Hydrogen bond symmetrization in high-pressure ice clathrates
本研究结合拉曼光谱与第一性原理量子模拟，揭示高压 C2、C3 氢水合物中氢键在低于纯冰压力下经连续交叉实现对称化。
2025-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen bonds and van der Waals forces in ice at ambient and high pressures
第一性原理方法，密度泛函理论（DFT）和量子蒙特卡罗，已被用来研究范德华力（vdW）和氢键（H）之间的平衡在环境和高压冰相。在较高的压力下，从vdW的晶格能的贡献增加，从氢键减少，导致vdW有一个实质性的影响结晶冰相之间的转变压力。一个重要的后果，可能是相关的分子晶体在一般情况下，是从DFT泛函忽略vdW力的过渡压力大大高估。
2011-08-01 cond-mat.mtrl-sci
Observation of Nuclear Quantum Effects and Hydrogen Bond Symmetrisation in High Pressure Ice
氢键对称性在氢键系统中引发的压力诱导核量子效应（NQE）是一个长期已知的概念1，但在高压冰的实验证据仍然难以捉摸的传统方法2，3。理论工作预测水冰内质子的量子力学隧穿发生在30 GPa以上的压力和氢键对称化过渡超过60 GPa 4。在这里，我们使用1H-NMR的高压冰高达90 GPa，并证明，NQE管理的冰VII中的氢键质子的行为已经在显着低于以前预期的压力。一个明显的隧道模式被发现存在高达90 GPa的最高压力，以及到冰X的稳定性领域，其中NQE是不预期在一个完全对称的H-键网络。我们发现在20 GPa和75 GPa的NMR位移数据中有两个明显的转变，这归因于氢键（HB）的逐步对称化，分别为高势垒氢键（HBHB）到低势垒氢键（LBHB）和LBHB到对称氢键（SHB）。这些转变可能对高压冰和行星内部模型的物理性质产生重大影响。在这个化学简单的系统中观察到的NQE在很宽的压力范围内可能被证明是有用的，在设计新一代的电子器件利用质子隧穿。
2018-03-19 cond-mat.mtrl-sci
Ammonium Fluoride as a Hydrogen-disordering Agent for Ice
在低温下用酸或碱掺杂剂从冰的各个相去除残余氢无序一直是几十年来激烈研究的焦点。作为这些努力的对立面，我们现在使用中子衍射表明氟化铵（NH 4F）是氢有序冰VIII的氢无序剂。在压力下冷却其氢无序的对应物冰VII掺杂有2.5摩尔%ND 4F导致氢无序的冰VIII与~31%的残余氢无序，说明ND 4F的长程氢无序效应。掺杂冰VII可以过冷约20 K相对于纯冰VII的氢有序化温度，之后氢有序化发生缓慢超过约60 K的温度窗口。这些发现表明，ND 4F掺杂相当大程度上减缓了氢有序动力学。掺杂样品的部分氢顺序与纯冰VIII的反铁电顺序一致。然而，我们认为，局部铁电畴必须存在于相反电荷的离子点缺陷之间。除了NH 4F掺杂对氢有序水结构的长期影响之外，使用拓扑电荷的设计原理应该适用于广泛的其他“冰规则”系统，包括自旋冰和相关的极性材料。
2019-05-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dual quantum locking: Dynamic coupling of hydrogen and water sublattices in hydrogen filled ice
Sorbonne Université, CNRS UMR 7590, MNHN（索邦大学）；Laboratory of Quantum Magnetism, Institute of Physics, École Polytechnique Fédéerale de Lausanne（洛桑联邦理工学院物理研究所量子磁学实验室）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马大学物理系）；Laboratoire pour l’Utilisation des Lasers Intenses (LULI), École Polytechnique（巴黎综合理工学院强激光利用实验室）；Institut Laue-Langevin（朗之万研究所）
本研究通过高压实验和计算建模揭示氢填充冰中氢和水子晶格的动态耦合及量子有序现象，为极端条件下氢的量子行为提供了新见解。
2025-10-29 cond-mat.mtrl-sci
Negative Thermal Expansion in Cubic Ice: A Collective Quantum Effect of the hydrogen-bond network
Laboratoire de physique de L’École normale supérieure de Paris, CNRS, ENS & Université PSL, Sorbonne Université, Université de Paris（巴黎高等师范学院物理实验室，法国国家科学研究中心，巴黎高等师范学院，巴黎文理研究大学，索邦大学，巴黎大学）；Institut Universitaire de France (IUF)（法兰西学院）；Laboratory for Quantum Magnetism, Institute of Physics, École Polytechnique Fédéerale de Lausanne（洛桑联邦理工学院物理研究所量子磁性实验室）；Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie (IMPMC), Sorbonne Université, CNRS UMR 7590, MNHN（索邦大学，法国国家科学研究中心联合研究单位7590，自然历史博物馆矿物学、材料物理与宇宙化学研究所）；Dipartimento di Fisica, Sapienza Università di Roma（罗马智慧大学物理系）
