Coherent control of nuclear spin isomers of molecules: The role of molecular motion
在分子核自旋同分异构体的相干控制理论中考虑了分子质心运动。结果表明，与分子振转跃迁共振的红外辐射能显著地富集核自旋异构体并加快它们的转化率。
2001-09-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Isomer- and state-dependent ion-molecule reactions between Coulomb-crystallised Ca$^+$ ions and 1,2-dichloroethene
University of Basel（巴塞尔大学）
研究揭示了Ca$^+$离子与1,2-二氯乙烯异构体的异构体和态依赖反应，发现cis异构体比trans异构体更活跃，且基态反应活性较低，源于长寿命反应复合物的形成。
2026-01-09 physics.chem-ph
Nuclear Spin Isomers and the Pauli Principle in Polaritonic Chemistry
University of Debrecen（德布勒森大学）；Universität Heidelberg（海德堡大学）；ELI-ALPS, ELI-HU Non-Profit Ltd（ELI-ALPS，匈牙利非营利有限公司）
研究核自旋异构体与泡利原理在极子化学中的影响，通过数值模拟和分析模型展示集体光-物质耦合的重塑作用。
2026-08-28 physics.chem-ph
Enrichment of CH3F nuclear spin isomers by resonant microwave radiation
建立了微波辐射相干控制核自旋异构体的理论模型。模型考虑了分子态的M简并性和分子的质心运动。该模型已被应用到13CH3F分子。微波辐射激发了对位态（J = 11，K = 1），它通过核自旋-自旋相互作用与邻位态（9，3）混合。计算了同分异构体的富集率和转化率随辐射频率的变化规律。这两个光谱由两个共振位于中心的允许和禁止（核自旋）在分子中的过渡。与禁戒跃迁共振的强辐射可以产生更大的富集，最高可达7%。在这种共振下，自旋转换率可以增加2个数量级。
2002-08-29 physics.chem-ph
PEPICO analysis of catalytic reactor effluents towards quantitative isomer discrimination: DME conversion over a ZSM-5 zeolite
本研究在MAX IV实验室FinEstBeAMS光束线搭建催化流出物PEPICO分析系统，以ZSM-5沸石上DME转化为模型反应，通过光电子能谱去卷积实现了二甲苯异构体的定量区分，为MTH工艺复杂产物分析提供新方案。
2024-08-16 physics.chem-ph
Separating Para and Ortho Water
水以两种核自旋异构体的形式存在，对位和邻位，这取决于它的两个氢核的总自旋。对于孤立的水分子，这些异构体之间的转换是禁止的，它们作为不同的分子种类。然而，这些物种并不容易分离，并且对其特定的物理和化学性质，转换机制或相互作用知之甚少。在这里，我们证明了生产的两个自旋异构体在纯光束的对位和邻位水，这两个物种在各自的绝对基态的隔离样品。这些单量子态样品是解开自旋转换机制，精密光谱学和基本对称性破缺研究以及自旋增强应用的理想目标。例如，在一个实施例中，实验室天体物理学和化学或超敏化核磁共振实验。
2017-10-15 physics.chem-ph
Prototype model for nuclear spin conversion in molecules: The case of "hydrogen"
利用量子弛豫的概念，我们建立了氢型分子核自旋异构体正-对位转换的半唯象模型。
1999-09-29 physics.chem-ph
C5H9N Isomers: Pointers to Possible Branched Chain Interstellar Molecules
异丙基氰化物的天文观测进一步强调了ISM的化学成分和陨石的分子组成之间的联系，其中支链氨基酸比直链氨基酸占主导地位。然而，在ISM中对更多支链分子的观察将坚定地建立这种联系。根据这一点，我们已经考虑了C5H9N异构体组中的下一个更高的成员的烷基氰化物和其他支链异构体属于。高层次的量子化学计算已被用于估计这些异构体的准确能量。从结果来看，正丁基氰化物是天文学上搜索过的唯一异构体，不是最稳定的异构体，因此，这可能解释了为什么它的搜索只能得到其柱密度的上限而没有成功检测。相反，该基团的两种最稳定的异构体是支链异构体，叔丁腈和异丁腈。基于这些异构体的旋转常数，它被发现，叔丁腈的预期强度是最大的异构体中的基团。因此，这被认为是天文观测的最有可能的候选者。一个简单的LTE（局部热力学平衡）建模也进行了检查的可能性检测叔丁基氰化物在毫米波区域。
