Boosting Room-Temperature Li$^+$ Conductivity via strain in solid electrolytes for Lithium-ion Batteries
用于小型化锂离子电池的固体电解质的大多数候选物的室温（RT）电导率仍然比商业要求低1-2个数量级，因此正在寻求几种旨在提高这种值的方法。在这封信中，我们报告的第一次直接的理论证据，外延应变可以是一个有效的工具，以达到这一目标。
2016-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Subsurface Vacancy Engineering Enables Atomically Clean and Oxidation-Resistant Copper Interfaces for Anode-Free Lithium Metal Batteries
Peking University（北京大学）；Beijing Institute of Technology（北京理工大学）
通过离子注入在铜箔中产生亚表面空位簇，去除原生氧化物并防止再氧化，形成Li2O富集的SEI，实现均匀锂沉积，在无负极锂金属电池中600循环后库仑效率达98.8%。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Grain Boundaries in Ceramic Solid-State Lithium Metal Batteries: A Review
Texas Tech University（德克萨斯理工大学）
本文综述了陶瓷固态锂金属电池中晶界的影响，探讨了晶界在离子传输、枝晶形成及失效机制中的作用，并提出了晶界工程的未来发展方向。
2025-08-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Additive manufacturing for energy storage: Methods, designs and materials selection for customizable 3D printed batteries and supercapacitors
特别是增材制造和3D打印有可能彻底改变现有的制造工艺，其中具有复杂结构和形状的物体可以用多功能材料系统构建。对于电池和超级电容器等电化学储能设备，3D打印方法允许在设计阶段基于最终用途应用需求构思替代形状因子。增材制造的储能设备需要可打印的活性材料和复合材料，这受到性能要求和基本电化学的影响。电化学响应、稳定性、材料类型、物体复杂性和最终用途应用之间的相互作用是实现3D打印用于电化学储能的关键。在这里，我们总结了最新的进展，并强调了3D打印制造的储能设备的方法，设计和材料选择的重要作用，这对于目前使用的大多数方法都是通用的。
2019-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Direct in situ determination of the surface area and structure of deposited metallic lithium within lithium metal batteries using ultra small and small angle neutron scattering
利用原位小角和超小角中子散射技术，直接无损测定锂金属电池中沉积金属锂的表面积与结构，揭示了不同尺度特征与电流密度的关系，为开发更安全高性能电池提供定量认识。
2023-04-04 cond-mat.mtrl-sci
Chemomechanics: friend or foe of the "AND problem" of solid-state batteries?
固体电解质被广泛认为是安全、耐用和高能量密度的可再充电锂离子电池的锂金属阳极的实现者。尽管有希望，但与固态电池相关的故障机制尚未建立，主要是由于对控制它们的化学机械因素的了解有限。我们专注于了解固态方面的最新进展，包括机械应力，本构关系，断裂和空隙形成的影响，并概述了文献中的差距。我们还提供了与化学力学有关的固态电池的制造和加工的概述。所确定的差距为合理设计和开发耐故障固态电池提供了具体方向。
2022-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Computational Screening of Current Collectors for Enabling Anode-free Lithium Metal Batteries
锂金属电池是实现运输和航空电气化的高比能量和能量密度的关键。无阳极电池是锂金属电池的极限情况，不涉及过量的锂和最高可能的比能量。此外，无阳极电池更容易，更便宜和更安全，因为它们避免了锂金属箔的处理和制造。由于缺乏过量的锂，与枝晶生长和循环不良有关的问题在无阳极电池中被放大。电解质和集流体表面在影响无阳极电池的循环性能方面起着至关重要的作用。在这项工作中，我们通过计算筛选出了能够有效地使锂成核并允许均匀生长的候选集流体。这些由锂吸附的自由能和候选集流体上的锂表面扩散势垒确定。利用密度泛函理论计算，我们表明，锂合金具有理想的特性，锂的形核和生长。与当前的过渡金属集流体相比，这些可以导致比能量的极大改善。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Beyond Lithium-Ion Batteries: Are Effective Electrodes Possible for Alkaline and Other Alkali Elements? Exploring Ion Intercalation in Surface-Modified Few-Layer Graphene and Examining Layer Quantity and Stages
