Evidence for Landau's critical velocity in superfluid helium nanodroplets from wave packet dynamics of attached potassium dimers
利用飞秒泵浦-探测光谱研究了超流氦纳米液滴表面钾二聚体的振动动力学。基于耗散量子动力学的理论结果与测量数据比较，我们提出，氦环境的最重要的影响是作为二聚体和集体自由度的氦液滴之间的相互作用的结果的振动动力学的一般阻尼。这些计算使我们能够解释在气相测量中未观察到的关键实验结果。值得注意的是，最好的协议与实验中发现的一个模型，我们忽略阻尼一旦波包低于临界速度移动。这样，结果提供了第一个直接的证据，在超流纳米液滴的朗道临界速度。
2009-09-25 physics.atm-clus
Vibrational relaxation and dephasing of Rb2 attached to helium nanodroplets
对超流氦纳米液滴表面三重态双原子铷分子（Rb 2）的振动波包动力学进行了实验和理论研究。实验飞秒泵浦-探测光谱与耗散量子动力学模拟的详细比较表明，振动弛豫是退相的主要来源。当最低振动能级v< 15时，第一激发三重态的振动弛豫速率常数约为0.5ns^-1，当激发到更高的能量时，速率常数急剧增加。
2011-02-21 physics.atm-clus
Stability of two-component alkali clusters formed on helium nanodroplets
采用飞秒激光电离结合质谱技术研究了氦纳米液滴表面形成的轻（Na或K）和重（Rb或Cs）碱金属原子团簇的稳定性。特征稳定性图案反映电子壳层封闭观察到的混合集群中所含的原子的总数的依赖。混合团簇的稳定性的衰减速度比纯轻的作为大小的函数表示轻碱金属团簇上的重碱金属原子的不稳定效果，大概是由于二阶自旋轨道相互作用。
2009-01-16 physics.atm-clus
Homo- and heteronuclear alkali metal trimers formed on helium nanodroplets. II. Femtosecond spectroscopy and spectra assignments
利用单色飞秒光电离光谱研究了在氦纳米液滴上形成的K_{3-n} Rb_{n}（n= 0，1，2，3）型均碱和杂碱四重态三聚体。所获得的频率被分配到不同的电子状态的振动相比，高层次的从头计算所涉及的潜力，包括明显的扬-泰勒和自旋-轨道耦合。尽管事实上，由此产生的复杂的振动结构的重碱分子复杂的实验和理论的比较，我们发现很好的协议为所有物种的许多观察到的线。
2011-04-19 physics.atm-clus
Interatomic Coulombic decay in helium nanodroplets
利用XUV同步辐射光激发氦（He）^+的n=2激发态，在He纳米液滴中诱导出原子间库仑衰变（ICD）。通过记录多个符合电子和离子图像，我们发现ICD发生在不同的位置在液滴表面，表面区域内，或在液滴内部。表面的ICD产生了高能He^+离子，正如先前在自由He二聚体中观察到的那样。ICD在更深的内部导致慢He^+离子由于与邻近He原子的弹性碰撞而延迟的库仑爆炸而射出，并形成He_k^+络合物。
2017-07-21 physics.atm-clus
Femtosecond rotational dynamics of D$_2$ molecules in superfluid helium nanodroplets
氦纳米滴内D $_2$分子的旋转动力学由中等强度的飞秒（fs）泵浦脉冲引起，并通过记录HeD $^+$离子的产率来测量作为时间的函数，所述HeD离子是通过具有延迟fs探测脉冲的强场解离电离产生的。产量振荡的周期为185 fs，反映了无场旋转波包动力学，振荡持续超过500个周期。在实验不确定度范围内，通过傅立叶分析确定的液滴内D $_2$分子的旋转常数BHe与孤立D $_2$分子的Bgas相同。我们的观察表明，氦纳米滴内的D $_2$分子基本上作为自由D $_2$分子旋转。
2022-01-23 physics.atm-clus
Direct inner-shell photoionization of Xe atoms embedded in helium nanodroplets
首次测量了超流氦纳米液滴中原子团簇的光电子能谱。由于氙（Xe）在100 eV光子能量（4d内壳电离）附近的大吸收截面，直接掺杂剂光电离超过经由电离的He液滴的电荷转移电离。尽管随后的自由Xe原子的俄歇衰变主要产生Xe^2+和Xe^3+，但对于嵌入He液滴中的Xe，只能观察到单电荷的Xe_k^+，k= 1，2，3碎片。宽的π ^+离子动能分布表明，由于电子从周围的中性原子转移到初级俄歇离子，离子发生了库仑爆炸。从He nanodrodles发射的电子光谱相关的离子包含一个低能量的功能和几乎未移动的电子photolines。这些结果铺平了道路，极紫外（XUV）和X-射线光电子能谱学的集群和分子复合物嵌入在He纳米液滴。
2020-06-14 physics.atm-clus
Time-resolved studies on the collapse of magnesium atom foam in helium nanodroplets