该研究通过实验与模拟发现立方冰I$_c$在70 K附近有密度最大值，其负热膨胀源于氢键网络的集体量子效应，由核统计与氢键动力学主导。
2026-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Vibrational renormalisation of the electronic band gap in hexagonal and cubic ice
用第一性原理量子力学方法研究了六方和立方水冰中的电子-声子耦合。我们考虑29个不同的六角形和立方冰质子排序与多达192个分子在模拟细胞占质子无序。我们发现量子零点振动修正的最小电子带隙范围从-1.5到-1.7 eV，这导致改进的协议之间的计算和实验带隙。核的非谐振动在决定能隙方面起着微不足道的作用。氘代冰在零温度下的带隙修正较小，为-1.2至-1.4eV。振动使不同质子序的电子带隙之间的差异从约0.17 eV减小到小于0.05 eV，因此当考虑量子核振动时，六边形和立方体冰的电子带隙几乎与质子序无关。在0-240 K的温度范围内，带隙的相对较小的减小约为0.1 eV，这与质子的有序性无关，也与冰是质子化的还是氘化的、六边形的还是立方体的无关。我们解释这一点的原子起源的强电子-声子耦合在冰。
2016-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependence of hydrogen local mode frequencies in the ordering bcc metal hydrides
提出了一个简单的物理概念，解释了实验观察到的有序金属晶体中局域模频率的温度依赖性。计算进行体心立方结构的氘化钒。该模型可应用于与氢在金属晶格中运动有关的其它物理现象。
2009-05-17 cond-mat.mtrl-sci
Experimental evidence for a second hydrogen ordered phase of ice VI
在过去的十年中，实验制备了五种新的冰相。其中两个是空的笼形水合物，其中三个代表先前已知的无序冰相的氢有序对应物。在这里，我们报告氢在冰VI样品冷却后的压力高达1.8 GPa。利用量热法、介电弛豫光谱、拉曼光谱和粉末X射线衍射，我们提供了与冰VI相关的第二个氢有序相的存在的证据，我们称之为冰β-XV。该相比冰XV有序14%，并且在103 K以上直接转化为冰XV，在129 K以上直接转化为冰VI。也就是说，在加热时经历有序->有序->无序转变。因此，新相在热力学上比冰XV更稳定，需要在水的相图中有新的稳定区域。拉曼光谱表明冰XV和冰β-XV在对称性和空间群方面是不同的。在冰β-XV中介电弛豫的活化能为45 kJ mol-1，而在冰XV中为18 kJ mol-1。粉末X射线数据显示氧网络是冰VI的氧网络。氢原子的有序化导致冰β-XV在d=0.265 nm处的峰向较低的d-间距移动，而冰XV则向较高的d-间距移动。
2017-08-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Decomposition and terapascal phases of water ice
计算搜索的稳定和亚稳结构的水冰和其他H：O组合物在TPa的压力，使我们预测，H $_2$ O分解成H $_2$ O $_2$和富氢相在压力略高于5 TPa。富氢相在很宽的氢含量范围内是稳定的，当H $_2$ O与氢接触时，它可能在气体巨星核心的冰成分的侵蚀中发挥作用。金属化的H $_2$ O的预测在一个较高的压力略高于6 TPa，因此H $_2$ O不具有化学稳定的低温金属形式。我们还发现了一种新的、丰富的复杂的水冰相矿物学，它在0.8- 2 TPa压力范围内比以前预测的任何一种都要稳定。
2013-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Cryogenic stabilization of molecular hydrogen in dense cubic ice
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；École Polytechnique（巴黎综合理工学院）；The University of Tokyo（东京大学）；European Synchrotron Radiation Facility（欧洲同步辐射装置）；Institut Laue-Langevin（朗之万研究所）；CSIC – Universidad de Zaragoza（西班牙高等科学研究理事会–萨拉戈萨大学）；Sorbonne Université（索邦大学）；Sapienza Università di Roma（罗马智慧大学）
研究发现致密立方冰可在低温下稳定分子氢，通过X射线衍射等技术证实氢在冰结构中可保留至130K，并展示其作为氢储存材料的潜力。
