X-ray absorption Debye-Waller factors from ab initio molecular dynamics
采用从头算运动方程方法计算了X射线吸收、X射线散射及相关光谱中Debye-Waller因子中随温度变化的均方振动振幅。该方法避免了声子模式的显式计算，而是基于从头计算密度泛函理论分子动力学模拟的位移-位移时间关联函数的计算。该方法还产生振动态密度和热量，如晶格自由能。该方法的说明，提出了一些系统，并与其他方法和实验进行比较。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci
The Projector Augmented Wave Method: ab-initio molecular dynamics with full wave functions
本文简要介绍了投影缀加波法，并评述了它的最新进展。投影缀加波方法是一种有效的从头算分子动力学模拟的全电子方法，采用全波函数。它扩展和结合了现有的增广波方法和赝势方法的传统。在不牺牲效率的情况下，PAW方法避免了赝势方法的可转移性问题，并且对于预测依赖于全波函数的性质是有价值的。
2002-07-12 cond-mat.mtrl-sci
Second generation wave-function thermostat for ab-initio molecular dynamics
采用虚拟拉格朗日方法，给出了从头算分子动力学的严格双恒温器公式。它综合了质量重整化和波函数温度控制的概念。新的恒温器适应原子核的瞬时动能，从而最大限度地减少其对动力学的影响。避免了在前面的两个恒温器配方中可能出现的偏离正则系综的情况。该方法使用的波函数，这是开放的系统改进的有效质量的模型。
2001-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Stabilization of Ab Initio Molecular Dynamics Simulations at Large Time Steps
Verlet方法在从头计算分子动力学模拟中仍然被广泛用于积分运动方程。我们表明，通过对每个原子的动能设置一个上限，可以显着增加Verlet方法的稳定性极限，而精度只有很小的损失。这种方法的有效性证明熔融氟化锂。
2014-09-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio and Molecular Dynamics Study of the Nanomechanical Properties of DNA Oligomers
尽管在生物化学过程中蛋白质的伸长、压缩和折叠方面有大量的实验信息，但在原子水平上对DNA的真实结构和分子动力学知之甚少。由于这一领域的工作是相对较新的，本文报告的结果，计算机模拟的延伸和压缩的B-DNA结构提供了新的见解，高能量形式的DNA参与这些过程。
2007-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio molecular dynamics modelling of organic crystal electro-optical properties
对有机晶体4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基-芪对甲苯磺酸盐（DAST）和4-N，N-二甲氨基-4 '-N'-甲基芪2，4，6-三甲基苯磺酸盐（DSTMS）进行了分子动力学计算。研究了结构的振动模式，以检查有机晶体对其太赫兹产生能力的单个单元格声子贡献。线性光学性能也计算了分子动力学结构的快照通过Green-Kubo关系，并与实验传输。
2021-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Dielectric properties of nanoconfined water from ab initio thermopotentiostat molecular dynamics
我们讨论如何包括我们最近提出的thermopotentiostat技术[物理评论快报。126，136803（2021）]引入到任何现有的从头算分子动力学（AIMD）软件包中。利用恒温恒电位仪AIMD模拟在正则NVTΦ系综在恒定的电极电位，我们计算的极化束缚电荷和介电响应的界面水的第一性原理。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Anomalous phonon lifetime shortening in paramagnetic CrN caused by magneto-lattice coupling: A combined spin and ab initio molecular dynamics study
本文采用原子自旋动力学和从头算分子动力学相结合的方法研究了顺磁性CrN中自旋涨落和晶格振动的相互耦合。两个自由度动态耦合，导致非绝热效应。与绝热方法相比，这些效应抑制了低温下的声子寿命。在这里确定的动态耦合提供了一个解释实验观察到的意外的温度依赖性的磁性半导体的热传导率高于磁有序温度。
2018-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Structure and dynamics of liquid AsSe4 from ab initio molecular dynamics simulation
用从头算分子动力学模拟研究了AsSe 4液体的结构和动力学性质随温度的变化。计算的中子结构因子与实验数据符合得很好。结果表明，存在着大量的As-As同极键和硒I和AsIV的单位，这是不是一部分的图片的交联作为（硒1/2）3金字塔通常提出的玻璃态。