嵌入超流氦纳米液滴中的镁原子已经被确定为以亚稳态网络排列，称为泡沫。为了研究这种独特结构的电离动力学相对于一个可能的光致坍缩的飞秒双脉冲光谱技术的应用。在零光学延迟附近，获得了代表泡沫响应的直接探测的强特征。我们发现，在坍缩时，电离减少。脉冲的特定强度比允许解决中性复合物的直接电离或光活化，从而影响反应途径。一个简化的激励计划可视化可能的情况下，根据实验观察。
2012-12-04 physics.atm-clus
Photoionizaton of Pure and Doped Helium Nanodroplets
氦纳米液滴，通常被认为是“近乎理想的光谱基质”，目前正在积极研究二十多年。虽然它们主要用作嵌入分子的高分辨率光谱学的冷，弱扰动和透明介质，但它们的内在量子特性，如微观超流性仍然是当前研究的主题。本文回顾了最近的纯和掺杂的He纳米液滴使用PI光谱，在过去的几年中有很大的进步的方法。虽然理想的光谱矩阵的概念在这种情况下大多不再成立，光电离技术提供了详细的见解纯和掺杂的He纳米液滴的光物理性质及其弛豫动力学电子激发后。利用当今可用的高激光场，甚至可以形成纳米级物质的高度电离状态。我们特别关注的是最近的实验进展，包括飞秒时间分辨光谱，光离子和电子成像，和高能量辐射的新来源。
2014-06-18 physics.atm-clus
Desorption Dynamics of Rb_2 Molecules off the Surface of Helium Nanodroplets
利用纳秒和飞秒离子成像光谱技术研究了激光激发下铷二聚体（Rb_2）从氦纳米液滴表面脱附的动力学过程。与碱金属原子类似，我们发现Rb_2的脱附过程类似于双原子分子的解离。然而，被探测到的Rb_2^+离子的角分布和能量分布似乎都是由Rb_2分子内的自由度决定的，而不是由Rb_2He_N络合物的自由度决定的。发现Rb ^+的抽运-探测动力学比Rb^+慢，说明激发态分子的有效宾主排斥比单原子弱。
2016-08-23 physics.atm-clus
Desorption Dynamics of Heavy Alkali Metal Atoms (Rb, Cs) off the Surface of Helium Nanodroplets
我们提出了一个结合离子成像和密度泛函理论研究的动力学的解吸过程中的铷和铯原子的表面氦纳米液滴后，激发扰动$6s$和$7s$状态，分别。在meff/mHe ~（10）（Rb）和13（Cs）的脱附反应中，氦滴有效质量的赝双原子模型能很好地描述实验和理论结果。偏离这个模型被发现为Rb激发到6p状态。光电子能谱表明，在喷射过程中，掺杂剂-液滴相互作用引起脱附原子弛豫到低位电子态。
2014-06-18 physics.atm-clus
Suppressing the fragmentation of fragile molecules in helium nanodroplets by co-embedding with water: Possible role of the electric dipole moment
当脆弱的分子，如甘氨酸，polyglicine，烷烃，和烷硫醇嵌入在液氦纳米滴，电子碰撞电离的光束导致分裂，这是广泛的孤立的气相分子。然而，事实证明，如果几个水分子与肽和烷烃链共嵌入，它们的断裂会大大减少或完全消除。另一方面，链烷硫醇的断裂不受影响。基于这些观察结果，我们提出碎裂的“缓冲”效应可能与杂质电偶极矩的大小有关，杂质电偶极矩控制着液滴中电离He^+空穴的迁移。
2007-11-20 physics.atm-clus
Dopant induced ignition of helium nanodroplets in intense few-cycle laser pulses
我们证明了稀有气体掺杂的He纳米液滴从强的几个周期（~10 fs）的激光脉冲的超快共振能量吸收。我们发现，少于10个掺杂剂原子"点燃"液滴，产生一个非球形的电子纳米等离子体，最终导致所有原子的完全电离和解体，虽然原始的He液滴是透明的激光强度应用。我们在这些强度下的计算表明，点火所需的最小脉冲长度约为9 fs。
2011-07-22 physics.atm-clus
Relaxation dynamics in excited helium nanodroplets probed with high resolution, time-resolved photoelectron spectroscopy
该研究利用高分辨率时间分辨光电子能谱解析受XUV激发的氦纳米液滴在1s2s与1s2p能带中的超快弛豫，并首次在自电离阈值以下识别亚稳态三重态和激基缔合态通道。
2025-03-13 physics.atm-clus
Collective enhancement of above threshold ionization by resonantly excited helium nanodroplets
团簇和纳米液滴由于其高局域密度而有望增强高阶非线性光学效应。然而，到目前为止，只有中度增强。在这里，我们报告的观测高能电子产生的阈上电离（ATI）的氦（He）纳米液滴，共振激发超短极紫外（XUV）自由电子激光脉冲，随后电离的近红外（NIR）或近紫外（UV）脉冲。与He原子相比，由于高阶ATI的电子发射增强了几个数量级。ATI强度与液滴中激发数的关键依赖关系表明局部集体增强效应。
