Ammonium Fluoride as a Hydrogen-disordering Agent for Ice
在低温下用酸或碱掺杂剂从冰的各个相去除残余氢无序一直是几十年来激烈研究的焦点。作为这些努力的对立面，我们现在使用中子衍射表明氟化铵（NH 4F）是氢有序冰VIII的氢无序剂。在压力下冷却其氢无序的对应物冰VII掺杂有2.5摩尔%ND 4F导致氢无序的冰VIII与~31%的残余氢无序，说明ND 4F的长程氢无序效应。掺杂冰VII可以过冷约20 K相对于纯冰VII的氢有序化温度，之后氢有序化发生缓慢超过约60 K的温度窗口。这些发现表明，ND 4F掺杂相当大程度上减缓了氢有序动力学。掺杂样品的部分氢顺序与纯冰VIII的反铁电顺序一致。然而，我们认为，局部铁电畴必须存在于相反电荷的离子点缺陷之间。除了NH 4F掺杂对氢有序水结构的长期影响之外，使用拓扑电荷的设计原理应该适用于广泛的其他“冰规则”系统，包括自旋冰和相关的极性材料。
2019-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
New Phases of Water Ice Predicted at Megabar Pressures
基于密度泛函计算，我们预测水冰达到两个新的晶体结构与Pbca和Cmcm对称性在7.6和15.5毫巴，分别。已知的高压冰相VII、VIII、X和Pbcm以及Pbca相都是绝缘的，并且由两个互穿的氢键网络组成，但是Cmcm结构是金属的，并且由H和O原子的波纹片组成。H原子被挤压到下一个最近的O原子之间的八面体位置，而它们在冰X，Pbcm和Pbca相中占据最近的O原子之间的四面体位置。
2010-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Same and interconvertible high-pressure ice phases
大多数实验已知的高压冰相具有体心立方（bcc）氧晶格。我们的原子模拟表明，在这些bcc冰相，冰VII，VII'和X是相同的热力学相在不同的条件下，而超离子冰VII“与冰VII”有一个一级相边界。此外，在约300 GPa下，冰X转变成Pbcm相，具有急剧的结构变化，但没有明显的活化势垒，而在较高的压力下，势垒逐渐增加。因此，我们的研究澄清了高压绝缘冰的相行为，并揭示了在其他系统中不知道的特殊的固-固转变机制。
2022-03-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The phase diagram of water at high pressures as obtained by computer simulations of the TIP4P/2005 model: the appearance of a plastic crystal phase
本文采用TIP 4P/2005水模型对水的高压区相图进行了计算机模拟研究。自由能计算进行冰VII和VIII和流体相，以确定这些冰的熔化曲线。此外，分子动力学模拟在高温（440 K）下进行，观察到在约80000巴的压力下液体自发冻结成固相。对所得结构的分析得出了形成塑性结晶相的结论。在塑性晶体阶段，氧原子排列形成一个体心立方结构，就像在冰VII中一样，但水分子几乎可以自由旋转。对这种新相进行了自由能计算，发现对于TIP 4P/2005，这种塑性晶体相在高于约400 K的温度下相对于冰VII和VIII是热稳定的，尽管精确值取决于压力。通过Gibbs Duhem模拟，确定了所有的共存线，得到了TIP 4P/2005模型的相图，包括冰VIII和冰VII以及新的塑性晶体相。TIP 4P/2005模型能够定性描述水的相图。研究这种塑性晶体相是否确实存在于真实的水中将是有趣的。水的近似球形使得在高温下形成塑性晶体相成为可能。从动力学的角度来看，在高温下形成塑性晶体相（具有氧原子的bcc排列）在约2ns内发生。这与冰Ih的成核相反，冰Ih的成核需要数百ns量级的模拟。
2009-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-induced desalting of NaCl-bearing ice VII: A compositional filter in water-rich planets
École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；Sorbonne Université（索邦大学）；Paul Scherrer Institute (PSI)（保罗谢尔研究所）；Université Paris Cité（巴黎西岱大学）；Nantes Université（南特大学）
研究发现含NaCl冰VII可在特定热力学路径下形成，并在5.1 GPa减压时排出盐分，其密度特性影响富水行星的化学交换，揭示路径依赖的盐捕获机制。
2026-10-06 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Compressional rate-dependent stability of ammonia hydrates crystallized from water-rich ammonia-water solutions
研究发现压缩率影响氨水合物结晶路径和稳定性，揭示了不同压缩速率下相变行为及冰VII对压缩性的影响。
2025-12-05 cond-mat.mtrl-sci
Nature of low-temperature dense ice up to 80 GPa observed by x-ray diffraction
我们测量了冰VIII在不同压力-温度路径下的晶格体积，发现低温条件下的等温压缩使体积变大。冰VIII已经成为其高压相，在10 K时摩尔体积为6.45 cm ^3，根据三阶Birch-Murnaghan方程和本研究中确定的参数（K_0= 32.4 GPa，K '_0 = 3.7，V_0= 11.9 cm ^3），压力可以估计为60.4 GPa。目前的结果表明，这种高压状态是顺电与tetravel对称性。
2021-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Bond strengthening in dense H2O and implications to planetary composition
