Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 3. The Correspondence Between Ice Growth from Water Vapor and Ice Growth from Liquid Water
我们研究冰晶生长的水蒸气在温度接近的熔点，当表面预熔化在固体/蒸汽界面处创建一个quasiliquid层。最近的冰生长测量作为蒸汽过饱和度的函数已经证明了在这些温度下在基底表面上的大量成核势垒，从该成核势垒中可以使用经典成核理论提取分子阶跃能量。额外的冰生长测量从液态水作为一个功能的过冷表现出类似的成核障碍的基础表面上，产生大约相同的分子阶跃能量。这些数据表明，从水蒸气和从液态水的冰生长都很好地描述了基本上相同的基本成核现象在相当大的温度范围内。一个物理图片是新兴的，其中在固体/液体，固体/准液体，和固体/蒸汽界面的分子阶跃能量创建成核障碍，占主导地位的冰在广泛的条件下的生长行为。由于阶跃能量是一个平衡量，就像表面融化是一个平衡现象，存在着相当大的机会，使用多体模拟的冰表面结构和能量平衡，以更好地了解许多动态方面的冰晶生长。
2014-07-02 cond-mat.mtrl-sci
The Surface Diffusion Length of Water Molecules on Faceted Ice: A Reanalysis of "Roles of Surface/Volume Diffusion in the Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Ice Basal Faces Grown from Water Vapor", by Asakawa et al
我们重新分析了Asakawa等人[1]对基底冰面上单分子高台阶生长速度的测量，因为我们相信作者在他们的实验中对冰生长参数和体积扩散做出了一些不正确的假设。应用我们认为更准确的假设，我们使用[1]中的数据推导出-8.4 C时水分子在基底冰面上的表面扩散长度约为10 nm，比[1]中报道的低约500倍。此外，在我们的分析中，我们发现，没有信息的高度Ehrlich-Schwoebel障碍可以从这些测量。
2015-09-22 cond-mat.mtrl-sci
A Supersolid Skin Covering both Water and Ice
自1859年Farady首次提出液体皮肤润滑冰以来，水和冰皮肤的神秘性质和功能仍然令人困惑。在这里，我们显示了存在的超固相，包括水和冰使用拉曼光谱测量和量子计算。在两个分子层厚的皮肤，分子配位不足缩短H-O键约16%，延长OH非键约25%，通过相邻的O原子上的电子对之间的排斥，这降低密度从0.92散装冰到0.75 gcm-3。O：H-O协同弛豫使H-O伸缩声子从3200/3150 cm-1硬化到3450 cm-1，并使两层的熔化温度提高到~310 K。数值导数的粘度和电荷积累表明，弹性，极化，热稳定的超固相，使冰无摩擦和水皮肤疏水性和冰一样，在室温下。
2014-01-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Ice is Born in Low-Mobility Regions of Supercooled Liquid Water
当冰晶从液态水中诞生时，会发生两个关键的变化：（i）分子有序;（ii）分子的流动性随着它们采用晶格位置而下降。大多数关于冰成核（和一般的结晶）的研究都集中在理解前者，而对后者的关注较少。然而，过冷水表现出迷人的和复杂的动力学行为，最显着的动力学不均匀性（DH），空间分离的相对移动和不移动的粒子共存的现象。引人注目的是，水的DH和冰的成核之间的微观联系还没有在分子水平上直接解开。在这里，我们通过计算机模拟来解决这个问题，它揭示了：（i）冰成核发生在液体的低流动性区域;（ii）有一个动态的潜伏期，在此期间，分子的流动性下降之前，任何冰状排序;和（iii）冰状集群引起周围水分子的动力学被捕。有了这个，我们建立了一个明确的动力学和成核之间的联系。我们预计，我们的研究结果将铺平道路的检查中的作用，动力学的异质性和解决方案为基础的成核。
2018-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Robust two-dimensional ice on graphene built from finite-length water molecular chains
石墨烯上的界面冰由于是研究化学惰性基底上二维冰结构的模型系统而备受关注。虽然水-石墨烯相互作用通常被认为是可以忽略的，但2D冰的结构被认为不会受到石墨烯基底的明显干扰。在这里，我们报告原子解析表征的异国情调的2D冰结构的石墨烯建立从水分子链与有限的长度。我们的实验表明，水分子链是沿着石墨烯衬底的Z字形方向精确取向的，这证明了2D冰和石墨烯衬底之间的强烈层间相互作用。此外，水分子链的长度与石墨烯层数密切相关，表明层数依赖的水-石墨烯界面相互作用。我们的工作突出了二维冰结构对水-石墨烯界面相互作用的重要作用。