2021-05-05 physics.atm-clus
Dynamics of photo-excited Cs atoms attached to helium nanodroplets
我们提出了一个实验研究的动力学以下的光激发和随后的光电离的单个Cs原子的表面上的氦纳米液滴。利用飞秒泵浦-探测速度图成像光谱和离子飞行时间光谱测量了激发态Cs原子的解吸和再吸附以及CsHe激基复合物的形成动力学。实验确定了Cs的6p态的激发态Cs原子从氦纳米液滴中解吸的时间尺度以及CsHe激基复合物形成的时间尺度。对于6 p $^2Π_ {1/2}$态，我们的结果证实了只有当激发波数从$6p\,^2Π_ {1/2} \leftarrow 6s\,^2Σ_ {1/2}$共振蓝移时，激发态Cs原子才能从纳米液滴中脱附.我们的研究结果表明，激发到6 p $^2Π_ {3/2}$状态的动力学可以描述的蒸发样解吸机制，而从激发到6 p $^2Σ_ {1/2}$状态所产生的动力学是一个更脉冲解吸过程的指示。此外，我们的结果表明，氦诱导的自旋轨道弛豫从6 p $^2Σ_ {1/2}$状态到6 p $^2Π_ {1/2}$状态。我们的发现与早期发表的时间依赖性$^4$ He-密度泛函理论（DFT）模拟的结果基本一致[Coppens等人，EUR. J. D 73，94（2019）]。
2021-10-15 physics.atm-clus
Phase-of-the-phase electron momentum spectroscopy on single metal atoms in helium nanodroplets
完全嵌入氦纳米液滴中的镁原子暴露于双色激光脉冲，其触发多光子阈上电离（ATI）。这允许示例性地研究致密、中性和有限介质对单电子传播的贡献。角分辨光电子能谱与自由原子的结果有显著差异。当穿越中性氦环境时，单个Mg光电子的散射导致角分布变得几乎各向同性。此外，更高的能量的电子的出现被观察到，指出液滴的协同发射过程中的影响。然而，相位的相位光谱揭示了电子信号的相位依赖性的显著损失。考虑到边带形成的定量水平，蒙特卡罗模拟，其中包括激光辅助电子散射可以重现实验光谱，并给出了强场诱导的电子发射从无序系统的见解。
2022-01-17 physics.atm-clus
Rotational coherence spectroscopy of molecules in helium nanodroplets: Reconciling the time and the frequency domains
OCS，CS $_2$和I $_2$分子嵌入在氦纳米液滴的排列测量作为时间的函数以下的非共振，相对较弱的ps激光脉冲的旋转激发。通过傅立叶分析获得的功率谱中的不同峰用于确定旋转常数B和离心畸变常数D。对于OCS，B和D匹配从IR光谱已知的值。对于CS $_2$和I $_2$，它们是首次报道的实验结果。从气相旋转薛定谔方程，使用实验的液滴中的B和D值计算的对齐动力学，同意详细的测量为所有三个分子。本文介绍的氦滴分子的转动光谱技术应适用于一系列分子和复合物。
2020-06-04 physics.atm-clus
Cold Physics and Chemistry: Collisions, Ionization and Reactions inside Helium Nanodroplets Close to Zero K
这次审查有两个主要目的。其中第一个是提供HND在原子和分子集合（即簇和络合物）研究中的应用的全面概述。这些簇和复合物必须通过HND内部的碰撞形成，因此这篇评论的标题。第二个目的是提供一个特别详细的概述的许多研究的离子，无论是积极的和消极的，已经进行了HND。
2018-05-09 physics.atm-clus
Spectroscopy and dynamics in helium nanodroplets
本文综述了氦纳米液滴光谱学领域的最新工作，重点是氦中分子之间相互作用的动力学方面，以及它们与这种独特的量子溶剂的相互作用。重点放在实验方法和研究介绍最近的新方法，特别是包括时间分辨技术。对氦滴的能量学和动力学的相应理论结果也进行了讨论。
2006-04-11 physics.atm-clus physics.chem-ph
Wave packet dynamics in triplet states of Na2 attached to helium nanodroplets
利用氦纳米液滴分离（HENDI）技术结合飞秒泵浦-探测光谱研究了Na 2二聚体三重态基态和激发态的振动波包动力学.在所采用的共振多光子电离方案的不同途径进行了鉴定。在该方法的精度范围内，波包动力学似乎不受氦滴环境的干扰。
2007-02-01 physics.atm-clus physics.chem-ph
Observation of stable HO$_4$$^{+}$ and DO$_4$$^{+}$ ions from ion-molecule reactions in helium nanodroplets
