Dynamics and Rheology of Polymer Melts via Hierarchical Atomistic, Coarse-grained, and Slip-spring Simulations
提出了一种用于预测高分子量缠结聚合物熔体的动力学和流变学性质的分层（三重尺度）模拟方法。该方法包括原子，中等粗粒度（mCG），和高度粗粒度的滑簧（SLSP）模拟。在mCG水平上，一些化学键合的原子被集中到一个粗晶粒中。在这个层次上，原子系统的化学身份和链间拓扑约束（纠缠）被保留。通过迭代玻尔兹曼反演，将mCG模型的局部结构分布与原子模型的局部结构分布相匹配，得到mCG势。为了匹配mCG和原子动力学，mCG时间由时间缩放因子缩放，其补偿mCG模型的单体摩擦系数低于原子模型的单体摩擦系数。在SLSP水平上，聚合物链的多个Kuhn链段由一个粗粒珠表示。珠粒之间非常软的非键合相互作用不能防止链交叉，因此不能捕获缠结。拓扑约束由滑动弹簧表示。在SLSP模型中使用了一个补偿对势，以保持大分子的静态性质在引入滑簧后不变。在此基础上，确定了SLSP模型的静态和动态参数。特别是，匹配的方向自相关的端到端的矢量，我们确定的滑簧的数量和校准的时间尺度的SLSP模型。作为测试案例，在413 K下将分级方法应用于$cis$-1，4-聚丁二烯（cPB）。cPB熔体的动力学性质的计算范围很广的分子量。计算结果进行了比较，发现在良好的协议，与文献中的实验数据。
2021-01-22 cond-mat.soft
An analytical coarse-graining method which preserves the free energy, structural correlations, and thermodynamic state of polymer melts from the atomistic to the mesoscale
粗粒化模型在多个长度尺度上的结构和热力学一致性对于使用中尺度描述的多尺度建模和分子动力学模拟的预测作用是必不可少的。我们的方法是一个粗粒度的模型，基于积分方程理论，它可以代表聚合物链在可变水平的化学细节。该模型是分析和依赖于分子和热力学参数的研究中的系统，以及在直接的关联函数在k -> 0的限制，c 0。PRISM积分方程的数值解用于通过调整有效硬球直径d的值来确定c 0，以与预测的状态方程一致。这个单一的量参数化的粗粒度的潜力，这是用来执行中尺度模拟，直接与原子级模拟相同的系统。我们测试我们的粗粒度的形式主义，通过比较结构的相关性，等温压缩性，状态方程，亥姆霍兹和吉布斯自由能，势能和熵使用联合原子和粗粒度的描述。我们发现定量的热力学性质的分析形式主义之间的协议，和分子动力学模拟的结果，独立于所选择的代表性水平。在中尺度描述中，软粒子相互作用的势能变成粗粒坐标中的自由能，其在所有描述水平上保留来自理想气体的过量自由能。联合原子和介观尺度描述之间的结构一致性意味着描述之间的相对熵已被最小化，而无需任何变分优化参数。该方法具有普遍性，适用于不同热力学条件下的任何聚合物体系。
2014-07-03 cond-mat.soft
Systematic coarse-graining of the dynamics of entangled polymer melts: the road from chemistry to rheology
为了优化缠结聚合物材料的加工和设计，重要的是在聚合物的详细分子组成和宏观熔体的粘弹性之间建立严格的联系。我们回顾当前和过去的计算机模拟技术，并严格评估他们的能力，提供这样的化学和流变学之间的联系。我们区分两类粗粒化水平，我们称之为粗粒分子动力学（CGMD）和粗粒随机动力学（CGSD）。在CGMD中，粗粒珠仍然相对较硬，因此自动防止键交叉。这也意味着可以聚集在一起的原子数量的上限，因此可以研究的最长链长度。为了达到更高程度的粗粒化，在CGSD中，更多的原子聚集在一起，导致相对较软的珠子。在这种情况下，摩擦力和随机力主导着相互作用，必须采取措施防止键交叉。我们还审查了替代方法，利用高分子动力学的管模型，通过原始路径分析和原始链网络的模拟获得的纠缠特性。最后，我们审查超粗粒的方法，其中整个聚合物是由一个单一的粒子，并评论的方式，包括记忆效应和瞬态力。
2011-03-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Accurate coarse-graining of small organic molecules in melts and thin films using density-dependent potentials
Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克高分子研究所）
本研究提出一种基于局部密度依赖势的粗粒化方法，用于准确模拟小有机分子在熔体和薄膜中的行为，以提高计算效率并捕捉界面有序性。
2025-12-18 cond-mat.soft
Analytical Rescaling of Polymer Dynamics from Mesoscale Simulations
我们提出了一种理论方法来缩放模拟粗粒聚合物液体的人工快速动力学的现实价值。由于粗粒化影响熵和耗散，两个因素进入重标度：包括分子内振动自由度，和重标度的摩擦系数。因为我们的方法是分析性的，所以它是通用的和可转移的。平移和旋转扩散的未纠缠和纠缠的聚乙烯熔体，预测粗粒聚合物熔体的介观尺度模拟，使用我们的重新缩放程序，与联合原子模拟和实验定量一致。