H2O是行星体的重要组成部分，控制着可居住性，在地质活动体中，控制着板块构造。在许多行星内部的压力下，H2O中的H键会坍塌成更强的离子键。在这里，我们提出的协议之间的X-射线衍射和拉曼光谱的转变从冰-VII到冰-X发生在一个压力约30.9 GPa通过结合晶粒归一化热处理，通过直接激光加热与静态压缩。这是证明了出现的特征拉曼模式的铜矿样冰-X和体积模量突然增加2.5倍，这意味着显着增加的粘结强度。这是之前的过渡，从立方冰-VII的结构的tetravalent对称，冰-VIIT在5.1 GPa。我们的研究结果显着改变了富含水的行星的质量/半径关系，并定义了地球内化学结合水释放的高压极限，使深部地幔成为古水的潜在长期水库。
2019-06-27 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of optical properties of high-pressure phases of ice
我们报告了一个详细的从头计算研究冰的光学性质在很宽的高压范围内。其中包括冰X相（最高可达380GPa）、理论上提出的较高压力相冰XV（300GPa），以及常压低温相冰XI。结果表明，高压下冰的光学特性的色散关系与常压下的有很大的不同。在较高气压下，冰的光学性质有整体蓝移的趋势，光学响应的能量区域变宽，如吸收带和反射带。除吸收边增大外，所有的吸收峰都在上升，反射峰也有所增强，因此推断冰的透过率在下降。光电导增强，我们解释了这种行为从载流子浓度的增加。静态光学性质被发现是压力无关的，主要是由于氢键的网络拓扑结构。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of hydrogen bonding and electronic structure of high-pressure phases of ice
我们报道了在大的高压范围内对冰的氢键、几何结构、电子结构和晶格动力学的详细的从头计算研究，包括冰X相（55- 380 GPa），以前理论上提出的高压相冰XIIIM（参考文献10）。1-2)（380 GPa）、冰XV（我们从冰XIIIM衍生出的新结构）（300- 380 GPa），以及常压低温相冰XI。与其它材料不同的是，在55 ~ 290 GPa范围内，冰X的禁带宽度随压力线性增加，电子态密度（DOS）表明，相对于费米能级，价带有红移的趋势，而导带有蓝移的趋势.这一现象被解释为高压引起的氢氧之间s-p电荷转移的变化。发现冰X存在于75 ~ 290 GPa的压力范围内。在300 GPa以上，发现了一种新的氢键结构，即冰XV，其中50%的氢原子位于O-H-O键的对称位置，另一半不对称。揭示了氢键对称性破缺的物理机制。
2007-12-31 cond-mat.mtrl-sci
Observations of an Impurity-driven Hysteresis Behavior in Ice Crystal Growth at Low Pressure
我们描述了一种新的滞后行为在近真空条件下的冰晶生长的观察。超过阈值过饱和，我们发现，冰的生长速率往往表现出突然增加，我们归因于杂质驱动的增长不稳定性。我们研究这种不稳定性的可能机制，它可以用来产生干净的，多面的冰面。
2008-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Nuclear Quantum Effects and Hydrogen Bond Symmetrisation in High Pressure Ice
氢键对称性在氢键系统中引发的压力诱导核量子效应（NQE）是一个长期已知的概念1，但在高压冰的实验证据仍然难以捉摸的传统方法2，3。理论工作预测水冰内质子的量子力学隧穿发生在30 GPa以上的压力和氢键对称化过渡超过60 GPa 4。在这里，我们使用1H-NMR的高压冰高达90 GPa，并证明，NQE管理的冰VII中的氢键质子的行为已经在显着低于以前预期的压力。一个明显的隧道模式被发现存在高达90 GPa的最高压力，以及到冰X的稳定性领域，其中NQE是不预期在一个完全对称的H-键网络。我们发现在20 GPa和75 GPa的NMR位移数据中有两个明显的转变，这归因于氢键（HB）的逐步对称化，分别为高势垒氢键（HBHB）到低势垒氢键（LBHB）和LBHB到对称氢键（SHB）。这些转变可能对高压冰和行星内部模型的物理性质产生重大影响。在这个化学简单的系统中观察到的NQE在很宽的压力范围内可能被证明是有用的，在设计新一代的电子器件利用质子隧穿。
2018-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Evidence for ultra-water-rich ammonia hydrates stabilized in icy exoplanetary mantles
该研究发现氨半水合物与冰VII在高压高温下反应可生成超富水氨水合物（如NH3·6H2O），并证明富水氨水合物在1-2倍地球质量系外行星冰幔中普遍稳定存在，其与冰VII的浮力差异可能导致化学分层并影响行星热演化。
2025-08-16 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Hydrogen bonds and van der Waals forces in ice at ambient and high pressures
第一性原理方法，密度泛函理论（DFT）和量子蒙特卡罗，已被用来研究范德华力（vdW）和氢键（H）之间的平衡在环境和高压冰相。在较高的压力下，从vdW的晶格能的贡献增加，从氢键减少，导致vdW有一个实质性的影响结晶冰相之间的转变压力。一个重要的后果，可能是相关的分子晶体在一般情况下，是从DFT泛函忽略vdW力的过渡压力大大高估。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Bonding and Electronic Properties of Ice at High Pressure
用从头算方法模拟了兆巴压力下水冰的性质。重点在于金属Cmcm相和它的绝缘扭曲的类似物与Pnma对称性。最近预测这两个阶段分别发生在15.5和12.5毫巴[物理评论快报。105（2010）195701]。对Cmcm相的费米面进行了分析，讨论了费米嵌套的可能性。计算了Pnma结构的Wannier轨道，并与冰X进行了比较。虽然冰X显示出典型的sp3杂化，但在Pnma结构中，轨道变形，不再与氢键对齐。
2011-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Is High-density Amorphous Ice Simply a 'Derailed' State along the Ice I to Ice IV Pathway?