通过电子诱导电离（在70 eV）引发液氦纳米液滴中H $_2$ /D $_2$和O $_2$簇之间的离子-分子反应。反应产物通过质谱法检测，并且可以通过涉及来自H $_3$ $^{+}$或H $_3$ $^{+}$（H $_2$）$_n$簇及其氘代等价物的质子转移的主要反应通道来解释。从H $_2$ $^{+}$与O $_2$的反应中观察到非常少的HO $_2$ $^{+}$，这归因于HO $_2$ $^{+}$与H $_2$之间的有效次级反应。另一方面，HO $_4$ $^{+}$是H $_3$ $^{+}$与氧二聚体（O $_2$）$_2$反应的最丰富产物。实验数据表明，HO $_4$ $^{+}$是一种特别稳定的离子，这与最近对该离子的理论研究一致。
2018-05-02 physics.atm-clus
Long-lasting XUV activation of helium nanodroplets for avalanche ionization
本研究探究XUV脉冲激活、NIR脉冲驱动的氦纳米液滴雪崩电离动力学，发现短瞬态和长寿命两种激活效应，通过模拟揭示其机制，为调控相关雪崩电离现象提供新思路。
2023-04-13 physics.atm-clus
Penning ionization of doped helium nanodroplets following EUV excitation
氦纳米液滴作为一种冷的、弱相互作用的基质被广泛用于包埋物质的光谱学研究。在这项工作中，我们使用同步辐射激发或激发掺杂的He液滴，并研究其对掺杂剂原子的影响，这取决于它们在液滴内部（稀有气体）或液滴表面（碱金属）外部的位置。使用光电子-光离子符合成像光谱在可变的光子能量（20-25 eV），我们比较了电荷转移率的潘宁电离的掺杂剂在两种情况下。令人惊讶的发现是，碱金属，与稀有气体相反，有效地潘宁电离后的（n=2）带的主机液滴的激发。这表明激发快速迁移到液滴表面，随后弛豫，并最终能量转移到碱性掺杂剂。
2013-02-08 physics.atm-clus
Cold Reactions of Alkali and Water Clusters inside Helium Nanodroplets
利用飞秒光电离和电子碰撞电离研究了氦纳米液滴中碱金属（Na，Cs）团簇与水团簇的反应。与Na团簇不同，Cs团簇被发现完全与水反应，尽管超冷氦滴环境。质谱的Cs $_n$ +（H $_2$ O）$_m$反应产物的解释在稳定性方面的碎片，使用高层次的分子结构计算。
2008-10-28 physics.atm-clus physics.atom-ph
Interatomic Coulombic decay in lithium-doped large helium nanodroplets induced by photoelectron impact excitation
本研究针对锂掺杂大氦纳米液滴，发现XUV光子照射下光电子散射及电子-离子复合产生的亚稳态He原子和He₂准分子会通过原子间库仑衰变高效电离Li掺杂剂，该间接ICD比直接共振激发ICD及电荷转移电离更高效，或在其他凝聚相系统中起重要作用。
2024-12-05 physics.atm-clus
Resonant charging of Xe clusters in Helium nanodroplets under intense laser fields
我们从理论上研究了在强泵浦-探测激光激发下，多重等离子体共振对嵌入氦纳米液滴中的氦团簇带电的影响。对Xe 309 He 10000 $ and comparison to results for free Xe309$的分子动力学模拟表明，He壳层和He团簇中存在选择性共振加热现象，但在最终的He团簇电荷谱中没有发现双峰特征，虽然He壳层的存在大大增加了最大电荷态，但嵌入体系的He团簇电荷谱的泵浦-探测动力学与自由态的相似.与此形成强烈对比的是，预测的电子光谱确实显示出高度分离的和显著的特征，这些特征来自于嵌入式簇中的两种共振的高效等离子体激元辅助电子加速。详细分析了基本的电离和复合动力学，并解释了离子和电子光谱中的共振特征之间的明显不一致。
2011-01-04 physics.atm-clus
Fragmentation of Water Clusters Formed in Helium Nanodroplets by Charge Transfer and Penning Ionization
本文系统比较了氦纳米液滴中水和氧团簇在电荷转移电离与彭宁电离下的碎裂行为，发现彭宁电离虽效率较低但更软，并揭示了离子被液滴捕获对检测效率的影响，为优化质谱与光谱条件提供依据。
2024-01-12 physics.atm-clus
Collective Autoionization in Multiply-Excited Systems: A novel ionization process observed in Helium Nanodroplets
自由电子激光（FEL）为研究反应动力学和对复杂系统结构成像提供了前所未有的能力。当多个光子在复杂系统中被吸收时，在飞秒时间尺度上许多原子被电离的情况下形成类等离子体状态。如果多光子吸收共振增强，系统成为电子激发等离子体形成之前，与随后的衰减路径，迄今为止几乎没有调查。在这里，我们使用氦纳米液滴作为一个例子，这些系统可以通过一种新型的过程，称为集体自电离衰变。此外，我们表明，这个过程是令人惊讶的效率，导致离子丰度远远大于直接单光子电离。这种新颖的集体电离过程预计在许多其他复杂系统中是重要的，例如暴露于高强度辐射场的大分子和纳米颗粒。