本研究利用密度泛函理论（DFT）探究碱金属与碱土金属在表面修饰少层石墨烯中的离子嵌入机制，发现能量有利的新位点及层数影响，为超越锂离子电池的电极材料设计提供理论基础。
2024-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electronic Structure Modeling of Electrochemical Reactions at Electrode/Electrolyte Interfaces in Lithium Ion Batteries
综述了锂离子电池电极/电解质界面的从头算分子动力学研究进展。我们的目标是向实验主义者介绍适用于迄今为止最忠实于实验条件的模型的模拟技术，并向理论家强调这一主题固有的跨学科性质需要弥合固态和液态观点之间的差距。我们考虑了液体碳酸乙烯酯（EC）在锂嵌入石墨，锂金属，氧化物涂层石墨和尖晶石锰氧化物表面上的分解。这些计算被放在更广泛研究的水-固界面的背景下。我们的主要主题包括动力学控制的双电子诱导反应，打破以前被忽视的化学键EC，和电子隧穿。未来在原子尺度上对电池进行建模的工作需要超越最先进的能力，这强调了应用电池研究可以而且应该推动基础科学的发展。
2013-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Comparing the suitability of Lithium ion, Lithium Sulfur and Lithium air batteries for current and future vehicular applications
在本报告中，对各种车辆应用的电池的未来性能需求进行了建模。从电动自行车到重型卡车，各种尺寸的车辆都使用驾驶循环数据进行评估，这些数据允许计算关键性能参数，如所需的里程（km），电池的比能量（Wh/Kg），循环寿命要求和单位容量的预期价格（Euro/kWh）。将这些预计的性能要求与三种现有锂离子电池（即（a）Kokam高比能量源，（b）A123高功率能量源和（c）Winston低成本系统）的输出进行比较。理论上，目前的最先进的和预计的性能参数为“超越锂离子”技术（锂硫和锂氧）也比较了建模电池的性能需求。分析表明，目前的电池技术不太可能满足未来在所需比能量方面的要求，并且可能过于昂贵。相比之下，完全实现的锂离子替代品可以为所检查的所有车辆提供所需的比能量。然而，这些系统的规模扩大是一个艰巨的挑战，其成功实施将取决于循环寿命，电极和电解质稳定性，倍率性能和实际电池架构的发展方面的改进。
2016-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Cathode Materials for Lithium Ion Batteries (LIBs): A Review on Materials related aspects towards High Energy Density LIBs
本文综述了自20世纪80年代初钴酸锂问世以来，锂离子二次电池正极材料的发展。随着时间的推移，许多阴极材料被设计和开发，以实现不仅提高容量，而且同时提高功率密度。然而，存在许多挑战，例如阴极材料的循环稳定性、它们的结构和热稳定性、更高的操作电压以及高离子和电子电导率，以在充电和放电期间有效地传输离子和电荷。本文将按时间顺序对锂离子正极材料的发展进行分类，分为不同代。三元氧化物如LiTMOx（TM=过渡金属）被认为是第一代材料，而改性的三元和四元氧化物体系被认为是第二代材料。目前的第三代包括具有更高锂含量的复合氧化物体系，例如旨在获得更高能量密度的Li 2 TMSiO 4。此外，发展正朝向具有非常高的能量密度的可能性的基于锂金属的电池。
2021-09-04 cond-mat.mtrl-sci
A Brief Review of Current Lithium Ion Battery Technology and Potential Solid State Battery Technologies
固态电池技术最近引起了丰田、宝马、戴森等公司的极大兴趣。固态电池（SSB）商业化背后的主要驱动力是能够使用锂金属作为阳极，而不是目前使用的碳阳极，这将导致约20%的能量密度改善。然而，迄今为止没有报道的固态电池满足现有技术的液体电解质锂离子电池（LIB）的所有性能指标，并且实际上若干固态电解质（SSE）技术可能永远无法达到与当前LIB同等的水平。我们首先回顾了最先进的LIB，包括其当前的性能特点，成本的商业趋势，和未来的可能性。然后，我们讨论了目前的SSB的研究重点是三类固态电解质：硫化物，聚合物和氧化物。我们讨论了SSB领域最近和正在进行的商业化尝试。最后，我们总结了我们对商业电池未来的看法和时间轴。
2018-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Homogeneity of lithium distribution in cylinder-type Li-ion batteries
本文用2 × 2 × 20 mm ~ 3的空间分辨中子粉末衍射技术，对18650型锂离子电池石墨阳极的锂浓度进行了现场测量。在实际电池操作条件下结合电化学测量和X射线计算机断层成像进行的结构研究明确地揭示了石墨阳极中锂分布的不均匀性。偏离均匀的行为已被发现在径向和轴向方向的18650型电池，并在电池的几何形状和电极的电连接的框架中进行了讨论，这可能会发挥至关重要的作用，在每个电极内的活性物质中的锂分布的均匀性。
2015-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Self-healing mechanism of lithium in lithium metal batteries