2011-03-10 cond-mat.soft
Viscosity Overshoot in Biaxial Elongational Flow: Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulation of Ring-Linear Polymer Mixtures
缠结聚合物熔体的粘度超调现象在剪切流动和单轴拉伸流动下已经观察到，但在双轴拉伸流动下从未观察到。我们证实了存在的粘度超调下观察到的环状和线性聚合物的混合系统中的粗粒度分子动力学模拟的双轴拉伸流动。过冲被认为是更明显的弱纠缠熔体。此外，发现区分线性和非线性行为的阈值应变速率$\dot{\varepsilon}_{\rm th}$依赖于线性链长度为$\dot{\varepsilon}_{\rm th}(N)\sim N^{-1/2}$，这不同于传统的关系，$\dot{\varepsilon}_{\rm th}(N) \sim N^{-2}$，预期从劳斯弛豫时间的倒数。我们的结论是，环和线性链之间的合作相互作用的双轴拉伸流动下增强。
2021-05-22 cond-mat.soft
Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulations of Oxidative Aging and Stabilization in Polymer Melts with Primary Antioxidants: Effects of Antioxidant Concentration and Molecular Architecture
Nagoya University（名古屋大学）；Arts et Metiers Institute of Technology, CNRS Cnam, HESAM Universite（巴黎国立高等工艺学院，法国国家科学研究中心，Cnam，HESAM大学）
本研究通过粗粒化分子动力学模拟，探讨抗氧化剂浓度与分子结构对聚合物熔体氧化老化及稳定化的影响。
2026-02-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Multi-scale modeling of poly(isoprene) melts
原子（原子尺度）和粗粒（介观尺度）模拟聚异戊二烯熔体的结构和动力学进行了比较。局部结构和链堆积主要由聚合物结构的原子细节决定。NMR实验中遇到的大时间动态可以用包括刚度在内的介观尺度模拟来解释。这两个尺度之间的连接纽带是刚度，尽管刚度是局部性质，但它甚至会强烈影响长时间尺度的动态。标准的爬行场景无法解释观察到的动态。我们提出了强爬行作为修改后的爬行的情况下，当地的劳斯运动是缺席的。
2000-10-19 cond-mat.soft
Chain stiffness intensifies the reptation characteristics of polymer dynamics in the melt
研究了高分子动力学中具有附加刚度的模型链的蠕动概念。在管内扩散的链的主要思想可以从完全柔性的链转移。然而，图片，重新规范化链的局部刚性库恩段到一个灵活的链更少的部分失败。纠缠长度随着持续长度的增加而减小。如果纠缠长度和持续长度达到相同的数量级，则紧管的图像更适合，其中链段只能沿轮廓移动，任何横向运动都大大减少。因此，随着刚度的增加，单体失去了在管内进行随机行走的自由，这是它们动力学的“类Rouse”部分。因此，对于超过五个单体的持久性长度，没有长度尺度可以用劳斯模型来描述。
2001-02-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Reptational dynamics in dissipative particle dynamics simulations of polymer melts
了解聚合物液体的复杂粘弹性性质仍然是材料科学和软物质物理中的一个挑战。在这里，我们提出了一个简单的和计算效率高的标准，在聚合物液体的拓扑约束使用耗散粒子动力学（DPD）。同样的方法也适用于其他软势模型。对于短链，模型正确地再现了类Rouse动力学，而对于较长的链，随着链长的增加，动力学变得爬行-这是使用标准DPD或其他粗粒度软势方法无法实现的。重要的是，不需要添加新的长度尺度或力。
2005-12-12 cond-mat.soft
MARTINI Coarse-grained Force Field for Thermoplastic Starch Nanocomposites
本文基于全原子模拟开发了热塑性淀粉及TMA-MMT复合材料的MARTINI粗粒化力场，通过优化交叉相互作用准确复现结构与热力学性质，验证了模型的稳健性。
2024-06-07 cond-mat.soft
Coarse-grained simulations of flow-induced nucleation in semi-crystalline polymers
我们进行动力学蒙特卡罗模拟的流动诱导成核聚合物熔体的算法，即使在低过冷度是易处理的。用一种新的非线性管模型计算了流动条件下非结晶链的构型。我们的模拟预测增强的成核和成长的shish-like细长的核足够快的流量。模拟预测几个实验现象，并从理论上证明了以前的经验结果的流量增强成核率。模拟是高度相关的基本理解和过程建模的聚合物熔体中的流动诱导结晶。
2009-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Coarsening dynamics of three dimensional levitated foams: from wet to dry
我们研究了具有广泛不同的液体分数的抗磁悬浮泡沫。由于悬浮，排水被有效地抑制，并且动力学由泡沫气泡的粗化驱动。对于干泡沫，气泡尺寸随着泡沫年龄的平方根而增加，正如从广义冯诺依曼定律所预期的那样。在较高的液体含量下，行为改变为奥斯特瓦尔德熟化，其中气泡以年龄的1/3幂增长。使用扩散波光谱学，我们研究了在不同的制度，并找到干泡沫和湿泡沫的动力学行为的扩散行为的本地动态。
2012-11-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Resolving Dynamic Properties of Polymers through Coarse-Grained Computational Studies
耦合的长度和时间尺度决定了聚合物的动态行为，并成为其独特粘弹性的基础。为了解决长时间的动态，必须确定必须正确建模的时间和长度尺度。在这里，我们探测同时保留重要的原子细节和访问大的长度和时间尺度所需的粗粒化的程度。粗粒化的程度反过来又设定了在定义聚合物性质和动力学中起作用的最小长度尺度。使用线性聚乙烯作为一个模型系统，我们探讨如何粗粒化规模影响测得的动态。使用迭代玻尔兹曼反演从完全原子熔体模拟中推导出每个粗粒珠具有2-6个亚甲基的粗粒势。我们表明，原子的细节是捕捉大尺度动态的关键。使用这些模型，我们模拟聚乙烯熔体超过500 μs的时间，研究良好缠结的聚合物链的粘弹性。
2016-01-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Sequence-dependent thermodynamics of a coarse-grained DNA model
我们引入了一个粗粒度DNA模型的序列依赖参数化[T。E. Ouldridge，A. A.路易斯和J.P.K. Doye，J.Chem.Phys.134，085101（2011）]，最初设计用于再现具有平均序列的DNA分子的性质。新的参数化引入了序列依赖性堆叠和碱基配对的相互作用强度，选择重现短双链体的解链温度。通过开发直方图重新加权技术，我们能够将我们的参数拟合到数千个序列的解链温度。为了证明该模型的灵活性，我们研究了序列对以下各项的影响：（a）单链的非均质堆叠转变，（b）双链体在其熔点磨损的倾向，（c）堆叠强度的影响环中发夹的熔化温度，（d）单链的力延伸性质和（e）接吻环复合物的结构。在可能的情况下，我们比较我们的结果与实验数据，并找到一个很好的协议。一个名为oxDNA的模拟代码，实现了我们的模型，可以作为免费软件使用。
2012-07-14 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Static and dynamic scaling behavior of a polymer melt model with triple-well bending potential
我们进行分子动力学模拟聚合物熔体的粗颗粒聚乙烯醇模型，结晶后缓慢冷却。为了建立其高温液体状态的性能作为参考点，我们详细描述了平衡的聚合物熔体的结构特征，其链长$5\le N \le 1000$在略高于其结晶温度的温度。我们发现，足够长的聚合物与$N >50$的构象基本上服从弗洛里的理想假设。链长对链端间距和回转半径的依赖性符合理想链的标度预测和链端间距的概率分布，形状因子与理想链的形状因子也符合得很好.链内相关性揭示了自我相互作用不完全筛选的证据。然而，观察到的偏差很小。我们的研究结果排除了任何预排序或中间相结构的形成，提出了在熔体中的聚合物结晶的前体。此外，我们详细描述了原始路径的长纠缠聚合物熔体，我们检查的Rouse和爬行理论的均方位移的单体和聚合物的质量质心的标度预测。
2018-07-13 cond-mat.soft
The Influence of Crosslinking and Deformation on Polymer Crystallization and Melting: A Molecular Dynamics Study
Leibniz-Institut für Polymerforschung Dresden e.V.（德累斯顿莱布尼茨聚合物研究所）；Technische Universität Dresden（德累斯顿工业大学）
该研究通过分子动力学模拟探讨了交联和变形对聚合物结晶与熔融的影响，发现单轴变形加速了结晶并提高了结晶温度，同时揭示了应力条件下结晶引发的机械滞后行为。
2026-01-16 cond-mat.soft
Random Isotropic Structures and Possible Glass Transitions in Diblock Copolymer Melts
我们使用热力学复型方法研究了二嵌段共聚物熔体的微结构玻璃化转变。我们的方法执行的自然小参数方面的扩展-聚合的缩放度的倒数，这使我们能够系统地研究平均场行为的方法，聚合度的增加。我们发现，在无限长的聚合物链的限制下，玻璃化和玻璃化转变（Kauzmann温度）崩溃的平均场Spinodal的发病，这表明Spinodal可以被视为平均场签名在这类系统中的玻璃化转变。我们还研究了在相同的理论框架内的有序无序转变（ODT），特别是，我们包括领先的顺序波动校正由于立方相互作用的粗粒度的哈密顿量，这已被忽略在以前的工作中的ODT在嵌段共聚物。我们发现，立方项稳定有序（体心立方）相和玻璃态相对于无序相。虽然在对称共聚物的熔体中，玻璃化转变总是发生在有序-无序转变（低于ODT温度）之后，但对于不对称共聚物，玻璃化转变可能先于有序转变。