2026-04-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Quantum Anharmonic Effects in Hydrogen-Bond Symmetrization of High-Pressure Ice
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics（北京凝聚态物理国家实验室）；Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）
本研究通过神经正则变换方法处理核量子非谐性，揭示了高压下冰VIII转化为冰X的氢键对称化转变压力降低至60 GPa且与温度无关，并发现氢氧伸缩在压力下出现反常软化。
2025-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Quasi-one-dimensional hydrogen bonding in nanoconfined ice
本研究利用机器学习驱动的第一性原理模拟，发现纳米受限冰中存在偏离传统冰规则的准一维氢键新结构，揭示了氢键与范德华作用的特殊耦合及其引发的非典型质子行为。
2024-07-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Two-stage ordering of spins in a dipolar spin ice on the kagome lattice
自旋冰是烧绿石晶格上阻挫铁磁体的一种特殊热态，具有有限的熵密度和携带磁荷的激发态。通过结合分析论证和蒙特卡罗模拟，我们表明，自旋冰的二维kagome晶格顺序在两个阶段。中间相具有有序的磁荷，并通过伊辛跃迁与顺磁相分离。向低温相的转变是三态Potts或Kosterlitz无电荷型的，这取决于电荷顺序中缺陷的存在。
2011-05-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
First principles molecular dynamics study of filled ice hydrogen hydrate
采用第一性原理分子动力学模拟研究了氢氧化物在冰相C2中的结构变化、相图和振动性质。结果发现，实验报告的“立方”结构是不稳定的，在低温和/或高压。“立方”结构反映了在高温（室温）下的对称性，其中氢键网络是无序的，并且氢分子由于热旋转而取向无序。从这个意义上说，“立方”对称性在低温下肯定会降低，在低温下，氢键网络和氢分子预计是有序的。在室温和30 GPa以下，热效应在稳定“立方”对称结构中起着至关重要的作用。在60 GPa以上，骨架中的氢键对称化，氢键有序-无序转变消失。这些结果也表明了其他填充冰水合物的相行为。对于稀有气体水合物，由于客体分子在任何温度下都保持球对称性，因此不存在客体分子的转动-非转动转变。相反，甲烷水合物MH-III由于客体分子的较低对称性而显示复杂的转变。这些结果将鼓励进一步的实验研究，特别是NMR光谱和中子散射，在高压和/或低温下填充冰水合物的阶段。
2012-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Novel hydrogen clathrate hydrate
我们报道了一种新的氢笼形水合物合成在1.2 GPa和298 K的单晶X射线衍射，拉曼光谱，和第一性原理计算证明。新笼形水合物的氧亚晶格与冰II的氧亚晶格相匹配，而氢分子位于环腔中，这导致三角R3 c或R-3c空间群（分别为质子有序或无序）和（H2O）6 H2的组成。拉曼光谱和理论计算揭示了新相C1 '的氢无序性质，与众所周知的有序C1笼形物不同，这种新结构在压缩和/或冷却时转变为有序C1笼形物。这种新的笼形物相可以被看作是无序冰II的实现，与所有其他有序的冰结构相比，以前没有观察到。
2020-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of the hydrogen bond
最近的X射线康普顿散射实验在冰提供了有用的信息之间的相互作用的H $_2$ O单体的量子性质。氢键的特征在于一定量的电荷转移，这可以在康普顿实验中确定。我们使用从头计算方法研究了H $_2$ O结构中的氢键，计算了三种不同体系（水二聚体、含12个水分子的团簇和冰晶）的康普顿分布和相关量.我们将展示如何提取估计的电荷转移的康普顿配置文件。
2002-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Multiferroicity and hydrogen-bond ordering in (C2H5NH3)2CuCl4 featuring dominant ferromagnetic interactions
我们证明，乙基铵氯化铜，（C2 H5 NH3）2CuCl 4，混合钙钛矿家族的成员是一个电极性和磁性的化合物与周围的居里点（247 K）的介电异常。我们已经发现，在此点以下的大的自发电极化的强度伴随着样品中的颜色变化。该系统也是铁电的，具有与经典铁电化合物相当的大剩余极化（37μC/cm 2）。这些结果归因于有机链的氢键有序。铁电性和占主导地位的铁磁相互作用的共存允许将样品与一组罕见的磁性多铁性化合物相关联。在这种混合钙钛矿中，容易调节的有机结构单元与3d过渡金属层结合的潜在氢键为设计多功能多铁性材料提供了一条新兴的途径。
2010-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Predicted Novel Hydrogen Hydrate Structures under Pressure from First Principles
