Quantum interference spectroscopy of RbHe exciplexes formed on helium nanodroplets
飞秒多光子泵浦探测光电离应用于掺铷氦纳米液滴。Rb+离子的产率具有明显的量子干涉（QI）条纹，表明在数十皮秒的时间尺度上电子态叠加的相干性。此外，我们观察到QI的产量形成的RbHe激基复合物分子。量子干涉图允许确定这些不稳定分子的振动结构。从切片傅立叶分析，人们不仅可以提取振动态的布居动力学，但也遵循他们的能量演化过程中的RbHe形成。
2007-12-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Multiple photoelectron inelastic scattering in large He nanodroplets
Aarhus University（奥胡斯大学）；University of Kassel（卡塞尔大学）；Mahindra University Hyderabad（海德拉巴马欣德拉大学）；Sorbonne Université（索邦大学）；Indian Institute of Technology Madras（马德拉斯印度理工学院）；Synchrotron SOLEIL（SOLEIL同步辐射中心）
本研究以氦纳米液滴为测试平台，探究极紫外区大氦纳米液滴的光电离电子光谱，识别光电子多次非弹性碰撞产生的能量损失特征，讨论最小化电子散射的条件。
2026-10-09 physics.atm-clus
Wave packet dynamics in triplet states of Na2 attached to helium nanodroplets
利用氦纳米液滴分离（HENDI）技术结合飞秒泵浦-探测光谱研究了Na 2二聚体三重态基态和激发态的振动波包动力学.在所采用的共振多光子电离方案的不同途径进行了鉴定。在该方法的精度范围内，波包动力学似乎不受氦滴环境的干扰。
2007-02-01 physics.atm-clus physics.chem-ph
Interatomic Coulombic decay in lithium-doped large helium nanodroplets induced by photoelectron impact excitation
本研究针对锂掺杂大氦纳米液滴，发现XUV光子照射下光电子散射及电子-离子复合产生的亚稳态He原子和He₂准分子会通过原子间库仑衰变高效电离Li掺杂剂，该间接ICD比直接共振激发ICD及电荷转移电离更高效，或在其他凝聚相系统中起重要作用。
2024-12-05 physics.atm-clus
Vibrational relaxation and dephasing of Rb2 attached to helium nanodroplets
对超流氦纳米液滴表面三重态双原子铷分子（Rb 2）的振动波包动力学进行了实验和理论研究。实验飞秒泵浦-探测光谱与耗散量子动力学模拟的详细比较表明，振动弛豫是退相的主要来源。当最低振动能级v< 15时，第一激发三重态的振动弛豫速率常数约为0.5ns^-1，当激发到更高的能量时，速率常数急剧增加。
2011-02-21 physics.atm-clus
Unravelling the Full Relaxation Dynamics of Superexcited Helium Nanodroplets
利用极紫外飞秒电子和离子谱技术，结合含时密度泛函理论（TDDFT），研究了超激发超流氦纳米液滴的弛豫动力学.确定了导致电子和离子发射的三个主要路径：液滴自电离，泵-探测光电离，和由液滴松弛到低于液滴电离阈值的水平的再激发引起的自电离。液滴自电离和光电离的最丰富的产物是He $_2^+$，而He $^+$的延迟出现表明激发的He原子从液滴中喷出。状态分辨的时间依赖的光电子能谱显示，中间激发态的液滴填充在弛豫过程中，终止于最低的亚稳态的单重态和三重态的He原子的状态。与单重态相比，三重态的弛豫稍快，这与显示在三重态中He原子周围更快形成气泡的模拟一致。
2021-03-10 physics.atm-clus
Energy absorption of xenon clusters in helium nanodroplets under strong laser pulses
从理论上研究了氦纳米液滴中氙团簇对强飞秒激光脉冲的能量吸收。与纯团簇相比，我们发现更早，更有效的能量吸收与实验一致。这种效应是由于氦纳米等离子体的共振吸收，其形成是由氙核心催化的。对于非常短的双脉冲可变延迟的等离子体共振，由于氦壳和氙核心，被确定和实验条件下，这应该允许同时观察它们两者。
2007-11-30 physics.atm-clus
Stability of two-component alkali clusters formed on helium nanodroplets