锂金属是用于现有技术的二次电池的理想阳极材料。然而，锂枝晶生长是一个安全问题，并导致低库仑效率，这显着限制了锂二次电池的商业应用。不幸的是，Li沉积（生长）机制在原子尺度上知之甚少。在这里，我们使用机器学习来构建具有量子力学计算精度的Li势模型。分子动力学模拟揭示了锂-金属系统的两种自修复机制，即表面自修复和体相自修复，并确定了不同条件下锂枝晶的“针状”、“蘑菇状”和“半球状”形貌。最后，我们引入了局部电流密度和局部电流密度方差的概念，以补充评估自愈概率时的临界电流密度。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principle calculations on Li2CuSb: A novel material for lithium-ion batteries
我们研究了Li 2CuSb全Heusler合金的第一性原理电子结构计算，并提出了电化学锂化在这种合金。能带结构的计算表明，在这种合金中的金属性质的存在下，相反的半金属性质的预测的大部分成员的全Heusler合金家族。这种合金被认为是一种有前途的高容量可充电锂离子电池的负极材料。我们发现在Li 2CuSb/Cu电池中锂离子的去除电压为2.48 V，这与对于类似材料Cu 3Sb的实验获得的结果很好地一致。在Li_2CuSb/Cu电池的充放电循环过程中，形成了具有与Li_2CuSb类似结构的非化学计量比化合物Li_（2-y）Cu_（1 + x）Sb，表明该电池具有更好的性能以及稳定性。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of Lithium Stripping and Limits for Fast Discharge in Lithium Metal Batteries
锂金属电池被认为是实现航空业快速发展的关键。在充电过程中，电镀锂金属，一个关键的故障机制，已被研究，并提出了缓解策略。对于电动飞机，高放电功率要求需要以统一的方式剥离锂金属，最近的研究已经确定表面空隙和凹坑的演变是潜在的故障机制。本文利用密度泛函理论计算和热力学分析，研究了金属锂表面的放电过程。特别是，我们计算了锂金属表面上的空位聚集的趋势，这构成了空隙和凹坑形成的第一步。我们发现，在低米勒指数的表面，（111）表面是最不可能表现出点蚀问题。我们的分析表明，在电沉积过程中的小面控制可能是一个关键的途径，同时实现快速充电和快速放电。
2021-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Capacity Fade due to Side-reactions in Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
结果表明，在锂化/脱锂循环期间，在新鲜暴露的电极表面上连续发生的电解质还原反应导致循环效率降低，并且因此导致锂离子电池中良好循环的硅阳极的容量衰减。使用来自Li/Si半电池上的多个循环的恒电流锂化/去锂化数据，提出了将由于主反应（Si的锂化/去锂化）引起的电荷与副反应（电解质还原）分离的方法。对于以下三种常用的锂离子电解质制剂，在环境温度下在良好循环的非晶硅薄膜电极上估计这种寄生副反应的速率：碳酸亚乙酯和碳酸二亚乙酯（EC：DEC）的混合物，具有和不具有氟代碳酸亚乙酯（FEC）添加剂，以及碳酸亚丙酯（PC），全部含有1.2M六氟磷酸锂。在这三种制剂中，含有EC：DEC和FEC添加剂的电解质由于副反应而表现出最低的库仑损失，其次是PC和不含FEC添加剂的EC：DEC（即，EC：DEC + FEC> PC> EC：DEC）。在自放电、容量衰减、电池管理系统算法的开发和锂离子电池的精确数学建模的背景下，讨论了在良好循环的电极上估计侧反应速率的重要性。
2020-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Hollow carbon sphere/metal oxide nanocomposite anodes for lithium-ion batteries
成功制备了包覆有金属氧化物纳米颗粒（SnO 2和MnO 2）的空心碳球（HCS），并对其作为锂离子电池负极材料的潜力进行了研究。拉曼光谱显示出高程度的石墨化的HCS主机结构。通过Brunauer-Emmett-Teller分析证实了纳米复合材料的介孔性质。对于所研究的两种金属氧化物，HCS的金属氧化物官能化产生电化学性能的显著增加。HCS/SnO 2的充电容量在45次循环后为370 mAh/g（在HCS/MnO 2中为266 mAh/g），这明显超过原始HCS中的188 mAh/g的值。值得注意的是，数据表明在两种情况下在100次循环后具有优异的长期循环稳定性。因此，结果表明，介孔HCS/金属氧化物纳米复合材料能够通过提供既导电又足够稳定以适应大的体积变化效应的HCS主体结构来开发锂离子电池中金属氧化物阳极材料的潜力。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
How quickly can sodium-ion learn? Assessing scenarios for techno-economic competitiveness against lithium-ion batteries
本研究针对锂离子电池关键矿产供应波动问题，通过含组件学习曲线的建模框架分析超6000种场景，发现定向研发下钠离子电池有望2030年代初具备成本竞争力，且提升能量密度是关键优化方向。
2024-12-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Mn3O4-Graphene Hybrid as a High Capacity Anode Material for Lithium Ion Batteries
我们开发了两步溶液相反应以在还原氧化石墨烯（RGO）片上形成用于锂离子电池应用的Mn 3 O 4纳米颗粒的杂化材料。相对于溶液中的自由颗粒生长，在RGO片上选择性生长的Mn 3 O 4纳米颗粒允许电绝缘Mn 3 O 4纳米颗粒通过下面的导电石墨烯网络连接到集电器。在RGO上形成的Mn 3 O 4纳米颗粒显示出高达~ 900 mAh/g的高比容量，接近其理论容量，具有良好的倍率性能和循环稳定性，这归因于石墨烯基底与其上生长的Mn 3 O 4纳米颗粒之间的密切相互作用。Mn 3 O 4/RGO杂化材料有望成为高容量、低成本、环境友好的锂离子电池负极材料。我们的石墨烯生长方法应该为基于高绝缘材料的电池电极的设计和合成提供一种新技术。