天然气水合物是最重要的系统。特别是氢水合物是冰卫星和彗星的潜在材料，并可用于储氢。我们探讨了在0-100 GPa的压力范围内的H2O-H2系统的从头变组成演化模拟。根据我们的计算和前人的实验结果，H_2 O-H_2体系在压力作用下发生了一系列的转变，形成了已知的开网状笼形结构（sII，C_0）、致密的“填充冰”结构（C_1，C_2）和两种新的水合物相。其中之一是基于六边形冰框架，并在低压和相似焓下具有与C 0相相同的H2O：H2比（2：1）（我们将此相命名为Ih-C 0）。另一个新预测的水合物相具有1：2的H2O：H2比和基于立方冰的结构。这个阶段（我们命名为C3）被预测在38 GPa以上是稳定的，包括范德华相互作用和零点振动能，并解释了以前神秘的实验X射线衍射和拉曼测量。这是最富氢的水合物，并且该相具有显著的重量密度（18重量%）。容易提取的氢。
2014-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Pressure tuning of hydrogen bond ordering in the metal-organic framework [(CH3)2NH2]Mn(HCOO)3
本研究通过多种测量手段探究压力对钙钛矿型金属有机骨架[(CH3)2NH2]Mn(HCOO)3氢键有序化的影响，发现压力可调控其铁电/反铁电相变，且该材料比传统钙钛矿氧化物对压力更敏感。
2024-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Missing short-range interactions in the hydrogen bond of compressed ice
结合拉格朗日-拉普拉斯力学和已知的长度-刚度松弛动力学的压力依赖性，我们已经确定了关键的，但往往被忽视的，在压缩冰的氢键的短程相互作用。这种方法已经能够确定的力常数，内聚能，势能的vdW和共价链段在每个准平衡态，以及它们的压力依赖性。证明了电子对间库仑排斥和链段强度差异在确定不对称氢键弛豫动力学和冰的异常性质中的重要性，结果证实了压缩缩短和硬化OH键，同时延长和软化共价键。
2013-05-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Reverse Monte Carlo neutron scattering study of the "ordered-ice" oxide pyrochlore Pb2Ru2O6.5
我们采用高分辨率的总中子散射结合反向蒙特卡罗模拟检查，在一个详细的和公正的方式，空位有序的氧化物烧绿石Pb 2 Ru 2 O 6. 5的晶体结构，在其结构类似于质子有序的冰的结构。我们发现空位和O'离子是完全有序的，F43m空间群的平均结构精确地描述了空位的有序性。我们补充这些结果与检查的Pb2+孤对网络使用密度泛函电子结构计算，和比较的低温晶格只有热容量的Pb2Ru2O6.5与其他相关的高温超导体。
2011-06-16 cond-mat.mtrl-sci
Ice XV: a new thermodynamically stable phase of ice
一个新的冰相，命名为冰XV，已被确定，其结构由中子衍射确定。冰XV是冰VI的氢有序对应物，并且在0.8至1.5 GPa压力范围内在低于~130 K的温度下是热稳定的。因此，在相图的中压范围内的稳定区域已被最终映射，只有氢有序相在0 K下稳定。有序的冰XV结构是反铁电的，与最近预测铁电有序的理论计算明显不一致。
2009-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
A tale of two phase diagrams: Interplay of ordering and hydrogen uptake in Pd-Au-H
由于它们能够可逆地吸收/解吸氢而没有滞后，Pd-Au纳米合金已被提议作为氢传感材料。对于感测，重要的是吸收/解吸等温线是可再现的并且随时间稳定。一些研究已经指出了这些等温线的短期和长期的化学秩序的影响，但化学秩序的影响的许多方面仍然没有探索。在这里，我们使用合金团簇展开来描述氢在Pd-Au中在宽浓度范围内的热力学。我们研究了不同的化学排序，对应于在不同温度下退火以及不同的外部氢气压力，如何影响材料的行为，重点是其吸氢/脱附等温线。特别是，我们发现，一个长程有序的L1 $_2$相预计将形成，如果\ce{H2}压力是足够高的。此外，我们构建了温度从\unit [250]{K}到\unit [500]{K}的相图，表明如果在氢的存在下达到完全平衡，则通常可以预期发生相分离，这与对位平衡的相图形成鲜明对比。我们的研究结果解释了实验观察，吸附/解吸等温线在钯-金往往是稳定的，随着时间的推移，但也揭示了陷阱时，这可能不是这样的。
2021-03-26 cond-mat.mtrl-sci
Configurational entropy of hydrogen-disordered ice polymorphs
几个H-无序冰多晶型物的构型熵计算的热力学积分沿路径之间的一个完全H-无序状态和一个履行Bernal-Fowler冰规则。一个简单的能量模型的基础上使用的蒙特卡罗程序，使所采用的热力学路径驱动系统从高温到低温极限。结果表明，该方法足够精确，可以在热力学极限（分子数N ->无穷大）下给出不同冰相的构型熵的可靠值。以二维正方形网格上的冰模型为例，检验了该方法的精度。构型熵的结果给出了H-无序安排的几种多晶型物，包括冰Ih，Ic，II，III，IV，V，VI和XII。最高和最低熵值分别对应于冰VI和XII，它们之间的差异为3.3%。熵对冰结构的依赖性已被合理化，通过比较它与结构参数的各种多晶型，如平均环的大小。一个特别好的相关性已被发现之间的配置熵和连接常数来自自避免行走的冰网络。