2014-03-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Dynamical dimer method for the determination of transition states with ab initio molecular dynamics
提出了二聚体法测定过渡态的动力学公式。该方法适用于使用虚拟拉格朗日公式的从头计算分子动力学。该方法已被应用于氯代环丁二烯的顺旋开环，一个例子，其中应用的拖曳方法是有问题的。
2007-11-16 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio molecular dynamics calculations of threshold displacement energies in silicon carbide
利用第一性原理分子动力学模拟，我们确定了立方碳化硅中的阈值位移能和相应的产生缺陷。相反，以前的研究使用经典的分子动力学，我们发现的值接近实验共识，也创造了很好的协议与最近的工作在碳化硅的晶体稳定性的缺陷。我们仔细研究了这种方法的局限性。我们的工作表明，它是可能的，以第一原理精度计算碳化硅的位移能，并建议它也可能是其他共价材料的情况。
2007-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Ab-Initio Molecular Dynamics Acceleration Scheme with an Adaptive Machine Learning Framework
基于量子力学的从头计算分子动力学（MD）模拟方案提供了一种精确和直接的手段来监测材料的时间演化。然而，这种模拟所需的昂贵和重复的能量和力计算导致了显著的瓶颈。在这里，我们为这种与机器学习框架集成的加速从头算MD方法奠定了基础。该算法以连续和自适应的方式从以前访问过的配置中学习，并以传统从头算方法所需时间的极小部分预测（具有化学准确性）新配置的能量和原子力。这种新的加速从头算MD范式的关键要素包括原子配置的数字指纹，学习算法，决策引擎，指导预测方案的选择，和必要的从头算数据量的表示。所提出的计划的每个方面的性能进行了严格的评估，铝在几个不同的化学环境。这项工作可以很容易地扩展到解决非元素化合物，并具有巨大的影响超出从头算MD加速。它还可以加速结构和属性预测方案，以及精确的力场。
2014-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio analysis of electron-phonon coupling in molecular devices
我们报道了在外加偏压和电流作用下分子器件中电子-声子耦合的第一性原理分析。我们的理论和计算框架的基础上进行密度泛函理论内的Keldysh非平衡格林函数形式主义。我们分析了哪些分子振动模式是最相关的电荷输运在非平衡条件下。对于由两个引线连接的1，4-苯二硫醇分子的分子隧道结，发现振动的低阶模是最重要的。作为偏置电压的函数，电子-声子耦合强度可以急剧变化，而振动光谱在百分之几的水平上变化。
2005-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Ab-Initio Calculation of the Metal-Insulator Transition in Lithium rings
我们研究了当电子具有不同的角动量量子数时，Mott金属-绝缘体转变（MIT）的影响。为此，我们应用从头算量子化学方法，锂环，以研究类似物的MIT。通过改变原子间距离，分析了多体波函数的性质，讨论了$s-p$轨道准简并度在金属区的重要性。电荷间隙（电离势减去电子亲合势）显示出最小值，静电偶极极化率在波函数的特征从显著的$p$变为基本上$s$型的晶格常数处具有显著的最大值。此外，我们研究环键交替，以回答问题，在何种条件下发生佩尔斯失真。
2004-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Relation between ab initio molecular dynamics and electron-phonon interaction formalisms
讨论了从头算分子动力学理论与电子-声子相互作用理论的关系[P.B. Allen和V. Heine，J.Phys.C9，2305（1976）]中的方法进行了研究。在AIMD形式中获得的基本量-任何构型的总能量-也可从形式（ES-EFT）中获得，该形式将Debye-Waller因子纳入电子结构计算中。这两种形式是完全等价的，并代表直接和微扰理论的方法来确定总能量。这种等效性允许根据要求使用任一形式主义-用于先验理论分析的ES-ε和用于热振动效应从头算建模的AIMD。结合这两种形式主义，使ES-代数形式主义成为一个从头算方法，并增加了从头算建模的问题的范围。理论上也可以通过AIMD计算获得自洽的能带结构。这项研究澄清了关于两个形式主义，存在于已发表的文献中的不正确的假设。通过结合两种形式并包括自能效应，可以在绝热近似下从头计算获得比单独使用AIMD更准确的结果。
2009-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational free energy and phase stability of paramagnetic and antiferromagnetic CrN from ab-initio molecular dynamics
我们提出了一个理论的第一性原理方法来计算在其高温顺磁相的磁性系统的自由能，包括振动，电子和磁性的贡献。计算自由能的方法是基于从头计算分子动力学，并结合了无序磁性的处理，使用无序局部矩分子动力学（DLM-MD）与温度相关的有效势（TDEP）方法，以获得振动的自由能的贡献。我们通过获得氮化铬的顺磁立方相和反铁磁正交相的非谐自由能来说明该方法的适用性。通过构造温度-压力相图，论证了晶格动力学对两相转变的影响。
