Homogeneity of lithium distribution in cylinder-type Li-ion batteries
本文用2 × 2 × 20 mm ~ 3的空间分辨中子粉末衍射技术，对18650型锂离子电池石墨阳极的锂浓度进行了现场测量。在实际电池操作条件下结合电化学测量和X射线计算机断层成像进行的结构研究明确地揭示了石墨阳极中锂分布的不均匀性。偏离均匀的行为已被发现在径向和轴向方向的18650型电池，并在电池的几何形状和电极的电连接的框架中进行了讨论，这可能会发挥至关重要的作用，在每个电极内的活性物质中的锂分布的均匀性。
2015-03-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principle calculations on Li2CuSb: A novel material for lithium-ion batteries
我们研究了Li 2CuSb全Heusler合金的第一性原理电子结构计算，并提出了电化学锂化在这种合金。能带结构的计算表明，在这种合金中的金属性质的存在下，相反的半金属性质的预测的大部分成员的全Heusler合金家族。这种合金被认为是一种有前途的高容量可充电锂离子电池的负极材料。我们发现在Li 2CuSb/Cu电池中锂离子的去除电压为2.48 V，这与对于类似材料Cu 3Sb的实验获得的结果很好地一致。在Li_2CuSb/Cu电池的充放电循环过程中，形成了具有与Li_2CuSb类似结构的非化学计量比化合物Li_（2-y）Cu_（1 + x）Sb，表明该电池具有更好的性能以及稳定性。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Capacity Fade due to Side-reactions in Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
结果表明，在锂化/脱锂循环期间，在新鲜暴露的电极表面上连续发生的电解质还原反应导致循环效率降低，并且因此导致锂离子电池中良好循环的硅阳极的容量衰减。使用来自Li/Si半电池上的多个循环的恒电流锂化/去锂化数据，提出了将由于主反应（Si的锂化/去锂化）引起的电荷与副反应（电解质还原）分离的方法。对于以下三种常用的锂离子电解质制剂，在环境温度下在良好循环的非晶硅薄膜电极上估计这种寄生副反应的速率：碳酸亚乙酯和碳酸二亚乙酯（EC：DEC）的混合物，具有和不具有氟代碳酸亚乙酯（FEC）添加剂，以及碳酸亚丙酯（PC），全部含有1.2M六氟磷酸锂。在这三种制剂中，含有EC：DEC和FEC添加剂的电解质由于副反应而表现出最低的库仑损失，其次是PC和不含FEC添加剂的EC：DEC（即，EC：DEC + FEC> PC> EC：DEC）。在自放电、容量衰减、电池管理系统算法的开发和锂离子电池的精确数学建模的背景下，讨论了在良好循环的电极上估计侧反应速率的重要性。
2020-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Hollow carbon sphere/metal oxide nanocomposite anodes for lithium-ion batteries
成功制备了包覆有金属氧化物纳米颗粒（SnO 2和MnO 2）的空心碳球（HCS），并对其作为锂离子电池负极材料的潜力进行了研究。拉曼光谱显示出高程度的石墨化的HCS主机结构。通过Brunauer-Emmett-Teller分析证实了纳米复合材料的介孔性质。对于所研究的两种金属氧化物，HCS的金属氧化物官能化产生电化学性能的显著增加。HCS/SnO 2的充电容量在45次循环后为370 mAh/g（在HCS/MnO 2中为266 mAh/g），这明显超过原始HCS中的188 mAh/g的值。值得注意的是，数据表明在两种情况下在100次循环后具有优异的长期循环稳定性。因此，结果表明，介孔HCS/金属氧化物纳米复合材料能够通过提供既导电又足够稳定以适应大的体积变化效应的HCS主体结构来开发锂离子电池中金属氧化物阳极材料的潜力。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Mn3O4-Graphene Hybrid as a High Capacity Anode Material for Lithium Ion Batteries
我们开发了两步溶液相反应以在还原氧化石墨烯（RGO）片上形成用于锂离子电池应用的Mn 3 O 4纳米颗粒的杂化材料。相对于溶液中的自由颗粒生长，在RGO片上选择性生长的Mn 3 O 4纳米颗粒允许电绝缘Mn 3 O 4纳米颗粒通过下面的导电石墨烯网络连接到集电器。在RGO上形成的Mn 3 O 4纳米颗粒显示出高达~ 900 mAh/g的高比容量，接近其理论容量，具有良好的倍率性能和循环稳定性，这归因于石墨烯基底与其上生长的Mn 3 O 4纳米颗粒之间的密切相互作用。Mn 3 O 4/RGO杂化材料有望成为高容量、低成本、环境友好的锂离子电池负极材料。我们的石墨烯生长方法应该为基于高绝缘材料的电池电极的设计和合成提供一种新技术。
2010-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Defect Engineered Hexagonal-Boron Nitride Enables Ionic Conduction for Lithium Metal Batteries
Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；National Institute for Materials Science（国立材料研究所）
针对锂金属负极枝晶与界面不稳定问题，提出通过氩离子辐照对六方氮化硼界面层进行缺陷工程改造，在保持电绝缘的同时提升离子传导，实现无枝晶长循环并大幅缓解多硫化物穿梭效应。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Inactive Lithium in Lithium Metal Batteries