2014-06-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fragmented spin ice and multi-$k$ ordering in rare-earth antiperovskites
研究了角共享八面体晶格上的近邻和偶极伊辛模型。在这两种模型的扩展参数范围内，反铁磁性和自旋冰一样的三进三出规则之间的挫折稳定了库仑相位与相关的偶极和四极自旋纹理，都产生独特的中子散射签名。强的进一步相邻扰动导致两个组件独立订购，导致不寻常的多$k$订单。我们提出了我们的模型在稀土反钙钛矿的实验实现。
2023-01-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech cond-mat.str-el
Ab initio simulation of the first-order proton-ordering transition in water ice
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physics, Renmin University of China（中国人民大学物理学院）
本研究通过结合机器学习势能函数与冰规则保持的更新方法，实现了水冰中首次级质子有序转变的从头计算模拟，揭示了 83 K 处的转变特征并估计核量子效应将转变温度降至 72 K。
2026-03-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Emergent hidden order in ice: frustration and glassiness from slow hydrogen dynamics
University of Tennessee（田纳西大学）；Xavier University（泽维尔大学）；Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；Purdue University（普渡大学）；The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
研究针对冰Ih的氢无序是否存在超越冰规则的局部结构问题，通过高分辨率非弹性中子散射发现其存在隐藏的部分序，揭示其为阻挫且具类玻璃态的氢网络，调和了热力学理论与光谱观测。
2026-08-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
H4O and other hydrogen-oxygen compounds at giant-planet core pressures
高压下的水和氢构成了巨行星内部的很大一部分。利用从头算随机结构搜索方法，我们研究了水，氢和氢氧化合物的基态晶体结构。我们发现，在超过14毫巴的压力下，过量的氢被纳入冰相，形成一个新的结构与H4 O化学计量。我们还预测了两个新的基态结构，P2_1/m和I4/mmm，后C2/m水冰。
2012-09-15 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Magnetic Fields of Uranus and Neptune: Metallic Fluid Hydrogen
冰巨星天王星和海王星（U/N）的磁场在太阳系中是独一无二的。根据在地球上测量的代表性行星流体的大量数据库，其代表性动态压力高达200 GPa（2 Mbar）和几千K，U/N的复磁场可能主要是由简并金属流体H（MFH）在~100 GPa（Mbar）压力和~90%的归一化半径下在H-He包层与冰核的交叉处或附近产生的U/N的半径;（ii）由于这些磁场相对靠近铀/氮表面，因此可以预期非偶极场;（iii）冰核很可能是H、N、O、C、Fe/Ni和硅酸盐氧化物以及它们在高压和高温下相互反应产物的非均质流体混合物，如其他地方所讨论的。具有讽刺意味的是，在冰巨行星中可能很少有星云冰。
2015-03-05 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Interface-dependent Phase Transitions and Ultrafast Hydrogen Superionic Diffusion of H2O Ice
Jilin University（吉林大学）；University of Illinois Chicago（伊利诺伊大学芝加哥分校）；Zhejiang University（浙江大学）
研究通过结合神经网络和主动学习方法，揭示高压冰相中界面效应，发现界面可降低氢超离子转变温度并诱导bcc到fcc的相变，重新定义了冰的稳定性场。
2026-03-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Cubic ice Ic free from stacking defects synthesized from ice XVII
在超过18种不同形式的水冰中，只有常见的六方相和立方相存在于地球上。这两个多型体的存在，几乎在能量上退化，代表了冰物理学中最重要和未解决的课题之一。现在人们普遍认为，迄今为止获得的所有“立方冰”样品都是堆叠无序形式的冰I（即冰Isd），其中存在氢键水分子的六边形和立方堆叠序列。在这里，我们描述了一种新的方法来获得大量的立方冰Ic，并证明其前所未有的结构纯度从两个独立的中子衍射实验在欧洲两个领先的中子衍射仪器。
