Intense femtosecond photoexcitation of bulk and monolayer MoS2
研究了飞秒激光辐照对氧化硅上块状和单层MoS2薄膜的影响。光学，场发射扫描电子显微镜（FESEM）和拉曼显微镜被用来量化的损害。记录A1g和E2g1振动模式的强度作为照射脉冲数的函数。观察到的行为归因于激光诱导的键断裂和随后的原子去除由于电子激发。在800nm和1030nm脉冲激光辐照下，测定了单层膜和体膜的单脉冲光损伤阈值，并讨论了双光子和单光子吸收效应的作用。
2015-01-13 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Speeding up all-electron real-time TDDFT demonstrated by the exciting package
本研究针对全电子代码exciting中的实时TDDFT计算，通过优化算法提升可扩展性，实现了数个数量级的加速，在小分子体系中加速比达98至5万以上，并可用于常规计算成本极高的低维异质结体系。
2024-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Real-time exciton dynamics with time-dependent density-functional theory
线性响应时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）可以描述绝缘体和半导体光谱中的激子特征，使用行为为$-1/k^{2}$的交换相关（xc）核到首阶。我们展示了如何激子可以在实时TDDFT建模，使用xc矢量势近似，远程校正xc内核构建。我们证明了各种材料，这种实时的方法是一致的频率依赖性的线性响应，获得飞秒激子动力学短脉冲激发后，可以扩展到一些谨慎的非线性制度。
2021-02-02 cond-mat.mtrl-sci
Parallel Transport Time-Dependent Density Functional Theory Calculations with Hybrid Functional on Summit
实时含时交换关联密度泛函理论（rt-TDDFT）在化学和材料科学模拟中有着广泛的应用。然而，它可能比传统的基态DFT模拟昂贵数千倍，因此仅限于小系统。在本文中，我们加速混合功能的rt-TDDFT计算使用并行传输规范的形式主义，和GPU的实现首脑会议。我们的实现可以有效地扩展到786个GPU，用于具有1536个硅原子的大型系统，并且挂钟时间仅为每飞秒1.5小时。这种前所未有的速度使得使用rt-TDDFT和混合泛函能够模拟具有超过1000个原子的大型系统。
2019-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ultrafast shift current dynamics in WS$_{2}$ monolayer
在缺乏反转对称性的材料中，移位电流效应可能潜在地允许光致发光的性能超过传统的基于pn结的光致发光的Shockley-Queisser极限。虽然移位电流效应已经从第一性原理通过二阶微扰理论进行了研究，但仍然缺乏对热载流子动力学的理解。利用实时传输含时密度泛函理论（rt-TDDFT）研究了单层WS $_{2}$中的迁移电流动力学.我们发现，移位电流可以产生在10 - 20 fs后打开的灯，并在大约几十飞秒后关闭的灯消散。这一特性可用于超快光子探测。这项工作提供了一个重要的一步，了解动态的移位电流效应，这是至关重要的设备应用。
2022-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Correlation Between Spin and Orbital Dynamics During Laser-Induced Femtosecond Demagnetization
自旋和轨道角动量是电子的两个固有性质，并负责固体的物理。自旋和轨道如何在几百飞秒内相对于彼此演化在很大程度上是未知的，但它是激光诱导超快退磁的中心。在本文中，我们引入了自旋-轨道关联图的概念，其中自旋角动量相对于轨道角动量绘制，很像经典力学中的位置-速度相图。我们使用四套高精度的时间分辨X射线磁性圆二色性（TR-XMCD）数据构建四个相关图的铁和钴。令我们惊讶的是，一个模式出现了。铁的相关图上的迹线是一个弧形，在退磁结束时，它有一个明显的尖点。钴的相关图不同，似乎更线性，但存在扭结。我们用含时密度泛函理论（TDDFT）和含时Liouville密度泛函理论（TDLDFT）两种方法进行了第一性原理计算。这两种方法一致认为，Fe和Co的实验结果都不是由于实验误差造成的。自旋-轨道耦合是自旋动力学与轨道动力学相互联系的基础，微观上，Fe和Co具有不同的轨道占位，这导致了不同的相关图。我们相信，这个相关图提供了一个有用的工具，以更好地了解自旋和轨道动力学的超快时间尺度。对磁各向异性能也作了简要的讨论。
2021-06-23 cond-mat.mtrl-sci
rhodent: A Python package for analyzing real-time TDDFT response
本文介绍模块化 Python 包 rhodent，用于处理和分析 rt-TDDFT 计算输出，支持热载流子、能量、密度、偶极矩及线性响应转换，并以 Al、Ag 团簇和有机分子验证。
