First-principle calculations on Li2CuSb: A novel material for lithium-ion batteries
我们研究了Li 2CuSb全Heusler合金的第一性原理电子结构计算，并提出了电化学锂化在这种合金。能带结构的计算表明，在这种合金中的金属性质的存在下，相反的半金属性质的预测的大部分成员的全Heusler合金家族。这种合金被认为是一种有前途的高容量可充电锂离子电池的负极材料。我们发现在Li 2CuSb/Cu电池中锂离子的去除电压为2.48 V，这与对于类似材料Cu 3Sb的实验获得的结果很好地一致。在Li_2CuSb/Cu电池的充放电循环过程中，形成了具有与Li_2CuSb类似结构的非化学计量比化合物Li_（2-y）Cu_（1 + x）Sb，表明该电池具有更好的性能以及稳定性。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci
Capacity Fade due to Side-reactions in Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
结果表明，在锂化/脱锂循环期间，在新鲜暴露的电极表面上连续发生的电解质还原反应导致循环效率降低，并且因此导致锂离子电池中良好循环的硅阳极的容量衰减。使用来自Li/Si半电池上的多个循环的恒电流锂化/去锂化数据，提出了将由于主反应（Si的锂化/去锂化）引起的电荷与副反应（电解质还原）分离的方法。对于以下三种常用的锂离子电解质制剂，在环境温度下在良好循环的非晶硅薄膜电极上估计这种寄生副反应的速率：碳酸亚乙酯和碳酸二亚乙酯（EC：DEC）的混合物，具有和不具有氟代碳酸亚乙酯（FEC）添加剂，以及碳酸亚丙酯（PC），全部含有1.2M六氟磷酸锂。在这三种制剂中，含有EC：DEC和FEC添加剂的电解质由于副反应而表现出最低的库仑损失，其次是PC和不含FEC添加剂的EC：DEC（即，EC：DEC + FEC> PC> EC：DEC）。在自放电、容量衰减、电池管理系统算法的开发和锂离子电池的精确数学建模的背景下，讨论了在良好循环的电极上估计侧反应速率的重要性。
2020-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Hollow carbon sphere/metal oxide nanocomposite anodes for lithium-ion batteries
成功制备了包覆有金属氧化物纳米颗粒（SnO 2和MnO 2）的空心碳球（HCS），并对其作为锂离子电池负极材料的潜力进行了研究。拉曼光谱显示出高程度的石墨化的HCS主机结构。通过Brunauer-Emmett-Teller分析证实了纳米复合材料的介孔性质。对于所研究的两种金属氧化物，HCS的金属氧化物官能化产生电化学性能的显著增加。HCS/SnO 2的充电容量在45次循环后为370 mAh/g（在HCS/MnO 2中为266 mAh/g），这明显超过原始HCS中的188 mAh/g的值。值得注意的是，数据表明在两种情况下在100次循环后具有优异的长期循环稳定性。因此，结果表明，介孔HCS/金属氧化物纳米复合材料能够通过提供既导电又足够稳定以适应大的体积变化效应的HCS主体结构来开发锂离子电池中金属氧化物阳极材料的潜力。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Mn3O4-Graphene Hybrid as a High Capacity Anode Material for Lithium Ion Batteries
我们开发了两步溶液相反应以在还原氧化石墨烯（RGO）片上形成用于锂离子电池应用的Mn 3 O 4纳米颗粒的杂化材料。相对于溶液中的自由颗粒生长，在RGO片上选择性生长的Mn 3 O 4纳米颗粒允许电绝缘Mn 3 O 4纳米颗粒通过下面的导电石墨烯网络连接到集电器。在RGO上形成的Mn 3 O 4纳米颗粒显示出高达~ 900 mAh/g的高比容量，接近其理论容量，具有良好的倍率性能和循环稳定性，这归因于石墨烯基底与其上生长的Mn 3 O 4纳米颗粒之间的密切相互作用。Mn 3 O 4/RGO杂化材料有望成为高容量、低成本、环境友好的锂离子电池负极材料。我们的石墨烯生长方法应该为基于高绝缘材料的电池电极的设计和合成提供一种新技术。
2010-09-20 cond-mat.mtrl-sci
Defect Engineered Hexagonal-Boron Nitride Enables Ionic Conduction for Lithium Metal Batteries
针对锂金属负极枝晶与界面不稳定问题，提出通过氩离子辐照对六方氮化硼界面层进行缺陷工程改造，在保持电绝缘的同时提升离子传导，实现无枝晶长循环并大幅缓解多硫化物穿梭效应。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Inactive Lithium in Lithium Metal Batteries
非活性锂（Li）的形成是锂金属电池容量损失和灾难性故障的直接原因。然而，由于缺乏有效的诊断工具来准确区分和量化固体电解质界面（SEI）组分中的Li+和电隔离的未反应的金属Li 0（它们一起构成非活性Li），因此很少研究非活性Li的化学组分和原子水平结构。在这里，通过引入一种新的分析方法，滴定气相色谱法（TGC），我们可以准确地定量的贡献，从金属锂0的总量的非活性锂。我们发现，锂，而不是电化学形成的SEI，占主导地位的非活性锂和容量损失。利用低温电子显微镜进一步研究了非活性Li的微观结构和纳米结构，我们发现Li 0被绝缘的SEI包围，失去了到体电极的电子导电通路。将Li 0的全局含量的测量与其局部原子结构的观察相结合，我们揭示了在不同类型的电解质中非活性Li的形成机制，并确定了Li金属沉积和剥离中低库仑效率的真正根本原因。我们最终提出了实现高效Li沉积和剥离的策略，以使Li金属阳极能够用于下一代高能电池。
2019-06-01 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Investigation of Anchoring Behavior of WS2 and WSe2 for Lithium-Sulfur Batteries