2020-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Water/ice phase transition: the role of Zirconium Acetate, a compound with ice-shaping properties
很少有化合物具有制冰特性。据报道，在许多生活在低温下的生物体中，唯一一种具有类似于冰形成蛋白质的冰形成特性的化合物是醋酸锆。当醋酸锆溶液被冷冻时，可以形成定向的和完美的六边形冰晶，它们的生长遵循温度梯度。为了阐明水/冰相变，而冷冻醋酸锆溶液，我们进行了差示扫描量热法测量。从我们的结果，我们估计有多少水分子不冻结，因为它们与锆阳离子的相互作用。我们估计的依数性的Zr浓度的表观临界温度。我们进一步证明了相变不受用于调节pH值的碱的性质的影响。因此，我们的研究结果提供了新的提示醋酸锆的冰成形机制。
2016-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Electromelting of Confined Monolayer Ice
与电场促进水冻结的流行观点形成鲜明对比的是，在这里我们通过分子动力学模拟表明，在垂直施加的电场下，限制在两个平行板之间的单层冰可以融化成液态水。随着外场强度的增加，单层冰的融化温度降低，这是由于场诱导的水壁相互作用引起的氢键有序网络的破坏。这种电熔过程应该会给水的物理学增加一个重要的新成分。
2013-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.flu-dyn
Phase equilibrium of liquid water and hexagonal ice from enhanced sampling molecular dynamics simulations
本文采用增强采样分子动力学模拟研究了由TIP 4P/Ice原子间相互作用势模型模拟的液态水和冰Ih之间的相平衡。我们的方法是基于计算冰Ih液体自由能的差异，可逆地访问两个阶段的模拟。通过引入静态偏置电位作为序参量的函数，实现了可逆的相互转换。调整序参量使氧在冰Ih中结晶为六方金刚石结构。我们分析了系统尺寸对冰Ih-液体自由能差的影响，并在热力学极限下得到了270 K的熔化温度。这一结果与热力学积分（272 K）和共存模拟（270 K）的估计一致。由于序参量不包括有关质子坐标的信息，自发形成的固体构型包含如冰Ih所预期的质子无序。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
To wet or not to wet? Dispersion forces tip the balance for water-ice on metals
尽管有广泛的讨论，范德瓦尔斯分散力在润湿中的作用仍然不清楚。在这里，我们表明，非本地的相关性大大有助于水-金属键，这是一个重要的因素，在管理润湿层和3D散装冰的相对稳定性。由于基质金属原子的极化率更高，水和金属之间的非局部相关性超过了冰中水分子之间的相关性。这揭示了一个长期存在的问题，其中常见的密度泛函理论交换相关泛函错误地预测，没有一个低温实验表征的冰状润湿层是热稳定的。
2010-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Effects of surface interactions on heterogeneous ice nucleation for a monatomic water model
尽管它在大气科学中的重要性，仍有很多关于非均质冰成核的微观机制未知。在这项工作中，我们进行混合蒙特卡罗模拟的非均质成核的冰在一系列的通用表面，平面和结构，以探讨影响成核过程的基本因素。我们研究的结构化表面包括一个基面双层冰与不同的晶格参数和相互作用强度。我们表明，决定成核的倾向不仅是表面的吸引力，但也施加在表面附近的液态水的取向顺序。特别是，改变表面的吸引力和取向有序的比例可以改变成核发生的机制：即使当表面施加的取向有序很弱时，冰也可以在结构化表面上成核，因为与表面强烈相互作用的水分子本身就是进一步生长的良好模板。我们还表明，晶格匹配是重要的异质形核的结构化表面上，我们研究。我们合理化这些蛮力模拟结果，明确计算的界面自由能的冰和液态水接触的成核表面和它们的变化与表面相互作用参数。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
An improved interstitial-ice model for pure liquid water