2025-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dark exciton energy splitting in monolayer WSe2: insights from time-dependent density-functional theory
本文提出基于TDDFT的形式体系，研究单层WSe2中暗激子的能量劈裂，发现交换作用主导劈裂，暗激子因杂化变亮，并计算了温度对带隙和线宽的影响。
2023-02-16 cond-mat.mtrl-sci
Femtosecond Population Inversion and Stimulated Emission of Dense Dirac Fermions in Graphene
我们发现，强光激发的石墨烯单层与35 fs脉冲准瞬时建立了一个宽带，倒狄拉克费米子人口。光学增益出现并通过前200 fs的负光学电导率直接表现出来，其中受激发射完全补偿了石墨烯层中的吸收损耗。我们的实验理论比较两个不同的电子和空穴化学势再现吸收饱和和增益在40 fs，揭示，特别是，从一个热的经典气体到一个致密的量子流体的瞬态的演化与增加的光激发。
2012-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Oscillator-driven broadband femtosecond transient microspectroscopy with supercontinuum probes generated in a photonic crystal fiber
Osaka Metropolitan University（大阪公立大学）；Institute for Molecular Science, National Institutes of Natural Sciences（国立自然科学研究所分子科学研究所）；Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid (ICMM-CSIC)（马德里材料科学研究所）
本文开发了一种振荡器驱动的宽带飞秒瞬态显微光谱系统，采用光子晶体光纤产生超连续谱探针，可实现高灵敏度、高时空分辨率的显微光谱测量，成功解析了低维材料的局域超快载流子动力学。
2026-08-21 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det physics.optics
Enhanced energy deposition and carrier generation in silicon induced by two-color intense femtosecond laser pulses
采用含时密度泛函理论（TDDFT）研究了双色飞秒激光脉冲作用下晶体硅的光能吸收。我们采用修改后的贝克-约翰逊（mBJ）交换相关势再现实验直接带隙能量$E_g$。我们考虑的情况下，其中一种颜色是在紫外（UV）范围以上的$E_g$和红外（IR）范围内低于它的另一个。能量沉积作为一个函数的混合比$η$的两种颜色与总的脉冲能量守恒。从激光脉冲到硅中的电子系统的能量转移通过同时双色照射而显著增强，并且在$η\sim 0.5$处最大化。增加的是产生的载流子的数量，而不是每个载流子吸收的能量。对于较低的IR光子能量，或者等效地，较大的矢量势振幅，该效果更有效。作为基本的机制是确定的带内电子运动之间的相互作用，在{ \it价带}（激发前）驱动的IR组件和共振价导带间激发（载流子注入）诱导的UV组件。前者增加了通过$k$共振跃迁点的可激发电子。不同的多光子吸收路径的影响或在导带中产生的载流子的带内运动起次要作用。
2022-11-01 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph physics.plasm-ph
Chirp control of directional current in monolayer graphene by intense few-cycle laser
通过数值求解含时薛定谔方程，研究了周期啁啾激光脉冲作用下单层石墨烯中的剩余电流密度.结果表明，剩余电流对初始啁啾速率敏感，电流沿不同极化方向的不对称度随啁啾速率的变化服从简单的正弦函数关系。其物理机制是啁啾相关的朗道-齐纳-施托克伯格干涉。电流的啁啾控制为基于二维材料的光电子器件在亚飞秒时间尺度上的千兆赫开关提供了一种新的方便的工具。
2019-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Theoretical study of high harmonic generation in monolayer NbSe$_2$
Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
单层NbSe₂的HHG响应研究揭示了其偶奇谐波生成机制，通过极化控制实现潜在应用。
2025-02-26 cond-mat.mtrl-sci
Giant Two-Photon Absorption in Monolayer MoS2
在近红外波段飞秒激光脉冲激发下，单层MoS2具有较强的双光子吸收（TPA），而多层MoS2具有较强的饱和吸收（SA）.采用化学气相沉积的籽晶法在石英或SiO_2/Si衬底上生长了单层MoS_2单晶和多层三角岛状MoS_2。非线性透射测量表明，单层二硫化钼具有巨大的非饱和TPA系数，大于传统的半导体。作为TPA的结果，双光子泵浦的频率上转换发光直接观察到在单层二硫化钼。对于多层MoS2，SA响应被证明与激发态吸收截面的比率为0.18的基态截面。此外，单层MoS2的激光损伤阈值为97 GW/cm 2，大于多层MoS2的激光损伤阈值78 GW/cm 2。