2019-07-05 cond-mat.mtrl-sci
Bonding and Electronic Properties of Ice at High Pressure
用从头算方法模拟了兆巴压力下水冰的性质。重点在于金属Cmcm相和它的绝缘扭曲的类似物与Pnma对称性。最近预测这两个阶段分别发生在15.5和12.5毫巴[物理评论快报。105（2010）195701]。对Cmcm相的费米面进行了分析，讨论了费米嵌套的可能性。计算了Pnma结构的Wannier轨道，并与冰X进行了比较。虽然冰X显示出典型的sp3杂化，但在Pnma结构中，轨道变形，不再与氢键对齐。
2011-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Rewritable Artificial Magnetic Charge Ice
人工冰可以通过设计和直接观察来研究几何挫折。然而，它已被证明很难实现定制的远程订购其不同的配置，限制了基础和应用的研究方向。我们设计了一个人工自旋结构，产生一个磁荷冰与可调的长程有序的八个不同的配置。我们还开发了一种技术来精确地操纵局部磁荷状态，并在室温下演示写-读-擦多功能性。这种全局可重构和局部可写的磁荷冰可以为设计磁缺陷、定制磁振子和控制其他二维材料的特性提供一种环境。
2016-05-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
New Phases of Water Ice Predicted at Megabar Pressures
基于密度泛函计算，我们预测水冰达到两个新的晶体结构与Pbca和Cmcm对称性在7.6和15.5毫巴，分别。已知的高压冰相VII、VIII、X和Pbcm以及Pbca相都是绝缘的，并且由两个互穿的氢键网络组成，但是Cmcm结构是金属的，并且由H和O原子的波纹片组成。H原子被挤压到下一个最近的O原子之间的八面体位置，而它们在冰X，Pbcm和Pbca相中占据最近的O原子之间的四面体位置。
2010-09-23 cond-mat.mtrl-sci
DMC-ICE13: ambient and high pressure polymorphs of ice from Diffusion Monte Carlo and Density Functional Theory
本研究构建了含13种冰多晶型晶格能的DMC-ICE13数据集，通过扩散蒙特卡罗方法达到亚化学精度，并基准测试了多种DFT泛函的性能，为冰相关研究的泛函选择提供参考。
2022-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Water in Carbon Nanotubes Is Not the Same Old Stuff
用深非弹性中子散射测量了低温下冰Ih、冰VI、高密度无定形冰和碳纳米管中水中质子的动量分布。我们发现纳米管中水的动量分布与水或冰的任何其他相的动量分布在性质上都不同。质子的动能比相同温度下冰Ih中的质子动能小35 mev，并且不存在分子共价键和质子在氢键中的拉伸模式所特有的高动量分布尾。我们观察到的纳米管的数据在230 K和268 K之间的相变。高动量尾出现在较高温度的测量中，这类似于相同温度下的冰Ih。分子动力学模拟表明，相变与2-D冰层的氢键重新排序有关，在低温下覆盖纳米管的内部，在268 K下形成3-D结构。我们的结论是，质子的氢键在2-D冰层相干离域，和2-D冰层是一个定性的新阶段的冰。
2006-01-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Is High-density Amorphous Ice Simply a 'Derailed' State along the Ice I to Ice IV Pathway?
高密度无定形冰（HDA）的结构性质是通过低温压力诱导的“普通”冰I的非晶化形成的，这是有很大争议的。澄清这个问题不仅是重要的理解的复杂的凝聚态的H $_2$ O，而且在更广泛的背景下，压力诱导的非晶化过程中，这是遇到整个材料谱。我们首先表明，氟化铵（NH $_4$ F），它有一个类似的氢键网络冰I，也经历了压力崩溃后，在77 K压缩。然而，产品材料不是无定形的，而是NH $_4$ F II，一种与冰IV同构的高压相。这种崩溃可以用一种高效的机制来解释。在冰I的情况下，水分子的取向无序导致偏离这种机制，因此我们将HDA归类为沿着冰I到冰IV路径的“脱轨”状态。
2017-01-19 cond-mat.mtrl-sci
The microscopic origin of anomalous properties of ice relies on the strong quantum anharmonic regime of atomic vibrations
水冰是一种独特的物质，具有负热膨胀和反常体积同位素效应等物理性质。它们产生于弱氢键和核量子涨落之间的相互作用，使得理论计算具有挑战性。在这里，我们采用随机自洽谐波近似（SSCHA）研究热和量子涨落如何影响冰XI从头算的物理性质。关于反常的VIE，我们的工作揭示了氢的量子效应是如此之强，以至于处于非线性状态：当氢的质量从质子逐渐增加到无穷大（经典极限）时，体积首先膨胀，然后收缩，最大值略高于氚的质量。我们观察到约10%的弯曲和拉伸声子频率探测在红外和拉曼实验中的非谐重整化。这是第一次，我们报告了低能量声子色散与实验数据的准确比较，这可能要归功于电子相关和核量子和热涨落的高精度，为从第一原理研究冰中的热输运和冰在压力下的模拟铺平了道路。