2017-05-05 astro-ph.GA physics.chem-ph
Large prebiotic molecules in space: photo-physics of acetic acid and its isomers
越来越多的大分子已在太空中得到确认。这些分子中有许多具有生物学意义，因此提供了对原行星状星云中生物前有机化学的深入了解。在这些分子中，乙酸是特别重要的，因为它的结构接近甘氨酸，最简单的氨基酸。用密度泛函理论计算了乙酸及其异构体甲酸甲酯和乙醇醛的电子和振动性质。从计算的光吸收截面，我们得到相应的光吸收率为太阳辐射在1 AU，并发现他们与以前的估计很好的协议。我们还讨论了乙醇醛在Sgr B2（N）中的扩散发射，这与甲酸甲酯和乙酸的发射相反，它们似乎集中在致密区域Sgr B2（N-LMH）中。
2009-11-17 astro-ph.SR physics.chem-ph
Selectivity in single-molecule reactions by tip-induced redox chemistry
控制反应的选择性是化学中的一个探索。在这里，我们展示了可逆的和选择性的键的形成和解离促进尖端诱导的表面上的还原-氧化反应。分子重排导致不同的宪法异构体的极性和幅度的施加的电压脉冲从一个组合的扫描隧道和原子力显微镜的尖端选择。表征的电压依赖性的反应和反应速率的测定表明在宪法异构化反应的选择性，并提供深入了解的基本机制。在密度泛函理论计算的支持下，我们发现异构体在不同电荷状态下的能量分布对合理化选择性是很重要的。尖端诱导的选择性单分子反应增加了我们对氧化还原化学的理解，并可能导致新的分子机器。
2022-07-14 physics.chem-ph
Enrichment of nuclear spin isomers by molecular coherent control
考虑了红外辐射共振到分子振转跃迁对分子核自旋异构体的富集。特别注意的是给予远分离的邻位和对位状态的光诱导交叉的富集。
2001-12-21 physics.chem-ph
IYPt is a highly polar, nonlinear triatomic molecule
三原子分子IYPt，其异构体，第17组同系物，和二聚体的探索性量子化学研究进行。结果表明，IYPt是一个具有弯曲几何构型的基态单重态，其电偶极矩为4.8D。IPtY异构体也是弯曲的，但能量高33.5千卡/摩尔，而具有中心碘原子的异构体是不稳定的分子。此外，计算表明，只有二聚体的IYPt，由（PtY）2菱形与碘原子键合到Y，其特征在于正的振动频率。
2019-12-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
A selector for structural isomers of neutral molecules
我们已经选择和空间分离的两种构象的3-氨基苯酚（C $_6$ H $_7$ NO）存在于分子束。类似于离子在四极滤质器中基于其质荷比的分离，中性构象在交流电四极选择器中基于其不同的质量-偶极矩比分离。对于给定的交流频率，各个构象经历不同的聚焦力，导致通过选择器的不同传输。这些实验表明，可以制备符合者选择的大分子样品，为气相生物分子的研究提供了新的可能性。
2008-02-20 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
Ab initio study of acid molecules interacting with H2O
采用Gaussian-03从头计算方法，研究了各种酸分子与单个水分子的相互作用。采用B3 LYP杂化势（B3 LYP-hybrid potential）的密度泛函理论（DFT）方法，以及Møller-Plesset二阶微扰理论（采用aug-cc-pVDZ质量基组和CRENBL ECP有效核势）对含重碘分子进行了分子和超分子优化.研究的酸和超分子组成的酸分子与一个单一的水分子的可能的异构体显示。能量，零点能（ZPE），热焓，热自由能，以及相应的结合能的理论方法进行了计算。结果还发现，优化结构的超分子异构体的最低能量对应于全球最低的势能面可以是不同的两种理论。结构最简单的酸H2S和H2Se，形成酸-水超分子，可以清楚地证明两种理论方法关于最低能量结构优化的不一致，因为B3 LYP-DFT方法给出了第一种超分子异构体的最低能量结构，而MP2方法给出了第二种可能的异构体的最低能量结构。在计算H2SO 3 -H2O超分子异构体的频率特性时，发现两种理论的势能面有很大的差异，因为相应的B3 LYP-DFT超分子构型不存在MP2超分子构型. ......