锂硫（Li-S）电池的商业实现由于多硫化锂（LiPS）溶解到电解质中导致的容量快速衰减而受到阻碍。为了提高锂硫电池的效率和性能，过渡金属二硫属化合物被报道为有前途的锚定材料（AM），因为它们可以强烈地吸附并有效地抑制多硫化物物种的迁移。本文中，我们使用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算来研究AM如钨二硫属化物、WX 2（X=S和Se）与LiPS之间的相互作用。WS 2和WSe 2的LiPS结合行为非常相似。计算的LiPS物种的吸附能表明，WX 2具有中等的结合强度和结合促进通过电荷转移从多硫化物的AM。我们观察到在LiPS中的分子内Li-S键在其吸附到WX 2上时伸长，然而，LiPS的化学结构被保留而不分解。计算的态密度表明LiPS吸附的WX 2系统表现出半导体行为，与原始的WX 2相比具有略低的带隙。总的来说，我们的模拟结果提供了对WX 2作为AM的行为的详细了解，以抑制LiPS迁移，并为开发高性能Li-S电池铺平了道路。
2020-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Failure mechanisms of single-crystal silicon electrodes in lithium-ion batteries
长期耐久性是限制锂离子电池（LIB）在重型应用和其他需要延长寿命的应用中广泛使用的主要障碍。作为电池性能退化和失效的根本原因之一，电极失效机制仍然未知。在这里，我们揭示了单晶硅电极在延长锂化/脱锂循环的基本断裂机制，使用电化学测试，微观结构表征，断裂力学和有限元分析。各向异性的锂侵入导致垂直于电极表面的裂纹萌生，随后通过电极厚度生长。锂化/未锂化硅界面的低断裂能为裂纹偏转提供了弱的微观结构路径，解释了重复循环后观察到的裂纹图案和分层。基于这种物理理解，我们展示了电解质添加剂如何修复电极裂纹，并从表面化学，电化学和材料科学的角度提供了增强未来LIB抗断裂性的策略。
2016-06-18 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the effect of oxygen content on the structural and electronic properties of silicon suboxide as anode material for Lithium Ion Batteries
低价氧化硅因其容量大而被认为是锂离子电池负极材料的唯一候选材料。然而，关于氧含量对其性能的作用，没有足够的信息。为此，我们使用密度泛函理论来创建各种Si：O比的低氧化硅基质，并研究了氧含量对基质的结构、动力学、电子性质和锂化行为的作用。我们的研究表明，O原子与插入的Li原子强烈相互作用，导致基质的解体。我们发现，混合物中较高浓度的氧原子降低了其在锂化时的相对膨胀，这是阳极材料的理想品质。它有助于防止由于体积波动大而产生的裂纹和粉化。我们的研究还表明，较高的氧含量增加了阳极的储锂容量。然而，它也可以导致形成稳定的复合物，如硅酸锂，这可能导致可逆的容量损失，如电压-组成曲线所示。该研究提供了有价值的见解的作用，氧在缓和的作用，锂在硅低氧化物混合物的微观细节。
2017-03-27 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ study of phosphorus anodes for lithium and sodium-ion batteries
磷最近在锂和钠离子电池的高容量和高倍率阳极的背景下受到关注。在这里，我们提出了第一原理结构预测研究结合NMR计算，使我们深入了解其锂化/钠化过程。我们报告了各种新的相位AIRSS和原子物种交换方法发现的相位。特别令人感兴趣的是，发现稳定的Na $_5$ P $_4$ -C2/m结构和局部稳定的结构小于10 meV/f. u。从凸包，如Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$、NaP $_5$ -Pnma和Na $_4$ P $_3$ -Cmcm。用第一性原理声子计算方法研究了Na $_5$ P $_4$ -C2/m和Li $_4$ P $_3$ -P2 $_1$ 2 $_1$ 2 $_1$的力学稳定性.我们已经计算出的平均电压表明，黑磷（BP）可以被认为是一个安全的锂离子电池阳极，由于其高锂插入电压，1.5 V，此外，BP表现出相对较低的理论体积膨胀相比，其他嵌入阳极，216\%（$ΔV/V$）。我们确定，在计算的屏蔽的特定范围可以与特定的离子排列，结果在解释NMR光谱实验中发挥了重要作用。由于磷化锂被发现是绝缘的，即使在高锂浓度下，我们表明，Li-P掺杂相与铝具有费米能级的电子状态，这表明使用铝作为掺杂剂可以提高P阳极的电化学性能。
2015-10-12 cond-mat.mtrl-sci
LiMn1-xFexPO4 Nanorods Grown on Graphene Sheets for Ultra-High Rate Performance Lithium Ion Batteries
随着LiFePO 4作为可再充电锂电池的新型正极材料的成功应用，另一种橄榄石结构的材料LiMnPO 4由于其较高的工作电势电压和能量密度而引起了人们的兴趣和努力。然而，由于其极低的电导率和离子电导率，基于LiMnPO 4的阴极材料的高倍率性能一直具有挑战性。在这里，我们开发了一种直接结合在石墨烯片（从氧化石墨烯还原）上的Fe掺杂的LiMnPO 4（LiMn0.75Fe0.25PO4）纳米棒的合成，以使LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒具有优异的导电性。LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒的形貌是石墨烯上生长的材料所特有的，并且对于Li+的快速扩散是理想的，其扩散路径为[010]晶轴沿着纳米棒的短径向方向（~20- 30 nm）。这些共同导致在约30-40秒内的超快放电，而不使用高碳含量。我们的LiMn0.75Fe0.25PO4纳米棒/石墨烯混合物在高工作电压下具有99.5%以上的高库仑效率，在所有掺杂的锂离子电池LiMnPO 4正极材料中表现出最佳的倍率性能。
2011-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Singlet Oxygen Generation as a Major Cause for Parasitic Reactions during Cycling of Aprotic Lithium-Oxygen Batteries