2010-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Defect Engineered Hexagonal-Boron Nitride Enables Ionic Conduction for Lithium Metal Batteries
Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；National Institute for Materials Science（国立材料研究所）
针对锂金属负极枝晶与界面不稳定问题，提出通过氩离子辐照对六方氮化硼界面层进行缺陷工程改造，在保持电绝缘的同时提升离子传导，实现无枝晶长循环并大幅缓解多硫化物穿梭效应。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Inactive Lithium in Lithium Metal Batteries
非活性锂（Li）的形成是锂金属电池容量损失和灾难性故障的直接原因。然而，由于缺乏有效的诊断工具来准确区分和量化固体电解质界面（SEI）组分中的Li+和电隔离的未反应的金属Li 0（它们一起构成非活性Li），因此很少研究非活性Li的化学组分和原子水平结构。在这里，通过引入一种新的分析方法，滴定气相色谱法（TGC），我们可以准确地定量的贡献，从金属锂0的总量的非活性锂。我们发现，锂，而不是电化学形成的SEI，占主导地位的非活性锂和容量损失。利用低温电子显微镜进一步研究了非活性Li的微观结构和纳米结构，我们发现Li 0被绝缘的SEI包围，失去了到体电极的电子导电通路。将Li 0的全局含量的测量与其局部原子结构的观察相结合，我们揭示了在不同类型的电解质中非活性Li的形成机制，并确定了Li金属沉积和剥离中低库仑效率的真正根本原因。我们最终提出了实现高效Li沉积和剥离的策略，以使Li金属阳极能够用于下一代高能电池。
2019-06-01 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of Anchoring Behavior of WS2 and WSe2 for Lithium-Sulfur Batteries
锂硫（Li-S）电池的商业实现由于多硫化锂（LiPS）溶解到电解质中导致的容量快速衰减而受到阻碍。为了提高锂硫电池的效率和性能，过渡金属二硫属化合物被报道为有前途的锚定材料（AM），因为它们可以强烈地吸附并有效地抑制多硫化物物种的迁移。本文中，我们使用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算来研究AM如钨二硫属化物、WX 2（X=S和Se）与LiPS之间的相互作用。WS 2和WSe 2的LiPS结合行为非常相似。计算的LiPS物种的吸附能表明，WX 2具有中等的结合强度和结合促进通过电荷转移从多硫化物的AM。我们观察到在LiPS中的分子内Li-S键在其吸附到WX 2上时伸长，然而，LiPS的化学结构被保留而不分解。计算的态密度表明LiPS吸附的WX 2系统表现出半导体行为，与原始的WX 2相比具有略低的带隙。总的来说，我们的模拟结果提供了对WX 2作为AM的行为的详细了解，以抑制LiPS迁移，并为开发高性能Li-S电池铺平了道路。
2020-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Failure mechanisms of single-crystal silicon electrodes in lithium-ion batteries
长期耐久性是限制锂离子电池（LIB）在重型应用和其他需要延长寿命的应用中广泛使用的主要障碍。作为电池性能退化和失效的根本原因之一，电极失效机制仍然未知。在这里，我们揭示了单晶硅电极在延长锂化/脱锂循环的基本断裂机制，使用电化学测试，微观结构表征，断裂力学和有限元分析。各向异性的锂侵入导致垂直于电极表面的裂纹萌生，随后通过电极厚度生长。锂化/未锂化硅界面的低断裂能为裂纹偏转提供了弱的微观结构路径，解释了重复循环后观察到的裂纹图案和分层。基于这种物理理解，我们展示了电解质添加剂如何修复电极裂纹，并从表面化学，电化学和材料科学的角度提供了增强未来LIB抗断裂性的策略。
2016-06-18 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the effect of oxygen content on the structural and electronic properties of silicon suboxide as anode material for Lithium Ion Batteries
低价氧化硅因其容量大而被认为是锂离子电池负极材料的唯一候选材料。然而，关于氧含量对其性能的作用，没有足够的信息。为此，我们使用密度泛函理论来创建各种Si：O比的低氧化硅基质，并研究了氧含量对基质的结构、动力学、电子性质和锂化行为的作用。我们的研究表明，O原子与插入的Li原子强烈相互作用，导致基质的解体。我们发现，混合物中较高浓度的氧原子降低了其在锂化时的相对膨胀，这是阳极材料的理想品质。它有助于防止由于体积波动大而产生的裂纹和粉化。我们的研究还表明，较高的氧含量增加了阳极的储锂容量。然而，它也可以导致形成稳定的复合物，如硅酸锂，这可能导致可逆的容量损失，如电压-组成曲线所示。该研究提供了有价值的见解的作用，氧在缓和的作用，锂在硅低氧化物混合物的微观细节。
2017-03-27 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ study of phosphorus anodes for lithium and sodium-ion batteries