2018-04-13 physics.chem-ph physics.comp-ph
Laser Induced Selective Alignment of Water Spin Isomers
我们考虑了水分子的邻位和对位自旋异构体通过使用强和短的非共振激光脉冲的激光对准。一个单一的脉冲被发现创建一个独特的瞬态对齐和反对齐的异构物种。我们建议通过一对两个激光脉冲选择性地对准一个同分异构物种（使其他物种随机对准）。
2008-09-26 physics.chem-ph quant-ph
Observation of different reactivities of para- and ortho-water towards cold diazenylium ions
水，H $_2$ O，是化学、生物学和天体物理学中的基本分子之一。它以两种不同的核自旋异构体存在，对位水和邻位水，它们在孤立的分子中不会相互转化。制备这两种异构体的纯样品的实验挑战迄今为止排除了对它们各自化学行为的表征。利用极性分子静电偏转的最新进展，我们在分子束中分离了对位水和邻位水的基态，以表明这两种异构体在与冷重氮离子（N $_2$ H $^+$）的原型反应中表现出不同的反应性。基于从头计算和使用旋转绝热捕获理论的反应动力学建模，我们合理化这一发现在不同的旋转平均的离子-偶极相互作用在反应过程中。目前的结果突出了核自旋和旋转对称性及其对化学反应性的影响之间的微妙的相互作用。
2018-04-16 physics.chem-ph
Probing the structure of cyclic hydrocarbon molecules with X-ray-induced Coulomb explosion imaging
Kansas State University（堪萨斯州立大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）；European XFEL（欧洲X射线自由电子激光设施）
本研究利用X射线诱导库仑爆炸成像技术，区分了三种C7H8碳氢化合物异构体，展示了无需特定标记原子即可解析分子结构的方法。
2026-02-04 physics.chem-ph
Dynamics of capillary effects in spin conversion of water isomers
本文研究了水力空化作用下纯水中毛细效应的动力学特性，该效应导致了水的对位和邻位异构体的非平衡态。差分测量采用0.3 mm和0.5 mm毛细管和精密数字游标高度规进行。水样在-0.09MPa下脱气，使其温度均匀。由于异构体的非平衡态预期存在于水界面附近的冰状构件中，因此将毛细管的浸没深度设定为表面以下10 mm、2 mm和约0.1 mm。测量结果表明，对照样品和实验样品之间的表面张力的差异为6.7%-11.3%，最大值约为15.7%。在激发后30-60分钟内观察到近地表层中的这些效应。从表面采集的实验样品显示出比对照样品长约2倍的运动;它们的值在整个系列实验中最大。显微操作工具记录了一个有趣的效果，停止液体在毛细管，主要是在实验样品中观察到的，其中的弯月面和表面张力振荡在0.05- 0.1毫米的水平。所描述的方法有两个主要应用。首先，该测量系统可用作影响粘度和表面张力的基于自旋的现象的快速且成本有效的检测器。第二，由于毛细管效应在水通道蛋白通道和植物水分运输系统中起着重要作用，因此这些技术可以应用于植物传感，特别是在液流测量中，以及在水培生产中。
2022-12-28 physics.chem-ph physics.flu-dyn physics.ins-det
Accurate Enthalpies of Formation of Astromolecules: Energy, Stability and Abundance
用高水平从头算量子化学计算方法，对已知和潜在的天体分子进行了精确的计算。共130个分子，包括31个异构基团和24个氰化物/异氰化物对原子范围从3到12已被认为是。结果显示了一个有趣的，令人惊讶的是没有很好地探索，能量，稳定性和丰度（ESA）之间的关系存在于这些分子。在同分异构物质中，与具有较高形成比的同分异构体相比，具有较低形成比的同分异构体更容易在星际介质中观察到。文献中的现有数据证实，在所考虑的不同类别中，最稳定的异构体的丰度高于其他异构体。星际氢键的潜力占观察到的少数例外。因此，一般来说，可以说星际间相关物种的丰度与它们的稳定性成正比。讨论了这种关系在解决天体分子之间的一些原因和原因以及预测未来天文观测的一些可能候选者方面的直接后果。我们对130个分子的综合结果表明，某些分子（如NaCN）的实验生成焓可能不太可靠，可能需要新的测量。
2016-09-30 astro-ph.GA physics.chem-ph
Elucidating atmospheric brown carbon -- Supplanting chemical intuition with exhaustive enumeration and machine learning