2015-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Carrier-Resolved Attosecond Valley Polarimetry of Monolayer MoS$_2$
Louisiana State University（路易斯安那州立大学）；Binghamton University（宾汉姆顿大学）
本研究通过半导体布洛赫方程模拟，利用阿秒瞬态吸收将MoS₂的Mo 4p半芯边作为谷偏振测量仪，实现了载流子分辨的谷偏振测量，可实时追踪谷偏振的产生与演化。
2026-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ab initio investigation of laser-induced ultrafast demagnetization of L1$_0$ FePt: Intensity dependence and importance of electron coherence
本研究利用含时密度泛函理论探讨 FePt 的光致超快退磁机制，发现退磁源于非线性光磁效应并随电场呈二次标度，且电子相干性在退磁过程中起主导作用。
2023-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Dynamics of ballistic photocurrents driven by Coulomb scattering
Molecular Foundry, Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室分子发现中心）；Quantum Simulations Group, Lawrence Livermore National Laboratory（劳伦斯利弗莫尔国家实验室量子模拟组）
该研究通过rt-TDDFT揭示库仑散射驱动的弹道光电流机制，并预测其在单层GeS中可与位移电流相当。
2026-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast magnetic moment transfer and bandgap renormalization in monolayer FeCl$_2$
Renmin University of China（中国人民大学）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
单层FeCl₂中，飞秒激光诱导Fe到Cl的超快磁矩转移与带隙重构，揭示非热激发驱动的电荷转移机制，并提出光学调控二维磁性材料的新策略。
2025-11-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio insights into plasmonic and strong-field contributions to H$_2$ dissociation on silver nanoshells
Centro de Fı́sica de Materiales CFM/MPC (CSIC-EHU)（材料物理中心）；Donostia International Physics Center (DIPC)（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）
本研究通过从头计算探讨了等离子体和强场对氢气在银纳米壳上解离的影响，发现等离子体在低强度下主导解离，而强场效应在高强度下起主导作用。
2025-12-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.optics
Population Inversion in Monolayer and Bilayer Graphene
最近在石墨烯中太赫兹范围内的可饱和吸收和负光学电导率的证明为基于这种材料和其他低维材料的光电应用开辟了新的机会。最近，通过时间和角度分辨光电子能谱（tr-ARPES）直接观察到了狄拉克点上的粒子数反转，发现弛豫时间只有~ 130飞秒。这严重限制了单层石墨烯对例如太赫兹光放大的适用性。在这里，我们使用tr-ARPES来证明双层石墨烯中的长寿命粒子数反转。该效应归因于在该化合物中发现的小带隙。我们提出了一个微观模型，这些观察和推测，泵浦光子能量和泵浦注量的增强可能会进一步增加这种寿命。
2014-08-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Control of magnons via ultrafast magnetization modulation
我们通过从头算实时含时密度泛函理论（TDDFT）模拟演示了利用飞秒激光脉冲对磁振子的光学控制。我们预测Fe $_{50}$ Ni $_{50}$中的自旋波动力学可以通过三种不同的机制通过定制所施加的激光脉冲来操纵：（1）依赖于激光强度的磁振子模的元素选择性破坏，（2）依赖于延迟的磁振子模冻结成瞬态非共线状态（其中延迟是在相对于模拟开始的脉冲峰值中），以及（3）光学诱导子晶格间转移（OISTR）驱动的光学磁振子频率的重整化。利用这种过程将大大加快磁振子设备的速度。