非活性锂（Li）的形成是锂金属电池容量损失和灾难性故障的直接原因。然而，由于缺乏有效的诊断工具来准确区分和量化固体电解质界面（SEI）组分中的Li+和电隔离的未反应的金属Li 0（它们一起构成非活性Li），因此很少研究非活性Li的化学组分和原子水平结构。在这里，通过引入一种新的分析方法，滴定气相色谱法（TGC），我们可以准确地定量的贡献，从金属锂0的总量的非活性锂。我们发现，锂，而不是电化学形成的SEI，占主导地位的非活性锂和容量损失。利用低温电子显微镜进一步研究了非活性Li的微观结构和纳米结构，我们发现Li 0被绝缘的SEI包围，失去了到体电极的电子导电通路。将Li 0的全局含量的测量与其局部原子结构的观察相结合，我们揭示了在不同类型的电解质中非活性Li的形成机制，并确定了Li金属沉积和剥离中低库仑效率的真正根本原因。我们最终提出了实现高效Li沉积和剥离的策略，以使Li金属阳极能够用于下一代高能电池。
2019-06-01 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of Anchoring Behavior of WS2 and WSe2 for Lithium-Sulfur Batteries
锂硫（Li-S）电池的商业实现由于多硫化锂（LiPS）溶解到电解质中导致的容量快速衰减而受到阻碍。为了提高锂硫电池的效率和性能，过渡金属二硫属化合物被报道为有前途的锚定材料（AM），因为它们可以强烈地吸附并有效地抑制多硫化物物种的迁移。本文中，我们使用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算来研究AM如钨二硫属化物、WX 2（X=S和Se）与LiPS之间的相互作用。WS 2和WSe 2的LiPS结合行为非常相似。计算的LiPS物种的吸附能表明，WX 2具有中等的结合强度和结合促进通过电荷转移从多硫化物的AM。我们观察到在LiPS中的分子内Li-S键在其吸附到WX 2上时伸长，然而，LiPS的化学结构被保留而不分解。计算的态密度表明LiPS吸附的WX 2系统表现出半导体行为，与原始的WX 2相比具有略低的带隙。总的来说，我们的模拟结果提供了对WX 2作为AM的行为的详细了解，以抑制LiPS迁移，并为开发高性能Li-S电池铺平了道路。
2020-01-15 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the effect of oxygen content on the structural and electronic properties of silicon suboxide as anode material for Lithium Ion Batteries
低价氧化硅因其容量大而被认为是锂离子电池负极材料的唯一候选材料。然而，关于氧含量对其性能的作用，没有足够的信息。为此，我们使用密度泛函理论来创建各种Si：O比的低氧化硅基质，并研究了氧含量对基质的结构、动力学、电子性质和锂化行为的作用。我们的研究表明，O原子与插入的Li原子强烈相互作用，导致基质的解体。我们发现，混合物中较高浓度的氧原子降低了其在锂化时的相对膨胀，这是阳极材料的理想品质。它有助于防止由于体积波动大而产生的裂纹和粉化。我们的研究还表明，较高的氧含量增加了阳极的储锂容量。然而，它也可以导致形成稳定的复合物，如硅酸锂，这可能导致可逆的容量损失，如电压-组成曲线所示。该研究提供了有价值的见解的作用，氧在缓和的作用，锂在硅低氧化物混合物的微观细节。
2017-03-27 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ study of phosphorus anodes for lithium and sodium-ion batteries
磷最近在锂和钠离子电池的高容量和高倍率阳极的背景下受到关注。在这里，我们提出了第一原理结构预测研究结合NMR计算，使我们深入了解其锂化/钠化过程。我们报告了各种新的相位AIRSS和原子物种交换方法发现的相位。特别令人感兴趣的是，发现稳定的Na $_5$ P $_4$ -C2/m结构和局部稳定的结构小于10 meV/f. u。从凸包，如Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$、NaP $_5$ -Pnma和Na $_4$ P $_3$ -Cmcm。用第一性原理声子计算方法研究了Na $_5$ P $_4$ -C2/m和Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$的力学稳定性.我们已经计算出的平均电压表明，黑磷（BP）可以被认为是一个安全的锂离子电池阳极，由于其高锂插入电压，1.5 V，此外，BP表现出相对较低的理论体积膨胀相比，其他嵌入阳极，216\%（$ΔV/V$）。我们确定，在计算的屏蔽的特定范围可以与特定的离子排列，结果在解释NMR光谱实验中发挥了重要作用。由于磷化锂被发现是绝缘的，即使在高锂浓度下，我们表明，Li-P掺杂相与铝具有费米能级的电子状态，这表明使用铝作为掺杂剂可以提高P阳极的电化学性能。
2015-10-12 cond-mat.mtrl-sci
LiMn1-xFexPO4 Nanorods Grown on Graphene Sheets for Ultra-High Rate Performance Lithium Ion Batteries
随着LiFePO 4作为可再充电锂电池的新型正极材料的成功应用，另一种橄榄石结构的材料LiMnPO 4由于其较高的工作电势电压和能量密度而引起了人们的兴趣和努力。然而，由于其极低的电导率和离子电导率，基于LiMnPO 4的阴极材料的高倍率性能一直具有挑战性。在这里，我们开发了一种直接结合在石墨烯片（从氧化石墨烯还原）上的Fe掺杂的LiMnPO 4（LiMn0.75Fe0.25PO4）纳米棒的合成，以使LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒具有优异的导电性。LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒的形貌是石墨烯上生长的材料所特有的，并且对于Li+的快速扩散是理想的，其扩散路径为[010]晶轴沿着纳米棒的短径向方向（~20- 30 nm）。这些共同导致在约30-40秒内的超快放电，而不使用高碳含量。我们的LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒/石墨烯混合物在高工作电压下具有99.5%以上的高库仑效率，在所有掺杂的锂离子电池LiMnPO 4正极材料中表现出最佳的倍率性能。