为了解开C12 H12 O 7异构体的结构，在大气室实验中被鉴定为姜醇的光吸收光氧化产物，我们应用了基于图形的分子生成器和机器学习工作流程。为了以无偏差的方式实现这一点，生成了C12 H12 O 7的整个化学子空间的分子图，假设异构体包含两个C6环;这导致了2.6亿个分子图和1.2亿个稳定结构。使用量子化学激发能和振子强度作为训练数据，我们使用核岭回归和模拟的UV/Vis吸收光谱预测这些量。然后在不同方法的误差范围内确定了分子引起实验光谱的概率。光谱可能与实验光谱匹配的分子根据结构特征进行聚类，得到> 500，000个分子的簇。虽然我们确定了几个特征，这些特征与导致实验光谱的高概率相关，但无法给出必要特征的明确组成。因此，吸收光谱不足以唯一鉴别一种特定的异构体结构。如果从实验数据中知道更多的结构特征，结构的数量可以减少到几万个候选者。我们提供了一个程序，以检测当足够的碎片数据已被包括在内，以减少可能的分子的数量。如果在无偏差分子生成阶段已经应用结构数据，则获得获得有效候选物的最有效策略。然而，系统计数是必要的，以避免错误识别分子，同时它保证没有其他分子也符合所讨论的光谱。
2021-01-18 physics.chem-ph
Phase- and intensity-dependence of ultrafast dynamics in hydrocarbon molecules in few-cycle laser fields
在强激光场中，利用载波包络相位（CEP）对化学反应进行亚飞秒控制成为可能。我们研究了乙炔和丙二烯在750 nm强脉冲激光中的反应动力学控制，用反应显微镜记录离子碎片。我们发现，通过改变CEP和强度的激光脉冲，它是可能的，以引导质子在分子dications的运动，使控制去质子化和异构化反应。将实验结果与量子动力学模型的预测进行比较，其中控制是基于由激光波形操纵振动波包的相位。在CEP控制的乙炔去质子化的测量强度依赖性被很好地捕获的模型。然而，在乙炔异构化的情况下，我们发现实验和理论之间的强度依赖性的差异。对于丙二烯异构化反应，当光强度变化时，观察到CEP依赖的不对称性的反转，我们根据量子动力学模型对此进行了讨论。反转的不对称性被发现是一致的从非顺序到顺序双电离的过渡。
2016-09-27 physics.chem-ph
Ab Initio Study of Different Acid Molecules Interacting with H2O
用Gaussian-03从头计算方法研究了不同酸分子与单个水分子的相互作用。采用B3 LYP杂化势和Moeller-Plesset二阶微扰理论，在Aug-cc-pVDZ质量基组和CRENBL ECP有效核势下，用密度泛函理论（DFT）方法计算了含重碘分子的分子和超分子优化结构.研究的酸和超分子，酸分子与一个单一的水分子耦合组成的可能的异构体，示出。计算了理论方法的能量、零点能、热焓、自由能以及相应的结合能。结果发现，优化结构的超分子异构体的最低能量对应于全球最低的势能面可以是不同的两种理论。最简单的结构酸H2S和H2Se，形成酸-水超分子，可以给出关于最低能量结构优化的两种理论方法不一致的明确证据，因为B3 LYP-DFT方法给出了第一种超分子异构体的最低能量结构，但MP2方法给出了第二种可能的异构体。发现两种理论用于H2SO 3-H2O超分子异构体优化结构发现的势能面之间存在显著差异，这是因为相应的B3 LYP-DFT超分子异构体不存在MP2超分子几何构型，并计算了超分子异构体的频率特性. MP2方法的结合能和ZPE比B3 LYP-DFT方法的结合能和ZPE大10-15%。
2008-02-05 physics.atm-clus physics.bio-ph physics.chem-ph
On spin-rotation contribution to nuclear spin conversion in C_{3v}-symmetry molecules. Application to CH_3F
本文研究了具有C_{3v} -对称性的分子中E-型自旋-转动相互作用对E-型和A_1-型自旋修正之间转换的对称化贡献。利用这些自旋修改之间的意外旋转共振的碰撞增宽的高J下降，有可能协调转换的理论描述与（更新）的实验数据为两个碳取代的氟甲烷同位素。结果得到了两个E型自旋转动常数。它们大约是（氘）甲烷相应常数的1.5倍。
1999-05-07 physics.chem-ph
Quantum-classical Dynamics of Vibration-Induced Autoionization in Molecules