2014-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Heat and charge transport in H$_2$O at ice-giant conditions from ab initio molecular dynamics simulations
行星的内部结构和热历史对其可观测特征的影响，如光度或磁场，关键取决于其内部层的热量和电荷传输特性。不同阶段的水（液体，固体，和超离子）发生在内部的冰巨行星，如天王星或海王星，从平衡从头算分子动力学，利用最近的进展在理论和数据分析的扩展系统中的运输评估的热导率和电导率。我们的发现对冰巨星演化模型的影响进行了简要讨论
2020-07-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Study of D_2 Desorption from Si(100)
采用从头计算分子动力学方法研究了氘在Si（100）表面的脱附过程，分析了脱附过程中氢和硅自由度之间的能量重新分配.计算结果表明，脱附的过渡态的部分势能转移到硅晶格中。氘分子离开表面的振动热和旋转冷，与实验一致;然而，平均动能比实验中发现的要大。
1996-07-19 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Ab initio Quantum and ab initio Molecular Dynamics of the Dissociative Adsorption of Hydrogen on Pd(100)
用从头算量子动力学和从头算分子动力学方法研究了氢在Pd（100）表面的解离吸附。将所有氢自由度视为动力学坐标意味着高维数，并且需要数千个轨迹的统计平均值。一个有效和准确的治疗，这样广泛的统计，实现在两个步骤：在第一步中，我们评估的从头算势能面（PES），并确定一个分析表示。然后，在一个独立的第二步动力学计算上的PES的解析表示进行。因此，解离动力学的研究没有任何重要的假设，除了波恩-奥本海默近似，无论如何采用时，密度泛函理论计算进行。从头算分子动力学进行了比较，详细的量子动力学计算完全相同的从头算PES。讨论了粘滞几率随动能变化时的量子振荡现象。它们对初始条件的对称性非常敏感。在低动能时，粘附主要受转向效应的影响，这一点用经典轨迹加以说明。转向效应取决于分子的动能，而不取决于分子的质量。零点效应导致量子和经典计算的粘附概率之间的强烈差异。粘附概率的入射角的依赖关系进行了分析，它被发现是在良好的协议与实验数据。结果表明，结合高维动力学计算的势能面的确定，其中考虑到所有相关的自由度，导致氢在过渡金属表面的解离动力学的详细了解。
1997-05-12 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} molecular dynamics study of the structural and electronic transition in VO$_2$
采用基于Hubbard修正的密度泛函理论（DFT+U）的\textit{ab initio}分子动力学方法，研究了VO $_2$中单斜M1相和四斜金红石相之间的温度诱导结构和电子转变.通过跟踪钒原子链二聚化幅度和钒二聚体扭转角的时间演化，在原子尺度上分析了与结构转变相关的动力学过程。通过跟踪投影态密度的变化及其与结构转变演化的相关性，研究了电子跃迁。我们的研究结果揭示了结构和电子之间的相互联系，并表明它们发生在同一时间尺度。
2017-04-17 cond-mat.mtrl-sci
Effects of surface vibrations on interlayer mass-transport: ab initio molecular dynamics investigation of Ti adatom descent pathways and rates from TiN/TiN(001) islands
我们采用密度泛函从头计算分子动力学（AIMD）方法模拟了在<100>1200 ~ 2400 K温度范围内，Ti原子在TiN（001）上的迁移和下降过程。通过从头计算轻推弹性带计算确定的adatom下降能垒在0开尔文表明，Ti层间传输TiN（001）基本上只发生通过直接跳到下层。然而，AIMD模拟显示，在T >= 1500 K时，通过直接跳跃与钛岛边缘原子推出/交换的Tiad下降率相当。我们表明，这种效果是由于表面振动，从而产生相当低的活化能在有限的温度下，通过显着修改吸附原子推/出交换反应途径。
2017-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Microalloying effect in ternary Al-Sm-X (X=Ag, Au, Cu) metallic glasses studied by ab initio molecular dynamics
采用从头算分子动力学（AIMD）方法，研究了类二十面体多面体分数（ICO分数）作为预测Al 90 Sm 8X 2（X = Al（二元），Cu，Ag，Au）块体非晶形成能力的判据.我们发现，可以以足够的精度确定ICO样分数，以探索与AIMD模拟的相关性。然后，我们证明了ICO样分数与临界冷却速率相关，临界冷却速率是玻璃形成能力的广泛使用的内在量度。这些结果表明，来自AIMD模拟的ICO样部分可以为搜索和筛选良好的玻璃形成剂提供有用的指导。
2020-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio correlation approach to a ferric wheel-like molecular cluster