冰-冰模型的主要思想是液态水由一个完整的六方晶格组成，其中既有空位，又有间隙水分子。Narten、Danford和Levy从液态水的X射线衍射图中推导出模型参数。然而，他们的结果是违反直觉的：他们的模型几乎没有空位，间隙浓度与温度无关，冰晶格变形导致额外的各向异性。为了克服这些问题，我们改进了模型，并从纯水的质子核磁共振频率导出了模型参数。在没有任何额外的各向异性的情况下，发现了显著浓度的空位（在0°C下为晶格位置的3.7%），并且空位和空位的浓度均随温度准线性地增加（0.05 M/°C）。这种改进的模型成功地解释了水的热力学数据，因此是一个有前途的候选人的连贯性和分析水模型。
2020-03-04 cond-mat.mtrl-sci
A mechanism for ice growth on the surface of a spherical water droplet
Nanchang University（南昌大学）；John A. Logan College（约翰·A·洛根学院）；Norwegian University of Science and Technology（挪威科技大学）；KTH Royal Institute of Technology（瑞典皇家理工学院）；Qingyuan Innovation Laboratory（清远创新实验室）；Centre of Excellence ENSEMBLE3 Sp. z o. o.（ENSEMBLE3卓越中心有限公司）；University of Warsaw（华沙大学）
本文提出了一种球形水滴表面冰生长的理论机制，揭示了Casimir-Lifshitz相互作用对冰和水生长的促进作用，并探讨了其在雾、云等系统中的影响。
2026-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Intermediate-Range Order in Water Ices
我们报告测量的非共振非弹性X射线散射（NRIXS）从O 1s轨道在冰Ih，也报告计算相应的光谱冰Ih和其他几个阶段的水冰。我们发现，中能精细结构可以很好地计算使用从头计算实空间全多重散射方法，它提供了一个强大的指纹的中程秩序的一些冰相。这些结果具有重要的影响，未来的NRIXS测量高压阶段的冰，也可能会引起质疑的假设，即在几个电子伏特的吸收边的最终状态的波函数强烈本地化。
2008-01-11 cond-mat.mtrl-sci
New Phases of Water Ice Predicted at Megabar Pressures
基于密度泛函计算，我们预测水冰达到两个新的晶体结构与Pbca和Cmcm对称性在7.6和15.5毫巴，分别。已知的高压冰相VII、VIII、X和Pbcm以及Pbca相都是绝缘的，并且由两个互穿的氢键网络组成，但是Cmcm结构是金属的，并且由H和O原子的波纹片组成。H原子被挤压到下一个最近的O原子之间的八面体位置，而它们在冰X，Pbcm和Pbca相中占据最近的O原子之间的四面体位置。
2010-09-23 cond-mat.mtrl-sci
An Improved Apparatus For Measuring the Growth of Ice Crystals from Water Vapor
我们描述了一种装置，设计用于获得精确的测量的生长速率的冰晶从水蒸气在一系列的实验条件。我们的目标是在一个良好控制的环境中生产干净、高质量的测试晶体，用于研究控制冰晶生长基本物理的详细分子动力学。在本文中，我们描述了成核和初始生长的测试晶体，它们的运输和选择到一个实验室，创建一个稳定的和可控的过饱和度，硬件和校准问题，并通过直接成像和宽带干涉晶体测量。
2011-09-07 cond-mat.mtrl-sci
Some peculiarities of water freezing at small sub-zero temperatures
我认为水冻结的动力学，并表明，在小零度以下的温度下，（一）冰成核的时间内散装水环境是巨大的，因此不能发生在湖泊中的活细胞;（ii）冰成核需要一些冰结合表面才能发生，但是（iii）即使这种冰成核也可以发生，通常，只有在低于0摄氏度的温度下才能发生。此外，我讨论的因素，可以大大减少冰成核时间在接近零的温度都在开放的水库，水与空气接触，并在细胞中，没有这样的接触。
2020-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Different pathways to anomalous stabilization of ice layers on methane hydrates
我们探讨了在水的冰点附近甲烷水合物表面冻结的Casimir-Lifshitz自由能理论。该理论使我们能够探索不同的途径，通过能量最小化在甲烷水合物表面上产生异常（稳定）冰层。值得注意的是，我们将对比气体水合物材料的性质，在这种情况下，薄的冰膜可以在水蒸气中形成，与那些需要在液态水的存在下。预测了甲烷水合物在水蒸气中在水的冰点附近成核冰膜而不是水膜。