高密度无定形冰（HDA）的结构性质是通过低温压力诱导的“普通”冰I的非晶化形成的，这是有很大争议的。澄清这个问题不仅是重要的理解的复杂的凝聚态的H $_2$ O，而且在更广泛的背景下，压力诱导的非晶化过程中，这是遇到整个材料谱。我们首先表明，氟化铵（NH $_4$ F），它有一个类似的氢键网络冰I，也经历了压力崩溃后，在77 K压缩。然而，产品材料不是无定形的，而是NH $_4$ F II，一种与冰IV同构的高压相。这种崩溃可以用一种高效的机制来解释。在冰I的情况下，水分子的取向无序导致偏离这种机制，因此我们将HDA归类为沿着冰I到冰IV路径的“脱轨”状态。
2017-01-19 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Anharmonic Effects in Hydrogen-Bond Symmetrization of High-Pressure Ice
本研究通过神经正则变换方法处理核量子非谐性，揭示了高压下冰VIII转化为冰X的氢键对称化转变压力降低至60 GPa且与温度无关，并发现氢氧伸缩在压力下出现反常软化。
2025-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quantum effects in the H-bond symmetrization and in the thermodynamic properties of high pressure ice
本研究通过非微扰量子非谐性方法，发现量子涨落显著降低高压冰相VIII至相X的相变压力并消除其温度依赖性，同时准确重现同位素位移。
2024-03-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Hydrogen bond symmetrization in high-pressure ice clathrates
本研究结合拉曼光谱与第一性原理量子模拟，揭示高压 C2、C3 氢水合物中氢键在低于纯冰压力下经连续交叉实现对称化。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Charge-ice dynamics in the negative thermal expansion material Cd(CN)$_2$
利用变温（150- 300 K）单晶X射线衍射技术重新研究了各向同性负热膨胀（NTE）材料Cd（CN）$_2$的环境相结构和动力学之间的相互作用.我们找到了强有力的实验证据，低能量的振动模式，涉及偏离中心的镉$^{2+}$离子的存在。这些模式具有增加网络堆积密度的效果-这表明NTE的机制不同于普遍接受的相关Cd（C/N）$_4$旋转模式的图片。强的本地相关性相邻的镉中心的位移方向是显而易见的，在实验中的X-射线衍射图案的高度结构化的漫散射的存在。蒙特卡罗模拟表明，这些模式可能会被解释为一套基本的“冰规则”，建立一个动态之间的映射镉（CN）$_2$和质子订购立方冰VII。
2012-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Crystallization of pristine cubic ice from liquid at ambient pressure
University College London（伦敦大学学院）；ISIS Neutron and Muon Source, Science and Technology Facilities Council, Rutherford Appleton Laboratory（ISIS中子与μ子源，科学与技术设施委员会，拉瑟福德阿普尔顿实验室）；Uppsala Universitet（乌普萨拉大学）；University of Oxford（牛津大学）；The University of Manchester（曼彻斯特大学）
研究立方冰 Ic 能否从液态直接形成等问题，通过冷却介孔二氧化硅内水溶液在常压下获得原始立方冰 Ic，利用中子散射技术证明其可重复形成且为唯一稳定晶相，揭示该多晶型物在自然和合成过程中作用更重要。
2026-07-27 cond-mat.mtrl-sci
How square ice helps lubrication
在摩擦的背景下，我们使用原子分子动力学模拟，以调查在很宽的压力范围内的石墨烯片之间的水限制。我们发现，承压水的热平衡在高压下受阻。我们证明，在适当的条件下，方形冰可以在粗糙体中形成，并且它类似于立方冰VII和冰X。我们模拟滑动的原子平面石墨的方冰，并发现由于结构超润滑性极低的摩擦。方冰形成所需的条件对应于低滑动速度，我们认为在湿石墨上的摩擦实验中观察到的冰就是这种类型。
2017-03-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ice Ic without stacking disorder by evacuating hydrogen from hydrogen hydrate
水在环境压力下在0 °C以下结冰，通常用ABAB...六方堆积序列然而，还已知名义上用ABCABC生产“冰Ic”。立方堆积序列在某些条件下1，它的存在，在地球的大气层，或在彗星是有争议的。“冰Ic”，或称为立方冰，于1943年由柯尼希首次发现，他使用电子显微镜研究冰从水蒸气凝结到冷基质。随后，已经建立了许多不同的“冰Ic”的路线，例如气体水合物的解离，在环境压力下加热无定形冰或退火回收的高压冰，冷冻$μ$ -或纳米承压水。尽管对“冰Ic”进行了大量的研究，但其结构尚未得到充分验证，因为“冰Ic”的衍射图案显示出堆叠无序的特征，并且直到最近才形成没有堆叠无序的理想冰Ic。在这里，我们展示了一种路线，以获得冰Ic无堆叠无序脱气氢从高压形式的氢水合物，C $_2$，它具有主机框架，是同构与冰Ic。令人惊讶的是，堆积无序游离冰Ic是在减压下由C $_2$通过中间无定形或纳米晶体形式形成的，这与最近发现的由氖水合物形成冰XVI或由氢水合物形成冰XVII的情况下发生的直接转化不同。得到的冰Ic显示出显着的热稳定性，直到相变冰Ih在250 K，这种热稳定性源于缺乏位错，这促进了堆叠顺序的变化。理想冰Ic的发现将促进理解堆积无序对作为冰Ih的反端元的冰的物理性质的作用。