2022-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nuclear quantum effect on the elasticity of ice VII under pressure: A path-integral molecular dynamics study
该研究利用路径积分分子动力学方法，揭示了高压下氢原子核量子效应使冰VII在超过40 GPa时从静态无序转变为动态无序结构，并在70 GPa、300 K下使弹性常数提高约20%。
2023-07-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-principles study of the charge ordered phase in $κ$-D$_3$(Cat-EDT-TTF/ST)$_2$: Stability of $π$-electron deuterium coupled ordering in hydrogen-bonded molecular conductors
采用第一性原理密度泛函理论~（DFT）方法研究了氢键分子导体$κ$ -D $_3$（Cat-EDT-TTF）$_2$及其硒取代类似物$κ$ -D $_3$（Cat-EDT-ST）$_2$的电子和结构性质.在这些化合物中，$π$ -电子系统中的电荷有序化与形成氢键的氘中的位移有序化耦合，在高温相中由两个氧均等地共享。虽然在标准DFT方法的基础上的广义梯度近似的结构优化未能再现的电荷有序（CO）相的结构稳定性，我们表明，混合功能的海德，Scuseria，和Ernzerhof可以再现CO相的结构特征，由于更本地化的性质的波函数。此外，使用的能力的混合功能来预测的电子和结构特性，我们发现了一个稳定的非中心对称的CO相与另一种模式的氘排序。
2020-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Hydrogen Ordering and New Polymorph of Layered Perovskite Oxyhydrides: Sr2VO4-xHx
采用高压固相反应法合成了无阴离子空位的组成可调的钒氧化合物Sr 2 VO 4-xHx（x = 0 ~ 1）。通过粉末中子衍射、同步辐射X射线衍射、热脱附光谱和第一性原理密度泛函理论（DFT）计算表征了其晶体结构和性质。氢阴离子通过在低x区域（x < 0.2）的氢的统计替代选择性地替代VO 6层中的赤道氧位置。一种新的正交相（Imm），具有几乎完全氢有序的结构，由x > 0.7的K2 NiF 4型四方相形成。基于DFT计算，氧/氢阴离子的有序程度与钒和配体之间的成键相互作用密切相关。
2014-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Crystalline Water Structure in Room-Temperature Clathrate State: Hydrogen-Bonded Pentagonal Rings
该研究在室温环境条件下利用石墨烯夹层制备出新型笼合物态晶体水结构，通过电子衍射和第一性原理计算确定其由氢键五元环构成、拓扑类似冰XVII，并提出了形成机制，深化了对水与非极性分子相互作用及液态水局部结构的理解。
2024-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Effects of surface interactions on heterogeneous ice nucleation for a monatomic water model
尽管它在大气科学中的重要性，仍有很多关于非均质冰成核的微观机制未知。在这项工作中，我们进行混合蒙特卡罗模拟的非均质成核的冰在一系列的通用表面，平面和结构，以探讨影响成核过程的基本因素。我们研究的结构化表面包括一个基面双层冰与不同的晶格参数和相互作用强度。我们表明，决定成核的倾向不仅是表面的吸引力，但也施加在表面附近的液态水的取向顺序。特别是，改变表面的吸引力和取向有序的比例可以改变成核发生的机制：即使当表面施加的取向有序很弱时，冰也可以在结构化表面上成核，因为与表面强烈相互作用的水分子本身就是进一步生长的良好模板。我们还表明，晶格匹配是重要的异质形核的结构化表面上，我们研究。我们合理化这些蛮力模拟结果，明确计算的界面自由能的冰和液态水接触的成核表面和它们的变化与表面相互作用参数。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Segregation and Ordering of Light Interstitials (B, C, H, and N) in Cr-Ni Alloys: Implications for Grain Boundary Stability in Superalloy Design
本文通过蒙特卡洛模拟研究Cr-Ni合金中B、C、N、H轻间隙原子的偏聚与有序化行为，揭示硼强化晶界、碳氮析出及Mo抑制氢脆的机制，为高温合金晶界稳定性设计提供计算指导。
2025-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Methane Hydrate under High Pressure: Searching for Centering of Hydrogen Bonds
