in rotational bands of diatomic molecules
结果表明，最近在超形变核带中观察到的$ΔI=4$分叉现象同样也发生在双原子分子的转动带中。此外，在超形变核带和双原子分子的转动带中都观察到了与$ΔI=4$具有相同数量级的$ΔI=8$分叉现象。
1996-08-14 chem-ph physics.chem-ph
Photoinduced optical rotation in a racemic mixture of hydrogen peroxide molecules
分析了在手性分子的对映异构体的外消旋混合物中诱导所需手性符号的问题。例如，考虑过氧化氢（H2 O2）分子的左旋和右旋对映异构体的外消旋混合物（蒸气）。结果表明，双谐波拉曼激发分裂由于左-右转换内旋转水平可以有效地用于诱导光学活性在最初的外消旋蒸汽的H2 O2分子。讨论了研究这种光致旋光的实验。
1999-06-18 physics.bio-ph physics.chem-ph
Torsional and rotational coupling in non-rigid molecules
我们从理论上分析了一个排列的联苯类分子的扭转和旋转运动之间的相互作用。要做到这一点，我们考虑两个电子状态之间的过渡，不同的内部扭转势，通过共振激光脉冲诱导。内部扭转势的变化引起了激发电子态中扭转波包的运动，改变了分子的结构，因此也改变了其惯性张量。我们发现，这个过程有很强的影响旋转波函数，显示不同的行为取决于所涉及的电子状态和它们相关的扭转势。我们通过考虑分子的整体旋转的角动量算子的对准程度和期望值来描述系统的动力学。
2016-12-01 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Vibration Explorer: an online database and toolbox for surface-enhanced frequency conversion, infrared and Raman spectroscopy
我们提出了分子振动资源管理器，一个免费访问的在线数据库和交互式工具，用于探索振动光谱和张量光振动耦合强度的大量收集硫醇分子。该数据库的“Gold”版本收集了对与金原子相连的2 '800种市售硫醇化合物进行密度泛函理论计算的结果，主要目的是筛选出最适合太赫兹和中红外到可见光上转换的分子。此外，数据库的“硫醇”版本包含1 '900种未结合硫醇化化合物的结果。他们都提供了一个全面的一套计算光谱参数的所有振动模式的所有分子在数据库中。用户可以同时研究红外吸收，拉曼散射和振动和差频产生截面。可以在定制的频率范围内筛选分子的各种参数，例如特定分子取向下的大拉曼截面，或大取向平均和频产生（SFG）效率。用户可以选择电磁场的偏振矢量，设置分子的方向，并自定义参数，以绘制相应的IR，拉曼和和频光谱。我们说明了这个工具的能力与选定的应用程序在表面增强光谱学领域。
2021-12-21 physics.chem-ph physics.optics
Pickoff and spin-conversion quenchings of ortho-positronium in oxygen
用正电子湮没年龄-动量关联技术研究了氧分子上热化正电子偶素的猝灭过程。测量了O_2中o-Ps ~（2-）γ湮灭产生的511 keV γ射线的多普勒展宽谱与o-Ps年龄的关系。的淬灭率，包括拾取和自旋转换，估计从正电子寿命谱。从o-Ps湮灭产生的511 keV γ射线的多普勒展宽推导出拾取淬灭速率与自旋转换速率的比值。对于O_2，传感参数^1Z_eff，即每个分子中对传感猝灭有贡献的有效电子数，被确定为0.6 ± 0.4。弹性自旋转换猝灭的截面被确定为（1.16 +- 0.01）* 10^{-19} cm ^2。
2000-11-22 physics.atom-ph physics.chem-ph
Translation-Rotation Coupling in the Dynamics of Linear Molecules in Water
本文通过计算机模拟研究了三种重要的线性双原子分子，即一氧化碳（CO）、一氧化氮（NO）和氰根离子（CN-）在水中的转动和平移耦合动力学。这些分子的平移扩散被发现是强烈耦合到自己的旋转动力学，这反过来又耦合到周围的水类似的运动。我们研究了流体动力学预测的有效性，发现它们在很大程度上是不够的，特别是旋转扩散。模式耦合理论方法的发展和应用，以了解的复杂性的旋摆耦合。
2019-01-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Coherent control of nuclear spin isomers of molecules: The role of molecular motion
在分子核自旋同分异构体的相干控制理论中考虑了分子质心运动。结果表明，与分子振转跃迁共振的红外辐射能显著地富集核自旋异构体并加快它们的转化率。
2001-09-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
New access to very weak interactions in molecules
预测了强激光辐射可以有效地控制分子中核自旋的共振转振跃迁。该现象可用于自旋异构体的大量富集，或用于检测分子中非常弱（10-100 Hz）的相互作用。
2000-11-18 physics.chem-ph physics.gen-ph
Theory of nuclear spin conversion in ethylene