2011-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Singlet Oxygen Generation as a Major Cause for Parasitic Reactions during Cycling of Aprotic Lithium-Oxygen Batteries
非水金属-氧电池严重依赖于循环时金属氧化物的可逆形成/分解。不可逆的寄生反应导致不良的可再充电性、效率和循环寿命，并且主要归因于还原的氧物质与电池组分的反应性。然而，这些物质不能完全解释副反应。在这里，我们表明，单线态氧形式的锂氧电池在放电过程中的阴极和从充电开始，占大多数的寄生反应产物。该量在放电期间、充电的早期阶段以及在较高电压下充电时增加，并且通过痕量水的存在而增强。超氧化物和过氧化物似乎参与单线态氧的产生。单线态氧陷阱和猝灭剂可以有效地减少寄生反应。对非水金属氧电池中高活性单线态氧的认识为未来实现高可逆电池操作的研究提供了理论基础。
2017-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries
本文利用operando中子衍射和四维扫描透射电子显微镜技术，揭示了富镍锂离子电池中由Li/Ni无序和微裂纹等缺陷主导的正极不均匀结构演化机制，并指出通过组装合适的石墨-硅混合负极可抑制该现象，强调了电极动力学控制对提升电池性能的重要性。
2024-04-23 cond-mat.mtrl-sci
A Fibrous Solid Electrolyte for Lithium-ion Batteries
在这项工作中提出的新方法使用氧化物细丝/纤维代替致密的薄膜电解质，从而允许：（i）直接制造而不使用昂贵的薄膜生产技术，（ii）现有锂离子电池生产线的微小变化，以及（iii）更好的机械稳定性和电化学性能。采用静电纺丝技术制备了Li 7 La 3 Zr 2 O 12（LLZO）纤维作为电解质。利用X射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）对产物的物相和形貌进行了表征。结果表明，所制备的电解液在电池安全性和性能方面是电动汽车用全固态电池的良好替代品。
2017-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Stack Pressure Considerations for Room Temperature All-Solid-State Lithium Metal Batteries
期望全固态电池通过使用锂金属阳极来实现具有高能量密度的电池。尽管固体电解质被认为具有足够的机械强度以防止锂枝晶扩展，但今天的各种报道仍然显示出由于室温下锂枝晶生长而导致的电池失效。虽然电池参数，如电流密度，电解质孔隙率和界面性能进行了研究，锂金属的机械性能和施加的堆压力对短路行为的作用仍然知之甚少。在这里，我们研究了全固态电池中锂金属的失效机制作为堆叠压力的函数，并对固体电解质中掩埋锂的界面和形态特性进行了原位表征。我们发现，5MPa的低堆压力允许在锂对称电池中可靠地镀覆和剥离超过1000小时，并且Li|氯化磷锂|LiNi0.80Co0.15Al0.05O2全电池，每次充电电镀超过4 μ m的锂，能够在室温下循环超过200次。这些结果表明在合理的堆压力下使全固态电池中的锂金属阳极成为可能。
2019-12-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Universal Chemomechanical Design Rules for Solid-Ion Conductors to Prevent Dendrite Formation in Lithium Metal Batteries
锂金属电池充电时电沉积过程中的枝晶形成会危及其安全性。虽然高剪切模量固体离子导体（SIC）已被优先考虑以解决导致枝晶传播和电池短路的压力驱动的不稳定性，但尚不清楚是否需要这些或替代物来引导均匀的锂电沉积，其本质上是密度驱动的。在这里，我们表明，可以在一个通用的化学力学范式内设计SICs，以获得压力驱动的树突阻断或密度驱动的树突抑制特性，但不能两者兼而有之。这种二分法反映了SiC的机械性能和Li+的偏摩尔体积相对于锂阳极的那些对电镀结果的竞争影响。在这种模式下，我们探索在一个以前未被识别的枝晶抑制制度，伴随着软，是典型的聚合物电解质，但功能低Li+偏摩尔体积，更让人联想到硬陶瓷。锂电镀介导的这些SICs是均匀的，显示使用同步加速器硬X射线显微断层扫描。因此，电池的循环寿命延长，即使在组装薄锂阳极和高电压NMC-622阴极时，其中20%的锂存量是可逆循环的。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Nanostructured S@VACNTs Cathode with Lithium Sulfate Barrier Layer for Exceptionally Stable Cycling in Lithium-Sulfur Batteries
本文通过在垂直排列碳纳米管上负载硫并引入硫酸锂阻挡层，开发了无粘结剂S@VACNTs正极，有效抑制多硫化物穿梭，在1 C下1600次循环后仍保持0.9 mAh cm⁻²的可逆面积容量，并组装了Si-Li-S全电池验证其应用潜力。