2019-09-08 cond-mat.mtrl-sci
The complex kinetics of the ice VI to ice XV hydrogen ordering phase transition
使用差示扫描量热法从盐酸掺杂的冰VI到其氢有序对应物冰XV的可逆相变。在环境压力下冷却时，首先观察到快速氢有序化，随后是一个较慢的过程，表现为对初始尖锐的氢有序化的尾部。H2O和D2O冰XV中的残余氢无序被确定为冷却速率的函数。我们的结论是，这将是很难获得完全氢有序冰XV在环境压力下冷却。我们的新的实验结果进行了讨论的背景下，最近的计算工作冰XV。
2015-07-09 cond-mat.mtrl-sci
New diversity form of ice polymorphism: Discovery of second hydrogen ordered phase of ice VI
到目前为止，已经报道了20多种冰的结晶和非晶相。冰的这种非凡的多态性源于氢键和氢有序的几何灵活性，并使冰以其普遍性在材料和地球与行星科学的广泛领域中成为独特的存在。一个突出的未解决的问题是冰的氢无序相是否转变为只有一个氢有序相，从目前的冰相图推断，尽管其可能的氢构型具有接近的能量。最近对高压氢无序相冰VI的实验揭示了除了已知的有序相冰XV之外，还有一种未知的氢有序形式（$β$ -XV），这将是这个问题的一个反例。然而，由于缺乏实验证据，尚未阐明$β$ -XV是否是独特的结晶相。在这里，我们报告的第二个氢有序相冰VI，冰XIX，毫不含糊地证明了中子衍射测量。冰VI和冰XIX之间的相边界表明，冰VI收缩后的氢有序，这在较高的压力区域比冰XV，因为它的体积比冰XV的热稳定冰XIX。氢有序相之间的压力驱动相竞争，理论上也在其他冰多晶型物中提出，可以以不同的方式诱导冰的氢有序化。因此，这项研究证明了迄今未发现的冰的多态性。
2020-06-19 cond-mat.mtrl-sci
2D ice from first principles: structures and phase transitions
尽管与云微物理学和摩擦学等不同领域相关，但对低维水冰的结构和相变的理解仍然存在重大差距。在这里，我们报告的第一原理研究有限的二维冰作为压力的函数。我们发现，在环境压力下，六边形和五边形单层结构是两个最低的焓相确定。在轻度压缩时，五边形结构变得最稳定，并持续到\textit{ca.} 2 GPa，在该点处正方形和菱形相是稳定的。方相同意最近的实验观察方冰限制在石墨烯片。我们还发现了一个双层AA堆叠的方形冰相，这澄清了实验观察和早期力场模拟之间的差异。这项工作提供了一个新的角度对二维封闭冰，突出的结构观察到的围压和宽度的敏感性。
2015-08-15 cond-mat.mtrl-sci
DMC-ICE13: ambient and high pressure polymorphs of ice from Diffusion Monte Carlo and Density Functional Theory
本研究构建了含13种冰多晶型晶格能的DMC-ICE13数据集，通过扩散蒙特卡罗方法达到亚化学精度，并基准测试了多种DFT泛函的性能，为冰相关研究的泛函选择提供参考。
2022-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Decomposition and terapascal phases of water ice
计算搜索的稳定和亚稳结构的水冰和其他H：O组合物在TPa的压力，使我们预测，H $_2$ O分解成H $_2$ O $_2$和富氢相在压力略高于5 TPa。富氢相在很宽的氢含量范围内是稳定的，当H $_2$ O与氢接触时，它可能在气体巨星核心的冰成分的侵蚀中发挥作用。金属化的H $_2$ O的预测在一个较高的压力略高于6 TPa，因此H $_2$ O不具有化学稳定的低温金属形式。我们还发现了一种新的、丰富的复杂的水冰相矿物学，它在0.8- 2 TPa压力范围内比以前预测的任何一种都要稳定。
2013-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Detailed crystallographic analysis of the ice VI to ice XV hydrogen ordering phase transition
用中子衍射方法详细研究了常压下D2 O冰VI到冰XV氢有序相变。晶格常数被发现是氢有序的敏感指标。a和b晶格常数的合同，而一个显着的膨胀，在c被发现后氢排序。总的来说，氢有序化转变伴随着体积的小幅增加，这解释了为什么在压力下冷却时更难以观察到相变。在1.4GPa下缓慢冷却的冰VI得到基本上完全氢无序的冰VI。与早期的研究一致，在环境压力下缓慢冷却后获得的冰XV最好用P-1空间群对称性描述。使用一种新的计算方法，我们实现了原子重建的超胞结构，这是一致的平均部分有序结构来自Rietveld细化。这表明C型网络在冰XV中最普遍，但也确定了完全氢有序网络分类之外的其他结构基序。最近提出的Pmmn冰XV结构模型被发现与我们的衍射数据是不相容的，我们认为，只有能够描述完整的氢顺序的结构模型应该被使用。