非水金属-氧电池严重依赖于循环时金属氧化物的可逆形成/分解。不可逆的寄生反应导致不良的可再充电性、效率和循环寿命，并且主要归因于还原的氧物质与电池组分的反应性。然而，这些物质不能完全解释副反应。在这里，我们表明，单线态氧形式的锂氧电池在放电过程中的阴极和从充电开始，占大多数的寄生反应产物。该量在放电期间、充电的早期阶段以及在较高电压下充电时增加，并且通过痕量水的存在而增强。超氧化物和过氧化物似乎参与单线态氧的产生。单线态氧陷阱和猝灭剂可以有效地减少寄生反应。对非水金属氧电池中高活性单线态氧的认识为未来实现高可逆电池操作的研究提供了理论基础。
2017-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Insights into the defect-driven heterogeneous structural evolution of Ni-rich layered cathode in lithium-ion batteries
本文利用operando中子衍射和四维扫描透射电子显微镜技术，揭示了富镍锂离子电池中由Li/Ni无序和微裂纹等缺陷主导的正极不均匀结构演化机制，并指出通过组装合适的石墨-硅混合负极可抑制该现象，强调了电极动力学控制对提升电池性能的重要性。
2024-04-23 cond-mat.mtrl-sci
A Fibrous Solid Electrolyte for Lithium-ion Batteries
在这项工作中提出的新方法使用氧化物细丝/纤维代替致密的薄膜电解质，从而允许：（i）直接制造而不使用昂贵的薄膜生产技术，（ii）现有锂离子电池生产线的微小变化，以及（iii）更好的机械稳定性和电化学性能。采用静电纺丝技术制备了Li 7 La 3 Zr 2 O 12（LLZO）纤维作为电解质。利用X射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）对产物的物相和形貌进行了表征。结果表明，所制备的电解液在电池安全性和性能方面是电动汽车用全固态电池的良好替代品。
2017-05-27 cond-mat.mtrl-sci
Stack Pressure Considerations for Room Temperature All-Solid-State Lithium Metal Batteries
期望全固态电池通过使用锂金属阳极来实现具有高能量密度的电池。尽管固体电解质被认为具有足够的机械强度以防止锂枝晶扩展，但今天的各种报道仍然显示出由于室温下锂枝晶生长而导致的电池失效。虽然电池参数，如电流密度，电解质孔隙率和界面性能进行了研究，锂金属的机械性能和施加的堆压力对短路行为的作用仍然知之甚少。在这里，我们研究了全固态电池中锂金属的失效机制作为堆叠压力的函数，并对固体电解质中掩埋锂的界面和形态特性进行了原位表征。我们发现，5MPa的低堆压力允许在锂对称电池中可靠地镀覆和剥离超过1000小时，并且Li|氯化磷锂|LiNi0.80Co0.15Al0.05O2全电池，每次充电电镀超过4 μ m的锂，能够在室温下循环超过200次。这些结果表明在合理的堆压力下使全固态电池中的锂金属阳极成为可能。
2019-12-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Universal Chemomechanical Design Rules for Solid-Ion Conductors to Prevent Dendrite Formation in Lithium Metal Batteries
锂金属电池充电时电沉积过程中的枝晶形成会危及其安全性。虽然高剪切模量固体离子导体（SIC）已被优先考虑以解决导致枝晶传播和电池短路的压力驱动的不稳定性，但尚不清楚是否需要这些或替代物来引导均匀的锂电沉积，其本质上是密度驱动的。在这里，我们表明，可以在一个通用的化学力学范式内设计SICs，以获得压力驱动的树突阻断或密度驱动的树突抑制特性，但不能两者兼而有之。这种二分法反映了SiC的机械性能和Li+的偏摩尔体积相对于锂阳极的那些对电镀结果的竞争影响。在这种模式下，我们探索在一个以前未被识别的枝晶抑制制度，伴随着软，是典型的聚合物电解质，但功能低Li+偏摩尔体积，更让人联想到硬陶瓷。锂电镀介导的这些SICs是均匀的，显示使用同步加速器硬X射线显微断层扫描。因此，电池的循环寿命延长，即使在组装薄锂阳极和高电压NMC-622阴极时，其中20%的锂存量是可逆循环的。
2019-01-15 cond-mat.mtrl-sci
Nanostructured S@VACNTs Cathode with Lithium Sulfate Barrier Layer for Exceptionally Stable Cycling in Lithium-Sulfur Batteries
本文通过在垂直排列碳纳米管上负载硫并引入硫酸锂阻挡层，开发了无粘结剂S@VACNTs正极，有效抑制多硫化物穿梭，在1 C下1600次循环后仍保持0.9 mAh cm⁻²的可逆面积容量，并组装了Si-Li-S全电池验证其应用潜力。
2024-09-05 cond-mat.mtrl-sci
Spatial Heterogeneities and Onset of Passivation Breakdown at Lithium Anode Interfaces
锂金属表面的有效钝化和防止电池短路锂枝晶生长对于实现具有增加的功率密度的电池的锂金属阳极是至关重要的。纳米级表面不均匀性可以是阳极钝化破坏的“热点”。基于对全固态电池中孔隙和晶界中锂枝晶的观察，我们研究了在锂金属表面覆盖有Li（2）O和/或LiF薄膜并在其中存在晶界的情况。电子结构计算表明，在>0.25 V的计算平衡过电位下，具有足够大孔隙的L（2）O晶界可以容纳有助于电子泄漏和钝化击穿的Li（0）原子。应变通常伴随着Li的插入，施加约1.7%的应变就已经将计算出的过电位降低至0.1 V。从热力学角度来看，薄至12埃的锂金属纳米结构在Li（2）O薄膜的裂缝内受到青睐，成为“初期锂丝”。“LiF薄膜对锂金属生长的抵抗力更强。本文使用的模型应该反过来告知全固态电池中的钝化策略。
2017-09-29 cond-mat.mtrl-sci
Stable artificial solid electrolyte interfaces for lithium batteries