2013-11-29 physics.atm-clus
Alkali-helium snowball complexes formed on helium nanodroplets
我们系统地研究了氦纳米液滴束缚的小碱金属团簇的飞秒光电离所形成的雪球的形成和稳定性。对于所有研究的碱金属物种Ak=（Na，K，Rb，Cs），当多次掺杂液滴时，我们观察到雪球（AkHe_N）^+的形成。团簇Ak_N在电离时的碎裂似乎增强了雪球的形成。在Na和Cs的情况下，我们还检测到围绕Ak二聚体离子形成的雪球（Ak_2He_N）^+。虽然Na和K的滚雪球过程限于少于11个氦原子，但较重的Rb和Cs原子的分布范围很广，至少可以达到（AkHe_41）^+。基于变分蒙特卡罗模拟，我们发现铯掺杂氦液滴质谱中的特征阶跃位置与Ak^+离子周围氦原子第一壳层闭合的预测一致。
2009-02-26 cond-mat.other physics.atm-clus
Quantum interference spectroscopy of RbHe exciplexes formed on helium nanodroplets
飞秒多光子泵浦探测光电离应用于掺铷氦纳米液滴。Rb+离子的产率具有明显的量子干涉（QI）条纹，表明在数十皮秒的时间尺度上电子态叠加的相干性。此外，我们观察到QI的产量形成的RbHe激基复合物分子。量子干涉图允许确定这些不稳定分子的振动结构。从切片傅立叶分析，人们不仅可以提取振动态的布居动力学，但也遵循他们的能量演化过程中的RbHe形成。
2007-12-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Direct observation of interatomic Coulombic decay and subsequent ion-atom scattering in helium nanodroplets
我们报告的实验观察到的原子间库仑衰变（ICD）在纯$^4$ He纳米团簇的平均尺寸之间的$N \approx$ 5000和30000和随后的散射高能He $^+$碎片内的中性团簇，通过使用冷靶反冲离子动量谱。利用BESSY II同步加速器产生的$hν=$ 67 eV真空紫外光在He团簇中诱导了ICD。电子衰变在团簇中以明确定义的距离产生两个相邻的离子。测量的碎片能量和角关联表明，这些离子在团簇内的主要能量损失机制是与团簇中的一个原子的单硬二元碰撞。
2019-09-04 physics.atm-clus
Microcanonical Thermodynamic Properties of Helium Nanodroplets
在能量和总角动量均为守恒量子数的微正则系综下，计算了氦纳米滴的态密度和其他热力学函数.这些功能允许角动量守恒蒸发冷却模拟。作为这个项目的一部分，递归关系推导出的旋转群的不可约表示的n次对称幂的不可约表示的减少。这些给出了通过将多个量子置于液滴的波纹子或声子模式中而产生的总角动量态的分布，其中每个量子的特征在于角动量量子数。
2003-04-20 physics.atm-clus physics.chem-ph
Secondary ionization of pyrimidine nucleobases and their microhydrated derivatives in helium nanodroplets
本研究通过氦纳米液滴中的实验，发现彭宁电离比直接电离导致更少的嘧啶核碱基碎裂，且微水合或团簇化能有效抑制碎裂，揭示了二次电离中的普遍保护趋势。
2023-06-21 physics.atm-clus
High-resolution spectroscopy of triplet states of Rb2 by femtosecond pump-probe photoionization of doped helium nanodroplets
利用飞秒泵浦-探测光电离光谱研究了氦纳米液滴表面形成的铷二聚体（Rb 2）三重态振动波包动力学。由于被激发的Rb 2分子从液滴快速解吸并且由于它们的低内部温度，波包振荡可以跟随到非常长的泵浦-探测延迟时间>1.5ns。在第一激发三重态（1）^3 <$_g^+中，观察到了完全的和部分的回复，对比度很高。傅立叶分析提供了高分辨率的振动光谱，这是在良好的协议与从头计算。
2009-07-16 physics.atm-clus physics.atom-ph
Electric deflection of imidazole dimers and trimers in helium nanodroplets: Dipole moments, structure, and fragmentation
采用静电束偏转法研究了氘代咪唑（IM）分子及其二聚体和三聚体在液氦纳米液滴中的形成。监测（IM）D+的偏转曲线提供了一种直接的方法来确定它是（IM）2和（IM）3电离诱导碎裂的主要产物。偏转的大小决定了母体团簇的电偶极矩：二聚体的电偶极矩接近9 D，三聚体的电偶极矩接近14.5 D。这些非常大的偶极值证实了理论预测，并来自杂环咪唑分子的极性链键合排列。
2020-08-25 physics.atm-clus physics.chem-ph
Direct detection of polar structure formation in helium nanodroplets by beam deflection measurements