首次对乙烯分子（13^CCH_4）的核自旋转换进行了理论分析。发现转化率约等于。3 × 10 ^{-4} 1/s*Torr，这与最近获得的实验值定性一致。结果表明，13^CCH4分子中的邻位-对位混合主要是由自旋-转动耦合所控制的。只有两对邻-对位能级的混合被发现对自旋转换有显着的贡献。
2000-08-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
Rotational-state dependence of interactions between polar molecules
本研究揭示极性分子间相互作用的转动态依赖规律，发现转动量子数差大于1时存在排斥范德华作用，该作用可在毫开尔文以下温区大幅降低碰撞损失，为超冷极性分子的量子模拟等领域提供新应用方向。
2024-05-15 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Coherent control of enrichment and conversion of molecular spin isomers
本文建立了一个由外电磁辐射控制的分子核自旋共振-转动转换的理论模型。已经表明，人们可以产生自旋异构体的富集，并以两种方式影响它们的转化率，通过相干性和通过辐射引起的能级布居变化。通过适当选择外场的频率和强度，转化的影响范围从显著加速到几乎完全抑制该过程。
2000-11-05 physics.chem-ph physics.optics
Ultracold collisions between two light indistinguishable diatomic molecules: elastic and rotational energy transfer in HD+HD
本文用紧耦合量子力学方法计算了在很低能量下的HD+HD碰撞中的转动能量转移，直到超冷温度：$T \sim 10^{-8}$ K。从先前的工作[Boothroyd {$_2$等人}，化学物理学杂志，{ \bf 116}，666（2002）.]计算了HD分子中不同量子力学转动跃迁$ij\rightarrow i'j'$的态分辨积分截面$σ_{ij\rightarrow i'j'}(\varepsilon_{kin})$和相应的态分辨热速率系数$k_{ij\rightarrow i'j'}(T)$。此外，为了比较，还对一些选定的转动跃迁进行了H $_2$ +H $_2$计算。在这项工作中，氢和氘代氢分子被视为刚性转子。一个明显的同位素效应被确定在这些碰撞的截面在低和超冷温度。
2012-04-20 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph
Hyperfine spectra of CH3F nuclear spin conversion
本文建立了分子同分异构体核自旋转换超精细光谱的理论模型。该模型考虑了核自旋-自旋和自旋-转动相互作用，以及分子内邻位和对位态混合的饱和度。该模型已被应用到超精细光谱的核自旋转换的^{13} CH 3 F分子受到外部电场。确定了光谱中的超精细结构可分辨的条件。
2000-04-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Laser-induced rotation of iodine molecules in He-nanodroplets: revivals and breaking-free
利用飞秒激光诱导取向实验和角动量准粒子理论研究了氦纳米液滴中分子的旋转。我们证明，在低通量的fs对齐脉冲，分子和它的溶剂化壳层可以设置为相干集体旋转持续足够长的时间，形成复苏。然而，随着能量密度的增加，复兴消失了-相反，在最初的几皮秒期间观察到与孤立分子一样快的旋转动力学。经典计算将这种现象追溯到分子与其He壳层的瞬时解耦。我们的研究结果打开了新的机会，研究非平衡溶质-溶剂动力学和量子热化。
2017-02-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.other physics.atm-clus
Coherence of Symmetry-Protected Rotational Qubits in Cold Polyatomic Molecules
本研究在电盒中捕获冷甲醛分子，利用对称性保护的转动态实现长寿命相干性，构建对外电场不敏感、对磁场弱依赖的量子比特，为冷分子量子与精密实验奠定基础。
2024-12-01 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Role of water in the enzymatic catalysis: study of ATP + AMP -> 2ADP conversion by adenylate kinase
腺苷酸激酶（ADK）的催化转化ATP + AMP -> 2ADP涉及一个ATP分子与LID结构域的结合和一个AMP分子与NMP结构域的结合。后者之后是磷酸转移，然后释放两个ADP分子。我们已经计算出一种新的二维构型自由能表面（2DCFES），与一个反应坐标的LID和NMP域运动，明确与水的相互作用。我们计算的2DCFES清楚地揭示了存在一个稳定的半开半闭（HOHC）的中间状态的酶。酶通过HOHC状态的循环使反应的构象自由能垒降低约20 kJ/mol。我们发现，半开半闭状态的稳定性（在所有早期的隐式溶剂模型研究中均未发现）主要是由于极性氨基酸侧链与水，特别是精氨酸和组氨酸残基的特异性相互作用的增加。LID结构域的自由能表面相当粗糙，这可以方便地减慢LID的构象运动，从而促进催化循环中产物释放后新底物的捕获。
2010-12-21 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