2023-03-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Enhanced heating of salty water and ice under microwaves: Molecular dynamics study
利用分子动力学模拟，研究了2.5 GHz微波电场对盐水和冰的加热过程，并对2.5-10 GHz微波的频率依赖性进行了研究。我们表明，在盐冰中的水分子被允许旋转响应微波电场的程度相当于那些在纯水中，因为盐冰中的分子是松散的氢键与相邻的分子不同的情况下，刚性结合的纯冰。盐冰中氢键网络的弱化主要是由盐离子的静电效应而不是盐离子的短程几何效应（原子尺寸）引起的，因为小半径的盐离子的存在导致类似的加热增强。
2008-08-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Microwave Heating of Water, Ice and Saline Solution: Molecular Dynamics Study
为了研究2.5- 20 GHz微波加热水的过程，我们采用非极化水模型，在刚体分子上带有固定点电荷，进行了分子动力学模拟。所有试验均从具有给定密度和温度的I $_{c}$冰的平衡状态开始。在存在微波的情况下，液态水的分子表现出旋转运动，其平均相位延迟于微波电场。微波能量被转换为水的动能和分子间能量，其中三分之一的吸收的微波能量被存储为后者的能量。由于水分子紧密的氢键网络，冰相的水几乎不被微波加热。在纯水中加入少量的盐，由于大尺寸负离子的晃动导致水网络中的缺陷而减弱，从而大大增加了加热速率。
2006-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
An Investigation of Laboratory-Grown "Ice Spikes"
我们已经研究了10-50毫米长的“冰钉”的形成，当水凝固时，冰钉有时会出现在水的自由表面。通过在不同条件下冷冻水，我们测量了冰钉形成的概率作为以下因素的函数：1）冷冻室中的空气温度，2）冷冻室中的空气运动（其促进蒸发冷却），3）水中溶解的盐的量，以及4）冷冻容器的尺寸、形状和组成材料。我们发现，当空气温度接近-7摄氏度，水是纯净的，冷冻室中的空气是流动的时，冰穗形成的可能性最大。即使是少量的溶解固体也会大大降低冰峰形成的可能性。在最佳条件下，普通冰块托盘中大约一半的冰块会形成冰钉。在这些观测的指导下，我们研究了巴利-多尔西冰钉形成模型。在这个模型中，凝固过程中的密度变化迫使过冷水通过中空的冰管，在那里它在边缘冻结以延长管。我们认为，水中任何溶解的固体都倾向于集中在生长的冰钉的尖端，并抑制其生长。这可以定性地解释观察到的冰钉不容易形成使用水含有甚至少量的溶解固体。
2003-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Three-step growth of vapor-deposited ice under mesospheric temperature and water vapor conditions
该研究结合RHEED与IRRAS揭示120 K下气相沉积水冰由无定形水、立方冰到六方冰的三步纳米尺度生长机制。
2025-07-24 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.ao-ph
Structural transformation in supercooled water controls the crystallization rate of ice
水的未解之谜之一是什么决定了它在冻结成冰之前可以冷却到的最低温度。实验上已经探测到过冷液体的均匀成核温度TH{ \approx }232 K附近，但冰结晶的机制-包括临界核的尺寸和结构-尚未解决。液态水的热容量和可压缩性在移动到过冷区域时根据幂律而急剧增加，该幂律将在Ts{ \approx }225 K（1，2）处发散，因此水的热力学异常与冰的结晶速率之间可能存在联系。但是探索这种联系是具有挑战性的，因为快速结晶阻止了对TH以下液体的实验研究。虽然原子论研究已经捕获了水结晶（3），但迄今为止所涉及的计算成本阻碍了对所涉及的速率和机制的评估。在这里，我们报告了粗粒度的分子模拟与mW水模型（4）在TH周围的过冷制度，这表明，四配位的分子在过冷液体水中的分数急剧增加解释了它的反常热力学，也控制了冰的形成速率和机制。模拟结果表明，水的结晶速率在225 K左右达到最大值，低于该温度，冰核的形成速度比液态水的平衡速度更快。这意味着液态水的亚稳态下限刚好低于TH，而远高于其玻璃化转变温度Tg{ \approx }136 K。通过提供液态水的结构转变、反常热力学和结晶速率之间的关系，这项工作为水的热力学决定冰的均匀成核速率的实验发现提供了微观基础。（五）