2020-04-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other quant-ph
Creating stable Floquet-Weyl semimetals by laser-driving of 3D Dirac materials
调谐和稳定拓扑态，如Weyl半金属，Dirac半金属，或拓扑绝缘体，是材料科学的主要课题之一。多体系统的周期性驱动提供了一个平台，以设计具有超快时间尺度上可调电子特性的物质Floquet态。在这里，我们展示了如何飞秒激光脉冲与圆偏振光的第一性原理计算可以用来切换Weyl半金属，狄拉克半金属，拓扑绝缘体状态之间的一个原型的三维狄拉克材料，钠$_3$铋。我们的研究结果是一般的，适用于任何三维狄拉克半金属。我们讨论了时间相关带和Floquet-Weyl点（Floquet-WPs）转向的概念，并演示了光如何增强对晶格扰动的拓扑保护。我们的工作对材料性质的超快开关具有潜在的实际意义，如光学带隙或异常磁阻。此外，我们引入Floquet时间相关的密度泛函理论（Floquet-TDDFT）作为一个通用的和强大的第一性原理方法预测Floquet工程的拓扑状态的物质。
2016-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Coupled femto-excitons, free carriers and light
本研究通过单层WSe2和第一性原理泵浦-探测光谱，探讨了飞秒激光脉冲介导的自由载流子与激子间的耦合，发现与激子共振的激光能大幅增强早期自由载流子数量并产生振荡耦合，揭示了“飞秒激子”动力学并实现了超快光物质相互作用调控。
2025-04-06 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic Lattice Expansion of Monolayer WSe2 Revealed by Ultrafast Electron Diffraction
已知块体层状MX2过渡金属硫属化物（M = Mo、W和X = S、Se）随着层数减少而表现出间接到直接的带隙转变。以前的时间分辨的工作主要集中在光激发后的能带结构的瞬态演化的调查，但伴随晶格重排的动力学的额外信息是需要充分理解这种现象。在这里，超快电子衍射被用来探测原子的运动和键膨胀单层WSe 2与飞秒时间分辨率。布拉格衍射点的强度变化的特征在于单指数动力学，与电子-声子和声子-声子平衡期间晶格的集体响应一致，其在用超快脉冲照射的许多小时内是可重复的。此外，观察到瞬态和高度各向异性的晶格膨胀。对这种行为的一个可能的解释是由激光激发引起的轴向应变，其破坏了面内声子模式的简并性，并且强烈地影响电子能带结构。这种简并断裂诱导的晶格畸变的特点是在静态应变测量，这里提出的结果提供了宝贵的见解的性质和时间尺度的结构重排发生后，在单层钨二硒光激发。
2023-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast laser driven ferromagnetic-antiferromagnetic skyrmion switching in 2D topological magnet
本文利用第一性原理、rt-TDDFT和原子自旋模拟，揭示了激光诱导单层CrInSe3发生显著电荷转移与磁交换切换，实现了二维拓扑磁体中铁磁至反铁磁斯格明子的超快反转，为拓扑磁性的超快控制提供了新方法。
2024-11-12 cond-mat.mtrl-sci
A Pathway to Efficient Simulations of Charge Density Waves in Transition Metal Dichalcogenides: A Case Study for TiSe2
本文以1T-TiSe2为例，证明meta-GGA能以远低于HSE06的成本准确描述CDW相的电子、声子与光学性质。
2024-04-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anisotropic carrier dynamics in a laser-excited Fe$_{1}$/(MgO)$_{3}$(001) heterostructure from real-time time-dependent DFT
采用含时密度泛函理论（TDDFT）在实时域研究了飞秒光脉冲与Fe $_{1}$ /（MgO）$_{3}$（001）金属/氧化物异质结的相互作用.我们系统地研究了电子激发随激光频率、峰值功率密度和偏振方向的变化。而自旋轨道耦合仅导致磁化强度随时间变化的小幅度降低（小于10%），我们发现在对面内和面外偏振光的响应中存在显著的各向异性，其根据激发能定性地改变其特性：Fe层在低频下通过面内偏振光有效地寻址，而对于高于MgO带隙的频率，我们发现中心MgO层对交叉平面偏振光的响应特别强。对于电荷转移带隙和MgO带隙之间的激光激发，界面起着最重要的作用，因为它介导从MgO的价带到接近费米能级以上的Fe的$3d$态以及从费米能级以下的Fe态到MgO的导带的协同跃迁。由于这些转变可以同时发生，从而改变层的电荷平衡，因此它们可能潜在地导致受激载流子有效地转移到MgO块体中，其中相应的电子和空穴状态可以通过显著大于光子能量的能量分离。
2022-05-06 cond-mat.mtrl-sci