长程分子间力能够将浸没在超流氦纳米液滴中的极性分子引导成高度极性的亚稳态构型。我们证明，这种特殊结构的存在下，可以识别，在一个直接和确定的方式，通过静电偏转的掺杂纳米液滴束。测量还确定了结构的电偶极矩。因此，介绍的方法是补充低温分子组装反应的光谱研究。这是由于在冷的超流基质中，分子偶极子几乎完全被施加的电场定向。结果，大量的（数万个氦原子）纳米液滴发生了显著的偏转。该方法在这里示出的二甲基亚砜（DMSO）分子的二聚体和三聚体的应用程序。我们用从头算理论解释了实验结果，绘制了DMSO配合物的势能面，并模拟了它们的低温聚集动力学。
2019-09-14 physics.atm-clus physics.chem-ph
Entrance Channel X-HF (X=Cl, Br, and I) Complexes studied by High-Resolution Infrared Laser Spectroscopy in Helium Nanodroplets
报道了氦纳米液滴中卤素原子- HF自由基复合物的旋转分辨红外光谱。使用一种溢出式热解源来用Cl、Br和I原子掺杂氦液滴，所述Cl、Br和I原子通过Cl $_2$、Br $_2$和I $_2$的热解离形成。然后将单个氟化氢分子添加到液滴中，从而形成感兴趣的X-HF络合物。所得光谱的分析证实，所观察到的物种具有$^2Π_{3/2}$基态电子态，与理论预测的线性氢键结构一致。斯塔克光谱也报道了这些物种，从其中的永久电偶极矩确定。
2006-08-16 physics.atm-clus physics.chem-ph
Unravelling the Full Relaxation Dynamics of Superexcited Helium Nanodroplets
利用极紫外飞秒电子和离子谱技术，结合含时密度泛函理论（TDDFT），研究了超激发超流氦纳米液滴的弛豫动力学.确定了导致电子和离子发射的三个主要路径：液滴自电离，泵-探测光电离，和由液滴松弛到低于液滴电离阈值的水平的再激发引起的自电离。液滴自电离和光电离的最丰富的产物是He $_2^+$，而He $^+$的延迟出现表明激发的He原子从液滴中喷出。状态分辨的时间依赖的光电子能谱显示，中间激发态的液滴填充在弛豫过程中，终止于最低的亚稳态的单重态和三重态的He原子的状态。与单重态相比，三重态的弛豫稍快，这与显示在三重态中He原子周围更快形成气泡的模拟一致。
2021-03-10 physics.atm-clus
UV spectra of benzene isotopomers and dimers in helium nanodroplets
我们报道了氦纳米液滴中各种苯同位素及其二聚体在~260 nm处第一个Herzberg-Teller允许的电子振动跃迁610 1B 2u <-1A1g（A00跃迁）区域的光谱。激发光谱已被记录使用光束耗尽检测和激光诱导荧光。与许多较大的芳香族分子不同，单体光谱由单一的“零声子”线组成，从气相位置蓝移约30 cm-1。旋转带模拟表明，在纳米液滴中的C6 H6的惯性矩是在气相中的至少6倍。二聚体光谱呈现出与先前在气相中观察到的相同的电子振动精细结构（尽管适度压缩）。发现二聚体的荧光寿命和量子产率与单体的荧光寿命和量子产率相等，这意味着在氦气中二聚体中激基缔合物的形成受到实质性抑制。
2004-07-23 physics.atm-clus physics.chem-ph
Oriented polar molecules trapped in cold helium nanodroplets: Electrostatic deflection, size separation, and charge migration
利用静电偏转技术研究了掺杂极性分子的氦纳米液滴。这种广泛适用的方法甚至允许多原子分子达到亚开尔文温度和几乎完全取向的领域。由场梯度产生的强力甚至可以使含有数万个原子的液滴发生强烈的偏转，而这些原子是用束流偏转测量法研究的质量最大的中性系统。“我们使用偏转来提取液滴尺寸分布。此外，由于每个主液滴根据其质量偏转，因此偏转光束的空间过滤转化为中性易碎纳米液滴的尺寸过滤。作为一个例子，我们测量的掺杂剂的电离概率作为液滴半径的函数，并确定通过氦矩阵的电荷跳跃的平均自由程。该技术将能够分离掺杂和纯纳米液滴和尺寸相关的光谱研究。
2019-07-25 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Electron-induced chemistry in imidazole clusters embedded in helium nanodroplets
用高分辨飞行时间质谱研究了氦纳米液滴（平均尺寸为2 $\times$ 10 $^5$ He原子）中咪唑团簇的电子诱导化学.负离子和正离子的形成作为簇大小n的函数进行监测。在这两个离子谱中，观察到一系列清晰的峰，IMI簇大小至少为25。虽然阴离子是通过IMI $_n$与He $^\star$ $^{-}$的碰撞形成的，但阳离子是通过He $^{+}$电离IMI $_n$形成的，因为在24.6 eV（He的电离能）处观察到阳离子形成的测量起始。最丰富的阴离子系列是脱氢阴离子IMI $_{n-1}$（IMI-H）$^{-}$，而其他阴离子系列是涉及CN和C $_2$ H $_4$部分的IMI簇。阳离子的形成主要由质子化的簇离子IMI $_n$ H $^{+}$，而母簇阳离子IMI $_n$ $^{+}$的强度也优先观察到小的簇尺寸n。对[$_n$ CH $_3$ ] $^{+}$系列团簇阳离子的观察表明，CH $_3$ $^{+}$阳离子被n个中性IMI分子溶剂化，或电子诱导化学导致形成质子化的甲基咪唑被（n-1）个中性IMI分子溶剂化。