采用第一性原理电子结构计算方法研究了甲烷水合物高压相（MH-III）的结构、电子和光谱性质。对原子位置的详细分析表明，氢键水分子的{\it电离}发生在40 GPa附近，氢键的{\it中心化}或对称化发生在70 GPa附近。这些压力比电离低得多，约为55 GPa，纯冰中的压力约为100 GPa。可以观察到的过渡与低温红外/拉曼光谱的OH伸缩模式或中子衍射。
2003-06-28 cond-mat.mtrl-sci
Ground-State Structures of Ice at High-Pressures
采用基于密度泛函理论的\textit{Ab initio}随机结构搜索方法研究了高压下冰的基态结构。包括晶格零点能的估计，冰被发现采用三种新的晶相。基本的氧原子亚晶格在它们之间保持相似，并且过渡可以通过氢键的重组来表征。当冰转变为具有对称性的结构时，冰X和$Pbcm$的对称氢键最初会丢失，即$Pmc2_1$（800 - 950 GPa）和$P2_1$（1.17 TPa），但它们最终在5.62 TPa下在分层结构$C2/m$中重新获得。$P2_1 \rightarrow C2/m$转变也标志着冰中绝缘体到金属的转变，这种转变发生在比最近预测的高得多的压力下。
2011-06-10 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Hydrogen-rich hydrate at high pressures up to 104 GPa
本研究通过同步辐射X射线衍射、拉曼光谱和第一性原理计算，发现富氢水合物在47–104 GPa下由C2填充冰相转变为含氢量加倍的C3相，并揭示其高温诱导转变与亚稳卸压行为，为储氢和巨冰行星内部研究提供新稳定性界限。
2025-05-11 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci
Imperfectly coordinated water molecules pave the way for homogeneous ice nucleation
本研究利用具备从头算精度的DNN势能和36 μs分子动力学轨迹，揭示过冷水中IC与PC水分子通过竞争协作驱动均匀冰核化的微观机制。
2023-04-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Optical absorption spectroscopy probes water wire and its ordering in a hydrogen-bond network
基于从头算多体理论，提出光学吸收光谱可作为探测氢键网络中水线及其有序性的灵敏探针，发现电荷转移激子光谱强度随水线有序长度变化并在冰XI中达到最大值。
2024-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Ordering dynamics of snow under isothermal conditions
利用X射线层析成像技术研究了实验室新雪在不同温度$T=-3,-9,-19 ^{\circ}C$等温条件下的形态演变。双连续冰-蒸汽系统的集体动力学由两点（密度）关联函数$C(\mathbf{r},t)$和类似于孔径分布的特定厚度分布的演变来监测。我们观察到的动态缩放的情况下，并揭示从根本上不同的类的长度尺度：第一类包括平均冰厚度和（逆）比表面积（每冰体积测量）单调增加，并遵循幂律。动力学指数与局部守恒序参量的粗化一致。第二类长度尺度是从不同坐标方向上原点处的$C(\mathbf{r},t)$的斜率导出的。所有这些尺度都表现出较慢的增长与反常的幂律标度。两种不同的幂律的存在是定量一致的分形聚集体的粗化，并揭示了持久性的幂律相关性在初始条件下，雪包含树枝状结构。在低温下，这些结构甚至持续一整年。第三类长度尺度可以由$C(\mathbf{r},t)$的第一个过零点来定义。过零点在重力方向和水平方向之间表现出强各向异性的非单调演化。我们把这种行为归因于冰网络的大规模结构弛豫，这显然使小规模的界面弛豫不受影响。然而，反之亦然，它仍然是一个问题，结构的流动性是如何引起的界面粗化。
2010-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Quantum simulation of interlayer charge ordering in Kagome frustrated-magnet
E.ON Digital Technology（E.ON数字技术）；North Carolina State University（北卡罗来纳州立大学）
本文通过量子退火器实现了双层Kagome反铁磁体模拟器，研究了层间耦合与量子涨落对电荷有序态的影响，揭示了层间驱动的铁电到反铁电相变机制，并为Kagome电荷密度波材料提供了新的解释。
2026-06-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Boron Nitride Nanomesh: A template for Nano-ice
利用变温扫描隧道显微镜和dI/dz势垒高度谱研究了水在h-BN/Rh（111）纳米网上的结构。在其解吸温度以下，两种不同的水相在纳米网的3.2 nm晶胞内自组装。在2 nm的孔洞中，发现了约40个分子的有序纳米冰晶相，冰晶排列成双层蜂窝晶格，下层的氢原子指向基底。1 nm线上的相是低密度气相，其特征在于STM图像中的对比度调制和条纹噪声。隧道势垒测量推断质子在纳米冰簇中的位置。
2009-08-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