采用从头算方法研究了六核铁轮[LiFe 6（OCH 3）12-（dbm）6] PF 6衍生的分子团簇的电子相关效应.用全电子Hartree-Fock方法、全势密度泛函方法和多参考源二阶微扰理论研究了该团簇的电子和磁性.对于不同程度的相关性，详细研究电子相关性对交换参数的影响是可行的。作为主要的结果，我们发现，桥氧原子上的交换参数的影响是不太强烈的顶端配体基团的影响，这是由于集群的几何形状。对于团簇模型方法，肯定了交换参数的实验值。
2006-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Chemisorption of a molecular oxygen on the UN (001) surface: ab initio calculations
本文给出了氧分子在一氮化铀（UN）（001）表面吸附的DFT GGA计算结果，并对计算结果进行了讨论。我们表明，O2分子取向平行于基板可以解离（i）自发地当分子中心位于表面中空网站或顶部N离子，（ii）与活化势垒时，一个分子坐在上面的表面U离子。这解释了空气中快速的UN氧化。
2010-08-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio molecular dynamics study of the desorption of D_2 from Si(100)
采用从头计算分子动力学方法研究了氘在Si（100）上的解吸过程，并对解吸过程中不同自由度的D $_2$和Si之间的能量重新分配进行了研究.计算表明，脱附的过渡态的相当一部分势能转移到硅晶格中。氘分子离开表面振动热和旋转冷，与热解吸实验一致，平均动能，但是，是大于发现在激光诱导解吸实验。我们讨论这种差异的可能原因。
1997-03-05 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
In-plane structure and ordering at liquid sodium surfaces and interfaces from ab initio molecular dynamics
已知液态金属表面的原子形成平行于表面的层。我们使用基于密度泛函理论的从头计算分子动力学（MD）模拟方法，分析了液态钠表面层内原子的二维排列。在表面的最近邻分布表明主要是5倍配位，虽然有4倍和6倍配位原子的显着分数。键角分布表明，随着温度向凝固点降低，对应于六重协调的六角排列的原子的角度的移动。我们合理化这些结果与扭曲的六角秩序在表面上，表现出五和六倍协调区域的混合物。液体表面的结果进行比较与经典的MD模拟的液体表面，出现类似的效果，并与从头算MD模拟的模型固-液界面，其中一个显着的转变向六方有序观察到的温度降低。
2007-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio molecular dynamics simulation of hydrogen diffusion in $α$-iron
采用第一性原理原子分子动力学模拟，在微正则系综和正则系综下研究了间隙氢在$α$ -铁中的扩散。$θ=1/16 and 1/2 have been considered by locating interstitial hydrogen atoms at random positions in a $ 2 \times 2 \times 2$超晶胞之间的氢与铁比率。我们发现，平均最佳吸收位置和扩散势垒依赖于interestial的浓度。铁的德拜温度随间隙氢浓度的增加而单调下降，证明了大量扩散氢原子的存在显著削弱了铁-铁原子间相互作用势。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Domain Wall Acceleration by Ultrafast Field Application: An Ab Initio-Based Molecular Dynamics Study
优化铁电体的当代高频应用要求铁电开关和畴壁（DW）运动在超快场脉冲的基本理解，而后者的微观理解是迄今为止不完整的。为了弥补这方面的知识差距，从头算为基础的分子动力学模拟被用来分析动力学的180$^ \grad #DW的原型铁电材料钛酸钡3。讨论了超快场如何激发系统中的偶极子，以及它们如何通过瞬态负电容弛豫到稳态。令人兴奋的是，DW速度的一个巨大的提升与局部偶极子作为壁运动的成核中心的非平衡开关有关，这种提升可以允许通过施加场脉冲的形状来调整局部铁电开关速率。
2022-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio derivation of multi-orbital extended Hubbard model for molecular crystals
从组态相互作用（CI）的从头计算出发，基于电荷转移分子导体（TTM-TTP）I_3和单组分分子导体[Au（tmdt）_2]的gerade（g）和ungerade（u）分子轨道，导出了有效的双轨道扩展哈伯德模型。首先，通过对孤立分子的研究，我们确定了模型哈密顿量的参数，从而重现了CI哈密顿矩阵。接下来，我们将分析扩展到晶体中的两个相邻分子对，并进行类似的计算来评估分子间的相互作用。从得到的紧束缚参数，我们分析了能带结构，以确认两个带重叠并混合在一起，支持多带特征。此外，使用片段分解，我们推导出有效的模型的基础上的片段MO和表明，桩TTM-TTP分子可以描述的锯齿形双腿梯子与分子间的转移积分大于分子内的片段内的转移积分。片段间的相互作用遵循库仑定律，支持片段分解策略。
2012-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Ensemble density-functional theory for ab-initio molecular dynamics of metals and finite-temperature insulators