2018-05-02 physics.atm-clus
Magnetic deflection of high-spin sodium dimers formed on helium nanodroplets
该研究通过测量掺钠氦纳米液滴束的 Stern-Gerlach 磁偏转，证实液滴表面存在丰富的高磁矩自旋三重态钠二聚体，且其电子自旋可被外磁场完全取向。
2025-05-15 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Complexes of gold and imidazole formed in helium nanodroplets
我们研究了金原子和咪唑（C $_3$ N $_2$ H $_4$，缩写为Im）在氦纳米液滴中生成的配合物。在掺杂液滴的电离之后，我们检测到宽范围的不同Au $_m$ Im $_n^+$络合物，然而，我们发现对于特定值的$m$，某些$n$是“神奇的”，因此特别丰富。我们的密度泛函理论计算表明，这些丰富的簇大小的结果，部分特别稳定的配合物，如AuIm $_2^+$，部分是由于在碎片模式的过渡，从中性咪唑分子的损失为大系统的中性金原子的损失为较小的系统。
2019-12-03 physics.atm-clus physics.chem-ph
Fano Resonances observed in Helium Nanodroplets
利用同步辐射研究了氦纳米液滴的双激发里德堡态。我们观察到Fano共振相关的原子N = 2，0系列作为液滴尺寸的函数。虽然在性质上类似于它们的原子对应物，但共振线更宽，并且表现出能量的偏移，该偏移对于更高的激发态而增加。此外，还观察到原子系统中没有的额外共振。我们讨论了这些功能的离域原子状态扰动周围的He原子和比较单激发液滴。
2015-12-15 physics.atm-clus physics.chem-ph
Time-resolved study of resonant interatomic Coulombic decay in helium nanodroplets
当弱结合复合物被强烈的电磁辐射多重激发时，能量可以通过一种共振原子间库仑衰变（ICD）在相邻原子之间交换。由于多次激发的这种衰减机制已经被预测为相对缓慢，通常持续数十至数百皮秒。在这里，我们直接测量ICD的时间尺度共振激发氦液滴使用高分辨率，可调谐，极紫外自由电子激光。在液滴尺寸和激光强度的广泛范围内，我们发现衰减是令人惊讶的快，衰减时间快至400飞秒，并且仅呈现对激发态密度的弱依赖性。结合时间依赖的密度泛函理论和从头计算量子化学计算，我们阐明了这种超快衰变过程的机制，在一个液滴中的激发氦原子对强烈吸引对方，并形成合并的空泡，大大加速ICD。
2020-09-03 physics.atm-clus
Three-Dimensional Shapes of Spinning Helium Nanodroplets
已观察到自由喷射膨胀中产生的相当一部分超流氦纳米液滴获得高角动量，导致大的离心变形。我们使用费米自由电子激光的强极紫外光脉冲测量了单个旋转氦纳米滴的单次衍射图案，直到大散射角。在广角衍射图案中的明显的不对称特征使得能够对三维液滴形状进行唯一和系统的识别。一个大的数据集的分析，使我们能够遵循从轴对称扁圆的三轴扁长和两瓣液滴的演变。我们发现，自旋超流氦液滴的形状表现出与经典旋转液滴相同的阶段，而以前报道的亚稳态，扁球形的量子液滴没有观察到。我们的三维分析代表了一个有价值的里程碑，澄清纳米尺度上的形态和超流性之间的相互关系。
2018-12-21 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus
Isotope enrichment in neon clusters grown in helium nanodroplets
氖簇离子Ne $_s^+$生长在预电离，质荷比选择氦纳米滴（HND）揭示了强烈的富集的重同位素$^{22}$ Ne，这取决于簇的大小s和实验条件。对于小尺寸的富集比以前报道的裸氖簇生长在喷嘴扩张，随后电离。这种浓缩可以追溯到氖原子在碰撞池中的大量蒸发，该碰撞池用于从HND中剥离氦。推导出了团簇离子中$^{22}$ Ne的富集与气相中相应的耗尽因子$F$之间的关系。因此发现的值为$F$是在良好的协议与理论表达式，有关同位素分馏两相平衡的原子气体的德拜温度。此外，从F计算出的两种同位素之间的零点能量的差异与在谐波近似下包括核量子效应的氖团簇离子的理论研究相当吻合。另一个拟合参数提供了对观测到的Ne $_s^+$的前体的尺寸s $_i$的估计。该值与通过模拟Ne $_s^+$的生长估计的尺寸以及从其他实验数据推导的下限和上限令人满意地一致。另一方面，在中性HND中生长的氖簇随后通过电子轰击电离，根本没有统计学上显著的同位素富集。这一发现表明，嵌入在HND的集群的电离诱导解离的程度是相当小的比裸露的集群。