磷最近在锂和钠离子电池的高容量和高倍率阳极的背景下受到关注。在这里，我们提出了第一原理结构预测研究结合NMR计算，使我们深入了解其锂化/钠化过程。我们报告了各种新的相位AIRSS和原子物种交换方法发现的相位。特别令人感兴趣的是，发现稳定的Na $_5$ P $_4$ -C2/m结构和局部稳定的结构小于10 meV/f. u。从凸包，如Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$、NaP $_5$ -Pnma和Na $_4$ P $_3$ -Cmcm。用第一性原理声子计算方法研究了Na $_5$ P $_4$ -C2/m和Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$的力学稳定性.我们已经计算出的平均电压表明，黑磷（BP）可以被认为是一个安全的锂离子电池阳极，由于其高锂插入电压，1.5 V，此外，BP表现出相对较低的理论体积膨胀相比，其他嵌入阳极，216\%（$ΔV/V$）。我们确定，在计算的屏蔽的特定范围可以与特定的离子排列，结果在解释NMR光谱实验中发挥了重要作用。由于磷化锂被发现是绝缘的，即使在高锂浓度下，我们表明，Li-P掺杂相与铝具有费米能级的电子状态，这表明使用铝作为掺杂剂可以提高P阳极的电化学性能。
2015-10-12 cond-mat.mtrl-sci
LiMn1-xFexPO4 Nanorods Grown on Graphene Sheets for Ultra-High Rate Performance Lithium Ion Batteries
随着LiFePO 4作为可再充电锂电池的新型正极材料的成功应用，另一种橄榄石结构的材料LiMnPO 4由于其较高的工作电势电压和能量密度而引起了人们的兴趣和努力。然而，由于其极低的电导率和离子电导率，基于LiMnPO 4的阴极材料的高倍率性能一直具有挑战性。在这里，我们开发了一种直接结合在石墨烯片（从氧化石墨烯还原）上的Fe掺杂的LiMnPO 4（LiMn0.75Fe0.25PO4）纳米棒的合成，以使LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒具有优异的导电性。LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒的形貌是石墨烯上生长的材料所特有的，并且对于Li+的快速扩散是理想的，其扩散路径为[010]晶轴沿着纳米棒的短径向方向（~20- 30 nm）。这些共同导致在约30-40秒内的超快放电，而不使用高碳含量。我们的LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒/石墨烯混合物在高工作电压下具有99.5%以上的高库仑效率，在所有掺杂的锂离子电池LiMnPO 4正极材料中表现出最佳的倍率性能。
2011-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Singlet Oxygen Generation as a Major Cause for Parasitic Reactions during Cycling of Aprotic Lithium-Oxygen Batteries
非水金属-氧电池严重依赖于循环时金属氧化物的可逆形成/分解。不可逆的寄生反应导致不良的可再充电性、效率和循环寿命，并且主要归因于还原的氧物质与电池组分的反应性。然而，这些物质不能完全解释副反应。在这里，我们表明，单线态氧形式的锂氧电池在放电过程中的阴极和从充电开始，占大多数的寄生反应产物。该量在放电期间、充电的早期阶段以及在较高电压下充电时增加，并且通过痕量水的存在而增强。超氧化物和过氧化物似乎参与单线态氧的产生。单线态氧陷阱和猝灭剂可以有效地减少寄生反应。对非水金属氧电池中高活性单线态氧的认识为未来实现高可逆电池操作的研究提供了理论基础。
2017-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Phase-field modeling on the diffusion-driven processes in metallic conductors and lithium-ion batteries
扩散驱动过程是材料科学中能量转换和传输领域的重要现象。在从化学能到电能的转换期间，物质扩散通常与交换速率相关，并且因此与转换装置的性能相关。或者，当电场通过任何介质时，电场的传输使物质扩散。这种效应的结果可以被调节以调谐表面纳米图案。否则，不受控制的形态可能导致金属导体的永久退化。因此，在存在扩散物质的驱动力的情况下，对材料行为的理解具有科学意义。本论文提出了在每种情况下，在能量转换和传输的物种扩散的一个例子进行调查。具体而言，该研究的目的是探索锂离子电池的阴极电极中的锂插入和夹杂物的形态演变，同时在金属导体中的电迁移下传播。本论文表明，相场方法是能够优雅地捕捉基本的物理扩散驱动的现象上面讨论。
2021-02-20 cond-mat.mtrl-sci cs.CE nlin.PS
Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries
本文利用operando中子衍射和四维扫描透射电子显微镜技术，揭示了富镍锂离子电池中由Li/Ni无序和微裂纹等缺陷主导的正极不均匀结构演化机制，并指出通过组装合适的石墨-硅混合负极可抑制该现象，强调了电极动力学控制对提升电池性能的重要性。
2024-04-23 cond-mat.mtrl-sci
V$_2$C-based lithium batteries: The influence of magnetic phase and Hubbard interaction
本研究针对V₂C基锂电池电极的性能计算问题，采用含线性响应法得到的Hubbard参数的第一性原理计算，考虑钒电子强关联与磁相影响，发现体系为反铁磁且相关性能量依赖磁相，可为Hubbard参数验证提供依据。