本文提出了一种对具有可变占有率的体系进行第一性原理分子动力学模拟的新方法。我们采用一个矩阵表示的单粒子统计算子伽玛，引入一个“投影”的自由能功能G，它只依赖于科恩-沙姆轨道，这是不变的下，他们的酉变换。Liouville方程[ Gamma，H ] = 0总是满足的，保证了一个非常有效和稳定的变分最小化算法，可以扩展到非传统的熵公式或虚构的热分布。
1997-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Molecular Dynamics Simulations of the Initial Stages of Solid-electrolyte Interphase Formation on Lithium Ion Battery Graphitic Anodes
碳酸亚乙酯（EC）在溶剂-石墨阳极界面处的固体电解质界面（SEI）膜初始生长期间的分解对锂离子电池的操作至关重要。采用从头算分子动力学模拟研究了EC/石墨界面的电化学反应。我们表明，碳边缘终端是至关重要的，在这个阶段，可实现的实验条件下，可以导致令人惊讶的快速EC击穿机制，产生的分解产物在实验中看到，但以前没有预测。
2010-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Room temperature dynamic correlation between methylammonium molecules in lead-iodine based perovskites: An ab-initio molecular dynamics perspective
铅有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池的高效率提出了许多关于甲基铵（MA）分子在Pb-I框架中的作用的问题。实验表明，MA分子能够在室温下“自由”旋转，即使它们带有固有的偶极矩。我们进行了大超原胞（2592个原子）有限温度从头计算分子动力学计算，研究了框架中分子之间的关联。观察到一个潜在的长程反铁电有序的分子偶极子。相邻分子之间的动力学相关性在室温附近的中温阶段显示出最大值。在该阶段，旋转足够慢以经由Pb-I笼（部分地）耦合到邻居。这导致相邻分子的集体运动，其中笼作为介体。在较低和较高的温度下，运动的相关性较小。
2017-01-02 cond-mat.mtrl-sci
Speeding-up Ab Initio Molecular Dynamics with Hybrid Functionals using Adaptively Compressed Exchange Operator based Multiple Timestepping
使用混合密度泛函和平面波的从头计算分子动力学（AIMD）模拟是非常感兴趣的，由于这种方法在处理凝聚态系统的准确性。另一方面，由于应用Hartree Fock交换算子所涉及的计算成本非常高，因此不定期进行此类AIMD计算。在这项工作中，我们利用一种策略，结合自适应压缩交换算子的制定和多个时间步长的整合，以显着降低这些模拟的计算成本。我们证明了这种方法的效率为一个现实的凝聚态系统。
2019-08-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Efficient formalism for large scale ab initio molecular dynamics based on time-dependent density functional theory
提出了一种新的Born-Oppenheimer从头算分子动力学（AIMD）的“在飞”方法。受含时密度泛函理论中的Escherifest动力学的启发，电子轨道由类薛定谔方程演化，其中轨道时间导数乘以一个参数。该参数控制虚拟电子运动的时间尺度，并加速相对于标准Ehrfest动力学的计算。与其他方法相比，波函数正交性无需强制，因为它会自动保留，这对于大规模AIMD模拟至关重要。
2008-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Equation of state of paramagnetic CrN from ab initio molecular dynamics
氮化铬的状态方程在文献中已经被争论，与在压力诱导从顺磁性立方相到反铁磁性正交相的转变之后其体积模量的建议崩溃有关[F. Rivadulla等人，Nat Mater 8，974（2009）; B. Alling等人，Nat Mater 9，283（2010）]。实验上的测量是复杂的，由于低的过渡压力，而理论上的磁无序的模拟是一个重大的挑战。本文提出了一种计算磁性材料高温顺磁相热力学性质的第一性原理方法。它是基于从头算分子动力学和同时重新分配的无序，但有限的本地磁矩。我们将这种无序局域矩分子动力学方法应用于CrN的情况，并模拟其状态方程。特别是有争议的体积模量计算在顺磁性立方相，并显示为非常相似的反铁磁性正交CrN相的所有考虑的温度。
2011-10-06 cond-mat.mtrl-sci
Stable fourfold configurations for small vacancy clusters in silicon from ab initio calculations
使用密度泛函理论计算，我们已经确定了新的稳定配置的三，四，和五的空缺硅。这些新的配置包括一个环的组合hexavacancy与三个，两个或一个间隙原子，分别，使所有的原子保持四倍。因此，它们的形成能分别比“六边形环的一部分”配置低0.6、1.0和0.6 eV，迄今为止，“六边形环的一部分”配置被认为是能量最低的状态。
2004-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Neural network representation of electronic structure from $ab$ $initio$ molecular dynamics