在量子经典表面跳跃方法的框架下，我们提出了一种模拟分子阴离子中振动诱导自电离动力学的新方法。从量子初始条件开始的经典轨迹在量子力学势能面上传播，同时允许通过过渡到离散连续态的自电离。这些跃迁是由束缚阴离子体系和由中性分子和自由电子组成的电子脱离体系的电子态之间的耦合引起的。介绍了一种分离系统的离散方案，并推导出一组公式，使束缚态和自由电子态之间的耦合的近似计算。我们证明了我们的方法上的例子的阴离子的亚乙烯基，高能异构体的乙炔，详细的实验数据是可用的。我们的研究结果提供了自电离过程的时间尺度上的信息，并给出了一个洞察到的能量和角分布的喷射电子，以及到相关的分子几何形状的变化。通过CH $_2$基团相对于C-C轴的弯曲，我们确定了具有减少的C-C键长和T样构象的结构的形成，并指出自电离作为异构化为乙炔的驱动过程的作用。
2022-11-18 physics.chem-ph
Hyperfine spectra of CH3F nuclear spin conversion
本文建立了分子同分异构体核自旋转换超精细光谱的理论模型。该模型考虑了核自旋-自旋和自旋-转动相互作用，以及分子内邻位和对位态混合的饱和度。该模型已被应用到超精细光谱的核自旋转换的^{13} CH 3 F分子受到外部电场。确定了光谱中的超精细结构可分辨的条件。
2000-04-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
New access to very weak interactions in molecules
预测了强激光辐射可以有效地控制分子中核自旋的共振转振跃迁。该现象可用于自旋异构体的大量富集，或用于检测分子中非常弱（10-100 Hz）的相互作用。
2000-11-18 physics.chem-ph physics.gen-ph
Nitrile versus isonitrile adsorption at interstellar grains surfaces: I - Hydroxylated surfaces
在星际和星周介质中检测到的约200种不同的物种中，近20%的碳原子通过三键与氮相连。在这37个分子中，30个是腈R-CN化合物，其余7个属于异腈R-NC家族。这些物种在晶粒表面的行为仍然是一个悬而未决的问题。在这方面的贡献，我们调查腈和异腈官能团之间的差异是否可能导致不同性质和形态的星际颗粒的表面上的相关异构体的吸附能的差异。通过对CH 3CN和CH 3 NC在水冰和二氧化硅表面上的吸附能的实验和理论研究，解决了这个问题。采用程序升温脱附（TPD）技术，在超高真空（UHV）下，在70 ~ 160 K范围内测定了分子-表面相互作用能。从理论上讲，这个问题是解决使用第一原理周期性密度泛函理论（DFT）来代表有组织的固体载体。对于水冰和二氧化硅，最稳定的异构体（CH 3CN）比更高能量的异构体（CH 3 NC）更有效地与固体载体相互作用。与HCN和HNC对异构体相比，模拟显示出相反的行为，其中异腈HNC比腈HCN更强烈地吸附，只要氢键与模型表面的性质相容。本研究证实，异构体之间的分子表面相互作用的强度与其内在稳定性无关，而是与其各自产生不同类型氢键的能力有关。
2016-10-17 astro-ph.GA physics.chem-ph
Spin states of para-water and ortho-water molecule in gas and liquid phases
研究了水分子在气态和液态下的自旋自由度，为水自旋异构体的长期行为这一悬而未决的问题提供了合理的答案。所用的方法涉及到一个假设，即分子改变其自旋状态从一个纯态到一个混合的，当它们与某种吸附剂表面相互作用。运用了量子信息处理的一些模型和概念。
2009-09-23 physics.chem-ph quant-ph
A sequential acid-base (SAB) mechanism in the interstellar medium: The emergence of cis formic acid in dark molecular clouds
本文提出顺序酸碱（SAB）机制，通过HCOOH与HCO+和NH3的循环破坏与再形成过程解释暗分子云中顺式甲酸的出现，并计算其相对反式甲酸的比例为25.7%。
2023-01-18 astro-ph.GA physics.chem-ph
Direct Laser Cooling of a Symmetric Top Molecule
我们报告直接激光冷却的对称顶部分子，降低横向温度的一束一甲醇钙（CaOCH $_3$）的$1.8\pm0.7$ mK，同时解决两个不同的核自旋异构体。这些结果开辟了一条有效生产超冷手性分子的途径，并最终证明，通过使用适当的旋振光学跃迁，光子循环和激光冷却的复杂分子可以作为更简单的线性物种一样有效。
2020-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Anharmonic Vibrational Spectrum and Experimental Matrix Isolation Study of Thioformic Acid Conformers -- Potential Candidates for Molecular Cloud and Solar System Observations?