2006-03-08 cond-mat.soft
Temperature dependence of the slip length in polymer melts at attractive surfaces
使用Couette和Poiffille流，我们提取的滑移长度，$δ$的温度依赖性，从分子动力学模拟的粗粒度的聚合物模型与一个有吸引力的，波纹表面接触。$δ$由体积粘度和表面迁移率的比率决定。在弱吸引表面处，形成润滑层，$δ$较大并且在冷却时增加。接近玻璃化转变温度$T_ g$时，观察到非常大的滑移长度。在一个更有吸引力的表面，一个“粘性表面层”被建立起来，这引起了一个小的滑动长度。在冷却时，$δ$在高温下减少，通过最小值并在接近$T_g$时增长。在强吸引面上，Navier滑移条件不能同时描述Couette和Poiffille流。模拟结果证实了一个示意性的，两层模型表明，观察不依赖于计算模型的细节。
2008-04-05 cond-mat.soft
Thermodynamic consistency in variable-level coarse-graining of polymeric liquids
大分子液体的数值优化的简化描述经常呈现与原子水平描述的热力学不一致，即使总的关联函数，即结构，似乎是一致的。从第一原理Ornstein-Zernike方程出发，推导出一对粗粒单元之间的有效电势的解析表达式，其中每个链被表示为互穿的斑点的集合，具有可变数量的斑点，$n_b$，大小为$N_b$。势的特征是具有一个长尾，以$N_b^{1/4}$的特征标度指数缓慢衰减。这个一般的结果适用于任何粗粒模型的聚合物熔体的单位大于持久性长度，突出的重要性，长，排斥，潜在的尾巴模型，以正确地预测结构和热力学性质的大分子液体。
2013-02-13 cond-mat.soft
Effect of Pre-Shear and Dispersity on Crystallization of a Model Polymer with Soft Pair Interactions using Molecular Dynamics Simulations
University of Illinois, Urbana–Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校）；The Grainger College of Engineering, University of Illinois Urbana-Champaign（伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校格雷恩格工程学院）
研究通过分子动力学模拟探讨了预剪切和分散性对聚合物结晶的影响，发现短链加入长链熔体可提高结晶度10%并加快初始生长速率，而预剪切对结晶度和生长速率影响有限，仅在单分散熔体中显著。
2026-04-13 cond-mat.soft
Test of a scaling hypothesis for the structure factor of disordered diblock copolymer melts
稠密聚合物液体（如嵌段共聚物熔体）的粗粒理论预测平衡性质对几个无量纲参数的普遍依赖性。对于对称的二嵌段共聚物熔体，这样的理论预测仅对chi N和Nbar的普遍依赖性，其中chi是有效的相互作用参数，N是聚合度，并且Nbar是重叠的量度。我们测试是否从几个不同的模拟模型得到的结构因子S（q）的模拟结果是一致的，这两个参数的标度假设。我们比较了三种模型的结果：（1）晶格蒙特卡罗模型，键涨落模型，（2）珠弹簧模型与苛刻的排斥相互作用，类似于Kremer和Grest的，和（3）珠弹簧模型之间的非常软的排斥，强烈重叠珠。我们比较结果对不同的模型，已被设计为具有匹配的值的Nbar，在一系列的值的chi N和N，并设计方法来测试的缩放假设，而不依赖于任何预测的现象学相互作用参数chi取决于更微观的参数。结果强烈支持缩放假设，即使是相当短的链，确认它确实是可能的，以给出一个准确的通用描述的模拟模型，不同的许多细节。
2012-07-05 cond-mat.soft
Detailed analysis of Rouse mode and dynamic scattering function of highly entangled polymer melts in equilibrium
我们提出了大规模的分子动力学模拟的粗粒度模型的聚合物熔体平衡。从详细的Rouse模式分析，我们表明，依赖于时间的松弛模式$p$的自相关函数（ACF）可以很好地描述了有效的拉伸指数函数，由于交叉从Rouse爬行制度。对于$N/p<N_e$，ACF与链长$N$无关（$N_e$是纠缠长度），存在最小的拉伸指数为$N/p \rightarrow N_e$。随着$N/p$的增加，我们验证了从Rouse制度到爬行制度的有效弛豫时间$τ_{{\rm eff},p}$的交叉标度行为。我们还提供了证据表明，非相干动态散射函数遵循相同的交叉标度行为的均方位移的单体在相应的特征时间尺度。相干动态散射函数的衰减减慢，并且随着链尺寸在中间时间和波长尺度上的增加而发展出平台。从相干动态散射函数中提取的管直径相当于先前从单体的均方位移中估计的管直径。