2022-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-destructive measurement of in-operando lithium concentration in batteries via x-ray Compton scattering
非破坏性地确定锂在工作电池中的分布是解决效率和安全问题的关键。虽然已经开发了各种技术来绘制电极中的锂分布，但这些方法大多适用于测试电池。在这里，我们提出了使用高能X射线康普顿散射光谱测量在封闭的电化学电池中的局部锂浓度。实验测量和并行的第一原理计算的组合被用来表明，康普顿轮廓的形状参数S是线性成比例的锂浓度，从而提供了一个可行的描述这个重要的量。我们的方法的优点和适用性证明与说明性的例子LixMn2O4阴极和工作的商业锂硬币电池CR2032。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Fibrous Solid Electrolyte for Lithium-ion Batteries
在这项工作中提出的新方法使用氧化物细丝/纤维代替致密的薄膜电解质，从而允许：（i）直接制造而不使用昂贵的薄膜生产技术，（ii）现有锂离子电池生产线的微小变化，以及（iii）更好的机械稳定性和电化学性能。采用静电纺丝技术制备了Li 7 La 3 Zr 2 O 12（LLZO）纤维作为电解质。利用X射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）对产物的物相和形貌进行了表征。结果表明，所制备的电解液在电池安全性和性能方面是电动汽车用全固态电池的良好替代品。
2017-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Universal Chemomechanical Design Rules for Solid-Ion Conductors to Prevent Dendrite Formation in Lithium Metal Batteries
锂金属电池充电时电沉积过程中的枝晶形成会危及其安全性。虽然高剪切模量固体离子导体（SIC）已被优先考虑以解决导致枝晶传播和电池短路的压力驱动的不稳定性，但尚不清楚是否需要这些或替代物来引导均匀的锂电沉积，其本质上是密度驱动的。在这里，我们表明，可以在一个通用的化学力学范式内设计SICs，以获得压力驱动的树突阻断或密度驱动的树突抑制特性，但不能两者兼而有之。这种二分法反映了SiC的机械性能和Li+的偏摩尔体积相对于锂阳极的那些对电镀结果的竞争影响。在这种模式下，我们探索在一个以前未被识别的枝晶抑制制度，伴随着软，是典型的聚合物电解质，但功能低Li+偏摩尔体积，更让人联想到硬陶瓷。锂电镀介导的这些SICs是均匀的，显示使用同步加速器硬X射线显微断层扫描。因此，电池的循环寿命延长，即使在组装薄锂阳极和高电压NMC-622阴极时，其中20%的锂存量是可逆循环的。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Nanostructured S@VACNTs Cathode with Lithium Sulfate Barrier Layer for Exceptionally Stable Cycling in Lithium-Sulfur Batteries
本文通过在垂直排列碳纳米管上负载硫并引入硫酸锂阻挡层，开发了无粘结剂S@VACNTs正极，有效抑制多硫化物穿梭，在1 C下1600次循环后仍保持0.9 mAh cm⁻²的可逆面积容量，并组装了Si-Li-S全电池验证其应用潜力。
2024-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Spatial Heterogeneities and Onset of Passivation Breakdown at Lithium Anode Interfaces
锂金属表面的有效钝化和防止电池短路锂枝晶生长对于实现具有增加的功率密度的电池的锂金属阳极是至关重要的。纳米级表面不均匀性可以是阳极钝化破坏的“热点”。基于对全固态电池中孔隙和晶界中锂枝晶的观察，我们研究了在锂金属表面覆盖有Li（2）O和/或LiF薄膜并在其中存在晶界的情况。电子结构计算表明，在>0.25 V的计算平衡过电位下，具有足够大孔隙的L（2）O晶界可以容纳有助于电子泄漏和钝化击穿的Li（0）原子。应变通常伴随着Li的插入，施加约1.7%的应变就已经将计算出的过电位降低至0.1 V。从热力学角度来看，薄至12埃的锂金属纳米结构在Li（2）O薄膜的裂缝内受到青睐，成为“初期锂丝”。“LiF薄膜对锂金属生长的抵抗力更强。本文使用的模型应该反过来告知全固态电池中的钝化策略。
2017-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Stable artificial solid electrolyte interfaces for lithium batteries
在阳极使用金属锂的可再充电锂金属电池（LMB）由于其高能量密度而成为下一代电化学能量存储装置的最有前途的技术之一，特别是当Li与高能转换阴极（例如硫、氧/空气和二氧化碳）配对时。由于多个顽固的问题，这些设计中的任何一个中的实际LMB仍然难以实现，包括Li金属与液体电解质的寄生反应、电池再充电期间阳极处的不稳定/树枝状电沉积以及溶解的阴极转化产物与Li阳极的化学反应。锂金属和液体电解质之间形成的固体电解质界面（SEI）在所有这些过程中起关键作用。我们报告的化学和界面性质的人工SEI膜的强路易斯酸AlI 3添加剂，锂金属，和非质子液体电解质的原位反应。我们发现，这些SEI膜赋予特殊的界面稳定性的锂金属阳极。我们进一步表明，改进来自至少三个过程：（i）原位形成的锂铝合金，（ii）形成的锂盐层的锂，和（iii）创建一个稳定的聚合物薄膜上的锂金属阳极。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Modeling and theoretical design of next-generation lithium metal batteries