2024-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Spatial Heterogeneities and Onset of Passivation Breakdown at Lithium Anode Interfaces
锂金属表面的有效钝化和防止电池短路锂枝晶生长对于实现具有增加的功率密度的电池的锂金属阳极是至关重要的。纳米级表面不均匀性可以是阳极钝化破坏的“热点”。基于对全固态电池中孔隙和晶界中锂枝晶的观察，我们研究了在锂金属表面覆盖有Li（2）O和/或LiF薄膜并在其中存在晶界的情况。电子结构计算表明，在>0.25 V的计算平衡过电位下，具有足够大孔隙的L（2）O晶界可以容纳有助于电子泄漏和钝化击穿的Li（0）原子。应变通常伴随着Li的插入，施加约1.7%的应变就已经将计算出的过电位降低至0.1 V。从热力学角度来看，薄至12埃的锂金属纳米结构在Li（2）O薄膜的裂缝内受到青睐，成为“初期锂丝”。“LiF薄膜对锂金属生长的抵抗力更强。本文使用的模型应该反过来告知全固态电池中的钝化策略。
2017-09-29 cond-mat.mtrl-sci
AB-Type Dual-Phase High-Entropy Alloys as Negative Electrode of Ni-MH Batteries: Impact of Interphases on Electrochemical Performance
本文对比研究两种AB型高熵合金在Ni-MH电池中的循环储氢性能，揭示双相结构及相界面通过提供氢通道与成核位点显著提升活化速率、降低阻抗并提高放电容量。
2024-05-09 cond-mat.mtrl-sci
Stable artificial solid electrolyte interfaces for lithium batteries
在阳极使用金属锂的可再充电锂金属电池（LMB）由于其高能量密度而成为下一代电化学能量存储装置的最有前途的技术之一，特别是当Li与高能转换阴极（例如硫、氧/空气和二氧化碳）配对时。由于多个顽固的问题，这些设计中的任何一个中的实际LMB仍然难以实现，包括Li金属与液体电解质的寄生反应、电池再充电期间阳极处的不稳定/树枝状电沉积以及溶解的阴极转化产物与Li阳极的化学反应。锂金属和液体电解质之间形成的固体电解质界面（SEI）在所有这些过程中起关键作用。我们报告的化学和界面性质的人工SEI膜的强路易斯酸AlI 3添加剂，锂金属，和非质子液体电解质的原位反应。我们发现，这些SEI膜赋予特殊的界面稳定性的锂金属阳极。我们进一步表明，改进来自至少三个过程：（i）原位形成的锂铝合金，（ii）形成的锂盐层的锂，和（iii）创建一个稳定的聚合物薄膜上的锂金属阳极。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Modeling and theoretical design of next-generation lithium metal batteries
本文综述了第一性原理计算在锂金属电池硫正极、氧正极、锂金属负极和固态电解质研究中的应用，总结了模拟方法、正负极及电解质相关理论进展，并展望了各领域的挑战与未来方向。
2024-10-21 cond-mat.mtrl-sci
MoO2/C composites prepared by tartaric acid and glucose-assisted sol-gel processes as anode materials for Lithium-ion batteries
首次采用酒石酸/葡萄糖辅助溶胶-凝胶法制备了MoO 2/C复合材料。合成材料的结构，形态和电化学性能进行了充分的表征。与酒石酸辅助产物相比，采用葡萄糖作为碳源有效地提高了复合材料中的碳含量。不考虑有机组分，复合材料表现出低结晶度和小晶粒尺寸。这导致阳极材料的良好电化学性能，如对于葡萄糖辅助的材料所证实的，其在额外的后处理之后提供有竞争力的电化学容量。
2020-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Bio-inspired vascularized electrodes for high-performance fast-charging batteries designed by deep learning
均匀多孔电极的慢离子传输和高电压降（IR降）是锂离子（Li离子）电池在高充电速率下严重性能退化的关键原因。在这里，我们证明了生物启发的血管化多孔电极可以同时解决这两个问题，通过引入低曲折通道和梯度孔隙率。为了优化血管结构参数，我们采用人工神经网络（ANN）来加速计算可能的结构，具有高精度。此外，一个反设计搜索库，以找到最佳的血管结构，在不同的工业制造和设计标准。该原型提供了一个可定制的包，其中包含最佳的几何参数及其不确定性和灵敏度分析。最后，在3.2C电流密度下，全血管化电池比传统的均质电池的充电容量提高了66%。这项研究为解决电池快速充电问题提供了一种创新方法，并将深度学习算法的适用性扩展到不同的科学或工程领域。
2021-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Charge transport in lithium peroxide: Relevance for rechargeable metal-air batteries
过氧化锂（Li 2 O2）中的电荷传输机制和效率是理解非水锂空气电池性能的关键因素。为了揭示这些机制，在这里，我们使用第一性原理计算预测的载流子和本征缺陷的浓度和迁移率在Li 2 O2作为电池电压的函数。我们的计算表明，在O2二聚体的电荷状态的变化控制的缺陷化学和导电性的Li 2 O2。负锂空位（缺失Li+）和小空穴极化子被识别为主要的载流子。与极化子跳跃相关的电子电导率（5 × 10-20 S/cm）与锂离子迁移产生的离子电导率（4 × 10-19 S/cm）相当，表明Li 2 O2中的电荷传输是通过离子和极化子贡献的混合物发生的。这些数据表明，晶体Li 2 O2的本体区域是绝缘的，仅在驱动部分脱锂的中等高的充电电位下发生可观的电荷传输。有限的电荷传输放电和充电机制的影响进行了讨论，并描述了一个两阶段的充电过程连接电荷传输，放电产物的形态，和过电位。我们的结论是，实现高放电容量和有效的充电将取决于获得替代机制，绕过散装电荷运输。更一般地说，我们描述了如何存在的物种，可以改变电荷状态-例如，碱金属过氧化物中的O2二聚体-可能会影响金属空气电池的可充电性。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Increased Cycling Efficiency and Rate Capability of Copper-coated Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