硫代甲酸（TFA）是甲酸的硫类似物，甲酸是最简单的有机酸。它有三种类似物HCOSH、HCSOH和HCSSH，每一种都有两种旋转异构形式：反式和顺式，其中反式形式在能量上更稳定。本文研究了TFA的计算能量学和非简谐振动谱，包括泛频振动和组合振动。我们还研究了不同波长的HCOSH分子的光异构化和光分解通道。我们认为三氟乙酸是星际和行星观测的潜在含硫候选分子，并根据太空中不同的辐射环境讨论了这些问题。更一般地说，我们讨论的红外辐射驱动的光异构化反应可能是一种常见的现象，在这样的环境中，可以影响有机和其他星际分子的化学反应途径。
2021-05-25 astro-ph.GA physics.chem-ph
Non-Adiabatic Molecular Dynamics of Molecules in the Presence of Strong Light-Matter Interactions
当分子系统与光学腔或等离子体腔中的受限光模之间的相互作用足够强以克服耗散过程时，混合光物质态（极化激元）成为系统中的基本激发。光与物质特性的混合改变了光物理和光化学性质。特别是，据报道，这些极化激元可以用来控制光化学反应，电荷和能量转移，以及其他过程。此外，根据最近的研究，振动强耦合可以用于共振增强热激活的化学反应。本文基于非绝热激发态分子动力学，建立了研究分子与量子光强相互作用动力学的理论模型和有效的数值方法。采用该方法研究了一个实际分子在空腔中的\textit{cis-trans}光异构化反应。数值模拟表明，光化学反应可以通过调节腔的性质来控制。在计算的例子中，当极化激元态在较低的极化激元态上形成局部最小值时，异构化被抑制。此外，观察到的异构化的减少是可调的，通过光子能量和光分子耦合强度。但是跃迁偶极的涨落屏蔽了光物质的影响，使得光化学性质的调控变得困难。这些见解表明，光化学反应的量子控制是可能的，通过专门设计的光子或等离子体腔。
2019-09-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Nuclear spin conversion in polyatomic molecules
除了邻位和对位H2，很少有人知道核自旋异构体（或自旋修饰）的分子。主要原因是缺乏实用的浓缩技术。最近开发了几种浓缩方法，为这一领域开辟了新的可能性。这些方法进行了简要回顾。光诱导漂移作为气相分离工具的引入在该领域取得了实质性进展。这是说明了广泛的数据CH 3F，这表明，气相邻-对位转换是由核自旋态的分子内混合。的“直接”邻-对位过渡的作用被证明是小的。详细研究了转化的各个方面：压力和碰撞伙伴的依赖性，同位素效应，温度依赖性。关于自旋转换机制的最具决定性的信息来自于对电场中的能级交叉共振和碰撞引起的量子芝诺效应的观察。
2002-04-14 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Polymorphism: Microwave Spectra, Equilibrium Structures, and an Astronomical Investigation of the HNCS Isomeric Family
在6 ~ 40 GHz的脉冲射流放电膨胀条件下，用啁啾脉冲和法布里-珀罗傅里叶变换微波光谱相结合的方法，以高光谱分辨率观测了硫代异氰酸（HNCS）及其三种含能异构体（HSCN，HCNS和HSNC）的转动光谱.首次发现了硫代富马酸（HCNS）和异硫代富马酸（HSNC）的两个异构体，计算结果表明，它们的稳定性比HNCS的基态异构体低35-37 kcal/mol。精确的旋转，离心畸变，和氮超精细耦合常数已被确定为正常和罕见的同位素物种的两个分子，所有的理论预测在耦合集群理论水平上得到了很好的一致性。同位素光谱的基础上，精确的分子结构已被推导出所有四个异构体的理论计算的旋转振动的影响，通过校正实验的旋转常数。形成和异构化途径也进行了研究;相对于基态HNCS的HSCN的高丰度，以及使用CH $_3$ CN和H $_2$ S检测到SH的强线，表明HSCN优先由自由基-自由基反应HS + CN产生。用100米绿岸望远镜对银河系中心的高质量恒星形成区Sgr B2（N）进行了HSCN及其异构体的射电天文搜索。虽然我们找到了HSCN的明确证据，但仅提出了HNCS的试探性检测，并且在相同的均方根噪声水平下没有HCNS或HSNC的迹象。HSCN，暂时HNCS，显示出明显的偏差，从一个单一的激发温度模型，这表明弱激射可能发生在这个源的一些过渡。
2016-07-13 astro-ph.GA physics.chem-ph
Induction of a photostationary ring-opening/closing state of spiropyran monolayers on the semi-metallic Bi(110) surface