尽管其丰富的信息内容，在$ab$ $initio$分子动力学模拟中大量积累的电子结构数据通常未得到充分利用。我们引入了一个可转移的高保真度神经网络表示这样的数据的形式紧束缚哈密顿晶体材料。$ab$ $initio$电子结构的这种预测表示与机器学习增强的分子动力学相结合，能够实现高效准确的电子演化和采样。当应用于一维电荷密度波材料碳炔时，我们能够计算正则系综的光谱函数和电导率。在孤子-反孤子对湮灭过程中的谱函数的评估揭示了显着的重整化的低能边缘模式，由于延迟的电子晶格耦合超过Born-Oppenheimer限制。电子结构动力学系统的有效和可重复使用的代理模型的可用性将使计算许多有趣的物理性质，铺平道路，以前无法进入或具有挑战性的途径，在材料建模。
2022-02-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Single-layer $1T'$-MoS$_2$ under electron irradiation from $ab$ $initio$ molecular dynamics
用高能粒子辐照最近已成为一种有效的工具，用于定制二维过渡金属二硫属化物的性质。为了进行原子级精确的晶格操纵，在原子尺度上发生的束诱导事件的详细理解是必要的。本文用$ab$ $initio$分子动力学方法研究了$1T'$ -MoS $_2$对电子辐照的响应.我们的模拟表明，能量小于75 keV的电子束不会导致任何撞击损伤。对于$1T'$ -MoS $_2$中的两个不等价的硫原子，位移阈值能量是不同的，并且强烈地依赖于是否考虑顶部或底部硫族元素层。因此，仔细调整光束能量可以促进样品中有序缺陷的形成。我们进一步讨论了在附近的一个缺陷的网站，硫空位的流动性和他们的倾向聚集的电子辐照的效果。总体而言，我们的工作提供了有用的指导方针的成像和缺陷工程的$1T'$ -MoS $_2$使用电子显微镜。
2018-04-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio molecular dynamics simulations of Aluminum solvation
用从头算分子动力学模拟研究了铝及其水解产物在水分子团簇中的溶剂化过程。在1个铝离子和16个水的有限温度团簇模拟中，六水合铝离子形成了稳定的络合物。在六水合铝离子的第一溶剂化壳层中，强极化的水合水分子的平均偶极矩为5.02德拜。去质子化的六水合物络合物演变成四配位的铝酸根离子，其中两个水分子在第二溶剂化壳层中与所观察到的配位一致地与羟基形成氢键。
1999-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ab initio molecular dynamics description of proton transfer at water-tricalcium silicate interface
首次采用从头算分子动力学模拟模拟了C $_3$ S/水界面。模拟表明，具有良好环境的氧化物首先被质子化，产生非常稳定的羟基。质子转移发生在水和硅酸盐之间，以及水和表面上水解离后形成的氢氧化物之间。这些事件的典型寿命是在相同的时间尺度比本征和Zundel离子在散装水之间的相互转换。在我们的模拟所涵盖的水合的非常早期的阶段，硅烷醇基团是非常不稳定的，并且水的分子吸附比解离吸附稍微更稳定。
2020-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Ab-initio Molecular Dynamics study of 1-D Superionic Conduction and Phase Transition in \b{beta}- Eucryptite
$β$ -锂霞石（LiAlSiO 4）由于其高的锂离子电导率和非常小的体积热膨胀系数，是一种很有潜力的锂离子电池电解质。我们对$β$ -锂霞石进行了从头算分子动力学模拟，研究了这种材料中高温超离子相变的起源。模拟能够提供沿六边形c轴发生的一维超离子性的微观理解，并且与相变的有序-无序性质相关联。锂离子电导率的提高是由于沿六方c轴的各向异性负热膨胀。在晶体中引入缺陷，如间隙位中的过量Li、Li空位和O空位，被发现显著增加离子电导率，因此可能降低该材料中的超离子相变温度。
2018-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio and finite-temperature molecular dynamics studies of lattice resistance in tantalum
本文探讨了体心立方钽晶格电阻的实验数据与理论计算之间的明显差异。我们提出的第一个结果的Peierls应力在这个系统中的温度依赖性和第一从头计算的零温度Peierls应力采用周期性的边界条件，这是最适合于研究金属系统的电子结构水平。我们的从头算值的Peierls应力是五倍以上，比目前的外推实验晶格电阻的零温度。虽然我们确实发现，这种外推的常用技术确实倾向于低估零温度极限，但我们观察到的低估量仅为10- 20%，这就留下了一种可能性，即除了简单的佩尔斯应力之外，其他机制在控制低温滑移过程中也很重要。
2002-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Amorphous ZrO2 from Ab-initio molecular dynamics: Structural, electronic and dielectric properties
非晶ZrO 2的现实模型是在密度泛函理论的平面波赝势公式中使用从头算分子动力学以“熔化和淬火”的方式生成的。由此产生的非晶模型的结构特性进行了分析，特别注意协调统计。其中一个模型的振动和介电性能，然后从第一性原理使用线性响应方法进行了研究。电子介电常数和玻恩有效电荷与晶相非常相似。令人鼓舞的是，预测的总静态介电常数约为22，可与单斜相的相媲美。这项工作的动机是为子0.1微米CMOS技术的改进栅极电介质材料的搜索，也可能有影响HfO2和ZrO2和HfO2的硅酸盐。