将多孔铜涂覆的非晶硅薄膜负电极的循环效率和倍率性能与锂离子电池中的等效硅薄膜电极进行比较。涂覆在活性物质上的铜层的存在在提高硅薄膜电极的循环效率和倍率性能方面起着有益的作用。在3C和C/8放电速率之间，对于40 nm铜涂覆的硅和等效硅薄膜电极，可用电池能量分别降低8%和18%。铜涂覆的硅薄膜电极还显示出比等效硅薄膜电极更高的循环效率，导致更低的容量衰减。我们认为，铜似乎充当将电极粘合在一起的胶水，并防止硅颗粒的电子隔离，从而减少容量损失。在较高的铜涂层厚度下，由于未接触硅活性材料，倍率性能显著降低，这表明需要优化铜涂层的厚度和孔隙率以增强该系统中的容量保持率和倍率性能。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Lithium intercalation drives remarkable mechanical properties deterioration in bulk and single-layered phosphorus: A first-principles study
在锂离子电池的机械设计中，了解电极材料在嵌锂过程中力学性能的变化，对于提高锂离子电池的可靠性和安全性至关重要。本文采用第一性原理计算研究了体相和单层磷在嵌锂过程中的力学性质。结果表明，磷的体相和层状结构的杨氏模量与嵌锂量密切相关。无论是在体相还是单层磷中，嵌锂后的机械承载能力（如临界应变和应力）都显著降低数倍，这可能会降低锂离子电池的可靠性。我们的研究结果表明，在锂离子电池的机械设计中应仔细考虑这种显着的机械性能劣化，以保持它们在充放电过程中可靠和安全地工作。
2019-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Self-healing mechanism of lithium in lithium metal batteries
锂金属是用于现有技术的二次电池的理想阳极材料。然而，锂枝晶生长是一个安全问题，并导致低库仑效率，这显着限制了锂二次电池的商业应用。不幸的是，Li沉积（生长）机制在原子尺度上知之甚少。在这里，我们使用机器学习来构建具有量子力学计算精度的Li势模型。分子动力学模拟揭示了锂-金属系统的两种自修复机制，即表面自修复和体相自修复，并确定了不同条件下锂枝晶的“针状”、“蘑菇状”和“半球状”形貌。最后，我们引入了局部电流密度和局部电流密度方差的概念，以补充评估自愈概率时的临界电流密度。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Contribution of X-ray experiments and modeling to the understanding of the heterogeneous lithiation of graphite electrodes
锂离子电池内部的电位分布和锂含量分布严重影响其性能和耐久性。在具有高能量密度或在高电流下循环的厚电极中，预期锂分布的不均匀性增加。为了优化电极和电池设计，探测电极深度上的锂浓度梯度至关重要，而且还要预测它们的发生和大小作为材料特性的函数。在这里，我们使用$80~μm$聚焦同步加速器X射线束跟踪锂在$80~μm$厚多孔石墨电极上的分布。从X射线衍射图中提取锂脱嵌期间各个Li $_x$ C $_6$相的顺序形成，从而允许跨电极厚度的锂浓度的量化。分析的非均匀性作为时间的函数的演变，我们恢复我们预测的多孔电极模型，包括连续的均匀和非均匀分布的锂的显着功能。然而，在高化学计量下获得了明显的差异，具有比最初预测的均匀得多的分布。重新审视多孔电极模型中的传输和动力学转移限制之间的相互作用，我们认为锂（脱）-插入的动力学在LiC $_6$ /LiC $_{12}$相变过程中大大降低。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci
Designing Strain-less Electrode Materials: Computational Analysis of Volume Variations in Li-ion and Na-ion Batteries
本文通过密度泛函理论计算将锂/钠电池电极材料的体积变化分解为电子、离子和结构贡献，并提出通过化学取代、掺杂及多晶型策略设计无应变电极。
2024-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning the Voltage of Electrode Materials in Metal-ion Batteries
机器学习（ML）技术已经迅速在材料化学和物理的许多领域中找到了应用，其中大数据集可用。为了加速电池应用材料的发现，在这项工作中，我们开发了一个基于ML模型的工具（http：//se.cmich.edu/batteries）来预测金属离子电池电极材料的电压。为此，我们使用深度神经网络，支持向量机和核岭回归作为ML算法，结合从材料项目数据库中获取的数据，以及来自化合物性质及其组分元素性质的特征向量。我们表明，我们的ML模型具有不同的参考测试集的预测能力，作为一个例子，我们利用它们来生成电压分布图，并将其与密度泛函理论计算进行比较。此外，使用我们的模型，我们提出了近5,000种用于Na和K离子电池的候选电极材料。我们还提供了一个网络可访问的工具，在一分钟内，可以用来估计许多金属离子的任何散装电极材料的电压。这些结果表明，ML是一个有前途的替代计算要求的计算作为第一个筛选工具的新材料的电池应用。