2017-01-10 cond-mat.soft
Procedure to construct a multi-scale coarse-grained model of DNA-coated colloids from experimental data
我们提出了一个定量的，多尺度的粗粒度模型的DNA涂层胶体。该模型的参数是可转移的，并且完全基于实验数据。作为一个测试案例，我们专注于纳米尺寸的胶体携带单链DNA链的长度与胶体的大小相当。我们表明，在这一制度中，常见的理论方法假设成对加和的胶体对相互作用导致定量，有时甚至定性错误的预测DNA接枝胶体的相行为。通过与实验数据的比较，我们发现我们的粗粒模型正确地预测了形成的固体的平衡结构和熔化温度。由于单链DNA的持久长度的实验信息有限，一些定量的预测中发现的空间量的差异。随着更好的实验数据的可用性，本方法提供了一种合理设计DNA功能化的构建块，可以在复杂的三维结构中自组装的路径。
2013-05-03 cond-mat.soft
Systematic time-scale-bridging molecular dynamics applied to flowing polymer melts
我们提出了一种新的基于时间尺度的低噪声桥接方法，用于复杂流体微观模型的动态模拟。系统的粗粒化方法的例子低分子聚合物系统进行均匀的流场。我们使用非平衡态热力学和交替的Monte-Carlo-分子动力学迭代方案的概念，以获得模型方程的慢变量。对于选定的感兴趣的流动情况下，建立的模型预测结构以及材料功能超出了政权的线性响应。作为一个副产品，我们提出了第一个稳态等双轴模拟结果的聚合物熔体。该方法易于实现，并允许通过从非平衡稳态容易获得的量来计算与时间相关的行为。
2008-12-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamic coarse-graining of polymer systems using mobility functions
我们提出了一个动态粗粒化（CG）计划映射异构聚合物流体到非常CG模型在动态一致的方式。其思想是使用一个波矢相关的迁移率函数映射的目标函数从单链的动态结构因子，这是在微观参考系计算。在以前的工作中，我们已经表明，动态密度泛函计算基于此迁移率函数可以准确地再现聚合物熔体中的有序/无序动力学，因此它是一个合适的起点动态映射。为了使映射在一个范围内的相关波矢量，我们建议修改CG动态引入内部摩擦参数，减缓CG单体动态局部尺度上，而不影响系统的静力平衡结构。我们说明和讨论的方法使用的例子无限长的线性劳斯聚合物映射到超短CG链。我们表明，我们的方法可以用来构建动态一致的CG模型的均聚物与CG链长N=4，而共聚物，更长的CG链长是必要的
2021-03-07 cond-mat.soft
Static and dynamic properties of the interface between a polymer brush and a melt of identical chains
采用分子动力学模拟对剪切作用下两刷状覆盖表面间的短链聚合物熔体进行了模拟。构成刷的末端接枝聚合物具有与熔体中的自由链相同的化学性质，并提供柔软的可变形基底。高分子链由粗粒珠-弹簧模型描述，珠之间具有Lennard-Jones相互作用，并且沿链的主链最近邻之间具有FENE势。刷层的接枝密度提供了一种在不改变分子相互作用的情况下控制表面行为的方法。我们使用耗散粒子动力学恒温器在恒定的温度和体积下进行平衡和非平衡分子动力学模拟。平衡密度分布和剪切下的行为进行了研究，以及交叉的熔体到刷，在不同的长度尺度（键矢量，回转半径，和端到端矢量）的自由和接枝链的取向，和速度分布。在界面处的粘度和滑移作为接枝密度和剪切速度的函数计算。
2005-10-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Active Learning for Predicting Polymer/Plasticizer Phase Behaviour
本文提出基于粗粒化模拟和随机森林的主动学习流程，高效筛选不同柔性与几何结构的增塑剂，建立适用于非极性分子的通用增塑剂设计规则，并通过原子级模拟验证了聚异戊二烯/增塑剂相行为的有效性。
2025-05-06 cond-mat.soft
A First Principle Approach to Rescale the Dynamics of Simulated Coarse-Grained Macromolecular Liquids
我们提出了一个详细的推导和测试我们的方法来重新调整粗粒度聚合物熔体的介观模拟的动力学（I。Y. Lyubimov等人J. Chem. Phys. \textbf{132}，11876，2010）。从第一性原理Liouville方程出发，应用Mori-Zwanzig投影算子技术，导出了液体粗粒表象的广义Langevin方程（GLE）.在投影操作符中选择的慢变量定义粗粒度化的长度尺度。每种聚合物都以两种粗粒化水平表示：单体作为珠和弹簧模型，分子作为软胶体。在质心遵循布朗运动且内部动力学完全松弛的长时间区域中，这两种描述必须是等价的。通过强制执行这种正式的关系，我们从GLE的分析重新缩放因子被应用到动态数据的粗粒度表示恢复单体的描述。熵的变化和摩擦力的变化是两个修正，以补偿粗粒化对聚合物动力学的影响。粗粒度表示中的记忆函数的解决方案提供了摩擦系数的动态重新缩放。内部自由度的计算提供了由于粗粒化而引起的熵变化的校正。由此产生的重新缩放形式主义是一个功能的粗粒度模型和热力学参数的系统模拟。通过应用我们的重标度方法，从聚乙烯（以软胶体颗粒为代表）的介观模拟中获得的重标度动力学与实验测量的平移扩散数据和模拟结果吻合良好。所提出的方法被用来预测新的聚乙烯样品的自扩散系数。
2011-03-15 cond-mat.soft
Capillary filling of star polymer melts in nanopores
South China University of Technology（华南理工大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）；University of Ioannina（约阿尼纳大学）；Institute of Materials Science and Computing, University Research Center of Ioannina (URCI)（约阿尼纳大学研究中心材料科学与计算研究所）
研究星形聚合物熔体在纳米孔中的毛细管填充行为，揭示其拓扑结构对吸湿动力学、吸附和摩擦的影响。
2026-03-10 cond-mat.soft
Coarse-grained electrostatic interactions of coronene: Towards the crystalline phase
在这篇文章中，我们提出并比较了两种不同的，粗粒度的方法来模拟静电相互作用的盘形芳香分子，特别是晕苯。我们的研究建立在以前的工作[J. Chem. Phys. 141，214110（2014）]的基础上，我们提出了，基于从原子水平开始的系统粗粒化过程，能够描述范德华力对相互作用能的贡献的各向异性有效（Gay-Berne-like）势。考虑到静电，我们介绍，首先，一个线性四极矩沿对称轴的晕光盘。第二种方法考虑到分子内的部分电荷以环状方式分布的事实。然后，我们重新参数化的有效的盖-伯尔尼样的潜力，使其匹配，在短距离，环-环潜力。为了研究这两种方法的有效性，我们进行多粒子分子动力学（MD）模拟，专注于结晶相（karpatite）的静电相互作用的影响，预计是特别相关的倾斜堆叠柱的形成。具体来说，我们研究各种结构参数以及熔融转变。我们发现，第二种方法产生一致的结果与那些从实验中，尽管事实上，潜在的潜在衰减与错误的距离依赖性在大分子分离。我们的策略可以转移到更广泛的分子类别，如苯或六苯并蔻。
2016-03-11 cond-mat.soft
Stress Relaxation in Monodisperse Entangled Polymer Melts: Correlation Between Viscoelastic Response and Single-Chain Relaxation via Molecular Dynamics Simulations
Johannes Gutenberg-Universität Mainz（约翰内斯·古腾堡美因茨大学）
通过分子动力学模拟研究单分散纠缠聚合物熔体中的应力松弛，发现粘弹性响应与单链松弛之间的相关性，揭示了平台模量与纠缠长度的确定方法。
2026-02-25 cond-mat.soft
Coarse-grained simulations of DNA overstretching
我们使用最近开发的粗粒度模型来模拟双链DNA的过度拉伸。在23 ℃下的过拉伸在模型中发生在74 pN处，比在等效盐条件下的实验值高约6-7 pN。此外，该模型再现的温度依赖性的过拉伸力。过度拉伸的机制总是通过从自由端剥离而引起的力诱导熔融。我们从来没有看到过S-DNA（过度拉伸的双链DNA），即使在某些条件下有明确的实验证据证明这种过度拉伸模式，这表明S-DNA不仅仅是一种非堆叠的氢键双链体，而是可能具有更奇特的结构。
2013-01-29 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Hotter isn't faster for a melting RNA hairpin
本文通过粗粒化模拟发现RNA发夹解链时间随温度非单调变化，在熔点以上存在最快解链温度，并揭示单向与双向解链两种路径及其标度律，阐明螺旋结构在非平衡变性动力学中的关键作用。
2024-11-05 cond-mat.soft q-bio.BM
ANNaMo: Coarse-grained modelling for folding and assembly of RNA and DNA systems
本文提出一种基于补丁粒子和最近邻参数化的粗粒化模型ANNaMo，用于高效模拟RNA/DNA折叠与组装，并通过发夹、假结及toehold置换等实验验证其有效性。
2024-02-06 cond-mat.soft
Dynamical heterogeneities in non-entangled polystyrene and poly(ethylene oxide) star melts
星型聚合物由于其内部结构的原因，可以表现出非均匀的动力学行为。在这项工作中，我们采用原子分子动力学模拟研究非纠缠的聚苯乙烯和聚（环氧乙烷）星形熔体的平移运动。我们专注于从多臂星形架构起源的本地异质动力学和量化的分子内动力学梯度。通过检查的平移运动的顺序的库恩长度的长度尺度，我们的目标是找到共同的特点，研究化学和提供一个关键的和直接的比较与聚合物动力学的理论模型。我们讨论了所观察到的趋势，相对于连续劳斯模型调整的星形架构。两个版本的劳斯模型进行检查：一个假设均匀摩擦的每一个劳斯珠和另一个考虑较大的分支点摩擦。除了相邻珠子之间的链连接性之外，两个版本都忽略了链之间的相互作用。尽管可以容忍的模拟数据的描述，没有模型出现准确地反映流动性梯度。这里采用的详细的定量原子模型之间的差距桥梁的理论和一般的，粗粒模型的星形聚合物，缺乏不可缺少的化学细节。
2020-12-22 cond-mat.soft physics.chem-ph
Multiscale Modeling and Coarse Graining of Polymer Dynamics: Simulations Guided by Statistical Beyond-Equilibrium Thermodynamics
我们回顾了最近的一些粗粒度和多尺度方法，但也提出了一些新的想法来解决这些问题。我们发现，如果一个是由非平衡统计力学和热力学的指导下，有可能设计出有根据的多尺度建模工具，可以连接微观模型与宏观本构方程。这种多尺度建模工具受益于最近提出的静态粗粒化的方法，主要是建立在平均力的潜力。然而，对于动力学性质，粗粒度模型需要考虑由于快速自由度而产生的耗散效应，这些自由度被消除，而有利于剩余的缓慢变化的自由度。正确定义状态变量集，有效地表示非平衡态是这种方法成功的第一个关键。将微观模型与建立在这些缓慢松弛变量上的宏观模型联系起来是第二个关键。我们说明了一个流动的，低分子量的聚合物熔体的新方法。
2009-11-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Martini coarse-grained model for clay-polymer nanocomposites
我们已经开发了一个粗粒（CG）模型的聚合物-粘土系统组成的有机改性蒙脱土纳米粘土的纳米粒子按照MARTINI力场。利用粘土颗粒的力学性质和裂解自由能分别表征了有机改性蒙脱土（oMMT）粘土颗粒的键合和非键合相互作用参数，其中钠离子被四甲基铵（TMA）离子取代。力学性能由应力-应变曲线的斜率确定，解理自由能通过允许对应于缓慢平衡解理过程的完全表面重构来确定。使用对oMMT裂解能的个体分散和极性贡献来确定CG oMMT片的适当MARTINI珠类型。开发的MARTINIFF参数的TMA-MMT-聚合物系统的自洽性进行了验证，通过比较估计选择的结构，热力学和动力学性质得到的全原子模拟与粗粒度的模拟。我们已经确定了粘土颗粒对三种聚合物熔体（聚乙烯，聚丙烯和聚苯乙烯）在两个温度下的性能的影响，以建立开发的参数的可转移性。我们还表明，粘土-聚合物相互作用的影响，在这种纳米复合材料系统的结构-性能关系被罗森菲尔德的过剩熵标度。
2019-07-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Understanding diffusion and density anomaly in a coarse-grained model for water confined between hydrophobic walls
我们研究，通过蒙特卡罗模拟，一个粗粒度的模型，在部分水化的疏水壁之间的水单层，与壁到壁的距离约为0.5 nm。我们分析了平行于壁的扩散常数，$D_{\parallel}$，如何改变和相关的系统的相图。我们发现一个轨迹的$D_{\parallel}$最大值和轨迹的$D_{\parallel}$最小值沿等温线，与线的恒定$D_{\parallel}$类似的散装水的熔点线。$D_{\parallel}$极值的两个轨迹包封在恒定$P$时密度最大值的温度线上。我们展示了这些位点是如何与由于氢键的异常体积行为。在低得多的$T$，承压水成为subdiffusive，我们讨论了这种行为是如何增加水分子之间的相关性时，氢键网络的发展。在subdiffusive区域内，虽然翻译在很大程度上受到阻碍，我们观察到，氢键网络可以平衡，其重排是负责沿等压线的密度极小值的外观。我们澄清，最小值不一定与氢键网络的饱和度。
2011-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Local Segmental Dynamics and Stresses in Polystyrene - C$_{60}$ Mixtures
通过分子模拟研究了均相C $_{60}$ -聚苯乙烯混合物在熔融状态下的聚合物动力学，使用聚苯乙烯纳米复合材料的两个互连水平的表示：（a）粗粒度表示，其中每个聚苯乙烯重复单元被映射到一个单一的“超原子”和每个富勒烯被视为一个球壳。粗粒聚合物-纳米颗粒系统在所有长度尺度上的平衡是通过改变连通性的蒙特卡罗模拟实现的。(b)一种原子表示法，其中纳米颗粒和聚合物链都用联合原子力场表示。原子分子动力学（MD）模拟的初始配置是通过反向映射良好平衡的粗粒度配置。通过分析恒定能量下的MD轨迹，聚苯乙烯的链段动力学（净和填充系统）的特点是键取向时间自相关函数。发现纳米复合材料系统表现出比未填充的链段动力学稍慢，与现有的实验数据吻合良好。此外，通过采用Voronoi镶嵌的模拟框，在每个富勒烯分子附近的骨架碳原子的均方位移进行量化。富勒烯被发现抑制聚合物链的平均运动，在协议与中子散射数据，而略有增加的动态和应力的熔体的不均匀性。原子级和局部（每Voronoi细胞）应力分布的纯和填充系统的报告。
2014-01-17 cond-mat.soft
A Machine Learning Closure for Polymer Integral Equation Theory
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；Lehigh University（理海大学）；National Institute of Standards and Technology（美国国家标准与技术研究院）
该研究提出基于机器学习的闭合关系，改进PRISM聚合物积分方程理论，提升结构预测精度，可用于软材料快速发现与设计。
2026-10-02 cond-mat.soft
Mapping atomistic to coarse-grained polymer models using automatic simplex optimization to fit structural properties
我们开发了聚（乙烯醇）和聚（丙烯酸）低聚物的粗粒力场。在这两种情况下，一个单体被映射到一个粗粒珠。新的力场被设计成与这些聚合物的原子模拟得到的各种径向分布函数等结构特性相匹配。因此，以考虑尽可能多的原子信息的方式构建映射。在技术方面，我们的方法包括一个单纯形算法，用于自动优化非粘结参数以及粘结参数。除了它们相似的构象（仅官能侧基不同），聚（丙烯酸）被选择为在水溶液中，而不是聚（乙烯醇）熔体。对于聚乙烯醇来说，非优化的键角势与特殊的、优化的非键势结合起来就足够了。这里不需要施加扭转电势。对于聚（丙烯酸），我们表明，径向分布函数的每个峰通常是由一些特定的模型参数（S）。键角参数的优化是必不可少的。粗粒力场再现了原子模型的回转半径。作为第一个应用程序，我们使用力场来模拟较长的链，并比较流体动力学半径与实验数据。
2000-08-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Adversarial Reverse Mapping of Equilibrated Condensed-Phase Molecular Structures
分辨率之间紧密一致的联系对于进一步扩大复杂材料多尺度建模的影响至关重要。我们在这里处理凝聚的分子结构的生成作为一个细化- backmapping -的粗粒度结构。传统的方案从粗略的粗到细的映射开始，并执行进一步的能量最小化和分子动力学模拟来平衡系统。在这项研究中，我们介绍了DeepBackmap：一种基于深度神经网络的方法，可以直接预测凝聚相系统的平衡分子结构。我们使用生成对抗网络从训练数据中学习玻尔兹曼分布，并通过使用粗粒度结构作为条件输入来实现反向映射。我们将我们的方法应用到一个具有挑战性的凝聚相聚合物系统。我们观察到，在熔体中训练的模型具有显着的可转移性的结晶相。我们架构的数据驱动和基于物理的方面相结合，有助于仅用有限的训练数据实现温度可传递性。
2020-03-17 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Ostwald-like ripening in the two-dimensional clustering of passive particles induced by swimming bacteria
研究运动细菌悬浮液中微米珠粒的二维动态聚集，揭示其由短程细菌诱导吸引力驱动，并在长时间呈现类 Ostwald 熟化的 t^(1/3) 生长规律。
2023-04-27 cond-mat.soft physics.bio-ph
Monte Carlo and Molecular Dynamics Simulation of the Glass Transition of Polymers
用计算机模拟研究了致密玻璃形成聚合物熔体中聚合物链的两种粗粒模型：简单立方晶格上的键长涨落模型用动态Monte Carlo方法处理，其中键长势有利于长键;连续体中的珠-弹簧模型用分子动力学处理，其中珠之间具有Lennard-Jones势。虽然这两个模型的动力学不同的短长度尺度和相关的时间尺度，中观的空间和时间尺度上的两个模型表现相似。特别是，模式耦合理论的玻璃化转变可以用来解释过冷聚合物熔体的减慢。对于非格点模型，研究了恒压和恒容两种情况下模耦合临界点的逼近。晶格模型允许测试玻璃化转变的吉布斯-迪马齐奥熵理论，我们的发现是，虽然熵确实显着减少，但没有“熵灾难”，流体熵将变为负值。最后，对薄膜几何结构中约束效应对玻璃化转变的影响进行了展望。
1998-09-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Quantitative prediction of the phase diagram of DNA-functionalized nano-colloids
我们提出了一个粗粒度的DNA功能化胶体模型，这是计算上容易处理。重要的是，模型参数完全基于实验数据。使用这个高度简化的模型，我们可以预测的DNA功能化的纳米胶体的相行为，而无需假设胶体间相互作用的成对加和。我们的模拟结果表明，对于纳米胶体，成对加和性的假设导致大量的错误估计的晶相的自由能。我们将我们的结果与现有的实验数据进行比较，发现模拟预测正确的固相结构，并产生一个非常好的估计熔化温度。目前的实验估计的单链DNA序列的轮廓长度和持久性长度受到相对较大的不确定性。使用最好的估计，我们获得了晶格常数的预测，偏离了几个百分点：这表明需要更准确的ssDNA实验数据来充分利用我们的粗粒度方法。
2012-05-22 cond-mat.soft physics.comp-ph