2004-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Structural evolution in high-pressure amorphous CO$_2$ from \textit{ab initio} molecular dynamics
采用$ab$ $initio$分子动力学模拟，在常压下研究了无定形CO2在0-100 GPa和200-500 K之间的行为，发现了几种新的无定形形式。我们专注于高压聚合物无定形形式的演变，称为α-碳氧化物，在其下降到零压力的过程中，它最终转化为分子非晶态固体。在减压过程中，观察到两种非分子的无定形形式与不同比例的三，四配位碳和两个混合的分子-非分子形式。因此，从α-carbonia到分子状态的转化似乎通过几个中间阶段不连续地进行，这表明固体CO $_2$可能表现出有趣的多晶性。我们还研究了无定形形式与其结晶对应物的关系。根据它们的结构性质，四面体状α-碳氧化物最可能与V相相关，而混合形式的存在可能反映了由线性链组成的亚稳三配位聚合物相的假设存在。我们的分子无定形形式似乎是有关的相位-I根据分子的配位和它们的相对键的取向。
2014-04-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Stoichiometric Tuning of Lattice Flexibility and Na Diffusion in NaAlSiO4: Quasielastic Neutron Scattering Experiment and Ab-initio Molecular Dynamics Simulations
我们进行了准弹性中子散射（QENS）实验，直到1243 K和从头算分子动力学（AIMD）模拟研究Na扩散的各个阶段的NaAlSiO 4（NASO），即，低carnegieite（L-NASO;三方），高carnegieite（H-NASO;立方）和霞石（N-NASO;六方）相。QENS测量表明Na离子在L-NASO和N-NASO中的扩散行为为局域扩散，而在H-NASO中的扩散行为为长程扩散。AIMD模拟补充了QENS测量，并表明H-NASO中过量的Na离子增强了主体网络的灵活性并激活了AlO 4/SiO 4四面体旋转模式。这些框架模式使长距离扩散的Na通过一个途径的间隙网站。模拟还显示Na扩散在Na缺乏N-NASO通过空置Na网站沿六方c轴。
2021-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Ab-Initio Calculation of the Metal-Insulator Transition in Sodium rings and chains and in mixed Sodium-Lithium systems
研究了不同角动量的电子对Mott金属-绝缘体跃迁的影响。对于锂，当我们在希尔伯特空间的描述中包括$p$ -轨道时，我们发现了一个重要的效应。我们应用量子化学方法，钠环和链，以调查类似的MIT，以及它是如何受到周期性和开放的边界。通过改变原子间距，分析了多体波函数和电荷带隙的性质。在第二部分中，我们模拟了离子哈伯德模型中发现的行为，其中发生了从能带到莫特绝缘体的转变。为此，我们进行计算的混合钠锂环。此外，我们研究了纯钠系统和混合钠锂系统的键交替问题，以确定在何种条件下发生佩尔斯畸变。
2004-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ab-Initio Molecular Dynamics
计算机模拟方法，如蒙特卡罗或分子动力学，是非常强大的计算技术，提供详细和基本上精确的信息，对经典的多体问题。随着从头计算分子动力学的出现，其中力通过精确的电子结构计算来计算，这两种方法的范围都大大扩展了。这种新方法统一了牛顿和薛定谔方程，允许在不依赖任何可调参数的情况下进行复杂的模拟。本综述旨在概述基本原则以及该领域的概况。从Born-Oppenheimer分子动力学的推导开始，讨论了Car-Parrinello方法和最近设计的Born-Oppenheimer分子动力学的高效精确的Car-Parrinello方法，它将两种方法的优点统一起来。这种新的第二代Car-Parrinello方法的预测能力通过从液态金属到半导体和水的一系列应用得到了证明。这一发展允许从头分子动力学模拟在更大的长度和时间尺度比以前认为可行。
2013-03-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Statistical Properties of the Dense Hydrogen Plasma: an ab initio Molecular Dynamics Investigation
采用从头计算分子动力学模拟方法，在质子强耦合区，对经典质子和完全简并电子的氢等离子体的金属区进行了研究。线性屏蔽观察到的密度下降的故障引起了一个令人惊讶的丰富的低温相图，特别是质子晶体的熔化温度的急剧下降。广泛的动力学模拟揭示了显着的持久性弱阻尼的高频离子声模式（等离子体），即使在强电子屏蔽的条件下。这种集体模式应该消失在分子阶段，从而提供了一个探针的金属-绝缘体过渡的参数区域，实验是难以实现的。讨论了液态金属模拟中出现的晶粒尺寸效应。在引言中，对致密氢物质的现状进行了广泛的评述。
1996-02-22 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Ab initio molecular and solid state studies of Fe$^{II}$ spin cross-over system [Fe(btz)$_2$(NCS)$_2$