采用飞秒激光电离结合质谱技术研究了氦纳米液滴表面形成的轻（Na或K）和重（Rb或Cs）碱金属原子团簇的稳定性。特征稳定性图案反映电子壳层封闭观察到的混合集群中所含的原子的总数的依赖。混合团簇的稳定性的衰减速度比纯轻的作为大小的函数表示轻碱金属团簇上的重碱金属原子的不稳定效果，大概是由于二阶自旋轨道相互作用。
2009-01-16 physics.atm-clus
Wave packet dynamics of potassium dimers attached to helium nanodroplets
利用飞秒泵浦-探测光谱研究了超流氦纳米液滴表面K $_2$二聚体的振动波包动力学。所采用的共振三光子电离方案进行了研究，在很宽的波长范围内，并确定了不同的途径导致K $^+_2$ -形成。虽然电子基态的波包动力学不受氦环境的影响，但观察到电子激发态的扰动。后者揭示了强烈的时间依赖性的时间尺度3-8 ps，这直接反映了动力学的K $_2$的解吸氦液滴。
2006-04-18 physics.atm-clus
Quantum dynamics of Rb atoms desorbing off the surface of He nanodroplets
利用飞秒时间分辨光离子和光电子成像光谱并结合量子波包模拟，详细研究了氦（He）纳米液滴表面受激铷（Rb）原子的脱附。当激发Rb掺杂剂原子进入6p态时，测量的随时间变化的速度分布与模拟的良好一致性支持Rb-He液滴相互作用的伪双原子模型（PDM），即使在量子波包动力学水平上。时间分辨光电子能谱揭示了激发能到掺杂剂和液滴自由度的分区。
2018-09-13 physics.atm-clus
Secondary ionization of pyrimidine nucleobases and their microhydrated derivatives in helium nanodroplets
本研究通过氦纳米液滴中的实验，发现彭宁电离比直接电离导致更少的嘧啶核碱基碎裂，且微水合或团簇化能有效抑制碎裂，揭示了二次电离中的普遍保护趋势。
2023-06-21 physics.atm-clus
Time-resolved studies on the collapse of magnesium atom foam in helium nanodroplets
嵌入超流氦纳米液滴中的镁原子已经被确定为以亚稳态网络排列，称为泡沫。为了研究这种独特结构的电离动力学相对于一个可能的光致坍缩的飞秒双脉冲光谱技术的应用。在零光学延迟附近，获得了代表泡沫响应的直接探测的强特征。我们发现，在坍缩时，电离减少。脉冲的特定强度比允许解决中性复合物的直接电离或光活化，从而影响反应途径。一个简化的激励计划可视化可能的情况下，根据实验观察。
2012-12-04 physics.atm-clus
Evidence for Landau's critical velocity in superfluid helium nanodroplets from wave packet dynamics of attached potassium dimers
利用飞秒泵浦-探测光谱研究了超流氦纳米液滴表面钾二聚体的振动动力学。基于耗散量子动力学的理论结果与测量数据比较，我们提出，氦环境的最重要的影响是作为二聚体和集体自由度的氦液滴之间的相互作用的结果的振动动力学的一般阻尼。这些计算使我们能够解释在气相测量中未观察到的关键实验结果。值得注意的是，最好的协议与实验中发现的一个模型，我们忽略阻尼一旦波包低于临界速度移动。这样，结果提供了第一个直接的证据，在超流纳米液滴的朗道临界速度。
2009-09-25 physics.atm-clus
Photoionizaton of Pure and Doped Helium Nanodroplets
氦纳米液滴，通常被认为是“近乎理想的光谱基质”，目前正在积极研究二十多年。虽然它们主要用作嵌入分子的高分辨率光谱学的冷，弱扰动和透明介质，但它们的内在量子特性，如微观超流性仍然是当前研究的主题。本文回顾了最近的纯和掺杂的He纳米液滴使用PI光谱，在过去的几年中有很大的进步的方法。虽然理想的光谱矩阵的概念在这种情况下大多不再成立，光电离技术提供了详细的见解纯和掺杂的He纳米液滴的光物理性质及其弛豫动力学电子激发后。利用当今可用的高激光场，甚至可以形成纳米级物质的高度电离状态。我们特别关注的是最近的实验进展，包括飞秒时间分辨光谱，光离子和电子成像，和高能量辐射的新来源。
2014-06-18 physics.atm-clus
Desorption Dynamics of Rb_2 Molecules off the Surface of Helium Nanodroplets