A femtosecond time resolved view of vibrationally assisted electron transfer across the metal/aqueous interface
本文通过飞秒时间分辨实验证明，金表面二茂铁封端烷烃硫醇自组装单分子层中，芳香族CH振动（0.38 eV）可诱导金到二茂铁的电荷转移，揭示了电荷转移与特定溶剂运动的耦合机制，为从第一性原理进行电解质工程提供了依据。
2023-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrafast Charge Transfer at a Quantum Dot/2D Materials Interface Probed by Second Harmonic Generation
混合量子点/过渡金属二硫属化物（TMD）异质结构是下一代光电子器件的重要组成部分，它利用了量子点的光谱可调谐性和TMD的电荷和激子输运特性。在这里，我们证明了可调的电子耦合之间的CdSe量子点和单层WS $_2$使用可变长度的烷乙氧基配体的量子点表面。利用飞秒时间分辨二次谐波发生（SHG）显微镜，我们表明，电子转移从光激发的CdSe量子点到单层WS $_2$发生在超快（50 fs - 1 ps）的时间尺度。此外，在表现出最快的电荷转移速率（$\leq$ 50 fs）的样品中，我们观察到对应于施主QD的声学声子模式的时域信号中的振荡，其相干地调制下面的WS $_2$层的SHG响应。这些结果揭示了令人惊讶的强电子耦合在QD/TMD界面，并证明了有用的时间分辨的SHG探索超快电子振动动力学TMD异质结构。
2018-06-11 cond-mat.mtrl-sci
Coherent Phonon Control of Ultrafast Magnetization Dynamics in Fe$_\text{3}$GeTe$_\text{2}$ from Time-Dependent Ab Initio Theory
采用 rt-TDDFT 耦合 Ehrenfest 动力学研究二维铁磁体 Fe3GeTe2 的相干声子激发，发现预激发特定声子模式可在约 50 fs 内导致高达 53% 的额外自旋磁矩损失，其微观机制源于相干声子诱导的不对称自旋分辨电荷转移。
2024-03-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ultrafast Optical Control of Multi-Valley States in 2D SnS
该研究通过含时密度泛函理论与麦克斯韦方程模拟，发现二维SnS单层可通过调整激光偏振和载波包络相位实现多谷态的超快光学切换，为谷电子学器件提供新思路。
2025-03-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Orthogonal Attosecond Control of Solid-State Harmonics by Optical Waveforms and Quantum Geometry Engineering
Xinjiang University（新疆大学）；Central South University（中南大学）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）
本文通过第一性原理模拟展示了通过结合双色激光场和机械应变工程，实现单层WS2中高阶谐波生成的精确控制，揭示了应变对谐波产率和垂直极化谐波的增强机制，为探索固态高阶谐波生成提供了新的方法。
2026-05-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ultrafast optical control over spin and momentum in solids
本文提出结合线偏振与圆偏振激光脉冲的混合控制方案，在单层 WSe$_2$ 中实现第一布里渊区内指定自旋和晶体动量电荷激发的超快精确制备。
2020-12-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Probing phonon dynamics with multi-dimensional high harmonic carrier envelope phase spectroscopy
我们探索泵浦探测高次谐波产生（HHG）从单层六边形氮化硼，其中太赫兹泵浦激发相干光学声子，随后探测由强烈的红外脉冲驱动HHG。我们发现，通过国家的最先进的从头计算，发射光谱的结构是衰减的相干声子的存在下，不再是由离散的谐波订单，而是在平台区的连续发射。高次谐波产量强烈振荡的泵探测延迟的函数，对应于超快的变化，如键压缩或拉伸的晶格。我们进一步表明，在该制度的激发声子周期和脉冲持续时间是相同的数量级，高次谐波过程变得敏感的驱动场的载波包络相位（CEP），即使脉冲持续时间是如此之长，没有这样的敏感性观察到在没有相干声子。CEP灵敏度与泵浦探测延迟的程度被证明是一个高度选择性的措施，在晶格中的瞬时结构变化，提供了一种新的方法，超快多维HHG光谱。值得注意的是，所获得的声子动力学的时间分辨率为~1飞秒，这比探测脉冲持续时间短得多，因为固有的子周期对比机制。我们的工作为探测声子和超快材料结构变化的新途径铺平了道路，并提供了一种控制高次谐波响应的机制。
2022-03-09 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