本文报道了自旋交叉复合物[Fe（btz）$_{2}$（NCS）$_{2}$ ]的密度泛函理论从头计算，其中3d $^6$ Fe $^{II}$的特征是高自旋态（HS t $_{2g}^4$，e $_g^2$）和低自旋态（LS t $_{2g}^6$，e $_g^0$）.红外光谱和拉曼光谱的孤立的分子的结果是补充的结晶固体的电子能带结构特性的充分考虑：评估晶体场效应的状态密度和化学键指定一个特定的作用，Fe $^{II}$的协调领域内的Fe-N相互作用。
2007-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
i-PI: A Python interface for ab initio path integral molecular dynamics simulations
路径积分方法的最新发展大大降低了在从头算分子动力学模拟中考虑原子核运动中量子力学效应的计算费用。然而，这些发展的实施需要大量的方案编制工作，这阻碍了它们的通过。在这里，我们描述了i-PI，一个用Python编写的接口，旨在最大限度地减少将最先进的路径积分技术引入电子结构程序所需的工作量。虽然它最适合于第一性原理计算和路径积分分子动力学，但i-PI也可用于执行经典的分子动力学模拟，并且可以轻松地与经验力场代码接口。为了给出接口的许多潜在应用中的一个例子，我们将其与CP 2K电子结构包结合使用，以展示核量子效应在高压水中的重要性。
2014-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Femtosecond Laser Processing of Germanium: An Ab Initio Molecular Dynamics Study
采用从头算分子动力学方法研究了飞秒激光加工锗的过程。采用基于有限温度密度泛函理论的方法研究了原子的结构变化、热运动、速度自相关的动力学性质以及振动态密度。从室温（300 K）下含有64个锗原子的立方系统出发，在每个维度上有序排列1.132 nm，通过将Nose Hoover恒温器施加到电子子系统持续~100 fs并继续进行~200 fs的微正则系综模拟来模拟飞秒激光加工。模拟结果显示了在调节飞秒激光照射强度下锗的固、液、气相。通过对辐照锗晶体的熔化特性和动力学特性的分析，发现辐照锗晶体不同于普通锗晶体。
2016-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Efficient "on-the-fly" calculation of Raman spectra from \textit{ab-initio} molecular dynamics: Application to hydrophobic/hydrophilic solutes in bulk water
University of Paderborn（帕德博恩大学）
本研究提出一种从第一性原理出发的拉曼光谱高效计算方法，效率较现有方法提升至少一个数量级，可结合从头算分子动力学模拟实时计算有限温度拉曼光谱，并通过研究水溶液中疏/亲水溶质对光谱的影响验证了其预测能力。
2015-04-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Measurements and ab initio Molecular Dynamics Simulations of the High Temperature Ferroelectric Transition in Hexagonal RMnO3
六方晶系RMnO 3（R=稀土（Ho）和Y）的铁电转变温度（TFE）的温度显着以上的结构进行测量，以确定过渡的性质。本地和远程结构测量的补充从头算分子动力学模拟。对于YMnO_3和HoMnO_3中的Mn位，我们没有发现大的原子（键距或热因子），电子结构的变化或重新杂化交叉TFE从本地结构的方法。保留了Mn位的局部对称性。对于Ho位的局域结构，发现随着温度的升高，Ho-O键的平均键数减少.从头算分子动力学计算揭示了HoMnO 3的详细运动.在~900 K以上，Ho、O3和O 4离子沿z轴有大的位移，这减少了MnO 3/O 4平面的屈曲。这些变化导致O3/O 4离子朝向z轴上的Ho离子对之间的中心点移动。这些结构变化使得Ho位点的配位更加对称，从而消除了电极化的强度。在显著更高的温度下，MnO 5多面体的旋转发生而电极化的强度没有显著变化。出生的有效电荷张量被发现是高度各向异性的O网站，但在高温下没有明显的变化。
2011-10-08 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Correlation and Geometrical Frustration in Molecular Solids -- A Systematic ab initio Study of $β^\prime$-$X$[Pd(dmit)$_{2}$]$_{2}$
利用从头计算密度泛函理论，系统地推导了分子固体$β^\prime$ - $X$ [Pd（dmit）$_{2}$ ] $_{2}$（$X$代表阳离子）的低能有效哈密顿量，阐明了阳离子如何控制二聚体间的转移积分和相互作用参数.使用精确对角化方法求解有效模型，反铁磁有序矩被证明是显着抑制周围的自旋液体候选人的$X$ =EtMe $_{3}$ Sb，这是在实验中报道。我们还表明，几何挫折和场外相互作用发挥重要作用，在抑制反铁磁有序。对低能有效哈密顿量的系统推导和分析为阐明$β^\prime$ -EtMe $_{3}$ Sb[Pd（dmit）$_{2}$ ] $_{2}$中量子自旋液体的性质提供了坚实的基础。
2020-09-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