利用纳秒和飞秒离子成像光谱技术研究了激光激发下铷二聚体（Rb_2）从氦纳米液滴表面脱附的动力学过程。与碱金属原子类似，我们发现Rb_2的脱附过程类似于双原子分子的解离。然而，被探测到的Rb_2^+离子的角分布和能量分布似乎都是由Rb_2分子内的自由度决定的，而不是由Rb_2He_N络合物的自由度决定的。发现Rb ^+的抽运-探测动力学比Rb^+慢，说明激发态分子的有效宾主排斥比单原子弱。
2016-08-23 physics.atm-clus
Dopant ionization and efficiency of ion and electron ejection from helium nanodroplets
该研究通过系统测量不同尺寸氦纳米液滴中掺杂剂（O₂和Li）的离子产额，确定了电荷转移和彭宁电离两种机制下的最佳液滴尺寸及检测效率，为质谱和光电离光谱实验提供了优化条件。
2023-05-31 physics.atm-clus physics.chem-ph
Femtosecond-and-atom-resolved solvation dynamics of a Na$^+$ ion in a helium nanodroplet
本研究利用飞秒时间分辨测量、Poisson 统计分析与 Path Integral Monte Carlo 计算，揭示氦纳米液滴中 Na$^+$ 离子的逐步溶剂化及能量耗散规律。
2025-02-17 physics.atm-clus
XUV fluorescence as a probe of interatomic Coulombic decay of resonantly excited He nanodroplets
本文提出利用XUV荧光探测共振激发He纳米液滴中原子间库仑衰变（ICD）动力学，通过红外脉冲诱导纳米等离子体并检测其荧光，结合理论计算揭示纳秒尺度ICD信号。
2025-09-11 physics.atm-clus
Alkali-helium snowball complexes formed on helium nanodroplets
我们系统地研究了氦纳米液滴束缚的小碱金属团簇的飞秒光电离所形成的雪球的形成和稳定性。对于所有研究的碱金属物种Ak=（Na，K，Rb，Cs），当多次掺杂液滴时，我们观察到雪球（AkHe_N）^+的形成。团簇Ak_N在电离时的碎裂似乎增强了雪球的形成。在Na和Cs的情况下，我们还检测到围绕Ak二聚体离子形成的雪球（Ak_2He_N）^+。虽然Na和K的滚雪球过程限于少于11个氦原子，但较重的Rb和Cs原子的分布范围很广，至少可以达到（AkHe_41）^+。基于变分蒙特卡罗模拟，我们发现铯掺杂氦液滴质谱中的特征阶跃位置与Ak^+离子周围氦原子第一壳层闭合的预测一致。
2009-02-26 cond-mat.other physics.atm-clus
Ultrafast relaxation of photoexcited superfluid He nanodroplets
光激发纳米系统的弛豫过程是光与物质相互作用的基本过程。取决于内部自由度的耦合，弛豫可以是超快的，在几fs内转换电子能量，或者是慢的，如果能量被捕获在从其环境中释放的亚稳态中。在这里，氦纳米液滴被来自种子自由电子激光的飞秒极紫外（XUV）脉冲共振激发。尽管它们的超流体性质，我们发现，氦纳米液滴在最低的电子激发态进行超快弛豫。通过比较实验光电子能谱与含时密度泛函理论模拟，我们解开了完整的弛豫路径：超快带间跃迁后，空纳米尺寸的气泡周围的本地化激发（He*）在1 ps内形成。随后，气泡破裂并在液滴表面释放亚稳态He*。这项研究突出了高层次的细节，可实现探测光动力学的纳米系统使用可调XUV脉冲。
2019-05-11 physics.atm-clus
Dynamics of photo-excited Cs atoms attached to helium nanodroplets
我们提出了一个实验研究的动力学以下的光激发和随后的光电离的单个Cs原子的表面上的氦纳米液滴。利用飞秒泵浦-探测速度图成像光谱和离子飞行时间光谱测量了激发态Cs原子的解吸和再吸附以及CsHe激基复合物的形成动力学。实验确定了Cs的6p态的激发态Cs原子从氦纳米液滴中解吸的时间尺度以及CsHe激基复合物形成的时间尺度。对于6 p $^2Π_ {1/2}$态，我们的结果证实了只有当激发波数从$6p\,^2Π_ {1/2} \leftarrow 6s\,^2Σ_ {1/2}$共振蓝移时，激发态Cs原子才能从纳米液滴中脱附.我们的研究结果表明，激发到6 p $^2Π_ {3/2}$状态的动力学可以描述的蒸发样解吸机制，而从激发到6 p $^2Σ_ {1/2}$状态所产生的动力学是一个更脉冲解吸过程的指示。此外，我们的结果表明，氦诱导的自旋轨道弛豫从6 p $^2Σ_ {1/2}$状态到6 p $^2Π_ {1/2}$状态。我们的发现与早期发表的时间依赖性$^4$ He-密度泛函理论（DFT）模拟的结果基本一致[Coppens等人，EUR. J. D 73，94（2019）]。