2016-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Polyamorphism of ice at low temperatures from constant-pressure simulations
我们报告的结果MD模拟的无定形冰在压力范围0 - 22.5千巴。将在T = 80 K下压缩Ih冰制备的高密度非晶冰（HDA）在中间压力下退火至T = 170 K，以产生弛豫态。我们确认存在最近观察到的现象，非常高密度的无定形冰和连续的HDA形式。我们认为，这两种现象都有其起源的退火HDA相的网络拓扑结构的体积减小的演变，导致在低温下的密度范围内的亚稳性。
2004-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
New ultrahigh pressure phases of H2O ice predicted using an adaptive genetic algorithm
我们提出了三个新的相H2O在常压下。我们的结构搜索使用自适应遗传算法，它允许广泛的探索晶体结构。在0 K时，冰X以外的新的压力诱导相变序列应为冰X → Pbcm → Pbca → Pmc_（21）→ P21/c相。在Pmc 21- P21转变过程中，氧的配位数随着密度的显著增加而从4增加到5。所有稳定的结晶相具有高达7 TPa的非金属能带结构。
2011-08-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Proton Collective Quantum Tunneling Induces Anomalous Thermal Conductivity of Ice under Pressure
本文通过实验与大规模量子分子动力学模拟，揭示高压冰中质子集体隧穿与声子周期和波长相匹配，导致强烈声子散射，从而解释20 GPa以上热导率反常下降的现象。
2023-05-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Path-integral simulation of ice Ih: The effect of pressure
采用路径积分分子动力学模拟方法研究了50 ~ 300 K温度范围内压力对冰Ih结构和热力学性质的影响。原子间的相互作用，通过使用有效的q-TIP 4P/F势的柔性水建模。正（压缩）和负（拉伸）压力已被认为是，这使我们能够接近这个固体水相的机械稳定性的限制。我们研究了晶体体积、体积模量、原子间距、原子离域和动能对压力的依赖关系。在负压力和正压力下的旋节点都是由体积模量的消失导出的。当P < 0时，在50 ~ 300 K范围内，旋节压变化范围为-1.38 ~-0.73GPa。在正压下，旋节线与冰的非晶化有关，在低温下，旋节线在1.1和1.3 GPa之间。量子核效应导致冰Ih亚稳区的减少。
2012-01-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
3D characterisation of individual grains of coexisting high-pressure H2O ice phases by time-domain Brillouin scattering
时域布里渊散射使用超短激光脉冲在固体样品中产生皮秒持续时间的相干声脉冲，并跟随它们的传播，以便以亚光学深度分辨率对材料不均匀性进行成像。声脉冲的宽度将该技术沿脉冲传播方向的空间分辨率限制为小于几十纳米。因此，时域布里渊散射优于经典频域布里渊散射显微镜的轴向分辨率，频域布里渊散射显微镜使用连续激光器和热声子，并且空间分辨率由光聚焦控制。该技术得益于相干声学声子的应用，其应用在生物医学和材料科学的纳米成像方面具有令人兴奋的前景。在这项研究中，我们报告的应用程序的时域布里渊散射的三维成像的多晶水冰含有两个高压阶段。通过同时检测准纵波和准横波完成的成像提供了识别单个晶粒的相位并评估其晶体取向的机会。同时监测声波在两个相邻晶粒中的传播为晶界的局部化提供了额外的手段。
2020-08-12 cond-mat.mtrl-sci
On hydrogen bond correlations at high pressures
原位高压中子衍射测量的物质中氢键中的OH和H-O对的长度与由不同化合物的0.1MPa数据建立的它们之间的相关性一致。特别是，Nelmes等人的结论，即他们在冰VIII上的高压数据与之不同，这是不支持的。对于化合物中的OH伸缩频率红移的压力下，它表明，无论结构数据是可用的，他们遵循的伸缩频率与H-O（或O-O）距离的相关性。对于随压力显示蓝移的化合物，似乎存在与不适当的氢键类似的情况。
2006-08-31 cond-mat.mtrl-sci
The refractive index and electronic gap of water and ice increase with increasing pressure
确定水在高压和高温下的电子和介电性质是了解超临界条件下水环境（例如地球内部）的物理和化学性质的必要先决条件。然而，压缩冰和水的光学测量仍然具有挑战性，并且通常的做法是假设它们的带隙与测量的折射率成反比，这与数百种材料的观察结果一致。在这里，我们报告从头算分子动力学和电子结构计算表明，水和冰的折射率和电子间隙增加与压力，至少高达30 GPa。微妙的电子效应，与带间跃迁的性质和压力下的带边本地化，是负责这种明显的异常行为。