本文综述了第一性原理计算在锂金属电池硫正极、氧正极、锂金属负极和固态电解质研究中的应用，总结了模拟方法、正负极及电解质相关理论进展，并展望了各领域的挑战与未来方向。
2024-10-21 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying the Rate Performance of Potassium-Ion Batteries
Trinity College Dublin（都柏林三一学院）
本研究通过分析钾离子电池的速率性能数据，发现其速率性能上限超过锂离子和钠离子电池，尽管钾的原子大小和质量较大。
2025-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
MoO2/C composites prepared by tartaric acid and glucose-assisted sol-gel processes as anode materials for Lithium-ion batteries
首次采用酒石酸/葡萄糖辅助溶胶-凝胶法制备了MoO 2/C复合材料。合成材料的结构，形态和电化学性能进行了充分的表征。与酒石酸辅助产物相比，采用葡萄糖作为碳源有效地提高了复合材料中的碳含量。不考虑有机组分，复合材料表现出低结晶度和小晶粒尺寸。这导致阳极材料的良好电化学性能，如对于葡萄糖辅助的材料所证实的，其在额外的后处理之后提供有竞争力的电化学容量。
2020-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Electric field enhances the electronic and diffusion properties of penta-graphene nanoribbons for application in lithium-ion batteries: a first-principles study
本研究基于第一性原理发现，外加电场可显著提升五边形石墨烯纳米带吸附锂后的结构稳定性与扩散系数（较无电场提升约719倍），为高效环保的锂离子电池负极材料设计提供了新思路。
2024-07-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Non-Negative Matrix Factorization for 2D-XAS Images of Lithium Ion Batteries
锂离子二次电池已被用于各种各样的目的，例如用于为移动设备和电动车辆供电，但它们的性能应该得到改善。限制其性能的因素之一是充电和放电过程中化学反应的不均匀性。已经进行了许多尝试来阐明这种反应不均匀性背后的机制。为了检测锂离子电池Co K边二维X射线吸收光谱（2D-XAS）图像中各种物理性质的非均匀性，提出了一种单边正交非负矩阵分解结合参考信号去除的方法。在电池中的不同位置处获取的X射线吸收光谱之间的差异非常小。然而，即使在这样的情况下，我们的方法可以将2D-XAS数据分解到不同的空间域及其相应的吸收光谱。从所获得的吸收光谱的光谱分解，我们确认了过渡的主峰的能量转移作为证据的电荷状态的变化，也发现了光谱的变化，由于在分解的光谱成分中的轨道杂化。
2021-10-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Polymer-based solid-state electrolytes for lithium sulfur batteries
本综述聚焦锂硫电池用聚合物基固态电解质，梳理其制备方法、传输特性及相关研究进展，以应对现有固态电解质电导率低等瓶颈，推动全固态锂硫电池发展。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Charge transport in lithium peroxide: Relevance for rechargeable metal-air batteries
过氧化锂（Li 2 O2）中的电荷传输机制和效率是理解非水锂空气电池性能的关键因素。为了揭示这些机制，在这里，我们使用第一性原理计算预测的载流子和本征缺陷的浓度和迁移率在Li 2 O2作为电池电压的函数。我们的计算表明，在O2二聚体的电荷状态的变化控制的缺陷化学和导电性的Li 2 O2。负锂空位（缺失Li+）和小空穴极化子被识别为主要的载流子。与极化子跳跃相关的电子电导率（5 × 10-20 S/cm）与锂离子迁移产生的离子电导率（4 × 10-19 S/cm）相当，表明Li 2 O2中的电荷传输是通过离子和极化子贡献的混合物发生的。这些数据表明，晶体Li 2 O2的本体区域是绝缘的，仅在驱动部分脱锂的中等高的充电电位下发生可观的电荷传输。有限的电荷传输放电和充电机制的影响进行了讨论，并描述了一个两阶段的充电过程连接电荷传输，放电产物的形态，和过电位。我们的结论是，实现高放电容量和有效的充电将取决于获得替代机制，绕过散装电荷运输。更一般地说，我们描述了如何存在的物种，可以改变电荷状态-例如，碱金属过氧化物中的O2二聚体-可能会影响金属空气电池的可充电性。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Increased Cycling Efficiency and Rate Capability of Copper-coated Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