2021-10-15 physics.atm-clus
Collective Autoionization in Multiply-Excited Systems: A novel ionization process observed in Helium Nanodroplets
自由电子激光（FEL）为研究反应动力学和对复杂系统结构成像提供了前所未有的能力。当多个光子在复杂系统中被吸收时，在飞秒时间尺度上许多原子被电离的情况下形成类等离子体状态。如果多光子吸收共振增强，系统成为电子激发等离子体形成之前，与随后的衰减路径，迄今为止几乎没有调查。在这里，我们使用氦纳米液滴作为一个例子，这些系统可以通过一种新型的过程，称为集体自电离衰变。此外，我们表明，这个过程是令人惊讶的效率，导致离子丰度远远大于直接单光子电离。这种新颖的集体电离过程预计在许多其他复杂系统中是重要的，例如暴露于高强度辐射场的大分子和纳米颗粒。
2013-11-29 physics.atm-clus
Coherent diffractive imaging of single helium nanodroplets with a high harmonic generation source
单个自由纳米粒子的相干衍射成像为原位分析其瞬态结构、光学和电子特性开辟了新的途径。到目前为止，单次单粒子衍射被认为仅在极紫外（XUV）和X射线自由电子激光下可行，这一研究领域局限于大型设备。在这里，我们展示了单次拍摄成像的孤立氦纳米液滴使用XUV脉冲从飞秒激光驱动的高谐波源。我们获得明亮的广角散射图案，使我们能够唯一地识别迄今尚未解决的超流氦滴的扁长形状。我们的研究结果标志着单次气相纳米显微镜与实验室为基础的短波长脉冲的到来，并铺平了道路，超快相干衍射成像与相位控制的双折射场和阿秒脉冲。
2017-03-15 physics.atm-clus physics.optics
Fragmentation of Water Clusters Formed in Helium Nanodroplets by Charge Transfer and Penning Ionization
本文系统比较了氦纳米液滴中水和氧团簇在电荷转移电离与彭宁电离下的碎裂行为，发现彭宁电离虽效率较低但更软，并揭示了离子被液滴捕获对检测效率的影响，为优化质谱与光谱条件提供依据。
2024-01-12 physics.atm-clus
Autoionization dynamics of He nanodroplets resonantly excited by intense XUV laser pulses
利用光电子能谱学研究了功率密度为10^9 <$10 ^{12} W/cm 2的飞秒极紫外（XUV）强脉冲辐照220 ~ 10^6 He原子的大尺度氦液滴的电离动力学过程.氦液滴在光子能量范围从~ 21 eV（对应于原子1 s2 s态）到~ 25 eV的原子电离势（IP）内被共振激发。作为液滴尺寸和XUV强度的函数的电子光谱的复杂的演变被观察到，范围从原子状窄峰由于二进制自电离，从纳米等离子体的电子发射的非结构化特征特性。实验结果进行了分析和解释的基础上考虑到各种过程，如多步电离，原子间库仑衰变（ICD），二次非弹性碰撞，电子激发原子的解吸，集体自电离（CAI）和进一步的弛豫过程的速率方程的数值模拟的帮助。
2019-02-14 physics.atm-clus
Bright continuously-tunable VUV source for ultrafast spectroscopy
提出一种利用OPCPA激光系统二次谐波驱动高次谐波产生的21 eV附近连续可调谐单色飞秒VUV光源，验证了其可调谐性并实现了驱动非线性过程的强度。
2023-02-22 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.optics
Detailed study of dissipative quantum dynamics of K-2 attached to helium nanodroplets
我们彻底研究了由最近的K-2测量激发的附着在He液滴上的二聚体的振动量子动力学[1]。对于这些飞秒泵浦-探测实验，关键的观察特征不能通过气相计算再现，但是使用基于耗散量子动力学的描述发现了一致性，如[2]中简要所示。在这里，我们提出了一个详细的研究液滴引起的可能影响的影响。氦滴引起电子退相干、势面移动和二聚体中波包的弛豫。此外，一个现实的描述（随机）解吸的二聚体的液滴需要考虑。我们一步一步地在我们的全量子计算中包括并研究这些效应的重要性。这使我们能够重现和解释所有主要的实验发现。我们发现，解吸是快速的，已经发生在电子激发后2-10 ps内。进一步的发现是，在基态的缓慢振动运动可以被认为是无摩擦的。