2022-11-17 physics.atm-clus
Structure determination of the tetracene dimer in helium nanodroplets using femtosecond strong-field ionization
并四苯分子的二聚体形成内部的氦纳米液滴，并通过来自飞秒激光诱导库仑爆炸的动力学并四苯阳离子的发射方向的协方差分析确定。接下来，二聚体在无场条件下通过非共振、中等强度的激光脉冲在一维或三维中排列。实验的角协方差图的并四苯离子的计算协方差图为7种不同的二聚体构象，并发现与其中4个是一致的。二聚体依赖于强场电离产率的额外测量将可能的构象缩小到滑动平行或平行轻微旋转的结构。根据我们的量子化学计算，这是两个最稳定的气相构象的二聚体，其中之一是有利于单重态裂变。
2019-07-06 physics.atm-clus physics.chem-ph
Coherent diffractive imaging of single helium nanodroplets with a high harmonic generation source
单个自由纳米粒子的相干衍射成像为原位分析其瞬态结构、光学和电子特性开辟了新的途径。到目前为止，单次单粒子衍射被认为仅在极紫外（XUV）和X射线自由电子激光下可行，这一研究领域局限于大型设备。在这里，我们展示了单次拍摄成像的孤立氦纳米液滴使用XUV脉冲从飞秒激光驱动的高谐波源。我们获得明亮的广角散射图案，使我们能够唯一地识别迄今尚未解决的超流氦滴的扁长形状。我们的研究结果标志着单次气相纳米显微镜与实验室为基础的短波长脉冲的到来，并铺平了道路，超快相干衍射成像与相位控制的双折射场和阿秒脉冲。
2017-03-15 physics.atm-clus physics.optics
Enhanced ionization of embedded clusters by Electron Transfer Mediated Decay in helium nanodroplets
在这里，我们报告的观察电子转移介导的衰变（ETMD）涉及镁簇嵌入氦nanodrodles，这是由氦的电离，然后由两个电子从镁簇，其中一个被转移到他的环境中和它，而另一个电子发射到连续。该过程被证明是占主导地位的电离机制嵌入集群的光子能量以上的电离势的他。光电子能谱显示出低能ETMD峰。对于大于5个原子的Mg团簇，我们观察到稳定的双电离团簇。我们认为，ETMD提供了一个新的途径，形成双电离冷物种。
2015-12-15 physics.atm-clus physics.chem-ph
Free Radicals in Superfluid Liquid Helium Nanodroplets: A Pyrolysis Source for the Production of Propargyl Radical
描述了一种用于在适合于氦滴拾取方法的条件下产生连续自由基束的溢出热解源。本文报道了氦液滴中炔丙基自由基在3322.15 cm $^{-1}$处的$ν_1$振动模式的旋转分辨光谱。还记录了斯塔克光谱，该光谱允许首次实验测定炔丙基的永久电偶极矩，即基态和激发态分别为-0.150 D和-0.148 D，与先前报道的-0.14 D的从头算结果非常一致[1]。本文还报道了炔丙基溴的$ν_1$模式的红外光谱。未来的应用，这些方法用于生产新的自由基集群进行了讨论。
2006-08-08 physics.atm-clus physics.chem-ph
Long-lasting field-free alignment of large molecules inside helium nanodroplets
通过激光诱导排列方法获得的轴严格限制在空间中的分子对于当前的许多实验（包括超快分子成像）是必不可少的。这些应用中的大多数都需要关闭对准激光场以避免不期望的扰动，并且分子保持对准足够长的时间，以便可以绘制出反应和动力学。目前，这只可能用于小的线性分子，并且时间小于1皮秒。在这里，我们展示了氦纳米滴内大分子的强无场排列，持续数十皮秒。在一维或三维的分子排列是由一个缓慢打开的激光脉冲，通过快速脉冲截断无场，并保留由于氦环境对分子旋转的阻碍作用。我们说明的机会，无场排列的分子开放通过测量依赖于强场电离产率的噻吩低聚物。我们的技术将使分子框架实验，包括超快激发态动力学，对各种大分子和复合物。
2018-07-19 physics.atm-clus physics.chem-ph
Multiple photoelectron inelastic scattering in large He nanodroplets
Aarhus University（奥胡斯大学）；University of Kassel（卡塞尔大学）；Mahindra University Hyderabad（海德拉巴马欣德拉大学）；Sorbonne Université（索邦大学）；Indian Institute of Technology Madras（马德拉斯印度理工学院）；Synchrotron SOLEIL（SOLEIL同步辐射中心）
本研究以氦纳米液滴为测试平台，探究极紫外区大氦纳米液滴的光电离电子光谱，识别光电子多次非弹性碰撞产生的能量损失特征，讨论最小化电子散射的条件。
2026-10-09 physics.atm-clus