金属表面上的分子开关通常表现出非常小的光反应性。使用扫描隧道显微镜，我们表明，开环/闭环开关硝基螺吡喃的热和光学异构化的开放mercury形式的Bi（110）表面上。单层螺吡喃分子的蓝光照射导致两种异构体的混合域。在大的光照强度下，建立了光稳态，表明这些分子在铋表面上的双向开环和闭环反应。增强的光活性与吸附在其他金属表面上的情况形成对比，这可能是由于半金属Bi（110）表面的费米能级处的低态密度。
2012-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Data-Driven Discovery of Molecular Photoswitches with Multioutput Gaussian Processes
光可切换分子显示两种或更多种异构形式，其可以使用光访问。分离这些异构体的电子吸收带是选择性地解决特定异构体和实现高光稳态的关键，同时吸收带的整体红移用于限制由于UV暴露引起的材料损伤，并增加在生物制药应用中的渗透深度。然而，通过合成设计将这些特性工程化到系统中仍然是一个挑战。在这里，我们提出了一个数据驱动的分子光开关发现管道，该管道由数据集管理和高斯过程的多任务学习支持。在电子跃迁波长的预测中，我们证明了一个多输出高斯过程（MOGP）训练标签从四个photoswitch跃迁波长产生最强的预测性能相对于单任务模型，以及操作上优于时间相关的密度泛函理论（TD-DFT）的挂钟时间预测。我们通过筛选市售的光开关分子库来实验验证我们提出的方法。通过这个屏幕，我们确定了几个图案，显示其异构体的分离的电子吸收带，表现出红移的反射，并适合于信息传递和药物药理学应用。我们精心策划的数据集、代码以及所有模型都可以在https://github.com/Ryan-Rhys/The-Photoswitch-Dataset上获得
2022-08-07 cs.LG physics.chem-ph stat.ML
Triplet-singlet conversion by broadband optical pumping
我们证明了最初分布在最低三重态a^{3}_{u}^{+}的几个振动能级上的冷Cs_{2}分子到单重基态X^{1}_{g}^{+}的转换。这种转换是通过宽带激光激发分子到一个精心选择的状态来实现的，从这个状态它们可以衰变到单线态，\textcolor{black}{h two sequential single-photon emission steps: Th} e第一个光子填充具有混合三线态-单线态特征的能级，使得第二个自发发射下降到X^{1} H_{g}^{+}态的几个振动能级成为可能。通过添加振动冷却的光学方案，很大一部分分子被转移到单重态的基振动能级。在文章的最后，讨论了有和没有振动冷却的转换过程的效率。所提出的转换是一般的范围，并可以扩展到其他分子。
2012-03-07 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum theory of molecular orientation
Joint Center for Quantum Information and Computer Science, NIST/University of Maryland（量子信息与计算机联合中心，美国国家标准与技术研究院/马里兰大学）；Institute of Science and Technology Austria（奥地利科学技术研究所）；Department of Physics, University of Colorado, Boulder（科罗拉多大学博尔德分校物理系）；JILA, NIST/University of Colorado（JILA，美国国家标准与技术研究院/科罗拉多大学）
本文提出了一种分子取向的量子理论，通过构建量子相空间，探讨了刚性分子的旋转和核自旋状态，并揭示了周期性旋转对称态空间中旋转-自旋纠缠和纤维自由度的特性，为量子纠错和容错量子门提供了新思路。
2026-10-23 cond-mat.quant-gas math.RT physics.atom-ph
Collective molecule formation in a degenerate Fermi gas via a Feshbach resonance
我们通过费什巴赫共振模拟了简并费米气体到玻色子分子的无碰撞集体转换，将玻色子分子视为经典场，并用随机相位播种配对振幅。费米海的动力学不稳定性对协会成分子启动转换。该模型定性地再现了几个实验观察结果{[Regal等人，Nature { \bf 424}，47（2003）]}。我们预测，费米气体的初始温度设定了原子-分子转换效率的极限。
2004-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.atom-ph