2019-05-09 cond-mat.mtrl-sci
How quickly can sodium-ion learn? Assessing scenarios for techno-economic competitiveness against lithium-ion batteries
本研究针对锂离子电池关键矿产供应波动问题，通过含组件学习曲线的建模框架分析超6000种场景，发现定向研发下钠离子电池有望2030年代初具备成本竞争力，且提升能量密度是关键优化方向。
2024-12-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Pressure-tailored lithium deposition and dissolution in lithium metal batteries
由于锂离子的不规则生长而导致的多孔电极是导致可充电锂金属电池库仑效率低和潜在安全隐患的主要原因。已经广泛探索了旨在实现大颗粒Li沉积物的策略;然而，从未实现过理想的Li沉积物，其由无缝地堆积在电极上并且可以可逆地沉积和剥离的大Li颗粒组成。这里，通过控制电池工作期间的单轴堆叠压力，实现了具有理想柱状结构的致密Li沉积（99.49%电极密度）。使用多尺度表征和模拟，我们阐明了堆叠压力对Li成核、生长和溶解过程的关键作用，并开发了创新策略，以在延长循环期间保持理想的Li形态。锂沉积和溶解的精确控制是锂金属电池实现快速充电和低温运行的关键步骤。
2020-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Influence of Electrode Structuring Techniques on the Performance of All-Solid-State Batteries
本文通过结构分辨模拟研究穿孔与分层电极设计对全固态电池性能的影响，发现两层正极结构能有效平衡离子传输与活性材料负载，为ASSB电极优化提供了新方向。
2023-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Influence of the electrode nano/microstructure on the electrochemical properties of graphite in aluminum batteries
本文报道了以1-乙基-3-甲基咪唑氯化物：氯化铝（EMIMCl：AlCl_3）为电解质的热解石墨电极在铝电池中首次循环的不可逆容量的详细研究。通过将微米/纳米结构修饰与电化学性能联系起来，充分表征了涉及AlCl 4嵌入石墨的反应机理。为了实现这一目的，已经使用X射线衍射（XRD）、小角X射线散射（SAXS）和计算机断层成像（CT）的组合。报告的结果证明，不可逆性是由孔隙率的非常大的减少，从而导致微观结构的变化，导致在石墨中的离子的捕获。建立了一个强大的表征方法，这也可以更普遍地应用于碳基能源相关材料。介绍
2019-06-07 cond-mat.mtrl-sci
Exploration of Zeolites as High-Performance Electrode Protective Layers for Alkali-Metal Batteries
本研究提出将沸石用作碱金属电池界面保护层，设计通用方法探索其离子扩散动力学，通过第一性原理计算筛选出扩散势垒低于0.3 eV的适用于锂、钠、钾金属电池的沸石，为高性能电池保护层提供新方向。
2025-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Methods pressure control apparatus for lithium metal battery
锂（Li）金属阳极对于开发下一代高能量密度电池至关重要。然而，Li枝晶/晶须形成导致的短路问题和短循环寿命阻碍了锂金属在可再充电电池中的可行使用。人们已经做了大量的工作来研究如何在电化学循环中通过使用外部堆积力来调节Li的生长。虽然普遍认为电池堆压力对锂电镀/剥离工艺有积极影响，但由于压力控制设置的差异，不同工厂提供的优化压力范围差异很大。在这项工作中，压力控制装置设计的锂金属电池与液体和固体电解质（SSE）。考虑到最小化电池间的变化，制作了可重复使用的分裂电池和压力负荷电池，用于测试具有高精度压力控制的电化学电池。通过研究压力对Li镀/剥离过程的影响，证明了所设计的设置的能力。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Germagraphene as promising anode material for Lithium-ion batteries predicted from first-principles calculations
寻找具有高容量的电极材料是开发锂离子电池（LIB）的关键挑战。石墨烯曾经被认为是一个有前途的候选者，但事实证明它太惰性，无法与Li相互作用。在此，通过第一性原理计算，我们预测锗掺杂的石墨烯（Germagraphene）是一种很有前途的锂离子电池负极材料。我们发现，在最佳Ge浓度下，对应于化学式C17 Ge，Germagraphene的比容量可高达1734 mAh/g，比石墨大四倍以上。我们表明，该材料是导电的锂吸附前后。我们还研究了Li在Germagraphene上的扩散过程，发现扩散势垒很低（~0.151 eV），这意味着Li的快速扩散。计算的平均嵌入电位很低（~ 0.03V），这有利于提高全电池的工作电压。此外，在锂嵌入过程中，材料的晶格变化相当小（~0.48%），这意味着良好的循环性能。这些结果表明，Germagraphene可能是一个有前途的高容量负极材料的LIB。
2018-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Solvation Restructuring Accelerates Early SEI Nucleation in Lithium Metal Batteries