2011-06-30 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Time-resolved study of resonant interatomic Coulombic decay in helium nanodroplets
当弱结合复合物被强烈的电磁辐射多重激发时，能量可以通过一种共振原子间库仑衰变（ICD）在相邻原子之间交换。由于多次激发的这种衰减机制已经被预测为相对缓慢，通常持续数十至数百皮秒。在这里，我们直接测量ICD的时间尺度共振激发氦液滴使用高分辨率，可调谐，极紫外自由电子激光。在液滴尺寸和激光强度的广泛范围内，我们发现衰减是令人惊讶的快，衰减时间快至400飞秒，并且仅呈现对激发态密度的弱依赖性。结合时间依赖的密度泛函理论和从头计算量子化学计算，我们阐明了这种超快衰变过程的机制，在一个液滴中的激发氦原子对强烈吸引对方，并形成合并的空泡，大大加速ICD。
2020-09-03 physics.atm-clus
Femtosecond photoexcitation dynamics inside a quantum solvent
利用脉冲长度不断缩短的激光，可以在电子和原子核运动的时间尺度上观察化学反应。超流氦是一种特殊溶剂，可以合成迄今为止尚未进行动力学研究的新型分子。然而，这种量子溶剂内的光激发触发了溶剂化壳层的明显响应，这还不是很清楚。在这里，我们提出了一个机械的溶剂响应于光激发的铟（In）掺杂剂原子内氦纳米液滴（He $_\mathrm{N}$），飞秒泵浦-探测光谱和时间相关的密度泛函理论模拟。对于In-He $_\mathrm{N}$体系，部分激发态电子能量导致溶剂化壳层在600 fs内膨胀，引发周期约为30 ps的集体壳层振荡。这些耦合的电子和核动力学将叠加在氦滴内分子系统的固有光诱导过程上。
2018-10-23 physics.atm-clus
Predissociation dynamics of lithium iodide
利用飞秒泵探测光电离光谱研究了气相分子和嵌入氦纳米滴中的碘化锂（LiI）在第一激发A态的预解离动力学。在气相中，由于振动波包的激发和衰减，瞬态Li+和LiI+离子信号具有阻尼振荡。基于对LiI电子结构的高水平从头计算和波包动力学的模拟，发现指数信号衰减主要是由预解离引起的，并由此推断出耦合常数V=650（20）cm的倒数.缺乏一个泵探测延迟的依赖性的情况下，嵌入氦nanodroplets的LiI表示快速液滴诱导松弛的振动激发。
2015-01-14 physics.atm-clus
Structure determination of alkali trimers on helium nanodroplets through laser-induced Coulomb explosion
本研究利用激光诱导库仑爆炸结合三重协方差分析与动能分布，测定了氦纳米液滴上Na₃、K₃、Rb₃的等边三角结构及平衡键长，解释了Na₃键长与理论值的差异，并得到核间距分布。
2024-02-01 physics.atm-clus
Revealing and controlling nuclear dynamics following inner-shell photoionization of N2
本文采用蒙特卡罗波包方法研究了超短强X光脉冲辐照下N2内壳层光电离的超快核动力学。X射线脉冲的光子能量足够大，可以从N2中的N原子中移除1 s电子。N+2中的中间态被高度激发，从而从该态到N++2中的ungerade和gerade对称性的解离或非解离电子态发生自电离。非离解态所允许的可能的振动共振阻止了从N++2中的核波包中直接提取核动力学释放（KER）谱。因此，我们提出了一种混合技术，结合两种能量分析策略的优点，以获得最终的核KER谱的过程。一个飞秒红外探测脉冲，它耦合在N++2的电子状态在一起，被施加到实现时间分辨成像和控制的超快动力学过程中发生的双电离的N2。研究了峰值强度、脉冲宽度和泵浦-探测延迟等激光参数对核动力学的影响。
2021-03-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Laser-driven nanoplasmas in doped helium droplets: Local ignition and anisotropic expansion
在氦纳米液滴中掺杂一个只有几个原子的微小氙簇，在低于氦原子电离阈值的激光强度下，可以使液滴完全电离。结果，本质上惰性且透明的液滴变成快速且强的红外线吸收剂。微观计算揭示了一个两步机制来负责戏剧性的变化：雪崩般的氦原子电离在飞秒时间尺度上，由场电离驱动，由于快速充电的氙核心，其次是共振吸收，由一个不寻常的雪茄形状的纳米等离子体在液滴内。
2009-02-16 physics.atm-clus physics.plasm-ph