2011-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On the Refractive Index of Ageing Dispersions of Laponite
锂皂石在低离子浓度下的水分散体是令人感兴趣的，因为它经历相对于时间的结构演变，这通常被称为老化。在这项工作中，我们研究的折射率行为作为老化时间，浓度和温度的函数。我们观察到扩展的Lorenz-Lorentz方程很好地拟合了折射率对浓度和温度的依赖关系。折射率没有显示出任何老化时间的依赖性。然而，折射率对浓度的依赖性表现出显着的变化，因为该系统经历了从各向同性到两相状态的过渡。的折射率-密度数据的斜率是非常接近的水在所有Laponite浓度。在传输现象的背景下，光学测量，如干涉测量法可以利用Laponite分散体的类水行为。
2008-01-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Crystalline clusters in mW water: stability, growth, and grain boundaries
与水的mW模型的数值模拟，我们研究了冰I（立方和六角形冰）和亚稳冰0相作为集群大小的函数的结晶集群的能量稳定性。在各种各样的形成条件下，我们发现，最稳定的集群的变化作为一个功能的大小：在小尺寸的冰0相产生最稳定的集群，而在大尺寸有一个交叉冰我集群。我们进一步研究了晶种技术对晶体团簇生长的影响，并研究了不同晶种团簇的生长模式。虽然在小尺寸下能量稳定，但亚稳相（立方相和Ice 0）的生长受到相干晶界形成的阻碍。立方冰的五重对称孪晶界，以及冰0中新发现的相干晶界，促进了立方冰的交叉成核。我们的工作表明，不同的本地结构可以竞争的稳定相在mW的水，和特定的晶界的低能量成本可能会发挥重要作用，多晶型选择。
2019-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Is there a liquid-liquid phase transition in supercooled water ?
以前的研究中的结构的液态水在压力下进行中子衍射，使我们能够建立两个结构限制液态水。这两个极限与两种已知的无定形冰形式密切相关：低密度无定形冰（LDA）和高密度无定形冰（HDA）。在本文中，我们提出了一些解释，我们的数据在两个级别类型的水模型。这导致了在液态过冷水中液-液相变的一些证据。这一结果看起来与最近的计算机模拟相一致，该模拟结合了两种形式的无定形冰。
1998-03-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Water in Carbon Nanotubes Is Not the Same Old Stuff
用深非弹性中子散射测量了低温下冰Ih、冰VI、高密度无定形冰和碳纳米管中水中质子的动量分布。我们发现纳米管中水的动量分布与水或冰的任何其他相的动量分布在性质上都不同。质子的动能比相同温度下冰Ih中的质子动能小35 mev，并且不存在分子共价键和质子在氢键中的拉伸模式所特有的高动量分布尾。我们观察到的纳米管的数据在230 K和268 K之间的相变。高动量尾出现在较高温度的测量中，这类似于相同温度下的冰Ih。分子动力学模拟表明，相变与2-D冰层的氢键重新排序有关，在低温下覆盖纳米管的内部，在268 K下形成3-D结构。我们的结论是，质子的氢键在2-D冰层相干离域，和2-D冰层是一个定性的新阶段的冰。
2006-01-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Secondary ice growth mechanism for ice nuclei in the atmosphere
大气冰核的研究对于理解降水的形成和云系的发展至关重要，因为它揭示了这些微小颗粒的生长方式。当原子核处于混合冰/水相和量子真空涨落诱导的Casimir Lifshitz相互作用时，这种增长的机制突出了大气过程与量子理论的复杂性和相互联系。大气冰核最初的大小为$0.1\sim10\rmμm$量级，可通过周围水蒸气中水分子的积累而膨胀。
2023-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech hep-th
Role of dipolar correlations in the IR spectra of water and ice
我们报告模拟的氘代水和冰的红外光谱，使用Car-Parrinello分子动力学与最大局域化的Wannier函数。实验功能准确地再现内的谐波近似。通过分子内和分子间偶极关联函数的线形分解，我们发现，短程分子间的动态电荷波动与氢键是突出的在整个光谱范围。我们的分析揭示了几个光谱特征的起源，并确定在远红外范围内的网络弯曲模式。
2008-04-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