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）
本文提出基于深度势的机器学习分子动力学框架，用于研究高浓度LiTFSI和LiPF6电解质中SEI的形成机制，揭示其对锂金属电池循环稳定性和倍率性能的影响。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Deciphering Interphase Instability of Lithium Metal Batteries with Localized High-Concentration Electrolytes at Elevated Temperatures
本文揭示了局部高浓度电解液锂金属电池在高温下因氟自由基引发溶剂分解和链式反应导致CEI重构及循环性能下降的机理，并提出引入DODSi酸清除剂以稳定CEI、抑制微裂纹，使电池在80 °C下100次循环后容量保持率达93.0%。
2024-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Sol-gel synthesis of Li3VO4/C composites as anode materials for lithium-ion batteries
以酒石酸、苹果酸和葡萄糖为螯合剂和碳源，采用溶胶-凝胶法合成了Li 3VO 4/C复合材料，并在650 °C下退火1 h。这些有机添加剂的存在对最终产物的形态和微晶尺寸有关键影响。结果表明，Li 3VO 4/C作为锂离子电池负极材料的电化学性能受材料的形貌、织构和碳含量的影响。当使用羧酸作为碳源时，获得具有介孔结构和高表面积的复合物，其显示出增强的电化学活性。最初，获得约400 mAh g-1的可逆容量。相比之下，用葡萄糖合成的Li 3VO 4/C在循环稳定性方面表现优异。它表现出299 mAh g-1的放电容量在100次循环后对应于96%的优异的容量保持率。碳复合材料对Li 3VO 4的电化学性能有良好的影响。
2020-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of Lithium Stripping and Limits for Fast Discharge in Lithium Metal Batteries
锂金属电池被认为是实现航空业快速发展的关键。在充电过程中，电镀锂金属，一个关键的故障机制，已被研究，并提出了缓解策略。对于电动飞机，高放电功率要求需要以统一的方式剥离锂金属，最近的研究已经确定表面空隙和凹坑的演变是潜在的故障机制。本文利用密度泛函理论计算和热力学分析，研究了金属锂表面的放电过程。特别是，我们计算了锂金属表面上的空位聚集的趋势，这构成了空隙和凹坑形成的第一步。我们发现，在低米勒指数的表面，（111）表面是最不可能表现出点蚀问题。我们的分析表明，在电沉积过程中的小面控制可能是一个关键的途径，同时实现快速充电和快速放电。
2021-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Interpretable learning of voltage for electrode design of multivalent metal-ion batteries
深度学习（DL）确实已经成为一种强大的工具，可以从大数据中快速准确地预测材料特性，例如当前商业锂离子电池的设计。然而，其实际效用的多价金属离子电池（MIB），最有前途的未来解决方案的大规模储能，是有限的，由于缺乏MIB数据的可用性和差的DL模型的可解释性。在这里，我们开发了一种可解释的DL模型，作为在小数据集限制（150~500）下学习多价MIB（二价镁，钙，锌和三价铝）电极电压的有效且准确的方法。使用实验结果作为验证，我们的模型比机器学习模型更准确，机器学习模型在小数据集范围内通常比DL更好。除了高精度外，我们的无特征工程DL模型是可解释的，它通过可视化神经网络层的向量自动提取原子共价半径作为电压学习的最重要特征。所提出的模型可能加速多价MIB材料的设计和优化，具有更少的数据和更少的领域知识限制，并在http://batteries.2dmatpedia.org/中为电池社区提供公开的在线工具包。
2022-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative investigation of the influence of electrode morphology in the electro-chemo-mechanical response of Li-ion batteries
在Li离子电池中，电化学势驱动在电解质和存储材料（通常为多孔电极的活性颗粒）之间的界面处发生的氧化还原反应，从而允许Li离子从电极嵌入/提取。该过程的限制因素不仅与电化学亲和力有关，而且与电极的形态等结构特征有关。在本说明中，相关的电极结构进行了研究数值，在电化学机械响应的电池单元与均匀的电极和传统的液体电解质。电极的合适设计引起电池效率的主要增加。
2021-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Lithium plating induced degradation during fast charging of batteries subjected to compressive loading
本文通过实验研究了压缩载荷对锂离子电池快速充电时锂沉积和容量衰减的影响，发现4C快充下压缩载荷会加剧锂沉积和活性锂损失，从而加速电池性能退化。
2023-09-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Structured electrode additive manufacturing for lithium-ion batteries