2014-08-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dual quantum locking: Dynamic coupling of hydrogen and water sublattices in hydrogen filled ice
Sorbonne Université, CNRS UMR 7590, MNHN（索邦大学）；Laboratory of Quantum Magnetism, Institute of Physics, École Polytechnique Fédéerale de Lausanne（洛桑联邦理工学院物理研究所量子磁学实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Laboratoire pour l’Utilisation des Lasers Intenses (LULI), École Polytechnique（巴黎综合理工学院强激光利用实验室）；Institut Laue-Langevin（朗之万研究所）
本研究通过高压实验和计算建模揭示氢填充冰中氢和水子晶格的动态耦合及量子有序现象，为极端条件下氢的量子行为提供了新见解。
2025-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Ice XV: a new thermodynamically stable phase of ice
一个新的冰相，命名为冰XV，已被确定，其结构由中子衍射确定。冰XV是冰VI的氢有序对应物，并且在0.8至1.5 GPa压力范围内在低于~130 K的温度下是热稳定的。因此，在相图的中压范围内的稳定区域已被最终映射，只有氢有序相在0 K下稳定。有序的冰XV结构是反铁电的，与最近预测铁电有序的理论计算明显不一致。
2009-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Evolution of the structure of amorphous ice - from low-density amorphous (LDA) through high-density amorphous (HDA) to very high-density amorphous (VHDA) ice
我们报告的结果分子动力学模拟的无定形冰的压力高达22.5千巴。在T=80 K下通过Ih冰的压力诱导非晶化制备的高密度非晶冰（HDA）在各种压力下退火至T=170 K以允许弛豫。当压力增加时，松弛的无定形冰经历结构的显著变化，范围从p=0时的低密度无定形冰（LDA），通过连续的HDA状态到10 kbar以上的极限极高密度无定形冰（VHDA）状态。整体结构变化的主要部分发生在HDA megabasin内，其中包括具有完全不同的局部和中程秩序以及网络拓扑结构的各种结构，并跨越广泛的密度范围。VHDA代表了通过调整氢键网络拓扑结构而不产生互穿网络来实现致密化的极限。研究和讨论了减压和加热时各种形态的亚稳性与结构之间的关系。我们还讨论了与无定形和结晶二氧化硅的类比。最后得出了有关非晶冰与过冷水关系的一些结论。
2005-01-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Predicted Novel Hydrogen Hydrate Structures under Pressure from First Principles
天然气水合物是最重要的系统。特别是氢水合物是冰卫星和彗星的潜在材料，并可用于储氢。我们探讨了在0-100 GPa的压力范围内的H2O-H2系统的从头变组成演化模拟。根据我们的计算和前人的实验结果，H_2 O-H_2体系在压力作用下发生了一系列的转变，形成了已知的开网状笼形结构（sII，C_0）、致密的“填充冰”结构（C_1，C_2）和两种新的水合物相。其中之一是基于六边形冰框架，并在低压和相似焓下具有与C 0相相同的H2O：H2比（2：1）（我们将此相命名为Ih-C 0）。另一个新预测的水合物相具有1：2的H2O：H2比和基于立方冰的结构。这个阶段（我们命名为C3）被预测在38 GPa以上是稳定的，包括范德华相互作用和零点振动能，并解释了以前神秘的实验X射线衍射和拉曼测量。这是最富氢的水合物，并且该相具有显著的重量密度（18重量%）。容易提取的氢。
2014-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Ground-State Structures of Ice at High-Pressures
采用基于密度泛函理论的\textit{Ab initio}随机结构搜索方法研究了高压下冰的基态结构。包括晶格零点能的估计，冰被发现采用三种新的晶相。基本的氧原子亚晶格在它们之间保持相似，并且过渡可以通过氢键的重组来表征。当冰转变为具有对称性的结构时，冰X和$Pbcm$的对称氢键最初会丢失，即$Pmc2_1$（800 - 950 GPa）和$P2_1$（1.17 TPa），但它们最终在5.62 TPa下在分层结构$C2/m$中重新获得。$P2_1 \rightarrow C2/m$转变也标志着冰中绝缘体到金属的转变，这种转变发生在比最近预测的高得多的压力下。
2011-06-10 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Discovery of a low-density filled-ice phase in nitrogen hydrate at high pressure
本研究结合中子衍射等技术绘制了高达16 GPa的氮水合物高压相图，发现了一种密度低于冰VII约30%的新型正交填充冰相NH-V，完善了对极端条件下氮水合物行为的理解。