将多孔铜涂覆的非晶硅薄膜负电极的循环效率和倍率性能与锂离子电池中的等效硅薄膜电极进行比较。涂覆在活性物质上的铜层的存在在提高硅薄膜电极的循环效率和倍率性能方面起着有益的作用。在3C和C/8放电速率之间，对于40 nm铜涂覆的硅和等效硅薄膜电极，可用电池能量分别降低8%和18%。铜涂覆的硅薄膜电极还显示出比等效硅薄膜电极更高的循环效率，导致更低的容量衰减。我们认为，铜似乎充当将电极粘合在一起的胶水，并防止硅颗粒的电子隔离，从而减少容量损失。在较高的铜涂层厚度下，由于未接触硅活性材料，倍率性能显著降低，这表明需要优化铜涂层的厚度和孔隙率以增强该系统中的容量保持率和倍率性能。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Na-intercalation compounds and Na-ion batteries
本文回顾钠离子电池的发展历史与近期进展，系统讨论钠插层化合物的几何结构、能带结构、态密度和空间电荷分布等基本物理与电子性质，并展望其作为下一代电池的潜力。
2022-06-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Lithium intercalation drives remarkable mechanical properties deterioration in bulk and single-layered phosphorus: A first-principles study
在锂离子电池的机械设计中，了解电极材料在嵌锂过程中力学性能的变化，对于提高锂离子电池的可靠性和安全性至关重要。本文采用第一性原理计算研究了体相和单层磷在嵌锂过程中的力学性质。结果表明，磷的体相和层状结构的杨氏模量与嵌锂量密切相关。无论是在体相还是单层磷中，嵌锂后的机械承载能力（如临界应变和应力）都显著降低数倍，这可能会降低锂离子电池的可靠性。我们的研究结果表明，在锂离子电池的机械设计中应仔细考虑这种显着的机械性能劣化，以保持它们在充放电过程中可靠和安全地工作。
2019-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Existence of solution to a system of PDEs modeling the crystal growth inside lithium batteries
本文研究了锂离子电池内晶体生长建模PDE系统解的存在性，通过证明弱解存在性和稳定性结果，并展示数值模拟结果，揭示了模型解的树突状特性。
2025-12-17 cond-mat.mtrl-sci cs.NA math.AP
Phase field simulation of dendrite growth in solid-state lithium batteries based on mechanical-thermo-electrochemical coupling
本研究针对固态锂电池锂枝晶生长难题，构建耦合力学-热-电化学场的相场模型开展模拟，发现高温、高压及二者共同作用可抑制枝晶生长，为提升电池性能与安全性提供理论参考。
2025-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Methods pressure control apparatus for lithium metal battery
锂（Li）金属阳极对于开发下一代高能量密度电池至关重要。然而，Li枝晶/晶须形成导致的短路问题和短循环寿命阻碍了锂金属在可再充电电池中的可行使用。人们已经做了大量的工作来研究如何在电化学循环中通过使用外部堆积力来调节Li的生长。虽然普遍认为电池堆压力对锂电镀/剥离工艺有积极影响，但由于压力控制设置的差异，不同工厂提供的优化压力范围差异很大。在这项工作中，压力控制装置设计的锂金属电池与液体和固体电解质（SSE）。考虑到最小化电池间的变化，制作了可重复使用的分裂电池和压力负荷电池，用于测试具有高精度压力控制的电化学电池。通过研究压力对Li镀/剥离过程的影响，证明了所设计的设置的能力。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Germagraphene as promising anode material for Lithium-ion batteries predicted from first-principles calculations
寻找具有高容量的电极材料是开发锂离子电池（LIB）的关键挑战。石墨烯曾经被认为是一个有前途的候选者，但事实证明它太惰性，无法与Li相互作用。在此，通过第一性原理计算，我们预测锗掺杂的石墨烯（Germagraphene）是一种很有前途的锂离子电池负极材料。我们发现，在最佳Ge浓度下，对应于化学式C17 Ge，Germagraphene的比容量可高达1734 mAh/g，比石墨大四倍以上。我们表明，该材料是导电的锂吸附前后。我们还研究了Li在Germagraphene上的扩散过程，发现扩散势垒很低（~0.151 eV），这意味着Li的快速扩散。计算的平均嵌入电位很低（~ 0.03V），这有利于提高全电池的工作电压。此外，在锂嵌入过程中，材料的晶格变化相当小（~0.48%），这意味着良好的循环性能。这些结果表明，Germagraphene可能是一个有前途的高容量负极材料的LIB。
2018-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Solvation Restructuring Accelerates Early SEI Nucleation in Lithium Metal Batteries
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）
本文提出基于深度势的机器学习分子动力学框架，用于研究高浓度LiTFSI和LiPF6电解质中SEI的形成机制，揭示其对锂金属电池循环稳定性和倍率性能的影响。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