在阳极使用金属锂的可再充电锂金属电池（LMB）由于其高能量密度而成为下一代电化学能量存储装置的最有前途的技术之一，特别是当Li与高能转换阴极（例如硫、氧/空气和二氧化碳）配对时。由于多个顽固的问题，这些设计中的任何一个中的实际LMB仍然难以实现，包括Li金属与液体电解质的寄生反应、电池再充电期间阳极处的不稳定/树枝状电沉积以及溶解的阴极转化产物与Li阳极的化学反应。锂金属和液体电解质之间形成的固体电解质界面（SEI）在所有这些过程中起关键作用。我们报告的化学和界面性质的人工SEI膜的强路易斯酸AlI 3添加剂，锂金属，和非质子液体电解质的原位反应。我们发现，这些SEI膜赋予特殊的界面稳定性的锂金属阳极。我们进一步表明，改进来自至少三个过程：（i）原位形成的锂铝合金，（ii）形成的锂盐层的锂，和（iii）创建一个稳定的聚合物薄膜上的锂金属阳极。
2016-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Modeling and theoretical design of next-generation lithium metal batteries
本文综述了第一性原理计算在锂金属电池硫正极、氧正极、锂金属负极和固态电解质研究中的应用，总结了模拟方法、正负极及电解质相关理论进展，并展望了各领域的挑战与未来方向。
2024-10-21 cond-mat.mtrl-sci
MoO2/C composites prepared by tartaric acid and glucose-assisted sol-gel processes as anode materials for Lithium-ion batteries
首次采用酒石酸/葡萄糖辅助溶胶-凝胶法制备了MoO 2/C复合材料。合成材料的结构，形态和电化学性能进行了充分的表征。与酒石酸辅助产物相比，采用葡萄糖作为碳源有效地提高了复合材料中的碳含量。不考虑有机组分，复合材料表现出低结晶度和小晶粒尺寸。这导致阳极材料的良好电化学性能，如对于葡萄糖辅助的材料所证实的，其在额外的后处理之后提供有竞争力的电化学容量。
2020-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Charge transport in lithium peroxide: Relevance for rechargeable metal-air batteries
过氧化锂（Li 2 O2）中的电荷传输机制和效率是理解非水锂空气电池性能的关键因素。为了揭示这些机制，在这里，我们使用第一性原理计算预测的载流子和本征缺陷的浓度和迁移率在Li 2 O2作为电池电压的函数。我们的计算表明，在O2二聚体的电荷状态的变化控制的缺陷化学和导电性的Li 2 O2。负锂空位（缺失Li+）和小空穴极化子被识别为主要的载流子。与极化子跳跃相关的电子电导率（5 × 10-20 S/cm）与锂离子迁移产生的离子电导率（4 × 10-19 S/cm）相当，表明Li 2 O2中的电荷传输是通过离子和极化子贡献的混合物发生的。这些数据表明，晶体Li 2 O2的本体区域是绝缘的，仅在驱动部分脱锂的中等高的充电电位下发生可观的电荷传输。有限的电荷传输放电和充电机制的影响进行了讨论，并描述了一个两阶段的充电过程连接电荷传输，放电产物的形态，和过电位。我们的结论是，实现高放电容量和有效的充电将取决于获得替代机制，绕过散装电荷运输。更一般地说，我们描述了如何存在的物种，可以改变电荷状态-例如，碱金属过氧化物中的O2二聚体-可能会影响金属空气电池的可充电性。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Increased Cycling Efficiency and Rate Capability of Copper-coated Silicon Anodes in Lithium-ion Batteries
将多孔铜涂覆的非晶硅薄膜负电极的循环效率和倍率性能与锂离子电池中的等效硅薄膜电极进行比较。涂覆在活性物质上的铜层的存在在提高硅薄膜电极的循环效率和倍率性能方面起着有益的作用。在3C和C/8放电速率之间，对于40 nm铜涂覆的硅和等效硅薄膜电极，可用电池能量分别降低8%和18%。铜涂覆的硅薄膜电极还显示出比等效硅薄膜电极更高的循环效率，导致更低的容量衰减。我们认为，铜似乎充当将电极粘合在一起的胶水，并防止硅颗粒的电子隔离，从而减少容量损失。在较高的铜涂层厚度下，由于未接触硅活性材料，倍率性能显著降低，这表明需要优化铜涂层的厚度和孔隙率以增强该系统中的容量保持率和倍率性能。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Lithium intercalation drives remarkable mechanical properties deterioration in bulk and single-layered phosphorus: A first-principles study
在锂离子电池的机械设计中，了解电极材料在嵌锂过程中力学性能的变化，对于提高锂离子电池的可靠性和安全性至关重要。本文采用第一性原理计算研究了体相和单层磷在嵌锂过程中的力学性质。结果表明，磷的体相和层状结构的杨氏模量与嵌锂量密切相关。无论是在体相还是单层磷中，嵌锂后的机械承载能力（如临界应变和应力）都显著降低数倍，这可能会降低锂离子电池的可靠性。我们的研究结果表明，在锂离子电池的机械设计中应仔细考虑这种显着的机械性能劣化，以保持它们在充放电过程中可靠和安全地工作。
2019-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Self-healing mechanism of lithium in lithium metal batteries
锂金属是用于现有技术的二次电池的理想阳极材料。然而，锂枝晶生长是一个安全问题，并导致低库仑效率，这显着限制了锂二次电池的商业应用。不幸的是，Li沉积（生长）机制在原子尺度上知之甚少。在这里，我们使用机器学习来构建具有量子力学计算精度的Li势模型。分子动力学模拟揭示了锂-金属系统的两种自修复机制，即表面自修复和体相自修复，并确定了不同条件下锂枝晶的“针状”、“蘑菇状”和“半球状”形貌。最后，我们引入了局部电流密度和局部电流密度方差的概念，以补充评估自愈概率时的临界电流密度。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
How quickly can sodium-ion learn? Assessing scenarios for techno-economic competitiveness against lithium-ion batteries
本研究针对锂离子电池关键矿产供应波动问题，通过含组件学习曲线的建模框架分析超6000种场景，发现定向研发下钠离子电池有望2030年代初具备成本竞争力，且提升能量密度是关键优化方向。
2024-12-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Pressure-tailored lithium deposition and dissolution in lithium metal batteries
由于锂离子的不规则生长而导致的多孔电极是导致可充电锂金属电池库仑效率低和潜在安全隐患的主要原因。已经广泛探索了旨在实现大颗粒Li沉积物的策略;然而，从未实现过理想的Li沉积物，其由无缝地堆积在电极上并且可以可逆地沉积和剥离的大Li颗粒组成。这里，通过控制电池工作期间的单轴堆叠压力，实现了具有理想柱状结构的致密Li沉积（99.49%电极密度）。使用多尺度表征和模拟，我们阐明了堆叠压力对Li成核、生长和溶解过程的关键作用，并开发了创新策略，以在延长循环期间保持理想的Li形态。锂沉积和溶解的精确控制是锂金属电池实现快速充电和低温运行的关键步骤。
2020-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Methods pressure control apparatus for lithium metal battery
锂（Li）金属阳极对于开发下一代高能量密度电池至关重要。然而，Li枝晶/晶须形成导致的短路问题和短循环寿命阻碍了锂金属在可再充电电池中的可行使用。人们已经做了大量的工作来研究如何在电化学循环中通过使用外部堆积力来调节Li的生长。虽然普遍认为电池堆压力对锂电镀/剥离工艺有积极影响，但由于压力控制设置的差异，不同工厂提供的优化压力范围差异很大。在这项工作中，压力控制装置设计的锂金属电池与液体和固体电解质（SSE）。考虑到最小化电池间的变化，制作了可重复使用的分裂电池和压力负荷电池，用于测试具有高精度压力控制的电化学电池。通过研究压力对Li镀/剥离过程的影响，证明了所设计的设置的能力。
2022-04-19 cond-mat.mtrl-sci
A lithium-ion battery based on a graphene nanoflakes ink anode and a lithium iron phosphate cathode
锂离子可充电电池使无线革命改变了全球通信。然而，未来的挑战要求分布式能源供应达到目前储能技术不可行的水平。需要能够提供更高能量密度的新材料。在这里，我们报告了一类基于石墨烯墨水阳极和磷酸铁锂阴极的新型锂离子电池。通过仔细平衡电池组成和抑制阳极的初始不可逆容量，我们证明了在比容量方面的最佳电池性能，即165 mAhg-1，估计能量密度约为190 Whkg-1和寿命，具有超过80个充电-放电循环的稳定操作。我们将这些独特的特性与石墨烯纳米片阳极在边缘显示出晶体有序性和高锂吸收率，以及与整体电池组成相关的结构和形态优化联系起来。我们的方法与任何印刷技术兼容，价格低廉，可扩展，为高容量锂离子电池的开发开辟了新的机会。
2014-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Germagraphene as promising anode material for Lithium-ion batteries predicted from first-principles calculations
寻找具有高容量的电极材料是开发锂离子电池（LIB）的关键挑战。石墨烯曾经被认为是一个有前途的候选者，但事实证明它太惰性，无法与Li相互作用。在此，通过第一性原理计算，我们预测锗掺杂的石墨烯（Germagraphene）是一种很有前途的锂离子电池负极材料。我们发现，在最佳Ge浓度下，对应于化学式C17 Ge，Germagraphene的比容量可高达1734 mAh/g，比石墨大四倍以上。我们表明，该材料是导电的锂吸附前后。我们还研究了Li在Germagraphene上的扩散过程，发现扩散势垒很低（~0.151 eV），这意味着Li的快速扩散。计算的平均嵌入电位很低（~ 0.03V），这有利于提高全电池的工作电压。此外，在锂嵌入过程中，材料的晶格变化相当小（~0.48%），这意味着良好的循环性能。这些结果表明，Germagraphene可能是一个有前途的高容量负极材料的LIB。
2018-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Solvation Restructuring Accelerates Early SEI Nucleation in Lithium Metal Batteries
University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）
本文提出基于深度势的机器学习分子动力学框架，用于研究高浓度LiTFSI和LiPF6电解质中SEI的形成机制，揭示其对锂金属电池循环稳定性和倍率性能的影响。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Deciphering Interphase Instability of Lithium Metal Batteries with Localized High-Concentration Electrolytes at Elevated Temperatures
本文揭示了局部高浓度电解液锂金属电池在高温下因氟自由基引发溶剂分解和链式反应导致CEI重构及循环性能下降的机理，并提出引入DODSi酸清除剂以稳定CEI、抑制微裂纹，使电池在80 °C下100次循环后容量保持率达93.0%。
2024-01-11 cond-mat.mtrl-sci
Sol-gel synthesis of Li3VO4/C composites as anode materials for lithium-ion batteries
以酒石酸、苹果酸和葡萄糖为螯合剂和碳源，采用溶胶-凝胶法合成了Li 3VO 4/C复合材料，并在650 °C下退火1 h。这些有机添加剂的存在对最终产物的形态和微晶尺寸有关键影响。结果表明，Li 3VO 4/C作为锂离子电池负极材料的电化学性能受材料的形貌、织构和碳含量的影响。当使用羧酸作为碳源时，获得具有介孔结构和高表面积的复合物，其显示出增强的电化学活性。最初，获得约400 mAh g-1的可逆容量。相比之下，用葡萄糖合成的Li 3VO 4/C在循环稳定性方面表现优异。它表现出299 mAh g-1的放电容量在100次循环后对应于96%的优异的容量保持率。碳复合材料对Li 3VO 4的电化学性能有良好的影响。
2020-12-01 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of Lithium Stripping and Limits for Fast Discharge in Lithium Metal Batteries
锂金属电池被认为是实现航空业快速发展的关键。在充电过程中，电镀锂金属，一个关键的故障机制，已被研究，并提出了缓解策略。对于电动飞机，高放电功率要求需要以统一的方式剥离锂金属，最近的研究已经确定表面空隙和凹坑的演变是潜在的故障机制。本文利用密度泛函理论计算和热力学分析，研究了金属锂表面的放电过程。特别是，我们计算了锂金属表面上的空位聚集的趋势，这构成了空隙和凹坑形成的第一步。我们发现，在低米勒指数的表面，（111）表面是最不可能表现出点蚀问题。我们的分析表明，在电沉积过程中的小面控制可能是一个关键的途径，同时实现快速充电和快速放电。
2021-02-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
In Operando magnetometry study on the charge storage mechanism of SnCo alloy lithium ion batteries
针对锂离子电池Sn基合金负极中过渡金属的可逆性一直存在争议的问题，采用原位实时磁监测方法研究了Sn-Co金属间化合物在电化学循环过程中的演变规律。在不使用粘结剂和导电添加剂的情况下，采用磁控溅射法制备了不同成分的Sn-Co合金薄膜阳极。磁响应表明，由Li插入释放的Co颗粒与Sn完全复合，在脱锂过程中，将Sn-Co金属间化合物重新形成富锡相Sn 7 Co 3。然而，随着Co含量的增加，它只能部分地与Sn复合成富钴相Sn 3Co 7。未转化的Co颗粒可形成致密的阻挡层并阻止Li与阳极中的所有Sn的完全反应，导致较低的容量。这些关键结果有助于理解过渡金属的反应机理，并为高性能锡基阳极的设计提供了有价值的见解。
2021-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Lithium plating induced degradation during fast charging of batteries subjected to compressive loading
本文通过实验研究了压缩载荷对锂离子电池快速充电时锂沉积和容量衰减的影响，发现4C快充下压缩载荷会加剧锂沉积和活性锂损失，从而加速电池性能退化。
2023-09-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Structures and Electronic States of Nickel Rich Oxides for Lithium Ion Batteries
本研究通过优化超胞获得LiNiO2新超结构，发现NiO6八面体尺寸和电荷不均化，并用于研究脱锂和Mn替代对LNMO的影响，结果与实验吻合且优于以往研究。
2023-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying Capacity Loss due to Solid-Electrolyte-Interphase Layer Formation on Silicon Negative Electrodes in Lithium-ion Batteries
由于在初始锂化过程中形成固体电解质界面（SEI）层，硅电极的每单位表面积的电荷损失被量化，并且构成该层的物质被鉴定。使用Si薄膜电极制成的纽扣电池经受恒电流和恒电位锂化和脱锂循环的组合，以准确测量SEI层形成所损失的容量。虽然非晶薄膜的平面几何形状允许精确计算表面积，但通过使Si膜的厚度最小化来防止由破裂产生额外的表面。用X射线光电子能谱学分析循环的电极以表征SEI层的组成。发现从硬币电池实验测量的由于SEI形成引起的电荷损失与具有平面几何形状的Si（100）晶体的初始锂化期间的第一循环容量损失良好一致。在这项工作中提出的方法，预计将提供一个有用的实用工具，电池材料开发商在估计预期的容量损失，由于第一次循环SEI层的形成，并在选择一个适当的粒度分布，平衡机械完整性和第一次循环容量损失的大体积膨胀电极的锂离子电池。
2012-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Iron-Arsenide monolayer as an anode materials for Lithium-ion batteries: A first-principles study
本研究通过第一性原理计算，发现1T-FeAs和1H-FeAs单层作为锂离子电池负极材料，具有高理论容量（374 mAh/g）、低活化势垒（0.38 eV）和较小体积膨胀，且1H-FeAs在锂吸附时发生铁磁到反铁磁转变。
2025-01-25 cond-mat.mtrl-sci
Conditional spinodal decomposition in Li-Mg anodes for lithium metal batteries
Max Planck Institute for Sustainable Materials（马克斯·普朗克可持续材料研究所）；Aeronautics Institute of Technology（航空技术学院）；Université de Picardie Jules Verne（亚眠儒勒·凡尔纳大学）；University Grenoble Alpes, CNRS, Grenoble INP, SIMAP（格勒诺布尔阿尔卑斯大学，法国国家科学研究中心，格勒诺布尔理工学院，SIMAP）；Thermo-Calc Software AB（Thermo-Calc软件有限公司）；Federal University of São Carlos（圣卡洛斯联邦大学）；Korea University（高丽大学）；Univ Rouen Normandie, CNRS, INSA Rouen Normandie, Groupe de Physique des Matériaux, UMR 6634（鲁昂诺曼底大学，法国国家科学研究中心，鲁昂诺曼底国立应用科学学院，材料物理研究组）
发现Li-Mg负极中形成有序B2相与β-BCC相发生条件调幅分解，产生均匀互连的富锂β-BCC和贫锂B2相，前者提供快速锂扩散路径，抑制高电流密度下枝晶形成。
2026-06-12 cond-mat.mtrl-sci
Poly(ionic liquid)-derived N-doped carbons with hierarchical porosity for lithium and sodium ion batteries
锂和钠离子电池的性能显著依赖于可控多孔结构和化学组成的碳电极的可及性。本文报道了一种以聚离子液体（PIL）为前体，氧化石墨烯（GO）稳定的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）纳米粒子为牺牲模板，合成出结构清晰的多孔N掺杂碳（NPC）。首先制备GO稳定的PMMA纳米颗粒，然后在碳化之前通过薄PIL涂层进行修饰。所得的NPC达到了令人满意的比表面积高达561 m2/g和分层介孔和大孔结构，同时保持2.6重量%的氮含量。这样的NPC对于锂离子电池（LIB）在0.4A/g下在200次循环中提供1013mA h/g的高可逆充电/放电容量，并且对于钠离子电池（SIB）在0.1A/g下在100次循环中显示出204mA h/g的良好容量。
2019-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
V$_2$C-based lithium batteries: The influence of magnetic phase and Hubbard interaction
本研究针对V₂C基锂电池电极的性能计算问题，采用含线性响应法得到的Hubbard参数的第一性原理计算，考虑钒电子强关联与磁相影响，发现体系为反铁磁且相关性能量依赖磁相，可为Hubbard参数验证提供依据。
2022-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-destructive measurement of in-operando lithium concentration in batteries via x-ray Compton scattering
非破坏性地确定锂在工作电池中的分布是解决效率和安全问题的关键。虽然已经开发了各种技术来绘制电极中的锂分布，但这些方法大多适用于测试电池。在这里，我们提出了使用高能X射线康普顿散射光谱测量在封闭的电化学电池中的局部锂浓度。实验测量和并行的第一原理计算的组合被用来表明，康普顿轮廓的形状参数S是线性成比例的锂浓度，从而提供了一个可行的描述这个重要的量。我们的方法的优点和适用性证明与说明性的例子LixMn2O4阴极和工作的商业锂硬币电池CR2032。
2016-01-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structured electrode additive manufacturing for lithium-ion batteries
作为高能量密度锂离子电池的策略，已经开发了具有高面积容量的厚电极，但是厚电极在制造上有困难并且在离子传输上有限制。在此，我们报道了一种用于具有对准结构的超厚电极的新制造方法，称为结构电极增材制造或SEAM，其使用剪切流和设计的印刷路径将活性物质对准到电极的整个厚度方向。具有高负载的活性物质、低曲折结构的超厚电极，和良好的结构稳定性，导致快速离子传输和快速电解质注入，提供比浆料浇铸厚电极更高的面积容量。SEAM在设计灵活性和可扩展性方面显示出优势，这允许生产实用的高能量/功率密度结构电极。
2021-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Lithium-Metal Batteries Using Sustainable Electrolyte Media and Various Cathode Chemistries
本文从安全使用高能碱金属阳极的角度评估了采用浓缩的甘醇二甲醚基电解质和不同阴极化学物质的锂金属电池。实际上，将溶解浓度接近溶剂饱和极限的双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）和硝酸锂（LiNO 3）的二甘醇二甲醚（DEGDME）和三甘醇二甲醚（TREGDME）用于采用转化硫-锡复合物（S：Sn 80：20 w/w）或Li+（脱）插入LiFePO 4阴极的锂电池中。循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）清楚地显示了浓缩电解质在过程可逆性和低相间电阻方面的适用性，特别是在有利的活化后。在锂-硫（Li/S）电池中进行的恒电流测量显示出在室温（25 °C）下有希望的容量，并且在35 °C下基于DEGDME的电解质的值高达1300 mAh gS-1。另一方面，锂-LiFePO 4（Li/LFP）电池表现出令人满意的循环行为，特别是当在低电压截止（即，1.2 V）在第一次放电过程中固化固体电解质中间相（SEI）。该程序允许库仑效率接近100%，容量接近160 mAh g-1和相关的保留，特别是对于使用基于TREGDME的电解质的电池。因此，这项工作建议使用浓缩的甘醇二甲醚基电解质，微调操作条件，并仔细选择活性材料化学作为实现实用和安全的锂金属电池的重要步骤。
2021-07-09 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Quantifying the Rate Performance of Potassium-Ion Batteries
本研究通过分析钾离子电池的速率性能数据，发现其速率性能上限超过锂离子和钠离子电池，尽管钾的原子大小和质量较大。
2025-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electric field enhances the electronic and diffusion properties of penta-graphene nanoribbons for application in lithium-ion batteries: a first-principles study
本研究基于第一性原理发现，外加电场可显著提升五边形石墨烯纳米带吸附锂后的结构稳定性与扩散系数（较无电场提升约719倍），为高效环保的锂离子电池负极材料设计提供了新思路。
2024-07-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Polymer-based solid-state electrolytes for lithium sulfur batteries
本综述聚焦锂硫电池用聚合物基固态电解质，梳理其制备方法、传输特性及相关研究进展，以应对现有固态电解质电导率低等瓶颈，推动全固态锂硫电池发展。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Theoretical investigation of two-dimensional phosphorus carbides as promising anode materials for lithium-ion batteries
采用二维（2D）材料作为锂离子电池（LIB）的阳极被认为是满足下一代高容量LIB不断增长的需求的有效方法。在这项工作中，第一性原理密度泛函理论（DFT）计算评估的潜在应用的二维碳化磷（2D PCx，x=2，5，和6）单分子膜作为锂离子电池的阳极材料。2D PCx系统预计将显示出出色的结构稳定性和电子性能。从轻推的弹性带计算，锂原子显示出极高的扩散系数的PCx单层与低能量的障碍为0.18 eV的PC 2，0.47 eV的PC 5，和0.44 eV的PC6。我们进一步证明，单层PC 5和PC 6的理论比容量可分别达到1251.7和1235.9 mAh g-1，几倍于商业LIB中使用的石墨阳极。这些结果表明，PC 5和PC6单分子膜都是有前途的LIB阳极材料。我们的工作为探索能源应用中的新型2D材料开辟了一条新途径，其中碳化磷可用作LIB中的高性能阳极。
2020-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Phase field simulation of dendrite growth in solid-state lithium batteries based on mechanical-thermo-electrochemical coupling
本研究针对固态锂电池锂枝晶生长难题，构建耦合力学-热-电化学场的相场模型开展模拟，发现高温、高压及二者共同作用可抑制枝晶生长，为提升电池性能与安全性提供理论参考。
2025-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Computational Screening of Current Collectors for Enabling Anode-free Lithium Metal Batteries
锂金属电池是实现运输和航空电气化的高比能量和能量密度的关键。无阳极电池是锂金属电池的极限情况，不涉及过量的锂和最高可能的比能量。此外，无阳极电池更容易，更便宜和更安全，因为它们避免了锂金属箔的处理和制造。由于缺乏过量的锂，与枝晶生长和循环不良有关的问题在无阳极电池中被放大。电解质和集流体表面在影响无阳极电池的循环性能方面起着至关重要的作用。在这项工作中，我们通过计算筛选出了能够有效地使锂成核并允许均匀生长的候选集流体。这些由锂吸附的自由能和候选集流体上的锂表面扩散势垒确定。利用密度泛函理论计算，我们表明，锂合金具有理想的特性，锂的形核和生长。与当前的过渡金属集流体相比，这些可以导致比能量的极大改善。
2019-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
Nitrogen-Doped Ti$_3$C$_2$T$_x$ Coated with a Molecularly Imprinted Polymer as Efficient Cathode Material for Lithium-Sulfur Batteries
本研究提出以Li$_2$S$_8$为模板的分子印迹聚合物包覆氮掺杂钛基MXene，协同捕获多硫化物并加速氧化还原转化，从而提升锂硫电池容量与循环稳定性。
2023-08-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comparative computational study of lithium and sodium insertion in van der Waals and covalent tetracyanoethylene (TCNE) -based crystals as promising materials for organic lithium and sodium ion batteries
我们提出了一个比较从头计算研究Li和Na插入分子（范德华）晶体TCNE（四氰基乙烯）以及在共价Li/Na-TCNE晶体。我们确认了先前合成的（共价）Li-TCNE晶体的结构，并预测其Na-TCNE类似物的存在。在分子/共价TCNE晶体中，插入位点被确定与Li和Na的结合能高达2.7/1.8和2.6/1.8 eV强于Li和Na的内聚能，分别在稀浓度。每个TCNE单元可以分别插入高达5.5/2.5和3/2的Li和Na原子，同时保持结构，最大电压分别为3.5/2.2和3.3/2.7 V。对于分子晶体中的Li和Na，容量高达418 mAh g-1，对于共价晶体中的Li，容量高达198 mAh g-1，对于Na，容量高达177 mAh g-1，Li和Na的插入不会导致与普通电解质的反应。因此，四氰基乙烯基分子和共价晶体可以成为有效的锂和钠离子电池的有机阴极和阳极材料。
2015-11-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Towards First Principles prediction of Voltage Dependences of Electrolyte/Electrolyte Interfacial Processes in Lithium Ion Batteries
在锂离子电池中，Li+嵌入和与电极的钝化相关联的过程由所施加的电压控制，所施加的电压又与固相和液相之间的Li+转移的自由能变化（Δ G_t）相关联。利用从头算分子动力学（AIMD）和热力学积分技术，计算了Li+从LiC（6）阳极板（暴露于原始基面）到限制在纳米间隙中的液体碳酸乙烯酯的虚拟转移Δ G_t。在带负电荷的LiC（6）阳极上，在Δ G_t=0时开始脱锂。这些负表面电荷显然是将Li+保留在电极内所需的，并且应该影响钝化（“SEI”）膜形成过程。在更大的电子表面密度下观察到快速电解质分解。通过将实验已知的电压（0.1V相对于Li+/Li金属）分配给预测的脱锂起始，获得绝对电势标度。这使得AIMD研究中使用的模拟单元中的电压校准成为可能，并为未来预测电池界面过程中的电压依赖性铺平了道路。
2013-12-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