2025-08-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Revealing sub-μm inhomogeneities and μm-scale texture in H2O ice at Megabar pressures via sound velocity measurements by time-domain Brillouin scattering
时域布里渊散射技术，也被称为皮秒超声干涉测量法，它提供了机会，以监测传播的纳米到亚微米长度的相干声脉冲在样品的亚微米到几十微米的尺寸，被施加到深度剖析的多晶聚集体的冰压缩在金刚石砧室兆巴压力。该技术允许检查的特征尺寸的弹性不均匀性和纹理的多晶冰在垂直于金刚石砧表面的亚微米空间分辨率的方向上，通过时间分辨测量的声脉冲的传播速度的变化在压缩的样品中行进。所实现的二维成像的多晶冰聚集体在深度和在一个横向方向表明的三维成像和定量表征的透明多晶聚集体的声学，光学和声光性能的金刚石对顶砧细胞与几十纳米的深度分辨率和横向空间分辨率的泵浦激光脉冲聚焦控制的可行性。
2014-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ice Particles Trapped by Temperature Gradients at mbar Pressure
在实验室实验中，我们观察到夹带在低压大气（~1 mbar）中的冰粒（\leq 100 μm）在不同温度下被三个水库之间的温度梯度捕获。约束元件是250 K下的珀耳帖元件（底部）、77 K下的液氮储存器（顶部）和293 K下的周围真空室。颗粒悬浮和捕获是由热泳，电泳和重力的相互作用建模。许多冰粒被同时捕获在彼此至少长达几分钟的近空间距离内，并可用于进一步的实验。
2011-11-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.flu-dyn
Effects of uniaxial pressure on the spin ice Ho2Ti2O7
自旋冰材料Ho2Ti2O7和Dy2Ti2O7是高阻挫磁性材料的实验和理论范例。然而，施加的单轴压力的影响没有得到很好的研究，在这里，我们报告的磁化强度测量Ho2Ti2O7下施加在[001]，[111]和[110]晶向的单轴压力。的基本特征被捕获的偶极自旋冰模型的扩展。我们发现我们的模型和测量之间的一个很好的匹配与沿两个三个方向施加的压力，并扩展框架，以讨论晶体错位的第三个方向的影响。从磁化测量确定的参数再现中子散射测量，我们在沿[110]晶向施加的单轴压力下进行。在详细的分析中，我们包括最近验证的磁化率依赖的退磁因子。我们的工作演示了一个温和的施加压力的应用程序修改磁相互作用参数。知识可以用来预测临界压力需要诱导新的阶段和过渡的挫折材料，并在Ho2Ti2O7的情况下，我们预计过渡到铁磁基态的单轴压力超过3.3 GPa。
2020-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Ionic ammonia ice
我们报告的实验和理论证据表明，固体分子氨在室温和高压下变得不稳定，并转化为离子晶体形式。这种材料的特点是在氢化NH3和氘代ND 3氨样品高达约180和200 GPa，分别通过红外吸收，拉曼光谱和X-射线衍射。NH3中以2500 cm-1（ND 3中为1900 cm-1）为中心的新的强红外吸收带的存在表明氨分子电离为NH 2-和NH 4+离子，与先前的理论预测一致。我们发现两种结晶离子形式共存的实验证据，我们的从头计算结构搜索预测是最稳定的相关压力。氨的离子结晶形式在低温下是稳定的，这与其中没有发现等效结晶离子相的水的行为形成对比。
2014-01-07 cond-mat.mtrl-sci
On the Accuracy of van der Waals Inclusive Density-Functional Theory Exchange-Correlation Functionals for Ice at Ambient and High Pressures
密度泛函理论（DFT）被广泛应用于水和冰的研究至少有20年了。然而，水的不同DFT交换相关（xc）泛函的可靠性仍然是一个相当大的争论。这是特别真实的，在最近发展的DFT为基础的方法，占范德华（vdW）色散力。在这里，我们报告了一个详细的研究与几个xc泛函（半本地，混合动力，和vdW包容性的方法）冰Ih和六个质子有序阶段的冰。与我们以前的研究一致[Phys. Rev. Lett. 107，185701（2011）]，其表明vdW力在高压下变得越来越重要，我们在这里发现，与用半局部或混合xc泛函获得的那些相比，考虑的所有vdW包含方法提高了高压冰相的相对能量和转变压力。然而，我们也发现，实验和vdW包容性的方法之间的显着差异仍然在凝聚力的各个阶段的属性，导致某些阶段是缺席的相图。因此，在环境压力和高压下的水的描述仍有改进的余地，我们建议，由于斯特恩测试的高压冰相构成，它们应该用于未来的基准研究的模拟方法的水。
2014-08-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Interface-dependent Phase Transitions and Ultrafast Hydrogen Superionic Diffusion of H2O Ice
Jilin University（吉林大学）；University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）；Zhejiang University（浙江大学）