作为高能量密度锂离子电池的策略，已经开发了具有高面积容量的厚电极，但是厚电极在制造上有困难并且在离子传输上有限制。在此，我们报道了一种用于具有对准结构的超厚电极的新制造方法，称为结构电极增材制造或SEAM，其使用剪切流和设计的印刷路径将活性物质对准到电极的整个厚度方向。具有高负载的活性物质、低曲折结构的超厚电极，和良好的结构稳定性，导致快速离子传输和快速电解质注入，提供比浆料浇铸厚电极更高的面积容量。SEAM在设计灵活性和可扩展性方面显示出优势，这允许生产实用的高能量/功率密度结构电极。
2021-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Poly(ionic liquid)-derived N-doped carbons with hierarchical porosity for lithium and sodium ion batteries
锂和钠离子电池的性能显著依赖于可控多孔结构和化学组成的碳电极的可及性。本文报道了一种以聚离子液体（PIL）为前体，氧化石墨烯（GO）稳定的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）纳米粒子为牺牲模板，合成出结构清晰的多孔N掺杂碳（NPC）。首先制备GO稳定的PMMA纳米颗粒，然后在碳化之前通过薄PIL涂层进行修饰。所得的NPC达到了令人满意的比表面积高达561 m2/g和分层介孔和大孔结构，同时保持2.6重量%的氮含量。这样的NPC对于锂离子电池（LIB）在0.4A/g下在200次循环中提供1013mA h/g的高可逆充电/放电容量，并且对于钠离子电池（SIB）在0.1A/g下在100次循环中显示出204mA h/g的良好容量。
2019-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
V$_2$C-based lithium batteries: The influence of magnetic phase and Hubbard interaction
本研究针对V₂C基锂电池电极的性能计算问题，采用含线性响应法得到的Hubbard参数的第一性原理计算，考虑钒电子强关联与磁相影响，发现体系为反铁磁且相关性能量依赖磁相，可为Hubbard参数验证提供依据。
2022-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-destructive measurement of in-operando lithium concentration in batteries via x-ray Compton scattering
非破坏性地确定锂在工作电池中的分布是解决效率和安全问题的关键。虽然已经开发了各种技术来绘制电极中的锂分布，但这些方法大多适用于测试电池。在这里，我们提出了使用高能X射线康普顿散射光谱测量在封闭的电化学电池中的局部锂浓度。实验测量和并行的第一原理计算的组合被用来表明，康普顿轮廓的形状参数S是线性成比例的锂浓度，从而提供了一个可行的描述这个重要的量。我们的方法的优点和适用性证明与说明性的例子LixMn2O4阴极和工作的商业锂硬币电池CR2032。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Quantifying the Rate Performance of Potassium-Ion Batteries
Trinity College Dublin（都柏林三一学院）
本研究通过分析钾离子电池的速率性能数据，发现其速率性能上限超过锂离子和钠离子电池，尽管钾的原子大小和质量较大。
2025-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electric field enhances the electronic and diffusion properties of penta-graphene nanoribbons for application in lithium-ion batteries: a first-principles study
本研究基于第一性原理发现，外加电场可显著提升五边形石墨烯纳米带吸附锂后的结构稳定性与扩散系数（较无电场提升约719倍），为高效环保的锂离子电池负极材料设计提供了新思路。
2024-07-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Polymer-based solid-state electrolytes for lithium sulfur batteries
本综述聚焦锂硫电池用聚合物基固态电解质，梳理其制备方法、传输特性及相关研究进展，以应对现有固态电解质电导率低等瓶颈，推动全固态锂硫电池发展。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Theoretical investigation of two-dimensional phosphorus carbides as promising anode materials for lithium-ion batteries
采用二维（2D）材料作为锂离子电池（LIB）的阳极被认为是满足下一代高容量LIB不断增长的需求的有效方法。在这项工作中，第一性原理密度泛函理论（DFT）计算评估的潜在应用的二维碳化磷（2D PCx，x=2，5，和6）单分子膜作为锂离子电池的阳极材料。2D PCx系统预计将显示出出色的结构稳定性和电子性能。从轻推的弹性带计算，锂原子显示出极高的扩散系数的PCx单层与低能量的障碍为0.18 eV的PC 2，0.47 eV的PC 5，和0.44 eV的PC6。我们进一步证明，单层PC 5和PC 6的理论比容量可分别达到1251.7和1235.9 mAh g-1，几倍于商业LIB中使用的石墨阳极。这些结果表明，PC 5和PC6单分子膜都是有前途的LIB阳极材料。我们的工作为探索能源应用中的新型2D材料开辟了一条新途径，其中碳化磷可用作LIB中的高性能阳极。
2020-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