研究通过结合神经网络和主动学习方法，揭示高压冰相中界面效应，发现界面可降低氢超离子转变温度并诱导bcc到fcc的相变，重新定义了冰的稳定性场。
2026-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Evidence for Stable Square Ice from Quantum Monte Carlo
最近对水在纳米限制下形成的冰进行的实验为二维（2D）“方形冰”相提供了证据。然而，实验的解释受到质疑，方冰的稳定性也成为一个争论的问题。这部分是因为迄今为止采用的模拟方法（力场和密度泛函理论）难以准确描述相关相之间非常小的能量差异。在这里，我们报告了一个研究二维冰使用精确的波函数为基础的电子结构的方法，即扩散蒙特卡罗（DMC）。我们发现，在相对较高的压力方冰确实是最低的焓相检查，支持最初的实验要求。此外，在较低的压力下，“五边形冰”相（尚未在实验上观察到）具有最低的焓，在环境压力下，“五边形冰”相退化为“六边形冰”相。我们的DMC结果还使我们能够评估各种密度泛函理论交换相关泛函和力场模型的准确性，并在这样做，我们扩展了对这种方法如何执行具有挑战性的二维结构呈现悬空氢键的理解。
2016-11-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
H4O and other hydrogen-oxygen compounds at giant-planet core pressures
高压下的水和氢构成了巨行星内部的很大一部分。利用从头算随机结构搜索方法，我们研究了水，氢和氢氧化合物的基态晶体结构。我们发现，在超过14毫巴的压力下，过量的氢被纳入冰相，形成一个新的结构与H4 O化学计量。我们还预测了两个新的基态结构，P2_1/m和I4/mmm，后C2/m水冰。
2012-09-15 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Fields of Uranus and Neptune: Metallic Fluid Hydrogen
冰巨星天王星和海王星（U/N）的磁场在太阳系中是独一无二的。根据在地球上测量的代表性行星流体的大量数据库，其代表性动态压力高达200 GPa（2 Mbar）和几千K，U/N的复磁场可能主要是由简并金属流体H（MFH）在~100 GPa（Mbar）压力和~90%的归一化半径下在H-He包层与冰核的交叉处或附近产生的U/N的半径;（ii）由于这些磁场相对靠近铀/氮表面，因此可以预期非偶极场;（iii）冰核很可能是H、N、O、C、Fe/Ni和硅酸盐氧化物以及它们在高压和高温下相互反应产物的非均质流体混合物，如其他地方所讨论的。具有讽刺意味的是，在冰巨行星中可能很少有星云冰。
2015-03-05 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Missing short-range interactions in the hydrogen bond of compressed ice
结合拉格朗日-拉普拉斯力学和已知的长度-刚度松弛动力学的压力依赖性，我们已经确定了关键的，但往往被忽视的，在压缩冰的氢键的短程相互作用。这种方法已经能够确定的力常数，内聚能，势能的vdW和共价链段在每个准平衡态，以及它们的压力依赖性。证明了电子对间库仑排斥和链段强度差异在确定不对称氢键弛豫动力学和冰的异常性质中的重要性，结果证实了压缩缩短和硬化OH键，同时延长和软化共价键。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Observation of hexagonal close-packed water ice at conditions in ice giant planetary interiors
CEA DAM DIF（法国原子能委员会达姆-迪费中心）；Université Paris-Saclay, CEA, Laboratoire Matière en Conditions Extrêmes（巴黎萨克雷大学、法国原子能委员会极端条件物质实验室）；Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), Sorbonne Université, CNRS UMR 7590, MNHN（索邦大学矿物学、材料物理与宇宙化学研究所（IMPMC），CNRS UMR 7590，自然历史博物馆）；European Synchrotron Radiation Facility（欧洲同步辐射装置）
在冰巨星内部条件下，研究人员通过实验观测到六方紧密堆积水冰相，揭示了其在超离子态下的热力学稳定性及对行星发电机模型的影响。
2026-08-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
A Versatile Apparatus for Measuring the Growth Rates of Small Ice Prisms from the Vapor Phase
我描述了一个适应性强的装置，用于精确测量从水蒸气中生长的多面冰棱柱作为温度、过饱和度和背景气压的函数。我还描述了模拟生长数据的程序，以理清各种物理效应，更好地理解系统误差和测量不确定性。通过在广泛的环境条件下进行精确的冰生长测量，该装置非常适合于研究冰/蒸汽界面处的分子附着动力学，这是理解和模拟雪晶体生长动力学所需要的。
2019-12-19 cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph
